PL215561B1 - Nowe dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne (54) oraz sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemoi krzemoboroorganicznych - Google Patents

Nowe dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne (54) oraz sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemoi krzemoboroorganicznych

Info

Publication number
PL215561B1
PL215561B1 PL393415A PL39341510A PL215561B1 PL 215561 B1 PL215561 B1 PL 215561B1 PL 393415 A PL393415 A PL 393415A PL 39341510 A PL39341510 A PL 39341510A PL 215561 B1 PL215561 B1 PL 215561B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
organosilicon
general formula
group
compounds
silicon
Prior art date
Application number
PL393415A
Other languages
English (en)
Other versions
PL393415A1 (pl
Inventor
Beata Dudziec
Bogdan Marciniec
Krzysztof Stachowski
Original Assignee
Univ Adama Mickiewicza
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Adama Mickiewicza filed Critical Univ Adama Mickiewicza
Priority to PL393415A priority Critical patent/PL215561B1/pl
Publication of PL393415A1 publication Critical patent/PL393415A1/pl
Publication of PL215561B1 publication Critical patent/PL215561B1/pl

Links

Description

Przedmiotem wynalazku są nowe dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne oraz sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemo- i krzemoboroorganicznych.
Celem wynalazku było stworzenie nowych dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemoi krzemoboroorganicznych oraz opracowanie prostej metody ich syntezy.
Istotą wynalazku są nowe, dotychczas nieznane dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne o ogólnym wzorze 1, w którym
- R oznacza: grupę trialkilosililową SiA3 z wszystkimi grupami alkilowymi takimi samymi zawierającymi C1-3, fenylodimetylosilil, 1-(trimetylosiloksy)-1-cykloheksyl, grupę alkilową z nierozgałęzionym i bez grup funkcyjnych łańcuchem alifatycznym C5-C8,
- X oznacza grupę o ogólnym wzorze 2 lub 3
W drugim aspekcie przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne o ogólnym wzorze 1, w którym R i X mają wyżej podane znaczenie.
Nowe, dwufunkcyjne dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemoorganiczne oraz krzemoboroorganiczne, według wynalazku, mogą być atrakcyjnymi reagentami w syntezie metaloorganicznej. Obecna w strukturze cząsteczki grupa winylowa może być potencjalnym źródłem modyfikacji na drodze reakcji 1,2-hydroborowania czy 1,1-organoborowania w procesach przemysłowych. Ze względu na obecność grup chromoforowych, a także jednostek krzemowych związki te mogą znaleźć zastosowanie w otrzymywaniu materiałów, wykazujących własności optoelektroniczne.
Sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemo- i krzemoboroorganicznych, według wynalazku, polega na reakcji pomiędzy odpowiednim trójwinylopodstawionym związkiem krzemoorganicznym lub krzemoboroorganicznym o ogólnym wzorze 4, w którym
Η Η
H2c^%j; ;s<c^ch2 / χ \
I —Si—
I hc^ch ch2 (4)
PL 215 561 B1
- X oznacza grupę o ogólnym wzorze 2 lub 3 z terminalnym alkinem o ogólnym wzorze 5, w którym
- R oznacza; grupę trialkilosililową SiA3 z wszystkimi grupami alkilowymi takimi samymi zawierającymi C1-3, fenylodimetylosilil, 1-(trimetylosiloksy)-1-cykloheksyl, grupę alkilową z nierozgałęzionym i bez grup funkcyjnych łańcuchem alifatycznym C5-C8, w obecności kompleksu [chlorohydrydokarbonylbis(tricykloheksylofosfina)ruten(Il)].
Reakcję prowadzi się w rozpuszczalniku z grupy węglowodorów aromatycznych, korzystnie w toluenie, w atmosferze gazu obojętnego.
Katalizator stosuje się w ilości w ilości 0,5 - 3% mol względem alkinu, korzystnie w ilości 2%.
- Czas prowadzenia reakcji to 24 h.
Reakcję prowadzi się w temperaturach - nie niższych niż 60°C i nie wyższych od temperatury wrzenia mieszaniny reakcyjnej, najkorzystniej 120°C. W sposobie według wynalazku mieszaninę odpowiedniego trójwinylopodstawionego związku krzemoorganicznego lub krzemoboroorganicznego i odpowiedniego terminalnego alkinu oraz katalizatora ogrzewa się w temperaturze nie niższej niż 60°C i nie wyższych od temperatury wrzenia mieszaniny reakcyjnej, do czasu zakończenia reakcji.
Reakcja przebiega przy dowolnym stosunku reagentów jednakże w przypadku niekorzystnego stosunku tworzą się niepożądane produkty uboczne. W przypadku użycia równomolowych ilości alkinu w stosunku do trójwinylopodstawionego związku krzemoorganicznego lub krzemoboroorganicznego w przeliczeniu na jedną grupę winylową, zachowana jest wysoka selektywność procesu, ale drastycznie maleje wydajność reakcji. Jeśli w układzie jest nadmiar stechiometryczny trójwinylopodstawionego związku krzemoorganicznego lub krzemoboroorganicznego w przeliczeniu na jedną krupę winylową, selektywność ulega nieznacznemu obniżeniu, natomiast znacznie wzrasta wydajność procesu i przesuwa się na rzecz powstawania pożądanego produktu reakcji, tzn. dwuwinylo-alkinylopodstawionego związku krzemo- i krzemoboroorganicznego, o ogólnym wzorze (1). Reakcję według wynalazku korzystnie prowadzi się przy od 0,6 do 1,1-krotnym molowym nadmiarze trójwinylopodstawionego związku krzemoorganicznego lub krzemoboroorganicznego w stosunku do terminalnego alkinu.
Syntezę według wynalazku prowadzi się w reaktorze, zabezpieczonym przed wilgocią, zaopatrzonym w chłodnicę zwrotną i mieszadło oraz w atmosferze gazu obojętnego, najkorzystniej argonu. Do reaktora wprowadza się w następującej kolejności; katalizator, rozpuszczalnik, trójwinylopodstawiony związek krzemoorganiczny lub krzemoboroorganiczny i alkin. Wszystkie ciekłe reagenty, a także rozpuszczalnik powinny być odwodnione i odtlenione, ze względu na wrażliwość i możliwość rozkładu katalizatora w obecności śladowych ilości wody i tlenu. Następnie mieszaninę reakcyjną ogrzewa się i miesza do zakończenia reakcji.
Odwrócenie kolejności wprowadzania reagentów, tzn. najpierw alkin, a potem trójwinylopodstawiony związek krzemoorganiczny lub krzemoboroorganiczny, jest również możliwe ale może prowadzić do drastycznego zmniejszenia selektywności a także wydajności procesu, w szczególności powstają produkty dimeryzacji alkinu.
Surowy produkt podaje się izolacji i oczyszczaniu. Na ogół izolacja polega na odparowaniu z mieszaniny poreakcyjnej rozpuszczalnika, a następnie oczyszczanie surowego produktu od katalizatora i nieprzereagowanego trójwinylopodstawionego związku krzemoorganicznego lub krzemoboroorganicznego na kolumnie chromatograficznej wypełnionej żelem krzemionkowym lub krzemionką modyfikowaną 15% Et3N, stosując jako eluent węglowodory alifatyczne, korzystnie heksan lub pentan lub mieszaniną heksanu i rozpuszczalnika chlorowcopochodnego (heksan-chlorek metylenu 100:1). Ze względu na wysoką temperaturę wrzenia produktów, destylacja nie jest wskazana, gdyż w niektórych przypadkach może nastąpić jego rozłożenie.
Przedmiot wynalazku został przedstawiony w przykładach, które ilustrują ale nie ograniczają zakresu wynalazku.
Analiza produktów została wykonana na:
13
- widma 1H i 13C NMR zostały wykonane na spektrometrze Varian Gemini 300 oraz Brucker Ultra Shield 600 i 400.
- analizy GC-MS zostały wykonane na aparacie Varian Saturn 2100T
P r z y k ł a d 1
W reaktorze o pojemności 10 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego 0,02 g chlorohydrydokarbonylbis(tricykloheksylofosfina)rutenu(Il)
PL 215 561 B1 a następnie kolejno 2,01 mL toluenu, 0,50 g 1,3,5-tris(dimetylowinylosililo)benzenu oraz 0,19 g trietylosililoetynu. Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez dwadzieścia cztery godziny w temperaturze 120°C. Konwersja terminalnego alkinu i wydajność surowego produktu wynosiły 88%. W celu usunięcia katalizatora z układu odparowano z mieszaniny poreakcyjnej rozpuszczalnik i resztki lotnego, nieprzereagowanego substratu, naniesiono całość na kolumnę chromatograficzną wypełnioną żelem krzemionkowym, a następnie wyizolowano produkt stosując jako eluent heksan; chlorek metylenu (100:1). Uzyskano 1-(etynylotrietylosililo)-3,5-bis(dimetylowinylosililo)benzen z wydajnością 80%, w postaci oleistej cieczy o lekko słomkowożółtym zabarwieniu.
1H NMR (C6D5CD3) δ (ppm): 0.001 (CHsSi), 0.19-0.62 (CH3CH2S0, 5.29-5.66 (H2C=CHSi), 7.26-7.45 (C6H3) 13C NMR (C6D5CD3) δ (ppm): -2.84 (CHsSi), 4.32, 7.52 (CB.CH-SiC ), 112.85, 113.43 (C^C), 132.76, 138.02 (H2C=CHSi), 136.4, 140.01 (C6H3)
MS (70 eV) m/z (%): 428 (42) [(M++H)-CH3], 248 (42), 85 (29), 336 (22), 257 (17).
P r z y k ł a d 2
W warunkach syntezy i oczyszczania jak w przykładzie 1, w 2,25 mL toluenu i w obecności 0,02 g chlorohydrydokarbonylbis(tricykloheksylofosfina)rutenu(ll), przeprowadzono reakcję pomiędzy 0,27 g 1,3,5-tris(dimetylowinylosililo)benzenem oraz 0,22 g etynylofenylodimetylosilanem. Konwersja terminalnego alkinu i wydajność surowego produktu 1-(etynylofenylodimetylosililo)-3,5-bis(dimetylowinylosililo)benzenu wynosiły 46%.
MS (70 eV) m/z (%): 462 [M+ (8), 362 (40), 347 (50), 300 (35), 218 (23), 135 (47).
P r z y k ł a d 3
W warunkach syntezy jak w przykładzie 1 w 4,10 mL toluenu i w obecności 0,02 g chlorohydrydokarbonylbis(tricykloheksylofosfina)rutenu(II), przeprowadzono reakcję pomiędzy 0,91 g 1,3,5-tris(dimetylowinylosililo)benzenem oraz 0,54 g 1-etynylo-1-(trimetylosiloksy)cykloheksanem. Konwersja terminalnego alkinu i wydajność surowego produktu wynosiły 99%. W celu usunięcia katalizatora z układu odparowano z mieszaniny poreakcyjnej rozpuszczalnik i resztki lotnego, nieprzereagowanego substratu, naniesiono całość na kolumnę chromatograficzną wypełnioną żelem krzemionkowym modyfikowanym 15% Et3N, a następnie wyizolowano produkt stosując jako eluent heksan: chlorek metylenu (100:1). Uzyskano 1-[1-etynylo-1-(trimetylosiloksy)cykloheksylo]-3,5-bis(dimetylowinylosililo)benzen 88%, w postaci oleistej cieczy o lekko słomkowożółtym zabarwieniu.
1H NMR (C6D5CD3) δ (ppm): 0.017 (CH3SO, 0.215 (CH3S1O), 1.26-1.94 ((CaH10)C=), 5.81-6.11 (H2C=CHSi), 7.71-7.97 (C6H3) 13C NMR (C6D5CD3) δ (ppm): -2,88 (CH3SO, 2.14 (CH3S1O), 23.3-41.24 ((C6H!0)C=), 87.64, 112 CC), 132.8, 138 (HC CHSi), 136.39, 139.86 (C6H3)
MS (70 eV) m/z (%): 426 (22) [(M++H)-CH3], 59 (75), 147 (45), 456 (32), 426 (220).
P r z y k ł a d 4
W warunkach syntezy i oczyszczania jak w przykładzie 1, w 2,15 mL toluenu i w obecności 0,02 g chlorohydrydokarbonylbis(tricykloleksylofosfina)rutenu(lI), przeprowadzono reakcję pomiędzy 0,41 g 1,3,5-tris(dimetylowinylosililo)benzenem oraz 0,15 g 1-oktynem. Konwersja terminalnego alkinu i wydajność surowego produktu wynosiły 96%. Uzyskano 1-(oktynylo)-3,5-bis(dimetylowinylosililo)benzen z wydajnością 82%, w postaci oleistej cieczy o lekko słomkowożółtym zabarwieniu.
1H NMR (C6D5CD3) δ (ppm): 0.109 (CH3Si), 0.406-1.66 (C6H13), 5.77-6.14 (H2C=CHSi), 7.757.87 (C6H3) 13C NMR (C6D5CD3) δ (ppm): -2.85 (CH3Si), 14.04-31.3 (C6H13), 132.75, 138 (H2C=CHSi), 82.27, 109.7 CC), 136,38, 139.91 (C6H3)
MS (70 eV) m/z (%): 398 [M+-CH3] (71), 352 (25), 372 (59), 313 (20), 269 (22), 254 (28), 245 (25), 229 (29), 218 (22), 183 (15), 145 (14), 131 (14), 85 (54), 75 (55), 59 (100)
P r z y k ł a d 5
W warunkach syntezy i oczyszczania jak w przykładzie 3 w 2,22 mL toluenu i w obecności 0,02 g chlorohydrydokarbonylbis(tricykloheksylofosfina)rutenu(ll), przeprowadzono reakcję pomiędzy 0,26 g estrem tris(dimetylowinylosiloksylowym) kwasu ortoborowego oraz 0,19 g etynylotrietylosilanem. Konwersja terminalnego alkinu i wydajność surowego produktu wynosiły 69%. Uzyskano ester (etynylotrietylosililo)bis(dimetylowinylosililowy) kwasu ortoborowego z wydajnością 50%, w postaci oleistej cieczy o lekko słomkowym zabarwieniu.
1H NMR (C6D5CD3) δ (ppm): 0.15 (CH3Si), 0.5-1.062 (CH3CH2Si), 6.10, 5.912, 5.925 (H2C=CHSi)
PL 215 561 B1 13C NMR (C6D5CD3) δ (ppm): -0.55 (CH3S1), 4.51, 7.51 (CH3CH2S1), 86.95, 94.94 (C^C), 137.4, 132.22 (H2C=CHSi)
P r z y k ł a d 6
W warunkach syntezy i oczyszczania jak w przykładzie 3 w 2,02 mL toluenu i w obecności 0,02 g chlorohydrydokarbonylbis(tricykloheksylofosfina)rutenu(II), przeprowadzono reakcję pomiędzy 0,43 g estrem tris(dimetylowinylosiloksylowym) kwasu ortoborowego oraz 0,27 g 1-etynylo-1-(trimetylosiloksy)cykloheksanem. Konwersja terminalnego alkinu i wydajność surowego produktu wynosiły 96%. Uzyskano ester [1-etynylo-1-(trimetylosiloksy)cykloheksylo]bis(dimetylowinylosililowy) kwasu ortoborowego z wydajnością 80%, w postaci oleistej cieczy o lekko słomkowym zabarwieniu.
1H NMR (C6D5CD3) δ (ppm): 0.15 (CH3Si), 0.23 (CH3S1O), 1.063-1.88 ((CaHio)C=), 5.91, 6.09 (H2C=CHSi) 13C NMR (C6D5CD3) δ (ppm); -0.54 (CH3S1), 2.18 (CH3S1O), 19.89-25.58 ((CaH™)^), 73.67, 109.88 (C^C), 137.4, 132.3 (H2C=CHSi)
P r z y k ł a d 7
W warunkach syntezy i oczyszczania jak w przykładzie 3 w 2,27 mL toluenu i w obecności 0,02 g chlorohydrydokarbonylbis(tricykloheksylofosfina)rutenu(ll), przeprowadzono reakcję pomiędzy 0,26 g estrem tris(dimetylowinylosiloksylowym) kwasu ortoborowego oraz 0,15 g 1-oktynem. Konwersja terminalnego alkinu i wydajność surowego produktu wynosiły 99%. Uzyskano ester (oktynylo)bis(dimetylowinylosililowy) kwasu ortoborowego z wydajnością 80%, w postaci oleistej cieczy o lekko słomkowym zabarwieniu.
1H NMR (C6D5CD3) δ (ppm): 0.068 (CH3Si), 0.86-1.55 (C6H13), 6.11, 5.84, 5.77 (H2C=CHSi) 13C NMR (C6D5CD3) δ (ppm): 1.0-29.97 (C6H13)

Claims (4)

1. Nowe dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne o ogólnym wzorze 1, w którym
- R oznacza: grupę trialkilosililową SiA3 z wszystkimi grupami alkilowymi takimi samymi zawierającymi C1-3, fenylodimetylosilil, 1-(trimetylosiloksy)-1-cykloheksyl, grupą alkilową z nierozgałęzionym i bez grup funkcyjnych łańcuchem alifatycznym C5-C8,
- X oznacza grupę o ogólnym wzorze 2 lub 3
2. Sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne o ogólnym wzorze 1, w którym
PL 215 561 B1
- R oznacza: grupę trialkilosililową SiA3 z wszystkimi grupami alkilowymi takimi samymi zawierającymi fenylodimetylosilil, 1-(trimetylosiloksy)-1-cykloheksyl, grupą alkilową z nierozgałęzionym i bez grup funkcyjnych łańcuchem alifatycznym C5-C8,
- X oznacza grupę o ogólnym wzorze 2 lub 3 polegający na reakcji pomiędzy odpowiednim trójwinylopodstawionym związkiem krzemoorganicznym lub krzemoboroorganicznym o ogólnym wzorze 4, w którym
- X oznacza grupę o ogólnym wzorze 2 lub 3 z terminalnym alkinem o ogólnym wzorze 5, w którym
- R oznacza: grupę trialkilosililową SiA3 z wszystkimi grupami alkilowymi takimi samymi zawierającymi C1-3, fenylodimetylosilil, 1-(trimetylosiloksy)-1-cykloheksyl, grupę alkilową z nierozgałęzionym i bez grup funkcyjnych łańcuchem alifatycznym C5-C8, w obecności kompleksu [chlorohydrydokarbonylbis(tricykloheksylofosfina)ruten(II)].
3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że katalizator stosuje się w ilości w ilości 0,5 - 3% mol względem alkinu.
4. Sposób według zastrz. 3, znamienny tym, że katalizator stosuje się w ilości w ilości 2% mol względem alkinu.
PL393415A 2010-12-23 2010-12-23 Nowe dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne (54) oraz sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemoi krzemoboroorganicznych PL215561B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL393415A PL215561B1 (pl) 2010-12-23 2010-12-23 Nowe dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne (54) oraz sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemoi krzemoboroorganicznych

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL393415A PL215561B1 (pl) 2010-12-23 2010-12-23 Nowe dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne (54) oraz sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemoi krzemoboroorganicznych

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL393415A1 PL393415A1 (pl) 2012-07-02
PL215561B1 true PL215561B1 (pl) 2013-12-31

Family

ID=46453805

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL393415A PL215561B1 (pl) 2010-12-23 2010-12-23 Nowe dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne (54) oraz sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemoi krzemoboroorganicznych

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL215561B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL393415A1 (pl) 2012-07-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Groarke et al. New insights into the reaction of t-butylhydroperoxide with dichloro-and dimethyl (dioxo) molybdenum (VI)
Singh et al. Synthesis of polyfunctional triethoxysilanes by ‘click silylation’
US5466845A (en) Sulfonium salts and process for their preparation
Firouzabadi et al. Iron (III) trifluoroacetate [Fe (F3CCO2) 3] as an easily available, non-hygroscopic, non-corrosive, highly stable and a reusable Lewis Acid catalyst: Efficient O-silylation of α-hydroxyphosphonates, alcohols and phenols by hexamethyldisilazane (HMDS) under solvent-free conditions
Osi et al. A Selenenium-Bridged 10-Boratriptycene Lewis Acid
US8722914B2 (en) Silaoxacycles
Ahmed et al. Synthesis and spectroscopic characterization of nicotinaldehyde based derivatives: SC-XRD, linear and non-linear optical studies
PL215561B1 (pl) Nowe dwuwinylo-alkinylopodstawione związki krzemo- i krzemoboroorganiczne (54) oraz sposób otrzymywania dwuwinylo-alkinylopodstawionych związków krzemoi krzemoboroorganicznych
Kajanus et al. Synthesis of bis (phenylethynyl) arylene-linked diporphyrins designed for studies of intramolecular energy transfer
Cheval et al. Vinyl nosylates as partner in copper and silver co-catalyzed Sonogashira cross-coupling reactions
CN102482301B (zh) 乙烯基-炔基取代的锗化合物和获得乙烯基-炔基取代的锗化合物的方法
Missaghi et al. Bis (pyridyl) siloxane–Pd (II) complex catalyzed oxidation of alcohol to aldehyde: Effect of ligand tethering on catalytic activity and deactivation behavior
Gorjizadeh et al. A novel and efficient synthesis of alkyl thiocyanates from alkyl halides in water using phase transfer catalysts
Kasák et al. Elaboration of a novel effective approach to enantiopure functionalised 2, 2′-dialkyl-1, 1′-binaphthyls by stereoconservative cross-couplings at positions 2 and 2′
Gleiter et al. Interaction of cyclic thiadiynes with CpCo (COD)—selectivity and reactivity
Penso et al. Biaryl formation: palladium catalyzed cross-coupling reactions between hypervalent silicon reagents and aryl halides
Park Photoreactions of (2-substituted-phenyl) pentamethyldisilanes
RU2524692C1 (ru) Способ получения гетероаннулярных 1,1&#39;-бис-(диметилалкоксисилил)ферроценов
PL212275B1 (pl) Nowe germylopodstawione 1,2-alkiny oraz sposoby otrzymywania germylopodstawionych 1,2-alkinów
Kiliçkiran et al. Preparation of highly hindered polyenynes
US5698737A (en) Prophosphatrane deprotonation of solvents
JP5319033B2 (ja) シラオキサシクレンの製造
Murai et al. Synthesis and Properties of Secondary Thiocarbamoylsilanes
WO2018064163A1 (en) Method for preparing silahydrocarbons
Singh et al. Synthesis, characterization and structural aspects of 3-azidopropylsilatrane