PL213939B1 - Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tluszczowych - Google Patents

Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tluszczowych

Info

Publication number
PL213939B1
PL213939B1 PL379283A PL37928306A PL213939B1 PL 213939 B1 PL213939 B1 PL 213939B1 PL 379283 A PL379283 A PL 379283A PL 37928306 A PL37928306 A PL 37928306A PL 213939 B1 PL213939 B1 PL 213939B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
glycerin
weight
fraction
glycerol
temperature
Prior art date
Application number
PL379283A
Other languages
English (en)
Other versions
PL379283A1 (pl
Inventor
Jacek Kijenski
Antoni Migdał
Osazuwa Osawaru
Ewa Śmigiera
Original Assignee
Inst Chemii Przemyslowej Im Prof Ignacego Moscickiego
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Chemii Przemyslowej Im Prof Ignacego Moscickiego filed Critical Inst Chemii Przemyslowej Im Prof Ignacego Moscickiego
Priority to PL379283A priority Critical patent/PL213939B1/pl
Priority to EP07104654A priority patent/EP1860090B1/en
Priority to ES07104654T priority patent/ES2399839T3/es
Priority to DK07104654.4T priority patent/DK1860090T3/da
Priority to PL07104654T priority patent/PL1860090T3/pl
Publication of PL379283A1 publication Critical patent/PL379283A1/pl
Publication of PL213939B1 publication Critical patent/PL213939B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/60Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by elimination of -OH groups, e.g. by dehydration
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/51Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by pyrolysis, rearrangement or decomposition
    • C07C45/52Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by pyrolysis, rearrangement or decomposition by dehydration and rearrangement involving two hydroxy groups in the same molecule

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tłuszczowych. Celem przerobu tej frakcji jest konwersja gliceryny, zwłaszcza do akroleiny i alkoholu allilowego.
W literaturze patentowej opisane są reakcje konwersji gliceryny do akroleiny i alkoholu allilowego. W opisie patentowym US 5 387 720 opisany jest proces konwersji gliceryny z roztworu wodnoglicerynowego zawierającego 10-40% wagowych gliceryny w temperaturze 353-613 K, wobec katalizatorów stałych o kwasowości Hammeta H0 (-20)-2. Jako przykłady katalizatorów podano układy impregnowane otrzymane przez nasączenie tlenku glinu kwasem fosforowym, układy tlenkowe zawierające heteropolikwasy, a także zeolity. Maksymalna molowa konwersja gliceryny do akroleiny wyniosła 70,5%. W produktach reakcji zidentyfikowano również 1-hydroksyaceton i 3-hydroksypropanal.
Inny przykład odwodnienia gliceryny przedstawiono w opisie patentowym Fr 695931. Pary czystej bezwodnej gliceryny kontaktują się ze złożem katalizatora o temperaturze powyżej 573 K. Katalizator składa się z soli kwasów trihydroksylowych, (np. fosforanów) litu lub żelaza. Konwersja molowa gliceryny do akroleiny w tej reakcji wyniosła 75%.
Znany jest również proces otrzymywania akroleiny z gliceryny prowadzony w fazie ciekłej. Βϋchler, W., Dinjus, E., Ederer,H.J., Kruse, A., Mas, C. w J. Supercritical Fluids, 22, 37 (2002 r.) opisują proces odwodnienia gliceryny prowadzony w warunkach 622-748 K i 25-45 MPa. Stężenie gliceryny we wsadzie wynosiło 0-0,5 mol-dm- . Jako produkty reakcji oprócz akroleiny i alkoholu allilowego zidentyfikowano metanol, aldehyd octowy, aldehyd propionowy, etanol, formaldehyd, tlenek węgla, ditlenek węgla i wodór. Konwersja gliceryny do akroleiny w tym procesie zależnie od warunków temperatury i ciśnienia wynosiła maks. 25% (623 K, 45 MPa), do alkoholu allilowego 40% (745 K i 45 MPa oraz 667 K i 25 MPa). Produktami ciekłymi dominującymi w mieszaninie poreakcyjnej były formaldehyd i aldehyd octowy. Konwersja gliceryny do tych związków wynosiła 40-80%.
Anatal Jr.M.J., Mok, W.S.L., Roy, J.C., Raissi, A.T. w J. Analyt. Appl. Pyrolisys, 8,291 (1985) opisują proces odwodnienia gliceryny w warunkach podkrytycznej wody, zawierającej kwas siarkowy jako katalizator. Konwersja gliceryny pod ciśnieniem 34 MPa w temperaturze 623 K wyniosła maks. 40%. Stężenie gliceryny we wsadzie wynosiło 5% wagowych.
Znany jest sposób konwersji gliceryny do akroleiny opisany przez Adkins, H. i Hartung, W.H w Org. Synth., Coll. 1, 15 (1941 r.) Czysta bezwodna gliceryna reaguje z wodorosiarczanem potasu wobec siarczanu potasu w temperaturze ~473 K. Produkt tej reakcji zawierający głównie akroleinę jest następnie oczyszczany z zanieczyszczeń. W efekcie końcowym uzyskuje się konwersję molową do akroleiny na poziomie 33-48%.
Znany jest również proces konwersji gliceryny do alkoholu allilowego prowadzony w fazie ciekłej przedstawiony przez Kamm, O. i Marvel, C.S. w Org. Synth., Coll. 1, 42 (1941 r.). Czysta bezwodna gliceryna wprowadzana jest do kolby zawierającej bezwodny kwas mrówkowy. W wyniku szeregu następujących po sobie reakcji i po usunięciu zanieczyszczeń otrzymuje się czysty alkohol allilowy. Konwersja gliceryny wynosi około 50%. Pozostałość w kolbie zawiera znaczne ilości produktów kondensacji gliceryny.
Stwierdzono, że można z dużą efektywnością uzyskać wartościowe produkty - akroleinę i alkohol allilowy - z odpadowej frakcji glicerynowej będącej produktem ubocznym transestryfikacji triglicerydów kwasów tłuszczowych.
Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tłuszczowych, w temperaturze powyżej 573 K, wobec katalizatora o charakterze kwaśnym, według wynalazku polega na tym, że frakcję glicerynową w postaci roztworu wodnego, zawierającego powyżej 40% wagowych gliceryny oraz ewentualnie do 10% wagowych produktów ubocznych procesu transestryfikacji, wprowadza się do obojętnej wysokowrzącej cieczy, ogrzanej do temperatury powyżej 573 K a poniżej jej temperatury wrzenia, po czym uzyskane pary zawierające glicerynę kontaktuje się, ewentualnie w strumieniu gazu obojętnego, z heterogenicznym kwaśnym katalizatorem o właściwościach redoks, w temperaturze od 520 do 640 K, przy czym obciążenie katalizatora, w przeliczeniu na frakcję glicery-1 -1 nową, utrzymuje się poniżej 50 g(fr. glic.)-g(kat)-1-h-1.
Korzystnie jest prowadzić proces według wynalazku stosując frakcję glicerynową zawierającą 70-80% wagowych gliceryny i ewentualnie do 5% wagowych produktów ubocznych procesu transestryfikacji.
PL 213 939 B1
Jako obojętną wysokowrzącą ciecz korzystnie stosuje się olej mineralny lub syntetyczny lub olej silikonowy.
Korzystnie jest frakcję glicerynową wprowadzać do wysokowrzącej cieczy ogrzanej do temperatury 600-650 K.
Jako obojętny gaz nośny korzystnie stosuje się azot lub hel.
Jako heterogeniczny katalizator kwaśny o właściwościach redoks korzystnie stosuje się mieszaninę zawierającą sulfonowany amorficzny glinokrzemian, o udziale 89% wagowych SiO2, i tlenek żelaza(III).
Jako heterogeniczny katalizator kwaśny o właściwościach redoks korzystnie stosuje się również sulfonowany tlenek tytanu(IV).
-1 -1
Korzystnie jest prowadzić proces przy obciążeniu katalizatora poniżej 10 g(fr. glic.)-g(kat)- -h- .
Przerabiany sposobem według wynalazku surowiec zawiera, oprócz gliceryny, inne produkty uboczne procesu transestryfikacji tłuszczów jak: chlorek sodu lub potasu, węglan sodu lub potasu, mydła sodowe lub potasowe, powstałe po neutralizacji katalizatora procesu transestryfikacji, a także niewielkie ilości kwasów tłuszczowych, mono- i diglicerydy kwasów tłuszczowych o temperaturze wrzenia powyżej 623 K.
Prowadząc sposobem według wynalazku przerób ubocznej frakcji glicerynowej, uzyskanej z transestryfikacji tłuszczów (triglicerydów), można uzyskać sumaryczną konwersję gliceryny do pożądanych produktów, tj. do akroleiny i alkoholu allilowego, na poziomie do 70% w przeliczeniu na glicerynę zawartą w substracie.
Sposób przerobu frakcji glicerynowej uzyskanej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tłuszczowych według wynalazku zilustrowano w przykładach.
P r z y k ł a d I.
Frakcję glicerynową z procesu transestryfikacji metanolem triglicerydów kwasów tłuszczowych zawierającą 75% wagowych gliceryny, 3% wagowych produktów ubocznych z procesu transestryfika3 cji (głównie chlorek potasu i kwasy tłuszczowe) podawano do 100 cm3 cieczy wysokowrzącej - oleju silikonowego (Polsil OM-350) o temperaturze około 603 K. Opary odparowanej cieczy przetłaczano 3 -1 strumieniem azotu o natężeniu 120 cm3-h-1 przez złoże katalizatora, które składało się z mieszaniny sulfonowanego amorficznego glinokrzemianu, zawierającego 89% wag. SiO2, i tlenku żelaza(III). Katalizator ten, kalcynowany przez 1 godz. w temperaturze 623 K w strumieniu azotu o temperaturze 573 K, miał rozrzut wielkości ziaren 0,5-1,5 mm. Obciążenie katalizatora w przeliczeniu na frakcję gliceryno-1 -1 wą wynosiło 1,3 g(fr. glic.)-g(kat)-1-h-1. Całkowita konwersja gliceryny wyniosła 100%, molowa konwersja do akroleiny 35%, do alkoholu allilowego 28%, do metanolu 7%. Wartości te utrzymywały się przez 4 godziny trwania procesu. Produkty reakcji: akroleinę i alkohol allilowy rozdzielano wykorzystując różnice w temperaturach wrzenia.
P r z y k ł a d II.
Proces prowadzono jak w przykładzie I, z tym, że temperatura wysokowrzącej cieczy - oleju mineralnego, w której odparowaniu ulegał roztwór wodno-glicerynowy wynosiła 623 K, a obciążenie ka-1 -1 talizatora wynosiło 5,7 g(fr. glic.)-g(kat)-1-h-1. Całkowita konwersja gliceryny wyniosła 87%, molowa konwersja do akroleiny 28%, do alkoholu allilowego 26%, do metanolu 8%.
P r z y k ł a d III.
Proces prowadzono jak w przykładzie I, z tym, że jako katalizator zastosowano sulfonowany tlenek tytanu(IV) o wielkości ziarna 0,5-1,5 mm, jako gaz nośny hel, a obciążenie katalizatora wynosiło -1 -1
1,1 g(fr. glic.)-g(kat)-1-h-1. Całkowita konwersja gliceryny wyniosła 98%, molowa konwersja do akroleiny 34%, do alkoholu allilowego 12%, do metanolu 17%.
P r z y k ł a d IV.
Proces prowadzono jak w przykładzie I, z tym, że jako substrat zastosowano frakcję glicerynową z procesu transestryfikacji metanolem triglicerydów kwasów tłuszczowych zawierającą 63% wag. gliceryny, 7% wag. innych produktów ubocznych transestryfikacji (głównie chlorek potasu i mydła potasowe) oraz wodę. Całkowita konwersja gliceryny wyniosła 100%, molowa konwersja do akroleiny 30%, do alkoholu allilowego 28%, do metanolu 10%.
P r z y k ł a d V.
Proces prowadzono jak w przykładzie I, z tym, że temperatura złoża katalizatora wyniosła 553 K, temperatura cieczy wysokowrzącej - oleju syntetycznego na bazie poli(a-olefin) - w której odparowywano frakcję glicerynową wynosiła 583 K. Całkowita konwersja gliceryny wyniosła 100%, molowa konwersja do akroleiny 35%, do alkoholu allilowego 31%, do metanolu 9%.
PL 213 939 B1
P r z y k ł a d VI.
Proces prowadzono jak w przykładzie I, z tym, że jako gaz nośny zastosowano hel, a wysokowrzącą ciecz - olej syntetyczny na bazie poli(a-olefin) - w której odparowaniu ulegał roztwór wodnoglicerynowy dogrzewano w czasie trwania reakcji polem mikrofalowym do temperatury 603 K. Całkowita konwersja gliceryny wyniosła 100%, molowa konwersja do akroleiny 35%, do alkoholu allilowego 30%, do metanolu 8%.
P r z y k ł a d VII.
Proces prowadzono jak w przykładzie I, z tym, że obciążenie katalizatora wynosiło 10,4 g(fr glic
-1 -1 3 -1 g(kat)- •h- , a natężenie strumienia azotu 318 cm •h- . Całkowita konwersja gliceryny wyniosła 75%, molowa konwersja do akroleiny 21%, do alkoholu allilowego 18%, do metanolu 13%.

Claims (8)

1. Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tłuszczowych, w temperaturze powyżej 573 K, wobec katalizatora o charakterze kwaśnym, znamienny tym, że frakcję glicerynową w postaci roztworu wodnego, zawierającego powyżej 40% wagowych gliceryny oraz ewentualnie do 10% wagowych produktów ubocznych procesu transestryfikacji, wprowadza się do obojętnej wysokowrzącej cieczy ogrzanej do temperatury powyżej 573 K, a poniżej jej temperatury wrzenia, po czym uzyskane pary zawierające glicerynę kontaktuje się, ewentualnie w strumieniu gazu obojętnego, z heterogenicznym kwaśnym katalizatorem o właściwościach redoks, w temperaturze 520 - 640 K, przy czym obciążenie katalizatora, w przeliczeniu na frakcję glicerynową, utrzy-1 -1 muje się poniżej 50 gf glic>g(kat)- •h- .
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się frakcję glicerynową zawierającą 70 - 80% wagowych gliceryny i ewentualnie do 5% wagowych produktów ubocznych procesu transestryfikacji.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako wysokowrzącą obojętną ciecz stosuje się olej mineralny lub syntetyczny lub olej silikonowy.
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że frakcję glicerynową wprowadza się do wysokowrzącej cieczy ogrzanej do temperatury 600-650 K.
5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako obojętny gaz nośny stosuje się azot lub hel.
6. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako heterogeniczny katalizator kwaśny o właściwościach redoks stosuje się mieszaninę zawierającą sulfonowany amorficzny glinokrzemian, o udziale 89% wagowych SiO2, i tlenek żelaza(III).
7. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako heterogeniczny katalizator kwaśny o właściwościach redoks stosuje się sulfonowany tlenek tytanu(IV).
8. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że proces prowadzi się przy obciążeniu kataliza-1 -1
PL379283A 2006-03-24 2006-03-24 Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tluszczowych PL213939B1 (pl)

Priority Applications (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL379283A PL213939B1 (pl) 2006-03-24 2006-03-24 Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tluszczowych
EP07104654A EP1860090B1 (en) 2006-03-24 2007-03-22 Method for processing the glycerol phase from transestrification of fatty acid triglycerols
ES07104654T ES2399839T3 (es) 2006-03-24 2007-03-22 Método para procesar la fase de glicerol procedente de la transesterificación de trigliceroles de ácidos grasos
DK07104654.4T DK1860090T3 (da) 2006-03-24 2007-03-22 Fremgangsmåde til processering af glycerolfasen fra omestring af fedtsyre-triglyceroler
PL07104654T PL1860090T3 (pl) 2006-03-24 2007-03-22 Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tłuszczowych

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL379283A PL213939B1 (pl) 2006-03-24 2006-03-24 Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tluszczowych

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL379283A1 PL379283A1 (pl) 2007-10-01
PL213939B1 true PL213939B1 (pl) 2013-05-31

Family

ID=38294236

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL379283A PL213939B1 (pl) 2006-03-24 2006-03-24 Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tluszczowych
PL07104654T PL1860090T3 (pl) 2006-03-24 2007-03-22 Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tłuszczowych

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL07104654T PL1860090T3 (pl) 2006-03-24 2007-03-22 Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tłuszczowych

Country Status (4)

Country Link
EP (1) EP1860090B1 (pl)
DK (1) DK1860090T3 (pl)
ES (1) ES2399839T3 (pl)
PL (2) PL213939B1 (pl)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2009028371A1 (ja) * 2007-08-29 2009-03-05 Showa Denko K.K. アクロレインの製造方法およびアクリル酸の製造方法

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR695931A (fr) * 1929-06-15 1930-12-23 Schering Kahlbaum Ag Procédé de fabrication d'acroléine
US2558520A (en) * 1948-01-29 1951-06-26 Us Ind Chemicals Inc Production of acrolein from glycerol
DE4238493C1 (de) * 1992-11-14 1994-04-21 Degussa Verfahren zur Herstellung von Acrolein und dessen Verwendung
DE4442124A1 (de) * 1994-11-26 1996-05-30 Basf Ag Verfahren zur Herstellung von Propandiol-1,2
FR2882053B1 (fr) * 2005-02-15 2007-03-23 Arkema Sa Procede de deshydratation du glycerol en acrolene

Also Published As

Publication number Publication date
EP1860090B1 (en) 2012-11-28
PL1860090T3 (pl) 2013-02-28
DK1860090T3 (da) 2013-01-14
EP1860090A1 (en) 2007-11-28
PL379283A1 (pl) 2007-10-01
ES2399839T3 (es) 2013-04-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Tsukuda et al. Production of acrolein from glycerol over silica-supported heteropoly acids
EP3453695B1 (en) A process for the production of olefins and use thereof
EP2365954B1 (fr) Procede de preparation d'acroleine a partir de glycerol ou de glycerine
US9404027B2 (en) Method of producing lower alcohols from glycerol
WO2007053705A2 (en) Method of producing lower alcohols from glycerol
EP2582652B1 (fr) Procede de preparation d'acroleine a partir de glycerol ou de glycerine
AU2017317090B2 (en) Compositions and methods related to the production of acrylonitrile
EP1963471B1 (en) Process for producing fatty acid alkyl esters and glycerin
KR20130115242A (ko) 메타크릴산 에스테르의 제조 방법
EP1902006B1 (en) The dehydration of mixed alcohols
TWI417272B (zh) 製程
JP5572393B2 (ja) アクリル酸の製造方法
JP2014221453A (ja) 固体リン酸触媒、及びそれを用いたトリオキサンの製造方法
CN101679910B (zh) 脂肪酸酯的制造方法
US8604234B2 (en) Method for preparing acrolein from glycerol by catalytic dehydration of glycerol using a heteropolyacid catalyst
KR20160006720A (ko) 디-c1-3-알킬 숙시네이트를 연속적으로 제조하는 방법
EP3015446B1 (en) Method for producing allyl alcohol and allyl alcohol produced thereby
PL213939B1 (pl) Sposób przerobu frakcji glicerynowej z procesu transestryfikacji triglicerydów kwasów tluszczowych
WO2009079667A1 (en) Method of producing lower alcohols from glycerol
KR20190094196A (ko) 방향족 나이트릴 화합물의 제조 방법 및 탄산 에스터의 제조 방법
JP5401023B2 (ja) アクロレインの製造方法およびアクリル酸の製造方法
JP5798871B2 (ja) イソプレンの製造方法
CN101541720A (zh) 由无水乙醇制备二丁基醚的方法
JP2009292774A (ja) アクロレイン及びアクリル酸の製造方法
JP2009292773A (ja) アクロレインの製造方法及びアクリル酸の製造方法