PL212261B1 - Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych - Google Patents

Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych

Info

Publication number
PL212261B1
PL212261B1 PL391246A PL39124610A PL212261B1 PL 212261 B1 PL212261 B1 PL 212261B1 PL 391246 A PL391246 A PL 391246A PL 39124610 A PL39124610 A PL 39124610A PL 212261 B1 PL212261 B1 PL 212261B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
ionic liquids
bromide
tbd
exchange
anion
Prior art date
Application number
PL391246A
Other languages
English (en)
Inventor
Janusz Nowicki
Marcin Muszyński
Original Assignee
Inst Ciezkiej Syntezy Orga
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Ciezkiej Syntezy Orga filed Critical Inst Ciezkiej Syntezy Orga
Priority to PL391246A priority Critical patent/PL212261B1/pl
Publication of PL212261B1 publication Critical patent/PL212261B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych - wodorotlenków cyklicznych guanidyn, mogących znaleźć zastosowanie w procesach z katalizą zasadową, szczególnie kondensacji czy transestryfikacji.
Ciecze jonowe są przedmiotem dużego zainteresowania już od blisko 20 lat. Zainteresowanie to wynika z ich specyficznych właściwości, które przekładają się na decydujący wpływ na przebieg wielu reakcji chemicznych. Od czasu ich odkrycia są przedmiotem licznych prac o charakterze badawczym i technologicznych. Moż liwoś ci ich wykorzystania w chemii są ogromne, co został o opisane w licznych publikacjach i monografiach [na przykład P. Wassercheid, T. Welton (Eds) Ionic Liquids in Synthesis, Wiley-WCH, Weinheim, 2003]. Początkowo były wykorzystywane jako specyficzne rozpuszczalniki dla właściwych katalizatorów. Ponieważ z reguły nie mieszają się z substratami stanowiły bardzo atrakcyjną grupę związków korzystnie wpływających na przebieg wielu reakcji. Pierwsze ciecze jonowe, oparte na N-metyloimidazolu, miały charakter neutralny. Jednak dalsze prace pozwoliły na otrzymanie cieczy jonowych, początkowo kwaśnych a później i zasadowych. Ich właściwości kwasowe czy zasadowe wynikały z charakteru zarówno anionu jak i kationu.
Kwasowe ciecze jonowe można otrzymać na przykład w wyniku wprowadzenia do cząsteczki anionu wodorosiarczanowego, metylosiarczanowego czy fosforanowego. W efekcie otrzymuje się ciecze jonowe zawierające protonowane aminy (na przykład anion metyloimidazoliniowy czy pirolidiniowy) jako kationy. Oddzielną grupę kwasowych cieczy jonowych stanowią ciecze jonowe zawierające aniony chloroglinianowe. Kwasowe ciecze jonowe są dobrymi katalizatorami dla wielu procesów na przykład estryfikacji [Fraga-Dubreuil J. i współpracownicy, Catal. Commun. 2002, 3,185] czy acetalizacji [Sonu G.N. Catal. Commun. 2007, 8,1323].
W porównaniu do kwasowych i oboję tnych cieczy jonowych, szeroko opisywanych w literaturze, zasadowe ciecze jonowe są znacznie rzadsze, co opisuje Hajipour w pracy przeglądowej z tego tematu [J. Iran Chem. Soc. 2009,6,647].
Zasadowość cieczy jonowych może wynikać zarówno z charakteru kationu jak i anionu. Wiadomo, że ciecze jonowe zawierające kation imidazoliniowy są niestabilne w środowisku zasadowym. W roku 2003 Seddon opatentował stabilną , zasadową ciecz jonową - wodorotlenek 2,3-dimetyloimidazoliniowy [US patent 6774240] a w dwa lata później Ranu opisał wodorotlenek metylobutyloimidazoliniowy [Ranu B.C. i współpracownicy Org. Lett., 2005, 7, 3049]. Opisane wodorotlenki okazały się stabilne w warunkach katalizy zasadowej i wykazywały wysoką aktywność w reakcjach kondensacji Michaela [Ranu B.C. I współpracownicy Tetrahedron 2007, 63,776] czy Knoevenagel'a [Li J. i współpr. Chin. J. Org. Chem., 2007,27,1296],
Zasadowe ciecze jonowe otrzymane z metyloimidazolu mogą mieć ograniczone zastosowanie wynikające ze stosunkowo niskiej zasadowości anionu. Dla 1-metyloimidazolu wartość pKa~7,8. Dla niektórych reakcji, na przykład transestryfikacji glicerydów, wymagających silnych zasad jako katalizatorów mogą one być mało aktywne. Znacznie wyższą zasadowością charakteryzują się cykliczne pochodne amidyny czy guanidyny, w szczególności 1,5,7-triazabicyklo[4.4.0]dec-5en (TBD), która zaliczana jest do jednych z najsilniejszych tak zwanych „superzasad. Dla TBS wartość pKa wynosi blisko 26. Jak pokazał Schuchardt [J. Mol. Catal. A, 1995,99,65] metanoliza oleju roślinnego z uż yciem TBD jako katalizatora po 1 godzinie syntezy w temperaturze 70C prowadzi do otrzymania estrów metylowych z wydajnością 90%. Jego aktywność w procesach transestryfikacji porównywalna jest do NaOH czy KOH. Niestety ze względu na rozpuszczalność TBD w mieszaninie reakcyjnej jego odzyskiwanie jest wyjątkowo utrudnione.
Celem wynalazku było opracowanie sposobu otrzymywania wodorotlenków cyklicznych guanidyn o wzorze:
0Η~ gdzie R = C4-C8, spełniających kryterium zasadowych cieczy jonowych o wysokiej zasadowości.
PL 212 261 B1
Nieoczekiwanie okazało się, że możliwe jest otrzymywanie wodorotlenków cyklicznych guanidyn o wzorze:
gdzie R = C4 - C8, na drodze czwartorzędowania cyklicznych guanidyn (TBD) przy użyciu bromków alkilowych C4 - C6 i następnie na drodze wymiany anionu za pomocą anionowej żywicy jonowymiennej w postaci wodorotlenowej.
Istota sposobu według wynalazku polega na tym, że reakcję wymiany czwartorzędowych bromków cyklicznej guanidyny (TBD) prowadzi się w temperaturze 20 - 40°C, używając roztworu bromku w polarnym rozpuszczalniku takim jak woda i/lub metanol, o stężeniu 5-20 cg/g, a do wymiany anionu stosuje się anionową żywicę jonowymienną w postaci wodorotlenowej w ilości 2-5-krotnego nadmiaru zdolności wymiennej w stosunku do użytego bromku.
Korzystnie jest, jeżeli reakcję wymiany czwartorzędowych bromków, pochodnych cyklicznych guanidyn prowadzi się w temperaturze 20 - 25°C.
Korzystnie jest, jeżeli stosuje się roztwór bromku w polarnym rozpuszczalniku takim jak woda i/lub metanol, o stężeniu 10 - 15 cg/g.
Korzystnie jest, jeżeli do wymiany anionu stosuje się anionową żywicę jonowymienną w postaci wodorotlenowej w ilości 3-krotnego nadmiaru zdolności wymiennej w stosunku do użytego bromku.
Zasadowe ciecze jonowe - wodorotlenki cyklicznych guanidyn są ciekłe w temperaturze pokojowej, więc posiadają cechy typowe jak dla cieczy jonowych. Ponadto nie mieszają się w produktach olejowych, więc mogą być łatwo oddzielane z mieszaniny posyntezowej.
Po wymianie anionit łatwo można oddzielić od wodnego roztworu wodorotlenku, który poddaje się końcowemu zatężaniu pod zmniejszonym ciśnieniem.
P r z y k ł a d 1
Do reaktora wprowadza się 6,9 g 1,5,7-triazabicyklo-[4.4.0]dec-5-enu [TBD] i 7,7 g bromku n-butylu. Zawartość reaktora miesza się w temperaturze 100°C, aż do zestalenia się mieszaniny co trwa około 30 minut. Produkt reakcji przemywa się 3 krotnie cykloheksanem (po 15 cm3) i suszy pod zmniejszonym ciśnieniem (40 hPa) w temperaturze 50°C przez 12 godzin. Otrzymuje się 12,9 g [TBD-Bu]+Br z wydajnością 93,9%.
W zlewce umieszcza się 11,1 g bromku [TBD-Bu]+Br w postaci 10% wodnego roztworu i dodaje 48 g anionitu Lewatit MonoPIus MP64. Zawiesinę miesza się przy pomocy mieszadła magnetycznego w temperaturze pokojowej przez 12 godz. Po oddzieleniu jonitu i przemyciu go wodą destylowaną otrzymany roztwór zatęża się pod zmniejszonym ciśnieniem. Otrzymuje się 7,7 g wodorotlenku [TBD-Bu]+OH w postaci syropu o ż ó ł tym zabarwieniu.
Otrzymany wodorotlenek został scharakteryzowany przy pomocy analizy widm rezonansu magnetycznego 1H-NMR i 13C-NMR:
1H-NMR(500MHz, DMSO-d6)(ppm): 0.97(3H, t, CH2CH3), 1.34-1.40(2H, m, CH2CH3), 1.551.60(2H, m, CH2CH2CH2), 1.96-2.05(4H, m), 3.27-3.32(4H, m), 3.33-3.43(8H, m); 13C-NMR (120MHz, DMSO-d6)(ppm): 14.3(CH2CH3), 21.0, 22.0, 22.2, 30.5, 39.3, 40.1, 47.7, 48.0, 50.9, 54.1
P r z y k ł a d 2
Do reaktora wprowadza się 6,9 g 1,5,7-triazabicyklo-[4.4.0]dec-5-enu [TBD] i 10,6 g bromku n-oktylu. Zawartość reaktora miesza się w temperaturze 100°C, aż do zestalenia się mieszaniny co trwa około 45 minut. Produkt reakcji przemywa się 3 krotnie cykloheksanem (po 15 cm3) i suszy pod zmniejszonym ciśnieniem (40 hPa) w temperaturze 50°C przez 12 godzin. Otrzymuje się 30,9 g [TBDOc]+Br- z wydajnością 93,2%.
W zlewce umieszcza się 12,8 g bromku [TBD-Oc]+Br- w postaci 10% wodnego roztworu i dodaje g anionitu Lewatit MonoPIus MP64. Zawiesinę miesza się przy pomocy mieszadła magnetycznego w temperaturze pokojowej przez 12 godzin. Po oddzieleniu jonitu i przemyciu go wodą destylowaną otrzymany roztwór zatęża się pod zmniejszonym ciśnieniem.
PL 212 261 B1
Otrzymuje się 9,2 g wodorotlenku [TBD-Oc]+OH- w postaci syropu o żółtym zabarwieniu. Otrzymany wodorotlenek został scharakteryzowany przy pomocy analizy widm rezonansu magnetycznego 1H-NMR i 13C-NMR:
1H-NMR(500 MHz, DMSO-d6)(ppm): 0.92(3H, t, CH2CH3), 1.26-1.38(10H, m, CH2CH3), 1.561.63(2H, m, CH2CH2CH2), 1.96-2.05(4H, m), 3.26-3.30(4H, m), 3.33-3.44(8H, m); 13C-NMR (120MHz, DMSO-d6)(ppm): 14.3(CH2CH3), 22.0, 22.3, 23.8, 27.8, 28.4, 30.5, 30.7, 33.1, 39.4, 40.1, 47.7, 48.0, 49.0, 51.1

Claims (4)

1. Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych o wzorze gdzie R = C4-C8, znamienny tym, że reakcję wymiany czwartorzędowych bromków cyklicznej guanidyny (TBD) prowadzi się w temperaturze 20-40°C, używając roztworu bromku w polarnym rozpuszczalniku takim jak woda i/lub metanol, o stężeniu 5-20 cg/g, a do wymiany anionu stosuje się anionową żywicę jonowymienną w postaci wodorotlenowej w ilości 2-5-krotnego nadmiaru zdolności wymiennej w stosunku do użytego bromku.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję wymiany czwartorzędowych bromków, pochodnych cyklicznych diamin prowadzi się w temperaturze 20-25°C.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się roztwór bromku w polarnym rozpuszczalniku takim jak woda i/lub metanol, o stężeniu 10-15 cg/g.
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że do wymiany anionu stosuje się anionową żywicę jonowymienną w postaci wodorotlenowej w ilości 3-krotnego nadmiaru zdolności wymiennej w stosunku do uż ytego bromku.
PL391246A 2010-05-17 2010-05-17 Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych PL212261B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL391246A PL212261B1 (pl) 2010-05-17 2010-05-17 Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL391246A PL212261B1 (pl) 2010-05-17 2010-05-17 Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL212261B1 true PL212261B1 (pl) 2012-09-28

Family

ID=46882934

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL391246A PL212261B1 (pl) 2010-05-17 2010-05-17 Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL212261B1 (pl)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Zhao et al. Mannich reaction using acidic ionic liquids as catalysts and solvents
CN103351301A (zh) 高纯度季铵盐的合成方法
Forsyth et al. Functionalised ionic liquids: Synthesis of ionic liquids with tethered basic groups and their use in Heck and Knoevenagel reactions
Wu et al. Application of basic isoreticular nanoporous metal–organic framework: IRMOF-3 as a suitable and efficient catalyst for the synthesis of chalcone
KR20130132617A (ko) 수성 매질에서 이환형 구아니딘 염의 제조
CN109761851A (zh) 一种间苯二甲腈的制备方法
Nowicki et al. Novel basic ionic liquids from cyclic guanidines and amidines–new catalysts for transesterification of oleochemicals
CN102259025B (zh) 环己烯水合制备环己醇用催化剂及其制备和应用方法
CN103936562A (zh) 一种双酚f的制备方法
CN102909040B (zh) 一种固体碱催化剂及其制备方法和应用
CN109608365B (zh) 一种牛磺酸的制备方法
CN107011211B (zh) 一种对苯二甲腈的制备方法
CN113501796A (zh) 一种胺乙基化哌嗪及其制备方法
CN104785294A (zh) 一种离子液体基催化剂及其制备方法和应用
PL212261B1 (pl) Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych
EP2964619B1 (en) Process for the preparation of triazine carbamates
JP5887360B2 (ja) アルジトールアセタールの製造方法
CN109206343A (zh) 一种己二腈的制备方法
CN104086487B (zh) 一种以环己酮为原料直接合成己内酰胺的方法
Mistry et al. Zeolite H-BEA catalysed multicomponent reaction: One-pot synthesis of amidoalkyl naphthols–Biologically active drug-like molecules
Bernardo-Maestro et al. Supramolecular chemistry controlled by packing interactions during structure-direction of nanoporous materials: effect of the addition of methyl groups on ephedrine derivatives
PL214830B1 (pl) Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych
PL212218B1 (pl) Sposób otrzymywania zasadowych cieczy jonowych
CN104744252B (zh) 一种仿生含水多相催化体系催化芳香醛与丙二酸二酯间缩合反应的方法
CN101792371A (zh) 一种催化合成对乙基苯酚的方法