PL187127B1 - Nowe fenantrydyny, środki lecznicze zawierające nowe fenantrydyny i zastosowanie nowych fenantrydyn - Google Patents

Nowe fenantrydyny, środki lecznicze zawierające nowe fenantrydyny i zastosowanie nowych fenantrydyn

Info

Publication number
PL187127B1
PL187127B1 PL97328019A PL32801997A PL187127B1 PL 187127 B1 PL187127 B1 PL 187127B1 PL 97328019 A PL97328019 A PL 97328019A PL 32801997 A PL32801997 A PL 32801997A PL 187127 B1 PL187127 B1 PL 187127B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
group
hydrogen atom
hydrogen
compounds
alkoxy
Prior art date
Application number
PL97328019A
Other languages
English (en)
Other versions
PL328019A1 (en
Inventor
Hermann Amschler
Dieter Flockerzi
Wolf-Rüdiger Ulrich
Thomas Bar
Thomas Martin
Christian Schudt
Armin Hatzelmann
Rolf Beume
Dietrich Häfner
Hildegard Boss
Hans-Peter Kley
Karl-Josef Goebel
Beate Gutterer
Original Assignee
Altana Pharma Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Altana Pharma Ag filed Critical Altana Pharma Ag
Priority claimed from PCT/EP1997/000402 external-priority patent/WO1997028131A1/de
Publication of PL328019A1 publication Critical patent/PL328019A1/xx
Publication of PL187127B1 publication Critical patent/PL187127B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D221/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom as the only ring hetero atom, not provided for by groups C07D211/00 - C07D219/00
    • C07D221/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom as the only ring hetero atom, not provided for by groups C07D211/00 - C07D219/00 condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D221/04Ortho- or peri-condensed ring systems
    • C07D221/06Ring systems of three rings
    • C07D221/10Aza-phenanthrenes
    • C07D221/12Phenanthridines
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • A61P11/08Bronchodilators
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Pulmonology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)

Abstract

1. Nowe fenantrydyny o wzorze 1, w którym R1 ozna cza grape hydroksylowa, 1-4C-alkoksylowa, 3-7C-cykloalko ksylowa albo 3-7C-cykloalkilometoksylowa albo calkowicie lub czesciowo podstawiona fluorem grape 1-4C-alkoksylowa, R2 oznacza grupe hydroksylowa, 1-4C-alkoksylowa, 3-7C-cykloalkoksylowa albo 3-7C-cykloalkilometoksylowa albo calkowicie lub czesciowo podstawiona fluorem grupe 1-4C- -alkoksylowa, albo w którym R1 i R2 razem oznaczaja grupe 1-2C-alkilenodioksylowa, R3 oznacza atom wodoru albo grupe 1-4C-alkilowa, R31 oznacza atom wodoru albo grupe 1-4C-alkilowa, albo w którym R3 i R31 razem oznaczaja grupe 1-4C-alkilenowa, R4 oznacza atom wodoru albo grape 1-4C-alkilowa, R5 oznacza atom wodoru, R51 oznacza atom wodoru, albo w którym R5 i R51 razem oznaczaja dodatkowe wiazanie, R6 oznacza grape fenylowa podstawiona przez R7, przy czym R7 oznacza grupe CCO R 71 albo CON(R72)R73 i R71 oznacza atom wodoru, grape 1-7C-alkilowa, 3-7C-cykloalkilowa albo 3-7C- cykioalkilometylowa, a R72 i R73 niezaleznie od siebie oznacza- ja atomy wodoru, grupy 1 -7C-alkilowe, 3-7C-cykloalkilowe albo 3-7C-cykloalkilometylowe oraz sole tych zwiazków. W ZÓR 1 PL

Description

Przedmiotem wynalazku są więc związki o wzorze 1 (patrz załączona formatka wzorów), w którym R1 oznacza grupę hydroksylową, ł-4C-αśdoksylową, 3-7C-cydloalkoksylową albo 3-7C-c^^l<^^^^^^<^^^^^^^ί^;ylo^^jjlbo całkowicie lub częściowo podstawioną fluorem grupę 1-4C-αldoksylową, R2 oznacza grupę hydroksylową, 1-4C-αlkodaylową, 3-7C-cydloalkokaylową albo 3-7C-cykloalkilometoksylową albo całkowicie lub częściowo podstawioną fluorem grupę 1-4C-alkodaylową, albo w którym
R1 i R2 razem ocnacąjją grupę 1-2C-aldilenodioksylową,
R3 oznacza atom wodoru albo grupę MC-alkilową,
R31 oznacza atom wodoru albo grupę 1-4C-alkilową, albo w którym
R3 i R31 razem oznaczają grupę 1-4C-alkileeową,
R4 oznacza atom wodoru albo grupę 1-4C-alkilową,
R5 oznacza atom wodoru,
R51 oznacza atom wodoru, albo w którym
R5 i R51 razem oąeaccają dodatkowe wiązanie,
R6 oznacza grupę fenylową podstawioną prącc R7, przy czym
R7 oznacza grupę COOR71 albo CON(R72)R73 i R71 oznacza atom wodoru, grupę 1-7C-alkilową, 3-7C-cykloalkilową albo 3-7C-cyklsalkilomctylową, a R72 i R73 niezależnie od siebie oznaczają atomy wodoru, grupy ł^C-alkilowe, 3-7C-cyklsaldilowc albo 3-7C-cykloalkilometylowe oraz sole tych związków.
Grupa 1-4C-alkoksylowa ocejcca grupy, które obok atomu tlenu zawierają prostą lub rozgałęzioną grupę alkilową o 1-4 atomach węgla. Przykładowo wymienia się grupę butokaylową, iąobutoksylową, H-rzęd-butoksylową, Ill-rzęd-butoksylową, propoksylową, izopropoksylową, a korzystnie grupę etskaylswą i metoksylową.
187 127
Grupa 3-7C-cykloalkoksylowa oznacza na przykład grupę cyklopropyloksykową cyklobutyloksylową, cyklopentyloksylową cykloheksyloksylową i cykloheptyloksylową, z których korzystna jest grupa cyklopropyloksylową, cyklobutyloksylowa i cyklopentyloksylową.
Grupa 3-7C-cykloalkilometoksylowa oznacza na przykład grupę cyklopropylometoksylową, cyklobutylometolcsylową cyklopentylometoksylow¾ cykloheksylometoksylową i cykloheptylometoksylową, z których korzystna jest grupa cyklopropylometoksylowa cyklobutylometoksylowa i cyklopentylometoksylowa.
Jako całkowicie lub częściowo podstawione fluorem grupy 1-4C-alkoksylowe wymienia się na przykład grupę 1,2,2-trifluoroetoksylową 2,2,3,3,3 -pentafluoropropoksylową, perfluoroetoksylową, 1,1,2,2-tetrafluoroetoksylową, trifluorometoksylow¾ zwłaszcza grupę 2,2,2 -trifluoroetoksylową, a korzystnie grupę difluoromętoksylową.
Grupa 1-4C-alkilowa oznacza prosty lub rozgałęziony rodnik alkilowy o 1-4 atomach węgla. Przykładowo wymienia się grupę butylową, izobutylową, II-rzęd-butylową, IH-rzędbutylową, propylową, izopropylową, a korzystnie grupę etylową i metylową.
Grupa 1-2C-alkilenodioksylowa oznacza na przykład grupę metylenodioksylową (-O-CH2-O-) i grupę etylenodioksylową (-O-CH2-CH2-O-).
Gdy R3 i R31 razem oznaczają grupę 1-4C-alkilenową, to pozycje 1 i 4 w związkach o wzorze 1 są połączone ze sobą, mostkiem 1-4C-alkilenowym, przy czym grupa 1-4C-alkilenowa oznacza prostą lub rozgałęzioną grupę alkilenową. o 1-4 atomach węgla. Przykładowo wymienia się grupę metylenową. (-CH2-), etylenową (-CH2CH2-), trimetylenową (-CH2-CH2-CH2-), 1,2-dimetyloetylenową [-CH (CH3)-CH (CH3)-] i izopropylidenową [-C(CH3)2-].
Gdy R5 i R51 razem oznaczają dodatkowe wiązanie, to atomy węgla w pozycjach 2 i 3 związków o wzorze 1 są połączone podwójnym wiązaniem.
Grupa 1-7C-alkilowa oznacza proste lub rozgałęzione grupy alkilowe o 1-7 atomach węgla. Przykładowo wymienia się grupę heptylową, izoheptylową (2-metyloheksylową), heksylową, izoheksylową (2-metylopentylową), neoheksylową (2,2-dimetylobutylową), pentylową, izopentylową (3-metylobutylową), neopentylową (2,2-dimetylopropylową), butylową, izobutylową II-rzęd-butylową, III-rzęd-butylową, propylową izopropykwą etylową i metylową.
Grupa 3-7C-cykloalkilowa oznacza grupę cyklopropylową cyklob^^t^t^ł<^^^ίą, cyklopentylową cykloheksylową i cykloheptylową. Jako korzystne wymienia się grupy 3-5C-cykloalkilowe, jak grupa cyklopropylową, cyklobutylową i cyklopentylowa.
Grupa 3-7C-cykloalkilometylowa oznacza grupę metylową która jest podstawiona przez jedną z wyżej wymienionych grup 3-7C-cykloalkilowych. Jako korzystne wymienia się grupy 3-5C-cykloalkilometylowę, jak grupa cyklopropylometylowa, cyklobutylometylowa i cykiopentylometylowa.
Podstawnik R7 może być związany w każdym odpowiednim położeniu przy pierścieniu fenylowym. Szczególnie korzystne jest wiązanie podstawnika R7 w pozycji 4 pierścienia fenylowego.
Jako przykładowe grupy fenylowe podstawione przez R7 wymienia się grupę 4-karboksyfenylową 3 -karboksyfenylową, 4-metoksykarbonylofenylową, 3-metoksykarbonylofenylową, 2-metoksykarbonylofenyłową 4-etoksykarbonylofenylową 3-etoksykarbonylofenylową 2-etoksykarbonylofenylową 4-(N-metyloaminokarbonyio)-fenyk)W'ą 3-(N-metyloaminokarbonyloj-fenykwą 4-(N,N-dimetyloaminokiarbonylo)-fenylową 4-karbamoilofenylową i 3-karbamoilofenylową.
Korzystnymi związkami o wzorze 1 są takie związki, w których R1 oznacza grupę MC-alkoksykwą 3-7C-cykloalkoksylową albo 3-7C-cykloalkilometoksylową albo całkowicie lub częściowo podstawioną fluorem grupę 1-2C-alkoksyłową R2 oznacza grupę 1-4C-alkoksylową, 3-7C-cykloalkoksy!owąalbo 3-7C-cykloalkilometoksyłową.albo całkowicie lub częściowo podstawioną fluorem grupę 1-2C-alkoksykową, R3 oznacza atom wodoru, R31 oznacza atom wodoru, albo w których
R3 i R31 razem oznaczają grupę 1-2C-alkilenową,
R4 oznacza atom wodoru albo grupę 1-4C-akkilową,
R5 oznacza atom wodoru, oznacza atom wodoru, albo w których
187 127
R5 i R51 razem oznaczają dodatkowe wiązanie,
R6 oznacza grupę fenylową podstawioną przez R7, przy czym R7 oznacza grupę COOR71 albo CON(R72)R73 i R71 oznacza atom wodoru, grupę 1-7C-alkilową albo 3-7C-cykloalkilometylową, a R72 i R73 niezależnie od siebie oznaczają atomy wodoru lub grupy 1-7C-alkilowe, oraz sole tych związków.
Szczególnie korzystnymi związkami o wzorze 1 są takie związki, w których
R1 oznacza grupę 1-4C-alkoksylową, 3-7C-cykloalkoksylową albo całkowicie lub częściowo podstawioną fluorem grupę 1-2C-alkoksylową,
R2 oznacza grupę 1-4C-alkoksylową, 3-7C-cykloalkoksylową albo całkowicie lub częściowo podstawioną fluorem grupę 1-2C-alkoksylową,
R3 oznacza atom wodoru, R31 oznacza atom wodoru, albo w których
R3 i R31 razem oznaczają grupę 1-2C-alkilenową,
R4 oznacza atom wodoru albo grupę 1 -4C-alkilową,
R5 oznacza atom wodoru,
R51 oznacza atom wodoru, albo w których
R5 i R51 razem oznaczają dodatkowe wiązanie,
R 6 oznacza grupę fenylową podstawioną przez R7, przy czym
R7 oznacza grupę COOR71 albo CON(R72)R73 i R71 oznacza atom wodoru, grupę 1-7C-alkilową albo 3-7C-cykloalkilometylową, a R72 i R73 niezależnie od siebie oznaczają atomy wodoru lub grupy 1-4C-alkilowe, oraz sole tych związków.
Korzystne są związki o wzorze 1, w którym
R1 oznacza grupę metoksylową, etoksylową lub difluorometoksylową,
R2 oznacza grupę metoksylową, etoksylową lub difluorometoksylową,
R3 i R31 oznaczaj ą atomy wodoru,
R4 oznacza atom wodoru,
R5 i R51 oznaczają atomy wodoru,
R6 oznacza grupę fenylową podstawioną przez R7, przy czym
R7 oznacza grupę COOR71 albo CON(R72)R73 i R71 oznacza atom wodoru albo grupę 1-4C-alkilową, R72 oznacza atom wodoru, a R73 oznacza grupę 1-4C-alkilową, oraz sole tych związków.
Postacią korzystnych związków o wzorze 1 są takie związki, w których R1 oznacza grupę metoksylową lub etoksylową,
R2 oznacza grupę metoksylową, etoksylową lub difluorometoksylową,
R3 i R31 oznaczają atomy wodoru,
R4 oznacza atom wodoru,
R5 i R51 oznaczają atomy wodoru,
R6 oznacza grupę fenylową podstawioną przez R7, przy czym
R7 oznacza grupę COOR71, a R71 oznacza atom wodoru albo grupę 1-4C-alkilową, oraz sole tych związków.
Jako sole w przypadku związków o wzorze 1 bierze się pod uwagę - w zależności od podstawienia - wszelkie sole addycyjne z kwasami albo wszelkie sole z zasadami. W szczególności wymienia się farmakologicznie dopuszczalne sole stosowanych zazwyczaj w galenice nieorganicznych i organicznych kwasów i zasad. Jako sole takie nadają się z jednej strony rozpuszczalne w wodzie i nierozpuszczalne w wodzie sole addycyjne z kwasami, takimi jak na przykład kwas solny, kwas bromowodorowy, kwas fosforowy, kwas azotowy, kwas siarkowy, kwas octowy, kwas cytrynowy, kwas D-glukonowy, kwas benzoesowy, kwas 2-(4-hydroksybenzoilo)-benzoesowy, kwas masłowy, kwas sulfosalicylowy, kwas maleinowy, kwas laurynowy, kwas jabłkowy, kwas fumarowy, kwas bursztynowy, kwas szczawiowy, kwas winowy, kwas embonowy, kwas stearynowy, kwas toluenosulfonowy, kwas metanosulfonowy albo kwas 3 -hydroksy-2-naftoesowy, przy czym kwasy przy wytwarzaniu soli - w zależności od tego, czy chodzi o kwas jedno- lub wielozasadowy i w zależności od tego, jaka sól jest pożądana - stosuje się w równomolowym albo odchylającym się od niego stosunku ilościowym.
Z drugiej strony bierze się też pod uwagę sole z zasadami. Jako przykłady soli z zasadami wymienia się sole metali alkalicznych (litu, sodu, potasu) albo wapnia, glinu, magnezu,
187 127 tytanu, amonu, sole megluminowe albo guanidyniowe, przy czym również w tym przypadku przy wytwarzaniu soli zasady stosuje się w równomolowym albo odchylającym się od niego stosunku ilościowym.
Farmakologicznie niedopuszczalne sole, które można początkowo otrzymywać podczas wytwarzania związków według wynalazku na skalę przemysłową, przeprowadza się metodami znanymi fachowcom w sole farmakologicznie dopuszczalne.
W przypadku związków o wzorze 1 chodzi o związki chiralne z centrami chiralności w pozycjach 4a i 10b i w zależności od znaczenia podstawników R3, R31, R4, R5 i R51 z dalszymi centrami chiralności w pozycjach 1, 2, 3 i 4. Wynalazek obejmuje więc wszelkie możliwe czyste diastereomery i czyste enancjomery, jak również ich mieszaniny w każdym stosunku w mieszaninie, włączając racematy. Korzystne są związki o wzorze 1, w których atomy wodoru w pozycjach 4a i 10b występują w położeniu cis wobec siebie. Szczególnie korzystne są przy tym czyste diastereomery cis i czyste enancjomery cis, jak również ich mieszaniny w każdym stosunku w mieszaninie, włączając racematy. W szczególności korzystne są przy tym (-)-cis-enancjomery.
Enancjomery można rozdzielać w znany sposób (na przykład drogą wytwarzania i rozdzielania odpowiednich związków diastereomerycznych). Korzystnie rozdziela się enancjomery na etapie związków wyjściowych o wzorze 3 (patrz formatka wzorów). Enancjomerycznie czyste związki wyjściowe o wzorze 3 można też wytwarzać za pomocą asymetrycznych syntez.
Sposób wytwarzania związków o wzorze 1, w którym R1, R2, R3, R31, R4, R5, R51 i R6 mają znaczenie wyżej podane, oraz ich soli polega na tym, że związki o wzorze 2 (patrz formatka wzorów), w którym R1, R2, R3, R31, R4, R5, R51 i R6 mają znaczenie wyżej podane, poddaje się cyklokondensacji i ewentualnie otrzymane związki o wzorze 1 następnie przeprowadza się w sole, albo ewentualnie otrzymane sole związków o wzorze 1 następnie przeprowadza się w wolne związki.
Otrzymane związki o wzorze 1 można ewentualnie przeprowadzać w dalsze pochodne stanowiące związki o wzorze 1. Na przykład ze związków o wzorze 1, w którym R7 oznacza grupę estrową, można drogą kwasowego lub alkalicznego zmydlania uzyskać odpowiednie kwasy, przez reakcję z aminami o wzorze HN(R72)R73 można otrzymywać odpowiednie amidy, albo drogą przeestryfikowania estrów o wzorze 1 względnie drogąestryfikacji kwasów o wzorze 1 można wytwarzać odpowiednie estry. Reakcje te prowadzi się korzystnie analogicznie do metod znanych fachowcom, np. w sposób opisany w następujących przykładach.
Cyklokondensację prowadzi się sposobem znanym dla fachowca według metody BischlerNapieralski (np. tak, jatk opisano w J. Chem. Soc., 1956, 4280-4282) w obecności odpowiedniego środka kondensującego, takiego jak na przykład kwas polifosforowy, pięciochlorek fosforu, pięciotlenek fosforu albo korzystnie tlenotrójchlorek fosforu, w odpowiednim obojętnym rozpuszczalniku, np. w chlorowanym węglowodorze, takim jak chloroform, albo w cyklicznym węglowodorze, takim jak toluen lub ksylen, albo w innym obojętnym rozpuszczalniku, takim jak acetonitryl, albo bez dalszego rozpuszczalnika z zastosowaniem nadmiaru środka kondensującego, korzystnie w podwyższonej temperaturze, zwłaszcza w temperaturze wrzenia stosowanego rozpuszczalnika względnie środka kondensującego.
Wyodrębnianie i oczyszczanie substancji według wynalazku prowadzi się w znany sposób, np. tak, że rozpuszczalnik oddestylowuje się w próżni, a uzyskaną pozostałość przekrystalizowuje się z odpowiedniego rozpuszczalnika, albo zgodnie ze zwykłymi metodami oczyszczania, takimi jak na przykład chromatografia kolumnowa na odpowiednim nośniku.
Sole otrzymuje się przez rozpuszczanie wolnego związku w odpowiednim rozpuszczalniku, np. w chlorowanym węglowodorze, takim jak chlorek metylenu lub chloroform, albo w niższym alkoholu alifatycznym (metanol, etanol, izopropanol), który zawiera żądany kwas względnie zasadę, albo do którego następnie dodaje się żądany kwas względnie zasadę. Sole uzyskuje się drogą sączenia, wielokrotnego strącania, wytrącania za pomocą nierozpuszczalnika dla soli addycyjnej albo przez odparowanie rozpuszczalnika. Otrzymane sole można drogą alkalizowania względnie zakwaszania przeprowadzać w wolne związki, które znowu można
187 127 przeprowadzać w sole. W ten sposób farmakologicznie nie dopuszczalne sole można przeprowadzać w sole farmakologicznie dopuszczalne.
Związki o wzorze 2 (patrz załączona formatka wzorów), w którym R1, R2, R3, R31, R4, R5, R51 i R6 mają znaczenie wyżej podane, można otrzymywać z odpowiednich związków o wzorze 3 (patrz załączona formatka wzorów), w którym R1, R2, R3, R31, R4, R5 i R51 mają znaczenie wyżej podane, przez reakcję ze związkami o wzorze R6-CO-X, w którym R6 ma znaczenie wyżej podane, a X oznacza odpowiednią grupę odszczepialną, korzystnie atom chloru. Przykładowo benzoilowanie prowadzi się w sposób opisany w następujących przykładach albo według J. Chem. Soc. (C), 1971, 1805-1808.
Związki o wzorze R6-CO-X i związki o wzorze 3 są albo znane albo można je wytwarzać w znany sposób.
Związki o wzorze 3 można otrzymywać np. ze związków o wzorze 4 (patrz załączona formatka wzorów), w którym R1, R2, R3, R31, R4, R5 i R51 mają znaczenie wyżej podane, drogą redukcji grupy nitrowej.
Redukcję prowadzi się w sposób znany fachowcom, na przykład tak, jak opisano w J. Org. Chem. 1962, 27, 4426, albo jak opisano w następujących przykładach. Korzystnie redukcję prowadzi się drogą katalitycznego uwodorniania, np. w obecności niklu Raneya, w niższym alkoholu, takim jak metanol lub etanol, w temperaturze pokojowej i pod normalnym lub podwyższonym ciśnieniem. Do rozpuszczalnika można ewentualnie dodawać katalityczne ilości kwasu, takiego jak na przykład kwas solny.
Enancjomerycznie czyste związki o wzorze 3 otrzymuje się w sposób znany fachowcom, np. przez tworzenie soli związków racemicznych o wzorze 3 z optycznie czynnymi kwasami karboksylowymi.
Enancjomerycznie czyste związki o wzorze 3 można też otrzymywać drogą asymetrycznej syntezy, wychodząc ze związków o wzorze 4a (patrz załączona formatka wzorów) po utworzeniu iminy z optycznie czynnymi aminami (np. R-(+)-l-fenyloetylouminy i S-(-)-l-fenyloetyloaminy1 drogą uwodorniania i następnego redukcyjnego rozszczepiania otrzymanej aminy drugorzędowej (np. według Arch. Pharm. 1989, 322, 187 albo w sposób opisany w następujących przykładach).
Związki o wzorze 4a można przykładowo wytwarzać, wychodząc ze związków o wzorze 4 w sposób znany fachowcom (np. według Tetrahedron 1968, 24, 6583 albo w sposób opisany w przykładach).
Związki o wzorze 4 (patrz załączona formatka wzorów), w którym R1, R2, R3, R31 i R4 mają znaczenie wyżej podane, a R5 i R51 oznaczają atomy wodoru, są albo znane albo można je wytwarzać z odpowiednich związków o wzorze 4, w którym R5 i R51 razem oznaczają dodatkowe wiązanie. Reakcję można prowadzić w sposób znany fachowcom, korzystnie drogą uwodorniania w obecności katalizatora, takiego jak na przykład pallad osadzony na węglu aktywnym, np. w sposób opisany w J. Chem. Soc.(C), 1971, 1805-1808 albo w następujących przykładach.
Związki o wzorze 4, w którym R5 i R51 razem oznaczają dodatkowe wiązanie, są albo znane albo można je wytwarzać drogą reakcji związków o wzorze 5 (patrz załączona formatka wzorów), w którym R1 i R2 mają znaczenie wyżej podane, ze związkami o wzorze 6 (patrz załączona formatka wzorów), w którym R3, R31 i R4 mają znaczenie wyżej podane.
Proces cykloaddycji prowadzi się przy tym w sposób znany fachowcom według DielsaAldera, np. w sposób opisany w J. Amer. Chem. Soc. 1957, 79, 6559 albo w J. Org. Chem. 1952,17, 581 albo w następujących przykładach.
Otrzymane w reakcji cykloaddycji związki o wzorze 4, w których pierścień fenylowy i grupa nitrowa występują w położeniu trans wobec siebie, można przeprowadzać w sposób znany fachowcom w odpowiednie związki cis, np. w sposób opisany w J. Amer. Chem. Soc. 1957, 79, 6559 albo w następujących przykładach.
Związki o wzorze 6 i 5 są albo znane albo można je wytwarzać w znany sposób. Związki o wzorze 5 można przykładowo wytwarzać w sposób znany fachowcom z odpowiednich związków o wzorze 7, jak np. opisano w J. Chem. Soc. 1951, 2524 albo w J. Org. Chem. 1944, 9, 170 albo w następujących przykładach.
187 127
Związki o wzorze 7 (patrz załączona formatka wzorów), w którym R1 i R2 mają znaczenie wyżej podane, są albo znane albo można je wytwarzać w sposób znany fachowcom, jak np. opisano w Ber. Dtsch. Chem. Ges. 1925, 58, 203 albo w następujących przykładach.
Następujące przykłady służą do bliższego wyjaśnienia wynalazku, nie ograniczając jego zakresu. Również dalsze związki o wzorze 1, których wytwarzanie nie zostało wyraźnie opisane, można wytwarzać w sposób analogiczny albo w sposób znany fachowcom z zastosowaniem zwykłych technik postępowania.
W przykładach t.t. oznacza temperaturę topnienia, teoria oznacza wydajność teoretyczną, t.wrz. oznacza temperaturę wrzenia, h oznacza godziny, RT oznacza temperaturę pokojową, WS oznacza wzór sumaryczny, MC oznacza masę cząsteczkową, obl. oznacza obliczono, znal. oznacza znaleziono. Wymienione w przykładach związki i ich sole są korzystnym przedmiotem wynalazku.
Prz ykłady
Produkty końcowe
1. (+)-)-cis-8,9-dimetoksy-6-[4-(metoksykarooyylo)-feyylo]-l ,2,3,4,4a, 1 Ob-heksayddrofenantrydyna
1,8 g (+/-) cis-N-[2i(3,4-dimetokss)enylo)-cykloheksylo]-4-metoesyksrOenylobenzamidu rozpuszcza się w 50 ml acetonitrylu i 1,0 ml tlenochlorku fosforu i miesza w ciągu 8 h w temperaturze 50°C. Mieszaninę reakcyjną wprowadza się do 100 ml nasyconego roztworu wodorowęglanu sodu i ekstrahuje octanem etylu. Fazę organiczną przemywa się roztworem wodorowęglanu sodu i wodą, suszy nad siarczanem sodu i zatęża.
Pozostałość przekrystalizowuje się z octanu etylu/eteru naftowego. Otrzymuje się 660 mg (38,6% teorii) związku tytułowego o t.t. 121,5-122,5°C.
WS: C23H25NO4 MC: 379,46
Analiza elementarna:
obliczono: C 72,80 H 6,64 N3,69 znaleziono: C 72,70 H 6,61 N 3558
Wychodząc z niżej opisanych odpowiednich związków wyjściowych otrzymuje się analogicznie do przykładu 1 następujące związki:
2. (+)-)-ci--8,9-dietoksy-6-[4-(metoksykar0osylo)-fenylo]-1,3,4,4,4a,10b-heks^ylydrofenantrydyna
T.t. 136-137°C, wydajność 59,8% teorii
WS: C25H29NO4; MC: 407,51
Analiza elementarna:
obliczono: C 73,69 H7,18 N3,44 znaleziono: C 73,83 H 7,27 N 3,559
3. (+--i^iis-9-d)fluoeometoksy-8-metoksy-6-[4-(metokssyarbooylo)-fenylo]-l,2,3,4,4a-10b-heksahsdrofenantrydyoa
T.t. 126-127°C, wydajność 34,5% teorii
WS: C23H23F2NO4; MC: 415,44
Analiza elementarna:
obliczono: C 66,50 H5,58 N337 F9,15 znaleziono: C 66,59 H5,55 N 3,36 F9,21
4. (F--)-cis-9-etoksy-8-metoksy-6-[4-(metoksykaΓborsylo-)feIsylo J11,2,3 /ł/^a, 1 (^bh^i^lcsjh^ydrofeoaotrsdyoa
T.t. 143,5-144,5°C, wydajność 88,6% teorii
WS: C24H27NO4; MC: 393,48
Analiza elementarna:
obliczono: C 73,26 H 6,92 N 3,56 znaleziono C 73,24 H 6,92 N 3,70
5. (+/-)-cii-8-eloksy-9-melykyy-6--4((metoksykaobonyloi-feyyloi-l,2,3,4,S£-1Ob-heksayydrofeoantrydyna
T.t. -23--24,5°C, wydajność 81,9% teorii
WS: C24H27NO4; MC: 393,48
187 127
Analiza elementarna:
obliczono: C 73,26 H 6,92 N 3,56 znaleziono: C 73,37 H 6,97 N 0,,6
6. (+/-)-cis-8,9-dielotdy-6-[3--meloksyk£a·bonylo)-fenylo]-1,2,3,4,4α,10b-hckaαhydrofenaetrydyna
Olej, wydajność 40,4% teorii WS: C25H29NO4; MC: 407,51 Analiza elementarna:
obliczono: C73,69 H7,17 N 0,44 znaleziono: C 73,10 H7,10 N 3,33
7. (+/-)-cis-8,9-dietoksy-6-[2-{metoksykarbsnylo)-feeylo]-1,2,3,4,4a, 10b-hedazhydrofeeantrydyna
Olej, wydajność 19,2% teorii
WS: C25H29NO4; MC: 407,51
Analiza elementarna x 0,5 H2O:
obliczono: C '7^/79 H 7266 N 3,36 znaleziono: C0 71,90 H 7266 N 3,20
8. (+/-)-trzes-8,9-dimetokay-6-[4-(metokaydarbonylo)-fenylo]-1,2,3,4,4z>10b-hekajhydrofena^^yna
T.t. 212-214°C; wydajność 52,7% teorii WS: C23H25NO4; MC: 379,46 Analiza elemcetαrej:
obliczono: C 72,80 H6,64 N 3,69 znaleziono: C 72,69 H 6,68 N 3,67
9. (-)-cis-8,9-dictoky-6-[4-(mctoksy]kzrtblnylo)-feeylo]-1,2,3,4,4a, 10b-heksahydrofeeantrydyna
T.t. 92-95°C; wydajność 46,6% teorii WS: C25H29NO4; MC: 407,51 Skręcalność: [α]ο20 -61,26° (c=0,475, etanol)
Analiza elementarna:
obliczono: C 7^^659 H7J7 N 3,44 znaleziono: C 73,55 H 7,25 N 3,35
10. (+)-cis-8,9-dietoksy-6-[4-(metoksykarboeylo)-fenylo]-1,2,3,4,4a, 10b-heksjhydrofeeantrydyna
T.t. 92-125°C; wydajność 48,2% teorii WS: C25H29NO4; MC: 407,51 Skręcalność: [a]^” +60,08° (c=0,23, etanol)
Analiza elementarna:
obliczono: C 73,69 HI 7^7 N 3,44 znaleziono: C 73,66 H 7,20 N 3,60
11. (-)-cis-8,9-dimeΐoksy-6-[4-(metodaykarboeylo)-fceylo]-1 ,2,3,4,4ζ, 10b--hckaahyerofceantrydyna
Zestalający się olej; wydajność 58,1% teorii WS: C23H25NO4; MC: 379,46 Skręcalność: [α]^0 -90,0° (c=0,2, etanol)
Analiza elementarna:
obliczono: C 72,80 H 6,64 N 3,69 znaleziono: C 72,80 H 6,90 N 3,54
12. (+)-cis-8,9-dimetoksy-6-[4--metoksykarbonylo)-fenylo]-1,12,3,4,4a, 10b-hekajhydrofenantrydyna
Zestalający się olej; wydajność 86,9% teorii WS: C23H2SNO4; MC: 379,46 Skręcjleoeć: [a^” +83,9° (c=0,2, etanol)
Analiza elementarna:
187 127 obliczono: C 72,80 H 6,64 N 3,69 znaleziono: C 72,99 H 6,73 N 3,66
13. (+)-cis-8,9-d.imetoksy-6-[4-(cyklopropylometoksykarbonylo)-fenylo]-1,2,3,4,4a, 10b-heksahydrofenantrydy^
2,0 g (+/-)-cis--,--dimetoksyet-(4-karb4ksyfenylyfe i HHal Ob-he0sahydrofenćrofenbntr zawiesza się w 12,0 ml cyylnpropylnmetannlu, zadaje 1,0 ml chlorku tionylu i miesza w ciągu 4 dni w temperaturze 50°C. Roztwór zatęża się pod obniżonym ciśnieniem, a pozostałość rozdziela się pomiędzy octan etylu i rozcieńczony roztwór wodorowęglanu sodu. Fazę organiczną suszy się nad siarczanem sodu i zatęża. Pozostałość przekrystalizowuje się z octanu etylu. Otrzymuje się 1,33 g (63,7% wydajności teoretycznej) związku tytułowego o t.t. 147-148°C.
WS: C26H29NO4; MC: 419,53
Analiza elementarna:
obliczono: C 74,44 H 6,97 N 3,34 znaleziono: C 74113 H 6,84 N 3,48
14. Cflnrnwndnrek (+/-1-cis-6-(4-k^u·boks5yeny-θ)-8,9-dietoksy-1,a,3,4,4α10b-heksahydrofenuntryd2ny
220 mg (+/-1-cis-8,9-dietoysy-6-[4-(metnksykurbonyln)-fenylo]-1 HHa, 10b-feysuhydrnfenuntrydyny rozpuszcza się w 3,0 ml stężonego kwasu solnego i 5,0 ml wody i miesza w ciągu 4 h w temperaturze 80°C. Otrzymany po ochłodzeniu osad odsysa się i suszy. Otrzymuje się 135 mg (58,1 % wydajności teoretycznej) związku tytułowego o t.t. 269°C.
WS: C24H27NO4xHCl; MC 429,95
Analiza elementarna:
obliczono: C 67,05 H 6,56 Cl 8,25 N 3,26 znaleziono: C 66,90 H6,51 Cl 8,22 N3,11
Wychodząc z wyżej opisanych odpowiednich związków wyjściowych i postępując analogicznie do przykładu 14, otrzymuje się następujące związki:
15. Chlorowodorek (+/-)-cis-6-(4-kαboks2fenylo}-8,9-dimetoksy-1 ,a,3,4,0a,10b-feksαhydnfenantrydyny
T.t. 220°C (rozkład); wydajność 65% teorii
WS: C22H23N04xHCl; MC: 401,89
Analiza elementarna:
obliczono: C 65,75 11,,02 Cl 8,82 N 3,48 znaleziono: C 65,63 H 6,06 Cl 8,58 N 3,60
16. Chlorowodorek (+/-)-cis-6-(4-kiuboksyfenylo)-9-etoks2-8-metoksy-1,a,3,4,4a,10b-heksafydrnfenuntryd2ny
T.t. 180°C (rozkład); wydajność 53,4% teorii
WS: CalH25NOoxHCl; MC: 415,92
Analiza elementarna x 2,5 H2O:
obliczono: C 59,93 H 6,78 N 3,^^ C17,68 znaleziono: C 59,70 H 6,,57 N318 C17,71
17. Chlorowodorek (+/-1-cis-6-(4-karboksyfeny-o)-8-etoksy-9-metoksy- 1,2,3,4,4a, 10b-heysufydrnfenantryd2n2
T.t. >250°C; wydajność 32,4% teorii
WS: C23H25NO4xHCl; MC: 415,92
Analiza elementarna:
obliczono: C 66,42 H 6,30 N 3,37 C18,52 znaleziono: C 66,37 H6,31 N 3,24 C1 8,79
18. Chlnrnwndnrek (+/-1-cis-6-(3-karboksyfenylo)-8,9-dietoksy-3,a,3,4,4a,10b-feksahydrofenuntrydyny
T.t. 259-260°C; wydajność 32,6% teorii
WS: C24H27NO4xHCl; MC: 429,95
Analiza elementarna:
obliczono: C 67,05 H 6,56 N 3,^^ C18,25 znaleziono: C 67,05 H6,67 N3,19 C18,22
18*7 127
19. Chlorowodorek (+/-)-cis-6-(4-karboksyfenylo)-9-difluorometoksy-8-metoksy-1,2,3,4,4a, 10b-heksahydrofenantrydyny
T.t. 170°C (rozkład); wydajność 69,8% teorii
WS: C22H2iF2NO4xHCi; MC: 437,88
Analiza elementarna x C2H5OH:
obliczono: C 59,57 H 5,83 N 2,89 F 7,85 Cl 7,33 znaleziono: C 59,39 H 5,76 N2,65 F 8,00 Cl 7,10
20. (+/-)<is-6--4--N-metylomninok:arbonylo)-fenylo]-8,9Kiimetoksy-1,2,3,4,4a,10b-heksahydrofenantrydyna
680 mg (+/-)-cis-8,9-dimetoksy-6-[4-(metoksykarbonylo)-fenylo]-1,2,3,4,4a,10b-heksahydrofenantrydyny i 25 mg cyjanku sodu w 13 ml 9 molamego roztworu metyloaminy w etanolu ogrzewa się w autoklawie w ciągu 10 h w temperaturze 90°C. Roztwór zatęża się w próżni, pozostałość roztwarza się w chlorku metylenu i ekstrahuje wodą. Fazę organiczną suszy się nad siarczanem sodu, rozpuszczalnik usuwa się w próżni, pozostałość miesza się z eterem dietylowym, odsysa i suszy. Otrzymuje się 380 mg (56,1% wydajności teoretycznej) związku tytułowego o t.t. 209-211 °C.
WS: C23H26N2O3; MC: 378,48
Analiza elementarna:
obliczono: C 72,99 H6,92 N 7,40 znaleziono: C 72,64 H 6,99 N 7,44
Związki wyjściowe
A1. (+/-)-cis-N-[2-(3,4-dimetoksyfenylo)-cykloheksylo]-4-metoksykarbonylobenzamid
2,6 g (+/-)-cis/-,2-dime-oksy-4-(2lami2ocyklohelklolot-bemJebu rozpuszcBu sic za 20 ml chlorku metylenu i 1 ml trietyloaminy. W temperaturze pokojowej wkrapla się w ciągu 3 h roztwór 2,4 g chlorku kwasu 4-metoksykarbopylobePZoesomego w 30 ml chlorku metylenu, po upływie 1 godziny mieszania ekstrahuje się porcjami po 50 ml wody, 2N kwasu solnego, nasyconego roztworu wodorowęglanu sodu i ponownie wody. Fazę organiczną suszy się nad siarczanem sodu, zatęża i pozostałość krystalizuje z octanu etylu. Otrzymuje się 2,0g (45,5% wydajności teoretycznej) związku tytułowego o t.t.139-143°C.
Wychodząc z niżej opisanych odpowiednich związków wyjściowych otrzymuje się analogicznie do przykładu Al następujące związki:
A2. (+/-)-cis-N-[2-(3<iiίΊuorometoksy4-metoksyfenylz)-cyklzheksylz]-4-metoksykarbzpylobenzamid
Olej; wydajność 96,5% teorii.
A3. (+/-)-cis-N-[2-(3,4-dietoksyfepylo)-cykloheksylo]-4-metoksykarbonylobeπzamid
Olej; wydajność 58,7% teorii.
A4. (+/-)-cis-N-[2-(3-etoksy-4-metoksyfenylo)-cylkohetk5ylo]-4-metolksykίa·rb>nylobenzamid
Temperatura topnienia 151,5-152,5°C; wydajność 78,9% teorii.
A5. (+/-)-cis-N-[2·-)2-ttoksy-3-metoksyfenyloZ-cykloheksylo]-4-metoksykarbonylolbtPoamid
Temperatura topnienia 126,5-127,5°C; wydajność 58,7% teorii.
A 6. (+//-)^^^^^i—-[i^^(2,3-^ietoksy:fe:^^^lz)^<^i^l^ll^ł^^t^:s;^^lz]-i^^lmeto^^ył^^r'b<^^;yl<zb^poa.mid
Olej; wydajność 96,27% teorii.
Al. (+/-)-cis-N-[2-(2,3-dietoksyfepylo)-cykloheksylo]-2-metzksykarbonylobepzamid
Temperatura topnienia 144-144,5°C; wydajność 59,6% teorii.
A8. (+/-)-trrms-N-[2-(3,4-dimetoksyfenylo)-cykloheksyloj-4-metoksykcU·bonylobenzamid
Temperatura topnienia 189-193°C; wydajność 48,0% teorii.
A9. (-)-cis-N-[2-(3,4-dietoksyfepylo)-cykloheksylo]-4-metoksykarbonylobenzamid
Temperatura topnienia 122-124°C; wydajność 80,15% teorii.
Skręcalność: [ α^0 -137,3° (c=0,11, etanol).
A10. (+)-cis-N-[2-(3,4-dietoksyfepylz)-cykloheksylo]-4-metzksykarbonylobepoamid
Temperatura topnienia 123-125°C; wydajność 86,75% teorii.
Skręcalność: [a]D +134,8° (c=0,135, etanol).
Al 1. (-)-cis-N-[2-(3,4-dimetoksyfepylo)-cykloheksylo]-4-metoksykarbonylobenoamid
Temperatura topnienia 154,5-156°C; wydajność 85,2% teorii.
187 127
Skręcalność: [α]ο20 -167,7° (c=0,2, etanol).
A12. (+)-cis-N-[2-(3,4-dimetoksyfenylo)-cykloheksylo]-4-metoksykarbonylobenzamid
Temperatura topnienia 153,5-154,5°C; wydajność 85,1% teorii.
Skręcalność: [α]ο20 +165° (c=0,2, etanol).
B1. (+/-)-cis-1,2-dimetoksy-4-(2-aminocykloheksylo)-benzen
8,5 g (+/-)-c is-l,2-ciime2oksy-4-(2-nitrocyklooeksylo)-bsnzenb rozpuszcza się w 400 m 1 metanolu i w temperaturze pokojowej w ciągu 8 h dodaje porcjami 7 ml wodzianu hydrazyny i 2,5 g niklu Raneya. Mieszaninę reakcyjną miesza się przez noc w temperaturze pokojowej, po czym sączy, przesącz zatęża, a pozostałość poddaje chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą mieszaniny toluen/octan etylultrietyloa^ina = 4/2/0,5.
Olej; wydajność 74,4% teorii.
Wychodząc z niżej opisanych związków wyjściowych otrzymuje się analogicznie do przykładu B1 następujące związki:
B2. 0+/-)-trans-1,C-dimetoksy-4-(Craminoeykloheksylo)-benzen
Olej; wydajność: 65,9% teorii.
B3. (+/-)-cis-1,2-dietoksy-4-0C-aminocykloheksylo)-benzen
Olej; wydajność 42,8% teorii.
B4. (+/ r)reis-2rdiΠuorometoksy-1 -metoksy-4r(Craminoeykloheksylo)rbozzez
14,6 g (+/-ClCi-l2-difluorome-oCsy-t-metoksy-4-(2-nitrocyktzheks-0-enyl4)-benzebu rozpuszcza się w 170 ml etanolu, dodaje się 3,0 g niklu Raneya i uwodornia się pod ciśnieniem wodoru 5 · 103 kPa w ciągu 9 dni w autoklawie. Zawiesinę sączy się, rozpuszczalnik usuwa w próżni, a pozostałość poddaje chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą mieszaniny toluez/dioksaz/trietyloamiza 3/1/0,5. Po odparowaniu odpowiednich frakcji otrzymuje się 3,4 g (25,7% teorii) związku tytułowego w postaci oleju.
Wychodząc z niżej opisanych odpowiednich związków wyjściowych otrzymuje się analogierzie do przykładu B4 następujące związki:
B5. (+/-)-eisrCrotoksy-1-metoksy-4-(2raminocyklohoksylo)rbozzez
Olej; wydajność ilościowa.
B6. (+/-)-cis-1 -etcksy-C-metoksy-4r02ramizocyklohoksylo)rbozzen
Olej; wydajność ilościowa.
B7. Chlorowodorek (-)-08-1 ,Crdietoksyr4r02-amizocykloheksylo)-bozzezu
2,2 g (-)-cic-l,2-dietoCsd-4--2-{l-fecylortoro)--emnocyWoheksylo]-ksyzenbzaeziesza się w 50 ml etanolu, zadaje 270 mg 10% palladu na węglu i uwodornia w temperaturze 50°C i pod ciśnieniem wodoru 5 · 103 kpa w ciągu 6 dni. Po odsączeniu katalizatora roztwór zatęża się pod obniżonym ciśnieniem i krystalizujący produkt odsysa się i suszy.
Temperatura topnienia 145-147°C; wydajność: 59,0% teorii
Skręcalność: [α^0 -60° (c=0,12, etanol).
Wychodząc z niżej opisanych odpowiednich związków wyjściowych otrzymuje się analogierzio do przykładu B7 następujące związki:
B8. Chlorowodorek (+)-cis-1,2-diotoksy-4rOCraminceyklohoksylo)rbonzozu
T.t. 149-151°C; wydajność: 52,9% teorii
Skręcalność: [ α]() +70° ^=0,21, etanol).
B9. (-)rcis-1,Crdimetoksy-4r(Cramizocykloheksylo)-bezzoz
12,0 g (+/-C-ci-lr,2-drmc-diyy-C-(2-runmocykrohelslolo--belc:enu i Oz- g kwagu (-)-migdałomogc rozpuszcza się w 420 ml dioksanu i 60 ml tetrahydrof-ranu i miesza przez noc w temperaturze pokojomej. Osad odsysa się, suszy, zadaje 100 ml z)sycozogo roztworu wodorowor glanu sodu i ekstrahuje octanem etylu. Fazę organiczną suszy się nad siarczanem sodu i zatęża pod obniżonym ciśnieniem. Otrzymuje się 4,8 g (40,0% wydajności teoretycznej) związku tytułowego o t.t. 80-81,5°C.
Skręcalność: [α]!^ -58,5° (c=1, etanol).
Wychodząc z niżej opisanych odpowiednich związków wyjściowych otrzymuje się analogicznio do przykładu B9 następujące związki:
B10. (-©cis-1,2-dimetoksyr4rOCrαminoeyklohoksylo)-bonzez
T.t. 68-69°C; wydajność: 37,2% teorii
18*7 127
Sktęeałerść: [α]ο20 +59,2° (a=1, etanol).
C1. (-)-ais-1,2-dieSoksy-4-[2-( 1 -fenyłoetyło)-aminoeskłoheksylo]-bezcee
4,0 g 2-(3l4-dietokssfenylo)-aykloheksazoeUl 2,0 ml R-(+)-1-fenyloetyloaminy i 20 mg kwasu tolueeosulfonowego rocpuscaca się w 150 ml toluenu i ogrcewa c oddcielaacem wody w aiągu 18 h pod ehłodnicą cwrotną. Roctwór catęża się pod obniżonym aiśnieniem, pocostałość roctwarca się w 200 ml etanolu, cadaje 5 g cwilżonego etanolem niklu Raneya i uwodornia w temperaturce pokojowej pod aiśnieniem wodoru 30-60 bar w aiągu 10 dni. KaSalicaSot odsysa się, roctwór catęża pod obniżonym aiśeieeiem i pocostałość poddaje ahromatografii na żelu krcemioekowym ca pomoaą miescaniey tołuez/dioksaz/Srietyloamina w stosunku 20/2 /1. Po catężeniu odprwiednieh frakaji eluatu otrcsmuje się 2,15 g (38,4% teorii) cwiącku tytułowego w prstaei oleju.
Skręaałność: [α]ι?ο -3,7° (a=0,27, etanol).
Wyehrdcąe c niżej opisaeyah odpowiedniah cwiącków wyjśaiowyah otrcymuje się analogiecnie do prcykładu C1 eastępująae cwiącki:
C2. (+)-eis-1,2-dietoksy-4-[2-(ł-feeyloetyło)-amizoaykloheksyło]-beecez
Wyehodcąa c 2-(3,4-dietoksyfeeylo)-eykloheksaeoeu i S-(-)-1-feeyloetyloaminy otrcymuje się cwiącek tytułowy w postaai oleju.
Wydajność: 64,6% teorii
Sktęealność: [a]D 2o +7,1° (a=0,56, etanol).
D1. 2-(3,4-dieSoksyfenylo)-eykłoheksaeon
10,2 g 2-(3,4-dieSoksyfeeylo)-aykłoheks-4-eeonu w 600 ml tetrahydrofUraeu cadaje się
1.5 ml stężonego kwasu solnego i 400 mg 10% palladu na węglu i uwodornia się. Po odsąaceniu katalicatora i catężeniu roctworu pod obniżonym eiśnieniem, pocostałość poddaje się ahromatografii na żelu krcemionkowym ca pomocą miescaniey eter eafSowy/oaSan etylu w stosunku 2/1. Po catężeniu odpowiedniah frakaji eluatu oSrcymuje się 8,25 g (80,9% teorii) cwiącku tytułowego w postaai cesSalająaego się oleju.
E1. 2-(3,4-dietoksyfeeylo)-aykloheks-4-eeoe
15.0 g (+/-)-trtaes-1,2-dietoksy-4-(2-eiStoeykłoheks-4-enylo)-bencenu rocpuscaca się w 375 ml etanolu i wkrapla do 42 ml 20% tocSwrru metanolami sodu. Po 20 minutaah miescania w temperaturce pokojowej miescazizę wkrapla się do ehłodcreego lodem ^dworu
67.5 ml stężonego kwasu solnego i 1,35 g moacnika w 225 ml wody i 170 ml etanolu. Roctwór ekstrahuje się wodą/diehlorometanem, facę organiacną suscy się nad siaracanem sodu i catęża pod obniżonym aiśeieziem. Pocostałość poddaje się ahromatografii na żelu krcemionkowym ca pomoaą eteru nafSowego/oeSanu etylu w stosunku 2/1. Po catężeniu odpowiedzieh ftakeji eluatu otrcymuje się 10,33 g (77,1% teorii) cwiącku tytułowego w postaai oleju.
F1. (+/-)-ais-1,2-dimeSoksy-4-(2-niSroeykłoheksylo)-bencen
8,4 g (+/-)-cis-1,2-dimetoksy-4-(2-niStoeykloheks-4-ezylo)-beeceeu rocpuscaca się w 450 ml metanolu, cadaje 2 ml stężonego kwasu solnego i uwodornia po dodaniu 500 mg 10% Pd/C. Miescaeizę reakayjną sąacy się, a prcesąac catęża. Temperatura topnienia: 84-86,5°C; wydajność ilośaiowa.
Wyehodcąe c niżej opisaeyah cwiącków wyjśaiowyah otrcymuje się analogiaceie do prcykładu F1 easSępująee cwiącki:
F2. (+/-)-ais-1,2-dieSoksy-4-(2-niSroaykloheksylo)-bencee
Olej; wydajność: 96,5% teorii.
F3. (+//-)-tra^^-1,2-dimetoksy-4-(2-eittoeykloheksylo)-bezcee
Olej; wydajność: 47,0% teorii.
G1. (+/-)-05-1,2-dimeSoksy-4-(2-niSroaskloheks-4-enylo)-bencen
10,0 g (+/-)-traes-1,2-dimetoksy-4-(2-eiSrreykloheks-4-eeylo)-bezc.eer i 20,0 g wodorotlenku potasu rocpuscaca się w 150 ml etanolu i 35 ml dimetyloformamidu. Następnie wkrapla się roctwór 17,5 ml stężonego kwasu siarkowego w 60 ml etanolu tak, aby temperatura wewnętrzna nie prcekraacała 4°C. Po upływie 1 h miescania miescaeizę prc-cnosi się do 1 litra wody c lodem, osad odsysa się, prcemywa wodą, suscy, a surowy produkt prcekrystalicowuje się c etanolu. Tempera tura topnienia 82,5-84°C; wydajność 86% teorii.
187 127
Wychodząc z niżej opisanych odpowiednich związków wyjściowych otrzymuje się analogicznie do przykładu Gl następujące związki:
G2. (+/-)-cis-2-difluorometoksy-l-metoksy-4-(2-nitrocykloheks-4-enylo)-benzen
Olej; wydajność ilościowa.
G3. (+/-)-cis-l ,2-dietoksy-4-(2-nitrocykloheks-4-enylo)-benzen
Olej; wydajność 96,5% teorii.
G4. (+/-)-cis-2-etoksy-1 -metoksy-4-(2-nitrocykloheks-4-enylo)-benzen
T.t. 66-67°C; wydajność: 97,2% teorii
G5. (+/-)-cis-1 -etoksy-2-metoksy-4-(2-nitrocykloheks-4-enylo)-benzen
T.t. 96-97°C; wydajność: 95,8% teorii
HI. (+/-)-trans-l,2-dimetoksy-4-(2-nitrocykloheks-4-enylo)-benzen
50,0 g 3, 4-dimetoksy—ω-nitrostyrenu i 1,0 g (9,1 mmoli) hydrochinonu zawiesza się w 200 ml absolutnego toluenu i w temperaturze -70°C zadaje 55,0 g (1,02 mola) ciekłego 1,3-butadienu. Mieszaninę miesza się w autoklawie w ciągu 6 dni w temperaturze 160°C i następnie chłodzi. Część rozpuszczalnika usuwa się na wyparce rotacyjnej, uzyskany osad odsysa się i przekrystalizowuje z etanolu. Temperatura topnienia: 113,5-115, 5°C, wydajność 76,3% teorii.
Wychodząc z niżej opisanych odpowiednich związków wyjściowych otrzymuje się analogicznie do przykładu HI następujące związki:
H2. (+/-)-trans-2-difluorometoksy-l-metoksy-4-(2-nitrocykloheks-4-enylo)-benzen
T.t. 100-102°C; wydajność 62,3% teorii.
H3. (+/-)-trans-1,2-dietoksy-4-(2-nitrocykloheks-4-enylo)-benzen
T.t. 80-81,5°C; wydajność 59,8% teorii.
H4. (+/-)-trans-2-etoksy-1 -metoksy-4-(2-nitrocykloheks-4-enylo)-benzen
T.t. 129-130°C; wydajność 75,7% teorii.
H5. (+/-)-trans-1 -etoksy-2-metoksy-4-(2-nitrocykloheks-4-enylo)-benzen
T.t. 70,5-72°C; wydajność 66,8% teorii.
11. 3,4-Dimetoksy-co-nitrostyren
207,0 g 3,4-dimetoksybenzaldehydu, 100,0 g octanu amonu i 125 ml nitrometanu w 1,0 litrze lodowatego kwasu octowego ogrzewa się w ciągu 3-4 h do wrzenia. Po ochłodzeniu w kąpieli lodowej osad odsysa się, przemywa lodowatym kwasem octowym i eterem naftowym i suszy. Temperatura topnienia: 140-141 °C. Wydajność: 179,0 g (68,5% teorii).
Wychodząc z niżej opisanych lub znanych z literatury związków wyjściowych otrzymuje się analogicznie do przykładu II następujące związki:
12. 3-Difluorometoksy-4-metoksy-o)-nitrostyren
T.t. 120-123°C; wydajność 24,8% teorii.
13. 3, 4-dietoksy-o-nitrostyren
T.t. 136-136,5°C; wydajność 76,2% teorii.
14.3-etoksy-4-metoksy-(0-nitrostyren
T.t. 132-133°C; wydajność 70,3% teorii.
15. 4-etoksy-3-metoksy-o-nitrostyren
T.t. 147-148,5°C; wydajność 68,6% teorii.
J. 3-Difluorometoksy-4-metoksybenzaldehyd
Do mieszaniny 200 g izowaniliny, 6,7 g chlorku benzylotrimetyloamoniowego, 314 g 50% roztworu wodorotlenku sodu i 2 litrów dioksanu wprowadza się, energicznie mieszając, w ciągu około 2 h chlorodifluorometan. Następnie mieszaninę rozdziela się pomiędzy wodę z lodem i octan etylu, fazę organiczną oddziela się, fazę wodną miesza się dwukrotnie z octanem etylu, połączone fazy organiczne suszy się nad siarczanem magnezu i zatęża w próżni. Dla usunięcia nieprzereagowanej izowaniliny olej poddaje się chromatografii na obojętnym żelu krzemionkowym za pomocą toluenu. Po odparowaniu eluatu otrzymuje się 249 g 3-difluorometoksy-4-metoksy-benzaldehydu w postaci oleju.
Zastosowanie przemysłowe
Związki według wynalazku wykazują cenne właściwości farmakologiczne, które sprawiają że znajdują one zastosowanie w przemyśle. Jako selektywne inhibitory cykliczno187 127 nukleotydowej fosfodiesterazy (PDE) (a mianowicie typu IV) nadają się one z jednej strony do stosowania jako oskrzelowe środki lecznicze (do leczenia zatykania dróg oddechowych ze względu os ich działanie rozszerzające, lecz także ze względu na działanie podwyższające częstość oddechu względnie napęd oddychania) i do usuwania dysfunkcji prężności ze względu na ich działanie rozszerzające naczynia, z drugiej jednak strony przede wszystkim do leczenia schorzeń, zwłaszcza o charakterze zapalnym, np. dróg oddechowych (zapobieganie astmie), skóry, jelit, oczu, ośrodkowego układu oddechowego i stawów, które to schorzenia występują za pośrednictwem mediatorów, takich jak histamina, PAF (czynnik aktywujący płytki), pochodne kwasu arachidonowego, jak leukotrieny i prostaglandyny, cytatony, interleukiny, chemokiny, alfa-, beta- i gamma-interferon, czynnik martwicy nowotworu (TNF) albo rodniki tlenowe i proteazy. Związki według wynalazku odznaczają się przy tym nieznaczną toksycznością, dobrą resorpcją jelitową (wysoka biodestępneść), szerokim zakresem działania terapeutycznego i brakiem istotnych działań ubocznych.
Ze względu na ich działanie hamujące PDE związki według wynalazku można stosować jako środki lecznicze w medycynie i weterynarii, przy czym można je stosować na przykład do leczenia i zapobiegania w przypadku następujących chorób: ostre i przewlekłe (zwłaszcza zapalne i wywołane alergią) schorzenia dróg oddechowych różnego pochodzenia (zapalenie oskrzeli, alergiczne zapalenie oskrzeli, astma oskrzelowa); zapalenia skóry (przede wszystkim typu proliferacyjoego, zapalnego i alergicznego), jak na przykład łuszczyca (zwykła), toksyczny i alergiczny wyprysk kontaktowy, wyprysk atopowy, łojetokowe zapalenie skóry, liszaj prosty, oparzenie słoneczne, świąd w zakresie geoitoodbytowym, wyłysienie plackowate, przerost blizn, tarczowaty liszaj rumieniowaty, pęcherzykowe i płaszczyznowe ropne zapalenie skóry, trądzik endogenny i egzogenny, trądzik różowaty oraz inne proliferacyjne, zapalne i alergiczne schorzenia skóry; schorzenia polegające na podwyższonym uwalnianiu TNF i leukotrienów, takie jak np. z kręgu zapalenia stawów (reumatoidalne zapalenie stawów, reumatoidaloe zapalenie kręgów, zapalenie kości i stawów oraz inne stany artretyczne), schorzenia układu odpornościowego (AIDS, stwardnienie rozsiane), postacie występowania wstrząsu [wstrząs septyczny, wstrząs eodetoy.synowy, posocznica gram-ujemna, zespół toksycznego wstrząsu i ARDS (adult respiratory distress syndrom - zespół zaburzeń oddechowych dorosłych)] oraz uogólnione stany zapalne w zakresie żołądkowo-jelitowym (choroba Crohna i wrzodziejące zapalenie okrężnicy); schorzenia polegające na alergicznych i/lub przewlekłych nieprawidłowych reakcjach w zakresie górnych dróg oddechowych (jama gardła, nos) i sąsiednich rejonów (zatoki przynosowe, oczy), takie jak na przykład alergiczny katar/zapalenie zatok, przewlekły katar/zapalenie zatok, alergiczne zapalenie spojówek oraz polipy nosa; lecz także choroby serca, które można leczyć inhibitorami PDE, takie jak na przykład niewydolność serca, albo choroby, które można leczyć na podstawie działania inhibitorów PDE rozluźniającego tkanki, takie jak na przykład dysfunkcja prężności albo kolka nerek i moczowodów w związku z kamieniami nerkowymi.
Dalszym przedmiotem wynalazku jest sposób leczenia ssaków włącznie z ludźmi, którzy są chorzy na jedną z wyżej wymienionych chorób. Sposób ten polega na tym, że choremu ssakowi podaje się terapeutycznie skuteczną i farmakologicznie dopuszczalną ilość jednego lub kilku związków według wynalazku.
Dalszym przedmiotem wynalazku są związki według wynalazku do stosowania w leczeniu i/lub zapobieganiu w przypadku wymienionych chorób.
Ponadto wynalazek dotyczy zastosowania związków według wynalazku do wytwarzania środków leczniczych, które można stosować do leczenia i/lub zapobiegania w przypadku wymienionych chorób.
Dalszym przedmiotem wynalazku są środki lecznicze do leczenia i/lub zapobiegania w przypadku wymienionych chorób, które to środki zawierają jeden lub kilka związków według wynalazku.
Środki lecznicze wytwarza się za pomocą metod znanych fachowcom. Jako środki lecznicze stosuje się związki według wynalazku (=substancje czynne) albo jako takie, albo korzystnie w kombinacji z odpowiednimi farmaceutycznymi substancjami pomocniczymi, np.
187 127 w postaci tabletek, drażetek, kapsułek, czopków, plastrów, emulsji, zawiesin, żelów lub roztworów, przy czym zawartość substancji czynnej wynosi korzystnie 0,1-95%.
Dla fachowca jest jasne, które substancje pomocnicze nadają się do stosowania dla żądanych preparatów środków leczniczych. Obok rozpuszczalników, substancji żelujących, podstawy maści i innych nośników substancji czynnej można stosować na przykład przeciwutleniacze, dyspergatory, emulgatory, środki konserwujące, substancje ułatwiające rozpuszczanie albo promotory przenikania.
Do leczenia chorób układu oddechowego związki według wynalazku stosuje się też korzystnie drogą inhalacji. W tym celu związki te podaje się albo bezpośrednio w postaci proszku (korzystnie w postaci mikronizowanej) albo drogą mgławicowego rozpylania roztworów lub zawiesin zawierających te związki. Odnośnie preparatów i postaci do podawania wskazuje się na przykład na informacje podane w europejskim opisie patentowym nr 163965.
Do leczenia zapaleń skóry związki według wynalazku stosuje się, zwłaszcza w postaci środków leczniczych nadających się do aplikowania miejscowego. Do wytwarzania środków leczniczych związki według wynalazku (=substancje czynne) miesza się korzystnie z odpowiednimi farmaceutycznymi substancjami pomocniczymi i przerabia na odpowiednie preparaty środków leczniczych. Jako odpowiednie preparaty środków leczniczych wymienia się na przykład pudry, emulsje, zawiesiny, środki do rozpylania, oleje, maści, maści tłuste, kremy, pasty, żele lub roztwory.
Środki lecznicze według wynalazku wytwarza się znanymi sposobami. Dawkowanie substancji czynnych zachodzi zgodnie z rzędem wielkości stosowanym dla inhibitorów PDE. I tak postacie do miejscowego stosowania (jak np. maści) do traktowania zapaleń skóry zawierają substancję czynną w stężeniu na przykład 0,1-99%. Dawka do podawania inhalacyjnego wynosi zwykle 0,01-1 mg na jedno rozpylenie. Zazwyczaj dawka w terapii systemicznej doustnej lub dożylnej wynosi 0,1-200 mg przy aplikowaniu.
Badania biologiczne
Podczas testowania hamowania PDE IV na płaszczyźnie komórkowej szczególne znaczenie ma aktywowanie komórek zapalnych. Jako przykład wymienia się wywołane przez FMLP (N-formylo-metionyloleucylo-fenyloalaninę) wytwarzanie nadtlenków przez obojętnochłonne granulocyty, co można mierzyć jako wzmocnioną luminolem chemoluminescencję. [Mc Phall LC, Strum SL, Leone PA i Śozzani S, The neutrophil respiratory burst mechanism, w „Immunology Series” 1992, 57, 47-76; wydawnictwo RG (Marcel Decker, Inc., Nowy JorkBazylea-Hong-Kong)].
Substancjami, które hamują chemoluminescencję oraz wydzielanie cytokin i wydzielanie mediatorów podwyższających stany zapalne w komórkach zapalnych, zwłaszcza takich jak obojetnochłonne i eozynochłonne granulocyty, limfocyty T, monocyty i makrofagi, są substancje hamujące PDE IV. Ten izoenzym z rodziny fosfodiesterazy występuje, zwłaszcza w granulocytach. Jego hamowanie prowadzi do podwyższania wewnątrzkomórkowego stężenia cyklicznych AMP i w związku z tym do hamowania komórkowego aktywowania. Hamowanie PDE IV przez substancje według wynalazku jest więc głównym wskaźnikiem tłumienia procesów zapalnych. (Giembycz MA, Could isoenzyme-selective phosphodiesterase inhibitors render bronchodilatory therapy redundant in the treatment of bronchial asthma?, Biochem. Pharmacol. 1992, 43, 2041-2051; Torphy TJ i inni, Phosphodiesterase inhibitors: new opportunities for treatment of asthma, Thorax 1991, 46, 512-523; Schudt C i inni, Zardaverine: a cyclic AMP PDE ffl/TV inhibitor, w „New Drugs for Asthma Therapy”, 379-402, wydawnictwo Birk-hauser Bazylea 1991; Schudt C i inni, Influence of selective phosphoiesterase inhibitors on human neutrophil functions and levels of cANP and Ca; NaunynSchmiedebergs Arch. Pharmacol. 1991, 344, 682-690; Nielson CP i inni, Effects of selective phosphodiesterase inhibitors on polymorphonuclear leukocyte respiratory burst, J. Allergy Clin. Immunol. 1990, 86, 801-808; Schade i inni, The specific type II i IV phosphodiesterase inhibitor zardaverine suppress formation of tumor necrosis factor by macrophages, European Journal of Pharmacology 1993, 230, 9-14).
Hamowanie aktywności PDE IV
Metodyka
187 127
Testowanie aktywności prowadzi się metodą Bauer i Schwabe, którą adaptowano do płytek do mikromiαreczknwunia (Naun2n-Scfmiedeberg's Arch. Pharmacol. 1980, 311, 193-198). W tym przypadku w pierwszym etapie zachodzi reakcja PDE. W drugim etapie otrzymany ^-nukleotyd ulega rozszczepieniu przez 5'-nukleotydazę jadu żmii Crotatus Atrox do nienaładowunegn nukleozydu. W trzecim etapie nukleozyd oddziela się na kolumnach z wymieniaczem jonowym od pozostałości naładowanego substratu. Kolumny eluuje się za pomocą 2 ml 30 mM mrówczanu amonu (pH 6,0) bezpośrednio do minifiolek, do których dodaje się jeszcze 2 ml ciekłego scyntylatora do liczenia.
Wartości hamowania oznaczone dla związków według wynalazku podane są w następującej tabeli A, przy czym numery związków odpowiadają numerom przykładów.
Tabela A
Hamowanie aktywności PDE IV
Związek -log IC50
1 7,39
2 8,84
3 7,73
4 8,73
5 7,02
6 8,14
7 6,34
8 5,92
9 8,52
10 7,48
11 7,52
12 4,95
13 7,39
14 8,27
15 6,81
16 8,66
17 6,79
18 7,69
19 7,55
20 5,18
187 127
WZÓR 3
187 127
WZÓR 5
187 127
R3-CH=CIR4)-C(R4)=CH- Rj,
W ZÓR 6
WZÓR 7
Departament Wydawnictw UP RP. Nakład 50 egz.
Cena 4,00 zł.

Claims (6)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Nowe eenantrydyny o wooree 1, w którym RI oznacza grupę hydroksylową, 1-4C-alkoksylową, 3-7C-aykloalkoksySowąalbo 3-7C-cykloalkilometokssSorwą albo całkowicie łub acęśaiowo podstawioną fluorem grupę 1-4C-alkoksylowąi
    R2 ocnaaca grupę hydroksylową, 1-4C-alkoksyfowąi 3-7C-cykloalkoksylową albo 3-7C-ayi^^^^^:^lometoksylową albo aałkowiaie lub acęśaiowo podstawioną fluorem grupę 1 -4C-ałkoksylowąl albo w którym
    R1 i R2 racem ocnaacają grupę 1-2C-ałkilenodioksyłowąl
    R3 ocnaaca atom wodoru albo grupę MC-alkilową,
    R31 ocnaaca atom wodoru albo grupę 1-4C-alkilową, albo w którym
    R3 i R31 racem ocnaacają grupę 1-4C-alkilenową,
    R4 ocnaaca atom wodoru albo grupę 1 --C-alkilową,
    R5 ocnaeca atom wodoru,
    R51 omaaca atom wodoru, albo w którym
    R5 i R51 racem ocnaacają dodatkowe wiącanie, R6 ocnaeca grupę fenylową podstawioną prcec R7, prcy acym R7 ocnaaca grupę COOR71 albo CON(R72)R73 i R71 ocnaaca atom wodoru, grupę 1-7C-alkflową, 3-7C-ayldoalkilową albo 3-7C-aykloalkilometylową, a R72 i R73 niecałeżnie od siebie ocnaacają atomy wodoru, grupy 1-7C-alkilowe, 3-7C-askłoalkilowe albo 3-7C-aykloalkilometylowe orac sole tyah cwiącków.
  2. 2. Nowe eenίestrydyny o wzocze 1 wedhig ałsfrz . 1 . w któym- RI oznacza gnpę 1-40 -alkoksylową, 3-7C-aykloalkoksslową albo 3-7C-aykloallćilometoksySowąaΓbo aałkowiaie lub acęśaiowo podstawioną fluorem grupę 1-2C-alkoksylowąl
    R2 oznaaca grupę MC-alkoksylową, 3-7C-aykloałkrksylową albo 3-7C-aykloalkiłometoksylową albo aałkowiaie lub ecęśairwo podstawioną fluorem grupę 1 -2C-alkoksylową,
    R3 ocnaaca atom wodoru
    R31 ocnaaca atom wodoru, albo w którym
    R3 i R31 racem ocnaacają grupę 1-2C-alkilenową,
    R4 ocnaaca atom wodoru albo grupę MC-alkilową,
    R5 ocnaaca atom wodoru,
    R51 ocnaaca atom wodoru, albo w którym
    R5 i R51 racem ocnaacają dodatkowe wiącaziel
    R6 ocnaaca grupę fenylową podstawioną prcec R7, prcy acym
    R7 ocnaaca grupę COOR71 albo CON(R72)R73 i R71 ocnaaca atom wodoru, grupę 1-7C-alkilową albo 3-7C-aykłoalkilomeSylowąl a
    R72 i R73 niecależnie od siebie oceaecają atomy wodoru lub grupy MC-alkilowe, orac sole tyah cwiącków.
  3. 3. Nowe fenzttΓy’dyny o wzorce 1 wedhig zat^z. 1 , w' któyym R 1 oznacza gmpę MC -alkoksylową, 3-7C-aykloalkoksylową albo aałkowiaie lub ecęśeiowo podstawioną fluorem grupę 1-2C-alkoksylową,
    R2 ocnaaca grupę MOalkoksylową, 3-7C-ayklralkoksylrwą albo eałkowiaie lub acęśaiowo podstawioną fluorem grupę 1 -2 C- alkoksylową,
    R3 ocnaaca atom wodoru,
    R31 ocnaaca atom wodoru, albo w którym
    R3 i R31 racem ocnaacają grupę 1-2C-alkilenową,
    R4 ocnaaca atom wodoru albo grupę MC-alkilową,
    R5 ocnaaca atom wodoru,
    R51 ocnaaca atom wodoru, albo w którym
    R5 i R51 racem oczaecają dodatkowe wiącanie,
    187 127
    R6 oznacza grupę fenylową podstawioną przez R7, przy czym
    R7 oznacza grupę COOR71 albo CON(R72)R73 i R71 oznacza atom wodoru, grupę 1-7C-alkilową albo 3-7C-cykloalkilometylową, a R72 i R73 niezależnie od siebie oznaczają atomy wodoru lub grupy 1-4C-alkilowe, oraz sole tych związków.
  4. 4. Nowe fenantrydyny o wzorze 1 według zastrz. 1, w którym
    R1 oznacza grupę metoksylową, etoksylową lub difluorometoksylową,
    R2 oznacza grupę metoksylową, etoksylową lub difluorometoksylową,
    R3 i R31 oznaczają atomy wodoru,
    R4 oznacza atom wodoru,
    R5 i R51 oznaczają atomy wodoru,
    R6 oznacza grupę fenylową podstawioną przez R7, przy czym
    R7 oznacza grupę COOR71 albo CON(R72)R73 i R71 oznacza atom wodoru albo grupę 1-4C-alkilową, R72 oznacza atom wodoru, a R73 oznacza grupę 1-4C-alkilową, oraz sole tych związków.
  5. 5. Środki lccznicze, jeden lbb wiccej związóów według zastrz. 1 wazz z farmaceutycznymi substancjami pomocniczymi i/lub nośnikami.
  6. 6. Zastosownrne ówjąkków jkk okeeślono w aas^izz . 1 do wytwatzame ©odków Ι^ώι-czych do leczenia schorzeń dróg oddechowych.
    Dziedzina zastosowania wynalazku
    Wynalazek dotyczy nowych 6-fceyśofenjetrydyn, które znajdują zastosowanie w przemyśle farmaceutycznym do wytwarzania środków leczniczych.
    Znany stan techniki
    W Chem. Ber. 1939, 72, 675-677, J. Chem. Soc., 1956, 4280-4283 i J. Chem. Soc. (C), 1971, 1805-1808 opisana jest synteza 6-fcnylofenjetrydye.
    Opis wynalazku
    Obecnie stwierdzono, że opisane niżej nowe fenaetrydyey wykazują niespodziewane i szczególnie korzystne właściwości.
PL97328019A 1996-01-31 1997-01-30 Nowe fenantrydyny, środki lecznicze zawierające nowe fenantrydyny i zastosowanie nowych fenantrydyn PL187127B1 (pl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19603321A DE19603321A1 (de) 1996-01-31 1996-01-31 Neue Phenanthridine
PCT/EP1997/000402 WO1997028131A1 (de) 1996-01-31 1997-01-30 Neue phenanthridine

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL328019A1 PL328019A1 (en) 1999-01-04
PL187127B1 true PL187127B1 (pl) 2004-05-31

Family

ID=7784067

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL97328019A PL187127B1 (pl) 1996-01-31 1997-01-30 Nowe fenantrydyny, środki lecznicze zawierające nowe fenantrydyny i zastosowanie nowych fenantrydyn

Country Status (8)

Country Link
CN (1) CN1142914C (pl)
AU (1) AU707058B2 (pl)
DE (1) DE19603321A1 (pl)
IL (1) IL125286A (pl)
NO (1) NO311214B1 (pl)
NZ (1) NZ331374A (pl)
PL (1) PL187127B1 (pl)
SK (1) SK282084B6 (pl)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6403597B1 (en) 1997-10-28 2002-06-11 Vivus, Inc. Administration of phosphodiesterase inhibitors for the treatment of premature ejaculation
US6548490B1 (en) * 1997-10-28 2003-04-15 Vivus, Inc. Transmucosal administration of phosphodiesterase inhibitors for the treatment of erectile dysfunction

Also Published As

Publication number Publication date
IL125286A (en) 2002-08-14
IL125286A0 (en) 1999-03-12
CN1142914C (zh) 2004-03-24
NO983505D0 (no) 1998-07-30
NO311214B1 (no) 2001-10-29
NZ331374A (en) 2000-01-28
DE19603321A1 (de) 1997-08-07
CN1214681A (zh) 1999-04-21
SK282084B6 (sk) 2001-10-08
AU707058B2 (en) 1999-07-01
NO983505L (no) 1998-09-11
SK102498A3 (en) 1999-03-12
AU1719997A (en) 1997-08-22
PL328019A1 (en) 1999-01-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR100454781B1 (ko) 신규한페난트리딘
EP0889886B1 (de) Neue in 6-position substituierte phenanthridine
DE69809754T2 (de) Substituierte 6-phenylphenanthridine
US6127378A (en) Phenanthridines substituted in the 6 position
DE69822162T2 (de) Neue tetrazolderivate
AU705723B2 (en) Cyclohexyl dihydrobenzofuranes
RS20050116A (sr) Novi fenantridini
US6214839B1 (en) Substituted 6-alkylphenanthridines
PL187127B1 (pl) Nowe fenantrydyny, środki lecznicze zawierające nowe fenantrydyny i zastosowanie nowych fenantrydyn
US6630483B2 (en) Phenanthridine-N-oxides
EP0912568B1 (en) imidazopyridines
DE19613091A1 (de) 6-Phenylphenanthridine

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20090130