PL130019B2 - Process for manufacture of odorizing agent - Google Patents

Process for manufacture of odorizing agent Download PDF

Info

Publication number
PL130019B2
PL130019B2 PL23888881A PL23888881A PL130019B2 PL 130019 B2 PL130019 B2 PL 130019B2 PL 23888881 A PL23888881 A PL 23888881A PL 23888881 A PL23888881 A PL 23888881A PL 130019 B2 PL130019 B2 PL 130019B2
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
ethyl
trimethyl
cyclopentenyl
carried out
oxobutyrate
Prior art date
Application number
PL23888881A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Priority to PL23888881A priority Critical patent/PL130019B2/pl
Publication of PL130019B2 publication Critical patent/PL130019B2/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania srodka zapachowego, majacego postac mieszaniny dwóch nowych zwiazków chemicznych: /E/-3-metylo-6,2,3-trimetylo-3-cyklopenteny- lo/-2-heksen-l-olu, o wzorze 1 przedstawionym na rysunku, i/Z/-3-metylo-6-/2,2,3-trimetylo-3- cyklopentenylo/2-heksen-l-olu, o wzorze 2 przedstawionym na rysunku. Srodek zapachowy znajduje zastosowanie jako skladnik kompozycji perfumeryjnych.Istota wynalazku polega na tym, ze 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/etanol przeprowa¬ dza powszechnie znanym spsobem w p-toluenosulfonian lub halogenek 2-/2,2,3-trimetylo-3- cyklopentenylo/etylu, który nastepnie stosuje sie do alkilowania 3-oksomaslanu etylu, otrzymujac ketoester. Ketoester ten poddaje sie dekarboalkoksylacji, w wyniku czego otrzymuje sie dekarbo¬ ksylacja, w wyniku czego otrzymuje sie 5-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/-2-pentanon. Zwiazek ten poddaje sie reakcji Wittiga-Hornera z dialkilofosfonooctanem alkilu, otrzymuje mieszanine estrów nienasyconych, która redukuje sie do alkoholu. Korzystnejest prowadznie reakcji alkilowa¬ nia 3-oksomaslanu etylu przy uzyciujodku 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/etylu w dimetylo¬ formamidzie lub przy uzyciu p-toluenosulfonianu 2-/2,2,3-metylo-3-cyklopentenylo/etylu w dimetyloformamidzie, z dodatkiem 0,1 równowaznika jodku sodowego jako katalizatora. Dekar- boalkoksylacje ketoestru prowadzi sie korzystnie wobec piecioprocentowego wodnego roztworu wodorotlenku sodowego z dodatkiem 5% objetosciowych metanolu lub etanolu. Reakcje Wittiga- Hornea korzystnie jest prowadzic w 1,2-dimetoksyetanie, natomiast redukcje estrów nienasyco¬ nych prowadzi sie przy uzyciu wodorków metali, dodawanych do estrów.Srodek zapachowy wytworzony sposobm wedlug wynalazku ma trwaly, bardzo przyjemny zapach kwiatowy z nuta rózana i sandalowa, niezaleznie od tego czy surowce wyjsciowe sa racemiczne, czy optycznie czynne. Surowce do syntezy srodka zapachowego wytwarza sie z dobrymi wydajnosciami z alfa-pinenu lub 2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo-acetonitrylu, 2-/2,2,3- trimetylo-3-cyklopentenylo/etanol wytwarza sie przez redukcje 2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo- acetaldehydu lub 2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo-acetonitrylu. 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopente- nylo/etanol wytwarza sie przez redukcje 2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenyloacetaldehydu borowo¬ dorkiem sodowym lub przez hydrolize alkaliczna i redukcje z2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenyloace- tonitrylu.2 130019 Sposób wedlug wynalazku jest objasniony w przykladach wytwarzania srodka zapachowego z optycznie czynnego 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/etanolu.Przyklad I. Do mieszanego roztworu 77,1 g (0,50 mola) /S/-/-/-2,2,3-trimetylo-3- cyklopentenyloetanolu w 89ml (1,10 mola) suchej pirydyny, dodaje sie porcjami, w ciagu 1 godziny, w temperaturze 273 K, 104,8 g(0,55 mola)chlorku kwasu p-toluenosulfonowego. Miesza¬ nine pozostawia sie na 24 godziny w temperaturze ponizej 273 K, po czym dodaje 100 ml wody i po 30 minutach wlewa do mieszaniny dziesiecioprocentowy kwas solny z lodem. Produkt ekstrahuje sie eterem naftowym, ekstrakty przymywa kwasem solnym o stezeniu 10%, nasyconym wodoro¬ weglanem sodowym i suszy bezwodnym siarczanem magnezu. Po odparowaniu rozpuszczalnika otrzymuje sie 166 g oleistego p-toluenosulfonianu, który dodaje sie do roztworu 82,5 g (0,55 mola) jodku sodowego w 700 ml suchego acetonu, ogrzewa do wrzenia az do zaniku p-toluenosulfonianu, co trwa okolo 5,5 godziny, a nastepnie odparowuje aceton pod obnizonym cisnieniem, po czym pozostalosc wymywa kilkakrotnie eterem naftowym, odsaczajac osad. Z ekstraktów uzyskuje sie 130 g oleistego jodku, który dodaje sie do roztworu soli sodowej 3-oksomaslanu etylu przygotowa¬ nego uprzednio przez wkroplenie 78,Ig (0,60 mola) 3-oksdomaslanu etylu do zawiesiny 13,8g (0,575 mola) wodorku sodowego w 400 ml suchego dimetyloformamidu.Wkraplanie jodku prowadzi sie bardzo powoli w ciagu 20 godzin, w temperaturze 330K-335K. Po stwierdzeniu zaniku jodku, metoda chromatografii cienkowarstwowej, do mie¬ szaniny reakcyjnej dodaje sie, chlodzac, 500 ml wody i ekstrahuje produkt czterokrotnie 100 ml eteru naftowego. Polaczone ekstrakty przemywa sie nasyconym wodoroweglanem sodowym i odparowuje rozpuszczalnik, a pozostalosc dodaje do 1440 ml piecioprocentowego roztworu wodo¬ rotlenku sodowego z dodatkiem dodatkiem 72 ml metanolu i mieszajac bardzo intensywnie ogrzewa calosc w temperaturz 343 K-353 K, az do zaniku ketoestru. Produkt ekstrahuje sie eterem naftowym, przemywa ekstrakty nasyconym wodoroweglanem sodowym, suszy bezwodnym siar¬ czanem magnezu i destyluje pod obnizonym cisnieniem przez krótka kolumne, uzyksujac 72 g czystego /R/-/-/-5-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/-2-pentanonu. Tak otrzymany keton dodaje sie do roztworu soli sodowj dietylofosfonooctanu etylu, przygotowanego uprzednio przez wkroplenie 78,4g (0,35 mola) dietylofosfonooctanu etylu do zawiesiny 8,25 g (0,344 mola) wodorku sodowego w 200 ml 1,2-dimetoksyetanu. Reagenty miesza sie w temperaturze 293K-298K do zaniku ketonu, kontrolujac metoda chromatografii cienkowarstwowej, co trwa okolo 20 godzin, a nastepnie wlewa do 200 ml wody z lodem, ekstrahuje produkty czerokrotnie 100 ml eteru naftowego.Polaczone ekstrakty przemywa sie nasyconym kwasnym weglanem sodu i suszy bezwodnym siarczanem magnezu. Po odparowaniu rozpuszczalnika oleisty produkt saczy sie przez 50 g zelu krzemionkowego, eluujac eterem naftowym, a natepnie destyluje pod obnizonym cisnieniem, uzyskujac 64 g mieszaniny estrów: /E/-3-metylo-6-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/-2-hekse- nianu etylu i /Z/-3-metylo-6-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/2-heksenianu etylu. 64 g (0,242 mola) otrzymanej mieszaniny estrów rozpuszcza sie w 240 ml eteru etylowego, a nastepnie wkrapla powoli 1331 (0,133 mola) roztworu wodorku litowo-glinowego o stezeniu 1,0 M, w temperaturze 293 K. Po stwierdzeniu zaniku substratu, metoda chromatografii cienkowarstwowej, dodaje sie powoli 200 ml nasyconego roztworu winianu sodowego, rozdziela fazy, a faze wodna ekstrahuje dwukrotnie eterem etylowym. Polaczone ekstrakty przemywa sie nasyconym kwasnym weglanem sodu i suszy bezwodnym siarczanem magnezu.Surowy produkt destyluje sie pod obnizonym cisnieniem, uzyksujac 50 g bezbarwnego oleju, który jest mieszanina [R-/E/]-3-metylo-6-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/-2-heksen-l-olu i [R- /Z/]-3-metylo-6-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/-2-heksen-l-olu, w stosunku 7:3 (wedlug chromatografii gazowej, kolumna 20% Carbowax 20 M na Chromosorbie W, 1 m 433K/i posiada nastepujace stale fizyczne i spektralne: temperatura wrzenia 383K-387K /0,7hPa; n20D= 1,4883; a20D=-6,65°; a20578=-7,03o; a20546=-7,73°; a20436 = -10,75°; a20**= -11,53°; a20366 = -11,40°; (czysta ciecz, 1 dm). lH-NMR (CC14, 0tms): 0,76 i 0,99 (2Xs, 2X3H, MejC), 1,59 (d,J = 2Hz, 0,7X, 3H, Ch3C = acykl. /dla izomeru E, 1,66 /s, br, 3H, CH3C = cykl./, 1,71 /d, J = 2Hz, 0,3X3H, CH3 = acykl./dla izomeru Z, l,2-l,5/m,4H/, 1,6-2,35/m,5H/, 3,00/s, lH,OH/4,02/d,J = 7Hz,2H, CH2OH/, 5,17 /s, br, 1H, =CH cykl./ 5,33 A, br, J = 7Hz, =CHCH20H/. IR /film, cml/:130 019 3 3330vs, br /OH/, 3050w / = CH/, 2968vs, 2947vs, 2879vs, 1665w/C = C/, 1462m, 1443m, 1382m, 1359m, 1010s/C-O/, 800m/ = CH/. GC-MS /15eV, kolumna: 10% Carbowax 20M na Chromo- sorbie W, 2,7m, 373-473K/ m/e /intensywnosc wzgledna/pik 1/niezidentyfikowane zanieczy¬ szczenie/, pik 2 [/ZA3-metylo-6-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/-2-heksen-l-ol]: 134(100), 109(96,4), 121(88,5), 94(70,9), 135(67,1), 108(57,6), 122(50,3), 204(M-H20,49,3), 79(37,6), 95(32,9), 107(32,7), oraz pik 3[/E/-3-metylo-6-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/-2-heksen-l-ol]: 121(100), 109(88,9), 134(87,0), 94(76,2), 204(M-H2O, 65,4), 108(44,7), 122(41,8), 135(40,8), 79(39,3), 107(36,1), 147(31,5), 95(30,0).Przyklad II. 77,Ig (0,5 mola)/R/-/ + /-2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/etanoluprzep¬ rowadza sie w-toluenosulfonian, w sposób opisany w przykladzie pierwszym uzyskujac 166 g oleistego produktu. Otrzymany produkt wkrapla sie powoli, w ciagu 12 godzin, w temperaturze 330 K, do roztworu soli sodowej 3-oksomaslanyu etylu otrzymanego uprzednio przez wkroplenie 78,1 g (0,60 mola) 3-oksomaslanu etylu do zawiesiny 13,8 g (0,575 mola) wodorku sodowego w 400 ml suchego formamidu i dodanie 7,5 g (0,5 mola) jodku sodowego. Po dodaniu p- toluenosulfonianu, mieszanine ogrzewa sie az do jego zaniku i postepujac dalej jak opisano w przykladzie pierwszym otrzymuje sie 72 g czystego /S/-/ + /-5-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopenteny- lo/-2-pentanonu, który przerabia sie dalej jak opisano w przykladzie pierwszym, otrzymujac 54,5 g koncowego produktu. Tak otrzymany produkt jest identyczny jak w przykladzie pierwszym za wyjatkiem skrecalnosci, która wynosi: a20D= +8,95°, a2°578= +9,16°; a2°546= 10,1°; a2046 = + 14,1§; <*20406= + 15,2°; a20366= + 13,1° (czysta ciecz, 1 dm).Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania srodka zapachowego, stanowiacego mieszanine dwóch nowych zwiazków chemicznych, o wzorach 1 i 2, znamienny tym, ze 2-/2,2,3-trimetylo-3- cyklopentenylo/etanol przeprowadza sie znanym sposobem w p-touenosulfonian lub halogenek 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/etylu, który nastepnie stosuje sie do alkilowania 3- oksomaslanu etylu, po czym tak wytworzony ketoester poddaje sie dekarboksylacja a otrzymany keton poddaje sie reakcji Wittiga-Homerazdialkilofosfonooctanemalkilu, a nastepnie otrzymana mieszanine estrów nienasyconych redukuje sie do alkoholu. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze proces alkilowania 3-oksomaslanu etylu prowadzi sie w dimetyloformamidzie przy uzyciu jodku 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/ etylu. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze proces alkilowania 3-oksomaslanu etylu prowadzi sie w dimetyloformamidzie z dodatkiem 0,1 równowaznikajodku sodowegojako katali¬ zatora i przy uzyciu p-toluenosulfonianu 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/etylu. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze dekarboalkoksylacje katoestru prowadzi sie wobec piecioprocentowego roztworu wodnego wodorotlenku sodowego z dodatkiem 5% objetos¬ ciowych metanolu lub etanolu. 5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje Wittiga-Hornera prowadzi sie w 1,2-dimetoksyetanie. 6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze redukcje estrów nienasyconych do alkoholu prowadzi sie przy uzyciu wodorków metali, które dodaje sie do estrów.130019 CH2OH wzór 1 CHjOH wzór 2 Pracownia Poligraficzna UP PRL. Naklad 100 egz.Cena 100 zl PL

Claims (6)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania srodka zapachowego, stanowiacego mieszanine dwóch nowych zwiazków chemicznych, o wzorach 1 i 2, znamienny tym, ze 2-/2,2,3-trimetylo-3- cyklopentenylo/etanol przeprowadza sie znanym sposobem w p-touenosulfonian lub halogenek 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/etylu, który nastepnie stosuje sie do alkilowania 3- oksomaslanu etylu, po czym tak wytworzony ketoester poddaje sie dekarboksylacja a otrzymany keton poddaje sie reakcji Wittiga-Homerazdialkilofosfonooctanemalkilu, a nastepnie otrzymana mieszanine estrów nienasyconych redukuje sie do alkoholu.
  2. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze proces alkilowania 3-oksomaslanu etylu prowadzi sie w dimetyloformamidzie przy uzyciu jodku 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/ etylu.
  3. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze proces alkilowania 3-oksomaslanu etylu prowadzi sie w dimetyloformamidzie z dodatkiem 0,1 równowaznikajodku sodowegojako katali¬ zatora i przy uzyciu p-toluenosulfonianu 2-/2,2,3-trimetylo-3-cyklopentenylo/etylu.
  4. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze dekarboalkoksylacje katoestru prowadzi sie wobec piecioprocentowego roztworu wodnego wodorotlenku sodowego z dodatkiem 5% objetos¬ ciowych metanolu lub etanolu.
  5. 5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje Wittiga-Hornera prowadzi sie w 1,2-dimetoksyetanie.
  6. 6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze redukcje estrów nienasyconych do alkoholu prowadzi sie przy uzyciu wodorków metali, które dodaje sie do estrów.130019 CH2OH wzór 1 CHjOH wzór 2 Pracownia Poligraficzna UP PRL. Naklad 100 egz. Cena 100 zl PL
PL23888881A 1981-07-15 1981-07-15 Process for manufacture of odorizing agent PL130019B2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL23888881A PL130019B2 (en) 1981-07-15 1981-07-15 Process for manufacture of odorizing agent

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL23888881A PL130019B2 (en) 1981-07-15 1981-07-15 Process for manufacture of odorizing agent

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL130019B2 true PL130019B2 (en) 1984-06-30

Family

ID=20014531

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL23888881A PL130019B2 (en) 1981-07-15 1981-07-15 Process for manufacture of odorizing agent

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL130019B2 (pl)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP1930317A1 (en) * 2006-12-08 2008-06-11 V. Mane Fils Use of campholenic derivatives as fragrant ingredients in perfumery and flavouring
WO2008068310A1 (en) * 2006-12-08 2008-06-12 V. Mane Fils Use of campholenic derivatives as fragrant ingredients in perfumery and flavouring

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP1930317A1 (en) * 2006-12-08 2008-06-11 V. Mane Fils Use of campholenic derivatives as fragrant ingredients in perfumery and flavouring
WO2008068310A1 (en) * 2006-12-08 2008-06-12 V. Mane Fils Use of campholenic derivatives as fragrant ingredients in perfumery and flavouring

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0043479A1 (en) Novel cyclopentenone derivatives and methods for the preparation of the novel compounds
US4604488A (en) Cyclohexanol derivatives and fragrance compositions containing the same
Kuroboshi et al. Diastereoselective reduction of. ALPHA.,. ALPHA.-difluoro. BETA.-hydroxy ketones to syn-and anti-2, 2-difluoro-1, 3-diols.
PL130019B2 (en) Process for manufacture of odorizing agent
US4849401A (en) Alcohols containing 2-methylphenyl or 2-methoxyphenyl groups, and fragrances containing same
EP0037697B1 (en) Dioxolane derivatives for use as chemical intermediates
US4102909A (en) Optically active esters and amides
PL129864B2 (en) Method of manufacture of odorizing agent
US4000169A (en) Asymmetric synthesis of optically active compounds
JPH045656B2 (pl)
US4181683A (en) 1,7-Octadien-3-one and process for preparing the same
US4968667A (en) 1,1-dimethyl-3-hydroxymethylindane and perfumery composition comprising the same
Naoshima et al. A New Synthesis of (E, E)-8, 10-Dodecadien-1-ol, Sex Pheromone of Codling Moth
US4959349A (en) Indane derivative and perfumery composition comprising the same
PL137380B2 (en) Method of obtaining novel derivatives of 2,2,3-trimethyl-3-cyclopentene
SU524518A3 (ru) Способ получени 2-замещенных 5-алкил-5-аралкокси-1,3-диоксанов
PL161426B1 (pl) Sposób wytwarzania nowego 3-/6,6-dlmetyloblcyklo[3.1.0] heks-trans-3-ylo/propanianu etylu
US4613456A (en) Tricyclo[2.2.1.02,6 ]heptane derivatives, process for preparing same, and perfume compositions containing same
PL126793B2 (en) Method of obtaining odoriferous substance
PL161427B1 (pl) Sposób wytwarzania nowego 3-/6,6-dlmetyloblcyklo[3.1.0] heks-frans-3-ylo/propanolu
RU1679760C (ru) 1r,3s-2,2-диметил-3-(2-метил-2-оксипропил)циклопропанкарбонитрил как промежуточное соединение в синтезе пиретроидного инсектицида - дельта-метрина и способ получения промежуточного соединения
SU731882A3 (ru) Способ получени парфюмерной композиции на основе 3-или-4-(4-метил-4-оксиамил)- -циклогексенкарбоксальдегида
US3839476A (en) Process for obtaining seychellene
US4071542A (en) Synthesis of hydroxycyclopenten-1-ones
JP4700867B2 (ja) 新規化合物及び用途