NO841308L - Fremgangsmaate ved rensing av gasstroemmer. - Google Patents

Description

Oppfinnelsen vedrører en fremgangsmåte for behandling eller rensing av en gasstrøm ved fjerning av medførte faste partikler (støv) fra gasstrømmen. Oppfinnelsen vedrører mer spesielt samtidig fjerning av disse medførte partikler og forskjellige kjemiske forbindelser slik som svoveldioxyd fra en avgasstrøm frembragt ved forbrenning av et hydrocarbonholdig brensel. Oppfinnelsen vedrører spesielt behandlingen av en gasstrøm i kryss-strømningskontaktinnret-ninger hvori gasstrømmen ledes horisontalt gjennom et langsomt bevegelig skikt av behandlingspartikler som er begrenset mellom to porøse skillevegger, hvor fine partikler som er medført i gasstrømmen utfiltreres og akkumuleres i det bevegelige skikt av .behandlingspartikler mens gassformige forurensninger i gasstrømmen fjernes ved omsetning med behandlingspartiklene.

Anvendelsen av filtre medbevegeligeskikt for å fjerne medførte partikler fra en gasstrøm som ledes horisontalt gjennom et skikt av faste partikler som er begrenset mellom to porøse skillevegger, er vel dokumentert i tilgjen-gelig litteratur. Den foretrukne apparatur for å begrense og håndtere det bevegelige skikt er for eksempel beskrevet i US patent nr. 4 126 435. Dette patent beskriver også anvendelsen av apparaturen og egnede materialer for bruk som bevegelige partikkel skikt.

US patent nr. 4 254 616 er relevant for dets lære om samtidig fjerning av både medførte partikler og forurensninger, spesielt nitrogenoxyder og svoveloxyder, fra en gass-strøm, slik som en avgasstrøm fra en forbrenningssone. Denne referanse beskriver også faste absorbenter, slik som kopperinneholdende aluminiumoxydpartikler egnet for fjerning av svoveloxydene.

US patent nr. 3 799 866 illustrerer anvendelsen av en reaktor med bevegelige skikt ved en hydrocarbonomdannelses-prosess. Ved den spesielle prosess ifølge referansen gjør reaktantstrømmen flere passeringer gjennom forskjellige punkter i et nedoverstrømmende katalysatorskikt. Den fullstendige deaktivering på grunn av en sonefrontdeaktive-ringseffekt av katalysatoren i den nederste passering blir også beskrevet.

US patent nr. 3 966 879 lærer anvendelsen av en kryss-strømningskontaktinnretning som anvender bevegelige skikt av partikler som har evnen til å fjerne svoveloxydet fra en avgasstrøm. Prosessen ifølge denne referanse fjerner derfor samtidig både medførte partikler og svoveloxyder fra gasstrømmen. Partiklene (akseptorene) som anvendt ved denne prosess er fortrinnsvis aluminia-eller silica-aluminiabærere som er blitt impregnert med kopper såvel som aluminium og natrium. Partiklene blir fjernet fra kontaktinnretningen, separert fra de akkumulerte fine partikler og deretter regenerert.

Den foreliggende oppfinnelse frembringer en fremgangsmåte for samtidig fjerning av uønskede kjemiske forbindelser og medførte fine partikler fra en gasstrøm ved anvendelse av en kryss-strømningskontaktinnretning. Den foreliggende fremgangsmåte kan anvendes for å sikre den fullstendige utnyttelse av den kjemiske kapasitet av de partikler som benyttes i kontaktinnretningen for derved å minimalisere sirkulasjonshastighet, partikkelnedslitning og regenererings-hastighet. I videste forstand omfatter oppfinnelsen en fremgangsmåte for behandling av gasstrømmer som omfatter trinnene: å lede en gasstrøm som omfatter medførte partikler og et svoveloxyd, horisontalt gjennom et vertikalt første kontaktskikt omfattende behandlingspartikler for derved å fjerne medførte partikler fra gasstrømmen og også å fjerne et svoveloxyd fra gasstrømmen ved kjemisk omsetning av svoveloxydet med behandlingspartiklene for derved å danne en første prosesstrøm som i det vesentlige er fri for medførte partikler, men som inneholder gjenværende svoveloxyd,

ledning av den første prosesstrøm gjennom et vertikalt andre kontaktskikt omfattende behandlingspartikler og fjerning av ytterligere svoveloxyd ved en kjemisk omsetning av svoveloxydet med behandlingspartiklene og derved danne en behandlet utløpsstrøm, overføring av behandlingspartiklene ned gjennom det andre kontaktskikt ved innvirkning av tyngdekraften, og, overføring av behandlingspartiklene som er fjernet fra det andre kontaktskikt til toppen av det første kontaktskikt og ned gjennom det første kontaktskikt.

I mer begrensede utførelser av oppfinnelsen blir konsentrasjonen av et svoveloxyd i den første prosesstrøm kontrollert. Denne konsentrasjon blir deretter anvendt for å regulere enten størrelsen av omledningen av den første prosesstrøm rundt det andre kontaktskikt, hvorved trykkfallet minimaliseres gjennom prosessen, eller for å regulere over-føringen av partikler ned gjennom de to kontaktskikt.

Tegningen er en forenklet skisse av tverrsnittet av apparatet som kan anvendes ved utførelse av foreliggende fremgangsmåte og tilknyttede eksterne prosessledninger og kontrollelementer. Intet forsøk er blitt gjort på tegningen for å vise de mange forskjellige innretninger og konstruk-sjonsdetaljer til apparatet slik som gangveier, indre for-sterkninger, flenser, befestningsmekanismer og strømnings-deflektorer eller retningskontrollinnretninger som er anvendt inne i apparatet. Fremstillingen av disse utførelser er ikke ment å begrense omfanget av foreliggende oppfinnelse med hensyn til andre beskrevne utførelser eller de utførelser som er et resultat av vanlige eller forventede modifikasjoner av disse utførelser.

En gasstrøm bestående av en gasstrøm fra et kullfyrt kraftanlegg blir ledet til prosessen gjennom ledning 1 og blir tilblandet med en ammoniakkstrøm fra ledning 2. Denne blanding blir ledet gjennom ledning 3 til den ytre beholder 6 som omslutter apparatet som anvendt ved utførelse av fremgangsmåten. Gasstrømmen innledes til et ringformet tomt volum og blir fordelt over den ytre overflate av en sylind-' risk-ytre porøs delevegg 4. Den blandede gasstrøm strømmer deretter horisontalt inn over gjennom det ringformede skikt av behandlingspartikler holdt mellom den ytre sikt 4 og en lignende indre sylindrisk porøs delevegg 5. Den behandlede gass utledes fra det ringformede skikt av behandlingspartikler mellom deleveggene 4 og 5, som defineres som det første kontaktskikt, og innledes til et sylindrisk volum innenfor de indre delevegger 5 og ovenfor en uperforert bunnplate 21. Under passering av blandingsgasstrømmen gjennom det første kontaktskikt akkumuleres små flyveaskepartikler som er med^ført i avgasstrømmen, i skiktet og separeres på denne måte fra gasstrømmen. Samtidig omsettes svoveldioxyd som er tilstede i avgassen, og danner koppersulfat på overflaten av behandlingspartiklene. Koppersulfatet er en effektiv kataly-sator for reduksjonen av nitrogenoxyder ved tilsetning av ammoniakk.Passeringen av avgasstrømmen gjennom den første kontaktsone ved omsorgsfulle operasjonsbetingelser er derfor effektiv ved minskning både av konsentrasjonen av medførte partikkelformige materialer og de atmosfæriske forurensninger av svoveldioxyd og nitrogenoxyd.

Utløpsstrømmen fra det første kontaktskikt stiger opp gjennom det sylindriske volum til den øvre seksjon av apparatet og passerer vanligvis horisontalt ut gjennom et andre kontaktskikt som blir holdt mellom en indre sylindrisk sikt 8 og en ytre sylindrisk sikt 9. Utløpsstrømmen fra det andre kontaktskikt blir begrenset til det ringformede rom i den øvre seksjon til apparatet mellom den øvre forseglingsplate 15 og den nedre forseglingsplate 7 og blir derved ledet i utløpsledninger 10 og 12. ; Behandlingspartikler blir langsomt uttatt fra bunnen til apparatet gjennom utløpskanalen 14 ved en hastighet som reguleres av ventilen 23. Denne fjerning av behandlingspartiklene og partikkelformig materiale som er blitt utseparert fra gasstrømmen, fører til den grad-vise nedoverrettede bevegelse av behandlingspartiklene som danner det første og det andre kontaktskikt. Den nødvendige fornyelse av behandlingspartikler kompletteres av et antall av mindre strømmer av behandlingspartikler som innledes til apparatet gjennom en tilsetningsmanifold for partikler, representert av de to innløpsledninger 13 som passerer gjennom den øvre ende av det ytre kar og kommuniserer med toppen av det andre kontaktskikt i et flertall spredt liggende områder.

Konsentrasjonen av svoveloxyd eller andre forurensninger i gassen som allerede har passert gjennom det første kontaktskikt, blir målt av en sammensetningskontrollinnretning 16 som mottar en typisk prøve av denne gass gjennom prøve-sonden 24. Et signal som er typisk for denne sammensetning av gassen blir overført til en reguleringsinnretning 18 gjennom innretningen 17. I avhengighet av dette signal kan reguleringsinnretningen regulere overføringen av behandlingspartikler gjennom det første kontaktskikt ved overføring av et signal gjennom innretningen 22 til styreinnretningen 23 til partikkelstrømningsreguleringsventilen. Regulerings innretningen 18 kan også frembringe et signal overført gjennom innretningen 19 til strømningsreguleringsventilen 20 anbragt i utløpskanalen 11. Begge reguleringsmekanismer kan anvendes samtidig for å minske både strømningshastigheten av behandlingspartiklene gjennom prosessen og trykkfallet forårsaket av gasstrømmen i apparatet. Trykkfallet blir redusert ved å tillate hele eller en del av gassen som har passert gjennom det første kontaktskikt, å strømme gjennom ledninger 11 og 12 hvorved det øvre andre kontaktskikt blir forbiledet.

Det er mange forhold hvor det er ønsket å fjerne både en dampformet, kjemisk forbindelse og et partikkelformet materiale fra en gasstrøm. Kanskje er det mest vanlige forhold utstrømningen av avgasser fra industrielle bedrifter. Disse avløpsstrømmer vil ofte resultere fra en forbrennings-prosess og inneholder derfor faste partikler frembragt fra et carbonholdig brensel og forskjellige atmosfæriske forurensninger innbefattet svoveldioxyd, svoveltrioxyd og nitrogenoxyder. Avløpsgasser frembragt av et kull- og oljefyrt elektrisk offentlig kraftverk er eksempler på gasstrømmer som inneholder både faste og dampformede forurensninger. Et annet eksempel er avløpsgassen fra katalysatorregenererings-sonen til en fluidisert katalytisk krakkingprosess anvendt i et petroleumraffineri. Denne spesielle gasstrøm inneholder vanligvis små stykker av katalysatoren anvendt i prosessen på tross av at den har passert gjennom ett eller flere trinn ved syklonseparering.

Kryss-strømnings- eller platefiltre ble utviklet for å behandle partikkelinneholdende gasstrømmer. Deres anvendelse er blitt utvidet, som omtalt i de tidligere angitte referanser, for behandlingen av gasstrømmer som inneholder uønskede dampformede kjemiske forbindelser. I et kryss-strømningsfilter strømmer gasstrømmen horisontalt gjennom et skikt av behandlingspartikler begrenset mellom to porøse vegger. Åpningene i veggene er av tilstrekkelig størrelse slik at de ikke blir igjenplugget av de medførte partikler i gasstrømmen, men åpningene er av en slik størrelse og orien-tert slik at intet eller kun mindre mengder av behandlingspartiklene strømmer gjennom åpningene. De medførte partikler i gasstrømmen akkumulerer på innløpsoverflaten eller i skiktet av behandlingspartikler på en måte lignende den mer vanlige filtrering av filtrat på filterhjelpemidler som anvendes for å behandle væskestrømmer. Oppbyggingen av partikler på den ytre overflate av filterskiktet og innen skiktet leder til et øket trykkfall gjennom dette. Det er vanligvis nødvendig å minske trykkfallet gjennom en gassbehandlingsprosess for å gjøre den økonomisk anvendelig ved en industriell prosess i stor skala.

I kryss-strømningsfiltre blir behandlingspartiklene beveget langsomt eller periodevis for å begrense oppbyggingen av frafiltrerte partikler og følgelig trykkfallet gjennom skiktet. Dette blir fortrinnsvis gjennomført ved gradvis nedoverrettet bevegelse av hele filterskiktet på en kontinuerlig eller periodevis basis. Strømningen av filterskiktet krysser derfor perpendikulært av strømmen som blir behandlet. Det bevegelige skikt blir periodevis fornyet av nye eller regenererte partikler som blir tilsatt til toppen av skiktet. Partikler i bunnen av skiktet blir derfor utsatt for en lengre filtreringstid. Når et kryss-strømningsfilter også blir anvendt for å fjerne en kjemisk forbindelse fra en gasstrøm ved en omsetning mellom forbindelsen og partiklene i skiktet vil den lavere del av det bevegelige skikt være blitt bragt i kontakt med en mye større del av gasstrømmen og partiklene i den lavere del av skiktet er blitt anvendt i mye større utstrekning enn partiklene i toppen av skiktet. Dersom fjerningen av den uønskede kjemiske forbindelse skjer ved én omsetning mellom partiklene og forbindelsene, som i tilfelle av kopperinneholdende svoveloxyd "akseptorer", er kapasiteten av partiklene begrenset. Resultatet er en sone av inaktive partikler på innløpssiden av skiktet, hvorved sonen avsmalner fra et tynt lag ved toppen av skiktet til et tykt lag nær bunnen av skiktet.

Dersom hastigheten av partikkelbevegelsen er for langsom vil bunnsonen av inaktive partikler utvide seg over hele bredden av skiktet av :• behandlingspartikler. Dette til-veiebringer en fullstendig utnyttelse av behandlingspartiklene, men fjerner ikke den uønskede kjemiske forbindelse fra delen av gasstrømmen som passerer gjennom de fullstendig utnyttede behandlingspartikler. Dersom hastigheten av behandlingspartiklene på den annen side overskrider den totale hastighet ved hvilken den blir kjemisk utnyttet i skiktet, da vil potensielt anvendelige partikler bli unødven-dig fjernet fra kryss-strømningsfiltret. Disse partikler blir deretter vanligvis underkastet flere fornyelsestrinn under hvilke de blir fraseparert fra akkumulerte fine partikler, regenerert og returnert til toppen av filterskiktet. Håndteringen og bearbeidelsen av aktive partikler resulterer

i en unødvendig økning av brukskostnad ved operering av prosessen, sannsynlige tap av kjemikalier (akseptorreduksjons-midler og/eller oxydasjonsmidler), og en økning av nedslit-ning av mulige brekkbare behandlingspartikler. Det er derfor en gjenstand for foreliggende oppfinnelse å tilveiebringe en metode ved behandling av en gasstrøm for samtidig fjerning av partikler og kjemikalier ved anvendelse av en kryss-strømningskontaktinnretning hvori anvendelsen av de behandlende partikler for kjemisk fjerning blir maksimalisert.

Det er videre en hensikt med foreliggende oppfinnelse å minimalisere trykkfallet gjennom et kryss-gasstrømningsbehand-lingssystem under maksimal anvendelse av den kjemiske behand-lingskapasitet av partikler som anvendes i systemet.

Foreliggende oppfinnelse vedrører og omtaler forhold hvor den minste ønskede hastighet ved partikkeloverføring nedover gjennom kontaktinnretningen er begrenset av konsentrasjonen av de uønskede kjemiske forbindelser. Det vil si at den foreliggende fremgangsmåte er tiltenkt for anvendelse ved forhold hvori konsentrasjonen av de uønskede gassformige, kjemiske forbindelser er stor nok for å kreve en høyere grad av partikkeloverføring enn den som er krevet for å behandle gasstrømmer for partikkelfjerning ved akseptable trykkfall. Den foreliggende oppfinnelse er derfor antatt å være best egnet for behandling av avgasstrømmer som har relativt lave partikkelkonsentrasjoner og/eller har relativt høye konsentra-sjoner av gassformige forurensninger. Avgasstrømmer av denne type kan forventes å bli tilveiebragt ved forbrenning av svovelinneholdende brenselsgass og restvæskeformige hydrocar-bonholdige brensel eller forbrenning av kull med høyt svovelinnhold.

Den foreliggende fremgangsmåte tillater maksimalise- ring av anvendelsen av de kjemiske behandlingsverdier av behandlingspartiklene. Den foreliggende fremgangsmåte kan samtidig anvendes for å minimalisere trykkfallet gjennom kryss-strømningskontaktsystemet. Dette blir gjennomført ved tilveiebringelse av et andre skikt av behandlingspartikler i en separat kryss-strømningskontaktsone. Den totale gass-strøm ledes gjennom den første eller primære kryss-strømnings-kontaktsone. Hele eller kun en del av den således behandlede gasstrøm, som her omtales som den første prosesstrøm, blir deretter, dersom nødvendig, ledet gjennom den andre kryss-strømningskontaktsone. Funksjonen til den andre kontaktsone, som her refereres som det andre kontaktskikt, er å fullsten-diggjøre den kjemiske behandling av gasstrømmen. Det vil si den andre kontaktsone er tiltenkt å fjerne i ønsket grad de resterende uønskede gassformige kjemiske forbindelser som er tilstede i gassen som er blitt ledet gjennom den første kontaktsone. Dette tillater at den første kontaktsone opereres med det kjegleformede lag av forbrukte behandlingspartikler som strekker seg fullstendig gjennom kontaktskiktet. Deler av gasstrømmen som passerer gjennom bunnen av den første kontaktsone blir derfor behandlet kun for fjerning av medførte partikler og inneholder i det vesentlige dens opprinnelige konsentrasjon av de uønskede kjemiske forbindelser. Den ønskede grad av partikkelfjerning fra gasstrømmen skal derfor utføres i det første kontaktskikt. Dette er for å forhindre plugging av det andre kontaktskikt eller for å forhindre et uønsket partikkeltap av den forbiledede utløpsgass.

Det er foretrukket at den andre kontaktsone blir anbragt ovenfor den første kontaktsone slik som illustrert på tegningen. Behandlingspartiklene strømmer derfor fortrinnsvis ved innvirkning av tyngdekraften ned fra den andre kontaktsone til den første kontaktsone. De gjenværende uønskede kjemiske forbindelser som innledes til den andre kontaktsone vil ved en foretrukket utførelse reversibelt forbruke behandlingspartiklene på den samme måte som i det første kontaktskikt. Noen av behandlingspartiklene som ledes til det første kontaktskikt blir forbrukt i en utstrekning avhengig delvis av konsentrasjonen av de uønskede kjemiske forbindelser i den første prosesstrøm. Forbruket av en usedvanlig stor mengde av .behandlingspartikler på denne måte i det andre kontaktskikt kan føre til driftsvanskelig-heter ved ytterligere minskning av de aktive partikler og graden av kjemisk behandling i det første kontaktskikt. Det er derfor ønsket å føre prosessen med kun begrenset grad av "slipp" av de uønskede kjemiske forbindelser gjennom det første kontaktskikt.

Det er foretrukket at i det minste 80 molprosent av de uønskede kjemiske forbindelser som fjernes fra den innledede gasstrøm ved utførelse av fremgangsmåten, fjernes under passasje av gassen gjennom det første kontaktskikt. Det er spesielt foretrukket at i det minste 90 molprosent av slik kjemisk behandling av gasstrømmen utføres i det første kontaktskikt mens de gjenværende forbindelser fjernes i det andre kontaktskikt. For å opprettholde drift av prosessen innen disse foretrukne områder er det nødvendig periodevis å innstille hastigheten ved overføringen av behandlings-partiklene. Denne innstilling kreves for å utjevne endringer i strømningshastighet og/eller sammensetning av gasstrømmen. Slike endringer i gasstrømmen kan resultere fra et antall av faktorer innbefattet endringer ved driftsbetingelser ved prosessen som frembringer gasstrømmer eller endringer i sammensetningen av brenselet som blir anvendt for å frembringe gass-strømmen.

Graden av kjemisk behandling som blir utført i den første kontaktsone blir fortrinnsvis bestemt ved regulering av sammensetningen i den første prosesstrøm som er utløps-strømmen fra den første kontaktsone. Ved den foretrukne utførelse av oppfinnelsen omfatter de uønskede kjemiske forbindelser svoveloxyder. Det er derfor foretrukket å overvåke konsentrasjonen av svoveldioxyd i den første prosesstrøm og å innstille hastigheten ved overføring av de behandlende partikler basert på denne konsentrasjon. Innstillingsprose-dyren omfatter sammenligning av den målte svoveldioxydkonsent-rasjon mot en forbestemt referanse som kan enten baseres på den ønskede prosentvise reduksjon av svoveldioxydkonsentra-sjonen i gasstrømmen eller på en maksimal ønsket svoveldioxyd-kohsentrasjon i den behandlede gass. Svoveldioxydkonsentra-sjonen kan overvåkes direkte eller indirekte slik som ved målinger av det totale svovelinnhold i den behandlede gass.

Denne utførelse av oppfinnelsen kan karakteriseres som en fremgangsmåte for behandling av gasstrømmer for samtidig fjerning av medførte partikler og svoveldioxyd som omfatter trinnene med å lede en gasstrøm som omfatter uønskede medførte partikler og svoveldioxyd, horisontalt gjennom et vertikalt første kontaktskikt omfattende et beveget skikt av behandlingspartikler og deri fjerne medførte partikler fra gasstrømmen ved akkumulering av de medførte partikler i det første kontaktskikt og også fjerning av svoveldioxyd fra gasstrømmen ved kjemisk omsetning av svoveldioxydet med en bestanddel av behandlingspartiklene og derved danne en første prosesstrøm som i det vesentlige er fri for medførte partikler og som har en lavere konsentrasjon av svoveldioxyd enn gasstrømmen, kontrollere konsentrasjonen av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, innstilling av hastigheten ved passasje av det bevegede skikt av behandlingspartikler ned gjennom det første kontaktskikt i avhengighet av den tidligere målte konsentrasjon av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, ledning av i det minste en del av den første prosesstrøm gjennom et andre kontaktskikt som omfatter et bevegelig skikt av behandlingspartikler og overføring av behandlingspartiklene ved innvirkning av tyngdekraften fra det andre kontaktskikt til det første kontaktskikt.

Ved en beslektet utførelse av oppfinnelsen blir

signalet som er frembragt ved kontroll av konsentrasjonen av svoveldioxyd og/eller andre uønskede kjemiske forbindelser i den første prosesstrøm anvendt for å minimalisere trykkfallet på gasstrømmen. Et minimum trykkfall gjennom en gassbehandlingsprosess blir vanligvis ønsket for å maksimere energien som gjenvinnes ved trykkavlastningen av gasstrømmen i en turbin eller for å minske så mye som mulig energien som er påkrevet for å få gasstrømmen til å strømme gjennom hele for-brennings- og avgassbehandlingssekvensen. Ved denne ut-førelse blir hele eller en del av den første prosesstrøm, til den grad som er akseptabel, forbiledet rundt det andre kontaktskikt for å unngå det iboende trykkfall som oppstår ved strøm gjennom skiktet. For eksempel, dersom det fore-finnes aktive behandlingspartikler i den laveste del av det

første kontaktskikt, vil det ikke være nødvendig med ytterligere kjemisk behandling av gasstrømmen for ytterligere å fjerne noen kjemisk forbindelse fra den første prosesstrøm. Den totale strøm kan derfor forbiledes rundt det andre kontaktskikt uten negative virkninger ved utførelse av behand-lingsprosessen.

Denne utførelse av oppfinnelsen kan karakteriseres som en fremgangsmåte for behandling av gasstrømmer for samtidig fjerning av svoveloxyder og medførte partikler som omfatter trinnene ved å lede en gasstrøm, som omfatter uønskede medførte partikler og svoveldioxyd, horisontalt gjennom et vertikalt første kontaktskikt omfattende et bevegelig skikt av behandlingspartikler og derved fjerne medførte partikler fra gasstrømmen ved akkumulering av medførte partikler i det første kontaktskikt og også fjerning av svoveldioxyd fra gasstrømmen ved kjemisk omsetning av svoveldioxyd med en bestanddel av ■behandlingspartiklene og derved danne en første prosesstrøm som i det vesentlige er fri for medførte partikler og som har en lavere konsentrasjon av svoveldioxyd enn den innledede gasstrøm, kontrollere konsentrasjonen av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, innstille den relative mengde av den første prosesstrøm som ledes gjennom et andre kontaktskikt omfattende behandlingspartikler og mengden av den første prosesstrøm som forbiledes rundt det andre kontaktskikt i avhengighet av den tidligere målte konsentrasjon av svoveldioxyd i den første prosesstrøm og overføring av behandlingspartikler ved innvirkning av tyngdekraften fra det andre kontaktskikt til det første kontaktskikt.

De forskjellige utførelser blir utført ved anvendelse av to kontaktsoner, hver av dem omfatter et skikt av behandlingspartikler holdt mellom to porøse vertikale vegger. Disse to vegger er fortrinnsvis konsentriske sylindere, men kan også være flate eller plane delevegger. De foretrukne konsentriske vegger, slik som vist i tegningen, fremskaffer ringformede kontaktskikt. Det andre kontaktskikt er for<1>trinnsvis tynnere eller har et større overflateareal eller begge for å gjøre trykkfallet gjennom det andre skikt så lite som mulig. Begge vegger har fortrinnsvis et stort antall av heller store åpninger ensartet anbragt over deres overflate. Disse åpninger er store sammenlignet med partiklene som med-føres i gasstrømmen, for å minske muligheten ved akkumulerte partikler som kan tette disse åpninger eller som kan feste seg inne i disse. Fine sikter er derfor ikke foretrukket, men kan anvendes i veggene til den andre kontaktsone dersom ønsket, ettersom avgassen som ledes til den andre kontaktsone fortrinnsvis er i det vesentlige fri for medførte fine partikler. De foretrukne åpninger i de porøse vegger i det første kontaktskikt er tilstrekkelig store til å tillate passasje av nesten hvilke som helst av behandlingspartiklene, men denne strøm blir forhindret av den geometriske form av åpningen i stedet for størrelsen av åpningen. En spesielt fore-trukken art av åpning er en sjalusiformet åpning dannet ved utstansning av huller i tynne metallplater. Størrelsen av åpningene, målt fra kanten av sjalusiet til veggen, i stedet for over bredden av sjalusiet, er fortrinnsvis mellom 2,54

og 12,7 mm. Det første kontaktskikt er fortrinnsvis mellom 101,6 og 635 mm tykk, og det andre kontaktskikt er i det minste 76,2 mm tykk. Ytterligere detaljer ved konstruksjonen av kontaktsonene kan fåes ved henvisning til US patent nr. 4 017 278 og 4 254 616 hvor det er oppstillet et stort antall referanser som beskriver anvendelsen og konstruksjon av kryss-strømningsfluidfaststoffkontaktinnretninger.

Behandlingspartiklene er fortrinnsvis avrundet og helst av ensartet størrelse. De avrundede overflater frem-skynder jevn strømning og tilskynder ikke sammenklumping av behandlingspartiklene. Den gjennomsnittlige diameter av behandlingspartiklene er fortrinnsvis mellom ca. 2,03 og ca. 12,7 mm. Diameteren av de største partikler er fortrinnsvis ikke mer enn 3 eller 4 ganger diameteren av de minste partikler som er tilstede i vesentlig mengde. En sand som inneholder 8% US siktstørrelse nr. 6, 62% US siktstørrelse nr. 7 og 30% US siktstørrelse nr. 8 sand er et eksempel på partikler som er meget egnet for anvendelse ved foreliggende fremgangsmåte hvor formålet er å fjerne medførte faste stoffer fra gasstrømmen. For å være effektiv ved samtidig fjerning av svoveloxyder fra gasstrømmen inneholder fortrinnsvis alle eller noen av behandlingspartiklene et metalloxyd som reversibelt vil reagere med svoveloxyder for å gi et metallsulfat på overflaten av behandlingspartiklene. Anvendelsen av vanadiumoxyd og cesiumoxyd er også blitt beskrevet for dette formål. Det foretrukne metall er kopper hvor behandlingspartiklene inneholder mellom ca. 1,0 og ca. 15 vekt% kopper. Kopper er foretrukket da det tillater at den etterfølgende regenerering av . behandlingspartiklene utføres ved temperaturer nær til de som anvendes i behandlingstrinnet. Metallet er fortrinnsvis tilstede på en ildfast bærer som har et overflateareal større enn 10 m 2/g. Den foretrukne bærer er sfærisk aluminiumoxyd, men andre materialer slik som siliciumdioxyd, leirer, bauxitt, boroxyd, etc. er også egnet dersom disse er korrekt fremstilt. Ytterligere detaljer ved fremstilling av behandlingspartikler som er egnet for kjemisk fjerning av svoveloxyder kan fåes ved hensvisning til US patentnummer 3 770 647, 3 776 854, 3 989 798, 4 001 375, 4 001 376 og 4 170 627.

Den foreliggende fremgangsmåte kan utføres ved temperaturer varierende fra ca. 150° til ca. 4 50°C, men blir fortrinnsvis utført ved en temperatur mellom 350° og 450°C. Trykket ved hvilket fremgangsmåten utføres er ikke kritisk

og vil vanligvis bli bestemt hovedsakelig av trykket av gassen slik som den innledes til foreliggende behandlings-prosess. Relativt lave trykk mellom atmosfærisk trykk til ca. 3450 kPa er foretrukket for operasjon av prosessen. Fjerning av svoveloxyd blir fortrinnsvis utført i en oxydativ atmosfære hvor fritt oxygen er tilstede. Kryss-strømnings-hastigheten av gasstrømmen er begrenset av både trykktap og et ønske om å forhindre at gasstrømmen transporterer bety-delige mengder av behandlingspartikler ut fra kontaktskik-tene. Overflatehastigheten av gasstrømmen gjennom kontaktskiktet er fortrinnsvis mellom ca. 0,1 og ca. 1,1 m/s. Trykktapet gjennom den første kontaktsone er fortrinnsvis mindre enn ca. 3,0 kPa. Hastigheten ved overføring av behandlingspartikler er begrenset av de tidligere beskrevne forhold med unntak av når det er nødvendig å øke temporært hastigheten ved overføring for å redusere trykktapet forårsaket av usedvanlig stor akkumulering av frafiltrerte faste stoffer i kontaktsonen. Den første kontaktsone blir fortrinnsvis operert og konstruert for å fremskaffe en nedover partikkel-

hastighet mellom ca. 0,2 og 12 meter pr. time.

Behandlingspartiklene som er fjernet fra bunnen av det første kontaktskikt blir fortrinnsvis først separert fra de fine partikler frafiltrert fra gasstrømmen, for eksempel ved slemming, og deretter regenerert. Regenerering av de foretrukne kjemiske behandlingspartikler kan utføres ved kontakt med en reduserende gass, slik som hydrogen eller methan, ved forhøyede temperaturer lignende behandlingsbetin-gelsene. Dette gir en konsentrert strøm av frigjorte svoveloxyder som separat utledes for oppsamling og bearbeidelse.

De regenererte behandlingspartikler kan deretter returnere direkte til toppen av det andre kontaktskikt. Ytterligere detaljer ved regenerering av de foretrukne behandlingspartikler kan fåes fra de tidligere angitte referanser og fra US patentnr. 3 832 445 og 3 892 677.

Reduksjonen av nitrogenoxyder til nitrogen blir katalysert av koppersulfat på aluminiumoxyd. Det kan derfor utføres samtidig med fjerningen av svoveloxyd fra avgass-strømmene av kopperinneholdende behandlingspartikler for å forhindre utslipp til atmosfæren av disse to kjemiske for-urensende forbindelser. Ved denne prosessvariant blir tilblandet et reduseringsmiddel til gasstrømmen før gasstrømmen bringes i kontakt med det første kontaktskikt. Det foretrukne reduksjonsmiddel er ammoniakk, men andre gassformige forbindelser omfattende forskjellige lette hydrocarboner, slik som methan, kan også anvendes. Et overskudd av reduksjonsmiddel unngåes for å forhindre nærvær av disse mulige forurensninger i den behandlede gass. Temperaturen, trykket og strømningsbetingelsene som er egnet for reduksjon av nitrogenoxyder ved anvendelse av de foretrukne behandlingspartikler er generelt meget lik til de som er foretrukket for fjerningen av svoveloxyd, hvor kontakttemperaturen fortrinnsvis er mellom ca. 350° og ca. 450°C.

Claims (12)

1. Fremgangsmåte for behandling av gasstrømmer, karakterisert ved at man: (a) leder en gasstrøm som omfatter medførte partikler og et svoveloxyd, horisontalt gjennom et vertikalt første kontaktskikt omfattende behandlingspartikler og deri fjerner medførte partikler fra gasstrømmen ved akkumulering av medførte partikler i det første kontaktskikt og også fjerner et svoveloxyd fra gasstrømmen ved kjemisk omsetning av svoveloxydet med behandlingspartiklene, og derved danner en første prosesstrøm som i det vesentlige er fri for medførte partikler, men som inneholder gjenværende svoveloxyd, (b) leder den første prosesstrøm gjennom et vertikalt andre kontaktskikt omfattende behandlingspartikler og fjerner ytterligere svoveloxyd ved den kjemiske omsetning av svoveloxydet med behandlingspartiklene og danner derved en behandlet utløpsstrøm, (c) overfører behandlingspartikler ned gjennom det andre kontaktskikt ved innvirkning av tyngdekraften, og (d) overfører behandlingspartikler fjernet fra det andre kontaktskikt til toppen av det første kontaktskikt og ned gjennom det første kontaktskikt.

2. Fremgangsmåte i henhold til krav 1, karakterisert ved at trykktapet av gasstrømmen som blir behandlet gjennom det andre kontaktskikt, er mindre enn trykktapet av gasstrømmen som blir behandlet gjennom det første kontaktskikt.

3. Fremgangsmåte i henhold til krav 2, karakterisert ved at ,.. behandlingspartiklene blir over-ført fra det andre kontaktskikt til det første kontaktskikt ved innvirkning av tyngdekraften.

4. Fremgangsmåte for behandling av gasstrømmer for samtidig fjerning av svoveloxyder og medførte partikler, karakterisert ved at man: (a) leder en gasstrøm som omfatter uønskede med-førte partikler og svoveldioxyd, horisontalt gjennom et vertikalt første kontaktskikt omfattende et bevegelig skikt av behandlingspartiklejrr og deri fjerner medførte partikler fra gasstrømmen ved akkumulering av medførte partikler i det første kontaktskikt og fjerner også svoveldioxyd fra gass-strømmen ved kjemisk omsetning av svoveldioxydet med en bestanddel av behandlingspartiklene og derved danner en første prosesstrøm som i det vesentlige er fri for medførte partikler og som har en lavere konsentrasjon av svoveldioxyd enn den innledede gasstrøm, (b) kontrollerer konsentrasjonen av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, (c) innstiller størrelsen av den første prosess-strøm som ledes gjennom et andre kontaktskikt omfattende behandlingspartikler og størrelsen av den første prosess-strøm som forbiledes rundt det andre kontaktskikt i avhengighet av den tidligere funndne konsentrasjon av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, og (d) overfører behandlingspartikler ved invirkning av tyngdekraften fra det andre kontaktskikt til det første kontaktskikt.

5. Fremgangsmåte i henhold til krav 4, karakterisert ved at gasstrømmen er en avgasstrøm fra en fluidisert katalytisk krakkerenhet.

6. Fremgangsmåte i henhold til krav 4, karakterisert ved at gasstrømmen også omfatter nitrogenoxyder og at et reduseringsmiddel tilblandes til gasstrømmen før ledningen av gasstrømmen gjennom det første kontaktskikt, hvorved nitrogenoxyder blir redusert i det første kontaktskikt.

7. Fremgangsmåte i henhold til krav 6, karakterisert ved at behandlingspartiklene omfatter kopper eller en kopperinneholdende forbindelse.

8. Fremgangsmåte for behandling av gasstrømmer for samtidig fjerning av medførte partikler og svoveldioxyd, karakterisert ved at man: (a) leder en gasstrøm som omfatter uønskede med-førte partikler og svoveldioxyd, horisontalt gjennom et vertikalt første kontaktskikt omfattende et bevegelig skikt av behandlingspartikler og derved fjerner medførte partikler fra gasstrømmen ved akkumulering av de medførte partikler i det første kontaktskikt og fjerner også svoveldioxyd fra gass-strømmen ved kjemisk innvirkning av svoveldioxyd med en bestanddel av behandlingspartiklene og derved danner en første prosesstrøm som er i det vesentlige fri for medførte partikler og som har en lavere konsentrasjon av svoveldioxyd enn den innledede gasstrøm, (b) kontrollere konsentrasjonen av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, (c) innstiller hastigheten av det bevegelige skikt av behandlende partikler ned gjennom det første kontaktskikt i avhengighet av den tidligere bestemte konsentrasjon av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, (d) leder i det minste en del av den første prosesstrøm gjennom et andre kontaktskikt som omfatter et bevegelig skikt av behandlingspartikler, og (e) overfører behandlende partikler ved innvirkning av tyngdekraften fra det andre kontaktskikt til det første kontaktskikt.

9. Fremgangsmåte i henhold til krav 8, karakterisert ved at behandlingspartiklene omfatter kopper eller en kopperinneholdende forbindelse.

10. Fremgangsmåte i henhold til krav 9, karakterisert ved at man innblander et reduseringsmiddel til gasstrømmen hvorved nitrogenoxyder blir redusert under gjennomledningen av gasstrømmen gjennom den første kontaktsone .

11. Fremgangsmåte i henhold til krav 9, karakterisert ved at gasstrømmen skriver seg fra for-brenningen av et fast carbonholdig materiale.

12. Fremgangsmåte i henhold til krav 9, karakterisert ved at gasstrømmen er en avgasstrøm fra en fluidisert katalytisk krakkerenhet.