NO841308L

NO841308L - PROCEDURE FOR CLEANING GAS FLOWERS.

Info

Publication number: NO841308L
Application number: NO841308A
Authority: NO
Inventors: Don Burton Carson
Original assignee: Uop Inc
Priority date: 1984-04-03
Filing date: 1984-04-03
Publication date: 1985-10-04

Description

Oppfinnelsen vedrører en fremgangsmåte for behandling eller rensing av en gasstrøm ved fjerning av medførte faste partikler (støv) fra gasstrømmen. Oppfinnelsen vedrører mer spesielt samtidig fjerning av disse medførte partikler og forskjellige kjemiske forbindelser slik som svoveldioxyd fra en avgasstrøm frembragt ved forbrenning av et hydrocarbonholdig brensel. Oppfinnelsen vedrører spesielt behandlingen av en gasstrøm i kryss-strømningskontaktinnret-ninger hvori gasstrømmen ledes horisontalt gjennom et langsomt bevegelig skikt av behandlingspartikler som er begrenset mellom to porøse skillevegger, hvor fine partikler som er medført i gasstrømmen utfiltreres og akkumuleres i det bevegelige skikt av .behandlingspartikler mens gassformige forurensninger i gasstrømmen fjernes ved omsetning med behandlingspartiklene. The invention relates to a method for treating or purifying a gas stream by removing entrained solid particles (dust) from the gas stream. The invention relates more particularly to the simultaneous removal of these entrained particles and various chemical compounds such as sulfur dioxide from an exhaust gas stream produced by the combustion of a hydrocarbon-containing fuel. The invention relates in particular to the treatment of a gas flow in cross-flow contact devices in which the gas flow is led horizontally through a slowly moving layer of treatment particles that is confined between two porous partitions, where fine particles entrained in the gas flow are filtered out and accumulated in the moving layer of treatment particles while gaseous contaminants in the gas stream are removed by reaction with the treatment particles.

Anvendelsen av filtre medbevegeligeskikt for å fjerne medførte partikler fra en gasstrøm som ledes horisontalt gjennom et skikt av faste partikler som er begrenset mellom to porøse skillevegger, er vel dokumentert i tilgjen-gelig litteratur. Den foretrukne apparatur for å begrense og håndtere det bevegelige skikt er for eksempel beskrevet i US patent nr. 4 126 435. Dette patent beskriver også anvendelsen av apparaturen og egnede materialer for bruk som bevegelige partikkel skikt. The use of filters with moving layers to remove entrained particles from a gas stream which is conducted horizontally through a layer of solid particles which is confined between two porous partitions is well documented in the available literature. The preferred apparatus for limiting and handling the moving layer is described, for example, in US patent no. 4,126,435. This patent also describes the use of the apparatus and suitable materials for use as moving particle layers.

US patent nr. 4 254 616 er relevant for dets lære om samtidig fjerning av både medførte partikler og forurensninger, spesielt nitrogenoxyder og svoveloxyder, fra en gass-strøm, slik som en avgasstrøm fra en forbrenningssone. Denne referanse beskriver også faste absorbenter, slik som kopperinneholdende aluminiumoxydpartikler egnet for fjerning av svoveloxydene. US Patent No. 4,254,616 is relevant for its teachings on the simultaneous removal of both entrained particles and contaminants, particularly nitrogen oxides and sulfur oxides, from a gas stream, such as an exhaust gas stream from a combustion zone. This reference also describes solid absorbents, such as copper-containing aluminum oxide particles suitable for removing the sulfur oxides.

US patent nr. 3 799 866 illustrerer anvendelsen av en reaktor med bevegelige skikt ved en hydrocarbonomdannelses-prosess. Ved den spesielle prosess ifølge referansen gjør reaktantstrømmen flere passeringer gjennom forskjellige punkter i et nedoverstrømmende katalysatorskikt. Den fullstendige deaktivering på grunn av en sonefrontdeaktive-ringseffekt av katalysatoren i den nederste passering blir også beskrevet. US Patent No. 3,799,866 illustrates the use of a moving bed reactor in a hydrocarbon conversion process. In the particular process according to the reference, the reactant stream makes several passes through different points in a downward-flowing catalyst bed. The complete deactivation due to a zone front deactivation effect of the catalyst in the bottom pass is also described.

US patent nr. 3 966 879 lærer anvendelsen av en kryss-strømningskontaktinnretning som anvender bevegelige skikt av partikler som har evnen til å fjerne svoveloxydet fra en avgasstrøm. Prosessen ifølge denne referanse fjerner derfor samtidig både medførte partikler og svoveloxyder fra gasstrømmen. Partiklene (akseptorene) som anvendt ved denne prosess er fortrinnsvis aluminia-eller silica-aluminiabærere som er blitt impregnert med kopper såvel som aluminium og natrium. Partiklene blir fjernet fra kontaktinnretningen, separert fra de akkumulerte fine partikler og deretter regenerert. US Patent No. 3,966,879 teaches the use of a cross-flow contacting device that uses moving beds of particles having the ability to remove sulfur oxide from an exhaust gas stream. The process according to this reference therefore simultaneously removes both entrained particles and sulfur oxides from the gas stream. The particles (acceptors) used in this process are preferably aluminum or silica-alumina carriers that have been impregnated with copper as well as aluminum and sodium. The particles are removed from the contact device, separated from the accumulated fine particles and then regenerated.

Den foreliggende oppfinnelse frembringer en fremgangsmåte for samtidig fjerning av uønskede kjemiske forbindelser og medførte fine partikler fra en gasstrøm ved anvendelse av en kryss-strømningskontaktinnretning. Den foreliggende fremgangsmåte kan anvendes for å sikre den fullstendige utnyttelse av den kjemiske kapasitet av de partikler som benyttes i kontaktinnretningen for derved å minimalisere sirkulasjonshastighet, partikkelnedslitning og regenererings-hastighet. I videste forstand omfatter oppfinnelsen en fremgangsmåte for behandling av gasstrømmer som omfatter trinnene: å lede en gasstrøm som omfatter medførte partikler og et svoveloxyd, horisontalt gjennom et vertikalt første kontaktskikt omfattende behandlingspartikler for derved å fjerne medførte partikler fra gasstrømmen og også å fjerne et svoveloxyd fra gasstrømmen ved kjemisk omsetning av svoveloxydet med behandlingspartiklene for derved å danne en første prosesstrøm som i det vesentlige er fri for medførte partikler, men som inneholder gjenværende svoveloxyd, The present invention provides a method for the simultaneous removal of unwanted chemical compounds and entrained fine particles from a gas stream using a cross-flow contacting device. The present method can be used to ensure the complete utilization of the chemical capacity of the particles used in the contact device in order to thereby minimize circulation speed, particle wear and regeneration speed. In the broadest sense, the invention comprises a method for treating gas streams comprising the steps: directing a gas stream comprising entrained particles and a sulfur oxide, horizontally through a vertical first contact layer comprising treatment particles to thereby remove entrained particles from the gas stream and also to remove a sulfur oxide from the gas stream by chemical reaction of the sulfur oxide with the treatment particles to thereby form a first process stream which is essentially free of entrained particles, but which contains residual sulfur oxide,

ledning av den første prosesstrøm gjennom et vertikalt andre kontaktskikt omfattende behandlingspartikler og fjerning av ytterligere svoveloxyd ved en kjemisk omsetning av svoveloxydet med behandlingspartiklene og derved danne en behandlet utløpsstrøm, overføring av behandlingspartiklene ned gjennom det andre kontaktskikt ved innvirkning av tyngdekraften, og, overføring av behandlingspartiklene som er fjernet fra det andre kontaktskikt til toppen av det første kontaktskikt og ned gjennom det første kontaktskikt. passing the first process stream through a vertical second contact layer comprising treatment particles and removing further sulfur oxide by a chemical reaction of the sulfur oxide with the treatment particles and thereby forming a treated outlet stream, transferring the treatment particles down through the second contact layer by the action of gravity, and, transferring the treatment particles which has been removed from the second contact layer to the top of the first contact layer and down through the first contact layer.

I mer begrensede utførelser av oppfinnelsen blir konsentrasjonen av et svoveloxyd i den første prosesstrøm kontrollert. Denne konsentrasjon blir deretter anvendt for å regulere enten størrelsen av omledningen av den første prosesstrøm rundt det andre kontaktskikt, hvorved trykkfallet minimaliseres gjennom prosessen, eller for å regulere over-føringen av partikler ned gjennom de to kontaktskikt. In more limited embodiments of the invention, the concentration of a sulfur oxide in the first process stream is controlled. This concentration is then used to regulate either the size of the diversion of the first process stream around the second contact layer, whereby the pressure drop is minimized through the process, or to regulate the transfer of particles down through the two contact layers.

Tegningen er en forenklet skisse av tverrsnittet av apparatet som kan anvendes ved utførelse av foreliggende fremgangsmåte og tilknyttede eksterne prosessledninger og kontrollelementer. Intet forsøk er blitt gjort på tegningen for å vise de mange forskjellige innretninger og konstruk-sjonsdetaljer til apparatet slik som gangveier, indre for-sterkninger, flenser, befestningsmekanismer og strømnings-deflektorer eller retningskontrollinnretninger som er anvendt inne i apparatet. Fremstillingen av disse utførelser er ikke ment å begrense omfanget av foreliggende oppfinnelse med hensyn til andre beskrevne utførelser eller de utførelser som er et resultat av vanlige eller forventede modifikasjoner av disse utførelser. The drawing is a simplified sketch of the cross-section of the apparatus that can be used when carrying out the present method and associated external process lines and control elements. No attempt has been made in the drawing to show the many different devices and construction details of the apparatus such as walkways, internal reinforcements, flanges, fastening mechanisms and flow deflectors or directional control devices used within the apparatus. The production of these embodiments is not intended to limit the scope of the present invention with regard to other described embodiments or the embodiments which are the result of normal or expected modifications of these embodiments.

En gasstrøm bestående av en gasstrøm fra et kullfyrt kraftanlegg blir ledet til prosessen gjennom ledning 1 og blir tilblandet med en ammoniakkstrøm fra ledning 2. Denne blanding blir ledet gjennom ledning 3 til den ytre beholder 6 som omslutter apparatet som anvendt ved utførelse av fremgangsmåten. Gasstrømmen innledes til et ringformet tomt volum og blir fordelt over den ytre overflate av en sylind-' risk-ytre porøs delevegg 4. Den blandede gasstrøm strømmer deretter horisontalt inn over gjennom det ringformede skikt av behandlingspartikler holdt mellom den ytre sikt 4 og en lignende indre sylindrisk porøs delevegg 5. Den behandlede gass utledes fra det ringformede skikt av behandlingspartikler mellom deleveggene 4 og 5, som defineres som det første kontaktskikt, og innledes til et sylindrisk volum innenfor de indre delevegger 5 og ovenfor en uperforert bunnplate 21. Under passering av blandingsgasstrømmen gjennom det første kontaktskikt akkumuleres små flyveaskepartikler som er med^ført i avgasstrømmen, i skiktet og separeres på denne måte fra gasstrømmen. Samtidig omsettes svoveldioxyd som er tilstede i avgassen, og danner koppersulfat på overflaten av behandlingspartiklene. Koppersulfatet er en effektiv kataly-sator for reduksjonen av nitrogenoxyder ved tilsetning av ammoniakk.Passeringen av avgasstrømmen gjennom den første kontaktsone ved omsorgsfulle operasjonsbetingelser er derfor effektiv ved minskning både av konsentrasjonen av medførte partikkelformige materialer og de atmosfæriske forurensninger av svoveldioxyd og nitrogenoxyd. A gas stream consisting of a gas stream from a coal-fired power plant is led to the process through line 1 and is mixed with an ammonia stream from line 2. This mixture is led through line 3 to the outer container 6 which encloses the apparatus as used in carrying out the method. The gas stream is introduced into an annular void volume and is distributed over the outer surface of a cylindrical outer porous dividing wall 4. The mixed gas stream then flows horizontally in through the annular bed of treatment particles held between the outer sieve 4 and a similar inner cylindrical porous dividing wall 5. The treated gas is derived from the annular layer of treatment particles between the dividing walls 4 and 5, which is defined as the first contact layer, and is introduced into a cylindrical volume within the inner dividing walls 5 and above an imperforate bottom plate 21. During the passage of the mixed gas flow through the first contact layer, small fly ash particles which are entrained in the exhaust gas flow accumulate in the layer and are separated in this way from the gas flow. At the same time, sulfur dioxide, which is present in the exhaust gas, reacts and forms copper sulphate on the surface of the treatment particles. The copper sulphate is an effective catalyst for the reduction of nitrogen oxides by adding ammonia. The passage of the exhaust gas flow through the first contact zone under careful operating conditions is therefore effective in reducing both the concentration of entrained particulate materials and the atmospheric pollutants of sulfur dioxide and nitrogen oxide.

Utløpsstrømmen fra det første kontaktskikt stiger opp gjennom det sylindriske volum til den øvre seksjon av apparatet og passerer vanligvis horisontalt ut gjennom et andre kontaktskikt som blir holdt mellom en indre sylindrisk sikt 8 og en ytre sylindrisk sikt 9. Utløpsstrømmen fra det andre kontaktskikt blir begrenset til det ringformede rom i den øvre seksjon til apparatet mellom den øvre forseglingsplate 15 og den nedre forseglingsplate 7 og blir derved ledet i utløpsledninger 10 og 12. ; Behandlingspartikler blir langsomt uttatt fra bunnen til apparatet gjennom utløpskanalen 14 ved en hastighet som reguleres av ventilen 23. Denne fjerning av behandlingspartiklene og partikkelformig materiale som er blitt utseparert fra gasstrømmen, fører til den grad-vise nedoverrettede bevegelse av behandlingspartiklene som danner det første og det andre kontaktskikt. Den nødvendige fornyelse av behandlingspartikler kompletteres av et antall av mindre strømmer av behandlingspartikler som innledes til apparatet gjennom en tilsetningsmanifold for partikler, representert av de to innløpsledninger 13 som passerer gjennom den øvre ende av det ytre kar og kommuniserer med toppen av det andre kontaktskikt i et flertall spredt liggende områder. The outlet current from the first contact layer rises through the cylindrical volume to the upper section of the apparatus and usually passes horizontally out through a second contact layer which is held between an inner cylindrical screen 8 and an outer cylindrical screen 9. The outlet current from the second contact layer is limited to the annular space in the upper section of the apparatus between the upper sealing plate 15 and the lower sealing plate 7 and is thereby led into outlet lines 10 and 12.; Treatment particles are slowly withdrawn from the bottom of the apparatus through the outlet channel 14 at a rate regulated by valve 23. This removal of the treatment particles and particulate material that has been separated from the gas stream leads to the gradual downward movement of the treatment particles which form the first and the other contact layers. The necessary renewal of treatment particles is complemented by a number of smaller streams of treatment particles which are introduced to the apparatus through a particle addition manifold, represented by the two inlet lines 13 which pass through the upper end of the outer vessel and communicate with the top of the second contact layer in a majority scattered lying areas.

Konsentrasjonen av svoveloxyd eller andre forurensninger i gassen som allerede har passert gjennom det første kontaktskikt, blir målt av en sammensetningskontrollinnretning 16 som mottar en typisk prøve av denne gass gjennom prøve-sonden 24. Et signal som er typisk for denne sammensetning av gassen blir overført til en reguleringsinnretning 18 gjennom innretningen 17. I avhengighet av dette signal kan reguleringsinnretningen regulere overføringen av behandlingspartikler gjennom det første kontaktskikt ved overføring av et signal gjennom innretningen 22 til styreinnretningen 23 til partikkelstrømningsreguleringsventilen. Regulerings innretningen 18 kan også frembringe et signal overført gjennom innretningen 19 til strømningsreguleringsventilen 20 anbragt i utløpskanalen 11. Begge reguleringsmekanismer kan anvendes samtidig for å minske både strømningshastigheten av behandlingspartiklene gjennom prosessen og trykkfallet forårsaket av gasstrømmen i apparatet. Trykkfallet blir redusert ved å tillate hele eller en del av gassen som har passert gjennom det første kontaktskikt, å strømme gjennom ledninger 11 og 12 hvorved det øvre andre kontaktskikt blir forbiledet. The concentration of sulfur oxide or other impurities in the gas which has already passed through the first contact layer is measured by a composition control device 16 which receives a typical sample of this gas through the sample probe 24. A signal typical of this composition of the gas is transmitted to a control device 18 through the device 17. Depending on this signal, the control device can regulate the transfer of treatment particles through the first contact layer by transmitting a signal through the device 22 to the control device 23 of the particle flow control valve. The regulation device 18 can also produce a signal transmitted through the device 19 to the flow control valve 20 located in the outlet channel 11. Both regulation mechanisms can be used simultaneously to reduce both the flow rate of the treatment particles through the process and the pressure drop caused by the gas flow in the device. The pressure drop is reduced by allowing all or part of the gas which has passed through the first contact layer to flow through lines 11 and 12 whereby the upper second contact layer is bypassed.

Det er mange forhold hvor det er ønsket å fjerne både en dampformet, kjemisk forbindelse og et partikkelformet materiale fra en gasstrøm. Kanskje er det mest vanlige forhold utstrømningen av avgasser fra industrielle bedrifter. Disse avløpsstrømmer vil ofte resultere fra en forbrennings-prosess og inneholder derfor faste partikler frembragt fra et carbonholdig brensel og forskjellige atmosfæriske forurensninger innbefattet svoveldioxyd, svoveltrioxyd og nitrogenoxyder. Avløpsgasser frembragt av et kull- og oljefyrt elektrisk offentlig kraftverk er eksempler på gasstrømmer som inneholder både faste og dampformede forurensninger. Et annet eksempel er avløpsgassen fra katalysatorregenererings-sonen til en fluidisert katalytisk krakkingprosess anvendt i et petroleumraffineri. Denne spesielle gasstrøm inneholder vanligvis små stykker av katalysatoren anvendt i prosessen på tross av at den har passert gjennom ett eller flere trinn ved syklonseparering. There are many conditions where it is desired to remove both a vaporous chemical compound and a particulate material from a gas stream. Perhaps the most common condition is the outflow of exhaust gases from industrial enterprises. These waste streams will often result from a combustion process and therefore contain solid particles produced from a carbonaceous fuel and various atmospheric pollutants including sulfur dioxide, sulfur trioxide and nitrogen oxides. Waste gases produced by a coal- and oil-fired electric public power plant are examples of gas streams that contain both solid and vapor-form pollutants. Another example is the waste gas from the catalyst regeneration zone of a fluidized catalytic cracking process used in a petroleum refinery. This particular gas stream usually contains small pieces of the catalyst used in the process despite having passed through one or more stages of cyclone separation.

Kryss-strømnings- eller platefiltre ble utviklet for å behandle partikkelinneholdende gasstrømmer. Deres anvendelse er blitt utvidet, som omtalt i de tidligere angitte referanser, for behandlingen av gasstrømmer som inneholder uønskede dampformede kjemiske forbindelser. I et kryss-strømningsfilter strømmer gasstrømmen horisontalt gjennom et skikt av behandlingspartikler begrenset mellom to porøse vegger. Åpningene i veggene er av tilstrekkelig størrelse slik at de ikke blir igjenplugget av de medførte partikler i gasstrømmen, men åpningene er av en slik størrelse og orien-tert slik at intet eller kun mindre mengder av behandlingspartiklene strømmer gjennom åpningene. De medførte partikler i gasstrømmen akkumulerer på innløpsoverflaten eller i skiktet av behandlingspartikler på en måte lignende den mer vanlige filtrering av filtrat på filterhjelpemidler som anvendes for å behandle væskestrømmer. Oppbyggingen av partikler på den ytre overflate av filterskiktet og innen skiktet leder til et øket trykkfall gjennom dette. Det er vanligvis nødvendig å minske trykkfallet gjennom en gassbehandlingsprosess for å gjøre den økonomisk anvendelig ved en industriell prosess i stor skala. Cross-flow or plate filters were developed to treat particulate-containing gas streams. Their use has been extended, as discussed in the previously cited references, to the treatment of gas streams containing unwanted vaporous chemical compounds. In a cross-flow filter, the gas stream flows horizontally through a layer of treatment particles confined between two porous walls. The openings in the walls are of sufficient size so that they are not plugged by the entrained particles in the gas stream, but the openings are of such a size and oriented that no or only small amounts of the treatment particles flow through the openings. The entrained particles in the gas stream accumulate on the inlet surface or in the layer of treatment particles in a manner similar to the more common filtration of filtrate on filter aids used to treat liquid streams. The buildup of particles on the outer surface of the filter layer and within the layer leads to an increased pressure drop through this. It is usually necessary to reduce the pressure drop through a gas treatment process to make it economically viable in a large-scale industrial process.

I kryss-strømningsfiltre blir behandlingspartiklene beveget langsomt eller periodevis for å begrense oppbyggingen av frafiltrerte partikler og følgelig trykkfallet gjennom skiktet. Dette blir fortrinnsvis gjennomført ved gradvis nedoverrettet bevegelse av hele filterskiktet på en kontinuerlig eller periodevis basis. Strømningen av filterskiktet krysser derfor perpendikulært av strømmen som blir behandlet. Det bevegelige skikt blir periodevis fornyet av nye eller regenererte partikler som blir tilsatt til toppen av skiktet. Partikler i bunnen av skiktet blir derfor utsatt for en lengre filtreringstid. Når et kryss-strømningsfilter også blir anvendt for å fjerne en kjemisk forbindelse fra en gasstrøm ved en omsetning mellom forbindelsen og partiklene i skiktet vil den lavere del av det bevegelige skikt være blitt bragt i kontakt med en mye større del av gasstrømmen og partiklene i den lavere del av skiktet er blitt anvendt i mye større utstrekning enn partiklene i toppen av skiktet. Dersom fjerningen av den uønskede kjemiske forbindelse skjer ved én omsetning mellom partiklene og forbindelsene, som i tilfelle av kopperinneholdende svoveloxyd "akseptorer", er kapasiteten av partiklene begrenset. Resultatet er en sone av inaktive partikler på innløpssiden av skiktet, hvorved sonen avsmalner fra et tynt lag ved toppen av skiktet til et tykt lag nær bunnen av skiktet. In cross-flow filters, the treatment particles are moved slowly or periodically to limit the build-up of filtered particles and consequently the pressure drop through the layer. This is preferably carried out by gradual downward movement of the entire filter layer on a continuous or periodic basis. The flow of the filter layer therefore crosses perpendicularly to the flow being treated. The moving layer is periodically renewed by new or regenerated particles that are added to the top of the layer. Particles at the bottom of the layer are therefore exposed to a longer filtration time. When a cross-flow filter is also used to remove a chemical compound from a gas stream by a reaction between the compound and the particles in the bed, the lower part of the moving bed will have been brought into contact with a much larger part of the gas stream and the particles in it lower part of the layer has been used to a much greater extent than the particles at the top of the layer. If the removal of the unwanted chemical compound occurs by one reaction between the particles and the compounds, as in the case of copper-containing sulfur oxide "acceptors", the capacity of the particles is limited. The result is a zone of inactive particles on the inlet side of the bed, whereby the zone tapers from a thin layer at the top of the bed to a thick layer near the bottom of the bed.

Dersom hastigheten av partikkelbevegelsen er for langsom vil bunnsonen av inaktive partikler utvide seg over hele bredden av skiktet av :• behandlingspartikler. Dette til-veiebringer en fullstendig utnyttelse av behandlingspartiklene, men fjerner ikke den uønskede kjemiske forbindelse fra delen av gasstrømmen som passerer gjennom de fullstendig utnyttede behandlingspartikler. Dersom hastigheten av behandlingspartiklene på den annen side overskrider den totale hastighet ved hvilken den blir kjemisk utnyttet i skiktet, da vil potensielt anvendelige partikler bli unødven-dig fjernet fra kryss-strømningsfiltret. Disse partikler blir deretter vanligvis underkastet flere fornyelsestrinn under hvilke de blir fraseparert fra akkumulerte fine partikler, regenerert og returnert til toppen av filterskiktet. Håndteringen og bearbeidelsen av aktive partikler resulterer If the speed of the particle movement is too slow, the bottom zone of inactive particles will expand over the entire width of the layer of :• treatment particles. This provides complete utilization of the treatment particles, but does not remove the unwanted chemical compound from the portion of the gas stream passing through the fully utilized treatment particles. If the speed of the treatment particles, on the other hand, exceeds the total speed at which it is chemically utilized in the bed, then potentially usable particles will be unnecessarily removed from the cross-flow filter. These particles are then usually subjected to several regeneration steps during which they are separated from accumulated fine particles, regenerated and returned to the top of the filter bed. The handling and processing of active particles results

i en unødvendig økning av brukskostnad ved operering av prosessen, sannsynlige tap av kjemikalier (akseptorreduksjons-midler og/eller oxydasjonsmidler), og en økning av nedslit-ning av mulige brekkbare behandlingspartikler. Det er derfor en gjenstand for foreliggende oppfinnelse å tilveiebringe en metode ved behandling av en gasstrøm for samtidig fjerning av partikler og kjemikalier ved anvendelse av en kryss-strømningskontaktinnretning hvori anvendelsen av de behandlende partikler for kjemisk fjerning blir maksimalisert. in an unnecessary increase in usage costs when operating the process, probable losses of chemicals (acceptor reducing agents and/or oxidizing agents), and an increase in wear and tear of possible breakable treatment particles. It is therefore an object of the present invention to provide a method of treating a gas stream for the simultaneous removal of particles and chemicals using a cross-flow contacting device in which the use of the treating particles for chemical removal is maximized.

Det er videre en hensikt med foreliggende oppfinnelse å minimalisere trykkfallet gjennom et kryss-gasstrømningsbehand-lingssystem under maksimal anvendelse av den kjemiske behand-lingskapasitet av partikler som anvendes i systemet. It is also a purpose of the present invention to minimize the pressure drop through a cross-gas flow treatment system while making maximum use of the chemical treatment capacity of particles used in the system.

Foreliggende oppfinnelse vedrører og omtaler forhold hvor den minste ønskede hastighet ved partikkeloverføring nedover gjennom kontaktinnretningen er begrenset av konsentrasjonen av de uønskede kjemiske forbindelser. Det vil si at den foreliggende fremgangsmåte er tiltenkt for anvendelse ved forhold hvori konsentrasjonen av de uønskede gassformige, kjemiske forbindelser er stor nok for å kreve en høyere grad av partikkeloverføring enn den som er krevet for å behandle gasstrømmer for partikkelfjerning ved akseptable trykkfall. Den foreliggende oppfinnelse er derfor antatt å være best egnet for behandling av avgasstrømmer som har relativt lave partikkelkonsentrasjoner og/eller har relativt høye konsentra-sjoner av gassformige forurensninger. Avgasstrømmer av denne type kan forventes å bli tilveiebragt ved forbrenning av svovelinneholdende brenselsgass og restvæskeformige hydrocar-bonholdige brensel eller forbrenning av kull med høyt svovelinnhold. The present invention relates to and refers to conditions where the minimum desired speed for particle transfer downwards through the contact device is limited by the concentration of the unwanted chemical compounds. That is to say, the present method is intended for use in conditions where the concentration of the unwanted gaseous chemical compounds is large enough to require a higher degree of particle transfer than that required to treat gas streams for particle removal at acceptable pressure drops. The present invention is therefore believed to be best suited for the treatment of exhaust gas streams which have relatively low particle concentrations and/or have relatively high concentrations of gaseous pollutants. Exhaust gas streams of this type can be expected to be provided by burning sulfur-containing fuel gas and residual liquid hydrocarbon-containing fuel or burning coal with a high sulfur content.

Den foreliggende fremgangsmåte tillater maksimalise- ring av anvendelsen av de kjemiske behandlingsverdier av behandlingspartiklene. Den foreliggende fremgangsmåte kan samtidig anvendes for å minimalisere trykkfallet gjennom kryss-strømningskontaktsystemet. Dette blir gjennomført ved tilveiebringelse av et andre skikt av behandlingspartikler i en separat kryss-strømningskontaktsone. Den totale gass-strøm ledes gjennom den første eller primære kryss-strømnings-kontaktsone. Hele eller kun en del av den således behandlede gasstrøm, som her omtales som den første prosesstrøm, blir deretter, dersom nødvendig, ledet gjennom den andre kryss-strømningskontaktsone. Funksjonen til den andre kontaktsone, som her refereres som det andre kontaktskikt, er å fullsten-diggjøre den kjemiske behandling av gasstrømmen. Det vil si den andre kontaktsone er tiltenkt å fjerne i ønsket grad de resterende uønskede gassformige kjemiske forbindelser som er tilstede i gassen som er blitt ledet gjennom den første kontaktsone. Dette tillater at den første kontaktsone opereres med det kjegleformede lag av forbrukte behandlingspartikler som strekker seg fullstendig gjennom kontaktskiktet. Deler av gasstrømmen som passerer gjennom bunnen av den første kontaktsone blir derfor behandlet kun for fjerning av medførte partikler og inneholder i det vesentlige dens opprinnelige konsentrasjon av de uønskede kjemiske forbindelser. Den ønskede grad av partikkelfjerning fra gasstrømmen skal derfor utføres i det første kontaktskikt. Dette er for å forhindre plugging av det andre kontaktskikt eller for å forhindre et uønsket partikkeltap av den forbiledede utløpsgass. The present method allows maximization of the use of the chemical treatment values of the treatment particles. The present method can also be used to minimize the pressure drop through the cross-flow contact system. This is accomplished by providing a second layer of treatment particles in a separate cross-flow contact zone. The total gas flow is directed through the first or primary cross-flow contact zone. All or only a part of the thus treated gas stream, which is referred to here as the first process stream, is then, if necessary, led through the second cross-flow contact zone. The function of the second contact zone, referred to here as the second contact layer, is to complete the chemical treatment of the gas stream. That is to say, the second contact zone is intended to remove to the desired extent the remaining unwanted gaseous chemical compounds that are present in the gas which has been passed through the first contact zone. This allows the first contact zone to be operated with the cone-shaped layer of spent treatment particles extending completely through the contact layer. Portions of the gas stream passing through the bottom of the first contact zone are therefore treated only for the removal of entrained particles and contain essentially their original concentration of the unwanted chemical compounds. The desired degree of particle removal from the gas stream must therefore be carried out in the first contact layer. This is to prevent plugging of the second contact layer or to prevent an undesired particle loss of the sampled exhaust gas.

Det er foretrukket at den andre kontaktsone blir anbragt ovenfor den første kontaktsone slik som illustrert på tegningen. Behandlingspartiklene strømmer derfor fortrinnsvis ved innvirkning av tyngdekraften ned fra den andre kontaktsone til den første kontaktsone. De gjenværende uønskede kjemiske forbindelser som innledes til den andre kontaktsone vil ved en foretrukket utførelse reversibelt forbruke behandlingspartiklene på den samme måte som i det første kontaktskikt. Noen av behandlingspartiklene som ledes til det første kontaktskikt blir forbrukt i en utstrekning avhengig delvis av konsentrasjonen av de uønskede kjemiske forbindelser i den første prosesstrøm. Forbruket av en usedvanlig stor mengde av .behandlingspartikler på denne måte i det andre kontaktskikt kan føre til driftsvanskelig-heter ved ytterligere minskning av de aktive partikler og graden av kjemisk behandling i det første kontaktskikt. Det er derfor ønsket å føre prosessen med kun begrenset grad av "slipp" av de uønskede kjemiske forbindelser gjennom det første kontaktskikt. It is preferred that the second contact zone is placed above the first contact zone as illustrated in the drawing. The treatment particles therefore preferentially flow down from the second contact zone to the first contact zone under the influence of gravity. The remaining unwanted chemical compounds that are introduced into the second contact zone will, in a preferred embodiment, reversibly consume the treatment particles in the same way as in the first contact layer. Some of the treatment particles directed to the first contact layer are consumed to an extent dependent in part on the concentration of the unwanted chemical compounds in the first process stream. The consumption of an unusually large amount of treatment particles in this way in the second contact layer can lead to operational difficulties due to a further reduction of the active particles and the degree of chemical treatment in the first contact layer. It is therefore desired to carry out the process with only a limited degree of "release" of the unwanted chemical compounds through the first contact layer.

Det er foretrukket at i det minste 80 molprosent av de uønskede kjemiske forbindelser som fjernes fra den innledede gasstrøm ved utførelse av fremgangsmåten, fjernes under passasje av gassen gjennom det første kontaktskikt. Det er spesielt foretrukket at i det minste 90 molprosent av slik kjemisk behandling av gasstrømmen utføres i det første kontaktskikt mens de gjenværende forbindelser fjernes i det andre kontaktskikt. For å opprettholde drift av prosessen innen disse foretrukne områder er det nødvendig periodevis å innstille hastigheten ved overføringen av behandlings-partiklene. Denne innstilling kreves for å utjevne endringer i strømningshastighet og/eller sammensetning av gasstrømmen. Slike endringer i gasstrømmen kan resultere fra et antall av faktorer innbefattet endringer ved driftsbetingelser ved prosessen som frembringer gasstrømmer eller endringer i sammensetningen av brenselet som blir anvendt for å frembringe gass-strømmen. It is preferred that at least 80 mole percent of the unwanted chemical compounds that are removed from the introduced gas stream when carrying out the method are removed during passage of the gas through the first contact layer. It is particularly preferred that at least 90 mole percent of such chemical treatment of the gas stream is carried out in the first contact layer while the remaining compounds are removed in the second contact layer. In order to maintain operation of the process within these preferred areas, it is necessary to periodically adjust the speed of the transfer of the treatment particles. This setting is required to compensate for changes in flow rate and/or composition of the gas stream. Such changes in the gas flow can result from a number of factors including changes in operating conditions of the process that produces gas flows or changes in the composition of the fuel used to produce the gas flow.

Graden av kjemisk behandling som blir utført i den første kontaktsone blir fortrinnsvis bestemt ved regulering av sammensetningen i den første prosesstrøm som er utløps-strømmen fra den første kontaktsone. Ved den foretrukne utførelse av oppfinnelsen omfatter de uønskede kjemiske forbindelser svoveloxyder. Det er derfor foretrukket å overvåke konsentrasjonen av svoveldioxyd i den første prosesstrøm og å innstille hastigheten ved overføring av de behandlende partikler basert på denne konsentrasjon. Innstillingsprose-dyren omfatter sammenligning av den målte svoveldioxydkonsent-rasjon mot en forbestemt referanse som kan enten baseres på den ønskede prosentvise reduksjon av svoveldioxydkonsentra-sjonen i gasstrømmen eller på en maksimal ønsket svoveldioxyd-kohsentrasjon i den behandlede gass. Svoveldioxydkonsentra-sjonen kan overvåkes direkte eller indirekte slik som ved målinger av det totale svovelinnhold i den behandlede gass. The degree of chemical treatment which is carried out in the first contact zone is preferably determined by regulating the composition of the first process stream which is the outlet stream from the first contact zone. In the preferred embodiment of the invention, the unwanted chemical compounds comprise sulfur oxides. It is therefore preferred to monitor the concentration of sulfur dioxide in the first process stream and to adjust the rate of transfer of the treating particles based on this concentration. The setting procedure includes comparison of the measured sulfur dioxide concentration against a predetermined reference which can either be based on the desired percentage reduction of the sulfur dioxide concentration in the gas stream or on a maximum desired sulfur dioxide concentration in the treated gas. The sulfur dioxide concentration can be monitored directly or indirectly, such as by measuring the total sulfur content in the treated gas.

Denne utførelse av oppfinnelsen kan karakteriseres som en fremgangsmåte for behandling av gasstrømmer for samtidig fjerning av medførte partikler og svoveldioxyd som omfatter trinnene med å lede en gasstrøm som omfatter uønskede medførte partikler og svoveldioxyd, horisontalt gjennom et vertikalt første kontaktskikt omfattende et beveget skikt av behandlingspartikler og deri fjerne medførte partikler fra gasstrømmen ved akkumulering av de medførte partikler i det første kontaktskikt og også fjerning av svoveldioxyd fra gasstrømmen ved kjemisk omsetning av svoveldioxydet med en bestanddel av behandlingspartiklene og derved danne en første prosesstrøm som i det vesentlige er fri for medførte partikler og som har en lavere konsentrasjon av svoveldioxyd enn gasstrømmen, kontrollere konsentrasjonen av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, innstilling av hastigheten ved passasje av det bevegede skikt av behandlingspartikler ned gjennom det første kontaktskikt i avhengighet av den tidligere målte konsentrasjon av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, ledning av i det minste en del av den første prosesstrøm gjennom et andre kontaktskikt som omfatter et bevegelig skikt av behandlingspartikler og overføring av behandlingspartiklene ved innvirkning av tyngdekraften fra det andre kontaktskikt til det første kontaktskikt. This embodiment of the invention can be characterized as a method for treating gas streams for the simultaneous removal of entrained particles and sulfur dioxide comprising the steps of directing a gas stream comprising unwanted entrained particles and sulfur dioxide, horizontally through a vertical first contact layer comprising a moving layer of treatment particles and thereby removing entrained particles from the gas stream by accumulation of the entrained particles in the first contact layer and also removing sulfur dioxide from the gas stream by chemical reaction of the sulfur dioxide with a component of the treatment particles and thereby forming a first process stream which is essentially free of entrained particles and which has a lower concentration of sulfur dioxide than the gas stream, controlling the concentration of sulfur dioxide in the first process stream, setting the speed of passage of the moving layer of treatment particles down through the first contact layer depending on the previous measured concentration of sulfur dioxide in the first process stream, passing at least part of the first process stream through a second contact layer comprising a moving layer of treatment particles and transferring the treatment particles under the influence of gravity from the second contact layer to the first contact layer.

Ved en beslektet utførelse av oppfinnelsen blir In a related embodiment of the invention,

signalet som er frembragt ved kontroll av konsentrasjonen av svoveldioxyd og/eller andre uønskede kjemiske forbindelser i den første prosesstrøm anvendt for å minimalisere trykkfallet på gasstrømmen. Et minimum trykkfall gjennom en gassbehandlingsprosess blir vanligvis ønsket for å maksimere energien som gjenvinnes ved trykkavlastningen av gasstrømmen i en turbin eller for å minske så mye som mulig energien som er påkrevet for å få gasstrømmen til å strømme gjennom hele for-brennings- og avgassbehandlingssekvensen. Ved denne ut-førelse blir hele eller en del av den første prosesstrøm, til den grad som er akseptabel, forbiledet rundt det andre kontaktskikt for å unngå det iboende trykkfall som oppstår ved strøm gjennom skiktet. For eksempel, dersom det fore-finnes aktive behandlingspartikler i den laveste del av det the signal produced by controlling the concentration of sulfur dioxide and/or other undesirable chemical compounds in the first process stream is used to minimize the pressure drop on the gas stream. A minimum pressure drop through a gas treatment process is usually desired to maximize the energy recovered from the depressurization of the gas stream in a turbine or to minimize as much as possible the energy required to cause the gas stream to flow through the entire combustion and exhaust gas treatment sequence. In this embodiment, all or part of the first process flow is, to the extent acceptable, diverted around the second contact layer in order to avoid the inherent pressure drop that occurs with flow through the layer. For example, if there are active treatment particles in the lowest part of it

første kontaktskikt, vil det ikke være nødvendig med ytterligere kjemisk behandling av gasstrømmen for ytterligere å fjerne noen kjemisk forbindelse fra den første prosesstrøm. Den totale strøm kan derfor forbiledes rundt det andre kontaktskikt uten negative virkninger ved utførelse av behand-lingsprosessen. first contact layer, no further chemical treatment of the gas stream will be required to further remove any chemical compound from the first process stream. The total current can therefore be diverted around the second contact layer without negative effects when carrying out the treatment process.

Denne utførelse av oppfinnelsen kan karakteriseres som en fremgangsmåte for behandling av gasstrømmer for samtidig fjerning av svoveloxyder og medførte partikler som omfatter trinnene ved å lede en gasstrøm, som omfatter uønskede medførte partikler og svoveldioxyd, horisontalt gjennom et vertikalt første kontaktskikt omfattende et bevegelig skikt av behandlingspartikler og derved fjerne medførte partikler fra gasstrømmen ved akkumulering av medførte partikler i det første kontaktskikt og også fjerning av svoveldioxyd fra gasstrømmen ved kjemisk omsetning av svoveldioxyd med en bestanddel av ■behandlingspartiklene og derved danne en første prosesstrøm som i det vesentlige er fri for medførte partikler og som har en lavere konsentrasjon av svoveldioxyd enn den innledede gasstrøm, kontrollere konsentrasjonen av svoveldioxyd i den første prosesstrøm, innstille den relative mengde av den første prosesstrøm som ledes gjennom et andre kontaktskikt omfattende behandlingspartikler og mengden av den første prosesstrøm som forbiledes rundt det andre kontaktskikt i avhengighet av den tidligere målte konsentrasjon av svoveldioxyd i den første prosesstrøm og overføring av behandlingspartikler ved innvirkning av tyngdekraften fra det andre kontaktskikt til det første kontaktskikt. This embodiment of the invention can be characterized as a method for treating gas streams for the simultaneous removal of sulfur oxides and entrained particles comprising the steps of directing a gas stream, which includes unwanted entrained particles and sulfur dioxide, horizontally through a vertical first contact layer comprising a moving layer of treatment particles and thereby removing entrained particles from the gas stream by accumulation of entrained particles in the first contact layer and also removing sulfur dioxide from the gas stream by chemical reaction of sulfur dioxide with a component of the treatment particles and thereby forming a first process stream which is essentially free of entrained particles and which has a lower concentration of sulfur dioxide than the introduced gas stream, control the concentration of sulfur dioxide in the first process stream, adjust the relative amount of the first process stream that is passed through a second contact layer comprising treatment particles and the amount of the first process stream which is imaged around the second contact layer depending on the previously measured concentration of sulfur dioxide in the first process stream and the transfer of treatment particles under the influence of gravity from the second contact layer to the first contact layer.

De forskjellige utførelser blir utført ved anvendelse av to kontaktsoner, hver av dem omfatter et skikt av behandlingspartikler holdt mellom to porøse vertikale vegger. Disse to vegger er fortrinnsvis konsentriske sylindere, men kan også være flate eller plane delevegger. De foretrukne konsentriske vegger, slik som vist i tegningen, fremskaffer ringformede kontaktskikt. Det andre kontaktskikt er for<1>trinnsvis tynnere eller har et større overflateareal eller begge for å gjøre trykkfallet gjennom det andre skikt så lite som mulig. Begge vegger har fortrinnsvis et stort antall av heller store åpninger ensartet anbragt over deres overflate. Disse åpninger er store sammenlignet med partiklene som med-føres i gasstrømmen, for å minske muligheten ved akkumulerte partikler som kan tette disse åpninger eller som kan feste seg inne i disse. Fine sikter er derfor ikke foretrukket, men kan anvendes i veggene til den andre kontaktsone dersom ønsket, ettersom avgassen som ledes til den andre kontaktsone fortrinnsvis er i det vesentlige fri for medførte fine partikler. De foretrukne åpninger i de porøse vegger i det første kontaktskikt er tilstrekkelig store til å tillate passasje av nesten hvilke som helst av behandlingspartiklene, men denne strøm blir forhindret av den geometriske form av åpningen i stedet for størrelsen av åpningen. En spesielt fore-trukken art av åpning er en sjalusiformet åpning dannet ved utstansning av huller i tynne metallplater. Størrelsen av åpningene, målt fra kanten av sjalusiet til veggen, i stedet for over bredden av sjalusiet, er fortrinnsvis mellom 2,54 The different designs are carried out using two contact zones, each of which comprises a layer of treatment particles held between two porous vertical walls. These two walls are preferably concentric cylinders, but can also be flat or planar partial walls. The preferred concentric walls, as shown in the drawing, provide annular contact layers. The second contact layer is preferably<1> thinner or has a larger surface area or both to make the pressure drop through the second layer as small as possible. Both walls preferably have a large number of rather large openings uniformly arranged over their surface. These openings are large compared to the particles that are entrained in the gas stream, in order to reduce the possibility of accumulated particles that can clog these openings or that can stick inside them. Fine sieves are therefore not preferred, but can be used in the walls of the second contact zone if desired, as the exhaust gas which is led to the second contact zone is preferably essentially free of entrained fine particles. The preferred apertures in the porous walls of the first contact layer are sufficiently large to permit the passage of almost any of the treatment particles, but this flow is impeded by the geometry of the aperture rather than the size of the aperture. A particularly preferred type of opening is a shutter-shaped opening formed by punching holes in thin metal sheets. The size of the openings, measured from the edge of the blind to the wall, rather than across the width of the blind, is preferably between 2.54

og 12,7 mm. Det første kontaktskikt er fortrinnsvis mellom 101,6 og 635 mm tykk, og det andre kontaktskikt er i det minste 76,2 mm tykk. Ytterligere detaljer ved konstruksjonen av kontaktsonene kan fåes ved henvisning til US patent nr. 4 017 278 og 4 254 616 hvor det er oppstillet et stort antall referanser som beskriver anvendelsen og konstruksjon av kryss-strømningsfluidfaststoffkontaktinnretninger. and 12.7 mm. The first contact layer is preferably between 101.6 and 635 mm thick, and the second contact layer is at least 76.2 mm thick. Further details of the construction of the contact zones can be obtained by reference to US Patent Nos. 4,017,278 and 4,254,616 where a large number of references are set forth describing the use and construction of cross-flow fluid-solid contact devices.

Behandlingspartiklene er fortrinnsvis avrundet og helst av ensartet størrelse. De avrundede overflater frem-skynder jevn strømning og tilskynder ikke sammenklumping av behandlingspartiklene. Den gjennomsnittlige diameter av behandlingspartiklene er fortrinnsvis mellom ca. 2,03 og ca. 12,7 mm. Diameteren av de største partikler er fortrinnsvis ikke mer enn 3 eller 4 ganger diameteren av de minste partikler som er tilstede i vesentlig mengde. En sand som inneholder 8% US siktstørrelse nr. 6, 62% US siktstørrelse nr. 7 og 30% US siktstørrelse nr. 8 sand er et eksempel på partikler som er meget egnet for anvendelse ved foreliggende fremgangsmåte hvor formålet er å fjerne medførte faste stoffer fra gasstrømmen. For å være effektiv ved samtidig fjerning av svoveloxyder fra gasstrømmen inneholder fortrinnsvis alle eller noen av behandlingspartiklene et metalloxyd som reversibelt vil reagere med svoveloxyder for å gi et metallsulfat på overflaten av behandlingspartiklene. Anvendelsen av vanadiumoxyd og cesiumoxyd er også blitt beskrevet for dette formål. Det foretrukne metall er kopper hvor behandlingspartiklene inneholder mellom ca. 1,0 og ca. 15 vekt% kopper. Kopper er foretrukket da det tillater at den etterfølgende regenerering av . behandlingspartiklene utføres ved temperaturer nær til de som anvendes i behandlingstrinnet. Metallet er fortrinnsvis tilstede på en ildfast bærer som har et overflateareal større enn 10 m 2/g. Den foretrukne bærer er sfærisk aluminiumoxyd, men andre materialer slik som siliciumdioxyd, leirer, bauxitt, boroxyd, etc. er også egnet dersom disse er korrekt fremstilt. Ytterligere detaljer ved fremstilling av behandlingspartikler som er egnet for kjemisk fjerning av svoveloxyder kan fåes ved hensvisning til US patentnummer 3 770 647, 3 776 854, 3 989 798, 4 001 375, 4 001 376 og 4 170 627. The treatment particles are preferably rounded and preferably of uniform size. The rounded surfaces promote smooth flow and do not encourage clumping of the treatment particles. The average diameter of the treatment particles is preferably between approx. 2.03 and approx. 12.7 mm. The diameter of the largest particles is preferably no more than 3 or 4 times the diameter of the smallest particles which are present in significant quantity. A sand containing 8% US sieve size No. 6, 62% US sieve size No. 7 and 30% US sieve size No. 8 sand is an example of particles that are very suitable for use in the present method where the purpose is to remove entrained solids from the gas stream. In order to be effective in simultaneously removing sulfur oxides from the gas stream, preferably all or some of the treatment particles contain a metal oxide which will reversibly react with sulfur oxides to give a metal sulfate on the surface of the treatment particles. The use of vanadium oxide and cesium oxide has also been described for this purpose. The preferred metal is copper, where the treatment particles contain between approx. 1.0 and approx. 15 wt% copper. Copper is preferred as it allows the subsequent regeneration of . the treatment particles are carried out at temperatures close to those used in the treatment step. The metal is preferably present on a refractory support having a surface area greater than 10 m 2 /g. The preferred support is spherical aluminum oxide, but other materials such as silicon dioxide, clays, bauxite, boron oxide, etc. are also suitable if these are correctly prepared. Additional details in the preparation of treatment particles suitable for chemical removal of sulfur oxides may be obtained by reference to US Patent Nos. 3,770,647, 3,776,854, 3,989,798, 4,001,375, 4,001,376 and 4,170,627.

Den foreliggende fremgangsmåte kan utføres ved temperaturer varierende fra ca. 150° til ca. 4 50°C, men blir fortrinnsvis utført ved en temperatur mellom 350° og 450°C. Trykket ved hvilket fremgangsmåten utføres er ikke kritisk The present method can be carried out at temperatures varying from approx. 150° to approx. 4 50°C, but is preferably carried out at a temperature between 350° and 450°C. The pressure at which the process is carried out is not critical

og vil vanligvis bli bestemt hovedsakelig av trykket av gassen slik som den innledes til foreliggende behandlings-prosess. Relativt lave trykk mellom atmosfærisk trykk til ca. 3450 kPa er foretrukket for operasjon av prosessen. Fjerning av svoveloxyd blir fortrinnsvis utført i en oxydativ atmosfære hvor fritt oxygen er tilstede. Kryss-strømnings-hastigheten av gasstrømmen er begrenset av både trykktap og et ønske om å forhindre at gasstrømmen transporterer bety-delige mengder av behandlingspartikler ut fra kontaktskik-tene. Overflatehastigheten av gasstrømmen gjennom kontaktskiktet er fortrinnsvis mellom ca. 0,1 og ca. 1,1 m/s. Trykktapet gjennom den første kontaktsone er fortrinnsvis mindre enn ca. 3,0 kPa. Hastigheten ved overføring av behandlingspartikler er begrenset av de tidligere beskrevne forhold med unntak av når det er nødvendig å øke temporært hastigheten ved overføring for å redusere trykktapet forårsaket av usedvanlig stor akkumulering av frafiltrerte faste stoffer i kontaktsonen. Den første kontaktsone blir fortrinnsvis operert og konstruert for å fremskaffe en nedover partikkel- and will usually be determined mainly by the pressure of the gas as it is introduced into the present treatment process. Relatively low pressures between atmospheric pressure to approx. 3450 kPa is preferred for operation of the process. Removal of sulfur oxide is preferably carried out in an oxidative atmosphere where free oxygen is present. The cross-flow velocity of the gas stream is limited by both pressure loss and a desire to prevent the gas stream from transporting significant amounts of treatment particles out of the contact layers. The surface velocity of the gas flow through the contact layer is preferably between approx. 0.1 and approx. 1.1 m/s. The pressure loss through the first contact zone is preferably less than approx. 3.0 kPa. The speed of transfer of treatment particles is limited by the previously described conditions, with the exception of when it is necessary to temporarily increase the speed of transfer in order to reduce the pressure loss caused by an unusually large accumulation of filtered solids in the contact zone. The first contact zone is preferably operated and constructed to provide a downward particle

hastighet mellom ca. 0,2 og 12 meter pr. time. speed between approx. 0.2 and 12 meters per hour.

Behandlingspartiklene som er fjernet fra bunnen av det første kontaktskikt blir fortrinnsvis først separert fra de fine partikler frafiltrert fra gasstrømmen, for eksempel ved slemming, og deretter regenerert. Regenerering av de foretrukne kjemiske behandlingspartikler kan utføres ved kontakt med en reduserende gass, slik som hydrogen eller methan, ved forhøyede temperaturer lignende behandlingsbetin-gelsene. Dette gir en konsentrert strøm av frigjorte svoveloxyder som separat utledes for oppsamling og bearbeidelse. The treatment particles that have been removed from the bottom of the first contact layer are preferably first separated from the fine particles filtered from the gas stream, for example by sludge, and then regenerated. Regeneration of the preferred chemical treatment particles can be carried out by contact with a reducing gas, such as hydrogen or methane, at elevated temperatures similar to the treatment conditions. This produces a concentrated stream of liberated sulfur oxides which are separately discharged for collection and processing.

De regenererte behandlingspartikler kan deretter returnere direkte til toppen av det andre kontaktskikt. Ytterligere detaljer ved regenerering av de foretrukne behandlingspartikler kan fåes fra de tidligere angitte referanser og fra US patentnr. 3 832 445 og 3 892 677. The regenerated treatment particles can then return directly to the top of the second contact layer. Additional details on regeneration of the preferred treatment particles can be obtained from the previously cited references and from US Patent Nos. 3,832,445 and 3,892,677.

Reduksjonen av nitrogenoxyder til nitrogen blir katalysert av koppersulfat på aluminiumoxyd. Det kan derfor utføres samtidig med fjerningen av svoveloxyd fra avgass-strømmene av kopperinneholdende behandlingspartikler for å forhindre utslipp til atmosfæren av disse to kjemiske for-urensende forbindelser. Ved denne prosessvariant blir tilblandet et reduseringsmiddel til gasstrømmen før gasstrømmen bringes i kontakt med det første kontaktskikt. Det foretrukne reduksjonsmiddel er ammoniakk, men andre gassformige forbindelser omfattende forskjellige lette hydrocarboner, slik som methan, kan også anvendes. Et overskudd av reduksjonsmiddel unngåes for å forhindre nærvær av disse mulige forurensninger i den behandlede gass. Temperaturen, trykket og strømningsbetingelsene som er egnet for reduksjon av nitrogenoxyder ved anvendelse av de foretrukne behandlingspartikler er generelt meget lik til de som er foretrukket for fjerningen av svoveloxyd, hvor kontakttemperaturen fortrinnsvis er mellom ca. 350° og ca. 450°C. The reduction of nitrogen oxides to nitrogen is catalysed by copper sulphate on aluminum oxide. It can therefore be carried out simultaneously with the removal of sulfur oxide from the exhaust gas streams of copper-containing treatment particles to prevent the emission of these two chemical pollutant compounds into the atmosphere. In this process variant, a reducing agent is added to the gas stream before the gas stream is brought into contact with the first contact layer. The preferred reducing agent is ammonia, but other gaseous compounds including various light hydrocarbons, such as methane, may also be used. An excess of reducing agent is avoided to prevent the presence of these possible contaminants in the treated gas. The temperature, pressure and flow conditions which are suitable for the reduction of nitrogen oxides using the preferred treatment particles are generally very similar to those which are preferred for the removal of sulfur oxide, where the contact temperature is preferably between approx. 350° and approx. 450°C.

Claims

1. Procedure for treating gas streams, characterized by: (a) passes a gas stream comprising entrained particles and a sulfur oxide horizontally through a vertical first contact layer comprising treatment particles and therein removes entrained particles from the gas stream by accumulation of entrained particles in the first contact layer and also removes a sulfur oxide from the gas stream by chemical reaction of the sulfur oxide with the treatment particles, thereby forming a first process stream which is essentially free of entrained particles, but which contains residual sulfur oxide, (b) passes the first process stream through a vertical second contact layer comprising treatment particles and removes additional sulfur oxide by the chemical reaction of the sulfur oxide with the treatment particles thereby forming a treated effluent stream, (c) transfers treatment particles down through the second contact layer under the action of gravity, and (d) transferring treatment particles removed from the second contact layer to the top of the first contact layer and down through the first contact layer.

2. Method according to claim 1, characterized in that the pressure loss of the gas flow which is treated through the second contact layer is less than the pressure loss of the gas flow which is treated through the first contact layer.

3. Method according to claim 2, characterized in that the treatment particles are transferred from the second contact layer to the first contact layer by the influence of gravity.

4. Procedure for treating gas streams for the simultaneous removal of sulfur oxides and entrained particles, characterized by: (a) passing a gas stream comprising unwanted entrained particles and sulfur dioxide horizontally through a vertical first contact layer comprising a movable layer of treatment particle clay and therein removing entrained particles from the gas stream by accumulation of entrained particles in the first contact layer and also removing sulfur dioxide from gas - the stream by chemical reaction of the sulfur dioxide with a component of the treatment particles and thereby forms a first process stream which is essentially free of entrained particles and which has a lower concentration of sulfur dioxide than the initial gas stream, (b) controlling the concentration of sulfur dioxide in the first process stream; (c) adjusts the size of the first process stream that is passed through a second contact layer comprising treatment particles and the size of the first process stream that is bypassed around the second contact layer depending on the previously found concentration of sulfur dioxide in the first process stream, and (d) transfers treatment particles under the action of gravity from the second contact layer to the first contact layer.

5. Method according to claim 4, characterized in that the gas stream is an off-gas stream from a fluidized catalytic cracker unit.

6. Method according to claim 4, characterized in that the gas flow also includes nitrogen oxides and that a reducing agent is mixed with the gas flow before the conduction of the gas flow through the first contact layer, whereby nitrogen oxides are reduced in the first contact layer.

7. Method according to claim 6, characterized in that the treatment particles comprise copper or a copper-containing compound.

8. Procedure for treating gas streams for the simultaneous removal of entrained particles and sulfur dioxide, characterized by: (a) passes a gas stream comprising unwanted entrained particles and sulfur dioxide horizontally through a vertical first contact layer comprising a moving layer of treatment particles and thereby removes entrained particles from the gas stream by accumulation of the entrained particles in the first contact layer and also removes sulfur dioxide from the gas stream by chemical action of sulfur dioxide with a component of the treatment particles and thereby forms a first process stream which is essentially free of entrained particles and which has a lower concentration of sulfur dioxide than the initial gas stream, (b) controlling the concentration of sulfur dioxide in the first process stream; (c) adjusting the velocity of the moving bed of treating particles down through the first contact bed in dependence on the previously determined concentration of sulfur dioxide in the first process stream; (d) directs at least a portion of the first process stream through a second contact layer comprising a moving layer of treatment particles, and (e) transfers treating particles under the action of gravity from the second contact layer to the first contact layer.

9. Method according to claim 8, characterized in that the treatment particles comprise copper or a copper-containing compound.

10. Method according to claim 9, characterized in that a reducing agent is mixed into the gas stream whereby nitrogen oxides are reduced during the passage of the gas stream through the first contact zone.

11. Method according to claim 9, characterized in that the gas flow is generated from the combustion of a solid carbonaceous material.

12. Method according to claim 9, characterized in that the gas stream is an off-gas stream from a fluidized catalytic cracker unit.