NO172977B - Fremgangsmaate for katalytisk fjerning av hydrogensulfid fra flytende svovel, samt blanding for utfoerelse av fremgangsmaaten - Google Patents

Description

Foreliggende oppfinnelse omhandler en fremgangsmåte av den art som er angitt i krav l's ingress, samt et katalytisk system som angitt i kravene 6-10.

Store mengder svovel blir dannet ved CLAUS metoden som omfatter å omsette hydrogensulfid fremskaffet f.eks. ved avsuring av naturgasser eller behandling av petroleums-produkter med svovel anhydrid dannet f.eks. ved forbrenning av H2S eller også ved forbrenning av svovel eller forskjellige svovelforbindelser og spesielt pyritter ifølge reaksj onsskj erna:

En vesentlig mengde av svovel dannet ved CLAUS metoden blir transportert og lagret i flytende form i oppvarmede tanker etter transport i flytende form til anvendelsesstedene ved å bruke transportmetoder så som lastebeholdere, beholdere i båter, vogntanker eller også rørledninger som på passende måte er utstyrt med oppvarming som gjør det mulig at svovelen forblir i flytende tilstand under transporten.

Det flytende svovel erholdt ved CLAUS-metoden inneholder alltid i oppløst form en liten mengde H2S og polyhydrogensulfid, også kalt sulfaner av formel H2SX hvor x represen-terer et tall lik eller over 2 hvor nevnte sulfaner lett dekomponerer, under tiden ved frigivelse av H2S. Gassfasen som ligger over det flytende svovel som befinner seg i lagringsbeholderen eller i beholderen anvendt for transport av dette, inneholder imidlertid en viss del H2S som på grunn av toksisiteten av denne gass og dennes tendens til spontan antennelse utløser farer ved laste- og losseoperasjoner av beholderne som brukes til transport av flytende svovel.

For at disse operasjoner skal foretas under tilfredsstillende sikkerhetsbetingelser for arbeiderne, underkastes generelt det flytende CLAUS-svovel før nevnte operasjoner en behandling kalt avgassingsbehandling, hvis formål er å senke mengden fritt H2S og sulfaner i nevnte flytende svovel til

under en mengde som nesten ligger fast på 10 ppm.

Den totale mengde H2S og sulfaner i det flytende CLAUS-svovel ligger generelt mellom 50 og 700 ppm og avhenger i hovedsak av H2S konsentrasjonen av gassfasen som ligger over det flytende svovel og av temperaturen for sistnevnte. De større mengder relativt fritt H2S og sulfaner oppløst i det flytende svovel avhenger også av dettes temperatur.

Eliminasjonsmetodene for det H2S som er tilstede i det flytende svovel i fri form og bundet form omfatter to faser nemlig en dekomponeringsfase av sulfanene som er mettet med H2S og svovel ifølge reaksjonen H2SX ^<H>2S + Sx_1# og en ekstraksjonsfase og/eller transformasjon in situ av svovel med fritt H2S og enkel oppløsning av lettere sulfaner.

Dekomponeringen av sulfaner til H2S og svovel er en enkel reaksjon som impliserer at raskheten ved eliminering av H2S er begrenset til raskheten av dekomponeringsreaksjonen.

Størstedelen av de foreslåtte fremgangsmåter for å eliminere det fri og bundne H2S som er inneholdt i oppløsning i det flytende svovel er, av en type hvor man innbefatter i det flytende svovel et katalytisk system dannet av en eller flere forbindelser som består av ammoniakk eller fri ammoniakkforbindelser eller også av forbindelser av en basisk karakte etter BRONSTEDT-metoden ved å lette dekomponeringen av sulfanene, hvor frigjort H2S som enkelt er oppløst blir ekstrahert fra det flytende svovel ved en hvilken som helst teknikk som tillater H2S som er fysisk oppløst å unnslippe det flytende svovel transformert in situ til svovel under virkning av en oksyderende gass. Spesielt i fremgangsmåten ifølge EP-B-0045636 er det beskrevet anvendelsen av et katalytisk system bestående av en forbindelse valgt blant organiske forbindelser av fosfor, urea, ureaderivater, ditionater, ditionitter, tiosulfater, bisulfater og bisulfitter. I fremgangsmåtene beskrevet i US patent 3 364 655, fransk patent 2 159 691 og US patent 4 131 437 anvendes ammoniakk som katalytisk system og det ekstraheres H2S frigitt ved dekomponering av sulfaner ved finfordeling av flytende svovel (US patent 3 364 655), ved stripping med en inert gass (fransk patent 2 159 691), eller ved vask av fritt svovel fra flytende svovel ved hjelp av en gass så som vanndamp, nitrogen, luft, gjenværende gass ved bruk av svovel (US patent 4 131 437) . Anvendelsen av et katalytisk system av ammoniakktype, ammoniumsalter, aminer eller andre nitrogenforbindelser er også foreslått i fransk patent 2 185 587 og US patent 3 447 903 med transformasjon in situ av svovel til H2S frigitt ved dekomponering av sulfaner under virkning av en oksyderende gass, nemlig gass 1 første tilfelle og S02 i det andre tilfelle, injisert i det flytende svovel.

De ovennevnte fremgangsmåter har den ulempe at de har en dårlig kinetikk, at de hindrer i vesentlig grad en direkte og kontinuerlig utføring av dannede svovelenheter. I slike fremgangsmåter tar det faktisk flere timer, f.eks. minst 2 1/2 time når man bruker et katalytisk system dannet av forbindelser såsom angitt i EP-B-0045636 eller også minst 5 til 8 timer når man anvender ammoniakk som katalytisk system for å erholde et flytende svovel som inneholder fritt H2S og sulfaner i en mengde mindre enn en i praksis fastlagt nedre grense.

Det er nå funnet at ved å bruke et slikt spesielt basisk katalytisk system for å forbedre effektiviteten kan man senke den totale H2S-mengde, dvs. mengden fritt H2S totalt i det flytende svovel, til under en terskel på 10 ppm med behandlingstider meget kortere enn de som er nødvendige i fremgangsmåten som er nevnt ovenfor for å komme fram til dette resultat. Dessuten kan nevnte spesielle katalysator i tillegg bli brukt enkelt, og den fører ikke til farging av det behandlede svovel eller dannelse av avleiringer.

Foreliggende oppfinnelse har således som mål en fremgangsmåte for rask fjerning av H2S som er tilstede oppløst i flytende svovel, eller som oppløst polyhydrogensulfid, ved at man i det flytende svovel innfører et katalytisk system som inneholder en eller flere forbindelser med basisk karakter og hvor man opprettholder det hele under passende betingelser for å føre hydrogensulfidet ut av det flytende svovel og som er karakterisert ved at nevnte katalytiske system omfatter en eller flere forbindelser valgt blant heterocykliske, monocykliske eller polycykliske forbindelser som inneholder én eller flere heteroatomer bestående av nitrogenatomer og eventuelt én eller flere andre heteroatomer, spesielt svovel og/eller oksygen, og som er opp-løselige og stabile i det flytende svovel ved behandlingstemperaturene og som dessuten har et kokepunkt over 200°C ved atmosfærisk trykk.

Fremgangsmåten er således særpreget ved det som er angitt i krav l's karakteriserende del, ytterligere trekk fremgår av kravene 2-5.

Fordelaktig er de nevnte heterocykliske monocykliske eller polycykliske forbindelser, forbindelser med aromatisk heterocyklisk karakter dvs. at de inneholder minst én ring av benzentype som ikke inneholder substituenter i ringen.

De heterocykliske forbindelser som danner det katalytiske

system ifølge oppfinnelsen og som omfatter flere hereoatomer inneholdende minst ett nitrogenatom eller bare nitrogenatomer, er fortrinnsvis valgt blant polycykliske, heterocykliske og spesielt blant aromatiske heterocykliske forbindelser med kondensert kjerne som har nevnte heteroatomer, og hvori

slike heteroatomer er fordelt i ringene på en slik måte at de har minst ett heteroatom pr. ring. For slike heterocykliske forbindelser er det fordelaktig at to nitrogenheteroatomer ligger ved siden av hverandre, hvor hver er i en forskjellig ring og er adskilt av en karbonkjede med ikke mer enn tre karbonatomer.

Eksempler på heterocykliske forbindelser som kan brukes ifølge oppfinnelsen for å utgjøre det katalytiske system innført i det flytende svovel, er slike som kinolin, isokinolin, benzokinoliner, akridin, benzakridin, kinoksa-liner, kinazolin, fenazin, fenantridin, fenantroliner, naftyridiner, bipyridyler.

Mengden av det katalytiske system tilført det flytende svovel bør være av en slik at den er tilstrekkelig for å erholde en rask og tilfredsstillende fjerning av H2S og for det andre ikke være så stor at den øker askemengden i det flytende svovel. Fordelaktig ligger mengden av det katalytiske system tilført det flytende svovel mellom 5 og 120 ppm regnet på vekten av svovel.

Temperaturene anvendt ved utførelse av fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen kan variere meget over smeltepunktet for svovel og kan f.eks. ligge mellom 125°C og 180°C. Foretrukket ligger temperaturene mellom 130°C og 165"C.

Fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen kan utføres under betingelser som sikrer en fordeling så homogen som mulig av det katalytiske system i den flytende svovelmasse og som dessuten tillater å fjerne frigjort hydrogensulfid fra dekomponeringen av sulfaner som er tilstede i oppløst form i det flytende svovel. For å oppnå dette kan man underkaste det flytende svovel inneholdende det katalytiske system en omrøring ved hjelp av ethvert passende mekanisk omrørings-system hvor frigjort H2S unnslipper naturlig fra den flytende svovelmasse. Man kan også utføre omrøringe av det flytende svovel og frigjøring av H2S inneholdt i dette ved stripping ved hjelp av en gass som er inert under dea anvendte temperaturbetingelser, hvor nevnte strippegass spesielt kan være nitrogen, C02, luft, vanndamp, gjenværende gass ved fremstilling av svovel eller blandinger av disse gasser. Man kan likeledes fremskaffe omrøring av det flytende svovel inneholdende det katalytiske system og fjerning av frigjort H2S ved å underkaste det flytende svovel en finfordeling som beskrevet f.eks. i US 3 364 655. Om nødvendig kan man dessuten arbeide ved å utnytte en kombinasjon av disse forskjellige omrøringsmetoder for det flytende svovel og fjerning av frigjort H2S.

Behandlingen av det flytende svovel innbefatter den ene eller den andre omrøringsmetode eller en kombinasjon av de tidligere angitte omrøringsmetoder, og utføres generelt i en oppvarmet beholder, f.eks. en digel eller et reservoar av metall i hvilket nevnte flytende svovel lagres, og det er anbefalt å utføre en rensing av rommet som ligger over den fri overflate av det flytende svovel ved hjelp av en inert gass, såsom C02, nitrogen, luft, gjenværende gass fra fremstillingen av CLAUS-svovel, for å utføre H2S generelt til en forbrenningssone og også hjelpe til med å fjerne oppløst H2S som er frigjort ved dekomponering av sulfaner, fra det flytende svovel. Når nevnte rensing utføres ved hjelp av en gjenværende gass fra fremstillingen av svovel, dvs. med en gass inneholdende også en liten mengde H2S, må denne mengde kontrolleres f.eks. ved fortynning av gassen med en inert gass, slik at H2S-innholdet ved driftstemperaturen ikke er større enn mengden av H2S-gass i likevekt med mengden H2S som man tolererer i det flytende svovel.

Tilsetningen av det katalytiske system til det flytende svovel kan utføres på én gang ved begynnelsen av driften eller ved tilsetninger gjennom hele driften. Når fjerning av H2S omfatter en mekanisk omrøring av det flytende svovel i beholderen, digelen eller metallreservoaret i hvilket det er lagret, kan det katalytiske system tilsettes i innmat-ningen av flytende svovel til beholderen som brukes for behandlingen. Dersom stripping anvendes for å fjerne H2S fra det flytende svovel, kan det katalytiske system tilføres i strippegassen og/eller tilføres i det flytende svovel dom innmates til behandlingsbeholderen. I det tilfellet hvor man utfører en finfordeling av det flytende svovel, omfatter en slik finfordeling generelt innføring av flytende svovel til en dyse for finfordeling ved hjelp av en pumpe omfattende et tilførselsrør som er innført i det flytende svovel, slik at det katalytiske system kan injiseres under trykk.

Fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen kan utføres diskontinuerlig eller kontinuerlig.

Figurene 1 og 2 i de medfølgende tegninger viser skjematisk to anvendelige anordninger for utførelse av fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen.

En diskontinuerlig utførelsesform av fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen med finfordeling av flytende svovel inneholdende det katalytiske system kan utføres f.eks. som vist i figur 1. I henhold til figur 1 utføres fremgangsmåten ved å arbeide i en oppvarmet innelukket beholder 1 spesielt en digel eller et metallisk reservoar oppdelt i to rom, et første rom 2 med mindre volum og et andre rom 3 med større volum, ved hjelp av en skillevegg 4 åpen i øvre del. Det første rom 2 fylles helt og det flytende svovel tillates å strømme fra første til andre rom 3. Bunnen 5 av første rom er hevet i forhold til bunnen 6 av andre rom 3. Kammeret er forsynt med en ledning 7 for rensegass som føres inn i første kammer over det hele nivå og et utløp 8 for rensegass er anbragt i øvre del av andre rom. I tillegg er første rom utstyrt med en ledning 9 for tilførsel av flytende svovel, hvilken ledning har en sidegren 10 for tilsetning av det katalytiske system. En røranordning 11 er anordnet i det første rom, og det andre rom er utstyrt med et finfor-delingssystem 12 omfattende en pumpe 13, hvis sugeledning 14 er anbragt neddykket i det flytende svovel og tilbakestrøm-ningen 15 er tilkoblet en dyse 16 for finfordeling anbragt i det andre rom 3 over den fri overflate 17 av det flytende svovel.

I en slik utførelsesform blir det flytende svovel inneholdende det katalytiske system underkastet kraftig omrøring i første kammer 2, hvorved det oppnås en homogen fordeling av nevnte katalytiske system i det flytende svovel i nevnte rom for å initiere dekomponeringsreaksjonen av sulfanene. Blandingen av det flytende svovel og det katalytiske system strømmer over delen del 4 inn i andre rom 3, i hvilket blandingen føres til en finfordeling. Det H2S som unnslipper fra den flytende svovelmassen inneholdt i de to rom, føres ut ved sirkulering av rensegass, f.eks. en residiumsgass ved fremstilling av CLAUS-svovel, og føres med denne gass til en forbrenningssone.

En kontinuerlig utførelsesform av fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen med finfordeling av det flytende svovel inneholdende det katalytiske system kan utføres f.eks. som vist i figur 2 ved å arbeide inne i en lukket oppvarmet beholder 20, f.eks. en oppvarmet metallbeholder oppdelt i minst tre påfølgende kammere med et innløpskammer 21, ett eller flere mellomliggende kammere 31 og et utføringskammer 41, oppdelt ved hjelp av vertikale parallelle skillevegger 22 og 32 som er åpne i nedre del for å fremskaffe en strømningsforbindelse mellom kamrene og hvor høyden er mindre enn beholderens, slik at de eventuelt kan fungere som overløp for det flytende svovel. Rommet for innføring 21 er i den ene del utstyrt med en tilføringsledning 23 for flytende svovel med en sideledning 24 for tilføring av det katalytiske system og i sin øvre del med uttak 25 for en rensegass, samt utstyrt med et mekanisk omrøringssystem 26. I tillegg er det i hvert av de mellomliggende rom 31 og utgangen 41 anordnet finfordelingsgssystemer 33 og 43, omfattende en pumpe 34 og 44 ført i sin ene del til en sugeledning 35 og 45 anordnet for nedføring i det flytende svovel i partiet under det angjeldende rom og med returled-ninger 37 og 47 anordnet i nevnte rom, anbragt i den delen av rommet som ligger over den fri overflate 30 av det flytende svovel. I tillegg er utgangsrommet 41 forsynt med en ledning 48 for rensegass anbragt over den fri overflate 30 av det flytende svovel, og pumpen til finfordelingssy-stemet som ligger inne i nevnte utføringsrom, er forsynt med en sideledning 49 for utføring av det behandlede flytende svovel.

I en slik utførelsesform kommer det flytende svovel med det katalytiske system til innføringsrom 21, hvor det får en kraftig omrøring for å gi en homogen fordeling av det katalytiske system i det flytende svovel og initiere dekomponeringsreaksjonen av sulfanene, for å blande det flytende svovel og det katalytiske system som suksessivt og kontinuerlig strømmer i det eller de mellomliggende rom 31 og deretter til utføringsrom 41, i hvert av hvilke blandingen underkastes en finfordeling. H2S som unnslipper fra det flytende svovel inneholdt i de forskjellige rom, fjernes kontinuerlig fra beholderen i blanding med rensegassen, f.eks. en residiumsgass erholdt ved fremstilling av CLAUS-svovel, som injiseres i utgangsrom 41 og sirkulerer over den fri overflate 30 av det flytende svovel og deretter føres fra beholderen via utløpet 25 i inngangsrommet 21, hvoretter rensegassen som inneholder H2S blir ført til en forbrenningssone. Det behandlede flytende svovel trekkes ut kontinuerlig via ledningen 49 montert på pumpen 44 til pulveri-ser ingssystemet 43 som ligger i utføringsrommet 41 av beholderen 20.

Som en variant kan virkningen av finfordelingen av blandingen av flytende svovel og katalytisk system i den diskon-tinuerlige utførelsesform beskrevet eller en hvor finfordel-ingsoperasjonene utføres i en kontinuerlig utførelsesform, erstattes av en strippeoperasjon for H2S ved hjelp av en inert gass injisert kontinuerlig i det flytende svovel i den eller de respektivee rom av behandlingsbeholderen.

Videre, i anordningen ifølge figur 1 kan rommet 2 være utelatt, og det flytende svovel med det katalytiske system kan innføres direkte i rommet 3 som således danner det eneste rom i beholderen.

Oppfinnelsen illustreres ved de følgende eksempler.

EKSEMPEL 1- 11

I disse eksempler utfores fjerningen av H2S kontinuerlig fra det flytende svovel ved anvendelse av en enhet CLAUS-svovel og ved å arbeide i nærvær av ammoniakk som katalytisk system (sammenligningseksempel 1 nedenfor), samt ifølge oppfinnelsen.

Man arbeider i en glassbeholder holdt ved konstant temperatur i et termostatregulert oljebad. Beholderen er utstyrt med et første rør med et nedføringsrør av glass for til-føring av strippegass og med et andre glassrør for tilføring av en rensegass, idet enden av røret er anbragt ca. 2 cm over den frie overflate av den flytende svovel, samt et tredje rør som tillater injeksjon av katalysator og også uttak av prøver av flytende svovelprøver, hvor nevnte beholder dessuten har et utløp for gass forlenget via en utførselsledning til et oppsamlingssystem for H2S.

I beholderen innføres 1 kg flytende svovel, fjernet fra utgangen av en kondensator for svovelenheten, og dette svovel holdes ved en temperatur. Utfra det foreliggende som starttid innfører man i beholderen for det første via nedføringstuben 100 l/t av en strippegass av nitrogen (eksempel 1, 7 og 5) eller luft (de andre eksempler) og for det andre via renserøret 120 l/t av luft som rensegass, og man trekker ut via den passende rørledning 220 l/t av en gasseffluent som man fører mot oppbevaringssystemet for H2S. Ved bestemte intervaller trekker man ut deler av det flytende svovel og måler de H2S og de sulfaner som enda er inneholdt i dette ved iodometri eller argentimetri. Ekvivalenspunktet for reaksjonen påvises potensiometrisk ved påsatt spenning ved å bruke bimetalliske elektroder.

Resultatet av doseringen betegnet med "totalt H2S" represen-terer summen av innholdet i det flytende svovel av hen-holdsvis fritt H2S og H2S bundet i form av sulfaner.

I nedenstående eksempel 1 har man utført to injeksjoner på 25 ppm ammoniakk i det flytende svovel ved tilsetning av en strippegass med den første ved starttiden og den andre etter 1 time. I de andre eksempler ble det katalytiske system tilført kontinuerlig til beholderen ved det valgte startpunkt i form av en oppløsning i en liten mengde flytende svovel, idet denne tilsetning ble foretatt via uttaksrøret for prøver av flytende svovel.

Driftsbetingelsene som er spesifikke for de forskjellige eksempler og de erholdte resultater er gjengitt i tabell 1. Sammenligning mellom resultatene fra eksemplene 2 til 11 med' dem fra sammenligningseksempel 1 viser effektiviteten av det katalytiske system ifølge oppfinnelsen som gjør det mulig å oppnå mengder av totalt H2S i det flytende svovel som ligger, under 10 ppm etter en varighet for behandling som er vesentlig kortere enn det som er nødvendig ved anvendelse av en vanlig basisk katalysator, såsom ammoniakk.

Claims (10)

1. Fremgangsmåte ved rask fjerning av H2S som er tilstede i flytende svovel (9, 23) som enkel oppløsning eller som bundet hydrogenpolysulfid, hviken fremgangsmåte omfatter å innføre i det flytende svovel (9, 23) et katalytisk system omfattende én eller flere forbindelser av basisk karakter og hvor man holder det hele under passende betingelser for å fjerne hydrogensulfidet fra det flytende svovel, karakterisert ved at nevnte katalytiske system (10, 24) omfatter én eller flere forbindelser valgt blant heterocykliske, monocykliske eller polycykliske forbindelser som inneholder én eller flere heteroatomer omfattende nitrogenatomer, og eventuelt én eller flere andre heteroatomer, spesielt svovel og/eller oksygen, og som er oppløselige og stabile i det flytende svovel (9, 23) ved behandlingstemperaturene og som dessuten har et kokepunkt som ligger over 200°C ved atmosfærisk trykk, og hvor de heterocykliske, monocykliske eller polycykliske forbindelser fortrinnsvis er heterocykliske forbindelser med aromatisk karakter som ikke inneholder substituenter i ringene.

2. Fremgangsmåte ifølge krav 1, karakterisert ved at de heterocykliske forbindelser som danner det katalytiske system omfatter flere heteroatomer omfattende minst ett nitrogenatom eller som kun består av nitrogenatomer og som er valgt blant polycykliske heterocykliske forbindelser og spesielt blant aromatiske heterocykliske forbindelser med kondensert kjerne som har nevnte heteroatomer, og i hvilke disse heteroatomer er fordelt i ringene på en slik måte at de har minst ett heteroatom pr. ring, og fortrinnsvis at de to nærliggende nitrogenheteroatomer, som hver foreligger i forskjellig ringe, er skilt ved en karbonkjede som har høyst tre karbonatomer.

3. Fremgangsmåte ifølge et av kravene 1 eller 2, karakterisert ved at det katalytiske system omfatter en eller flere heterocykliske forbindelser valgt blant gruppen omfattende kinolin, isokinolin, benzokinoliner, akridin, benzakridin, kinoksalin, kinazolin, fenazin, fenatridin, fenantroliner, naftyridiner og bipyridyler.

4. Fremgangsmåte ifølge et av kravene 1-3, karakterisert ved at mengden av det katalytiske system (10, 24) inkorporert i det flytende svovel (9, 23) ligger mellom 5 og 120 ppm regnet på vekten av svovel og at man bringer svovelet i kontakt med det katalytiske system (10, 24) ved en temperatur mellom 130°C og 165<0>C.

5. Fremgangsmåte ifølge et av kravene 1-4, karakterisert ved at det flytende svovel som inneholder det katalytiske system utsettes for omrøring ved hjelp av mekanisk omrøring (11, 26), ved finfordeling av det flytende svovel eller også ved injeksjon av en inert gass som fungerer som strippegass i det flytende svovel, eller også en kombinasjon av disse teknikker, og at man dessuten fortrinnsvis tilfører den fri overflate (17, 30) av det flytende svovel, inneholdende det katalytiske system, en gass som er inert under driftsbetingelsene.

6. Blanding omfattende flytende svovel inneholdende H2S tilstede i det flytende svovel som enkel oppløsning og/eller bundet som hydrogenpolysulfid, karakterisert ved at blandingen ytterligere inneholder et katalytisk system bestående av en eller flere forbindelser valgt blant heterocykliske, monocykliske eller polycykliske forbindelser som inneholder en eller flere heteroatomer omfattende nitrogenatomer og eventuelt en eller flere andre heteroatomer, spesielt svovel og/eller oksygen og som er oppløselige og stabile i det flytende svovel ved behandlingstemperaturene og som dessuten har et kokepunkt som ligger over 200°C ved atmosfærisk trykk.

7. Blanding ifølge krav 6, karakterisert ved at nevnte heterocykliske, monocykliske eller polycykliske forbindelser er heterocykliske forbindelser med aromatisk karakter som ikke inneholder substituenter i ringene.

8. Blanding ifølge krav 6 eller 7, karakterisert ved at de heterocykliske forbindelser som danner det katalytiske system omfatter flere heteroatomer omfattende minst ett nitrogenatom eller som omfatter kun ett nitrogenatom og som er valgt blant heterocykliske forbindelser og spesielt blant aromatiske heterocykliske forbindelser med kondensert kjerne som har nevnte heteroatomer og i hvilke disse heteroatomer er fordelt i ringene på en slik måte at de har minst ett heteroatom pr. ring.

9. Blanding ifølge krav 8, karakterisert ved at to nabostående heteroatomer hver foreligger i forskjellig ring og er skilt med en karbonkjede som har høyst tre karbonatomer.

10. Blanding ifølge krav 6, karakterisert ved at den omfatter én eller flere heterocykliske forbindelser valgt blant gruppen dannet av kinolin, isokinolin, benzokinoliner, akridin, benzakridin, kinoksalin, kinazolin, fenazin, fenantridin, fenantroliner, naftyridiner og bipyridyler.