LU88772A1 - Method and device for producing synthesis gas and carbon monoxide - Google Patents
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Description
VERFAHREN UND VORRICHTUNG ZUR ERZEUGUNG VON SYNTHESEGAS UND KOHLENMONOXIDMETHOD AND DEVICE FOR PRODUCING SYNTHESIS GAS AND CARBON MONOXIDE
Es ist bekannt, durch kontinuierliche Vergasung von Braun- oder Steinkohle in Gegenwart von Wasserdampf und Luft bzw. Sauerstoff Gasgemische zu erzeugen, die für die Synthese von Kohlenwasserstoffen, Alkoholen, Ammoniak, Oxoprodukten etc. geeignet sind.It is known to produce gas mixtures which are suitable for the synthesis of hydrocarbons, alcohols, ammonia, oxo products etc. by continuous gasification of lignite or hard coal in the presence of water vapor and air or oxygen.
Die Vergasung erfolgt beispielsweise in Festbetten, Wirbelschichten usw., wobei der chemischen Umsetzung folgende Reaktionsgleichung zugrunde liegt: 1. C + H20->C0 + H2Gasification takes place, for example, in fixed beds, fluidized beds, etc., the chemical reaction being based on the following reaction equation: 1. C + H20-> C0 + H2
Das auf diese Weise entstandene Synthesegas enthält je nach Reaktionsführung wechselnde Mengen von Kohlenmonoxid, Wasserstoff, Kohlendioxid und Stickstoff.The synthesis gas produced in this way contains varying amounts of carbon monoxide, hydrogen, carbon dioxide and nitrogen, depending on the type of reaction.
Ein Beispiel für diese Art der Kohlevergasung stellt das Koppers-Totzek-Verfahren dar, das das erwähnte Synthesegas aus Kohlenstoff, Wasserdampf und Sauerstoff erzeugt.An example of this type of coal gasification is the Koppers-Totzek process, which generates the above-mentioned synthesis gas from carbon, water vapor and oxygen.
Will man ein für die Fischer-Tropsch-Synthese geeignetes Synthesegas erhalten, sorgt man durch entsprechende Temperaturführung dafür, daß ein Überschuß an Kohlenmonoxid vorhanden ist.If you want to obtain a synthesis gas that is suitable for the Fischer-Tropsch synthesis, the temperature is controlled to ensure that an excess of carbon monoxide is present.
Ist dieser Überschuß zu groß, kann man durch sogenanntes Konvertieren eine größere Konzentration an Wasserstoff erhalten.If this excess is too large, a larger concentration of hydrogen can be obtained by so-called conversion.
2. CO + H20 -> C02 + H22. CO + H20 -> C02 + H2
Auf diese Weise läßt sich jedoch nur die Wasserstoffkonzentration eines Gases erhöhen. Im Falle eines Mangels an Kohlenmonoxid müssen andere, den Vergasungsprozeß relativ stark beeinflussende Maßnahmen ergriffen werden, wie beispielsweise die Einstellung des Boudouard-Gleichgewichtes, das sich entsprechend der Reaktionsgleichung 3 durch Temperaturerhöhung in Richtung Kohlenmonoxidbildung verschieben läßt.In this way, however, only the hydrogen concentration of a gas can be increased. In the event of a deficiency in carbon monoxide, other measures which have a relatively strong influence on the gasification process must be taken, such as, for example, the setting of the Boudouard equilibrium, which can be shifted in the direction of carbon monoxide formation by increasing the temperature by increasing the temperature.
Die vorliegende Erfindung geht von der Aufgabe aus, ein neues Verfahren zur Herstellung von Synthesegas bereitzustellen.The object of the present invention is to provide a new process for producing synthesis gas.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird ein Verfahren zur Herstellung von Synthesegas vorgeschlagen, wobei Kohlenstoff, Kohlenwasserstoff und Hydroxid bei Temperaturen von 500 bis 1200 °C umgesetzt werden.To achieve this object, a process for producing synthesis gas is proposed, in which carbon, hydrocarbon and hydroxide are reacted at temperatures from 500 to 1200 ° C.
Gemäß einer ersten bevorzugten Ausführung findet die Umsetzung des Kohlenstoffs, Kohlenwasserstoffs und des Hydroxids in einer Schmelze statt.According to a first preferred embodiment, the reaction of the carbon, hydrocarbon and the hydroxide takes place in a melt.
Die Schmelze kann desweiteren Oxide enthalten, die aus der Gruppe der Alkalimetalle ausgewählt sind.The melt can also contain oxides selected from the group of alkali metals.
Vorzugsweise liegt das Verhältnis zwischen Hydroxid und Oxid zwischen 1:0,5 und 5:1.The ratio between hydroxide and oxide is preferably between 1: 0.5 and 5: 1.
Das Hydroxid wird am liebsten aus der Gruppe der Alkalihydroxide ausgewählt. Vorzugsweise wird Natriumhydroxid und/oder Kaliumhydroxid benutzt, wobei das Verhältnis zwischen Natriumhydroxid und Kaliumhydroxid zwischen 1:0 und 1:10 liegt.The hydroxide is most preferably selected from the group of alkali hydroxides. Sodium hydroxide and / or potassium hydroxide is preferably used, the ratio between sodium hydroxide and potassium hydroxide being between 1: 0 and 1:10.
Die Schmelze kann weiterhin einen Katalysator enthalten, der ein nicht durch Natriumhydrid reduzierbares Metalloxid umfaßt und der, wenn möglich, gegenüber Schwefel und/oder Schwefelverbindungen beständig ist.The melt may further contain a catalyst which comprises a metal oxide which cannot be reduced by sodium hydride and which, if possible, is resistant to sulfur and / or sulfur compounds.
Als Kohlenwasserstoff kann Methan, Propan, Butan, Polyethylen, Polypropylen, Polykarbonate, Polystyrole, gebrauchte Lösungsmittel, Teere, öle oder Gummi eingesetzt werden.Methane, propane, butane, polyethylene, polypropylene, polycarbonates, polystyrenes, used solvents, tars, oils or rubber can be used as the hydrocarbon.
Dieses Verfahren vermeidet die genannten Nachteile dadurch, daß die Vergasung des Kohlenstoffs bei hoher Temperatur vorzugsweise in einer Schmelze bestimmter Metallhydroxide und/oder Metalloxide erfolgt und zur Herstellung des Wasserstoffs Kohlenwasserstoffe benutzt werden, die bisher kaum oder nur in sehr geringem Maße eine industrielle Verwendung finden oder aber als Rückstände anfallen.This process avoids the disadvantages mentioned in that the gasification of the carbon takes place at high temperature, preferably in a melt of certain metal hydroxides and / or metal oxides, and hydrocarbons are used to produce the hydrogen which have hitherto been used only to a very limited extent or only to a very limited extent but accumulate as residues.
So kann man z.B. ein Synthesegas mit definierter Kohlenmonoxid- und Wasserstoffkonzentration auf folgende Weise erzeugen :So you can e.g. Generate a synthesis gas with a defined carbon monoxide and hydrogen concentration in the following way:
Zu diesem Zweck wird beispielsweise in eine Natriumhydroxidschmelze über einen Durchflußmesser Methangas und mit Hilfe einer Venturidüse Kohlenstoff eingebracht.For this purpose, for example, carbon is introduced into a sodium hydroxide melt via a flow meter and with the help of a Venturi nozzle.
Beide Stoffe reagieren sofort mit der Schmelze und bilden neben Kohlenmonoxid und Wasserstoff Natriumhydrid, das aus dem Reaktionsgas mit Hilfe von Natriumhydroxid oder einem Kohlenwasserstoff in einer Waschkolonne ausgewaschen wird.Both substances react immediately with the melt and, in addition to carbon monoxide and hydrogen, form sodium hydride, which is washed out of the reaction gas with the aid of sodium hydroxide or a hydrocarbon in a washing column.
Während das Gas entweder für die Fischer-Tropsch-Synthese oder für die Energiegewinnung eingesetzt wird, lassen sich mit Hilfe des Natriumhydrids aus Wasser reiner Wasserstoff oder aus Metalloxiden oder Metallchloriden etc. Reinstmetalle herstellen oder es dient in der organischen Chemie als Reduktionsmittel.While the gas is used either for Fischer-Tropsch synthesis or for energy generation, pure hydrogen or water oxides or metal oxides or metal chlorides etc. can be produced from water with the help of sodium hydride or it serves as a reducing agent in organic chemistry.
Das in den Reaktionsgleichungen angeführte Methan kann selbstverständlich durch jeden beliebigen anderen Kohlenwasserstoff ersetzt werden, so z.B. durch Öle etwa in Form von Altöl, gebrauchte Lösungsmittel, Polyethylenabfall usw. Auch Gummiabfälle, Ölschlämme, Teere etc. können verwendet werden.The methane listed in the reaction equations can of course be replaced by any other hydrocarbon, e.g. by oils, for example in the form of waste oil, used solvents, polyethylene waste, etc. Rubber waste, oil sludge, tars, etc. can also be used.
Das anfallende Alkalihydrid bedarf einer sorgfältigen Handhabung, da es äußerst explosiv ist.The resulting alkali hydride requires careful handling as it is extremely explosive.
Die Durchführung des Verfahrens gelingt bei Temperaturen, die vorzugsweise zwischen 560 und 1200°C liegen.The process can be carried out at temperatures which are preferably between 560 and 1200 ° C.
Das Verfahren zur Herstellung von Synthesegas kann in einem Reaktor ausgeführt werden, der Werkstoffe umfaßt, die Silber in Verbindung mit Metalloxiden enthalten.The process for the production of synthesis gas can be carried out in a reactor comprising materials containing silver in combination with metal oxides.
Die Reaktorwerkstoffe sind vorzugsweise aus Materialien gewählt die mit Alkalihxydriden keine Metallate und wenn möglich auch keine oder nur in geringem Umfang Metallcarbonyle bilden.The reactor materials are preferably selected from materials which do not form any metalates with alkali metal hydrides and, if possible, form no or only to a small extent metal carbonyls.
Zur Eliminierung von Alkalihydriden aus dem Gas wird vorzugsweise eine Alkalihydroxidschmelze oder aber ein Kohelnwasserstoff eingesetzt.An alkali hydroxide melt or else a hydrocarbon is preferably used to eliminate alkali hydrides from the gas.
Die anfallenden Alkalihydride können entweder zur Gewinnung von Metallen oder zur Gewinnung von Wasserstoff genutzt werden. Die dabei entstehenden Alkalihydroxide können in den Prozeß zurückgeführt werden.The resulting alkali hydrides can either be used to extract metals or to extract hydrogen. The resulting alkali metal hydroxides can be returned to the process.
Folgende Ausführungsbeispiele seien genannt:The following exemplary embodiments are mentioned:
In eine auf 650°C erhitzte Schmelze von Natriumhydroxid wurde über einen geeichten Durchflußmesser 3,2 I Propangas entsprechend 4,96 g eingeleitet. Es erfolgte eine nahezu quantitative Umsetzung, die eine Gasmenge von 22,0 I eines Gemisches von Kohlenmonoxid und Wasserstoff im Volumenverhältnis von 3 : 4 ergab.3.2 I propane gas corresponding to 4.96 g was introduced into a melt of sodium hydroxide heated to 650 ° C. via a calibrated flow meter. There was an almost quantitative reaction, which resulted in a gas quantity of 22.0 l of a mixture of carbon monoxide and hydrogen in a volume ratio of 3: 4.
Das entstandene Natriumhydrid wurde mit Hilfe einer definierten Menge Toluol aus dem Synthesegas entfernt und gewogen. Das Gewicht des Natriumhydrids betrug 7,92 g.The sodium hydride formed was removed from the synthesis gas using a defined amount of toluene and weighed. The weight of the sodium hydride was 7.92 g.
Durch Umsetzung mit Wasser wurde ein Volumen von 7,38 Liter Wasserstoff erzeugt.A volume of 7.38 liters of hydrogen was generated by reaction with water.
2 g Kohlenstoff wurden mit einer Natriumhydroxidschmelze bei einer Temperatur von 720°C zur Reaktion gebracht. Es entstand eine Gasmenge von 3,6 Liter Kohlenmonoxid.2 g of carbon were reacted with a sodium hydroxide melt at a temperature of 720 ° C. There was a gas volume of 3.6 liters of carbon monoxide.
Das gebildete Natriumumhydrid wurde wieder mit Toluol aus dem Gas entfernt und nach Wägung mit Wasser umgesetzt. Aus der ermittelten NaH-Menge von 3,85 g entstand ein Wasserstoffvolumen von 3,58 Litern.The sodium hydride formed was removed from the gas again with toluene and, after weighing, reacted with water. A hydrogen volume of 3.58 liters resulted from the determined amount of NaH of 3.85 g.
1 g Kohlenstoff und 1,8 I Methan wurden bei einer Temperatur von 825°C mit einer Natriumhydroxidschmelze zur Reaktion gebracht. Das gebildete Gasvolumen betrug 6,27 Liter und bestand aus einem Volumenanteil Kohlenmonoxid und einem Volumenanteil Wasserstoff.1 g of carbon and 1.8 l of methane were reacted at a temperature of 825 ° C. with a sodium hydroxide melt. The gas volume formed was 6.27 liters and consisted of a volume fraction of carbon monoxide and a volume fraction of hydrogen.
Die mit Toluol ausgewaschene Natriumhydridmenge betrug 3,38 g und lieferte ein Wasserstoffvolumen von 3,06 Litern.The amount of sodium hydride washed out with toluene was 3.38 g and gave a hydrogen volume of 3.06 liters.
Weitere Versuche wurden mit Kaliumhydroxid, Gemischen aus Kalium- und Natriumhydroxid und anderen Alkalihydroxiden durchgeführt, wobei als Kohlenstoffträger Polyethylen, Polypropylen, Polykarbonate, Polystyrole Teere, Gummi etc. eingesetzt wurden.Further experiments were carried out with potassium hydroxide, mixtures of potassium and sodium hydroxide and other alkali hydroxides, polyethylene, polypropylene, polycarbonates, polystyrenes, tars, rubber etc. being used as carbon carriers.
Eine Anlage zur Durchführung des Verfahrens ist nachstehend beispielhaft dargestellt:An example of an installation for carrying out the method is shown below:
In einem mit einem Gemisch von Alkalihydroxiden sowie Zusatzstoffen bestückten Reaktor 1 wird über einen Durchflußmesser 2 ein flüssiger oder gasförmiger Kohlenwasserstoff eingeleitet und über eine Dosiervorrichtung 3 fester Kohlenstoff oder andere feste oder flüssige Kohlenstoffträger zugeführt.In a reactor 1 equipped with a mixture of alkali metal hydroxides and additives, a liquid or gaseous hydrocarbon is introduced via a flow meter 2 and solid carbon or other solid or liquid carbon carriers are fed in via a metering device 3.
Dort erfahren diese Stoffe die in den Gleichungen dargestellte chemische Umwandlung und liefern ein den eingeleiteten Stoffen entsprechendes Synthesegas sowie Alkalihydride.There, these substances undergo the chemical transformation shown in the equations and provide a synthesis gas and alkali hydrides corresponding to the substances introduced.
Die vom Synthesegas mitgeführten Alkalihydride werden in der Waschkolonne 4 absorbiert und für die Gewinnung von Wasserstoff oder Metallen eingesetzt.The alkali metal hydrides carried by the synthesis gas are absorbed in the scrubbing column 4 and used for the production of hydrogen or metals.
Das Synthesegas wird vom Kompressor 5 verdichtet und im Gasometer 6 gespeichert.The synthesis gas is compressed by the compressor 5 and stored in the gasometer 6.
Von dort kann es für die Fischer-Tropsch-, die Alkohol- oder Oxosynthese bzw. zur Energiegewinnung eingesetzt werden.From there it can be used for Fischer-Tropsch, alcohol or oxo synthesis or for energy generation.
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