LU84158A1 - Appareil et procede de mesure de la repartition granulometrique et de la concentration massique de particules d'aerosols de combustibles nucleaires - Google Patents

Description

La présente invention concerne un appareil de mesure de la répartition granulométrique et de la concentration massique de particules d'aérosols de combustibles nucléaires, ainsi qu'un procédé de mesure utilisant cet appareil.

5 On connaît dans la technique antérieure divers types d'appareils de mesure, mais tous présentent certains inconvénients.

a) L'appareil de centrifugation d'aérosol.

Dans ce cas, l'aérosol pénètre au centre d'une partie découpée de conduite en spirale dans un rotor tournant à des vitesses 10 pouvant atteindre 3000 tr/rain. Les grosses particules se déposent sur la paroi de la conduite au voisinage de l'entrée, tandis que les particules plus petites se déposent plus loin dans la conduite, là où l'accélération centripète est plus élevée.

De cette manière, les particules sont séparées suivant 15 un spectre correspondant à leurs propriétés aérodynamiques et iner-tielles. (Voir W. Stöber, H. Flachsbart "Size separating précipitation of aérosols in a spinning spiral duct", Env, Sei. Tech 3 (1956) 1280-1296.) Toutefois, avec cet appareil, on ne mesure pas la concentration massique, les particules plus grandes que 5 pm 20 ne peuvent Être séparées, les pertes de particules sont importantes dans l'entrée de l'appareil de centrifugation et dépendent de la taille des particules, et l'utilisateur doit concevoir son propre •j moyen de détermination de la répartition granulométrique des parti- i ; cules à partir du dépôt sur la paroi de la conduite.

; 25 b) Le spectromètre inertiel , . Dans ce cas, un courant d'aérosol, entouré par un gaz i porteur, est envoyé dans un coude brusque faisant 90° et est ensuite j aspiré au travers d'un filtre où les particules d'aérosol sont j j retenues. Pendant le passage dans le coude de 90°, les grosses 30 particules glissent, relativement au courant de gaz, plus que les | petites particules, si bien qu'il apparaît sur le filtre une sépa ration de particules qui est fonction de leurs propriétés inertielles.

I (Voir V. Prodi et al. "An inertial spectrometer for aérosol particles", J. Aerosol Sei. 101 (1979) 411-419.) I 35 Toutefois, avec cet appareil, l'utilisateur doit imaginer .son propre moyen de détermination de la répartition granulométrique des particules à partir du dépôt effectué sur le filtre, la concen- K tration massique n’est pas mesurée, et l'entrée d'aérosol très K mince est susceptible de s'obstruer partiellement, ce qui entraîne I une figure de dépôt d'aérosol déformée.

I * c) Le séparateur horizontal par entraînement • 5 Dans ce cas, un courant d'aérosol est aspiré dans une K fente latérale étroite formée dans la partie supérieure d'une con- I duite horizontale d'une hauteur d'environ 5 mm, d'une largeur d'en- ! . viron 50 mm et d'une longueur d'environ 600 mm. Tandis que l’aérosol est transporté le long de la conduite par un courant d'air, des ! - 10 particules d'aérosol se déposent sur la partie inférieure de la I " conduite avec des vitesses qui sont proportionnelles à leurs dia- I mètres aérodynamiques, ce qui permet d'effectuer une séparation I des particules d'aérosol suivant leurs tailles. (Voir VJ. Stöber I "Zur Bestimmung von Teilchengrößenverteilungen mit einem Horizontal- 1 15 Elutriator", Staub 24 (1964) 221-223.) 1 Toutefois, avec cet appareil, la vitesse d'échantilon- nage de l'aérosol est très faible, tout l'appareil doit être isolé 1 thermiquement pour minimiser les courants de convection dans la conduite, l'utilisateur doit imaginer son propre procédé d'obtention 1 20 de la répartition granulométrique de particules à partir du dépôt I ' sur la partie inférieure de la conduite, et la concentration massique K n'est pas mesurée.

K d) Le compteur optique I Dans ce cas, on concentre un faisceau lumineux intense 1 ”25 sur un courant de particules d'aérosol. Les particules d'aérosol traversant le faisceau focalisé créent des impulsions de lumière I diffusée, qui sont mesurées par un photodétecteur, La dimension de chaque impulsion lumineuse diffusée et l'amplitude de signal du détecteur sont proportionnelles à la taille des particules de § 30 l'aérosol. (Voir K.ï, Whicby, K. vlilleke "Single Pareicle Opticaî » Counters: Principles and Field Use" p. 145-162, "Aerosol Measurement" (1979), University of Florida Press.)

Toutefois, avec cet appareil, la quantité de lumière qui | est diffusée par des particules de forme irrégulière dépend de f- ' 35 l'orientation des particules, les particules partiellement éclairées augmentent la concentration apparente en petites particules, tandis Λ 3 que l'éclairement coïncidant de particules augmente la concentration apparente en grandes particules, l'appareil étant en outre coûteux.

e) La microbalance de dépSt 5 Dans ce cas, on commence par placer un échantillon de poudre en suspension dans un liquide, puis on laisse déposer sur le plateau immergé d'une microbalance. On peut déduire la répartition granulometrique des particules de la courbe temps-poids cumulé résultante au moyen de la loi de Stokes. (Voir S, Oden, Proc. Roy.

10 Soc. Edinb. 36 (1915) 219, A.E. Jacobsen, W.F. Sullivan, Ind. Eng.

Chem. 19 (1947) 855 et W. Bostock, J.Sei. Instr. 29 (1952) 209.)

Toutefois, avec cet appareil, il n'est pas facile de mesurer les particules d'une taille inférieure à 5 ,μπι environ, et il faut une concentration massique élevée des particules, si bien 15 que l'appareil est mieux adapté aux mesures des poudres que des aérosols.

Selon l'invention, il est proposé un appareil permettant de mesurer la répartition granulométrique et la concentration massique de particules d'un aérosol de combustible nucléaire comprenant 20 un récipient disposé verticalement et destiné à l'aérosol, un moyen permettant de faire entrer l'aérosol dans le récipient, et un détecteur de particules alpha placé ou pouvant être placé à l'intérieur du récipient et possédant une fenêtre de détection disposée horizontalement et dirigée verticalement, de manière à permettre la détection 25 de l'activité alpha des particules de l'aérosol qui se déposent sur la fenêtre.

L'invention propose également un procédé de mesure de la répartition granulométrique et de la concentration massique des particules d’un aérosol de combustible nucléaire, ce procédé consis-30 tant à faire entrer l'aérosol dans un récipient orienté verticalement destiné à le contenir, à placer un détecteur de particules alpha à l'intérieur du récipient de façon que sa fenêtre de détection soit horizontale et soit dirigée verticalement, à arrêter l'admission de l'aérosol dans le récipient, à détecter l'activité alpha des parti-35 cules de l'aérosol qui se déposent sur la fenêtre de détection, et ; ' h convertir la mesure d'activité alpha en mesures de répartition il 4 granulométrique et, ou bien, de concentration massique de particules.

Dans l'appareil selon l'invention, on laisse un nuage d'aérosol de combustible nucléaire se déposer sur unÆtecteur de particules alpha. Lorsque les particules de l'aérosol se déposent 5 sur le détecteur, l'activité alpha mesurée augmente. L'analyse de la courbe de l'activité alpha en fonction du temps, effectuée d'une manière analogue à celle utilisée avec la microbalance de dépôt, permet de calculer la répartition granulométrique des particules.

Le fait d'utiliser un détecteur d'activité alpha augmente fortement 10 la sensibilité du procédé par comparaison avec les microbalances de dépôt de la technique antérieure, si bien qu'il est possible d'effectuer des mesures directes sur des nuages d'aérosl de combustible nucléaire contenant des particules d'une taille aussi faible que 1 ^m.

15 La description suivante, conçue à titre d'illustration de l'invention, vise à donner une meilleure compréhension de ses caractéristiques et avantages; elle s'appuie sur les dessins annexés, parmi lesquels : - la figure 1 est une vue en coupe de l'appareil selon 20 l'invention, prise suivant un plan perpendiculaire à l'axe d'articulation et suivant l'axe du tube, l'appareil étant présenté dans sa position de travail; - la figure la est une vue simplifiée de l'appareil dans sa position de nettoyage; 25 - la figure 2 est un graphe montrant les variations de l'activité alpha avec le temps par suite du dépôt de l'aérosol; - les figures 3A et 3B sont des graphes montrant les répartitions granulométriques de particules d'aérosols de UPuO^,. respectivement en poids cumulé et en poids simple; et 30 - la figure 4 est un graphe montrant les variatiens de production d'aérosol de UPuG^ à partir de pastilles de combus-; tible.

On voit sur la figure 1 que l'appareil comprend un tube j circulaire 1, d'une hauteur d'environ 400 mm et d'un diamètre d'en- ; 35 viron 60 mm, au travers duquel l'aérosol 2 est aspiré par une pompe \ (non représentée) raccordée à une sortie 3. Un détecteur d'activité alpha 4, du type disponible dans le commerce, est monté au centre 5 du courant d'aérosol sur un bras 5, raccordé au tube 1 par une charnière d'articulation 6. Le détecteur 4 est maintenu dans un boîtier 4£ • résistant au rayonnement alpha et il est du type à "barrière de , surface". Le boîtier Aa possède une barrière de surface 4b, formant 5 une fenêtre de détection, laquelle barrière est disposée de manière I à s'étendre horizontalement et à être dirigée verticalement lorsque | le détecteur est dans sa position de travail, de sorte que les parti cules de l'aérosol peuvent se déposer sur la fenêtre et que leur activité alpha peut être mesurée. Le bras 5 possède un contrepoids 7 10 assurant que le détecteur 4 est normalement maintenu sa face vers le haut du tube 1. En soulevant le contrepoids 7, comme cela est représenté sur la figure la, on peut commodément abaisser le détecteur 4 pour effectuer un nettoyage au moyen d'un jet (non représenté) de gaz comprimé. Le détecteur 4 est relié par un câble coaxial 8 à un 15 équipement classique de comptage de particules alpha (non représenté).

Le procédé de mesure utilisant l'appareil de l'invention est le suivant.

On met en marche la pompe d'échantillonnage (non repré-| sentée) et on fait aspirer l'aérosol dans le tube 1 pendant environ ! 20 2 minutes avec un débit d'environ 10 litres par minute. On arrête I alors la pompe et l'aérosol commence à se déposer dans le tube par I gravité. Le comptage alpha commence peu avant l'arrêt de la pompe, j et l’activité alpha est enregistrée sur de brefs intervalles de ! b temps successifs (typiquement de 1 à 10 s) jusqu'à ce qu'un niveau j 25 constant d'activité alpha ait été enregistré (typiquement de 15 à | , 20 min). Le fait d'enregistrer l'activité alpha de cette manière i permet d'obtenir efficacement la dérivée de la courbe de l'activité cumulée en fonction du temps. La dérivée de la courbe de l'activité cumulée en fonction du temps est équivalente à un tracé du poids [ 30 cumulé en fonction du temps, et les données peuvent être évaluées au moyen des techniques mises au peint pour la balance de dépêt, i par exemple le procédé d'Oden des interceptions tangentielles.

i L'activité finale mesurée sur le détecteur est proportionnelle à la masse des particules se trouvant sur le détecteur, si bien que 35 la concentration massique des particules de l'aérosol peut également | être calculée si l'on connaît la composition isotopique de l'aérosol ! et le rendement du détecteur.

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Des avantages de l'appareil et du procédé décrits sont i que les résultats peuvent être obtenus rapidement, en particulier si l'on fait appel à un calculateur pour traiter les données, la répartition de poids des particules de l'aérosol peut être obtenue 5 directement à la fois en fonction du diamètre de Stokes et du diamètre aérodynamique des particules, la concentration massique peut également être obtenue pour des matières de composition isotopique connue, tandis que l'appareil est simple, relativement peu coûteux, robuste et facile à utiliser dans les conditions de mani-10 pulation à distance qui sont nécessaires pour les combustibles nucléaires, par exemple au cours de leur fabrication, de leur utilisation et de leur retraitement.

Exemple

Au moyen de l'appareil décrit, on effectue un essai i 15 dans lequel l'aérosol de combustible nucléaire est produit par mise en vibration d'un creuset d'aluminium perforé contenant des pastilles de combustible de UPUO2 dans un courant gazeux en amont de l'appareil. On met en marche le générateur d'aérosol et on aspire le gaz vers le haut au moyen de la pompe à 19 mm/s de façon à trans-I 20 porter un courant de particules d'aérosol devant le détecteur.

Lorsqu'un courant stationnaire est créé (3 minutes), on arrête le générateur et le courant gazeux et on fait commencer le comptage alpha. Puisque les particules d'aérosol se trouvant dans le tube au-dessus du détecteur se déposent, l'activité alpha enregistrée I 25 par le détecteur augmente en fonction du temps, ainsi que cela est I présenté sur la figure 2.

Pour autant qu'il n'y ait pas d'auto-absorption notable ! des particules alpha à l'intérieur du dépôt d'aérosol se trouvant sur le détecteur, on peut supposer que l'activité alpha enregistrée i 30 est proportionnelle è ls masse du dépôt. La courbe de la figure 2 donnant l'activité en fonction du temps est donc équivalente à une courbe donnant le poids cumulé en fonction du temps, et l'on I peut appliquer les traitements mathématiques connus mis au point ; pour les balances de dépût.

i 35 Les courbes de l'activité mesurée en fonction du temps ^ont traitées à l'aide du procédé d'Oden des intersections tangen-tielles, à savoir : 7 i i

(D

100 F(D)dD = 100 - interception tangentielle (1) où F(D)dD est égal à la fraction massique de particules ayant un i ! diamètre compris entre D et D+dD et où l'interception tangentielle ! j désigne l'interception de la tangente de la courbe activité-temps | 5 avec l'axe y;, exprimée sous forme d'un pourcentage de l'activité [ . finale.

j On obtient la correspondance entre l'instant du dépôt et le diamètre de la particule par application de la force de frottement (loi de Stokes) à la force de pesanteur s'exerçant sur les 10 particules, à savoir : I b - [φφ (2) si i gt !

i OU

i | j D est le diamètre de Stokes de la particule, î j η est la viscosité du gaz d'aérosol, i \ 15 g est la constante de l'accélération de la pesanteur, t est la densité de la matière des particules de l'aérosol, t est l'instant du dépôt, h est la distance de dépôt.

j jD

En traçant \ F(D)dD en fonction de D, on obtient la f ^ | 20 répartition pondérale cumulée qui est présentée sur la figure 3A, ? Λ ! à partir de laquelle on peut déduire une courbe de répartition pon- ! dérale simple, si cela est nécessaire, comme cela est montré sur ; la figure 3B. On obtient simplement la répartition pondérale en | fonction du diamètre aérodynamique en multipliant le diamètre de ! 25 Stokes, soit D, par \f\ . On peut obtenir les interceptions tan- gentielles des courbes activité-temps avec le maximum de précision lorsque la courbure des tracés est maximale. La courbure maximale correspond à la gamme de diamètres de particules pour laquelle la fraction massique est la plus élevée, c'est-à-dire au pic de la 30 courbe de répartition pondérale simple et, par conséquent, à la partie la plus intéressante de la répartition granulométrique. Au contraire, la fraction massique correspondant aux extrémités supé-0 rieure et inférieure de la répartition granulométrique est faible / I^^^R si bien que la précision de la répartition pondérale est plus faibli ^^B qu'au niveau du pic.

Du fait que l'activité alpha enregistrée est proportion nelle à la masse des particules d'aérosol déposées, il est possible ^^B 5 de calculer la concentration massique des particules de l’aérosol ^^^R dans la mesure où l’on connaît la composition isotopique de la ^H matière de l'aérosol et le rendement du détecteur.

On a effectué des expériences de dépôt au moyen d’aéro-sols produits par mise en vibration de pastilles de UPuO^ frittées 10 sous diverses amplitudes. La courbe typique donnant l'activité alph ^^^R en fonction du temps, qui est présentée sur la figure 2, est la moyenne de quatre expériences successives effectuées dans des condi tions identiques. Il apparaît que la reproductibilité des données ^^B est satisfaisante. Â l’aide du procédé d’Oden des interceptions ^^^R 15 tangentielles, on trouve que le diamètre des particules de masses ^^^R moyennes, soit d' ,augmente légèrement avec l'accroissement de l'am plitude de vibration entre 2,3 et 2,5 jim sur la gamme étudiée. L'am ^H plitude de vibration la plus faible (courbe a des figures 3A et 3B) conduit à des aérosols ayant une répartition granulométrique de ^^B 20 particules qui est approximativement du type log-normal (y= 1,4 pm ^^^R Toutefois, lorsque l'amplitude de vibration augmente, la proportion ^^B de grosses particules s'accroît, si bien que les répartitions devie' nent franchement biaises au lieu d'être du type log-normal (courbes ^^B et c des figures 3A et 3B).

^R^R 25 Amplitude des d' Concentration ^^^B viorations â massique re- 1^· 50 hz (mm) (pra) lative

HB

H b 1,8 2,35 2,15 HH 30 2,9 2,50 2,56 ^H Comme on peut le voir sur la figure 4, la quantité ^^^R d'aérosol produite, telle qu'elle est mesurée par l'activité alpha 1^· finale sur le compteur, apparaît augmenter avec l'amplitude de vibration dès qu'un seuil correspondant à une accélération maximale ^^B 35 ‘de 5g a été dépassé.

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Dans la description, le mot "aérosol" a été utilisé. Toutefois, il ne faut pas comprendre que l'invention se limite à l'utilisation d'un système de particules "colloïdales". Toute dispersion de particules dans un fluide porteur peut être utilisé, 5 le fluide préféré étant un gaz, plutôt qu'un liquide.

Bien entendu, l'homme de l'art sera en mesure d'imaginer, à partir de l'appareil et du procédé dont la description vient d'être donnée à titre simplement illustratif et nullement limitatif, diverses variantes et modifications ne sortant pas du 10 cadre de l'invention.

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Claims (7)

1. Appareil de mesure de la répartition granulométrique et de la concentration massique de particules d'un aérosol de combustible nucléaire, caractérisé en ce qu'il comprend un récipient orienté verticalement (1) destiné à l'aérosol (2), un moyen (3) 5 servant à faire entrer l'aérosol dans le récipient, et un détecteur (4) de particules alpha placé ou pouvant Être placé â l'intérieur du récipient et possédant une fenêtre de détection (4b) disposée horizontalement et dirigée verticalement, de façon à permettre la détection de l'activité alpha des particules de l'aérosol qui 10 se déposent sur la fenêtre.

2. Appareil selon la revendication 1, caractérisé en ce Ique le récipient a la forme d'un tube (1) dont l’axe est vertical, et en ce que le moyen permettant d'introduire l'aérosol dans le récipient est une pompe d'aspiration raccordée à l'extrémité supé-15 rieure (3) du tube.

3. Appareil selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que des moyens sont prévus pour le nettoyage de la fenêtre de détection du détecteur entre les mesures.

4. Appareil selon la revendication 3, caractérisé en ce 2. que le détecteur est mobile à l'intérieur du récipient entre une I position de mesure et une position de nettoyage. $

15. Appareil selon la revendication 3 ou 4, caractérisé • en ce que le moyen de nettoyage consiste en un jet de gaz,

6. Procédé de mesure de la répartition granulomëtrique 25 et de la concentration massique de particules d'un aérosol de combustible nucléaire, le procédé étant caractérisé en ce qu'il consiste à faire entrer l'aérosol dans un récipient orienté verti-r, calement destiné à le contenir, à placer un détecteur de particules .¾ alpha à l'intérieur du récipient de façon que sa fenêtre de détec- $ 130 tion soit horizontale et dirigée verticalement, à arrêter l'admission d'aérosol dans le récipient, è mesurer l'activité alpha des particules de l'aérosol se déposant sur la fenêtre de détection, et à convertir les mesures d'activité alpha en mesures de répartition granulométrique et, ou bien, de concentration massique des 35 ‘particules. ' η F i, 7. Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que I l'opération de mesure de l'activité alpha commence avant l'arrêt de l'introduction de l'aérosol.

8. Procédé selon la revendication 6 ou 7, caractérisé en 5 ce que l'on enregistre l'activité alpha des particules se déposant sur des intervalles relativement brefs successifs jusqu'à ce qu'un niveau d'activité alpha constant ait été enregistré, de façon à " obtenir la dérivée de la courbe donnant l'activité alpha cumulée ! I en fonction du temps. i I 10 9. Procédé selon la revendication 6, 7 ou 8, caractérisé en ce que l'on répète le processus plusieurs fois de manière à obtenir une mesure moyenne, la fenêtre de détection du détecteur ! étant nettoyée au moyen d'un jet de gaz entre les mesures. jf s» j j l i! I fiyy%i I ' 1" / · I H· i yxs fi