KR920003951B1 - 합금 코팅된 연료피복 - Google Patents

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Abstract

내용 없음.

Description

합금 코팅된 연료피복
제 1 도는 본 발명의 원리에 따라 만들어진 가연성 포이즌 코팅을 갖는 연료소자의 단면도.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
10 : 연료소자 20 : 기판
30 : 코팅 40 : 펠릿
본 발명은 핵 연료소자, 특히 피복튜브의 내부에 붕소함유합금의 얇은층의 형태로 가연성 포이즌(poison) 코팅을 갖는 연료소자의 설비에 관한 것이다. 가연성 포이즌은 지르코늄합금 피복튜브의 내부에 붕소함유 환원제를 사용하는 전기가 없는 니켈-탈륨-붕소 도금 공정을 사용하여 합금으로 침전된다.
본 발명에 따른 형태의 핵 연료소자는 연료조립체의 일부이다. 종래의 전형적인 연료조립체는 초기반응과 출력피이킹을 제어하도록 고정된 격자형 가연성 포이즌 로드를 갖는다. 이 로드는 연장된 연소와 환원된 방사상의 중성자 유실을 성취하도록 설계되고, 경수로의 제 1 코어의 연료관리를 위한 형상으로 설계되는 것이 필요하다. 상기 로드는 국부적 피이킹인자와 코어평균선형 열발생률을 증가시키는 조립체 격자내의 연료로드와 교환된다.
다른 해결방법으로서, 연료재료가 예를들어 UO2펠릿상의 붕화물 코팅으로 치환되지 않도록 가연성 포이즌 재료를 연료로드내부에 위치시키는 것이 제안되었다. 그러나, 이러한 코팅은 초기 적용시 점착되는 동안, 코팅의 열팽창작용을 분열재료 또는 UO2펠릿의 열팽창작용에 결합시키는 부분적인 어려움 때문에, 원자로 코어의 방열응력하에 쪼개지는 경향이 있다. UO2펠릿내의 혼합물로서 붕소혼합물을 합성시키는 노력은 방열하의 붕소의 재분배와 고온 가공 공정시 붕소계열물질의 발산때문에 성공하지 못했다.
미합중국특허 제3,625,821호에는 니켈, 철망간 또는 크롬 같은 붕소혼합물과 매트릭스 메타(metrix meta)의 전기도금된 내부 튜브 코팅이 기술되어 있다. 붕소 니트라이드(BN), 티타늄 보라이드(TiB2), 지르코늄 보라이드(ZiB2)가 특별히 명명되었다. 미합중국특허 제3,625,821호에 설명된 바와같이 지르칼로이 기판상의 전기도금되는 붕소혼합물은 기판을 수소화물로 만든다. 이러한 수소의 선택은 재료의 물리적성질에 영향을 주는 취성을 발생시킨다.
미합중국특허 제4,695,476호에는 연료로드 피복상의 휘발된 붕소혼합물의 증기 침전범이 기술되어 있다. 또한 미합중국특허 제3,925,151호, 제4,372,817호, 제4,560,575호, 제4,566,989호, 제4,582,676호, 제4,587,087호, 제4,587,088호와 제4,636,404호에도 기술되어 있다.
본 발명은 기판에 대한 코팅의 점착을 향상시키기 위한 분열소결작용과 코팅물질과 기판의 밀접한 열팽창계수 때문에 스폴링 및 코팅의 일체성문제를 해결하는 가연성 포이즌 코팅을 갖는 향상된 연료소자를 포함한다.
본 발명은 원료로드의 지르코늄합금 피복튜브의 내부면에 붕소함유합금의 얇은층의 코팅을 포함한다. 양호한 붕소함유합금은 SAE AMS 2433같은 본 기술분야에 공지된 전기가 없는 니켈-탈륨-붕소 도금 또는 코팅이다. 이것은 지르코늄합금 피복튜브의 인장특성에 주효과를 갖지 않지만 연성, 마찰계수와 경도의 유일한 조합을 제공한다. 지르코늄합금 피복튜브에 니켈-탈륨-붕소 코팅의 점착은 표면의 오염을 극소화시키는 튜브설비에 의존한다. 코팅과 점착에 적합한 기판재료가 매우 양호하다. 그러므로 코팅은 UO2펠릿상의 유사한 코팅보다 방열하의 질저하가 더 적다.
피복튜브의 내부면상의 균일한 비결정의 니켈-탈륨-붕소의 코팅 또는 적절한 얇은층은 전기가 없는 도금방법 또는 핵 연료로드피복의 내부상에 나트륨 보로하이드라이드 환원제를 사용하는 화학적인 침전에 의해 적용된다.
액체 처리 욕은 니켈, 약 5중량%의 붕소, 2.5 내지 6중량%의 탈륨과 환원제를 포함한다. 중량함량과 동위원소함량 %의 붕소는 필수적으로 최종 생선 가연성 포이즌 특성을 결정한다. 붕소는 50 내지 80의 중량% 양호하게는 50중량%의 레벨로 최초로 농축된 B10동위원소이다(그러나, 본래의 붕소와 농축된 붕소가 작용될 것이다).
오클라호마 74363, 카파우(Quapaw) 소재의 이글-피쳐 인더스트리 인코포레이티드(Eagle-Picher Industies, Inc.,)는 분별 증류 공정으로 붕소를 농축했다. 붕소 트리플루오라이드(BF3) 디메틸에테트 콤플렉스는 분별 증류 콜럼에서 분리된다. B10F3-디메틸에테르는 B11이 증기상에서 농축되고 B10이 액상에서 농축되도록 보다 쉽게 재조합된다. 농축된 B10은 이글-피쳐(Eagle-Picher) 공정으로 제조될 수 있다.
참조번호 10은 원자로에서 사용되는 본 발명의 원리에 따라 구성된 연료소자를 표시한다. 상기 연료소자는 지르코늄-틴합금 피복튜브 또는 기판(20), 지르코늄-틴합금 피복튜브 내부상의 SAE ASM 2433 전기없는 니켈-탈륨-붕소의 붕소함유 혼합물 코팅(30)과 UO2같은 분열 가능한 물질의 펠릿(40)을 포함한다. 전형적으로 지르코늄-틴합금은 지르칼로이-2나 지르칼로이-4이다.
여기서 설명된 니켈-탈륨-붕소 도금은 전기없는 공정을 사용하고, 그러므로 코팅은 튜브의 길이에 매우 균일하게 적용된다. 또한, 일정한 공정제어가 활용되며, 처리될 튜브의 크기는 균일한 코팅의 적용에 영향을 주지 않는다. 이러한 특성은 도금 공정후에“그라인딩 백”에 대한 필요성을 없애주고, 경질 크롬 같은 다른 도금 물질에서 나타나는 특성의 형성없이 코팅을 허용한다. 도금 공정을 위해 개발된 짖 공정제어 및 니켈 붕소 합금의 침전 비는 코팅의 두께상에 매우 정확한 제어를 허용한다. 두께는 0.0001" 내지 0.0010"의 범위에서 매우 정확한 제어될 수 있다.
기판(20)에 대한 코팅 점착물의 질은 오염과 튜브의 준비를 포함하는 많은 인자에 의존된다. 물론, 니켈-탈륨-붕소 합금의 모든 금속기판물질과 반드시 적합하지 않으므로, 기판 그 자체가 가장 중요하다. 그러나 공정은 상기 형태의 물질에 적용되는 공정 시스템을 개발하도록 만들어져야 한다. 통상적으로 이러한 개발은 가격을 최소화하도록 크롬으로 도금하는 것이다. 그렇지만, 지르코늄합금에 대한 점착이 매우 양호하다.
니켈-탈륨-붕소 코팅은 본래는 결절 모양이고, 노듈의 크기는 코팅의 두께가 증가될때 현저히 증가된다. 도금된 표면의 성장은 표면상의 노듈의 수를 감소시키는 방법으로 발생된다. 그러므로 코팅 표면구조는 변화될 수 있지만 표면 마무리 질과는 관계없다.
전기없는 니켈-탈륨-붕소 코팅에서 코팅의 표면마무리는 코팅의 결절특성 때문에 도금전에 본래의 튜브기판 마무리에 매우 밀접하게 적합하게 된다.
피복된 표면의 결절구조 때문에, 니켈-탈륨-붕소 코팅의 경도를 측정하기 위한 미량경도기술을 사용하는 것이 필요하다. 테스트 프로그램은 샘플이 1일(mil) (0.001")의 최소두께로 피복되는 니켈-탈륨-붕소의 경도를 평가하도록 처리된다. 경도측정은 코팅의 연마된 단면부상에서 이루어진다.
경도시험은 여러단계의 열처리로 실시됐다. 이 시험결과 427℃(800°F)에서 경도가 Rc 58에서 Rc 72로 증가되었고, 효과적인 열처리가 코팅의 경도를 향상시킨다는 사실이 증명되었다.
또한, 니켈-탈륨-붕소 합금 코팅은 통상적으로 이용될 수 있는 다른 도금 시스템과 비교할때 특별한 마모특성을 제공한다. 시험은 경질의 크롬 같은 코팅을 현저히 향상시킨 니켈-탈륨-붕소 코팅의 효능을 평가하도록 실시됐다.
전형적인 마모의 흠집 패턴 비교는 특정상태에서 관련 수행성 비교를 위해, 니켈-탈륨-붕소, 경질의 크롬과 3가의 인을 함유한 니켈로 행해진다. 마모 흠집의 양은 코팅의 마모 저항성을 나타낸다. 마모 흠집의 영역은 브러쉬 서팬날리저(Brush Surfanalyzer)로 측정된다. 각 마모 영역을 가로질러 여러번 주사하였고, 각 주사를 위해 얻어진 곡선아래의 영역은 평방 밀리미터로 플러니미터(planimeter)로 측정되었다. 경질의 크롬과 3가의 인을 함유한 니켈을 위해 얻어진 보다 높은값은 보다 낮은 마모 저항성을 표시한다.
니켈-탈륨-붕소와 경질의 크롬 코팅을 비교하기 위한 시험이 장시간 실시되었다. 시험 싸이클의 함수로서 마모의 흠집측정으로부터, 코팅이 비교적 낮은 마찰계수를 갖는 것을 알 수 있다. 낮은 마찰계수는 연료펠릿을 작동중에 적은 저항으로 움직이게 함으로서 연료로드의 펠릿 피복 교호작용(RCI) 저항을 향상시킨다. 또한 특별한 마모 특성은 펠릿의 교호작용때문에 피복의 마모를 제한한다.
제어된 실험실 시험의 결과로서, 니켈-탈륨-붕소 공정은 지르코늄-합금(지르칼로이) 피복튜브의 기계적성질에 어떠한 음극효과도 갖지 않는 것이 증명되었다. 이것은 수소 선택으로 인한 다른 도금 공정의 적용으로 초래될 수 있는 수소 취성과 관련된 재료에 특별히 중요한 문제이다. 특정 코팅이 수소선택을 유도하지 않는 이유는 잘 알려지지 않았지만 다른 전기없는 코팅이 취성을 전달하는 것은 증명되어 있다.
튜브(10)는 통상 지르칼로이-2 또는 지르칼로이-4로 명명되는 지르코늄-틴 합금으로 만들어진다. 지르칼로이-2와 지르칼로이-4의 합성물이 표 1에 도시되었지만, 본 기술분야의 기술자에게 공지된 허용한도내에서 각각 다른 불순물을 포함하는 것으로 인식된다. 표 1은 합금성분을 도시하고 있으며, 잔유물은 지르코늄이고 모든 범위는 중량%로 표시하였다. 본 발명은 니켈-탈륨-붕소 함유 합금의 가연성 포이즌 코팅을 얇은 층의 형태로 갖는 핵 연료소자를 제공하는 것이다. 상기 향상된 소자의 사용은 조립체 격자내의 연료로드교환의 필요성을 제거시키므로서, 원자로 코어에서 치환되는 연료물질을 극소화시킨다.
지르코늄 합금(지르칼로이)상의 니켈의 적용은 또한 연료로드의 내부로부터 수소이송을 향상시키므로서 지르칼로이 피복상의 수소화물 기포의 형성을 방해한다. 그러므로, 니켈-탈륨-붕소로 피복된 연료로드는 수소화물 기포의 형선전에 내부 수소의 보다 높은 레벨에 잘 견딜 수 있다.
[표 1]
Figure kpo00001
잔유물은 지르코늄과 허용양내의 불순물이다.

Claims (4)

  1. 지르코늄-합금 피복튜브의 내부에 있는 코팅을 갖는 지르코늄-합금 피복튜브내에 함유된 분열 가능한 물질을 포함하는 원자로에 사용되는 연료소자에 있어서, 상기 코팅은 니켈-탈륨-붕소 가연성 포이즌 혼합물을 함유하는 것을 특징으로 하는 연료소자.
  2. 제 1 항에 있어서, 가연성 포이즌 혼합물이 붕소함유 환원제를 포함하는 전기없는 도금 공정으로 침전되는 침전물인 것을 특징으로 하는 연료소자.
  3. 제 1 항에 있어서, 가연성 포이즌 혼합물이 원자로에서 사용되는 양호한 핵 포이즌 레벨을 갖도록 50 내지 80 중량%의 범위에서 B10으로 농축된 붕소를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료소자.
  4. 제 1 항에 있어서, 지르코늄-합금이 지르칼로이-2 또는 지르칼로이-4 그룹인것을 특징으로 하는 연료소자.
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