KR20240084497A - 파우치 필름 적층체 및 이차 전지 - Google Patents

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강민형
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Abstract

본 발명은 파우치 필름 적층체 및 이를 이용하여 제조된 파우치형 전지 케이스를 포함하는 이차 전지에 관한 것으로, 본 발명에 따른 파우치형 필름 적층체는 순차 적층된 기재층, 가스 배리어층 및 실런트층을 포함하고, 190℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도가 1000 Pa·s 내지 3500 Pa·s이다.

Description

파우치 필름 적층체 및 이차 전지{POUCH FILM AND SECONDARY BATTERY}
본 발명은 파우치 필름 적층체 및 이를 성형하여 제조된 파우치형 이차 전지에 관한 것이다.
이차 전지는 디지털 카메라, P-DVD, MP3P, 휴대폰, PDA, Portable Game Device, Power Tool 및 E-bike 등의 소형 제품뿐만 아니라, 전기 자동차나 하이브리드 자동차와 같은 고출력이 요구되는 대형 제품과 잉여 발전 전력이나 신재생 에너지를 저장하는 전력 저장 장치와 백업용 전력 저장 장치까지 다양한 분야에서 사용되고 있다. 이차 전지의 종류로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 리튬 이온 전지 및 리튬 이온 폴리머 전지 등이 있다.
이차 전지는 양극, 음극 및 이들 사이에 개재된 분리막이 교대로 적층된 전극 조립체를 전지 케이스에 수납하고 전해질을 주입한 후 전지 케이스를 실링하여 제조될 수 있다. 이차 전지는 전극 조립체를 수용하는 케이스의 재질에 따라 파우치형(Pouch Type) 및 캔형(Can Type) 등으로 분류된다.
파우치형 이차 전지는 유연성을 가지는 파우치 필름 적층체에 프레스 가공을 수행하여 컵부를 형성한 후 컵부 내측 수용 공간에 전극 조립체를 수납하고 실링부를 실링하여 제조될 수 있다. 상기 파우치 필름 적층체는 금속 재질의 가스 배리어층 일면에 폴리에틸렌테레프탈레이트 등과 같은 고분자 필름을 적층하고, 타면에 열 가소성 폴리올레핀계 수지를 적용한 실런트층이 적층된 복수의 층으로 형성된다. 파우치형 전지 케이스가 실링될 때 상기 실런트층이 상호 열 접착됨으로써 실링부를 형성할 수 있다.
최근에는 파우치형 이차 전지의 고용량화가 진행됨에 따라 성형성이 우수한 파우치에 대한 수요가 증가하고 있다. 이에 가스 배리어층의 두께를 증가시켜 파우치 성형성을 개선하고자 하는 시도들이 진행되고 있다. 그러나, 가스 배리어층의 두께를 두껍게 형성할 경우, 종래의 실런트층 구성으로는 충분한 절연성을 확보할 수 있고, 파우치 전체 두께가 증가함에 따라 실링 시 실런트층이 쉽게 용융되지 않아 실링 품질이 떨어진다는 문제점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 190℃에서 특정 용융 점도를 갖는 실런트층을 포함하여 실링 품질이 우수한 파우치 필름 적층체 및 이를 이용하여 성형된 전지 케이스를 포함하는 파우치형 전지를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 순차 적층된 기재층, 가스 배리어층 및 실런트층을 포함하고, 190℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도가 1000 Pa·s 내지 3500 Pa·s인 파우치 필름 적층체가 제공된다.
170℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도는 1400 Pa·s 내지 4500 Pa·s일 수 있으며, 210℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도는 500 Pa·s 내지 2500 Pa·s일 수 있다.
230℃의 온도 조건 및 2.16kg의 하중 조건에서 측정한 상기 실런트층의 용융 흐름 속도(MFR, Melt Flow Rate)가 1g/10min 내지 15g/10min, 1.5g/10min 내지 15g/10min 또는 5g/10min 내지 15g/10min 일 수 있다.
상기 실런트층의 두께는 30㎛ 내지 130㎛일 수 있고, 상기 가스 배리어층의 두께는 40㎛ 내지 100㎛일 수 있으며, 상기 기재층의 두께는 5㎛ 내지 100㎛일 수 있다.
또한, 상기 기재층은 제1 기재층, 및 상기 제1 기재층과 상기 가스 배리어층 사이에 배치되는 제2 기재층을 포함하고, 상기 제2 기재층은 나일론을 포함할 수 있다. 이 경우, 상기 제2 기재층은 나일론 6을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 전극 조립체가 수납된 파우치형 전지 케이스를 포함하고, 상기 파우치형 전지 케이스는 파우치 필름 적층체를 포함하고, 상기 파우치 필름 적층체는 순차 적층된 기재층, 가스 배리어층 및 실런트층을 포함하고, 190℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도가 1000 Pa·s 내지 3500 Pa·s인 파우치형 이차 전지가 제공된다.
상기 파우치형 전지 케이스를 210℃, 1.2MPa 조건에서 1.6초 간 실링하였을 때, 상기 파우치형 전지 케이스에 형성된 실링부의 실런트층 두께는 상기 파우치 필름 적층체의 실런트층 두께 대비 54% 내지 86%일 수 있다.
본 발명에 따른 파우치 필름 적층체는 190℃에서 용융 점도가 1000 ~ 3500 Pa·s인 실런트층을 포함하는 것을 특징으로 한다. 실런트층의 190℃에서 용융 점도가 상기 범위를 만족할 경우, 실링 온도 부근에서 실런트층의 흐름 특성이 개선되어 정해진 생산 소요 시간 내에 실링부를 원하는 두께 범위로 실링할 수 있고, 실런트층 간의 실링이 충분히 이루어짐으로써 파우치의 실링 강도를 향상시킬 수 있다. 본 발명에 따른 파우치 필름 적층체를 이용하여 제조된 파우치형 전지 케이스를 이차 전지에 적용할 경우, 실링 강도 저하에 따른 벤트 현상 및 실링부 두께 감소에 따른 절연성 저하가 억제되어 안전성이 우수하다.
명세서에 첨부되는 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술 사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 안 된다.
도 1은 본 발명에 따른 파우치형 이차 전지의 분해 조립도이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다.
다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않는 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소 외에 하나 이상의 다른 구성요소의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
본 명세서에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 포함한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있음을 의미한다.
본 명세서에서 "A 및/또는 B"의 기재는 A, 또는 B, 또는 A 및 B를 의미한다.
본 명세서에서, "%"는 명시적인 다른 표시가 없는 한 중량%를 의미한다.
파우치 필름 적층체
본 발명에 따른 파우치 필름 적층체는 순차 적층된 기재층, 가스 배리어층 및 실런트층을 포함하고, 190℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도가 1000 Pa·s 내지 3500 Pa·s이다.
이하 본 발명의 파우치 필름 적층체의 각 구성을 보다 자세히 설명한다.
(1) 기재층
기재층은 파우치 필름 적층체의 최외층에 형성되어 외부와의 마찰 및 충돌로부터 이차 전지를 보호하기 위한 것이다. 기재층은 폴리머로 제조되어 전극 조립체를 외부로부터 전기적으로 절연시킬 수 있다.
기재층은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리염화비닐, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴, 폴리이미드, 폴리아마이드, 셀룰로오스, 아라미드, 나일론, 폴리에스테르, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트, 테프론 및 유리섬유로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 재질로 이루어질 수 있다. 바람직하게는, 기재층은 내마모성 및 내열성을 가지는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 나일론(Nylon) 또는 이들의 조합으로 이루어질 수 있다.
기재층의 두께는 5㎛ 내지 100㎛, 구체적으로 7㎛ 내지 70㎛, 보다 구체적으로 25㎛ 내지 60㎛일 수 있다. 기재층의 두께가 상기 범위를 만족하는 경우, 외부 절연성이 우수하고, 파우치 전체의 두께가 두껍지 않아 이차 전지의 부피 대비 에너지 밀도가 우수할 수 있다.
기재층은 어느 하나의 물질로 이루어진 단일막 구조를 가질 수 있다. 이와 달리, 기재층은 2개 이상의 물질이 각각 층을 이루어 형성된 복합막 구조를 가질 수 있다. 상기 복합막 구조에서 각 층 사이에는 접착층이 추가로 형성될 수 있다.
구체적으로, 기재층은 제1 기재층 및 제2 기재층을 포함할 수 있다. 예를 들어, 기재층은 파우치 필름 적층체의 최외곽에 배치되는 제1 기재층, 및 상기 제1 기재층과 가스 배리어층 사이에 배치되는 제2 기재층을 포함할 수 있다. 제1 기재층은 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 등의 폴리에스터 계열의 필름 중 적어도 하나 이상을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. 상기 제2 기재층은 나일론 6, 나일론 6,6, 나일론 MXD6, 나일론 4,10 등의 폴리아마이드 계열의 필름 중 적어도 하나 이상을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. 바람직하게는, 상기 제2 기재층은 나일론 6을 포함할 수 있으며, 이 경우 나일론 6이 갖는 우수한 연신 특성으로 인해 파우치의 성형성을 향상시킬 수 있는 장점을 갖는다.
(2) 가스 배리어층
가스 배리어층은 기재층 및 실런트층 사이에 적층되어 파우치의 기계적 강도를 확보하고, 이차 전지 외부의 가스 또는 수분 등의 출입을 차단하며, 파우치형 전지 케이스 내부로부터의 전해질 누수를 방지하기 위한 것이다.
가스 배리어층은 금속으로 형성될 수 있다. 예를 들어, 가스 배리어층은 알루미늄(Al), 구리(Cu), 스테인리스 스틸(SUS), 니켈, 티타늄 및 인바(INVAR)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속을 포함하는 금속 박막일 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 가스 배리어층은 알루미늄 합금 박막으로 형성될 수 있다. 알루미늄 합금 박막을 이용하여 가스 배리어층을 형성할 경우, 소정 수준 이상의 기계적 강도를 확보할 수 있으면서도 무게가 가볍고 전극 조립체와 전해질에 의한 전기 화학적 성질에 대한 보완 및 방열성 등을 확보할 수 있다. 상기 알루미늄 합금 박막에는 알루미늄(Al) 이외의 금속 원소, 예를 들어, 철(Fe), 구리(Cu), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni), 마그네슘(Mg), 실리콘(Si) 및 아연(Zn)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 포함될 수 있다.
가스 배리어층의 두께는 40㎛ 내지 100㎛, 구체적으로 50㎛ 내지 90㎛, 보다 구체적으로 55㎛ 내지 85㎛일 수 있다. 가스 배리어층의 두께가 상기 범위를 만족할 경우, 컵부 성형 시 성형성 및 가스 배리어 성능이 우수하다.
(3) 실런트층
실런트층은 내측에 전극 조립체을 수용하고 있는 파우치형 전지 케이스가 실링될 때, 실링부에서 상호 열 접착됨으로써 파우치형 전지 케이스 내부를 완전히 밀폐시키기 위한 것이다. 이를 위해, 실런트층은 우수한 열 접착 강도를 갖는 소재로 형성될 수 있다.
실런트층은 절연성, 내식성, 실링성을 갖는 재질로 형성될 수 있다. 구체적으로, 실런트층은 파우치형 전지 케이스 내측의 전극 조립체 및/또는 전해질과 직접 접촉하므로, 절연성 및 내식성을 갖는 재질로 형성될 수 있다. 또한, 실런트층은 파우치형 전지 케이스 내부를 완전히 밀폐하여 내부/외부 간의 물질 이동을 차단해야 하므로, 높은 실링성(예를 들어, 우수한 열 접착 강도)을 갖는 재질로 형성될 수 있다. 이러한 절연성, 내식성, 실링성의 확보를 위해, 실런트층은 폴리머 재질로 형성될 수 있다.
한편, 성형성이 좋은 파우치를 제조하기 위해 가스 배리어층의 두께를 두껍게 형성하는 경우 파우치형 전지 케이스의 실링 시 실런트층이 쉽게 용융되지 않는 문제가 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해 실링 온도를 220℃ 이상으로 높일 경우 기재층이 용융됨으로써 변형되는 문제가 있었다.
본 발명자들은 이러한 문제를 해결하기 위해 연구를 거듭한 결과, 파우치 필름 적층체의 실런트층의 용융 점도를 특정 수치 범위로 제어함으로써, 실런트층 간 열 접착이 원활히 이루어져 파우치의 실링 강도를 향상시킬 수 있으며, 정해진 생산 소요 시간 내에 실링부를 원하는 두께 범위로 실링할 수 있음을 알아내고 본 발명을 완성하였다.
본 발명에 있어서, 190℃에서 측정한 실런트층의 용융 점도는 1000 Pa·s 내지 3500 Pa·s, 구체적으로 1000 Pa·s 내지 3000 Pa·s, 보다 구체적으로 1200 Pa·s 내지 3000 Pa·s 일 수 있다. 190℃에서 측정한 실런트층의 용융 점도가 1000 Pa·s 미만인 경우, 파우치 실링 시 실런트층이 과도하게 용융되어 실링부에 포함된 실런트층의 잔존 두께가 얇아지고, 절연이 깨지는 문제가 있다. 190℃에서 측정한 실런트층의 용융 점도가 3500 Pa·s 초과인 경우, 파우치 실링 시 실런트층이 충분히 용융되지 않음으로써 실런트층 간의 열 접착에 의한 실링이 충분히 이루어지지 않아 실링 강도가 떨어지는 문제가 있다.
170℃에서 측정한 실런트층의 용융 점도는 1400 Pa·s 내지 4500 Pa·s, 구체적으로 1400 Pa·s 내지 4000 Pa·s, 보다 구체적으로 1800 Pa·s 내지 4000 Pa·s 일 수 있다. 170℃에서 측정한 실런트층의 용융 점도가 상기 수치 범위를 만족하는 경우, 정해진 생산 소요 시간 내에 실링부를 원하는 두께 범위로 실링할 수 있다.
210℃에서 측정한 실런트층의 용융 점도는 500 Pa·s 내지 2500 Pa·s, 구체적으로 800 Pa·s 내지 2500 Pa·s, 보다 구체적으로 800 Pa·s 내지 2000 Pa·s 일 수 있다. 210℃에서 측정한 실런트층의 용융 점도가 상기 수치 범위를 만족하는 경우, 정해진 생산 소요 시간 내에 실링부를 원하는 두께 범위로 실링할 수 있다.
상기 실런트층의 용융 점도는 실런트층을 구성하는 소재의 종류 및 물성에 따라 달라질 수 있다. 예를 들면, 폴리올레핀계 공중합체를 이용하여 실런트층을 형성할 경우, 상기 공중합체를 구성하는 단위 모노머의 종류 및 함량, 공중합체의 중량평균분자량 등에 따라 용융 점도가 달라질 수 있다.
한편, 본 발명에 있어서, 230℃의 온도 조건 및 2.16kg의 하중 조건에서 측정한 실런트층의 용융 흐름 속도(MFR, Melt Flow Rate)는 1 g/10min 내지 15 g/10min, 1.5g/10min 내지 15 g/10min, 5 g/10min 내지 15 g/10min, 6 g/10min 내지 15 g/10min, 또는 6 g/10min 내지 14 g/10min 일 수 있다. 실런트층의 상기 용융 흐름 속도가 상기 수치 범위를 만족하는 경우, 정해진 생산 소요 시간 내에 실링부를 원하는 두께 범위로 실링할 수 있다.
한편, 상기 실런트층의 두께는 30㎛ 내지 130㎛, 구체적으로 50㎛ 내지 120㎛, 보다 구체적으로 70㎛ 내지 100㎛일 수 있다. 실런트층의 두께가 상기 범위를 만족할 경우, 실링부의 실링 강도를 확보하면서도 파우치 필름 적층체의 성형성을 확보할 수 있는 효과가 있다.
바람직하게는 상기 실런트층의 두께는 가스 배리어층의 두께 이상일 수 있다. 구체적으로는 상기 실런트층 두께는 가스 배리어층 두께의 1배 ~ 1.5배, 1.1배 내지 1.5배 또는 1.2배 내지 1.5배일 수 있다. 실런트층의 두께가 가스 배리어층 두께보다 얇으면 절연성이 저하될 수 있기 때문이다.
한편, 상기 실런트층은, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌 또는 이들의 공중합체와 같은 폴리올레핀계 수지, 폴리카보네이트계 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트계 수지, 폴리염화비닐계 수지, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴계 수지, 폴리이미드계 수지, 폴리아마이드계 수지, 셀룰로오스계 수지, 아라미드계 수지, 나일론계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트계 수지, 테프론, 유리섬유 또는 이들의 혼합물을 포함할 수 있으며, 바람직하게는 폴리올레핀계 수지로 이루어질 수 있다. 더 바람직하게는, 상기 실런트층은 무연신 폴리프로필렌(Cast Polypropylene, CPP), 산 변성 폴리프로필렌(Acid Modified Polypropylene, PPa), 폴리프로필렌-에틸렌 공중합체 및/또는 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체로 구성될 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 실런트층은 어느 하나의 물질로 이루어진 단일막 구조를 가질 수 있다. 이와 달리, 실런트층은 2개 이상의 물질이 각각 층을 이루어 형성된 복합막 구조를 가질 수 있다. 구체적으로, 실런트층은 제1 실런트층 및 제2 실런트층을 포함할 수 있다. 이 경우, 제1 실런트층은 가스 배리어층과 인접하도록 배치되는 층이고, 제2 실런트층은 상기 제1 실런트층 상에 배치되는 층일 수 있다. 상기 제1 실런트층과 제2 실런트층은 각각 재질 및/또는 물성이 상이한 재료로 이루어질 수 있다. 제1 실런트층과 제2 실런트층 사이에는 계면이 존재할 수 있다. 이는 제1 실런트층과 제2 실런트층이 서로 다른 층이라는 것을 의미하며, 별도로 형성될 수 있음을 의미한다.
제1 실런트층은 가스 배리어층과 제1 실런트층 간 장기 접착 성능을 확보하기 위해, 산 변성 폴리프로필렌(PPa)으로 이루어짐이 특히 바람직하다. 여기서, 산 변성 폴리프로필렌은 말레익 안하이드라이드 폴리프로필렌(MAH PP)일 수 있다.
제2 실런트층은 절연성, 내식성, 실링성을 갖는 재질로 형성될 수 있다. 구체적으로, 제2 실런트층은 수용 공간(도 1의 124) 내측의 전극 조립체(도 1의 160) 및/또는 전해질과 직접 접촉하므로, 절연성 및 내식성을 갖는 재질로 형성될 수 있다. 또한, 제2 실런트층은 전지 케이스 내부를 완전히 밀폐하여 내부/외부 간의 물질 이동을 차단해야 하므로, 높은 실링성을 갖는 재질로 형성될 수 있다. 이러한 절연성, 내식성, 실링성의 확보를 위해, 제2 실런트층은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌 또는 이들의 공중합체와 같은 폴리올레핀계 수지, 폴리카보네이트계 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트계 수지, 폴리염화비닐계 수지, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴계 수지, 폴리이미드계 수지, 폴리아마이드계 수지, 셀룰로오스계 수지, 아라미드계 수지, 나일론계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트계 수지, 테프론, 유리섬유 또는 이들의 혼합물을 포함할 수 있으며, 바람직하게는 폴리올레핀계 수지로 이루어질 수 있다. 더 바람직하게는, 상기 제2실런트층은 무연신 폴리프로필렌(Cast Polypropylene, CPP), 산 변성 폴리프로필렌(Acid Modified Polypropylene, PPa), 폴리프로필렌-에틸렌 공중합체 및/또는 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체로 구성될 수 있다.
파우치형 이차 전지
다음으로, 본 발명에 따른 파우치형 이차 전지에 대해 설명한다.
본 발명에 따른 파우치형 이차 전지는 전극 조립체가 수납된 파우치형 전지 케이스를 포함하고, 상기 파우치형 전지 케이스는 파우치 필름 적층체를 포함하고, 상기 파우치 필름 적층체는 순차 적층된 기재층, 가스 배리어층 및 실런트층을 포함하고, 190℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도가 1000 Pa·s 내지 3500 Pa·s이다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 파우치형 이차 전지의 각 구성을 보다 자세히 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 파우치형 이차 전지(100)의 분해 조립도이다. 도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 파우치형 이차 전지(100)는 파우치형 전지 케이스(110), 전극 조립체(160), 전극 리드(180), 절연부(190) 및 전해질(미도시)을 포함할 수 있다.
(1) 파우치형 전지 케이스
파우치형 전지 케이스(110)는 전극 조립체(160)를 내측에 수납할 수 있다. 파우치형 전지 케이스(110)는 상술한 본 발명의 파우치 필름 적층체를 성형하여 제조될 수 있다. 파우치 필름 적층체의 세부 구성 및 물성은 상술한 바와 동일하므로, 구체적인 설명은 생략한다.
파우치 필름 적층체는 파우치형 전지 케이스(110)의 제조를 위해 펀치 등에 의해 드로잉(Drawing) 성형 및 연신될 수 있다. 그 결과, 파우치형 전지 케이스(110)는 컵부(122)와 수용부(124)를 포함할 수 있다. 상기 수용부(124)는 전극 조립체를 수납하는 곳으로써, 컵부(122)가 형성됨에 따라 컵부(122) 내측에 주머니 형태로 형성되는 수용 공간을 의미할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 파우치형 전지 케이스(110)는 도 1에 도시된 바와 같이 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)를 포함할 수 있다. 제1 케이스(120)는 전극 조립체(160)를 수용할 수 있는 수용부(124)를 포함하고, 제2 케이스(130)는 전극 조립체(160)가 전지 케이스(110)의 외부로 이탈되지 않도록 수용부(124)를 상방에서 커버할 수 있다. 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)는 도 1에 도시된 바와 같이 일측이 서로 연결되어 제조될 수 있으나, 이에 한정되지 않고 서로 분리되어 별도로 제조되는 등 다양하게 제조될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 파우치 필름 적층체에 컵부를 성형하는 경우, 하나의 파우치 필름 적층체에 대칭이 되는 두 개의 컵부(122, 132)를 서로 이웃하게 드로잉 성형할 수 있다. 이 경우 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)에는 도 1에 도시된 바와 같이 각각 컵부(122, 132)가 형성될 수 있다. 제1 케이스(120)의 컵부(122)에 마련된 수용부(124)에 전극 조립체(160)를 수납한 후, 두 개의 컵부(122, 132)가 서로 마주보도록 두 컵부(122, 132)의 사이에 형성된 브릿지부(140)를 폴딩할 수 있다. 이 경우, 제2 케이스(130)의 컵부(132)가 전극 조립체(160)를 상방에서 수용할 수 있다. 따라서, 두 개의 컵부(122, 132)가 하나의 전극 조립체(160)를 수용하므로, 컵부(122)가 하나일 때보다 두께가 더 두꺼운 전극 조립체(160)가 수용될 수 있다. 또한, 파우치형 전지 케이스(110)가 폴딩됨으로써 이차 전지(100)의 하나의 모서리가 형성되므로, 추후에 실링 공정을 수행할 때 실링할 모서리의 개수가 줄어들 수 있다. 이에 따라, 파우치형 이차 전지(100)의 공정 속도를 향상시킬 수 있고, 실링 공정 수를 감소시킬 수 있다.
파우치형 전지 케이스(110)는 후술할 전극 리드(180)의 일부, 즉 단자부가 노출되도록 전극 조립체(160)를 수용한 상태에서 실링될 수 있다. 구체적으로, 전극 조립체(160)의 전극 탭(170)에 전극 리드(180)가 연결되고, 전극 리드(180)의 일부분에 절연부(190)가 형성되면, 제1 케이스(120)의 컵부(122)에 마련된 수용부(124)에 전극 조립체(160)가 수용되고, 제2 케이스(130)가 수용부(124)를 상부에서 커버할 수 있다. 이어서, 수용부(124)의 내부에 전해질이 주입되고 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)의 테두리에 형성된 실링부(150)가 실링될 수 있다.
실링부(150)는 수용부(124)를 밀봉하는 역할을 수행할 수 있다. 구체적으로, 실링부(150)는 상기 수용부(124)의 테두리를 따라 형성되면서 수용부(124)를 밀봉할 수 있다. 실링부(150)를 실링하는 온도는 180℃ 내지 250℃, 구체적으로 200℃ 내지 250℃, 보다 구체적으로 210℃ 내지 240℃일 수 있다. 실링 온도가 상기 수치 범위를 만족할 경우, 파우치형 전지 케이스(110)가 열 접착에 의해 충분한 실링 강도를 확보할 수 있다.
본 발명에 따르면, 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)의 각 실런트층을 서로 맞닿도록 적층한 후 210℃, 1.2MPa 조건에서 1.6초 간 실링하였을 때, 파우치형 전지 케이스(110)에 형성된 실링부(150)의 실런트층 두께는 파우치 필름 적층체의 실런트층 두께 대비 54% 내지 86%, 구체적으로 55% 내지 85%, 보다 구체적으로 60% 내지 85%일 수 있다. 파우치 필름 적층체의 실런트층 두께 대비 실링부(150)의 실런트층 두께가 상기 수치 범위를 만족하는 경우, 충분한 실링 강도를 확보하면서 절연 특성을 유지할 수 있는 효과가 있다.
(2) 전극 조립체
전극 조립체(Electrode Assembly)(160)는 파우치형 전지 케이스(110)에 삽입되고 전해질 주입 후 파우치형 전지 케이스(110)에 의해 실링될 수 있다.
전극 조립체(160)는 양극, 분리막, 음극이 순차 적층되어 형성될 수 있다. 구체적으로, 전극 조립체(160)는 양극 및 음극 두 종류의 전극과, 상기 전극들을 상호 절연시키기 위해 전극들 사이에 개재되는 분리막을 포함할 수 있다.
양극과 음극은 각각 알루미늄과 구리를 포함하는 금속 포일 또는 금속 메쉬 형태의 전극 집전체에 활물질 슬러리가 도포된 구조일 수 있다. 슬러리는 통상적으로 입상의 활물질, 보조 도체, 바인더 및 도전재 등이 용매가 첨가된 상태에서 교반되어 형성될 수 있다. 용매는 후속 공정에서 제거될 수 있다.
전극 활물질과 바인더 및/또는 도전재를 혼합한 슬러리를 양극 집전체 및 음극 집전체에 도포하여 양극과 음극을 제조하고, 이를 분리막(Separator)의 양 측에 적층함으로써, 전극 조립체(160)를 소정의 형상으로 제조할 수 있다. 전극 조립체(160)의 유형으로는 스택형, 젤리롤형, 스택 앤 폴딩형 등이 있을 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
전극 조립체(160)는 전극 탭(Electrode Tab)(170)을 포함할 수 있다.
전극 탭(170)은 전극 조립체(160)의 양극 및 음극과 각각 연결되고, 전극 조립체(160)로부터 외부로 돌출되어, 전극 조립체(160)의 내부와 외부 사이에 전자가 이동할 수 있는 경로가 될 수 있다. 전극 조립체(160)에 포함된 전극 집전체는 전극 활물질이 도포된 부분과 전극 활물질이 도포되지 않은 말단 부분, 즉 무지부로 구성될 수 있다. 전극 탭(170)은 무지부를 재단하여 형성되거나 무지부에 별도의 도전부재를 초음파 용접 등으로 연결하여 형성될 수 있다. 도 1에 도시된 바와 같이, 전극 탭(170)은 전극 조립체(160)의 각각 다른 방향으로 돌출될 수도 있으나, 이에 한정되지 않고 일측으로부터 동일한 방향으로 나란히 돌출되는 등 다양한 방향을 향해 돌출 형성될 수 있다.
(3) 전극 리드
전극 리드(180)는 이차 전지(100)의 외부로 전기를 공급할 수 있다. 전극 리드(180)는 전극 조립체(160)의 전극 탭(170)에 스팟(Spot) 용접 등으로 연결될 수 있다.
전극 리드(180)는 상기 전극 조립체(160)와 연결되고 상기 실링부(150)를 경유하여 상기 파우치형 전지 케이스(110)의 외부로 돌출될 수 있다. 구체적으로, 전극 리드(180)의 일단은 전극 조립체(160), 그 중에서도 전극 탭(170)과 연결되고, 전극 리드(180)의 타단은 파우치형 전지 케이스(110)의 외부로 돌출될 수 있다.
전극 리드(180)는 양극 탭(172)에 일단이 연결되고 양극 탭(172)이 돌출된 방향으로 연장되는 양극 리드(182)와, 음극 탭(174)에 일단이 연결되고 음극 탭(174)이 돌출된 방향으로 연장되는 음극 리드(184)를 포함할 수 있다. 양극 리드(182) 및 음극 리드(184)는 모두 타단이 전지 케이스(110)의 외부로 돌출될 수 있다. 따라서, 전극 조립체(160)의 내부에서 생성된 전기를 외부로 공급할 수 있다. 또한, 양극 탭(172) 및 음극 탭(174)이 각각 다양한 방향으로 돌출 형성되므로, 양극 리드(182) 및 음극 리드(184)도 각각 다양한 방향으로 연장될 수 있다. 양극 리드(182) 및 음극 리드(184)는 서로 그 재질이 다를 수 있다. 즉, 양극 리드(182)는 양극 집전체와 동일한 알루미늄(Al) 재질이며, 음극 리드(184)는 음극 집전체와 동일한 구리(Cu) 재질 또는 니켈(Ni)이 코팅된 구리 재질일 수 있다. 전지 케이스(110)의 외부로 돌출된 전극 리드(180)의 일부분은 단자부가 되어 외부 단자와 전기적으로 연결될 수 있다.
(4) 절연부
절연부(190)는 전극 조립체(160)로부터 생성되는 전기가 전극 리드(180)를 통해 전지 케이스(110)로 흐르는 것을 방지하며, 전지 케이스(110)의 실링을 유지할 수 있다. 이를 위해 절연부(190)는 전기가 잘 통하지 않는 비전도성을 가진 부도체로 형성될 수 있다. 일반적으로 절연부(190)는 전극 리드(180)에 부착되기 용이하고 두께가 비교적 얇은 절연 테이프 또는 필름이 많이 사용되나 이에 한정되지 않으며, 전극 리드(180)를 절연할 수 있는 임의의 부재가 사용될 수 있다.
절연부(190)는 전극 리드(180)의 외주면을 감싸도록 배치될 수 있다. 구체적으로, 전극 리드(180)의 적어도 일부가 절연부(190)에 의해 둘러싸일 수 있다. 이 경우, 절연부(190)는 상기 전극 리드(180)와 상기 파우치형 전지 케이스(110) 사이에 배치될 수 있다. 절연부(190)는 파우치형 전지 케이스(110)의 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)가 열 융착되는 실링부(150)에 한정되어 위치할 수 있으며, 전극 리드(180)를 전지 케이스(110)에 접착시킬 수 있다.
(5) 전해질
본 발명에 따른 파우치형 이차 전지(100)는 파우치형 전지 케이스(110) 내부에 주액되는 전해질(미도시)을 더 포함할 수 있다. 전해질은 이차 전지(100)의 충/방전 시 전극의 전기 화학적 반응에 의해 생성되는 리튬 이온을 이동시키기 위한 것으로, 리튬염과 유기 용매류의 혼합물인 비수질계 유기 전해액 또는 고분자 전해질을 이용한 폴리머를 포함할 수 있다. 나아가, 전해질은 황화물계, 산화물계 또는 폴리머계의 고체 전해질을 포함할 수 있고, 이러한 고체 전해질은 외력에 의해 쉽게 변형되는 유연성을 가질 수 있다.
한편, 외력이나 가스 발생 등으로 인해 압력이 작용하면, 실링된 전지 케이스(110) 중 상대적으로 접착력이 약한 계면에서 박리가 발생할 수 있다. 예를 들어, 상호 열 접착된 실런트층 사이의 계면을 따라 박리가 발생할 수 있다. 그러나, 본 발명의 파우치 필름 적층체로부터 제조된 전지 케이스의 경우, 용융 시 흐름 특성이 개선된 실런트층 간의 열 접착이 원활히 이루어짐으로써 상기 계면 상의 접착력이 높게 유지되어 우수한 실링 강도를 가질 수 있다.
이하, 구체적인 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시일 뿐, 본 발명의 범위를 한정하는 것은 아니다. 본 기재의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것은 당연한 것이다.
실시예 및 비교예
실시예 1
(1) 파우치 필름 적층체의 제조
가로 266mm, 세로 50m, 두께 60㎛의 알루미늄 합금 박막의 일면에 가로 266mm, 세로 50m, 두께 3㎛의 제1 접착 필름, 가로 266mm, 세로 50m, 두께 25㎛의 나일론 필름, 가로 266mm, 세로 50m, 두께 3㎛의 제2 접착 필름, 가로 266mm, 세로 50m, 두께 12㎛의 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름을 순차 적층하고 라미네이션하였다. 다음으로, 상기 알루미늄 합금 박막의 타면에 중량평균분자량이 380,000g/mol이고, 프로필렌 : 에틸렌 : 부틸렌을 87 : 9 : 4의 중량비로 포함하는 폴리프로필렌-에틸렌-부틸렌 공중합체 수지를 압출하여 가로 266mm, 세로 50m, 두께 80㎛의 실런트층을 형성하여 파우치 필름 적층체를 제조하였다.
(2) 파우치형 전지 케이스의 제조
상기 방법으로 제조된 파우치 필름 적층체를 가로 266mm, 세로 200mm으로 재단한 후 실런트층이 맞닿도록 가로 133mm × 200mm 사이즈로 반으로 접은 후, 장변(200mm)의 단부를 seal bar 면적 200mm × 8mm, 210℃, 1.2MPa 조건에서 1.6초 간 실링함으로써 실링부가 형성된 파우치형 전지 케이스를 제조하였다.
실시예 2
중량평균분자량이 360,000g/mol이고, 프로필렌 : 에틸렌 : 부틸렌을 92 : 7 : 1의 중량비로 포함하는 폴리프로필렌-에틸렌-부틸렌 공중합체 수지를 이용하여 실런트층을 형성한 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치 필름 적층체 및 파우치형 전지 케이스를 제조하였다.
실시예 3
중량평균분자량이 330,000g/mol이고, 프로필렌 : 에틸렌 : 부틸렌을 79 : 11 : 10의 중량비로 포함하는 폴리프로필렌-에틸렌-부틸렌 공중합체 수지를 이용하여 실런트층을 형성한 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치 필름 필름으로 및 파우치형 전지 케이스를 제조하였다.
실시예 4
중량평균분자량이 440,000g/mol이고, 프로필렌 : 에틸렌을 97 : 3의 중량비로 포함하는 폴리프로필렌-에틸렌 공중합체 수지를 이용하여 실런트층을 형성한 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치 필름 필름으로 및 파우치형 전지 케이스를 제조하였다.
비교예 1
중량평균분자량이 430,000g/mol이고, 프로필렌 : 에틸렌 : 부틸렌을 94 : 4 : 2의 중량비로 포함하는 폴리프로필렌-에틸렌-부틸렌 공중합체 수지를 이용하여 실런트층을 형성한 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치 필름 적층체 및 파우치형 전지 케이스를 제조하였다.
비교예 2
중량평균분자량이 310,000g/mol이고, 프로필렌 : 에틸렌 : 부틸렌을 91 : 3 : 6의 중량비로 포함하는 폴리프로필렌-에틸렌-부틸렌 공중합체 수지를 이용하여 실런트층을 형성한 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치 필름 적층체 및 파우치형 전지 케이스를 제조하였다.
실험예 1: 실런트층의 용융 물성 평가
실시예 1~4, 비교예 1~2에서 각각 제조된 파우치 필름 적층체에 포함된 실런트층의 용융 물성을 측정하였다.
구체적으로, 파우치 필름 적층체를 5cm × 30cm로 자른 뒤, 37 wt% 농도의 염산에 24시간 처리하여 알루미늄 합금 박막(가스 배리어층)을 제거하고, 폴리프로필렌을 포함하는 고분자 필름(실런트층)을 분리하여 진공오븐에서 24시간동안 건조하였다.
건조된 시편 3개(3g)를 원주형태로 말아 MFR 측정 장비(Gottfert社 MI-40)에 넣고 230℃의 온도 조건 및 2.16kg의 하중 조건에서 24.0~1.0mm 측정 구간에서의 용융 흐름 속도(MFR, Melt Flow Rate)를 측정하였다.
또한, 상기 분리된 고분자 필름(실런트층)을 rheometer(TA社 DHR-20)를 이용하여 Frequency sweep 모드로 170℃, 190℃, 210℃ 세 가지 온도에서의 용융 점도를 측정하였다. 이 때 Geometry는 25mm parallel plate를 이용하였으며, 0.1% strain 하 0.1~100Hz 범위에서 측정하였으며, 이후 Cox-Merz 변환을 통해 3.5s-1의 전단 속도에서의 값을 측정하였다.
상기 측정 결과들은 하기 표 1에 나타내었다.
실험예 2: 실링부의 실런트층 두께 비율 측정
실시예 1~4, 비교예 1~2에서 각각 제조된 파우치형 케이스의 실링부에 포함된 실런트층의 두께를 측정함으로써, 파우치 필름 적층체의 실런트층 두께 대비 실링부의 실런트층 두께 비율(%)을 계산하였다.
구체적으로, 실링부에 포함된 실런트층의 두께는 상기 파우치형 전지 케이스에 형성된 실링부의 두께를 마이크로미터 장비를 이용하여 9 point 등간격으로 측정한 후 평균값으로부터 기재층 및 가스 배리어층의 두께를 제외하여 산출되었다.
이후, 실시예 1~4, 비교예 1~2에서 파우치 필름 적층체의 실런트층 두께(80㎛) 대비 실링부의 실런트층 두께의 비율(%)을 계산하여 하기 표 1에 나타내었다.
실험예 3: 파우치형 전지 케이스의 실링 강도 평가
실시예 1~4, 비교예 1~2에서 각각 제조된 파우치형 전지 케이스의 실링 강도를 측정하였다.
구체적으로, 실링 강도는 상기 파우치형 전지 케이스에 형성된 실링부를 15mm 간격으로 자른 뒤, UTM을 이용하여 상온에서 5mm/min의 속도로 180°방향으로 잡아당겨 측정된 인장 강도의 최대값으로부터 산출되었다. 그 결과는 하기 표 1에 나타내었다.
실험예 4: 파우치형 전지 케이스의 절연 저항 평가
실시예 1~4, 비교예 1~2에서 각각 제조된 파우치형 전지 케이스의 절연 저항을 측정하였다.
구체적으로, 절연 저항은 HIOKI社의 Resistance Meter(RM3544-01) 장비를 사용하여 100V 인가 후 5초 후의 저항 값을 확인하는 방법으로 측정하였다. 측정 결과는 하기 표 1에 나타내었다.
파우치 필름 적층체 내 실런트층 실링부 실런트층 두께 비율 (%) 파우치형 케이스
용융 점도 (Pa·s) MFR
(g/10min)		 실링 강도
(kgf/15mm)		 절연 저항
(Ω)
170℃ 190℃ 210℃
실시예 1 3682 2602 1886 6.8 83.7 9.3 1227
실시예 2 2462 1728 1215 8.5 71.3 16.3 1603
실시예 3 2007 1400 1014 13.0 73.1 14.2 388
실시예 4 3264 2502 1886 1.9 78.1 15.5 1910
비교예 1 5064 3717 2840 2.3 90.0 7.2 1676
비교예 2 1340 816 421 17.9 52.5 13.0 40
표 1에 따르면, 190℃에서 측정한 실런트층의 용융 점도가 1000~3500 Pa·s을 만족하는 실시예 1~4의 경우, 실링 소요 시간(1.6초) 내에 파우치 필름 적층체의 실런트층 두께 대비 실링부의 실런트층 두께가 54~86%인 실링부가 형성되면서도, 비교예 1보다 실링 강도가 현저히 높고, 비교예 2보다 절연 저항이 현저히 높음을 확인할 수 있다.
100: 파우치형 이차 전지
110: 파우치형 케이스
120: 제1 케이스
122: 컵부
124: 수용부
130: 제2 케이스
132: 컵부
140: 브릿지부
150: 실링부
160: 전극 조립체
170: 전극 탭
172: 양극 탭
174: 음극 탭
180: 전극 리드
182: 양극 리드
184: 음극 리드
190: 절연부

Claims (11)

  1. 순차 적층된 기재층, 가스 배리어층 및 실런트층을 포함하고,
    190℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도가 1000 Pa·s 내지 3500 Pa·s인, 파우치 필름 적층체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    170℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도가 1400 Pa·s 내지 4500 Pa·s인, 파우치 필름 적층체.
  3. 청구항 1에 있어서,
    210℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도가 500 Pa·s 내지 2500 Pa·s인, 파우치 필름 적층체.
  4. 청구항 1에 있어서,
    230℃의 온도 조건 및 2.16kg의 하중 조건에서 측정한 상기 실런트층의 용융 흐름 속도(MFR, Melt Flow Rate)가 1g/10min 내지 15g/10min인, 파우치 필름 적층체.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 실런트층의 두께는 30㎛ 내지 130㎛인, 파우치 필름 적층체.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 가스 배리어층의 두께는 40㎛ 내지 100㎛인, 파우치 필름 적층체.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 기재층의 두께는 5㎛ 내지 100㎛인, 파우치 필름 적층체.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 기재층은 제1 기재층, 및 상기 제1 기재층과 상기 가스 배리어층 사이에 배치되는 제2 기재층을 포함하고,
    상기 제2 기재층은 나일론을 포함하는, 파우치 필름 적층체.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 제2 기재층은 나일론 6를 포함하는, 파우치 필름 적층체.
  10. 전극 조립체가 수납된 파우치형 전지 케이스를 포함하는 파우치형 이차 전지로서,
    상기 파우치형 전지 케이스는 파우치 필름 적층체를 포함하고,
    상기 파우치 필름 적층체는 순차 적층된 기재층, 가스 배리어층 및 실런트층을 포함하고,
    190℃에서 측정한 상기 실런트층의 용융 점도가 1000 Pa·s 내지 3500 Pa·s인, 파우치형 이차 전지.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 파우치형 전지 케이스를 210℃, 1.2MPa 조건에서 1.6초 간 실링하였을 때, 상기 파우치형 전지 케이스에 형성된 실링부의 실런트층 두께는 상기 파우치 필름 적층체의 실런트층 두께 대비 54% 내지 86%인, 파우치형 이차 전지.
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