KR20230116471A - 이차전지 및 이를 포함하는 이차전지 모듈 - Google Patents

이차전지 및 이를 포함하는 이차전지 모듈 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이차전지에 관한 것으로, 상기 이차전지는 복수의 단위셀이 적층된 전극 조립체의 최외각에 상전이하는 물질을 함유하는 금속 방열부재를 도입하여 특정 온도 조건을 만족하는 경우 전지 내부의 열을 흡수하는 구성을 가짐으로써 전지 내부의 방열을 개선하여 전지의 대용량화로 인해 유발되는 열의 축적 문제를 개선할 수 있으므로 이차전지의 수명 및 안전성이 우수한 이점이 있다.

Description

이차전지 및 이를 포함하는 이차전지 모듈{SECONDARY BATTERY AND BATTERY MODULE CONTAINING THE SAME}
본 발명은 이차전지 및 이를 포함하는 이차전지 모듈에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요의 증가로, 이차전지의 수요 또한 급격히 증가하고 있다. 그 중에서도, 리튬 이차전지는 에너지 밀도와 작동전압이 높고 보존과 수명 특성이 우수하다는 점에서, 각종 모바일 기기는 물론 다양한 전자 제품들의 에너지원으로 널리 사용되고 있다.
이러한 이차전지의 종류에는 리튬 이온 전지, 리튬 폴리머 전지, 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 아연 전지 등이 있다. 또한, 리튬 이차전지는, 그 형태에 따라 각형 전지, 파우치형 전지, 원통형 전지로 구분되기도 한다.
최근에는 휴대형 전자기기와 같은 소형 장치뿐 아니라, 하이브리드 자동차나 전기 자동차의 배터리 팩 또는 전력저장장치와 같은 중대형 장치에도 이차전지가 널리 사용되고 있다.
이러한 이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분되는데, 젤리-롤형 전극조립체는 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조되고, 스택형 전극조립체는 다수의 양극 및 음극 단위셀들을 순차적으로 적층함으로써 제조된다.
그러나, 앞서 언급된 차량용 또는 중대형 장치용 이차전지는 대용량화를 위해 권취 회수 및/또는 적층 회수가 현저히 증가되므로, 전지의 방열 문제가 심각하게 대두되고 있다. 구체적으로, 리튬 이차전지는 충방전 시에 열이 발생하는 바, 이러한 열이 효과적으로 제거되지 못하고 축적되는 경우, 전지의 열화가 초래되고 안전성도 크게 훼손될 수 있다. 특히, 전기자동차, 하이브리드 전기 자동차 등의 전원과 같이 고속 충방전 특성이 요구되는 전지에서는 순간적으로 고출력을 제공하는 과정에서 강한 발열이 수반된다. 또한, 자동차 및 전자 제품에 사용되는 이차전지는 비정상적인 사용 및 과충전으로 고온의 열이 발생하여, 이러한 열로 인하여 안전성에 문제가 발생하게 된다.
이와 같은 방열 문제는 전지의 대용량화를 위해 전극판들을 높은 밀집도로 충적시키는 구조에서 불가피하게 발생하며, 특히, 여러 개의 단위셀이 폴딩 분리막으로 말려 있는 스택-폴딩형 전극조립체는 두꺼울수록 최표면으로부터 가장 먼 거리를 이루는 중앙 부위에서 발생한 열이 외부로 방출되기 어려운 구조를 가지고 있기 때문에, 내부와 외부의 온도차가 크게 발생하여 방열이 잘 이루어지지 않아 안전성 확보가 어렵다. 따라서, 용이한 방법으로 전지의 용량을 증가시키면서, 고속 충방전시 발생하는 많은 열을 외부로 배출하기 용이한 구조로 구성하여 이차전지의 수명 및 안전성을 향상시킬 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
대한민국 공개특허공보 제10-2016-0148404호
이에, 본 발명의 목적은 전지 내부의 방열을 개선하여 전지의 대용량화로 인해 유발되는 열의 축적 문제를 해결함으로써 이차전지의 수명 및 안전성을 향상시킬 수 있는 이차전지 및 이를 포함하는 이차전지 모듈을 제공하는데 있다.
상술된 문제를 해결하기 위하여,
본 발명은 일실시예에서,
양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 분리막을 구비하는 복수의 단위셀이 적층된 전극 조립체,
상기 전극 조립체의 최외각에 배치되는 금속 방열부재, 및
상기 전극 조립체 및 금속 방열부재가 삽입되는 전지 케이스를 포함하고;
상기 금속 방열부재는 상전이 물질을 포함하여 50 내지 200℃의 온도 조건에서 열을 흡수하는 이차전지를 제공한다.
이때, 상기 금속 방열부재는 금속 기재; 및 상기 금속 기재의 적어도 일면에 마련되고 상전이 물질을 포함하는 코팅층을 포함하는 구조를 가질 수 있다.
또한, 상기 금속 방열부재는 금속 파우치; 및 상기 금속 파우치 내부에 수용되는 상전이 물질을 포함하는 구조를 가질 수 있다.
여기서, 금속 기재 및 금속 파우치는 열 전도율이 100 kcal/℃ 이상인 금속을 1종 이상 포함할 수 있다.
구체적으로, 상기 금속 기재 및 금속 파우치는 알루미늄, 구리, 금, 은, 텅스텐 및 스테인레스 스틸 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 금속 기재의 경우 표면에 돌기부를 포함할 수 있으며, 이 경우, 상기 돌기부는 0.5 내지 5㎛의 평균 높이를 가질 수 있다.
아울러, 상기 상전이 물질은 5 J/g 이상의 잠열을 가지며, 40℃ 이상에서 상전이하는 것을 특징으로 할 수 있다.
이러한 상전이 물질은 예를 들어, 요소(urea), 나프탈렌(naphthalene), 바이페닐(biphenyl), 에리트리톨(erythritol), 펜타에리트리톨(pentaerythritol), 글리세린, C10-30의 지방산, C10-30의 지방 알코올, 메틸퓨마레이트((CHCO2CH3)2), 아세트아마이드(CH3CONH2), C15-40의 파라핀 왁스, 폴리카프로락톤(polycaprolactone, PCL), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), Ba(OH)2, Al2(SO4)3, Na2SO4, Na2HPO4, Zn(NO3)2, Na2S3O3, Na(CH3COO), KFH2, AlCl3, MgCl2, GaCl2 및 GaBr2으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
아울러, 상기 상전이 물질은 상전이 온도가 상이한 2종 이상의 물질을 포함하되, 포함된 물질의 상전이 온도 편차는 20℃ 내지 150℃일 수 있다.
또한, 상기 금속 방열부재의 평균 두께는 0.1㎛ 내지 500㎛일 수 있다.
나아가, 본 발명은 일실시예에서,
상술된 본 발명에 따른 이차전지; 및 상기 이차전지가 수납되는 모듈 케이스를 포함하는 이차전지 모듈을 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지는 복수의 단위셀이 적층된 전극 조립체의 최외각에 상전이하는 물질을 함유하는 금속 방열부재를 도입하여 특정 온도 조건을 만족하는 경우 전지 내부의 열을 흡수하는 구성을 가짐으로써 전지 내부의 방열을 개선하여 전지의 대용량화로 인해 유발되는 열의 축적 문제를 개선할 수 있으므로 이차전지의 수명 및 안전성이 우수한 이점이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 이차전지의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 2 내지 도 4는 본 발명에 따른 방열 부재에 포함되고, 돌기부가 형성된 금속 기재를 도시한 사시도이다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다.
그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명에서, "포함한다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
또한, 본 발명에서, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 기재된 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하에" 있다고 기재된 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 또한, 본 출원에서 "상에" 배치된다고 하는 것은 상부 뿐만 아니라 하부에 배치되는 경우도 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에서 사용되는 '결합' 또는 '연결'이라는 용어는, 하나의 부재와 다른 부재가 직접 결합되거나, 직접 연결되는 경우 뿐만 아니라, 하나의 부재가 이음부재를 통해 다른 부재에 간접적으로 결합되거나, 간접적으로 연결되는 경우도 포함한다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
이차전지
본 발명은 일실시예에서,
양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 분리막을 구비하는 복수의 단위셀이 적층된 전극 조립체,
상기 전극 조립체의 최외각에 배치되는 금속 방열부재, 및
상기 전극 조립체 및 금속 방열부재가 삽입되는 전지 케이스를 포함하고;
상기 금속 방열부재는 상전이 물질을 포함하여 50 내지 200℃의 온도 조건에서 열을 흡수하는 이차전지를 제공한다.
도 1는 본 발명에 따른 이차전지(100)의 구조를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 1을 참고하면, 본 발명에 따른 이차전지(100)는 파우치형의 전지 케이스(130) 내에 전극 조립체(110)가 수납되고 전해액이 상기 전지 케이스(130) 내에 주액되어 상기 전극 조립체(110)가 상기 전해액으로 함침되는 구조로 되어 있다.
상기 전극 조립체(110)는 다양한 구조를 가질 수 있으며, 다양한 방식으로 적층될 수 있다. 양극-분리막-음극의 풀 셀(full cell) 1개가 전지 케이스에 수용된 모노셀 형태의 이차전지에 본 발명을 적용하는 것이 가능하다. 또한, 양극-분리막-음극의 순서로 배열되는 모노셀 또는 양극-분리막-음극-분리막-양극 혹은 음극-분리막-양극-분리막-음극 형태의 바이셀(bi-cell)과 같은 단위 셀(unit cell)들을 전지 용량에 맞게 다수개 적층시킨 스택형 구조를 가질 수 있다. 예를 들어, 상기 단위 셀들은 n개 이상(n은 2 이상의 정수)이 전기적으로 연결될 상태로 모듈 케이스에 수납될 수 있다. 구체적으로, 상기 이차전지 셀들은 전지 모듈에 용도에 따라 이차전지 셀의 수(n)를 2~100개, 2~50개, 2~40개, 10~35개, 20~30개 또는 5~20개 등으로 조절하여 전기적으로 연결될 수 있으며, 상기 전기적 연결은 직렬 및/또는 병렬일 수 있고, 필요에 따라서는 직렬과 병렬이 혼합된 방식일 수 있다.
상기 전극 조립체(110)의 전극들로부터 다수의 전극 탭(T)들이 돌출되며, 이는 전극 리드(140)에 연결된다. 상기 전극 리드(140)는 외부로 노출되어 외부 기기에 연결되는 일종의 단자로서 전도성 재질이 사용될 수 있다. 전극 리드(140)는 양극 전극 리드와 음극의 전극 리드를 포함할 수 있다. 양극 전극 리드와 음극 전극 리드는 이차전지(100)의 길이 방향에 대하여 서로 반대방향으로 배치될 수도 있고(이른바, 양방향 셀), 혹은 서로 동일한 방향에 배치될 수도 있다(이른바, 단방향 셀).
또한, 상기 전극 조립체(110)는 스택형 구조의 전극 조립체(110)일 수 있으며; 도시하지는 않았으나, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리롤형 전극 조립체; 또는 젤리롤형과 스택형의 혼합 형태로서 풀셀 또는 바이셀을 긴 길이의 연속적인 분리막 시트를 이용하여 권취한 구조의 스택 폴딩형 구조의 전극 조립체일 수도 있다.
아울러, 상기 전극 조립체(110)는 양극과 음극 사이에 위치하는 분리막을 포함한다. 구체적으로, 상기 전극 조립체(110)는 복수의 양극과 복수의 음극이 교대로 배치되고, 배치된 양극과 음극 사이와 이들의 최외각에는 분리막이 개별적으로 삽입된다.
여기서, 상기 양극, 음극 및 분리막은 당업계에서 통상적으로 사용되는 것이라면 특별히 제한되지 않고 적용될 수 있다. 구체적으로, 상기 양극은 양극 집전체 상에 양극활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다. 이와 같이 양극 및 음극들은 각각의 집전체(전극시트) 양면에 양극 활물질 또는 음극 활물질이 도포되어 있을 수 있으나, 편의상 도시하지 않았다. 이와 더불어, 상기 분리막은 미세 기공을 포함하는 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 또는 이들 필름의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름, 및 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌 옥사이드, 폴리아크릴로니트릴, 또는 폴리비닐리덴 플루오라이드 헥사플루오로프로필렌 공중합체를 포함하는 고분자 전해질용 고분자 필름으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상의 재질로 이루어진 것일 수 있으며, 상기 재질을 이용하여 제조된 단층 또는 이중층 이상의 다층으로 이루어질 수 있다. 또한, 상기 분리막의 평균 두께는 5㎛ 내지 50㎛일 수 있으며, 구체적으로는 10㎛ 내지 40㎛; 20㎛ 내지 30㎛; 또는 17㎛ 내지 28㎛일 수 있다. 본 발명은 분리막의 평균 두께를 상기 범위로 제어함으로써 전극 조립체(110)의 총 두께가 과도하게 두꺼워지는 것을 방지하여, 에너지 밀도를 보다 증가시킬 수 있다.
나아가, 본 발명에 따른 이차전지(100)는 전극 조립체(110)의 최외각에 금속 방열부재(120)가 배치된다. 최근 하이브리드 자동차나 전기자동차의 배터리 팩 또는 전력저장장치와 같은 중대형 장치에 사용되는 이차전지는 작동 전압이 높고 에너지 밀도가 높은 이점이 있으나, 유기 전해액을 사용하므로, 이차전지의 과충전이 발생하는 경우 전지 내부의 과열로 인해 폭발이나 발화로 인한 화재가 발생될 수 있다. 그러나, 본 발명에 따른 이차전지는 전극 조립체(110)의 최외각에 금속 방열부재(120)가 배치함으로써 상기 금속 방열부재(120)가 전극 조립체(110)에서 발생되는 열을 저감시킬 수 있으며, 외력에 대한 이차전지의 저항성을 향상시킬 수 있다.
구체적으로, 상기 금속 방열부재(120)는 전극 조립체(110)의 최외각, 즉 전극 조립체(110)와 전지 케이스(130)의 사이에 위치하고, 전지 케이스(130)와 열적으로 결합되어, 전극 조립체(110)에서 발생된 열을 흡수하여 전지 내부의 온도가 증가하는 것을 억제하는 한편, 흡수되지 못한 내부 열을 케이스(130) 외부로 방출하는 기능을 수행할 수 있다.
이를 위하여, 상기 금속 방열부재(120)는 금속 기재 또는 금속 파우치를 포함할 수 있고, 상기 금속 기재 또는 금속 파우치는 상전이 물질을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 금속 기재의 경우, 적어도 일면에 마련되고 상전이 물질을 포함하는 코팅층을 포함하는 구조를 가질 수 있고, 상기 금속 파우치의 경우, 금속 파우치 내부에는 상전이 물질이 수용되는 구조를 가질 수 있다.
상기 금속 방열부재는 금속 기재를 포함하는 경우, 금속 기재는 표면에 돌기부를 포함할 수 있으며, 이를 통해 전극 조립체(110)와 전지 케이스(130) 사이의 좁은 공간에 얇은 두께의 금속 기재를 넓은 표면적으로 배치시킬 수 있으므로, 전지 내부의 열 에너지를 보다 효과적으로 외부로 방산할 수 있다.
이 경우, 상기 돌기부는 그 형태가 특별히 제한되는 것은 아니나, 도 2 내지 도 4에 나타낸 바와 같이 반구형; 원기둥; 삼각 기둥, 사각 기둥 등의 다각 기둥; 원뿔; 및 삼각뿔, 사각뿔, 육각뿔, 팔각뿔 등의 다각뿔 중 어느 하나 이상의 형태를 가질 수 있으며, 경우에 따라서는 상기 형태들이 연속적으로 형성되어 스트라이프, 그리드 등의 패턴 구조를 형성할 수 있다.
또한, 상기 돌기부는 0.5 내지 5㎛의 평균 높이를 가질 수 있으며, 보다 구체적으로는 0.5㎛ 내지 4㎛; 0.5㎛ 내지 3㎛; 0.5㎛ 내지 2㎛; 0.5㎛ 내지 1㎛; 1㎛ 내지 5㎛; 2㎛ 내지 4㎛; 3㎛ 내지 5㎛; 0.8㎛ 내지 2.5㎛; 1.2㎛m 내지 1.8㎛; 1.5㎛ 내지 3.5㎛; 1.9㎛ 내지 3.4㎛; 또는 1.1㎛ 내지 2.9㎛일 수 있다. 본 발명은 돌기부의 평균 높이를 상기와 같이 제어함으로서 금속 방열부재의 무게 증가 없이 효과적으로 표면적을 증가시킬 수 있다.
아울러, 상기 금속 기재는 도 4에 나타낸 바와 같이 원호, 삼각형, 사각형 등의 양각 단면 구조를 갖는 요철부를 포함할 수 있다. 이러한 요철부는 금속 기재의 비표면적으로 증가시킬 수 있을 뿐만 아니라, 이차전지에 외력이 가해지는 경우 전극 조립체에 가해지는 힘을 완화시킬 수 있다.
상기 요철부는 10 내지 50㎛의 평균 깊이를 가질 수 있으며, 구체적으로는 10 내지 30㎛; 20 내지 40㎛; 10 내지 25㎛; 10 내지 20㎛; 15 내지 30㎛; 또는 15 내지 25㎛일 수 있다. 여기서, 요철부의 평균 깊이란 요철부를 갖는 금속 기재에서 최고 높이와 최저 높이의 평균값을 의미할 수 있다.
또한, 상기 금속 방열부재가 금속 파우치를 포함하는 경우, 상기 금속 파우치는 금속 방열부재의 최외각에 배치되므로, 전지 내부의 열을 직접적으로 케이스 외부로 전달할 수 있으며, 파우치 내부의 상전이 물질이 외부로 전달되지 못한 열을 2차적으로 흡수할 수 있으므로, 내부 열 에너지을 방열하는 효과가 뛰어난 이점이 있다.
이와 더불어, 상기 금속 방열부재(120)를 구성하는 금속 기재 또는 금속 파우치는 케이스 내부의 열을 외부로 효과적으로 전달하기 위하여 열 전도율이 100 kcal/℃ 이상인 금속을 1종 이상을 포함할 수 있으며, 구체적으로는 100 kcal/℃ 내지 500 kcal/℃; 100 kcal/℃ 내지 400 kcal/℃; 150 kcal/℃ 내지 400 kcal/℃; 150 kcal/℃ 내지 350 kcal/℃; 150 kcal/℃ 내지 300 kcal/℃; 160 kcal/℃ 내지 260 kcal/℃; 또는 250 kcal/℃ 내지 370 kcal/℃인 금속을 1종 이상 포함할 수 있다.
이러한 금속 방열부재(120)로는 상술된 열 전도율 범위를 만족하는 알루미늄, 구리, 금, 은, 텅스텐 및 스테인레스 스틸 중 1종 이상을 포함하는 금속 기재 또는 금속 파우치를 구비할 수 있다.
하나의 예로서, 상기 금속 방열부재(120)는 열 전도율이 160 kcal/℃ 내지 210 kcal/℃을 만족하는 알루미늄, 텅스텐, 스테인레스 스틸 등을 포함하는 금속 기재 또는 금속 파우치를 구비할 수 있다.
또한, 금속 기재 또는 금속 파우치는 전지 외부(즉, 전지 케이스(130) 외부)로 열 전달을 효과적으로 구현하기 위하여, 평균 두께가 0.1㎛ 내지 1,000㎛로 조절될 수 있고, 보다 구체적으로는 0.1㎛ 내지 500㎛; 0.1㎛ 내지 200㎛; 0.1㎛ 내지 100㎛; 0.5㎛ 내지 90㎛; 0.5㎛ 내지 80㎛; 0.5㎛ 내지 60㎛; 0.5㎛ 내지 40㎛; 0.5㎛ 내지 20㎛; 0.5㎛ 내지 10㎛; 0.5㎛ 내지 5㎛; 5㎛ 내지 30㎛; 10㎛ 내지 90㎛; 50㎛ 내지 200㎛; 또는 20㎛ 내지 60㎛로 조절될 수 있다. 여기서, 상기 금속 파우치의 평균 두께는 금속 파우치의 총 두께, 즉 상전이 물질을 포함하지 않는 금속 파우치의 전체 두께를 의미할 수 있다.
아울러, 상기 금속 기재 또는 금속 파우치를 포함하는 금속 방열부재(120)의 평균 두께는 0.1㎛ 내지 500㎛일 수 있고, 구체적으로는 0.5㎛ 내지 300㎛; 0.5㎛ 내지 200㎛; 0.5㎛ 내지 150㎛; 0.5㎛ 내지 100㎛; 10㎛ 내지 150㎛; 20㎛ 내지 120㎛; 50㎛ 내지 100㎛; 80㎛ 내지 140㎛; 100㎛ 내지 200㎛; 또는 150㎛ 내지 300㎛일 수 있다.
본 발명은 금속 방열부재(120) 및 상기 금속 방열부재(120)에 포함된 금속 기재 또는 금속 파우치의 평균 두께를 상기와 같은 범위로 제어함으로써 이차전지의 에너지 밀도가 저하되는 것을 방지하는 한편, 전지 내부의 온도가 증가하는 것을 효과적으로 방지할 수 있다.
또한, 상기 금속 방열부재(120)에 포함되는 상전이 물질은 특정 범위의 잠열 및 상전이 온도를 가질 수 있다. 이때, 잠열이란 어떤 물질이 상전이 될 때 즉, 고체에서 액체, 액체에서 기체로 변화될 때 흡수하거나 방출하는 열을 의미한다. 이러한 잠열은 온도가 변할 때 흡수하는 열보다 매우 크다. 예를 들어, 물의 경우, 0℃의 얼음에서 물로 전환될 때 1g당 약 80cal의 열을 흡수한다. 이러한 양은 물을 0℃에서 80℃까지 올릴 때 필요한 양과 같다. 따라서, 잠열은 에너지를 저장하거나 온도를 일정하게 유지시키는 목적으로 사용하며, 본 발명에서는 전지의 충방전 시 발생되는 열을 흡수하여 전지 케이스(130) 내부의 온도를 일정하게 유지시키는 목적으로 사용된다.
보다 구체적으로, 본 발명에 따른 상전이 물질은 상온(예컨대, 22±3℃)에서 액체 또는 고체 중 어느 하나의 상태로 존재하는데, 전지 내부의 온도가 상승하면 열을 흡수하여 소정의 온도에서 가역적으로 그 상 (phase)이 액체에서 기체; 또는 고체에서 액체로 변하게 된다. 이러한 과정에서 흡수된 열량이 물질의 온도 상승에 기여하지 못하고 상 변환에 기여함으로써, 작용한 열량에 비하여 물질의 온도 변화가 상대적으로 작게 된다. 따라서, 주위의 온도가 떨어지더라도 상전이 물질의 상전이 과정에서 보유하고 있던 열이 모두 방출되어야 온도 변화가 실질적으로 이루어짐으로 전지 내부의 온도 상승을 막을 수 있다.
이를 위하여, 본 발명에 따른 상전이 물질은 5 J/g 이상의 잠열을 가지며, 40℃ 이상에서 상전이할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 상전이 물질은 10 J/g 이상; 50 J/g 이상; 100 J/g 이상; 100 J/g 내지 1000 J/g; 100 J/g 내지 750 J/g; 100 J/g 내지 500 J/g; 150 J/g 내지 450 J/g; 150 J/g 내지 300 J/g; 200 J/g 내지 700 J/g; 또는 200 J/g 내지 400 J/g의 잠열을 갖고, 40℃ 내지 300℃; 40℃ 내지 250℃; 40℃ 내지 200℃; 40℃ 내지 180℃; 40℃ 내지 150℃; 40℃ 내지 140℃; 40℃ 내지 130℃; 40℃ 내지 120℃; 40℃ 내지 110℃; 40℃ 내지 100℃; 40℃ 내지 90℃; 40℃ 내지 80℃; 80℃ 내지 150℃; 90℃ 내지 120℃; 100℃ 내지 150℃; 또는 120℃ 내지 170℃의 온도에서 상전이할 수 있다.
이러한 상전이 물질로는 요소(urea), 나프탈렌(naphthalene), 바이페닐(biphenyl), 에리트리톨(erythritol), 펜타에리트리톨(pentaerythritol), 글리세린, C10-30의 지방산, C10-30의 지방 알코올, 메틸퓨마레이트((CHCO2CH3)2), 아세트아마이드(CH3CONH2), C15-40의 파라핀 왁스, 폴리카프로락톤(polycaprolactone, PCL), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), Ba(OH)2, Al2(SO4)3, Na2SO4, Na2HPO4, Zn(NO3)2, Na2S3O3, Na(CH3COO), KFH2, AlCl3, MgCl2, GaCl2 및 GaBr2으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상전이 물질은 고유한 상전이 온도 범위를 갖는데, 각 물질들은 전지 내부의 온도가 상전이 온도에 도달하면 열 에너지를 흡수하여 전지 내부의 온도가 상승하는 것을 억제할 수 있다. 그러나, 상기 상전이 물질이 갖는 잠열 이상의 열 에너지에 노출하게 되면, 상전이 물질은 상 변화가 유도되면서 내부 온도는 다시 상승하게 된다. 그러나, 본 발명에 따른 이차전지(100)는 금속 방열부재(120)에 특정 범위의 상전이 온도 편차를 갖는 2종 이상의 상전이 물질을 금속 방열부재(120)에 도입함으로써, 도입된 각 상전이 물질의 상전이 온도 범위에 따라 전지 내부의 온도가 소정의 온도 범위를 초과하지 못하도록 제어하거나, 내부 온도가 단계적으로 상승하도록 할 수 있으며, 이를 통해 내부 온도 상승으로 인한 전지의 발화 및/또는 폭발을 방지 또는 지연시킬 수 있다.
이와 같이 개개의 이차전지(100)에서 수초 내지 수 십 초라도 화염 전파를 지연시키면, 이차전지(100)를 포함하는 전체 이차전지 모듈 단위에서는 수분 이상 화염전파를 지연시킬 수 있다. 이러한 화염전파 지연 특성은 발화, 특히 폭발방지 혹은 폭발 시간의 최대 지연과 관련되는 중요한 특성이다.
이를 위하여, 본 발명에 따른 이차전지(100)는 상전이 온도가 상이한 2종 이상의 상전이 물질을 금속 방열부재(120)에 포함하되, 포함된 물질의 상전이 온도 편차는 20℃ 내지 150℃일 수 있다. 구체적으로, 상기 금속 방열부재는 상전이 온도 편차가 20℃ 내지 140℃; 20℃ 내지 120℃; 20℃ 내지 100℃; 20℃ 내지 80℃; 20℃ 내지 60℃; 20℃ 내지 50℃; 20℃ 내지 40℃; 40℃ 내지 80℃; 또는 80℃ 내지 120℃인 2종 이상의 상전이 물질을 포함할 수 있다.
하나의 예로서, 상기 금속 방열부재(120)는 상전이 물질로서 C28~30의 파라핀(융점: 60~66℃) 및 황산알루미늄(Al2(SO4)3, 융점: 111)을 1:1 중량 비율로 포함할 수 있다.
다른 하나의 예로서, 상기 금속 방열부재(120)는 상전이 물질로서 스테아릭산(C18의 지방산, 융점: 69~70℃), 아세트아마이드(CH3CONH2, 융점: 80~82℃) 및 염화마그네슘(MgCl2, 융점: 116~118℃)을 0.5:0.5:1의 중량 비율로 포함할 수 있다.
또 다른 하나의 예로서, 상기 금속 방열부재(120)는 상전이 물질로서 나트륨 초산염(Na(CH3COO), 융점: 57~60℃), 메틸 퓨마레이트((CHCO2CH3)2, 융점: 101~103℃) 및 요소(urea, 융점: 132~134℃)을 1:1:1의 중량 비율로 포함할 수 있다.
이와 더불어, 상기 금속 방열부재(120)가 금속 기재의 적어도 일면에 마련되는 코팅층을 포함하는 구조를 가질 경우, 상기 코팅층은 상전이 물질을 단독으로 포함할 수 있다. 이 경우 전지 내부의 온도 상승으로 인해 상 변환된 상전이 물질의 형태를 일정하게 유지시키기 위하여 상기 상전이 물질은 열 전도성 물질, 예컨대 그래핀, 환원 그래핀 옥사이드(rGO0), 그래핀 옥사이드(GO), 탄소나노튜브(CNT) 등으로 표면에 둘러싸인 구조를 가질 수 있으며; 상기 열 전도성 물질들은 상전이 물질의 표면을 둘러싸기 위하여 비닐알코올, 비닐피롤리돈, 비닐피리딘, 아크릴아미드 및 아민으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 단량체로부터 유래된 중합체로 개질될 수 있다.
또한, 상기 코팅층은 경우에 따라서 상전이 물질 100 중량부에 대하여 바인더가 10~50 중량부로 혼합되어 상전이 물질이 바인더에 균일하게 분산되어 고정된 형태를 가질 수 있다. 이 경우, 상기 바인더는 금속 기재에 대한 부착성이 우수하면서 열 전도율이 우수한 불소계 수지, 에폭시계 수지, 올레핀계 수지 등을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
나아가, 상기 금속 방열부재(120)의 크기는 전지 내부의 온도가 상승하는 것을 보다 효과적으로 억제하기 위하여 전극 조립체(110)의 최외각 표면을 거의 혹은 완전히 덮는 것이 바람직하다.
또한, 상기 금속 방열부재(120)는 전극 조립체(110)를 보호하기 위해 전극 조립체에 직접적으로 접촉될 수도 있으나, 다른 층을 개재하여 전극 조립체 상에 적층될 수도 있다. 아울러, 상기 금속 방열부재(120)는 전극 조립체(110)의 상부면 및 하부면 모두에 적층되거나; 혹은 상부면 및 하부면의 어느 한 면에 적층될 수 있다. 경우에 따라서, 상기 전극 조립체(110)의 상부면 및 하부면과 함께 양측면에도 적층될 수 있다.
한편, 상기 전지 케이스(130)는 파우치형의 전지 케이스가 사용될 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니며, 원통형 캔, 각형 캔 형태의 케이스가 모두 사용될 수 있다. 파우치형의 전지 케이스는 수지와 알루미늄이 적층된 알루미늄 라미네이트 필름으로 이루어져 있다. 상기 알루미늄 라미네이트 필름은 열 폭주에 의한 전지(전극 조립체)의 발화 시 열 차단기능이 현저하게 떨어져서 녹아버린다. 또한, 알루미늄 라미네이트 필름이 탈 때에 유독가스가 발생하고 전극 조립체 외에 추가적인 재료(전지 케이스)까지 연소하므로, 연소 온도도 더 높아지게 된다. 또한, 원통형 캔이나 각형 캔 형태의 전지 케이스는 금속 캔으로 되어 있으므로, 열 폭주 시 열 전파의 문제는 파우치형 배터리 셀보다는 덜 심각하지만 안전성의 관점에서 역시 열 폭주 시 열 전파를 방지 내지 지연시킬 필요가 있다.
본 발명에 따른 이차전지는 상술된 구성을 포함함으로써 전지 내부의 방열을 개선하여 전지의 대용량화로 인해 유발되는 열의 축적 문제를 개선할 수 있으므로 이차전지의 수명 및 안전성이 우수한 이점이 있다.
이차전지 모듈
또한, 본 발명은 일실시예에서,
상술된 본 발명의 이차전지; 및
상기 이차전지가 수납되는 모듈 케이스를 포함하는 이차전지 모듈을 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지 모듈은 본 발명의 이차전지를 구비하는 구성을 가짐으로써 고온 노출 시 안전성이 우수하므로, 고온 안전성 및 긴 사이클 특성과 높은 레이트 특성 등이 요구되는 중대형 디바이스의 전원으로 사용될 수 있다. 이러한 중대형 디바이스의 구체적인 예로는 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기 자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(Escooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 전력저장용 시스템 등을 들 수 있고, 좀더 구체적으로는 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV)를 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이하, 본 발명을 실시예 및 실험예에 의해 보다 상세히 설명한다.
단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예 및 실험예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1~5. 이차전지의 제조
양극 및 음극을 각각 40개씩 준비하고, 분리막으로서 상기 양극 및 음극보다 넓은 다공성 폴리에틸렌 분리막(가로 9.5㎝ Х 세로 34.5㎝, 평균 두께: 약 20㎛)을 120개 준비하였다. 그런 다음, 분리막-음극-분리막-양극-분리막의 스택용 단위셀을 40개 적층한 스택형 전극 조립체가 내장된 가로 10㎝ Х 세로 35㎝ Х 두께 1.6㎝의 파우치형 이차전지 셀을 제작하였다.
이때, 전극 조립체의 최외각에 금속 방열부재를 배치하였다. 또한, 상기 금속 방열부재는 알루미늄(열 전도율: 196 kcal/℃) 기재의 양면에 상전이 물질을 함유하는 코팅층이 형성된 구조(구조 ①) 또는 알루미늄 파우치에 상전이 물질이 수용된 구조(구조 ②)로 적용되었으며, 상기 알루미늄 기재의 평균 두께 및 알루미늄 파우치의 두께는 각각 20㎛ 및 30㎛로 조절되었다.
아울러, 구조 ①의 경우, 코팅층은 상전이 물질 90 중량부 및 에폭시 수지 10 중량부를 혼합하여 코팅한 후 경화함으로써 제조하였으며, 제조된 코팅층의 평균 두께는 5㎛였다. 또한, 각 금속 방열부재에 포함된 상전이 물질의 종류과 함량은 하기 표 1에 나타낸 바와 같으며, 각 상전이 물질의 함량은 금속 방열부재의 포함된 상전이 물질의 총 중량 기준으로 기재하였다.
금속 방열부재 구조 제1 상전이 물질 제2 상전이 물질
성분 상전이 온도 함량 성분 상전이 온도 함량
실시예 1 구조 ① 스테아릭산 69.3℃ 100 wt% - - -
실시예 2 구조 ① MgCl2 117 100 wt% - - -
실시예 3 구조 ① 스테아릭산 69.3℃ 70 wt% MgCl2 117 30 wt%
실시예 4 구조 ① 스테아릭산 69.3℃ 30 wt% MgCl2 117 70 wt%
실시예 5 구조 ② 스테아릭산 69.3℃ 30 wt% MgCl2 117 70 wt%
실시예 6.
금속 방열부재의 금속 기재로서, 도 4와 같은 구조의 알루미늄 기재를 사용한 것을 제외하고, 실시예 4와 동일한 방법을 수행하여 파우치형 이차전지 셀을 제작하였다.
비교예 1. 이차전지의 제조
금속 방열부재를 구비하지 않은 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법을 수행하여 파우치형 이차전지 셀을 제작하였다.
비교예 2 및 3. 이차전지의 제조
하기 표 2에 나타낸 바와 같이 금속 방열부재로서, 평균 두께가 20㎛인 알루미늄(열 전도율: 196 kcal/℃) 기재; 또는 평균 두께가 20㎛인 상전이 필름을 사용하는 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법을 수행하여 파우치형 이차전지 셀을 제작하였다. 여기서, 상기 상전이 필름은 스테아릭산(상전이 온도: 69.3℃)을 40℃ 이소프로판올에 용해시킨 다음, 유리 기판 상에 코팅하고 건조시킨 후 건조된 필름을 박리함으로써 얻었다.
금속 방열부재의 종류
비교예 2 Al 기재
비교예 3 상전이 필름
실험예.
본 발명에 따른 이차전지의 고온 안전성을 평가하기 위하여 하기와 같은 실험을 수행하였다.
가) 3P 전파 시험
실시예 및 비교예의 이차전지 셀을 각각 3개씩 준비하고, 준비된 각 이차전지 셀의 SOC가 100%가 되도록 충전하였다. 준비된 3개의 이차전지 셀을 카트리지 타입의 모듈로 모사된 3P 전파 테스트 장치 내에 적층되도록 장착하였다. 이때, 상기 3P 전파 테스트 장치는 모듈 내에서의 이차전지 셀의 가압 구조를 상정하여 적층된 이차전지 셀의 상부와 하부에 소정 두께를 갖는 알루미늄판을 볼트로 체결하여 이차전지 셀들을 가압하도록 마련되었다. 또한, 상부와 하부의 알루미늄판과 이차전지 셀 사이; 및 적층된 이차전지 셀의 사이에 알루미늄 냉각판을 구비하였다.
최하단의 이차전지 셀과 알루미늄판 사이에 히팅 패드((주)핫코우사 제조 실리콘 히터, SBH2012)를 설치하고, 상기 히팅 패드를 발열시켜 7℃/min의 승온 속도로 이차전지 셀을 가열하여 열 폭주를 유도하였다.
히팅 패드의 승온이 시작되어, 장치의 하단에 위치하는 1번째 이차전지 셀의 발화로부터 2번 이차전지 셀을 거쳐 3번째 이차전지 셀의 발화까지 소요되는 시간을 측정하였다. 그 결과는 하기 표 3에 나타내었다.
나) 임팩트 시험
앞서 3P 전파 시험과 동일하게 실시예 및 비교예에서 제작된 이차전지 셀들을 3개씩 준비하여 적층시키고 SOC 100%로 충전하였다. 그런 다음, 준비된 이차전지 셀들을 대상으로 UN1642DL 임팩트 인증 규격에 따른 이차전지 충격 시험을 수행하였다. 이때, 사용된 추의 무게는 9kg이었으며, 이차전지 셀에 놓여진 직경 16㎜의 환봉 상에 낙하시킴으로써 실험을 수행하였다. 그 결과는 하기 표 3에 나타내었다.
3P 전파 시험 임팩트 시험
1st 셀의
발화소요시간		 2nd 셀의
발화소요시간		 3rd 셀의
발화소요시간		 환봉 평균 눌림폭 [㎜] 발화여부
실시예 1 38초 122초 198초 8.5 X
실시예 2 41초 129초 205초 7.7 X
실시예 3 42초 132초 211초 8.4 X
실시예 4 45초 138초 216초 8.1 X
실시예 5 51초 146초 225초 7.6 X
실시예 6 49초 144초 224초 7.8 X
비교예 1 25초 72초 108초 14.1 ○
비교예 2 33초 86초 131초 9.4 X
비교예 3 34초 83초 125초 13.9 ○
상기 표 3에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지는 고온에서의 안전성이 우수한 것을 알 수 있다.
구체적으로, 실시예의 이차전지는 3P 전파 시험 시 3개의 모든 셀이 발화되는데 190초 이상의 시간이 소요되는 것으로 확인되었다. 또한, 실시예의 이차전지들은 임팩트 시험 시 평균 눌림폭이 8.5mm 이하이고 발화가 발생하지 않는 것으로 나타났다.
이러한 결과로부터, 본 발명에 따른 이차전지는 복수의 단위셀이 적층된 전극 조립체의 최외각에 상전이하는 물질을 함유하는 금속 방열부재를 도입하여 특정 온도 조건을 만족하는 경우 전지 내부의 열을 흡수하는 구성을 가짐으로써 전지 내부의 방열을 개선하여 전지의 대용량화로 인해 유발되는 열의 축적 문제를 개선할 수 있음을 알 수 있다.
이상에서는 본 발명 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자 또는 해당 기술 분야에 통상의 지식을 갖는 자라면, 후술될 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 기술 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
따라서, 본 발명의 기술적 범위는 명세서의 상세한 설명에 기재된 내용으로 한정되는 것이 아니라 특허청구범위에 의해 정해져야만 할 것이다.
100: 이차전지
110: 전극 조립체
120, 220 및 320: 금속 방열부재
121, 221 및 321: 돌기부
322: 요철부
130: 전지 케이스
140: 전극 리드
T: 전극 탭

Claims (11)

  1. 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 분리막을 구비하는 복수의 단위셀이 적층된 전극 조립체,
    상기 전극 조립체의 최외각에 배치되는 금속 방열부재, 및
    상기 전극 조립체 및 금속 방열부재가 삽입되는 전지 케이스를 포함하고;
    상기 전극 조립체는 최외각에 배치된 금속 방열부재를 포함하며;
    상기 금속 방열부재는 상전이 물질을 포함하여 50 내지 200℃의 온도 조건에서 열을 흡수하는 이차전지.
  2. 제1항에 있어서,
    금속 방열부재는 금속 기재; 및 상기 금속 기재의 적어도 일면에 마련되고 상전이 물질을 포함하는 코팅층을 포함하는 구조를 갖는 이차전지.
  3. 제2항에 있어서,
    금속 기재는 표면에 돌기부를 포함하고,
    상기 돌기부는 평균 높이가 0.5 내지 5㎛인 이차전지.
  4. 제1항에 있어서,
    금속 방열부재는 금속 파우치; 및 상기 금속 파우치 내부에 수용되는 상전이 물질을 포함하는 구조를 갖는 이차전지.
  5. 제2항 또는 제4항에 있어서,
    금속 기재 및 금속 파우치는 열 전도율이 100 kcal/℃ 이상인 금속을 1종 이상 포함하는 이차전지.
  6. 제2항 또는 제4항에 있어서,
    금속 기재 및 금속 파우치는 알루미늄, 구리, 금, 은, 텅스텐 및 스테인레스 스틸 중 1종 이상을 포함하는 이차전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상전이 물질은 5 J/g 이상의 잠열을 가지며, 40℃ 이상에서 상전이하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상전이 물질은 요소(urea), 나프탈렌(naphthalene), 바이페닐(biphenyl), 에리트리톨(erythritol), 펜타에리트리톨(pentaerythritol), 글리세린, C10-30의 지방산, C10-30의 지방 알코올, 메틸퓨마레이트((CHCO2CH3)2), 아세트아마이드(CH3CONH2), C15-40의 파라핀 왁스, 폴리카프로락톤(polycaprolactone, PCL), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), Ba(OH)2, Al2(SO4)3, Na2SO4, Na2HPO4, Zn(NO3)2, Na2S3O3, Na(CH3COO), KFH2, AlCl3, MgCl2, GaCl2 및 GaBr2으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 이차전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상전이 물질은 상전이 온도가 상이한 2종 이상의 물질을 포함하되, 포함된 물질의 상전이 온도 편차는 20℃ 내지 150℃인 이차전지.
  10. 제1항에 있어서,
    금속 방열부재의 평균 두께는 0.1㎛ 내지 500㎛인 이차전지.
  11. 제1항에 따른 이차전지; 및 상기 이차전지가 수납되는 모듈 케이스를 포함하는 이차전지 모듈.
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