KR20230049847A - 리튬 이온 전지의 sei에 대한 저항성 평가 장치 및 그 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 리튬 이온 전지의 SEI에 대한 저항성 평가 장치 및 그 방법에 관한 것이다.
본 발명에 따르면, 리튬 이온 전지의 SEI에 대한 저항성 평가 장치는 전기화학 계측기 (Potentiostat/Galvanostat)을 이용하여 리튬 이온 전지의 충전 및 방전 사이클을 획득하는 데이터 획득부, 상기 충전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하고, 상기 방전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하는 산출부, 그리고 상기 산출된 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가하는 제어부를 포함한다.
이와 같이 본 발명에 따르면, 리튬 이온 전지의 방전 사이클을 통해 획득한 전류량에 역방향 코트렐 방정식 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 획득하고, 획득한 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항에 대한 성능을 정량적으로 평가할 수 있다.
본 발명에 따르면, 리튬 이온 전지의 SEI에 대한 저항성 평가 장치는 전기화학 계측기 (Potentiostat/Galvanostat)을 이용하여 리튬 이온 전지의 충전 및 방전 사이클을 획득하는 데이터 획득부, 상기 충전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하고, 상기 방전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하는 산출부, 그리고 상기 산출된 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가하는 제어부를 포함한다.
이와 같이 본 발명에 따르면, 리튬 이온 전지의 방전 사이클을 통해 획득한 전류량에 역방향 코트렐 방정식 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 획득하고, 획득한 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항에 대한 성능을 정량적으로 평가할 수 있다.
Description
본 발명은 리튬 이온 전지의 고체 계면층에 대한 성능 평가 장치 및 그 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게 설명하면 리튬 이온 전지에 정전압을 충전 또는 방전 시 전류변화에 따른 그래프의 기울기를 이용하여 고체 계면층(Solid electrolyte interphase, SEI)에 대한 저항성을 평가하는 저항성 평가 장치 및 그 방법에 관한 것이다.
리튬 이온 배터리(lithium-ion batteries)는 다른 배터리에 비해 높은 에너지 밀도, 높은 전력 밀도, 긴 수명 및 환경 친화성을 특징으로 하므로 가전 제품 분야에서 널리 응용되고 있다.
리튬 이온 배터리는 리튬 이온이 방전시 음극에서 양극으로 이동하고 충전시 양극에서 음극으로 이동하는 재충전 가능한 배터리 형태 계열의 일부이다.
리튬 이온 배터리를 제조한 후 최초로 전압을 인가하게 되면 리튬 이온은 캐소드(cathode)에서 애노드(anode)로 이동하면서 전해질 내의 첨가제와 화학적 반응하게 되며, 화학 반응에 따라 애노드(anode)측 계면에는 얇은 고체막이 형성된다. 이때, 생성된 얇은 고체막을 고체 전해질 계면층(SEI)이라고 한다.
이를 다시 설명하면, 리튬 이온 배터리의 초기 상태에서 충전을 하게 되면, 캐소드(cathode)와 애노드(anode)의 전위(electrical potential)가 변함에 따라 전해질(electrolyte)의 계면에서 전자 이동으로 인한 화학적 부반응이 발생하고 해당 위치에 고체 전해질 계면층(Solid Electrolyte Interphase, SEI)이 형성된다.
고체 전해질 계면층(SEI)는 리튬이온 전도특성을 가지면서 전해액쪽으로 전자 이동을 막아주는 역할을 수행하기 때문에 가역적인 이온의 이동에 있어 매우 중요하다. 다만, 고체 전해질 계면층(SEI)이 일정 수준 이상으로 생성되면 리튬 이온을 소모하고 두께가 두꺼워져 리튬 이온도 전도되기 어려운 그냥 하나의 고체막으로 변질되어 용량 손실과 저항 증가를 발생시킨다.
즉, 리튬 이온 전지의 형성 과정(Formation process)에서 형성된 고체 전해질 계면층(SEI)의 전기화학적 안정성은 장기적인 전지 성능에 직접적인 영향을 미친다. 뿐만 아니라, SEI 형성 과정은 리튬 이온 전지에서 시간이 많이 소모되는 공정이기 때문에 생산 비용을 낮추기 위해서는 보다 빠른 형성 과정을 찾아야 한다. 따라서, 리튬 이온 전지의 생산 비용과 셀 성능이 적절하게 균형을 이루는 최적의 형성 프로토콜(Formation protocol)을 찾는 것이 중요하다. 이러한 프로토콜을 도출하려면 각 형성 프로토콜에 따른 고체 전해질 계면층(SEI)의 전기화학적 안정성을 비교해야 한다.
그러나 성능을 비교하는 데 사용되는 주기 테스트 및 저장 수명 테스트와 같은 기존 방법은 복잡한 단계로 구성되어 있어 상당한 자본 비용 및 시간을 필요로 하는 문제점이 있었다.
본 발명의 배경이 되는 기술은 한국등록특허 제 10-1288647호(2013.07.16. 공고)에 개시되어 있다.
이와 같이 본 발명에 따르면, 리튬 이온 전지에 정전압을 충전 또는 방전 시 전류변화에 따른 그래프의 기울기를 이용하여 고체 계면층(Solid electrolyte interphase, SEI)에 대한 저항성을 평가하는 저항성 평가 장치 및 그 방법을 제공하기 위한 것이다.
이러한 기술적 과제를 이루기 위한 본 발명의 실시예에 따르면 리튬 이온 전지의 SEI에 대한 저항 평가 장치는 전기화학 계측기 (Potentiostat/Galvanostat)을 이용하여 리튬 이온 전지의 충전 및 방전 사이클을 획득하는 데이터 획득부, 상기 충전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하고, 상기 방전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하는 산출부, 그리고 상기 산출된 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가하는 제어부를 포함한다.
상기 산출부는, 확산제한(diffusion-limited) 조건에서 패러데이 반응이 일어나는 경우, 시간에 따른 방전 상태에서의 전류 변화 또는 충전 상태에서의 전류변화를 하기의 수학식을 통해 연산할 수 있다.
상기 산출부는, 리튬 이온의 산화 및 환원 반응에 따른 전류 변화를 하기의 수학식을 통해 산출할 수 있다.
상기 동력학적 계수는, 하기의 수학식으로 통해 산출될 수 있다.
상기 동력학적 계수가 클수록 기울기는 감소하고, 동력학적 계수가 작을수록 기울기는 증가할 수 있다.
상기 제어부는, 상기 기울기가 감소할수록 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능이 증가하는 것으로 판단할 수 있다.
또한, 본 발명의 실시예에 따른 저항성 평가 장치를 이용한 리튬 이온 전지의 SEI의 저항성 평가 방법은 전기화학 계측기(Potentiostat/Galvanostat)을 이용하여 리튬 이온 전지의 충전 및 방전 사이클을 획득하는 단계, 상기 충전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하고, 상기 방전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하는 단계, 그리고 상기 산출된 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가하는 단계를 포함한다.
이와 같이 본 발명에 따르면, 리튬 이온 전지의 방전 사이클을 통해 획득한 전류량에 역방향 코트렐 방정식 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 획득하고, 획득한 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항에 대한 성능을 정량적으로 평가할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예 따른 저항성 평가 장치를 설명하기 위한 구성도이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 저항성 평가 장치를 이용한 SEI의 저항성 평가 방법을 설졍하기 위한 순서도이다.
도 3은 도 2의 S210단계에서 리튬 이온 전지에 적용된 이중 전위 단계를 설명하기 위한 그래프이다.
도 4는 도 2의 S210단계에서 시간 경과에 따른 전류변화를 나타내는 그래프이다.
도 5는 도 2의 S220단계를 설명하기 위한 그래프를 나타낸다.
도 6은 도 2의 S230단계를 설명하기 위한 그래프를 나타낸다.
도 7은 도 2의 S240단계를 설명하기 위한 그래프를 나타낸다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 저항성 평가 장치를 이용한 SEI의 저항성 평가 방법을 설졍하기 위한 순서도이다.
도 3은 도 2의 S210단계에서 리튬 이온 전지에 적용된 이중 전위 단계를 설명하기 위한 그래프이다.
도 4는 도 2의 S210단계에서 시간 경과에 따른 전류변화를 나타내는 그래프이다.
도 5는 도 2의 S220단계를 설명하기 위한 그래프를 나타낸다.
도 6은 도 2의 S230단계를 설명하기 위한 그래프를 나타낸다.
도 7은 도 2의 S240단계를 설명하기 위한 그래프를 나타낸다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 이 과정에서 도면에 도시된 선들의 두께나 구성요소의 크기 등은 설명의 명료성과 편의상 과장되게 도시되어 있을 수 있다.
또한 후술되는 용어들은 본 발명에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서, 이는 사용자, 운용자의 의도 또는 관례에 따라 달라질 수 있다. 그러므로 이러한 용어들에 대한 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.
이하에서는 도 1을 이용하여 본 발명의 실시예에 따른 SEI에 대한 저항성 평가 장치에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 실시예 따른 저항성 평가 장치를 설명하기 위한 구성도이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 저항성 평가 장치(100)는 데이터 획득부(110), 산출부(120) 및 제어부(130)를 포함한다.
먼저, 데이터 획득부(110)는 리튬 이온 전지에 인가된 정전압에 따른 충전 전류 및 방전 전류를 획득한다.
부연하자면, 리튬 이온 전지는 인가된 전압에 따라 충전 및 방전을 반복하여 수행된다. 그러면, 데이터 획득부(110)는 전기화학 계측기(Potentiostat/Galvanostat)을 통해 충전 구간에서의 전류 변화와 방전 구간에서의 전류 변화를 각각 획득한다.
그 다음, 산출부(120)는 획득한 전류 변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출한다.
자세히는, 산출부(120)는 충전 전류 변화를 나타내는 그래프 또는 방전 전류 변화를 나타내는 그래프를 획득한다. 그 다음, 산출부(120)는 획득한 충전 전류 그래프 또는 방전 전류 그래프를 역변환한다.
그리고, 산출부(120)는 확산제한 조건에서 패러데이 반응이 일어나는 경우, 시간에 따른 방전 상태에서의 전류 변화에 1차 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간을 획득한다. 이때, 일차함수 구간은 수평선으로 출력된다.
반면, 리튬 이온 전지의 경우는 확산 저항 이외에 SEI와 관련된 계면 저항의 저항이 추가된다. 그래서 산출부(120)는 1차 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)에 동력학적 계수를 포함하여 2차 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 획득하고, 획득한 2차 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 이용하여 일차 함수 구간을 획득한다. 이때, 일차함수 구간은 기울기를 갖는다. 해당 기울기값은 계면 저항 값에 따라 달라지게 된다.
마지막으로 제어부(130)는 획득한 일차 함수 구간에 대응하는 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가한다.
이하에서는 도 2 내지 도 7을 이용하여 본 발명의 실시예에 따른 저항성 평가 장치(100)를 이용한 SEI의 저항성 평가 방법에 대해 더욱 상세하게 설명한다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 저항성 평가 장치를 이용한 SEI의 저항성 평가 방법을 설졍하기 위한 순서도이다.
도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 저항성 평가 장치(100)는 리튬 이온 전지의 충전 및 방전 사이클을 획득한다(S210).
먼저, 고체 전해질 계면층(SEI)이 형성된 리튬 이온 전지에 전압이 인가된다.
도 3은 도 2의 S210단계에서 리튬 이온 전지에 적용된 이중 전위 단계를 설명하기 위한 그래프이다.
도 3에 도시된 바와 같이, 사용자는 리튬 이온 전지에 인가되어 있던 1.0V의 전압을 0.6V로 하강시키고, 0.6V로 하강시킨 상태를 5시간 동안 유지한다.
5시간을 경과한 다음, 사용자는 리튬 이온 전지에 인가되어 있던 0.6V의 전압을 1.0V로 상승시키고, 1.0V로 상승시킨 상태를 5시간 동안 유지한다.
즉, 리튬 이온 전지는 인가된 정전압에 따라 충전상태에서 방전상태로 변환된다.
그 다음, 데이터 획득부(110)는 전기화학 계측기 (Potentiostat/Galvanostat)에 의해 분석된 전류의 응답 특성을 획득한다.
도 4는 도 2의 S210단계에서 시간 경과에 따른 전류변화를 나타내는 그래프이다.
도 4에 도시된 바와 같이, 데이터 획득부(110)는 이중 전위 단계에 대응하여 충전 단계 및 방전 단계에서의 전류 변화를 획득한다. 본 발명의 실시예에 따른 저항성 평가 장치(100)는 고체 전해질 계면층(SEI)의 영향만을 고려하기 위하여 리튬 이온 전지의 음극에서 발생되는 전류 변화만을 획득한다.
그러면, 고체 전해질 계면층(SEI)의 반응 정도에 따라 전류변화가 상이하게 나타난다.
S210단계가 완료되면, 산출부(120)는 방전 상태에서의 전류 변화에 대응하는 그래프를 역변환한다(S220).
도 5는 도 2의 S220단계를 설명하기 위한 그래프를 나타낸다.
도 5 에 도시된 바와 같이, 방전 상태에서는 인가되는 전압이 상승하면서 전류량이 변화하는 그래프가 생성된다. 따라서, 산출부(120)는 방전 단계의 전류 변화를 나타내는 그래프를 역변환하여 시간 변화에 따른 전류량이 감소되는 것과 같은 그래프를 출력시킨다.
한편, 산출부(120)는 충전 상태에서의 전류 변화에 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 획득할 수도 있고, 방전 상태에서의 전류 변화에 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 획득할 수도 있다.
충전 상태에서의 전류 변화에 따라 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가하는 방법과 방전 상태에서의 전류 변화에 따라 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가하는 방법은 동일하게 수행된다.
따라서, 본 발명의 실시예에서는 방전 상태에서의 전류 변화를 이용하여 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)의 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 획득하고, 획득한 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가하는 방법에 대해 설명한다.
S220단계가 완료되면, 산출부(120)는 방전 상태에서의 전류 변화를 이용하여 1차 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간을 획득한다(S230).
부연하자면, 산출부(120)는 하기의 수학식 1을 이용하여 일차함수 구간을 획득한다.
도 6은 도 2의 S230단계를 설명하기 위한 그래프를 나타낸다.
도 6에 도시된 바와 같이, 산출부(120)는 방전 상태에서의 전류 변화가 환산 저항에 의해 전류 변화가 발생된다고 가정하여 일차함수 구간을 획득한다. 이때, 획득한 일차함수 구간은 수평선 형태로 출력된다(주황색으로 표시됨).
S230단계가 완료되면, 산출부(120)는 1차 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)에 동력학적 계수를 적용하여 일차함수 구간을 획득한다(S240).
도 7은 도 2의 S240단계를 설명하기 위한 그래프를 나타낸다.
도 7에 도시된 바와 같이, 산출부(120)는 1차 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)에 동력학적 계수를 적용하여 일차함수 구간을 획득한다. 이때, 획득한 일차함수 구간은 기울기를 가진다(검정색으로 표시됨).
그 다음, 제어부(130)는 획득한 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가한다(S250).
리튬 이온 전지에 충방전을 가하여 발생된 전류 변화가 확산 저항에 의해 결정되었다면, S220단계에서 획득한 방전 상태에서의 전류 변화는 수평선으로 출력될 수 있다.
그러나, 고체 전해질 계면층(SEI)이 형성된 리튬 이온 전지는 확산 저항뿐만 아니라 계면 저항에 영향을 받을 수 있다. 따라서, 제어부(130)는 획득한 기울기 값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가한다.
한편, 기울기값은 동력학적 계수가 클수록 감소하고, 동력학적 계수가 작을수록 증가한다. 이때, 기울기값과 계면동력은 반비례한다.
즉, 제어부(130)는 기울기가 감소할수록 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능이 증가하는 것으로 판단한다.
이와 같이 본 발명에 따른 저항성 평가 장치는, 리튬 이온 전지의 방전 사이클을 통해 획득한 전류량에 역방향 코트렐 방정식 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 획득하고, 획득한 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항에 대한 성능을 정량적으로 평가할 수 있다.
본 발명은 도면에 도시된 실시예를 참고로 하여 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 아래의 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.
100: 저항성 평가 장치
110 : 데이터 획득부
120 : 산출부
130 : 제어부
110 : 데이터 획득부
120 : 산출부
130 : 제어부
Claims (12)
- 리튬 이온 전지의 SEI에 대한 저항성 평가 장치에 있어서,
전기화학 계측기(Potentiostat/Galvanostat)을 이용하여 리튬 이온 전지의 충전 및 방전 사이클을 획득하는 데이터 획득부,
상기 충전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하고, 상기 방전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하는 산출부, 그리고
상기 산출된 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가하는 제어부를 포함하는 저항성 평가 장치. - 제3항에 있어서,
상기 동력학적 계수가 클수록 기울기는 감소하고,
동력학적 계수가 작을수록 기울기는 증가하는 저항성 평가 장치. - 제5항에 있어서,
상기 제어부는,
상기 기울기가 감소할수록 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능이 증가하는 것으로 판단하는 저항성 평가 장치. - 저항성 평가 장치를 이용한 리튬 이온 전지의 SEI의 저항성 평가 방법에 있어서,
전기화학 계측기(Potentiostat/Galvanostat)을 이용하여 리튬 이온 전지의 충전 및 방전 사이클을 획득하는 단계,
상기 충전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하고, 상기 방전 사이클에 해당하는 전류변화에 역방향 코트렐 방정식(inverse Cottrell equation)을 적용하여 일차함수 구간에 대응하는 기울기값을 산출하는 단계, 그리고
상기 산출된 기울기값을 이용하여 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능을 평가하는 단계를 포함하는 저항성 평가 방법. - 제9항에 있어서,
상기 동력학적 계수가 클수록 기울기는 감소하고,
동력학적 계수가 작을수록 기울기는 증가하는 저항성 평가 방법. - 제11항에 있어서,
상기 저항성에 대한 성능을 평가하는 단계는,
상기 기울기가 감소할수록 고체 전해질 계면층(SEI)의 저항성에 대한 성능이 증가하는 것으로 판단하는 저항성 평가 방법.
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KR1020210132839A KR20230049847A (ko) | 2021-10-07 | 2021-10-07 | 리튬 이온 전지의 sei에 대한 저항성 평가 장치 및 그 방법 |
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