KR20230030748A - 전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩 - Google Patents

전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩 Download PDF

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Abstract

본 발명의 전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩에 관한 것으로, 전극의 슬라이딩 영역과 대면하는 전극 집전체의 표면에 음각 또는 양각 패턴을 형성하여, 전극 슬라이딩 영역에서 전극 합제층의 로딩량을 제어함으로써, N/P ratio 역전 발생 등을 감소시킬 수 있다.

Description

전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩{Electrode assembly with improved loading amount of electrode sliding area, lithium secondary battery including the same, battery module and battery pack including lithium secondary battery}
본 발명은 전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩에 관한 것이다.
모바일 기기, 자동차 및 에너지 저장장치 등 산업분야에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 이러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
아울러, 전지케이스에 내장되는 상기 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형(Jelly-roll type) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극, 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell) 들을 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체 등을 들 수 있다.
이러한 전극조립체는, 전극 집전체에 믹싱 공정에서 제조된 전극 합제층용 슬러리를 슬롯다이를 통해 정해진 패턴 및 일정한 두께로 코팅한 후, 건조시킨다. 그러나, 전극 합제층용 슬러리는 유체이기 때문에, 전극 집전체에 도포 후 흘러내리는 성질을 가지고 있다. 전극 합제층용 슬러리가 흘러내리는 것을 슬라이딩 이라 한다.
이와 같은 슬라이딩은 전극 활물질이 코팅된 유지부 폭방향의 양측 단부에서 빈번하게 발생할 수 있으며, 상기 전극 슬라이딩으로 인해 로딩 불균일이 일어난다.
보다 구체적으로, 음극과 양극의 슬라이딩 길이 또는 로딩양이 서로 다르게 나타날 수 있으며, 이는 전극 합제층 엣지(edge) 부분의 N/P ratio 의 불균형을 일으킬 수 있다. 특히, N/P ratio 가 100% 가 되지 않으면, 충방전시 금속 리튬이 석출되기 쉽고, 이는 고율 충방전시에 전지의 안전성을 급격히 열화시키는 원인으로 작용할 수 있다.
따라서, 전극 제조시 슬라이딩 영역의 형상 또는 로딩량 등을 제어하여 N/P ratio 역전 발생 등을 감소시킬 수 있는 기술 개발이 필요한 실정이다.
대한민국 등록특허 제10-0749626호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 전극의 슬라이딩이 영역과 대면하는 전극 집전체의 표면에 음각 또는 양각 패턴을 형성하여, 전극 슬라이딩 영역의 N/P ratio 를 유지할 수 있는 전극조립체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
아울러, 본 발명은 상기 전극 조립체를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체를 제공한다. 하나의 예에서, 본 발명에 따른 전극조립체는 양극 집전체 및 양극 집전체 상에 형성된 양극 합제층을 포함하는 양극; 음극 집전체 및 음극 집전체 상에 형성된 음극 합제층을 포함하는 음극; 및 양극과 음극 사이에 개재된 분리막; 을 포함하여 구성된다.
이때, 상기 음극은, 음극 탭과 인접한 음극 합제층의 가장자리 영역과 대면하는 음극 집전체 표면에 음각 패턴이 형성된 구조일 수 있다.
본 발명에 따른 전극 조립체는, 음각 패턴이 형성된 부분에서, 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율(N/P ratio)이 100% 를 초과할 수 있다.
구체적인 예에서, 상기 음각 패턴이 형성된 부분에서, 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율(N/P ratio)이 105% 내지 130% 범위일 수 있다.
이때, 상기 음각 패턴은, 음극 합제층의 말단으로부터 10mm 이내 영역에 형성될 수 있다.
아울러, 상기 음각 패턴은, 평균 10nm 내지 100nm 너비(W)를 갖는 미세패턴을 포함할 수 있다.
또한, 상기 음각 패턴의 깊이는, 평균 10nm 내지 100nm 범위일 수 있다.
다른 하나의 예에서, 본 발명에 따른 전극조립체에서, 상기 양극은, 양극 합제층이 형성된 양극 집전체의 표면에 양각 패턴이 형성된 구조일 수 있다. 구체적인 예에서, 상기 양각 패턴은, 음극의 음각 패턴이 형성된 영역과 대면하는 양극 집전체의 표면에 형성된 구조일 수 있다.
이때, 상기 양각 패턴은, 양극 합제층의 말단으로부터 5mm 이내 영역에 형성된 구조일 수 있다.
아울러, 상기 양각 패턴은, 평균 10nm 내지 100nm 너비(W)를 갖는 미세패턴을 포함할 수 있다.
또한, 상기 양각 패턴의 높이는, 평균 10nm 내지 100nm 범위일 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 전극조립체는, 스택형 또는 스택/폴딩형일 수 있다.
아울러, 본 발명은 앞서 설명한 전극 조립체를 포함하는 리튬 이차전지를을 제공한다. 구체적인 예에서, 본 발명에 따른 리튬 이차전지는 앞서 설명한 전극 조립체; 및 전극 조립체를 수납하는 케이스를 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은 앞서 설명한 이차전지를 포함하는 전지 모듈을 제공한다.
나아가, 본 발명은 앞서 설명한 전지 모듈을 포함하는 전지 팩을 제공한다.
본 발명의 전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩에 따르면, 전극의 슬라이딩 영역과 대면하는 전극 집전체의 표면에 음각 또는 양각 패턴을 형성하여, 전극 슬라이딩 영역에서 전극 합제층의 로딩량을 제어함으로써, N/P ratio 역전 발생 등을 감소시킬 수 있다.
도 1은 양극과 음극의 슬라이딩 영역의 길이 차이를 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 전극조립체의 모식도이다.
도 3은 본 발명에 따른 전극조립체의 음극 집전체 표면을 보여주는 상세도이다.
도 4는 본 발명에 따른 전극조립체의 모식도이다.
도 5는 본 발명에 따른 전극조립체의 양극 집전체 표면을 보여주는 상세도이다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다.
그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명에서, "포함한다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
또한, 본 발명에서, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 기재된 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하에" 있다고 기재된 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 또한, 본 출원에서 "상에" 배치된다고 하는 것은 상부뿐만 아니라 하부에 배치되는 경우도 포함하는 것일 수 있다.
본 발명은 전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩에 관한 것이다.
일반적으로, 전극조립체는 전극 집전체에 믹싱 공정에서 제조된 전극 합제층용 슬러리를 슬롯다이를 통해 정해진 패턴 및 일정한 두께로 코팅한 후 건조시킨다. 그러나, 전극 합제층용 슬러리는 유체이기 때문에, 전극 집전체에 도포 후 흘러내리는 성질을 가지고 있다. 전극 합제층용 슬러리가 흘러내리는 것을 슬라이딩이라 하고, 슬라이딩이 발생한 영역을 슬라이딩 영역이라 한다.
도 1은 양극과 음극의 슬라이딩 영역의 길이 차이를 나타낸 도면이다. 도 1을 참조하면, 전극조립체로 조립될 양극(10)의 양극 합제층(12)과 음극(20)의 음극 합제층(21)이 대면하고 있고, 양극 합제층(12) 및 음극 합제층(22)의 각 단부는 무지부를 향해 연장된 방향으로 두께가 점차적으로 감소하는 슬라이딩 영역(S, S')을 각각 나타나고 있다. 이는 전술한 바와 같이, 전극 슬러리가 유체이기 때문에, 코팅 후 흘러내리는 성질에 의해 코팅부와 무지부의 경계 영역에서 빈번하게 발생한다.
도 1에 도시된 바와 같이, 양극(10) 및 음극(20)이 대면하는 대면 영역에서, 양극(10) 및 음극(20) 중 하나 이상이 슬라이딩 영역(S, S')을 포함하는 경우, 음극(20)과 양극(10)의 슬라이딩 영역(S, S')의 길이 또는 로딩양이 서로 다르게 나타날 수 있으며, 이는 전극 합제층 엣지(edge) 부분의 N/P ratio 의 불균형을 일으킬 수 있다.
이에, 본 발명에서는 전극 슬라이딩 영역에서 전극 합제층의 로딩량을 제어함으로써, N/P ratio 역전 발생 등을 감소시킬 수 있는 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩을 제공한다.
구체적으로, 본 발명에 따른 전극조립체는 전극(음극 또는 양극)의 슬라이딩 영역과 대면하는 전극 집전체의 표면에 음각 또는 양각 패턴을 형성하여, 전극 슬라이딩 영역에서 합제층의 로딩량을 제어함으로써, N/P ratio 역전 발생 등을 감소시킬 수 있다.
한편, 본 발명에서, "N/P ratio"는 음극과 양극의 단위면적당 용량비로서, (음극의 단위면적당 용량)/(양극의 단위면적당 용량) × 100으로 계산될 수 있다. 상기 전극의 단위면적당 용량이란, 전지에서 각각의 전극에 대한 이론 방전 용량(mAh)를 전극 면적(cm2)으로 나눈 값을 의미한다. 이는, 전지의 안전성 및 용량에 대한 영향을 미치므로 일반적으로 100% 이상의 값을 갖는다. 즉, 음극의 용량을 많게 제작한다. 참고로, N/P ratio 가 100% 가 되지 않으면, 충방전시 금속 리튬이 석출되기 쉽고, 이는 고율 충방전시에 전지의 안전성을 급격히 열화시키는 원인으로 작용할 수 있다.
본 발명에서, "슬라이딩 영역"이란, 전극의 유지부와 무지부의 경계 부근에서, 전극 합제층의 평탄도가 감소된 부위 및 그 주변부를 포함하는 영역을 의미할 수 있다. 구체적으로, 상기 슬라이딩 영역은 전극에서 유지부의 중앙부 측으로부터 멀어질수록 전극 합제층의 두께가 얇아지고, 유지부의 중앙부 측으로 가까울수록 전극 합제층의 두께가 두꺼워지는 영역으로, 이들 영역 내에서는 측정 위치에 따라 전극 합제층의 두께가 계속적으로 변할 수 있다.
본 발명에서, "음각 패턴"이란, 음극 합제층이 형성된 음극 집전체 표면에 소정의 깊이로 새긴 패턴을 의미하는 것으로, 구체적으로는, 음극 탭과 인접한 음극 합제층의 가장자리 영역에 대면하는 음극 집전체 표면에 형성될 수 있다. 아울러, 상기 음각 패턴은, 음극 합제층의 슬라이딩 영역에 대면하는 음극 집전체에 형성된 구조일 수 있다. 특히, 음각 패턴이 형성된 음극 집전체 상에는 종래 대비 더 많은 음극 슬러리를 도포할 수 있다.
본 발명에서, "양각 패턴"이란, 양극 합제층이 형성된 양극 집전체 표면에 소정의 높이로 돌출된 패턴을 의미하는 것으로, 구체적으로는, 전극집전체에서 음각 패턴이 형성된 영역과 대면하는 양극 집전체의 표면에 형성될 수 있다. 아울러, 상기 양각 패턴은, 양극 합제층의 슬라이딩 영역에 대면하는 양극 집전체에 형성된 구조일 수 있다. 특히, 양각 패턴이 형성된 양극 집전체 상에는 종래 대비 더 적은 음극 슬러리를 도포할 수 있다.
이하, 도면을 통해 본 발명에 따른 전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차전지, 리튬 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩을 상세하게 설명한다.
[제1 실시형태]
본 발명은 전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체를 제1 실시형태로 제공한다.
전극조립체
도 2는 본 발명에 따른 전극조립체의 모식도이며, 도 3은 본 발명에 따른 전극조립체의 음극 집전체 표면을 보여주는 상세도이다.
도 2 내지 도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 전극조립체(100)는 양극(110), 음극(120) 및 양극(110)과 음극(120) 사이에 개재되는 분리막(130)을 포함한다. 상기 양극(110)은 양극 집전체(111) 및 양극 집전체(111) 상에 형성된 양극 합제층(112)을 포함하며, 상기 음극(120)은 음극 집전체(121) 및 음극 집전체(121) 상에 형성된 음극 합제층(122)을 포함한다.
이때, 상기 음극(120)은 음극 탭(123)과 인접한 음극 합제층(122)의 가장자리 영역과 대면하는 음극 집전체(121) 표면에 음각 패턴(1211)이 형성된 것을 특징으로 한다. 구체적인 예에서, 상기 음각 패턴(1211)은, 음극 합제층(122)이 형성되는 음극 집전체(121)의 표면에 소정의 깊이로 새긴 패턴을 의미하는 것으로, 음극 탭(123)과 인접한 음극 합제층(122)의 가장자리 영역에 대면하는 음극 집전체(121) 표면에 형성될 수 있다.
예를 들어, 상기 음각 패턴(1211)은, 음극 합제층(122)의 슬라이딩 영역(S)과 대면하는 음극 집전체(121)에 형성된 구조일 수 있다. 특히, 상기 음각 패턴(1211)은 소정의 깊이를 갖고 있어, 음극 집전체(121) 상에 음극 합제층용 슬러리를 도포할 때, 상기 슬러리는 음각 패턴(1211) 측으로 유도될 수 있다. 이에 따라, 음극 집전체(121) 상에 도포되는 음극 합제층용 슬러리의 양을 증가시킬 수 있으며, 음각 패턴(1211)이 형성된 음극 집전체(121) 상에는 대면하는 양극(110) 대비 더 많은 음극 합제층용 슬러리가 로딩될 수 있다. 또한, 상술한 구성에 의하여 본 발명에 따른 전극조립체(100)는 N/P ratio 역전 발생 등을 감소시킬 수 있다.
하나의 예에서, 본 발명에 따른 전극조립체(100)는 음각 패턴(1211)이 형성된 부분에서, 음극(120)과 양극(110)의 단위면적당 용량 비율(N/P ratio)이 100% 를 초과할 수 있으며, 구체적인 예에서, 음각 패턴(1211)이 형성된 부분에서, 음극(120)과 양극(110)의 단위면적당 용량 비율(N/P ratio)이 105% 내지 130% 범위일 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 전극조립체(100)는 음각 패턴(1211)이 형성된 음극 집전체(121) 상에 도포되는 음극 합제층용 슬러리의 양을 조절함으로써, N/P ratio를 상기 범위로 일정하게 유지시킬 수 있다.
상기 음각 패턴(1211)은 음극 합제층(122)이 형성되는 음극 집전체(121)의 표면에 형성된 구조일 수 있다. 구체적으로, 상기 음각 패턴(1211)은 음극 집전체(121)의 표면에 형성되되, 음극 합제층(122)의 말단으로부터 10 mm 이내 영역에 형성될 수 있다. 구체적인 예에서, 상기 음각 패턴(1211)은 음극 합제층(122)의 말단으로부터 8 mm 이내, 5 mm 이내 또는 3 mm 이내 영역에 형성될 수 있다. 만일, 음각 패턴(1211)이 상기 범위를 벗어나는 영역에 형성되는 경우, 음극 집전체(121)의 강도가 저하될 수 있으며, 음극 합제층용 슬러리의 로딩량을 제어하기 어려울 수 있다.
예를 들어, 상기 음각 패턴(1211)은 음극 합제층(122)의 말단으로부터 5 ㎛ 사이 영역에 대응되는 음극 집전체(121)에 형성될 수 있다.
아울러, 상기 음각 패턴(1211)은 평균 10 nm 내지 100 nm 너비(W)를 갖는 미세패턴을 포함할 수 있다. 여기서, '너비(width)'라 함은, 평면이나 물체의 가로로 건너지른 거리를 의미하는 것으로, 각 음각 패턴(1211)의 평균 폭을 의미한다.
도 3에서, 상기 음각 패턴(1211)을 원형으로 도시하였으나, 이에 한정하는 것은 아니다. 상기 음각 패턴(1211)의 모양은 정형 또는 비정형의 패턴일 수 있으며, 원형, 다각형 등 음극 집전체(121) 상에 음각을 형성할 수 있는 형태라면 어떠한 형태라도 무관하다.
이때, 상기 음각 패턴(1211)의 깊이는 평균 10 nm 내지 100 nm 범위일 수 있다. 구체적으로, 상기 음각 패턴(1211)의 깊이는 평균 10 nm 내지 100 nm 범위, 20 nm 내지 90 nm 범위, 30 nm 내지 80 nm 범위, 40 nm 내지 70 nm, 또는 50 nm 내지 60 nm 범위일 수 있다. 만일, 음각 패턴(1211)의 깊이가 10 nm 미만인 경우에는 깊이가 너무 낮아 음극 합제층용 슬러리의 로딩량을 제어하기 어려울 수 있으며, 음각 패턴(1211)의 깊이가 100 nm 를 초과하는 경우에는, 깊이가 너무 깊어, 음극 집전체(121)의 강도가 저하될 수 있으며, 이는 이차전지의 안전성에 영향을 줄 수 있다.
아울러, 상기 음각 패턴(1211)은 음극 집전체(121) 상에 형성되며, 부분적으로 형성될 수 있으며, 또는 앞서 설명한 음극 합제층(122)의 가장자리 영역과 대면하는 음극 진전체(121)의 전체 면적에 형성될 수 있다. 예를 들어, 상기 음각 패턴(1211)은 N/P ratio 의 역전이 발생하는 음극 집전체의 해당에 부분적으로 형성될 수 있다.
한편, 상기 음각 패턴(1211) 통상적인 패터닝 방법에 의하여 음극 집전체(121) 상에 형성된 것일 수 있으며, 예를 들어, 식각 등의 표면가공방법에 의하여 음극 집전체(121) 상에 음각 패턴(1211)이 형성된 것일 수 있다.
상기 양극(110)은 양극 집전체(111) 상에 양극 합제층(112)이 형성된 구조를 갖되, 상기 양극 합제층(112)은 양극활물질, 도전재 및 바인더를 포함할 수 있다.
구체적인 예에서, 양극 활물질은 통상적으로 사용되는 양극 활물질이 모두 사용 가능하며, 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬철산화물 또는 이들을 조합한 리튬복합산화물 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되지 않는다.
또한, 상기 도전재는 양극의 전기 전도성 등의 성능을 향상시키기 위해 사용될 수 있으며, 천연 흑연, 인조 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸블랙 및 탄소섬유로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 사용할 수 있다. 예를 들어, 상기 도전재는 아세틸렌 블랙을 포함할 수 있다.
아울러, 상기 바인더는 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate) 및 이들의 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 수지를 포함할 수 있다. 하나의 예로서, 상기 바인더는 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride)를 포함할 수 있다.
나아가, 상기 양극 집전체(111)는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소 등을 사용할 수 있으며, 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 경우 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리된 것을 사용할 수도 있다. 상기 양극 집전체의 평균 두께는 제조되는 양극의 도전성과 총 두께를 고려하여 3~500 ㎛에서 적절하게 적용될 수 있다. 예를 들어, 상기 양극 집전체의 두께는 10 ㎛ 일 수 있다.
상기 음극(120)은 음극 집전체(121) 상에 음극활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
또한, 상기 음극활물질은 예를 들어, 천연 흑연과 같이 층상 결정구조가 완전히 이루어진 그라파이트, 저결정성 층상 결정 구조(graphene structure; 탄소의 6각형 벌집 모양 평면이 층상으로 배열된 구조)를 갖는 소프트 카본 및 이런 구조들이 비결정성 부분들과 혼합되어 있는 하드 카본, 인조 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화 탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 플러렌, 활성탄 등의 탄소 및 흑연재료나; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me', Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료; 티타늄 산화물; 리튬 티타늄 산화물 등을 사용할 수 있다.
아울러, 상기 음극 집전체(121)는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 니켈, 티탄, 소성 탄소 등을 사용할 수 있으며, 구리나 스테리인레스 스틸의 경우 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리된 것을 사용할 수도 있다. 아울러, 상기 음극 집전체의 평균 두께는 제조되는 음극의 도전성과 총 두께를 고려하여 3~500 ㎛에서 적절하게 적용될 수 있다. 예를 들어, 상기 음극 집전체의 두께는 10 ㎛ 일 수 있다.
또한, 상기 분리막(130)은 양극(110)과 음극(120) 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용될 수 있다. 분리막(130)은 당업계에서 통상적으로 사용되는 것이라면 특별히 제한되지 않으나, 구체적으로는, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌; 유리섬유; 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용될 수 있으며, 경우에 따라서는, 상기 시트나 부직포와 같은 다공성 고분자 기재에 무기물 입자/유기물 입자가 유기 바인더 고분자에 의해 코팅된 복합 분리막(13)이 사용될 수도 있다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다. 아울러, 상기 분리막의 기공 직경은 평균 0.01~10 ㎛이고, 두께는 평균 5~300 ㎛일 수 있다. 예를 들어, 상기 분리막(120)은 폴리비닐리덴플루라이드(PVdF) 또는 스티렌부타디엔러버(SBR) 과 같은 유기 바인더 고분자에 의해 코팅된 복합 분리막이 사용되는 경우, 앞서 설명한 전극(110)의 절연 코팅부(113)와 보다 용이하게 접착되어 전극 조립체(100)의 안전성을 향상시킬 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 전극 조립체(100)는 다양한 형태로 적층될 수 있는 바, 예를 들어, 스택형 또는 스택/폴딩형 등으로 적층될 수 있으며, 바람직하게는 스택형 구조일 수 있다.
본 발명에서, 상기 양극(110) 및 음극(120)은 각 집전체(111, 121)의 양측면에 전극 활물질층이 형성된 통상적인 전극과 함께 적층되어 바이셀 또는 모노셀 등의 단위셀을 형성할 수 있다. 구체적인 예에서, 본 발명에 따른 리튬 이차전지에서 전극 조립체(100)는 모노셀(mono-cell), 및 바이셀(bi-cell) 로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 모노셀은 단위셀의 양측에 서로 반대되는 극성의 전극이 배치되는 것이다. 또한, 바이셀은 양극/분리막/음극/분리막/양극의 단위 구조 및 음극/분리막/양극/분리막/음극의 단위 구조와 같이 셀의 양측에 동일한 극성을 갖는 배치되는 단위셀이다. 이러한 모노셀 및 바이셀들은 단위셀 양측의 전극의 동일한 구조라면 그것을 이루는 양극 및 음극의 분리막의 수가 특별히 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 전극조립체(100)는 음극(120)의 슬라이딩 영역(S)과 대면하는 음극 집전체(121)의 표면에 음각 패턴(1211)을 형성하여, 전극 슬라이딩 영역(S')에서 음극 합제층(122)의 로딩량을 제어함으로써, N/P ratio 역전 발생 등을 감소시킬 수 있다.
[제2 실시형태]
본 발명은 전극 슬라이딩 영역에서 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율이 개선된 전극조립체를 제2 실시형태로 제공한다.
전극조립체
도 4는 본 발명에 따른 전극조립체의 모식도이며, 도 5은 본 발명에 따른 전극조립체의 양극 집전체 표면을 보여주는 상세도이다.
도 4 내지 도 5를 참조하면, 본 발명에 따른 전극조립체(200)는 양극(210), 음극(220) 및 양극(210)과 음극(220) 사이에 개재되는 분리막(230)을 포함하여 구성된다. 상기 양극(210)은 양극 집전체(211) 및 양극 집전체(211) 상에 형성된 양극 합제층(212)을 포함하여 구성되고, 상기 음극(220)은 음극 집전체(221) 및 음극 집전체(221) 상에 형성된 음극 합제층(222)을 포함하여 구성된다.
이때, 상기 음극(220)은 음극 탭(223)과 인접한 음극 합제층(222)의 가장자리 영역과 대면하는 음극 집전체(221) 표면에 음각 패턴(2211)이 형성된 구조를 갖는다. 아울러, 상기 양극(210)은 양극 합제층(212)이 형성된 양극 집전체(211)의 표면에 양각 패턴(2112)이 형성된 구조일 수 있다. 구체적으로, 상기 양각 패턴(2112)은 음극(220)의 음각 패턴(2211)이 형성된 영역과 대면하는 양극 집전체(211)의 표면에 형성된 구조일 수 있다.
구체적인 예에서, 상기 양각 패턴(2112)은, 양극 합제층(212)이 형성되는 양극 집전체(211)의 표면에 소정의 높이로 돌출되도록 형성된 패턴을 의미하는 것으로, 상기 음극(220)의 음각 패턴(2211)이 형성된 영역과 대면하는 양극 집전체(211)의 표면에 형성될 수 있다.
상기 양각 패턴(2112)은 상기 음각 패턴(2211)과 대면하는 양극 집전체(211) 표면에 형성된 것으로, 소정의 높이로 돌출된 구조일 수 있다. 본 발명에 따르면, 상기 양각 패턴(2112)이 형성된 영역은 양극 합제층용 슬러리를 도포할 수 없으므로, 양극 집전체(211) 상에 도포되는 양극 합제층용 슬러리의 양을 감소시킬 수 있다. 예를 들어, 양극 집전체(211)에서 양각 패턴(2112)이 형성된 영역에 도포되는 양극 합제층용 슬러리의 양은 서로 대면하는 음극 집전체(221) 상에 도포되는 음극 합제층용 슬러리의 양 대비 적을 수 있다.
또한, 상기 음극 집전체(221)는 음각 패턴(2211)으로 인하여 해당 영역의 음극 집전체(121) 상에 도포되는 음극 합제층용 슬러리의 양을 증가시킬 수 있다.
예를 들어, 앞서 설명한 양각 패턴(2112) 및 음각 패턴(2211)이 형성되지 않은 통상의 전극 로딩량을 1g/30cm2 라고 가정할 경우, 양각 패턴(2112)이 형성된 양극 집전체(211)는 슬러리의 로딩량이 0.90g/30cm2 이 될 수 있으며, 음각 패턴(2211)이 형성된 음극 집전체(221)는 1.10g/30cm2 가 될 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 전극조립체(200)는 양각 패턴(2112) 및 음각 패턴(2211)에 의하여, 해당 영역의 로딩량을 제어할 수 있다. 또한, 상술한 구성에 의하여 본 발명에 따른 전극조립체(100)는 N/P ratio 역전 발생 등을 감소시킬 수 있다.
상기 양각 패턴(2112)은 양극 탭(213)이 형성된 영역과는 반대편 영역에 형성된 구조일 수 있으며, 상기 양극(210)과 음극(220)은 각각의 양극 탭(213)과 음극 탭(223)이 서로 반대방향을 향하도록 적층되는 구조일 수 있다.
상기 양각 패턴(2112)은 양극 합제층(212)이 형성되는 양극 집전체(211)의 표면에 형성된 구조일 수 있다. 구체적으로, 상기 양각 패턴(2112)은 양극 집전체(211)의 표면에 형성되되, 양극 합제층(212)의 말단으로부터 5 mm 이내 영역에 형성될 수 있다. 구체적인 예에서, 상기 양각 패턴(2112)은 양극 합제층(212)의 말단으로부터 5 mm 이내, 4 mm 이내 또는 2 mm 이내 영역에 형성될 수 있다. 만일, 양각 패턴(2112)이 상기 범위를 벗어나는 영역에 형성되는 경우, 양극 집전체(211)의 강도가 저하될 수 있으며, 양극 합제층용 슬러리의 로딩량을 제어하기 어려울 수 있다.
예를 들어, 상기 양극 집전체(211)은 양극 합제층(212)의 말단으로부터 3 ㎛ 사이 영역에 대응되는 양극 집전체(211)에 형성될 수 있다. 일반적으로, 양극(210)의 길이는 음극(220) 대비 짧게 형성되어, 상기 양각 패턴(2112)의 형성 영역 길이 또한 음극(220) 대비 짧을 수 있다.
아울러, 상기 양각 패턴(2112)은 평균 10 nm 내지 100 nm 너비(W)를 갖는 미세패턴을 포함할 수 있다. 여기서, '너비(width)'라 함은, 평면이나 물체의 가로로 건너지른 거리를 의미하는 것으로, 각 양각 패턴(2112)의 평균 폭을 의미한다.
도 5에서, 상기 양각 패턴(2112)을 원형으로 도시하였으나, 이에 한정하는 것은 아니다. 상기 양각 패턴(2112)의 모양은 정형 또는 비정형의 패턴일 수 있으며, 원형, 다각형 등 양극 집전체(211) 상에 양각을 형성할 수 있는 형태라면 어떠한 형태라도 무관하다.
이때, 상기 양각 패턴(2112)의 높이는 평균 10 nm 내지 100 nm 범위일 수 있다. 구체적으로, 상기 양각 패턴(2112)의 높이는 평균 10 nm 내지 100 nm 범위, 20 nm 내지 90 nm 범위, 30 nm 내지 80 nm 범위, 40 nm 내지 70 nm, 또는 50 nm 내지 60 nm 범위일 수 있다. 만일, 양각 패턴(2112)의 높이가 10 nm 미만인 경우에는 깊이가 너무 낮아 양극 합제층용 슬러리의 로딩량을 제어하기 어려울 수 있으며, 양각 패턴(2112)의 높이가 100 nm 를 초과하는 경우에는, 높이가 너무 높아, 양극 집전체(211)의 강도가 저하될 수 있으며, 이는 이차전지의 안전성에 영향을 줄 수 있다.
아울러, 상기 양각 패턴(2112)은 양극 집전체(211) 상에 형성되며, 부분적으로 형성될 수 있으며, 또는 앞서 설명한 양극 합제층(212)의 가장자리 영역과 대면하는 양극 집전체(211)의 전체 면적에 형성될 수 있다. 예를 들어, 상기 양각 패턴(2112)은 N/P ratio 의 역전이 발생하는 양극 집전체(211)의 해당에 부분적으로 형성될 수 있다.
한편, 상기 양각 패턴(2112)은 통상적인 패터닝 방법에 의하여 양극 집전체(211) 상에 형성된 것일 수 있으며, 예를 들어, 리소그래피 등의 표면가공방법에 의하여 양극 집전체(211) 상에 양각 패턴(2112)이 형성된 것일 수 있다.
리튬 이차전지
아울러, 본 발명은 앞서 설명한 전극 조립체를 포함하는 리튬 이차전지를 제공한다. 구체적인 예에서, 본 발명에 따른 리튬 이차전지는 앞서 설명한 전극 조립체; 및 전극 조립체를 수납하는 케이스를 포함한다.
상기 케이스는 파우치 케이스 일 수 있으며, 상기 파우치 케이스는 통상 알루미늄 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 전극 조립체를 수용할 수 있는 공간을 제공할 수 있다. 한편, 상기 전극 리드는 파우치 외측으로 인출되되 서로 동일한 방향 또는 반대 방향으로 연장될 수 있다. 예를 들어, 상기 전극 리드는 파우치 외측으로 인출되되 서로 반대 방향으로 연장될 수 있다.
전지 모듈 및 전지 팩
본 발명은 앞서 설명한 이차전지를 포함하는 전지 모듈을 제공한다. 또한, 본 발명은 상기 전지 모듈을 포함하는 전지 팩을 제공한다.
구체적인 예에서, 본 발명에 따른 리튬 이차전지는 특히, 장시간의 수명과
우수한 내구성이 요구되는 고출력 대용량의 전지, 또는 이러한 전지를 단위전지로서 다수개 포함하는 전지모듈, 또는 전지팩에 사용될 수 있다.
상기 전지팩은 고온 안정성 및 긴 사이클 특성과 높은 레이트 특성 등이 요구되는 중대형 디바이스의 전원으로 사용될 수 있으며, 이러한 중대형 디바이스의 구체적인 예로는 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기 자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기 자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV) 및 플러그인 하이브리드 전기 자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV)를 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(Electric golf cart); 전기 트럭; 전기 상용차 또는 전력 저장용 시스템을 들 수 있다.
이러한 중대형 전지 모듈 또는 중대형 전지팩의 구조 및 제조방법은 당업계에 공지되어 있으므로 이에 대한 자세한 설명은 생략하도록 한다.
이상, 도면과 실시예 등을 통해 본 발명을 보다 상세히 설명하였다. 그러나, 본 명세서에 기재된 도면 또는 실시예 등에 기재된 구성은 본 발명의 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
S, S’: 슬라이딩 영역
10: 양극
11: 양극 집전체
12: 양극 합제층
20: 음극
21: 음극 집전체
22:음극 합제층
100, 200: 전극집전체
110, 210: 양극
111, 211: 양극 집전체
2112: 양각 패턴
112, 212: 양극 합제층
113, 213: 양극 탭
120, 220: 음극
121, 221: 음극 집전체
122, 222: 음극 합제층
1211: 음각 패턴
123, 223: 음극 탭
130, 230: 분리막

Claims (14)

  1. 양극 집전체 및 양극 집전체 상에 형성된 양극 합제층을 포함하는 양극;
    음극 집전체 및 음극 집전체 상에 형성된 음극 합제층을 포함하는 음극; 및
    양극과 음극 사이에 개재된 분리막; 을 포함하며,
    상기 음극은, 음극 탭과 인접한 음극 합제층의 가장자리 영역과 대면하는 음극 집전체 표면에 음각 패턴이 형성된 구조를 갖는 전극조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    음각 패턴이 형성된 부분에서, 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율(N/P ratio)이 100% 를 초과하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제1항에 있어서,
    음각 패턴이 형성된 부분에서, 음극과 양극의 단위면적당 용량 비율(N/P ratio)이 105% 내지 130% 범위인 전극조립체.
  4. 제1항에 있어서,
    음각 패턴은, 음극 합제층의 말단으로부터 10mm 이내 영역에 형성된 구조인 전극조립체.
  5. 제1항에 있어서,
    음각 패턴은, 평균 10nm 내지 100nm 너비(W)를 갖는 미세패턴을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제1항에 있어서,
    음각 패턴의 깊이는, 평균 10nm 내지 100nm 범위인 전극조립체.
  7. 제1항에 있어서,
    양극은, 양극 합제층이 형성된 양극 집전체의 표면에 양각 패턴이 형성되되,
    상기 양각 패턴은, 음극의 음각 패턴이 형성된 영역과 대면하는 양극 집전체의 표면에 형성된 구조인 전극조립체.
  8. 제7항에 있어서,
    양각 패턴은, 양극 합제층의 말단으로부터 5mm 이내 영역에 형성된 구조인 전극조립체.
  9. 제7항에 있어서,
    양각 패턴은, 평균 10nm 내지 100nm 너비(W)를 갖는 미세패턴을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  10. 제7항에 있어서,
    양각 패턴의 높이는, 평균 10nm 내지 100nm 범위인 전극조립체.
  11. 제1항에 있어서,
    전극조립체는, 스택형 또는 스택/폴딩형인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  12. 제1항에 따른 이차전지용 전극조립체; 및
    전극조립체를 수납하는 케이스를 포함하는 리튬 이차전지.
  13. 제12항에 따른 리튬 이차전지를을 포함하는 전지 모듈.
  14. 제13항에 따른 전지 모듈을 포함하는 전지 팩.
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