KR20230009859A - 전극 조립체 - Google Patents

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KR20230009859A
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윤세현
김범수
김희용
김용남
홍정우
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주식회사 엘지에너지솔루션
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Abstract

본 발명은 적층축을 따라 적층체로 배열된 복수의 전극을 포함하고, 여기서 각각의 전극은 연장된 분리막 시트의 각각의 평면 부분에 의해 적층체의 전극 중 연속적인 전극으로부터 분리되는 전극 조립체에 관한 것이다. 연장된 분리막 시트는 연장된 분리막 시트가 스택의 전극들 중 각각의 연속적인 전극 사이에서 연장되도록 적층축에 직교하는 앞뒤로 횡단하는 구불구불한 경로를 따르도록 각 평면 부분 사이에서 접힐 수 있다. 복수의 전극의 제1 측단부는 스택 내의 제1 전극 또는 스택 내의 2개의 인접한 전극 중 하나의 제1 측단부에 대해 직교 치수의 제1 거리만큼 오프셋될 수 있으며, 여기서 제1 거리는 선택된 전극 중 하나의 측면 너비의 10% 이하일 수 있다.

Description

전극 조립체{ELECTRODE ASSEMBLY}
본 출원은 2021년 7월 9일에 한국특허청에 제출된 한국 특허 출원 제10-2021-0090592호, 2021년 7월 9일에 한국특허청에 제출된 한국 특허 출원 제10-2021-0090588호, 2021년 7월 9일에 한국특허청에 제출된 한국 특허 출원 제10-2021-0090589호의 출원일의 이익을 주장하며, 그 내용 전부는 본 명세서에 포함된다.
본 발명은 전극 조립체에 관한 것이다. 구체적으로, 본 발명은 이차 전지의 전극 조립립에 관한 것이다.
이차 전지는 일차 전지와는 달리 재충전이 가능하고, 또 소형 및 대용량화 가능성으로 인해 근래에 많이 연구 개발되고 있다. 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차 전지의 수요가 급격하게 증가하고 있다.
이차 전지는 전지 케이스의 형상에 따라, 코인형 전지, 원통형전지, 각형 전지, 및 파우치형 전지로 분류된다. 이차 전지에서 전지 케이스 내부에 장착되는 전극 조립체는 전극 및 분리막의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자이다.
전극 조립체는 젤리-롤(Jelly-roll)형, 스택형 및 스택 앤 폴딩형으로 구분될 수 있다. 젤리-롤형은 각각 활물질이 도포된 시트형 양극과 시트형 음극 사이에 분리막이 개재(介在)되어 전체 배열이 권취된 것이다. 스택형은 분리막을 사이에 두고 다수의 양극과 음극이 순차적으로 적층된다. 스택 앤 폴딩형은 적층된 단위셀들이 긴 길이의 분리필름으로 권취될 수 있다.
종래 스택 앤 폴딩형 전극 조립체는 전극 조립체에 적층된 전극과 분리막이 조립된 적층물에 열과 압력을 가하여 접착되어 있다. 그런데, 종래의 전극 조립체는 이러한 열 및 압력 인가 시 적층물 내의 전극들이 잘못 정렬될 수 있다는 문제점이 있었다.
한국공개특허 제10-2020-0023854 호
본 발명은 전극 조립체 내부에 적층된 전극이 전극 조립체의 적층 방향을 기준으로 전극 조립체 내부에 적층된 전극들이 좌우로 어긋나는 정도를 최소화함으로써, 전극의 밀도가 증가하고 에너지 밀도가 증가된 전극 조립체를 제공한다.
본 발명의 일 실시상태는 적층축을 따라 적층된 복수의 전극들 및 적층물 내의 상기 전극들 중 각각의 연속적인 상기 전극 사이에서 연장되도록 상기 적층축에 수직하는 폭방향을 따라 앞뒤로 횡단하는 구불구불한 경로를 따르도록 각 평면부 사이에서 접혀지는 분리막 시트를 포함하고, 상기 적층물 내의 상기 각각의 전극은 분리막 시트의 각각의 평면부에 의해 상기 적층물 내의 전극 중 연속적인 전극으로부터 적층축을 따라 분리되고, 상기 적층물 내의 상기 각 전극은 수직 방향에서 상기 각 전극의 대향하는 방향에 제1 측면 단부 및 제2 측면 단부를 포함하며, 복수의 상기 전극의 제1 측면 단부는 상기 적층물 내의 첫 번째 전극 또는 상기 적층물 내의 2개의 인접한 전극 중 하나의 상기 제1 측면 단부에 대해 폭방향의 제1 거리만큼 오프셋 되고, 상기 제1 거리는 상기 전극들 중 임의로 선택된 전극의 횡방향 폭의 10% 이하이고, 횡방향 폭은 상기 선택된 전극의 상기 제1 측면 단부 및 상기 제2 측면 단부 사이인 것인 전극 조립체를 제공한다.
본 발명의 다른 실시상태는 적층축을 따라 적층된 복수의 전극들 및 층물 내의 상기 전극들 중 각각의 전극 사이에서 연장하기 위해 상기 적층축에 수직하는 횡방향을 따라 앞뒤로 횡단하는 구불구불한 경로를 따르도록 각 평면부 사이에 접혀지는 분리막 시트를 포함하고, 상기 적층물 내의 각각의 전극은 상기 분리막 시트의 각각의 상기 평면부에 의해 상기 적층물의 전극 중 연속적인 전극으로부터 상기 적층축을 따라 분리되고, 상기 적층물 내의 각 전극은 횡방향에서 상기 각 전극의 대향하는 방향에 제1 측면 단부 및 제2 측면 단부를 포함하며, 상기 복수의 전극 중 하나 이상의 상기 제1 측면 단부는 적층축에 평행하게 연장되는 선을 따라 정렬되는 것인 전극 조립체를 제공한다.
본 발명의 또 다른 실시상태는 적층축을 따라 적층된 복수의 전극들 및 층물 내의 상기 전극들 중 각각의 전극 사이에서 연장하기 위해 상기 적층축에 수직하는 폭방향을 따라 앞뒤로 횡단하는 구불구불한 경로를 따르도록 각 평면부 사이에 접혀지는 분리막 시트를 포함하고, 상기 적층물 내의 각각의 전극은 상기 분리막 시트의 각각의 상기 평면부에 의해 상기 적층물의 전극 중 연속적인 전극으로부터 상기 적층축을 따라 분리되고, 상기 적층축은 상기 적층물 내의 여러 전극 각각의 중심을 연결하고, 상기 복수의 전극 중 적어도 하나의 중심은 상기 적층축에 대해 수직 거리의 제1 거리만큼 오프셋되고, 상기 제1 거리는 상기 전극 중 임의의 선택된 전극의 횡방향 폭의 10% 이하이고, 상기 횡방향 폭은 상기 수직 거리에서 임의로 선택된 전극의 반대 면 상의 각 전극의 제1 측면 단부 및 제2 측면 단부 사이인 것인 전극 조립체를 제공한다.
본 발명에 따르면, 전극의 위치가 어긋나지 않도록 정렬 고정하고, 에너지 밀도가 향상되며, 전극 조립체를 포함하는 전지의 외부로 전극이 돌출되는 것을 방지할 수 있는 것이 바람직하다.
도 1은 본 발명의 일 실시상태에 따른 전극 조립체를 나타내는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시상태에 따른 전극 조립체의 구성요소들의 적층도를 개념적으로 나타낸 사시도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시상태에 따른 전극 조립체들을 도시한 단면도이다.
도 4는 본 발명의 다른 실시상태에 따른 전극 조립체들을 도시한 단면도이다.
도 5는 본 발명의 또 다른 실시상태에 따른 전극 조립체들을 도시한 단면도이다.
도 6은 본 발명의 또 다른 실시상태에 따른 전극 조립체들을 도시한 단면도이다.
도 7은 본 발명의 또 다른 실시상태에 따른 전극 조립체들을 도시한 단면도이다.
도 8은 도 1의 전극 조립체에 대한 단면도로서 전극 조립체의 상면, 하면 및 중간부의 위치를 도시한 도면이다.
도 9는 본 발명에 따른 전극 조립체를 제조하기 위한 전극 조립체 제조장치를 나타낸 상면도이다.
도 10은 도 9의 전극 조립체 제조장치를 개념적으로 나타낸 정면 입면도이다.
도 11은 본 발명의 일 실시상태에 따른 분리막 공급부의 분리막 가열부의 사시도이다.
도 12A는 본 발명의 일 실시상태에 따른 제1 프레스부를 도시한 사시도이고, 도 12B는 본 발명의 일 실시상태에 따른 제2 프레스부를 도시한 사시도이다.
본 발명에 대한 상세한 설명은 당 업계의 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 완전하게 설명하기 위한 것이다. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 “포함”한다고 하거나, 어떤 구조와 형상을 “특징”으로 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하거나 다른 구조와 형상을 배제한다는 것이 아니라, 다른 구성요소, 구조 및 형상을 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예를 제시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 실시예의 의한 발명의 내용을 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변환, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
이하에서는 도면을 참고하여 본 발명을 상세히 설명한다. 그러나, 도면은 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범위가 도면에 의하여 한정되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명의 일 실시상태에 따른 전극 조립체(10)을 도시한 단면도이고, 도 2는 본 발명의 일 실시상태에 따른 전극 조립체(10)의 적층물(S)에 전극(1, 2) 및 분림가(4)이 적층된 것을 나타내는 사시도이다.
본 발명에 따른 전극 조립체(10)는 충방전 가능한 발전장치로서, 연장된 분리막(4)이 적층 방향(Y)을 따라 각각의 전극 사이에서 구불구불한 형태의 지그재그로 접힌 연장된 분리막(4)의 부분 사이에 전극이 배치된 스택(S)을 포함할 수 있다. 이 경우, 전극은 적층 방향(Y)을 따라 교대로 하나 이상의 제1 전극(1) 및 하나 이상의 제2 전극(2)을 포함할 수 있다.
적층 방향(Y)을 따른 분리막(4)의 구불구불한 형태는 분리막(4)의 연속적인 폴딩부(P)에 의해 정의될 수 있고, 분리막(4)의 각 폴딩부(P)는 분리막(4)이 적층물(S)의 대향하는 측면으로 연장되면서 적층물(S)내의 전극과 인접한 다음 전극 사이를 통과하기 전에 횡방향(Z, 적층 방향(Y)에 수직함)에서 전극의 측면 단부(6)을 감쌀 수 있다. 적층물(S)의 각 전극 사이에서 연장되는 분리막(4)의 부분은 분리막(4)의 적층부로 지칭될 수 있다. 따라서, 적층물(S)의 각 층(적층물(S)을 따라 각 전극의 위치에 의해 정의)은 횡방향(Z)에서 전극의 한 측에 있는 전극의 측면 단부(6)를 둘러싸는 분리막(4)의 폴딩부(P)에 의해 특징지어질 수 있다. 횡방향(Z)을 따라 전극의 반대쪽은 분리막(4)의 부재(폴딩부(P)를 포함)를 특징으로 하는 개구부(O)로 정의될 수 있다. 따라서, 적층물(S)의 반대쪽에 있는 개구부(O)와 같이, 폴딩부(P)는 적층물의 각각의 연속적인 층에 대해 적층물(S)의 대향되는 측면에 교대로 위치될 수 있다.
본 명세서에서 추가로 논의되는 바와 같이, 도 8에서 참조 번호 12로 지칭된 전극 조립체(10)의 "상부 표면"은 전극 조립체의 적층 방향에서 전극 조립체(10)의 최상부 위치를 지칭할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 언급된 바와 같이, 도 8에서 참조 번호 13으로 지칭된 전극 조립체(10)의 "하면"은 전극 조립체의 적층 방향에서 전극 조립체(10)의 최하단 위치를 의미할 수 있다. 마지막으로, 본 명세서에서 논의된 바와 같이, 도 8에서 참조 번호 11로 지칭된 전극 조립체(10)의 "중간"은 전극 조립체(10)의 적층 방향에서 전극 조립체(10)의 상면과 하면 사이의 중간 위치를 의미한다. 예를 들어, 전극 조립체(10)가 9개의 전극으로 이루어지고 측면에서 보았을 때, 도 8과 같이 "중간" 위치는 스택(S)에서 제5 전극의 위치에 관한 것이다. 따라서, "중간 공기 투과성"에 대한 후속 참조는 전극 조립체에서 중간 전극에 접하는 분리막(4)의 공기 투과성에 관한 것이다. 마찬가지로, "중간 접착력"에 대한 후속 참조는 전극 조립체의 중간 전극과 분리막(4)의 인접 부분 사이의 접착력을 의미한다.
도 9 및 10을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치(100)는 스택 테이블(110); 분리막 롤(122)로부터 분리막(4)을 공급하는 분리막 공급부(120); 제1 전극(1)을 공급하는 제1 전극 공급부(130); 제2 전극(2)을 공급하는 제2 전극 공급부(140); 상기 스택 테이블(110) 상에 상기 제1 전극(1)을 적층하는 제1 전극 적층부(150); 스택 테이블(110) 상에 제2 전극(2)을 적층하는 제2 전극 적층부(160); 및 상기 제1 전극(1), 상기 분리막(4) 및 상기 제2 전극(2)을 접합하는 프레스부(180)를 포함한다. 또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 제조장치(100)는 적층물(S)(제1 전극(1), 제2 전극(2), 분리막(4))이 조립되는 동안 적층물(S)을 스택 테이블(110)에 고정하기 위한 홀더부(170)를 포함할 수 있다.
분리막 공급부(120)는 분리막(4)이 스택 테이블(110)을 향하여 통과하는 통로를 가질 수 있다. 특히, 분리막 공급부(120)는 분리막(4)이 스택 테이블(110)을 향하여 통과하는 통로를 형성하는 분리막 가열부(121)를 포함할 수 있다. 도 11에 도시된 바와 같이, 분리막 가열부(121)는 한 쌍의 본체(121a)를 포함할 수 있으며, 각 본체(121a)는 사각형 블록 형태이며, 본체(121a)는 분리막(4)이 통과하는 통로의 치수 중 하나를 정의하는 거리만큼 이격될 수 있다. 상기 본체(121a) 중 적어도 하나 또는 둘 다 각각의 본체(121a)를 가열함으로써, 상기 분리막(4)에 열을 전달하는 분리막 히터(121b)를 더 포함할 수 있다.
분리막 공급부(120)는 분리막(4)이 권취되는 분리막 롤(122)을 더 포함할 수 있다. 이에 따라, 분리막 롤(122)에 감긴 분리막(4)이 점차 풀리면서 형성된 유로를 통과하여 스택 테이블(110)로 공급될 수 있다.
제1 전극 공급부(130)는 제1 전극(1)이 시트 형태로 권취된 제1 전극 롤(133), 제1 전극(1)을 일정한 간격으로 절단하여 소정의 제1 전극(1)을 형성하는 제1 커터(134)를 포함할 수 있다. 제1 전극 롤(133)로부터 제1 전극(1)을 풀어 공급하면, 제1 커터(134)에 의해 절단된 제1 전극(1)을 이동시키기 위한 제1 컨베이어 벨트(135)와 제1 컨베이어 벨트(135)에 의해 이송된 제1 전극(1)을 픽업(예를 들어, 진공을 통해)하여 제1 전극(1)을 제1 전극 안착 테이블(131)에 안착시키기 위한 제1 전극 공급 헤드(136)으로 이루어진다.
제2 전극 공급부(140)는 제2 전극 적층부(160)에 의해 스택 테이블(110) 상에 적층되기 전에 제2 전극(2)이 안착되는 제2 전극 안착 테이블(141)을 포함할 수 있다. 제2 전극 공급부(140)는 제2 전극(2)이 시트 형태로 권취된 제2 전극 롤(143) 및 제2 전극(2)을 일정한 간격으로 절단하여 제2 전극(2)을 형성하는 제2 커터(144)를 더 포함할 수 있다. 제2 전극 롤(143)에서 제2 전극(2)을 풀어서 공급할 대, 제2 커터(144)에 의해 절단된 제2 전극(121)을 이동시키는 제2 컨베이어 벨트(145)와 제2 컨베이어 벨트(145)에 의해 이송된 제2 전극(2)을 픽업(예를 들어, 진공을 통해)하여 제2 전극(2)을 제2 전극 안착 테이블(141)에 안착시키기 위한 제2 전극 공급 헤드(146)를 포함한다.
제1 전극 적층부(150)는 스택 테이블(110) 상에 제1 전극(1)을 적층하도록 구성될 수 있다. 제1 전극 적층부(150)는 제1 석션 헤드(151) 및 제1 이동부(153)를 포함할 수 있다. 제1 석션 헤드(151)는 제1 석션 헤드(150)의 바닥면에 형성된 하나 이상의 진공 흡입구(미도시)를 통해 제1 전극 안착 테이블(131)에 안착된 제1 전극(1)을 흡입하고, 제1 이동부(153)는 제1 석션 헤드(151)가 스택 테이블(110) 상에 제1 전극(1)을 적층할 수 있도록 제1 석션 헤드(151)를 스택 테이블(110)로 이동시킬 수 있다.
제2 전극 적층부(160)도 스택 테이블(110) 상에 제2 전극(2)이 적층되도록 구성될 수 있다. 제2 전극 적층부(160)는 전술한 제1 전극 적층부(150)와 동일한 구조를 가질 수 있다. 이 경우, 제2 전극 적층부(160)는 제2 석션 헤드(161) 및 제2 이동부(163)를 포함할 수 있다. 제2 석션 헤드(161)는 진공 흡입에 의해 제2 전극 안착 테이블(141)에 안착된 제2 전극(2)을 픽업할 수 있다. 제2 이동부(163)는 제2 석션 헤드(161)를 스택 테이블(110)로 이동시켜 제2 석션 헤드(161)가 스택 테이블(110)에 제2 전극(2)을 적층할 수 있도록 한다.
스택 테이블(110)은 제1 전극 적층부(150) 및 제2 전극 적층부(160)와 마주하는 위치 사이에서 회전 가능하도록 회전될 수 있다. 스택 테이블(110)이 회전함에 따라, 홀딩부(170)는 스택 테이블(110)에 대한 적층물의 위치를 고정하기 위해 조립 중인 적층물을 고정할 수 있다. 예를 들어, 홀딩부(170)는 스택 테이블(110)을 향해 그것을 누르기 위해 적층물의 상부 표면에 하향 압력을 가할 수 있다. 홀딩부(170)는, 예를 들어, 제1 전극(1) 또는 제2 전극(2)의 양측을 고정하는 제1 홀더(171) 및 제2 홀더(172)를 포함할 수 있다. 홀더(171, 172)는 각각 하나 이상의 클램프 또는 다른 클램핑 메커니즘의 형태일 수 있다.
따라서, 동작 시에 제1 전극(11)은 제1 전극 공급부(130)에서 제1 전극 적층부(150)로 공급되고, 제1 전극 적층부(150)는 스택 테이블(110)에 적층된 분리막(4)의 상면에 제1 전극(11)을 적층한다. 그 다음, 홀딩부(170)는 제1 전극(11)의 상면을 아래로 눌러 스택 테이블(110) 상의 제1 전극(11)의 위치를 고정한다. 이후, 제1 전극(11)의 상면을 덮도록 분리막(4)을 연속적으로 공급하면서 스택 테이블(110)을 제2 전극 적층부(160) 방향으로 회전시킨다. 한편, 제2 전극(12)은 제2 전극 공급부(140)로부터 공급되어 제1 전극(11)의 상면을 덮는 분리막(4) 부분에 제2 전극 적층부(160)에 의해 적층된다. 그러면, 홀딩부(170)는 제1 전극(11)의 상면을 해제한 후, 제2 전극(12)의 상면을 눌러 스택 테이블(110)에 대해 구축되는 적층물(S)의 위치를 확보한다. 이후, 제1 전극(11)과 제2 전극(12)을 적층하는 과정을 반복하여 분리막(4)이 지그재그로 접혀 연속적인 제1 및 제2 전극(11, 12) 사이에 위치하는 적층물(S)을 형성할 수 있다.
전극 조립체의 구성요소가 적층된 후, 전극 조립체는 하나 이상의 열 프레스 작업을 거칠 수 있다. 특히, 전극 조립체는 프레스부(180)로 이동될 수 있고, 이는 가열된 가압 블록(181, 182)이 적층물(S)을 사이에 두고 서로를 향해 전진하여 적층물(S)에 열과 압력을 가한다. 그 결과, 적층물(S)의 구성요소)(즉, 전극 및 분리막)는 서로 열적으로 접착되어 완성된 전극 조립체가 떨어져 나가거나 전극 조립체의 구성요소가 적층물(S) 내에서 위치를 이동하는 것을 바람직하게 방지한다.
전극 조립체에 가해지는 히팅 프레스 동작은 제1차 히팅 프레스 단계와 제2차 히팅 프레스 단계를 포함할 수 있다. 제1차 히팅 프레스 단계는 제1 전극(들)과 제2 전극(들)이 접힌 분리막 사이에 교대로 적층된 적층물(S)을 정의하는 작업과 관련되며, 여기서 적층물(S)은 그리퍼(51)로 파지된 다음 적층물(S)이 가열 및 가압된다. 제2차 히팅 프레스 단계는 제1차 히팅 프레스 동작 이후에 그리퍼(51)에 의한 적층물(S)의 파지를 중단하고 적층물(S)을 한번 더 가열하여 가압하는 작업에 관한 것이다.
상기 방법은 먼저 분리막 상에 제1 전극과 제2 전극을 교대로 적층하여 스택 테이블에 적층물(적층셀)을 조립하는 적층물 제조 공정을 포함할 수 있으며, 상기 분리막은 이전에 적층된 전극 위에 연속적으로 공급되어 순차적으로 폴딩된다. 제1 및 제2 전극 중 후속 전극이 적층되기 전에 제1 및 제2 전극이 적층된다. 적층물 제조 공정 이 후에 적층물은 스택 테이블에서 멀리 이동할 수 있다. 이 시간 동안 분리막을 잡아당기고, 분리막을 일정 길이만큼 잡아당긴 후 분리막을 절단한다. 그 후, 분리막의 절단된 단부의 소정 길이를 적층셀에 감는다. 스택 테이블로부터 멀어지는 적층물의 이동은 그리퍼(51)에 의해 이루어질 수 있으며, 이는 스택 테이블(110) 상의 적층물을 파지한 후 히팅 프레스 동작이 이루어지는 프레스부(180)로 적층물을 이동시킬 수 있는 가공 부품인 것이 바람직하다. 이어서, 권취된 적층셀이 그리퍼(51)에 의해 쥐어진 상태에서 제1차 히팅 프레스 동작이 수행된다. 제1차 히팅 프레스 동작이 완료된 후, 그리퍼(51)에 의한 적층셀의 그립이 해제된다. 그리퍼(51)을 제거한 후, 제2차 히팅 프레스 동작을 수행한다. 상기 제2차 히팅 프레스 동작이 완료되면, 완성된 전극 조립체가 완성될 수 있다.
프레스부(180)는 제1 프레스부(50)와 제2 프레스부(60)로 구분될 수 있으며, 여기서 제1 프레스부(50)는 제1차 히팅 프레스 동작(또는 예열)에 사용될 수 있고, 제2 프레스부(60)는 제2차 히팅 프레스 동작에 사용될 수 있다.
도 12A 및 12B를 참조하면, 제1 프레스부(50)는 1차적으로 적층물(S)을 고정한 상태에서 가열 및 가압할 수 있다. 제1 프레스부(50)는 한 쌍의 제1 프레스 블록(50a, 50b)을 포함하고, 적층물(S)을 고정하기 위해 구성된 그리퍼(51)를 더 포함할 수 있다. 그리퍼(51)는 적층물(S)을 고정함에 있어서 적층물(S)의 상하면을 적층 방향(y축 방향)을 따라 서로 가압하여 적층물(S)을 유지하여 제1 전극(11)과 제2 전극(12) 및 분리막(4)의 상대적인 위치를 고정시킬 수 있다. 도시된 예시와 같이, 그리퍼(51)은 이러한 상대적인 위치를 유지하기 위해 적층물(S)의 상면 및 하면을 가압할 수 있다.
제1 프레스부(50)의 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b)은 서로를 향하거나 멀어지는 방향으로 이동할 수 있다. 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b)은 서로를 향해 이동할 때 적층물(S)과 그리퍼(51) 중 어느 하나 또는 모두를 압축할 수 있다.
일 실시예에 있어서, 제1 프레스부(50)는 적층물(S)을 가열 및 가압하여 적층물(S)에 포함되는 제1 전극(11), 분리막(4) 및 제2 전극(12) 사이의 공간을 줄이거나 제거하여 적층물(S)의 이러한 구성요소를 결합시킬 수 있다.
도시된 바와 같이, 적층물(S)과의 접촉 및 가압을 위해 구성된 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b)의 각각의 가압 표면은 평면으로 구비될 수 있다. 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b) 중 적어도 하나는 후술되는 그리퍼(51)의 고정부(51b)에 대응하는 형상의 그리퍼 홈(52)을 포함할 수 있다. 도 12A에 도시된 예에서, 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b) 각각은 4개의 고정부(51b)에 대응하도록 4개의 그리퍼 홈(52)을 포함한다. 그러나, 그리퍼 홈(52)의 수가 더 많거나 적을 수 있다. 바람직하게는, 그리퍼 홈(52)의 수는 사용할 고정 부품의 수와 일치해야 한다.
그리퍼(51)는 본체(51a)와 복수의 고정부(51b)를 포함할 수 있다. 본체(51a)는 도시한 배열과 같이, 각각의 축을 따라 적층물(S)의 길이 및 높이와 동일하거나 대략 동일한 x축을 따라 길이 및 y축을 따라 높이를 가질 수 있다. 일 실시예에 있어서, 상기 본체(51a)는 x축에서 적층물(S)의 길이보다 길고, y축에서 적층물(S)의 높이보다 큰 높이를 가질 수 있다. 상기 고정부(51b)는 바람직하게는 적층물(S)의 폭 방향(z 축)을 따라 연장되는 막대, 기둥 또는 판 형태일 수 있다. 여기서, 적층물(S)의 x축 길이는 적층물(S)의 일단에서 타단까지의 거리가 가장 긴 부분을 의미하고, y축의 높이는 적층물 (S) 방향의 거리를 의미할 수 있다. 적층물(S)의 적층 방향, z축의 폭은 x축과 y축 모두에 수직인 방향의 거리를 의미할 수 있다.
고정부(51b)는 한 행이 가압 블록(50a)의 가압면에 인접하고 타행이 가압 블록(50b) 가압면에 인접하도록 2열로 마련될 수 있다. 고정부(51b) 각각의 위치는 본체(51a)의 높이 방향으로 조절될 수 있다. 이와 같이, 고정부(51b) 각각은 적층물(S)의 상하면과, 바람직하게는 그 폭을 따라서, 적층물(S) 내의 제1 전극(11) 및 제2 전극(12)의 상대적인 위치와 적층물(S)의 위치를 고정할 수 있다.
일 실시예에 있어서, 제2 프레스부(60)는 제1 프레스부(50)에 의해 미리 가열되고 압축된 적층물(S)을 가열 및 가압함으로써 이미 1차 압축된 적층물(S)을 2차 압축할 수 있다.
도 12B에 도시된 바와 같이, 제2 프레스부(60)는 한 쌍의 제2 가압블록(60a, 60b)을 포함한다. 한 쌍의 가압 블록(60a, 60b)은 서로를 향하거나 멀어지는 방향으로 이동될 수 있다. 한 쌍의 가압블록(60a, 60b)은 서로를 향해 이동하면서 적층물(S)의 상하면을 가압하여 적층물을 압축할 수 있다.
도시된 바와 같이, 적층물(S)과의 접촉 및 압축을 위해 구성된 한 쌍의 제2 가압 블록(60a, 60b)의 각각의 가압 표면은 평면으로 구비될 수 있다. 도시된 예에서와 같이, 일 실시예에서, 고정부(51b)를 위한 홈과 같은 홈은 제2 가압 블록(60a, 60b)에서 제외될 수 있다. 다른 실시예에서, 한 쌍의 제2 가압 블록(60a, 60b) 중 적어도 하나는 그리퍼(51)의 고정부(51b)에 대응하는 형상의 홈을 하나 이상 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 제1 프레스부(50)의 한 쌍의 제1 가압 블록(50a, 50b) 각각은 그리퍼(51)의 고정부(51b)에 대응하는 형상을 갖는 그리퍼 홈(52)을 포함하고, 한 쌍의 제2 가압 블록(60a, 60b) 각각은 제2 프레스부(60)의 가압면은 그리퍼 홈이 없는 평평한 가압면을 갖는다.
일 실시예에서, 제2 프레스부(60)는 제1 프레스부(50)에 의해 가열 및 가압되지 않은 그리퍼(51)가 위치하는(또는 이전에) 적층물(S)의 일부만을 가열 및 가압할 수 있다. 다른 실시예에서, 제2 프레스부(50)는 적층물의 상면 및 하면 전체를 가열하여 가압할 수 있다.
일 실시예에 있어서, 제1 프레스부(50)는 그리퍼(51)가 위치하지 않은 적층물(S)에 포함된 구성요소를 함께 접착하기 위해 가열된 적층물(S)을 초기에 압축하고 적층물(S)의 상면과 하면을 그리퍼(51)로 고정하여, 접착 시 제1 전극(11), 분리막(4) 및 제2 전극(12) 사이의 공간을 줄이거나 제거할 수 있다.
일 실시예에 있어서, 제2 프레스부(60)는 제1 프레스부(50)에 의해 미리 접착되고, 그리퍼(51)가 제거된 적층물(S)을 가압 및 가열할 수 있다. 따라서, 제1 프레스부(50)에 의한 초기 가압 동작 시 그리퍼(51)가 이전에 적층물(S)을 가압한 적층물(S) 영역에서 적층물(S)의 이러한 구성요소를 함께 접착하기 위해 제2 프레스부(60)는 적층물(S)에 포함된 제1 전극(11), 분리막(4) 및 제2 전극(12) 사이의 공간을 줄이거나 제거할 수 있다. 일 실시예에서, 한 쌍의 제2 가압블록(60a, 60b) 각각은 직육면체 형태의 사각형 블록일 수 있다. 일 실시예에서, 한 쌍의 제2 가압블록(60a, 60b)은 전술한 평탄한 가압면을 가질 수 있다.
일 실시예에서, 제1 프레스부(50)의 한 쌍의 제1 가압블록(50a, 50b) 각각은 평탄한 가압면을 가질 수 있다. 일 실시예에서, 제2 프레스부(60)의 한 쌍의 제2 가압블록(60a, 60b) 각각은 그립퍼(51)의 고정부(51b)에 대응하는 형상을 갖는 홈을 가질 수 있다.
일 실시예에서, 고정부(51b)는 알루미늄 및 철로 이루어진 군에서 선택된 열전도성 금속 물질과 같은 열전도성 물질을 포함할 수 있다. 적층물(S)에 열을 전도함으로써, 제1 프레스부(50)가 그리퍼(51)에 의해 고정된 적층물(S)을 압축할 때, 전극(11, 12)과 분리막(4) 사이의 공간이 줄어들거나 없어져 접착될 수 있다.
일 실시예에서, 제2 프레스부(60)는 그리퍼(51)가 이전에 위치했던 적층물(S)의 영역을 압축하지 않고, 대신에 그리퍼가 이전에 위치하지 않은 적층물(S)의 영역과 제1 프레스부(50)가 가압하지 않은 영역만을 압축할 수 있다.
또, 상기 한 쌍의 제1 가압 블록(50a, 50b)은 각각 직육면체 형태의 사각 블록일 수 있다. 일 실시예에서, 상기 한 쌍의 제1 가압 블록(50a, 50b)은 전술한 평탄한 가압면을 가질 수 있다.
제1 및 제2 프레스부(50, 60) 중 어느 하나 또는 둘 모두는 프레스 히터(미도시)를 포함하고, 각 한 쌍의 제1 및 제2 가압 블록(50a, 50b, 60a, 60b)이 적층물을 가압할 때 제1 및 제2 전극(1)의 적층물(S)과 분리막(4)의 일부를 가열할 수 있도록 구성될 수 있다. 이와 같이, 제1 및 제2 프레스부(50, 60)로 적층물(S)을 가압하는 경우, 제1 전극(1), 분리막(4) 및 제2 전극(2) 사이의 열융착이 보다 잘 이루어져 이들 층 사이에 보다 강한 접착이 형성될 수 있다.
한 쌍의 제1 및 제2 가압 블록(50a, 50b, 60a, 60b) 중 어느 하나 이상에 있어서, 각각의 가압면의 길이 및 폭은 모두 제1 전극(1), 분리막(4) 및 제2 전극(2)이 적층된 적층물(S)의 대응하는 길이(x) 및 폭(z)보다 클 수 있다.
상기와 같이 전극 조립체(10)의 조립은 적층물(S)에 열과 압력을 가하여 제1, 제2 전극(1, 2)을 분리막(4)에 접착시킴으로써 완성될 수 있다. 예를 들어, 이러한 접착은 프레스부(이는 적층물(S)을 사이에 두고 서로를 향해 전진하도록 구성된 한 쌍의 가열된 가압 블록을 포함)를 사용하여 적층물(S)의 대향하는 표면을 가압함으로써 열 융착에 의해 달성될 수 있다. 프레스부에 의해 눌려지는 적층물(S)의 대향면은 적층물(S)의 적층 방향(Y)으로 대향하는 측면인 적층물(S)의 상면 및 하면일 수 있다.
전극 조립체(10)는 앞서 논의한 바와 같이, 외곽이 외부 분리막(5)에 의해 둘러싸이는 형태로 구비될 수 있는데, 이는 분리막(S)을 따라 지그재그 또는 구불구불한 경로를 따르는 동일한 연장된 분리막(4)의 일부(예를 들어, 말단부)일 수 있다. 일 예에서, 외부 분리막(5)에 의해 둘러싸인 전극 조립체(10)의 외주는 적층 방향(Y)으로 상면 및 하면 뿐만 아니라 측면 방향(Z)으로 대향하는 적어도 한 쌍의 측면을 포함한다. 여기서, 적층물(S)의 상면은 적층 방향(Y)으로 적층물(S)의 상측을 이루는 외측면을 의미할 수 있고, 하면은 적층물(S)의 상측과 반대되는 하측을 이루는 외측면을 의미할 수 있다.
따라서, 가열된 프레스부에 의해 적층물(S)이 가압될 때, 적층물(S)의 최외곽을 둘러싸는 외부 분리막(5)의 내측은 구불구불한 분리막(4)(예를 드렁, 폴딩부(P))의 인접 부분 및 폴딩부(P)가 없는 것을 특징으로 하는 개구부(O)에 의해 인접한 외부 분리막(5)에 노출되는 폭방향(Z)의 제1 및 제2 전극(1, 2)의 측면 단부(6)에 접착될 수 있다.
따라서, 이와 같이 전극 조립체(10)의 구성요소들을 접착함으로써 적층물(S)의 폴딩 풀어짐을 방지하고 전지의 안정성을 향상시킬 수 있다. 또한, 적층물(S)의 풀어짐을 방지하기 위한 별도의 접착 테이프나 도구가 필요하지 않아 제조 시간이 단축되어 공정 효율이 향상될 수 있다.
일 실시예에 있어서, 양극은 예를 들어, 양극 활물질, 전도성 물질 및 결합제를 포함하는 양극 코팅 혼합물로 양극 집전체를 코팅한 다음, 코팅 혼합물을 건조함으로써 제조될 수 있다. 필요한 경우 혼합물에 충전제를 첨가할 수 있다. 이러한 재료는 관련 분야에서 사용되는 임의의 적절한 재료, 특히 특정 응용 분야에 일반적으로 사용되는 재료일 수 있다.
구체적으로, 상기 양극 활물질은 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
양극 집전체에 사용할 수 있는 재료는 특별히 제한되지 않는다. 양극 집전체는 바람직하게는 전지에 사용될 때 화학적 변화를 일으키지 않고 비교적 높은 전도도를 갖는다. 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 바람직하게는, 양극 집전체는 알루미늄일 수 있다. 바람직하게는, 집전체의 코팅 혼합물과 접하는 표면에 미세한 요철을 포함함으로써, 집전체와 양극 코팅 혼합물 사이 접착력을 높일 수 있다. 또한, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다. 양극 집전체는 일반적으로 3 ㎛ 내지 500 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 양극 코팅 혼합물에 포함된 도전재는 일반적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량의 1 내지 50중량%로 포함될 수 있다. 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
양극 코팅 혼합물의 바인더는 활물질과 전도성 물질 사이 결합 및 코팅 혼합물을 집전체에 결합하는 것을 보조하는 성분이다. 이러한 바인더는 일반적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량의 1 내지 50 중량%의 양으로 포함될 수 있다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
양극 코팅 혼합물에 임의로 첨가되는 충전제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로 사용될 수 있다. 이러한 충전재는 특별히 제한되지 않으며, 전지에 사용될 때 화학적 변화를 일으키지 않는 섬유상 물질을 포함할 수 있다. 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
일 실시상태에 있어서, 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조 및 압착하여 제조할 수 있으며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충전제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다. 이 경우에도 해당 분야에서 통상적으로 사용되는 물질이 사용될 수 있다. 구체적으로, 상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
음극 집전체에 사용될 수 있는 재료는 특별히 제한되지 않는다. 음극 집전체는 전지에 사용될 때 화학적 변화를 일으키지 않고 비교적 높은 전도도를 갖는 것이 바람직하다. 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다.
또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있다. 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다. 또한, 상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ㎛ 내지 500 ㎛의 두께일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 분리막은 유/무기 복합 다공성의 SRS(Safety-Reinforcing Separators) 분리막일 수 있다. 상기 SRS 분리막은 폴리올레핀 계열 분리막 기재상에 무기물 입자와 바인더 고분자를 포함하는 코팅층 성분이 도포된 구조일 수 있다.
이러한 SRS 분리막은 무기물 입자의 내열성으로 인해 고온 열수축이 발생하지 않는바, 침상 도체에 의해 전극조립체가 관통되더라도, 안전 분리막의 연신율을 유지할 수 있다.
이러한, SRS 분리막은 분리막 기재 자체에 포함된 기공 구조와 더불어 코팅층 성분인 무기물 입자들간의 빈 공간(interstitial volume)에 의해 형성된 균일한 기공 구조를 가질 수 있다. 상기 기공은 전극 조립체에 가해지는 외부의 충격을 상당히 완화 시킬 수 있을 뿐만 아니라, 기공을 통해 리튬 이온의 원활한 이동이 이루어지고, 다량의 전해액이 채워져 높은 함침율을 나타낼 수 있으므로, 전지의 성능 향상을 함께 도모할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 분리막은 인접한 양극 및 음극들과 대응되는 가장자리를 넘어 양측에서 외측으로 연장(이하 “잉여부”)되도록 분리막의 폭 치수(분리막이 펼쳐진 길이 방향 치수에 직각)로 치수가 정해질 수 있다. 또한, 상기 분리막 잉여부의 양측부의 일면 또는 양면에 분리막 수축 방지를 위해 분리막의 두께보다 두꺼운 코팅층이 형성되어 있는 구조로 구성되어 있다. 분리막의 바깥쪽으로 연장된 잉여부의 두꺼운 코팅층에 대한 자세한 내용은 전체 내용이 여기에 참조로 포함되는 한국 공개특허공보 제10-2016-0054219호를 참조한다. 본 발명의 일 실시예에 있어서, 분리막 잉여부는 각각 분리막의 폭을 기준으로 5% 내지 12%의 크기일 수 있다. 더욱이, 본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 코팅층은 일측의 분리막 잉여부의 폭을 기준으로 50% 내지 90%의 크기로 분리막 양면에 코팅될 수 있다. 또한, 상기 양면의 코팅층들의 폭은 서로 동일하거나 다른 크기일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 코팅층은 무기물 입자 및 바인더 고분자를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 폴리올레핀 계열 분리막 성분의 예로는 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 유도체 등이 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 코팅층의 두께는 상기 제1 전극 또는 제2 전극의 두께보다 작을 수 있다. 구체적인 예에서, 상기 코팅층의 두께는 제1 전극 또는 제2 전극의 두께의 30% 내지 99% 크기일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 코팅층은 습식 코팅 또는 건식 코팅에 의해 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 기재와 코팅층은 폴리올레핀 계열 분리막 기재 표면의 기공과 코팅층이 상호 엉켜있는 형태(anchoring)로 존재하여 분리막 기재와 활성층이 물리적으로 견고하게 결합할 수 있다. 상기 분리막의 기재와 활성층의 두께비는 9:1 내지 1:9일 수 있다. 바람직하게 두께 비율은 5:5일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 무기물 입자는 당 업계에서 통상적으로 사용되는 무기물 입자가 사용될 수 있다. 상기 무기물 입자들은 서로 상호작용하여 무기물 입자들 사이에 빈 공간 형태의 미세 기공을 형성함과 동시에 코팅층의 물리적 형태를 구조적으로 유지하는데 도움을 줄 수 있다. 또한, 상기 무기물 입자는 일반적으로 200℃ 이상의 고온이 되어도 물리적 특성이 변하지 않는 특성을 갖기 때문에, 형성된 유/무기 복합 다공성 필름이 탁월한 내열성을 갖게 된다.
또한, 무기물 입자에 사용될 수 있는 물질은 특별히 제한되지 않으나, 바람직하게는 전기화학적으로 안정한 물질이다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전지의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우, 전기 화학 소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상시킬 수 있다. 따라서, 가능한 이온 전도도가 높은 무기물 입자를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 또한, 상기 무기물 입자가 높은 밀도를 갖는 경우, 코팅 시 무기물 입자의 분산이 어렵고, 전지 제조 시 전지의 무게를 증가시키는 문제점이 있다. 따라서, 가능한 밀도가 낮은 무기물 입자를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 유전율이 높은 무기물인 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 압전성(piezoelectricity)을 갖는 무기물 입자 및 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 압전성(piezoelectricity) 무기물 입자는 상압에서는 부도체이나, 일정 압력이 인가되었을 경우 내부 구조 변화에 의해 전기가 통하는 물성을 갖는 물질을 의미한다. 또한, 유전율 상수가 100 이상인 고유전율 특성을 나타내는 물질이다. 압전성을 갖는 무기물 입자는 또한 일정 압력을 인가하여 인장 또는 압축되는 경우 전하가 발생하여 한 면은 양으로, 반대편은 음으로 각각 대전됨으로써, 양쪽 면 간에 전위차가 발생하는 기능을 갖는 물질(예를 들어, 분리막)이다.
상기와 같은 특징을 갖는 무기물 입자를 코팅층 성분으로 사용하는 경우, 침상 도체와 같은 외부 충격에 의해 양(兩) 전극의 내부 단락이 발생하는 경우 분리막에 코팅된 무기물 입자로 인해 양극과 음극이 직접 접촉하지 못할 수 있다. 또한, 무기물 입자의 압전성으로 인해 입자 내 전위차가 발생하게 되고 이로 인해 양(兩) 전극 간의 전자 이동(즉, 미세한 전류의 흐름)을 야기하여 완만한 전지의 전압 감소 및 이로 인한 안전성 향상을 도모할 수 있다.
상기 압전성을 갖는 무기물 입자의 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3 (PLZT), PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT) 및 hafnia (HfO2)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 않고 대신 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 의미한다. 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 입자 구조 내부에 존재하는 일종의 결함(defect)으로 인해 리튬 이온을 전달 및 이동시킬 수 있다. 그 결과, 전지 내 리튬 이온 전도도가 향상되고, 이로 인해 전지 성능 향상을 도모할 수 있다.
상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0<x<2, 0<y<3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트 (LixAlyTiz(PO4)3, 0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), (LiAlTiP)xOy 계열 glass(0<x<4, 0<y<13), 리튬란탄티타네이트 (LixLayTiO3, 0<x<2, 0<y<3), 리튬게르마니움티오포스페이트 (LixGeyPzSw, 0<x<4, 0<y<1, 0<z<1, 0<w<5), 리튬나이트라이드 (LixNy, 0<x<4, 0<y<2), SiS2(LixSiySz, 0<x<3, 0<y<2, 0<z<4) 계열 glass 및 P2S5 (LixPySz, 0<x<3, 0<y< 3, 0<z<7) 계열 glass로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 분리막의 코팅층을 구성하는 무기물 입자 및 바인더 고분자의 조성비는 특별히 제한되지 않으나, 10:90 내지 99:1 중량% 범위 내에서 조절 가능하며, 80:20 내지 99:1 중량% 범위가 바람직하다. 상기 조성비가 10:90 중량% 비 미만인 경우, 고분자의 함량이 지나치게 많게 되어 무기물 입자들 사이에 형성된 빈 공간의 감소로 인한 기공 크기 및 기공도가 감소되어 최종 전지 성능 저하가 야기될 수 있다. 한편, 99:1 중량% 비를 초과하는 경우, 고분자 함량이 너무 적기 때문에 무기물 사이의 접착력 약화로 인해 최종 유/무기 복합 다공성 분리막의 기계적 물성이 저하될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 바인더 고분자는 당 업계에서 통상적으로 사용되는 바인더 고분자가 사용될 수 있다.
상기 유/무기 복합 다공성 분리막 중 코팅층은 전술한 무기물 입자 및 바인더 고분자 이외에, 통상적으로 알려진 기타 첨가제를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 코팅층은 활성층이라고 할 수도 있다.
본 발명은 전극과 분리막을 서로 접합하기 위해 조립된 적층물에 열과 압력을 가하는 동안 전극의 이동을 유리하게 최소화한다. 특히, 하나 이상의 전극은 의도된 위치로부터 폭방향(Z)으로 이동할 수 있다(이것은 전극의 중심이 적층물(S)의 중심 적층축을 따라 배치되는 위치). 그 결과, 도 3 내지 도 6을 참조하면, 바람직하지 않은 오버행(h)이 생성될 수 있다. 그 오버행(h)는 제1 및 제2 전극(1, 2) 중 임의의 것이 의도된 위치로부터 횡방향(Z)으로 이동된 전극으로 인해 횡방향으로 변위되는 횡방향(Z)을 나타낸다. 이러한 오버행(h)은 하나의 전극의 측면 단부(6)가 인접한 전극의 측면 단부(6)에 대해 정렬을 벗어나 변위되는 횡방향(Z)에 따른 거리로 정의될 수 있다.
본 발명의 전극 조립체(10)는 전극 조립체(10)의 구성요소를 접착하기 위한 적어도 초기 가열 및 가압 과정에서 그리퍼(51)로 적층물(S)을 파지함으로써 오버행(h)을 최소화하거나 전체적으로 생략할 수 있다.
본 발명에 따른 전극 조립체(10)는 n(n=2이상의 정수)개 적층되며, 상기 전극 중 m번째(m은 2 내지 n의 정수) 적층된 전극 중 하나 이상의 측면 단부(6)는 1번째, m-1번째 적층된 전극 또는 m+1번째 적층된 전극의 측면 단부(6)로부터 h만큼 횡방향(Z)(분리막(4)의 폴딩부(P)쪽으로 또는 반대쪽의 개구부(O)쪽으로)으로 돌출되어 있을 수 있다. h 값은 횡방향(Z)에서 전극 폭의 10% 이하만큼 돌출될 수 있다. 본 명세서에 사용된 바와 같이, "돌출부(들)"는 대상 전극의 측면 단부(6)가 외부로 돌출하거나 상대적으로 안쪽으로 함몰되었는지 여부에 관계없이 다른 전극의 측면 단부(6)와 정렬되지 않은(적층 방향(Y)에 평행한 선을 따라) 한 전극의 측면 단부(6)의 변위를 지칭한다.
전극 조립체(10)에서 적어도 하나의 전극의 측면 단부(6)는 1번째 전극, 바로 아래에 적층된 전극 또는 바로 위에 적층된 전극의 측면 단부(6) 기준으로 횡방향으로 돌출될 수 있고, 최대 n개의 전극이 전극 조립체(10)의 측면 단부(6) 방향으로 돌출될 수 있다.
전극 조립체(10)의 전극은 하나 이상의 제1 전극(1) 및 하나 이상의 제2 전극(2)을 포함할 수 있다. 제1 전극(1)이 음극인 경우, 제2 전극(2)은 양극이다. 반대로, 제1 전극(1)이 양극인 경우, 제2 전극(2)은 음극이다.
예를 들어, n이 10(즉, 전극 조립체(10)에는 10개의 전극이 포함)이면, 5개의 제1 전극(1)과 5개의 제2 전극(2)이 적층(제1 전극(1), 그 다음 분리막(4), 그 다음 제2 전극(2) 등의 순서로)될 수 있다. 그리고, 4번째 적층된 제2 전극(2)의 측면 단부(6)는 3번째 적층된 제1 전극(1) 또는 5번째 적층된 제1 전극(1)에 대해 횡방향으로 돌출될 수 있다.
이때, 제1 전극(1) 5개는 측면 단부가 모두 전극 조립체(10)의 적층 방향(Y)과 평행한 동일한 선을 따라 위치될 수 있고, 나머지 제2 전극(2)(4번째 적층된 제2 전극(2) 제외)도 동일 선상에 위치될 수 있다. 즉, 전극 조립체(10)는 4번째 적층된 제2 전극(2)만이 돌출될 수 있다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체(10)를 도시한 단면도이다. 본 발명의 일 실시예에 따른 적층물(S)에서, 전극 중 m번째 적층된 전극(m은 2 내지 n의 정수)의 측면 단부(6)는 m-1번째 적층된 전극 또는 m+1번째 적층된 전극의 측면 단부(6)로부터 전극 폭의 10% 이하만큼 돌출될 수 있다. 예를 들어, n이 4인 경우, 2번째 적층된 제2 전극(2)의 측면 단부(6)는 1번째 또는 3번째 적층된 제1 전극(1)의 측면 단부로부터 돌출되고, 3번째 적층된 제1 전극(1)의 측면 단부는 2번째 또는 4번째 적층된 제2 전극(2)의 측면 단부로부터 돌출되고, 4번째 적층된 제2 전극(2)의 측면 단부는 3번째 적층된 제1 전극(1)의 측면 단부로부터 돌출될 수 있다.
도 3의 (a)는 전극이 분리막(4)의 폴딩부(P) 쪽으로만 돌출된 상태의 전극 조립체(10)의 단면도이고, 도 3의 (b)는 전극이 폴딩부(P)와 개구부(O)를 향해 돌출된 상태의 전극 조립체(10)의 단면도이다. 즉, 도 3의 (b)는 2번째 적층된 제2 전극(2)이 폴딩부(P)를 향하여 돌출되고, 3번째 적층된 제1 전극(1)이 개구부(O)를 향하여 돌출되고, 4번째 적층된 제2 전극(2)은 폴딩부(P)를 향하여 돌출된 전극 조립체(10)의 단면도이다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전극 조립체(10)의 단면도이다. 전극 조립체(10)는 전극 중 m번째 적층된 전극(m은 2 내지 n의 정수)의 측면 단부(6)는 1번째 적층된 전극의 측면 단부(6)로부터 전극 폭의 10% 이하만큼 폴딩 방향 또는 개구 방향으로 돌출될 수 있다.
예를 들어;
도 4의 (a)는 1번째 적층된 전극을 제외한 나머지 전극들이 폴딩부(P)를 향하여 돌출된 전극 조립체(10)의 단면도이다. 도 4의 (b)는 1번째 적층된 전극을 제외한 나머지 전극들이 폴딩부(P)와 개구부(O)를 향하여 교대로 돌출된 전극 조립체(10)의 단면도이다.
도 4의 (b)를 참조하면, 2번째 내지 4번째 적층된 전극의 측면 단부(6)는 1번째 적층된 전극의 측면 단부(6)로부터 일 방향으로 돌출되어 있으나, 2번째 및 4번째 적층된 전극은 각각의 전극의 측면 단부(6)가 적층 방향과 평행한 방향을 따라 동일한 라인 상에 위치하도록 위치될 수 있다.
도 5는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전극 조립체(10)의 단면도이다. 전극 조립체(10)에서 제1 전극(1) 및 제2 전극(2)의 측면 단부(6)는 전극 조립체(10)의 적층 방향과 평행한 방향을 따라 동일한 라인 상에 위치하도록 정렬되고, 정렬되지 않은 다른 전극은 정렬된 전극의 측면 단부(6)에 대해 돌출된 것으로 간주될 수 있다.
예를 들어, n이 10일 때, 1번째, 3번째, 5번째, 7번째, 9번째 적층된 제1 전극(1)의 측면 단부(6)은 적층 방향과 평행한 방향을 따라 동일한 라인에 위치할 수 있고, 측면 단부(6)은 2번째, 4번째, 6번째, 8번째, 10번째 적층된 제2 전극(2)은 1번째, 3번째, 5번째, 7번째, 9번째 적층된 제1 전극(1)의 측면 단부(6)에 대해 돌출될 수 있다.
도 6은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전극 조립체(10)를 도시한 단면도이다. 전극 중 m번째 적층된 전극(m은 2 내지 n의 정수)의 측면 단부는 m-2번째 적층된 전극 또는 m+2번째 적층된 전극의 측면 단부로부터 폴딩 방향 또는 개구 방향으로 돌출될 수 있다.
예를 들어, n이 6이면, 1번째 적층된 제1 전극(1)과 2번째 적층된 제2 전극(2)은 오버행(h)을 포함하지만, 상기 전극들은 전극 조립체(10)의 적층 방향에 평행한 방향을 따라 동일 선상에 위치하기 때문에 정렬되어 있다고 할 수 있다.
또한, 3번째 적층된 제1 전극(1)의 측면 단부(6)는 1번째 적층된 제1 전극(1)의 측면 단부에 대해 돌출될 수 있고, 4번째 적층된 제2 전극(2)의 측면 단부(6)는 2번째 적층된 제2 전극(2)의 측면 단부(6)에 대해 돌출될 수 있다. 즉, 동일한 전극이 돌출에 대한 기준이 될 수 있으며, 전극 조립체(10)의 적층 방향으로 돌출 길이 또는 오버행(h)이 증가할 수 있다.
도 7은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전극 조립체(10)의 단면도이다. 전극 조립체(10)에서 전극의 측면 단부(6)는 적층체의 적층 방향과 평행한 방향으로 동일 라인 상에 위치할 수 있다.
도 7(a)는 제1 전극(1)과 제2 전극(2)의 폭이 상이할 경우 전극 조립체(10)의 단면도이고, 도 7(b)는 제1 전극(1)과 제2 전극(2)의 폭이 동일할 경우 전극 조립체(10)의 단면도이다.
예를 들어, n이 10일 때, 1번째, 3번째, 5번째, 7번째, 9번째 적층된 제1 전극(1)의 측면 단부(6)는 적층 방향과 평행한 방향을 따라 동일 라인 상에 위치할 수 있고, 제1 전극(1)의 측면 단부(6)는 2번째, 4번째, 6번째, 8번째, 10번째 적층된 제2 전극(2)은 적층 방향과 평행한 방향을 따라 동일 라인 상에 위치할 수 있다.
이때, 제1 전극(1)과 제2 전극(2)의 측면 단부(6) 중 적어도 하나의 측면은 적어도 한 쪽 측면이 동일 선상에 위치되거나, 양 측면 모두 동일 선상에 위치되지 않을 수 있다.
본 발명에 따른 전극 조립체(10)는 측면 단부로부터 돌출된 전극의 돌출 길이가 제1 전극(1) 및 제2 전극 중 어느 하나의 폭의 10% 이하일 수 있다. 바람직하게는, 측면 단부에서 돌출된 전극의 돌출 길이는 제1 전극(1) 및 제2 전극 중 어느 하나의 폭의 1% 내지 10%일 수 있다.
제1 전극(1)과 제2 전극(2)은 동일한 폭 또는 다른 폭을 가질 수 있다. 일 실시예에 있어서, 상기 제1 전극(1)이 음극이고, 상기 제2 전극(2)이 양극인 경우, 상기 양극의 가로 폭은 상기 음극의 가로 폭, 또는 상기 양극과 상기 양극의 가로 폭보다 클 수 있다. 음극은 동일하거나 양극의 측면 폭이 음극의 측면 너비보다 작을 수 있다.
본 발명에 따른 전극 조립체(10)에 있어서, 상기 m번째 적층 전극의 돌출 길이는 폭이 큰 전극 폭의 10% 이하일 수 있다.
또는, 상기 m번째 적층 전극의 돌출 길이는 0.1mm 내지 10mm일 수 있다.
돌출 길이가 상기 수치 범위를 만족하는 경우, 전극 조립체(10)의 측면 단부에서 돌출되는 전극의 돌출 정도를 최소화하여 전극 및 에너지 밀도를 높일 수 있다.
본 명세서에서 "접착력"은 제1 전극(1)과 분리막 사이 또는 제2 전극(2)과 분리막 사이의 접착력을 의미한다. 본 발명에 따른 분리막의 접착력 측정 방법은 특별히 제한되지 않는다. 하나의 측정 방법에 따르면, 폭 55mm 및 길이 20mm를 갖는 샘플을 각각의 슬라이드 유리에 접착시키고 전극을 슬라이드 유리의 접착면에 위치시킨다. 그런 다음 ASTM-D6862에 명시된 테스트 방법에 따라 100mm/분의 속도로 90° 박리 테스트를 수행하여 샘플을 각각 테스트한다. 즉, 시료의 폭 방향을 따라 전극으로부터 분리막을 박리하도록 분리막의 가장자리를 100mm/min의 속도로 슬라이드 유리에 대해 90° 위쪽으로 잡아당긴다(즉, 0mm에서 55mm까지 박리). 이러한 시험 방법을 이용하여, 전극 조립체(10)에서 전극과 분리막 사이의 접착력은 20gf/20mm 내지 65gf/20mm 범위의 값을 가질 수 있다. 바람직하게는, 제1 전극(1)과 분리막(4) 사이의 접착력은 20gf/20mm 내지 65gf/20mm의 범위일 수 있고, 제2 전극(2)과 분리막(4) 사이의 접착력은 5 gf/20mm 내지 15gf/20mm의 범위일 수 있다.
전극 조립체(10)의 접착력이 5gf/mm 미만인 경우 전극 조립체(10)의 접착력이 낮다고 판단되어 제조 과정에서 전극 조립체(10)의 이동 시 문제가 발생할 수 있다. 즉, 조립된 적층물(S)의 구성 요소가 서로 분리되어 떨어질 수 있다.
반면, 전극 조립체(10)의 접착력이 65gf/mm를 초과하면 분리막의 통기성 및 전해질 함침 능력이 저하되어 전해질이 전극 조립체(10) 내부로 침투하기 어려워져 초기 정전용량을 감소시키고 초기 저항값 증가시킨다.
본 발명의 일 실시예 및 다른 실시예에 따른 분리막(4)의 통기성은 70 sec/ml 내지 95 sec/ml 범위의 값을 가질 수 있다.
본 발명에서 분리막의 통기성을 측정하는 방법은 특별히 제한되지 않는다. 본 명세서에서 사용 및 추가로 논의되는 방법에서, 통기성은 당업계에서 일반적으로 사용되는 방법, 즉 일본 산업 표준의 걸리(JIS Gurley) 측정방법에 따라 Toyoseiki사 Gurley type Densometer(No. 158)를 사용하여 측정되었다. 즉, 공기 100ml(또는 100cc)가 1평방인치의 분리막을 실온(즉, 20° C ~ 25°C)에서 0.05MPa의 압력으로 통과하는 데 걸리는 시간을 측정하여 분리기의 통기성을 구했다.
분리막(4)의 통기성이 70sec/ml 미만인 경우 전해질의 습윤 성능이 저하되고 이온의 이동 경로가 차단되어 전극 조립체(10)의 성능이 저하될 수 있다. 반면, 분리막(4)의 통기성이 95sec/ml를 초과하는 경우, 제1 전극(1)과 제2 전극(2)의 접착력이 저하되어 전극 조립체(10) 내의 전극이 어긋(즉, 오버행의 증가)날 수 있다.
1) 실시예 1
양극 공급부, 음극 공급부 및 분리막 공급부로부터 각각 양극 19장, 음극 20장 및 분리막을 스택 테이블에 공급하였다.
보다 구체적으로, 양극 및 음극은 각각 양극 시트 및 음극 시트에서 커팅(cutting)된 형태로 공급되고, 분리막은 분리막 시트의 형태로 공급되었다. 이 후, 상기 스택 테이블을 회전시키면서 공급되는 분리막을 폴딩(folding)시키며, 상기 양극, 음극 및 분리막을 적층시켰다. 이 때, 그리퍼로 스택 테이블의 최상측에 적층된 상기 양극 또는 음극의 상면을 가압하여 고정하면서 적층을 진행하였고, 결과적으로, 상기 폴딩되는 상기 분리막 사이사이에 상기 양극 및 음극이 교대로 배치되는 형태로 스택 테이블 위에 적층하여 전극 39장을 사용한 적층물을 제조하였다.
상기 적층물을 제조한 이 후, 상기 적층물을 그리퍼로 파지하고 주위 온도 70℃ 및 가압력 1.91MPa의 조건으로 상기 적층물을 히팅시키면서 15초 동안 가압하여 제1차 히트 프레스 단계 진행하였다.
상기 제1차 히트 프레스 단계 이 후. 그리퍼를 적층물에서 해제하고 제2차 히트 프레스 단계를 진행하여 가압 블록의 온도를 70℃(온도 조건)가 되도록 가열하고, 프레스의 가압 블록으로 상기 적층물에 2.71Mpa의 압력(압력 조건)을 10초(프레스 시간)동안 가하여, 실시예 1의 전극 조립체를 제조하였다.
전극 조립체를 제조하는 과정에서 본 발명에 관해서 상술한 내용이 적용될 수 있다.
2) 실시예 2 내지 12
실시예 1에서 하기 표 1에 기재된 온도 조건, 압력 조건 및 프레스 시간으로 제2차 히트 프레스 단계를 수행한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 실시예 2 내지 12의 전극 조립체를 제조하였다. 즉, 실시예 1 내지 12의 제1차 히트 프레스 조건은 동일하다.
제1차 히트 프레스
온도조건
(℃)		 압력 조건
프레스 면적 (314.57 cm2)		 프레스 시간
(s)
Tonf MPa
실시예 1 70 6 1.91 15
실시예 2
실시예 3
실시예 4
실시예 5
실시예 6
실시예 7
실시예 8
실시예 9
실시예 10
실시예 11
실시예 12
제2차 히트 프레스
온도조건
(℃)		 압력 조건
프레스 면적 (554.1 cm2)		 프레스 시간
(s)
Tonf MPa
실시예 1 70 5 2.71 10
실시예 2 70 5 2.71 20
실시예 3 70 4 2.17 10
실시예 4 70 4 2.17 20
실시예 5 60 4 2.17 10
실시예 6 60 4 2.17 20
실시예 7 60 5 2.71 10
실시예 8 60 5 2.71 20
실시예 9 80 4 2.17 10
실시예 10 80 4 2.17 20
실시예 11 80 5 2.71 10
실시예 12 80 5 2.71 20
3) 비교예 1 내지 5
실시예 1에서 제1차 히트 프레스 단계의 온도 조건, 압력 조건 및 프레스 시간을 하기 표 2와 같이 진행하고, 제2차 히트 프레스 단계를 진행하지 않은 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법으로 비교예 1 내지 5의 전극 조립체를 제조하였다.
제1차 히트 프레스
온도 조건
(℃)		 압력 조건
프레스 면적 (314.57 cm2)		 프레스 시간
(s)
Tonf MPa
비교예 1 70 6 1.91 8
비교예 2 80 6 1.91 8
비교예 3 90 4 1.27 8
비교예 4 90 4 1.27 15
비교예 5 90 6 1.91 8
비교예 6 90 8 2.54 8
비교예 7 90 8 2.54 15
제2차 히트 프레스 (미실시)
온도 조건
(℃)		 압력 조건
프레스 면적 (554.1 cm2)		 프레스 시간
(s)
Tonf MPa
비교예 1 - - - -
비교예 2 - - - -
비교예 3 - - - -
비교예 4 - - - -
비교예 5 - - - -
비교예 6 - - - -
비교예 7 - - - -
상기 표 1 및 2의 조건에서 제조된 실시예 1 내지 12 및 비교예 1 내지 5의 전극 조립체에 대하여 상술한 전극 공급부와 동일한 조건에서 진공 흡입기구로 각각 픽업하여 시험하였으며, 진공흡입기구는 60개 섹션에 대해 전극 조립체를 유지하려고 했다.
비교예 1 내지 5의 모든 전극 조립체는 60초 이전에 전극과 분리막이 분리되는 것을 관찰하였다. 즉, 비교예 1 내지 5의 전극 조립체는 전극과 분리막의 접착력이 좋지 않은 반면, 본 출원에 따른 전극조립체(제1차 및 제2차 프레스 공정)는 접착상태가 양호함을 의미한다. 따라서 전극 조립체의 풀림 방지 및 탈락 방지에 탁월한 효과가 있었다.
비교예 6 및 7의 경우 60초 이전에는 전극과 분리막이 분리되는 현상이 관찰되지 않았지만, 전극조립체에 손상이 발생함을 확인하였다. 이는 2.54Mpa(고압)의 압력 조건에서 1차 프레스를 진행했기 때문에 발생한 것으로 추정된다.
4) 실험예 1 - 접착력 평가 및 내전압 평가
실시예 1 내지 12 및 비교예 6과 7(이전 시험에서 60초 이전에 전극과 분리막의 분리가 관찰되지 않은 경우)의 전극 조립체를 분해(즉, 층분리)한 후 분리된 층들을 분석하여 적층체(S)의 상단부, 하단부 및 중간 면 사이의 접착력을 측정하였다. 구체적으로, 적층물의 최하단에 위치한 분리막과 음극 사이의 접착력을 측정하였다. 또한, 적층물의 최상단에 위치한 음극과 분리막 사이의 접착력을 측정하였다. 마지막으로, 적층물의 적층 방향을 따라 중간 위치에 위치한 음극과 분리막 사이의 접착력을 측정하였다.
분리된 전극 조립체 각각에서 샘플링된 음극과 분리막의 폭은 55mm, 길이는 20mm였다. 샘플링된 샘플을 슬라이드 글라스의 접착면에 전극이 위치되도록 슬라이드 글라스에 접착시켰다. 그 후, 시편이 부착된 슬라이드 글라스를 접착력 측정 장치에 장착하고, 앞서 논의한 바와 같이 ASTM-D6862에 규정된 시험 방법에 따라 100mm/min의 속도로 90° 박리 시험을 수행하여 시험하였다. 임의의 초기 상당한 변동을 무시한 후, 분리막이 전극에서 벗겨지는 동안 샘플 너비당 적용된 힘(g/mm) 값을 측정했다.
그 결과는 하기 표 3과 같았다.
음극 접착력 (gf/20mm)
상면 중간 하면 편차
실시예 1 19.8 10.8 21.5 10.7
실시예 2 20.3 9.7 19.5 10.6
실시예 3 9.9 5.2 11.4 6.2
실시예 4 16.6 9.2 17 7.8
실시예 5 9.4 4.0 9.9 5.9
실시예 6 11.1 7.1 14.3 7.2
실시예 7 7.9 6.2 10.5 4.3
실시예 8 13.4 8.9 18 9.1
실시예 9 14 5.2 10.4 8.8
실시예 10 14.2 7.9 14.6 6.7
실시예 11 16.7 7.2 18.5 11.3
실시예 12 25.3 12.0 22.4 13.3
비교예 6 15.6 7.2 25.9 18.7
비교예 7 30.7 12.6 25.1 18.1
또한, 상기 실시예 1, 6 및 12와 비교예 1 내지 7의 전극 조립체의 내전압도 측정하였다.
그 결과는 하기 표 4와 같았다.
내전압 (kV)
실시예 1 1.58
실시예 6 1.56
실시예 12 1.58
비교예 1 1.82
비교예 2 1.51
비교예 3 1.49
비교예 4 1.47
비교예 5 1.48
비교예 6 1.45
비교예 7 1.45
표 4의 결과를 살펴보면, 실시예 1 내지 3의 접착력이 실시예와 유사한 조건으로 제1차 히트 프레스 단계만을 수행한 비교예 1에 비해 우수한 접착력을 나타내는 것을 확인하였다.
또한, 표 6의 결과를 살펴보면, 비교예보다 고온 고압 조건에서 제1차 히트 프레스 단계를 수행한 실시예 1 내지 3의 내전압이 1.56 kV 이상 1.8kV 이하의 범위를 가지는 것을 확인하였다.
즉, 본 발명의 전극 조립체는 우수한 접착력을 가짐과 동시에 내전압도 전극 조립체로 사용하기에 적합한 특징을 가지고 있으며, 1.8 kV 이하의 내전압을 확인할 수 있었다.
이는 제1차 및 제2차 히트 프레스 단계를 모두 포함하는 제조방법으로 전극 조립체를 제조했기 때문인 것으로 판단된다.
5) 실험예 2 - 통기성 평가
실시예 1 내지 12 중에서 제2차 프레스의 온도 조건만 상이한 실시예 1, 6 및 12와 비교예 1의 전극 조립체의 통기도를 평가하였다.
구체적으로, 실시예 1, 6 및 12의 전극 조립체에서 분리막을 포집 후, 분리막을 절단하여 5㎝ X 5㎝(가로 X 세로) 크기의 분리막 샘플을 준비하였다. 이 후, 상기 분리막 샘플을 아세톤으로 세척하였다.
이 후, 일본 산업 표준의 걸리(JIS Gurley) 측정방법에 따라 Toyoseiki사 Gurley type Densometer(No. 158)를 사용하여 상기 분리막이 상온 및 0.05MPa의 압력 조건에서 100ml(또는 100cc)의 공기가 1 평방 인치의 분리막을 통과하는데 걸리는 시간을 측정함으로써, 실시예 1, 6 및 12의 통기도를 측정하였다.
그 결과는 표 5와 같았다.
통기성 (sec/100ml)
상면 중간 하면 편차
실시예 1 88 76 84 11.1
실시예 6 88 75 87 12.3
실시예 12 101 84 100 17.4
비교예 1 76 74 77 3.0
상기 표 5의 결과로부터, 본 발명에 따른 제2차 히트 프레스 조건을 만족하는 경우, 각각의 위치에 해당하는 통기도가 120 sec/100ml 미만으로 전극 조립체로 사용하기에 적절한 수준의 통기도를 가짐을 확인할 수 있었다. 또한, 각각의 위치에 따른 통기도의 편차도 20 sec/100ml 미만으로 균일하다고 판단할 수 있는 수준의 통기도 편차를 가짐을 확인할 수 있었다. 즉, 본 발명에 따른 제조 방법으로 제조된 전극 조립체는 균일한 성능을 가짐을 다시 한 번 확인할 수 있었다.
또한, 각각의 위치에 따른 통기도의 편차도 20 sec/100ml 미만으로 균일하다고 판단할 수 있는 수준의 통기도 편차를 가짐을 확인할 수 있었다.
그 중에서도 온도 조건 70℃인 실시예 1의 경우가 통기도 편차가 가장 작음을 확인할 수 있었다.
상기 실험예들을 통해서, 본 발명에 따른 전극 조립체는 적절하고 균일한 통기도 및 접착력을 가짐을 확인할 수 있었다.
반면, 비교예 1의 경우, 각각의 위치에 따른 통기도의 편차가 실시예보다 작지만, 상면 통기도 및 하면 통기도는 각각 독립적으로 80 sec/100ml 미만으로, 본 발명에 따른 전극 조립체보다 안전성이 낮음을 확인할 수 있었다. 이는 본 발명의 전극 조립체의 제조 과정과 다르게 제1차 히트 프레스만을 진행했기 때문인 것으로 판단된다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
S: 적층물
1: 제1 전극
2: 제2 전극
4: 제1 분리막
4a: 적층부
4b: 폴딩부
5: 제2 분리막
100: 전극 조립체 제조장치
110: 스택 테이블
120: 분리막 공급부
121: 분리막 히팅부
121a: 본체
121b: 분리막 히터
122: 분리막 롤
130: 제1 전극 공급부
131: 제1 전극 안착 테이블
132: 제1 석션 헤드
133: 제1 전극 롤
134: 제1 커터
135: 제1 컨베이어 벨트
136: 제1 전극 공급 헤드
140: 제2 전극 공급부
141: 제2 전극 안착 테이블
142: 제2 이송 헤드
143: 제2 전극 롤
144: 제2 커터
145: 제2 컨베이어 벨트
146: 제2 전극 공급 헤드
150: 제1 전극 적층부
151: 제1 석션 헤드
153: 제1 이동부
160: 제2 전극 적층부
161: 제2 석션 헤드
163: 제2 이동부
170: 홀딩부
171: 제1 홀더
172: 제2 홀더
180: 프레스부
50: 제1 프레스부
50a, 50b, 60a, 60b: 가압 블럭
51: 그리퍼
51a: 본체
51b: 고정부
52: 그리퍼 홈
60: 제2 프레스부
181, 182: 가압 블록

Claims (13)

  1. 적층축을 따라 적층된 복수의 전극들 및 적층물 내의 상기 전극들 중 각각의 연속적인 상기 전극 사이에서 연장되도록 상기 적층축에 수직하는 폭방향을 따라 앞뒤로 횡단하는 구불구불한 경로를 따르도록 각 평면부 사이에서 접혀지는 분리막 시트를 포함하고,
    상기 적층물 내의 상기 각각의 전극은 분리막 시트의 각각의 평면부에 의해 상기 적층물 내의 전극 중 연속적인 전극으로부터 적층축을 따라 분리되고,
    상기 적층물 내의 상기 각 전극은 수직 방향에서 상기 각 전극의 대향하는 방향에 제1 측면 단부 및 제2 측면 단부를 포함하며,
    복수의 상기 전극의 제1 측면 단부는 상기 적층물 내의 첫 번째 전극 또는 상기 적층물 내의 2개의 인접한 전극 중 하나의 상기 제1 측면 단부에 대해 폭방향의 제1 거리만큼 오프셋 되고,
    상기 제1 거리는 상기 전극들 중 임의로 선택된 전극의 횡방향 폭의 10% 이하이고, 횡방향 폭은 상기 선택된 전극의 상기 제1 측면 단부 및 상기 제2 측면 단부 사이인 것인 전극 조립체.
  2. 청구항 1 에 있어서, 상기 복수의 전극 중 적어도 하나의 상기 제1 측면 단부는 상기 적층물의 2개의 인접한 전극 중 하나의 상기 제1 측면 단부에 대해 수직 거리의 제1 거리만큼 오프셋되고, 상기 제1 거리는 상기 전극들 중 선택된 하나의 횡방향 폭의 10% 이하인 것인 전극 조립체.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 복수 개의 전극 중 적어도 하나의 전극의 상기 제1 측면 단부는 상기 적층물에서 상기 제1 전극의 상기 제1 측면 단부에 대한 수직 거리의 제1 거리만큼 오프셋되고, 상기 제1 거리는 상기 전극 중 선택된 하나의 횡방향 폭의 10% 이하인 것인 전극 조립체.
  4. 청구항 1항에 있어서, 상기 제1 거리는 0.1 mm 내지 10 mm인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  5. 청구항 1 항에 있어서, 상기 적층물의 복수의 전극은 적층축을 따라 서로 교대로 배치된 양극 및 음극으로 구성되며, 상기 양극의 횡방향 폭은 상기 음극들의 횡방향 폭보다 큰 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  6. 청구항 1 항에 있어서, 상기 적층물 내의 복수의 전극은 적층축을 따라 서로 교대로 배치된 양극 및 음극으로 구성되며, 상기 양극의 횡방향 폭은 상기 음극들의 횡방향 폭과 동일한 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  7. 청구항 1 항에 있어서, 상기 적층물 내의 복수의 전극은 적층축을 따라 서로 교대로 배치된 양극 및 음극으로 구성되며, 상기 양극의 횡방향 폭은 상기 음극들의 횡방향 폭보다 작은 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  8. 청구항 1 항에 있어서, 상기 적층물 내의 복수의 전극은 적층축을 따라 서로 교대로 배치된 양극 및 음극으로 구성되며, 상기 음극이 상기 분리막에 열융착되고, 상기 분리막이 상기 양극에 열융착되는 것인 전극 조립체.
  9. 청구항 1 항에 있어서, 상기 적층물은 상기 적층물의 둘레를 둘러싸는 외부 분리막을 더 포함하는 것인 전극 조립체.
  10. 청구항 9항에 있어서, 상기 외부 분리막은 상기 분리막 시트와 일체형인 것인 전극 조립체.
  11. 청구항 9항에 있어서, 상기 외부 분리막의 내측면은 상기 연장된 분리막의 폴딩부 중 적어도 하나 또는 상기 적층물의 전극들 중 적어도 하나의 제1 또는 제2 측면 단부에 열융착되는 것인 전극 조립체.
  12. 적층축을 따라 적층된 복수의 전극들 및 층물 내의 상기 전극들 중 각각의 전극 사이에서 연장하기 위해 상기 적층축에 수직하는 횡방향을 따라 앞뒤로 횡단하는 구불구불한 경로를 따르도록 각 평면부 사이에 접혀지는 분리막 시트를 포함하고,
    상기 적층물 내의 각각의 전극은 상기 분리막 시트의 각각의 상기 평면부에 의해 상기 적층물의 전극 중 연속적인 전극으로부터 상기 적층축을 따라 분리되고,
    상기 적층물 내의 각 전극은 횡방향에서 상기 각 전극의 대향하는 방향에 제1 측면 단부 및 제2 측면 단부를 포함하며,
    상기 복수의 전극 중 하나 이상의 상기 제1 측면 단부는 적층축에 평행하게 연장되는 선을 따라 정렬되는 것인 전극 조립체.
  13. 적층축을 따라 적층된 복수의 전극들 및 층물 내의 상기 전극들 중 각각의 전극 사이에서 연장하기 위해 상기 적층축에 수직하는 폭방향을 따라 앞뒤로 횡단하는 구불구불한 경로를 따르도록 각 평면부 사이에 접혀지는 분리막 시트를 포함하고,
    상기 적층물 내의 각각의 전극은 상기 분리막 시트의 각각의 상기 평면부에 의해 상기 적층물의 전극 중 연속적인 전극으로부터 상기 적층축을 따라 분리되고,
    상기 적층축은 상기 적층물 내의 여러 전극 각각의 중심을 연결하고,
    상기 복수의 전극 중 적어도 하나의 중심은 상기 적층축에 대해 수직 거리의 제1 거리만큼 오프셋되고,
    상기 제1 거리는 상기 전극 중 임의의 선택된 전극의 횡방향 폭의 10% 이하이고,
    상기 횡방향 폭은 상기 수직 거리에서 임의로 선택된 전극의 반대 면 상의 각 전극의 제1 측면 단부 및 제2 측면 단부 사이인 것인 전극 조립체.
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