KR20220148838A - 메탄올, 암모니아 및 요소의 동시 생성 - Google Patents

메탄올, 암모니아 및 요소의 동시 생성 Download PDF

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Abstract

메탄올과 암모니아의 동시 생성 및 이산화탄소 제거 단계에서 개질된 가스로부터 분리된 이산화탄소와 함께 일차 개질기 연도 가스로부터 수집된 이산화탄소와 암모니아의 반응에 의한 적어도 일부 암모니아의 요소로의 전환을 위한 순차적 일회(단일 통과) 과정.

Description

메탄올, 암모니아 및 요소의 동시 생성
본 발명은 대기로의 이산화탄소 방출을 감소시키고 원료(feed)로부터 생성되는 메탄올, 암모니아 및 요소의 양을 유연하게 제어하면서 탄화수소 원료로부터 메탄올, 암모니아 및 요소를 동시 생성하는 방법에 관한 것이다. 더 구체적으로, 본 발명은 메탄올과 암모니아의 동시 생성 및 이산화탄소 제거 단계에서 개질된 가스로부터 분리된 이산화탄소와 함께 일차 개질기 연도 가스로부터 수집된 이산화탄소와 암모니아의 반응에 의한 적어도 일부 암모니아의 요소로의 전환을 위한 순차적 일회(once-through)(단일 통과) 공정에 관한 것이다.
현재 메탄올과 암모니아를 동시 생성하는 과정은 일반적으로 병렬식 공정을 수반하며, 여기서는 공통 개질 구역을 사용하여 합성 가스를 생성하고, 이것이 분리된 평행한 스트림들로 분할되며, 이 중 하나가 메탄올 합성에 사용되고, 나머지 하나는 암모니아 합성에 사용된다. 메탄올과 암모니아의 동시 생성은 또한 순차적으로 또는 직렬 방식으로 수행될 수 있는데, 여기서는 개질 구역에서 생성된 합성 가스가 먼저 메탄올로 전환되고, 질소 및 수소를 함유하는 미반응 가스가 연속적으로 암모니아 합성에 사용된다.
본 발명의 제1 양태는 직렬 방식으로 메탄올, 암모니아 및 요소를 동시 생성하는 과정을 제공하며, 이 과정은 탄화수소의 주어진 양으로부터 메탄올, 암모니아 및 요소 생성물의 양을 유연하게 제어하는 것이 가능하고, 동시에 대기로 이산화탄소의 배출을 최소화하는 것이 가능하다.
동시 생성 과정은 메탄올과 암모니아를 생성하고, 이때 암모니아가 CO2와 함께 요소의 추가 생성을 위해 사용될 수 있다. CO2는 동시 생성 공정 측으로부터 추출될 수 있고, 이것은 이후 메탄올의 생성을 제한할 것이다(메탄올이 탄소 산화물과 수소로부터 생성되기 때문에). 생성 요건을 일치시키기 위해, 우리는 연도 가스 측에서 추가의 CO2 회수가 CO2 요건을 일치시킬 수 있고, CO2 방출을 감소시킨다는 것을 발견했다. 다음에, 이 과정은 메탄올 요구량과 요소(암모니아) 요구량을 일치시키도록 제어될 수 있다.
따라서, 본 발명은 탄화수소 공급원료로부터 메탄올, 암모니아 및 요소를 동시 생성하기 위한 과정이며, 이 과정은
a) 탄화수소 공급원료를 일차 및 이차 스팀 개질하고, 수소, 질소, 일산화탄소 및 이산화탄소를 포함하는 스팀 개질된 유출물을 얻는 단계;
b) 단계 (a)로부터의 스팀 개질된 유출물의 일부를 이산화탄소 제거 단계로 보내서 이산화탄소의 함량이 감소된 유출물을 생성하는 단계;
c) 스팀 개질된 유출물의 잔류 부분은 이산화탄소 제거 단계를 우회시키고, 단계 (b)로부터 회수된 유출물과 스팀 개질된 유출물의 우회된 부분을 조합하여 수소, 질소, 일산화탄소 및 이산화탄소를 포함하는 메탄올 합성 가스를 제공하는 단계;
d) 하류 암모니아 합성 단계로부터 회수된 수소를 단계 (c)에서 얻어진 메탄올 합성 가스에 첨가하는 단계;
e) 일회 메탄올 합성 단계에서 메탄올 합성 가스를 촉매 전환하고, 메탄올을 포함하는 액체 유출물과 질소 및 수소를 포함하는 가스 유출물을 회수하는 단계;
e) 단계 (e)에서 회수된 가스 유출물을 암모니아 합성 단계에서 암모니아로 촉매 전환하는 단계; 및
f) 단계 (e)로부터의 암모니아의 적어도 일부를 단계 (a)에서 일차 스팀 개질로부터 회수된 연도 가스에 함유된 이산화탄소와 함께 단계 (b)에서 제거된 이산화탄소와의 반응에 의해 요소로 전환하는 단계
를 포함한다.
본원에서 사용된 용어 "일차 개질"은 종래의 스팀 메탄 개질기(SMR), 즉 관형 개질기에서 수행되는 개질을 의미하며, 이때 흡열 개질에 필요한 열은 버너, 예컨대 관형 개질기의 벽을 따라서 배치된 버너로부터의 복사열에 의해 제공된다.
본원에서 사용된 용어 "이차 개질"은 공기 또는 산소 부화 공기를 사용하여 자열 개질기 또는 촉매 부분 산화 반응기에서 수행되는 개질을 의미한다.
본 발명의 과정에서, 메탄올 생산량은 이산화탄소 제거 단계를 우회한 이산화탄소의 양에 의해 조정된다. 우회된 이산화탄소와 함께 메탄올 합성 가스 중의 이산화탄소의 양이 증가하면 메탄올 생성이 증가하고, 그 반대도 가능하다.
메탄올 합성 가스에 이산화탄소를 첨가할 때 필요한 수소량을 제공하기 위해, 암모니아 합성 단계로부터 회수된 수소가 특히 적어도 2.5, 예컨대 2.5 내지 10의 모듈 M=(H2-CO2)/(CO+CO2)을 제공하는 양으로 합성 가스에 첨가되어어야 한다.
암모니아 합성으로부터 수소의 회수는 일차 개질기 크기를 최소화하고, 최소화된 개질기에 필요한 열이 적어짐으로 인해 개질기 버너로부터의 연도 가스 중의 이산화탄소의 활용을 개선하는 추가의 이점을 가져온다.
한 실시형태에서, 개질된 유출물 중의 수소의 양은 수성 가스 이동 반응에 의해 더 조정될 수 있다.
바람직하게, 단계 (d)에서 메탄올 합성 가스에 첨가된 수소의 양은 적어도 2.5, 예컨대 2.5 내지 10의 모듈 M을 제공하도록 조정된다.
본 발명에서, 버너에서 생성된 이산화탄소는 유익하게는 요소의 제조에 활용되며, 이것은 공정 중 이산화탄소 발자국을 감소시킨다.
버너 연도 가스 및 이산화탄소 제거 단계에서 회수된 이산화탄소의 양은 원하는 요소 생산량에 맞춰 조정된다.
상기 조치는 생산자의 실제 요구량에 따른 메탄올, 암모니아 및 요소의 유연한 생성을 허용한다.
본 발명의 과정은 개질, 메탄올 합성 및 암모니아 합성을 좌우하는 반응물을 직접 사용함으로써 합성 가스로부터 포집된 다량의 이산화탄소를 환기시키지 않고 메탄올과 암모니아가 동시 생성될 수 있다. 이 과정으로부터의 이산화탄소는 메탄올 및 요소 생성에 충분히 활용될 수 있다.
스팀 개질된 유출물에 함유된 이산화탄소의 일부의 제거는 산 가스 세척 형태, 예컨대 종래의 MDEA 및 탄산염 세척 과정 형태인 전형적으로 매우 고가의 CO2 제거 단계에 의해 얻어진다.
따라서, 본 발명의 추가 이점은 제거되어야 하는 이산화탄소 양의 감소이며, 이때 스팀 개질된 유출물의 일부는 제거 단계를 우회시킨다.
상기 과정은 추가의 병렬식 메탄올 공정을 포함할 수 있으며, 즉 하나 이상의 추가의 메탄올 공정이 본 발명 과정의 메탄올 합성 단계에서 병렬 방식으로 수행될 수 있다. 병렬식의 1, 2, 3 또는 그 이상의 병렬식 메탄올 공정은 하나 이상의 합성 가스 라인에 의해 상호연결될 수 있다.
따라서, 본 발명의 한 실시형태에서, 일회 메탄올 합성 단계는 병렬식 메탄올 생성 라인에서 수행된다.
본원에서 사용된 용어 "일회 메탄올 합성 단계"는 단일 통과 구성형태로 작동하는 적어도 하나의 촉매 반응기에서 메탄올이 생성된다는 것을 의미하며, 즉 메탄올 합성에서 생성된 임의의 가스, 특히 수소 및 미전환 이산화탄소를 함유하는 가스 유출물의 체적 유량이 메탄올 합성 단계의 적어도 하나의 메탄올 반응기로 다시 유의하게 재순환되지 않는다(5% 이하, 즉 5% 미만, 대체로 0%).
본 발명의 과정은 메탄올 및 암모니아 합성 가스로부터 포집된 CO2가 주변으로 방출되지 않기 때문에 환경 친화적이다. 이 과정에서 생성된 실제로 모든 일산화탄소(및 이산화탄소)가 메탄올 합성 및 요소 합성에 사용된다.
메탄올 합성 단계는 바람직하게 종래의 수단에 의해 수행되며, 고압 및 고온, 예컨대 60-150 bars, 바람직하게 120 bars 및 150-300℃의 합성 가스를 적어도 하나의 고정층 메탄올 촉매를 함유하는 적어도 하나의 메탄올 반응기를 통과시킴으로서 수행된다. 특히 바람직한 메탄올 반응기는 비등수와 같은 적합한 냉각제에 의해 냉각되는 고정층 반응기, 예를 들어 비등수 반응기(BWR)이다.
특정 실시형태에서, 단계 (e)에서 메탄올 합성 단계는 합성 가스를 하나의 비등수 반응기를 통과시키고, 이어서 단열 고정층 반응기를 통과시킴으로써, 또는 합성 가스를 일련의 비등수 반응기들을 통과시키고, 이어서 단열 고정층 반응기를 통과시킴으로써 수행된다.
메탄올 합성 단계는 일회성이기 때문에, 단열 고정층 반응기의 분리기로부터 과열된 부분의 일부를 메탄올 합성 단계의 최초 메탄올 반응기로 다시 재순환시킬 필요가 없다.
단계 (e)에서 메탄올 합성 단계로부터의 가스 유출물 중 일산화탄소의 양이 암모니아 합성 단계에서의 사용을 위해 허용되는 양을 초과하는 경우, 이 유출물은 메탄화 단계를 통과하고, 이로써 메탄과의 반응에 의해 일산화탄소가 제거된다.
따라서, 본 발명의 한 실시형태에서, 상기 과정은 단계 (e)의 상류에서 단계 (d)로부터의 가스 유출물에 메탄화 반응을 수행하는 추가의 단계를 포함한다.
단계 (e)에서, 적절한 비율(바람직하게 H2:N2 몰 비 3:1)의 수소와 질소를 함유하는 메탄화 단계로부터의 암모니아 합성 가스는 선택적으로 압축기를 통과하며, 이로써 필요한 암모니아 합성 압력, 예컨대 120 내지 200 bar, 바람직하게 약 130 bar가 얻어진다. 다음에, 암모니아 합성 루프에 의해 종래의 방식으로 암모니아가 생성된다. 암모니아를 함유하는 유출물은 또한 수소, 질소 및 비활성 가스, 예컨대 메탄 및 아르곤을 함유한다. 암모니아는 응축 및 후속 분리에 의해 액체 암모니아로서 암모니아를 함유하는 유출물로부터 회수될 수 있다. 바람직하게, 수소, 질소 및 메탄을 함유하는 오프가스 스트림이 암모니아 합성 단계로부터 회수되고, 또한 수소 부화 스트림(> 90 vol% H2)도 회수된다. 이들 스트림은, 예를 들어 퍼지 가스 회수 유닛으로부터 유래될 수 있다. 이 수소 스트림은, 예를 들어 메탄올 합성 가스와 조합함으로써 메탄올 합성 단계에 첨가된다. 이 수소 부화 스트림의 재순환은 유용한 수소가 단순히 연료로 사용되는 것보다는 메탄올 합성 및 후속 암모니아 합성에서 활용되므로 본 발명 과정의 효율을 더 높일 수 있다.

Claims (5)

  1. a) 탄화수소 공급원료를 일차 및 이차 스팀 개질하고, 수소, 질소, 일산화탄소 및 이산화탄소를 포함하는 스팀 개질된 유출물을 얻는 단계;
    b) 단계 (a)로부터의 스팀 개질된 유출물의 일부를 이산화탄소 제거 단계로 보내서 이산화탄소의 함량이 감소된 유출물을 생성하는 단계;
    c) 스팀 개질된 유출물의 잔류 부분은 이산화탄소 제거 단계를 우회시키고, 단계 (b)로부터 회수된 유출물과 스팀 개질된 유출물의 우회된 부분을 조합하여 수소, 질소, 일산화탄소 및 이산화탄소를 포함하는 메탄올 합성 가스를 제공하는 단계;
    d) 하류 암모니아 합성 단계로부터 회수된 수소를 단계 (c)에서 얻어진 메탄올 합성 가스에 첨가하는 단계;
    e) 일회 메탄올 합성 단계에서 메탄올 합성 가스를 촉매 전환하고, 메탄올을 포함하는 액체 유출물과 질소 및 수소를 포함하는 가스 유출물을 회수하는 단계;
    f) 단계 (e)에서 회수된 가스 유출물을 암모니아 합성 단계에서 암모니아로 촉매 전환하는 단계; 및
    g) 단계 (e)로부터의 암모니아의 적어도 일부를 단계 (a)에서 일차 스팀 개질로부터 회수된 연도 가스에 함유된 이산화탄소와 함께 단계 (b)에서 제거된 이산화탄소와의 반응에 의해 요소로 전환하는 단계
    를 포함하는, 탄화수소 공급원료로부터 메탄올, 암모니아 및 요소를 동시 생성하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 단계 (a)로부터의 스팀 개질된 유출물에 수성 가스 이동 반응을 행하는 추가 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 단계 (e)의 상류에서 단계 (d)로부터의 가스 유출물에 메탄화 반응을 행하는 추가 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 단계 (d)에서 메탄올 합성 가스에 첨가된 수소의 양은 적어도 2.5, 예컨대 2.5 내지 10의 모듈 M을 제공하도록 조정되는 것을 특징으로 하는 방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 일회 메탄올 합성 단계는 병렬식 메탄올 생성 라인에서 수행되는 것을 특징으로 하는 방법.
KR1020227032154A 2020-02-28 2021-02-24 메탄올, 암모니아 및 요소의 동시 생성 KR20220148838A (ko)

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