KR20220121322A - 마이크로 유체 연료전지 및 이의 성능 향상 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 마이크로 유체 연료전지에 관한 것으로, 구체적으로는 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 채널을 포함하는 마이크로 유체 연료전지에 있어서,
상기 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 중앙 유동 채널을 포함하고, 상기 중앙 유동 채널은 연료와 산화제가 접하는 계면을 중심으로 일단의 연료 유동 채널 및 일단의 산화제 유동 채널과 그 사이에 상기 계면을 포함하면서 연료 유동 채널과 산화제 유동 채널에 연통되는 계면 형성 채널을 포함하되, 상기 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 중앙부에만 형성되거나, 상부 및 하부에 형성되는 것을 특징으로 하는, 마이크로 유체 연료전지를 제공한다.
본 발명에 따르면, 연료전지의 마이크로 채널 내에서 연료와 산화제가 유동하는 과정에서 발생하는 공핍 영역 및 연료 혼합 영역을 억제하고, 이온전도도를 강화하여 옴 저항 손실을 감소시키고, 질량 수송 손실 및 연료 역류 현상을 최소화할 수 있어, 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있다.

Description

마이크로 유체 연료전지 및 이의 성능 향상 방법{Microfluidic fuel cell and its performance improvement method}
본 발명은 마이크로 유체 연료전지 및 이의 성능 향상 방법에 관한 것이다.
최근 세계적으로 화석에너지의 고갈문제와 환경문제 등이 중국, 인도, 한국 등의 신흥소비대국의 등장과 중동지역, 남아메리카에서의 자원민족주의의 대두로 더욱 심화되고 있다. 그리고 2008년 3월에 원유가가 100달러를 넘어서면서 사상 초유의 고유가 시대가 도래하였다. 한정된 화석에너지 고갈에 대한 불안이 고조되고 있는 가운데, 2020년 세계 에너지 총 소비량은 15,064백만TOE로 2002년 대비 45% 가량 증가할 것으로 전망되기에, 친환경적이면서 충분한 부존자원이 확보된 신에너지 산업에 관심이 집중되고 있다.
연료전지(Fuel Cell)란 연료의 산화에 의해서 생기는 에너지를 직접 전기에너지로 변화시키는 전지를 말한다. 1839년에 영국의 물리학자 Grove, William Robert가 묽은 황산 속에 넣은 아연과 진한 질산 속에 넣은 백금을 양극으로 하는 전지인 Grove 전지를 개발하였는데 이것이 현재의 연료전지의 시초가 되었다. 신에너지로서 기대되는 연료전지는 1960년대에 우주선에 상용화된 이후 자동차, 가정 난방 및 전력공급, 전자기기 등에도 상용화가 진행되었다. 이후 1990년대 환경오염 문제가 나타나면서 환경오염에 대한 부담을 줄일 수 있는 연구와 가린 엔진의 2배에 가까운 에너지 효율을 얻을 수 있는 에너지, 자동차용 전원이나 고정동력 장비의 보조전력 등을 중심으로 연구개발이 이루어지고 있다. 미국과 일본을 필두로 유럽뿐만 아니라 해외 자원에 대한 의존도가 높은 우리나라에서도 많은 연구가 진행되고 있다.
연료전지는 교환막을 필수요소로 한다. 반응 온도가 높을수록 화학반응 효율이 증대되지만 교환막이 건조되면서 양성자 교환성이 낮아지게 되고 효율 또한 낮아지게 된다. 따라서 교환막을 수화상태로 유지해야 하는 구조적인 단점이 있다. 또한 교환막을 통해 연료가 역류하는 연료 역류현상(fuel crossover)도 큰 단점으로 지적되고 있다. 양성자 교환막은 매우 고가이며 연료전지 제작 시 공정이 복잡해진다.
마이크로유체 연료전지(microfluidic fuel cell)는 미세유로에서 흐르는 유체들은 층류를 형성하여 잘 섞이지 않는다는 성질을 이용한다. 즉, 연료와 산화제 유체들을 각각 미세유로 내로 흐르게 하여 연료와 산화제의 액액계면(liquid-liquid interface)을 형성시키고, 이것이 양성자 교환막의 역할을 대신하게 한다. 따라서 교환막의 젖음유지(membrane humidification), 연료 역류현상(fuel crossover), 교환막의 파손 및 막힘 현상 등의 양성자 교환막 연료전지에서의 문제점들을 쉽게 해결할 수 있다. 또한 고가의 교환막을 사용하지 않기 때문에 공정을 단순화 시킬 수 있으며 제작비용을 낮출 수 있다. 따라서, 신 에너지형태의 휴대용 전자기기 전력공급 장치의 개발을 위해 마이크로유체 연료전지에 관한 연구가 필요하며 중요하다.
마이크로유체 연료전지에 관한 구체적인 연구 중 대한민국 공개특허 제10-2016-0007718호는 마이크로 유체 연료전지에 관한 발명으로, 구체적으로는 연료와 산화제가 흐르도록 마이크로 채널을 구비한 기판; 그리고 상기 마이크로 채널을 덮도록 상기 기판상에 형성되며, 상기 마이크로 채널로 산화제 및 연료가 주입되는 산화제 주입구 및 연료 주입구가 형성된 커버부를 포함하며, 상기 마이크로 채널의 양측에는 상기 마이크로 채널의 길이 방향으로 제1 전극이 형성되고, 상기 마이크로 채널의 중앙측에는 양측의 제1 전극 사이에 상기 마이크로 채널의 길이 방향으로 제2 전극이 형성되며, 상기 마이크로 채널의 중앙 측으로 상기 산화제가 주입되도록 상기 산화제 주입구가 상기 커버부의 중앙측에 형성되는 동시에 상기 마이크로 채널의 양측으로 상기 연료가 주입되도록 상기 연료 주입구가 상기 산화제 주입구를 중심으로 상기 커버부의 양측에 형성되거나, 혹은 상기 마이크로 채널의 중앙 측으로 상기 연료가 주입되도록 상기 연료 주입구가 상기 커버부의 중앙측에 형성되는 동시에 상기 마이크로 채널의 양측으로 상기 산화제가 주입되도록 상기 산화제 주입구가 상기 연료 주입구를 중심으로 상기 커버부의 양측에 형성되는 구성을 갖는 마이크로 유체 연료전지를 개시하고 있다. 상기 기술은 이와 같은 구성을 통하여 연료전지의 전력 밀도를 높일 수 있다고 언급하고 있다. 그러나, 상기 기술은 마이크로 채널의 일 말단으로 Y-자 형으로 연료와 산화제를 주입하고 있어, 연료와 산화제가 채널 내를 유동하는 과정에서 공핍 영역(depletion zone)과 연료 확산 영역(diffusion zone)이 길게 발생하게 되고, 이에 따라 연료전지의 성능이 저하되는 문제점이 있다.
다음으로, 미국 공개특허 제2006-0210867호도 마이크로 유체 연료전지에 관한 발명으로, 구체적으로는 연료와 산화제로 도입되는 제1유체와 제2유체의 pH를 다르게 하는 구성을 포함하고, 이에 따라 연료전지의 성능이 향상된다고 언급하고 있다. 그러나, 상기 연료전지 역시 연료와 산화제를 채널의 일 말단에서 주입하고, 타 말단으로 배출되는 구조로, 공핍 영역 및 연료 확산 영역이 길게 발생되어 성능이 저하되는 문제점이 있다.
또한, 대한민국 등록특허 제1018974160000호도 마이크로 유체 연료전지에 관한 발명으로, 구체적으로는 연료와 산화제가 주입되는 연료와 산화제가 흐르는 마이크로 채널을 포함하는 마이크로 유체 연료전지에 있어서, 연료와 산화제가 주입되는 연료 주입부 및 산화제 주입부가 마이크로 채널의 양 측면에, 상기 마이크로 채널의 일 말단을 기준으로 동일 거리에 서로 마주보며 위치하고, 상기 연료 주입부 및 산화제 주입부의 중심축은 상기 마이크로 채널의 중심축과 수직이 되도록 형성되고, 상기 마이크로 채널의 내부에는 상기 마이크로 채널의 일 말단을 기준으로 상기 연료 주입부 및 산화제 주입부와 동일 거리에 십자형의 구조물이 위치하는 것을 특징으로 하는 마이크로 유체 연료전지를 제공하고, 또한 본 발명은 상기 마이크로 유체 연료전지의 연료 주입부 및 산화제 주입부로 각각 연료 및 산화제를 서로 마주보는 방향으로 주입하는 것을 특징으로 하는 연료전지를 개시하고 있다. 상기 기술은 주입부가 마이크로 채널의 중앙에 위치할 때 전력밀도가 개선되는 효과 있음을 언급하고 있다.
다만, 선행 연구에도 불구하고, 막이 없는 마이크로 유체 연료전지는 양성자 교환막을 갖는 연료전지의 전력밀도 보다 낮은 전지 성능을 보이며, 전력 밀도 개선을 위한 추가적인 연구가 요구된다.
이에, 본 발명의 발명자들은 마이크로 채널의 단면 형상과 관련하여, 마이크로 채널 내에서 연료와 산화제가 유동하는 과정에서 발생하는 공핍 영역과 연료 확산 영역을 억제하고, 옴 저항 손실과 질량 손실을 최소화하며, 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있는 방법을 연구한 결과 본 발명을 도출하게 되었다.
대한민국 공개특허공보 제10-2016-0007718호 대한민국 등록특허공보 제1018974160000호
본 발명의 목적은 마이크로 유체 연료전지 및 이의 성능 향상 방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여,
본 발명의 일 측면에서는
연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 채널을 포함하는 마이크로 유체 연료전지에 있어서,
연료전지의 길이방향으로 일측에는 연료와 산화제가 각각 도입되는 연료 도입부 및 산화제 도입부를 포함하고, 타측에는 연료와 산화제가 각각 배출되는 연료 배출부 및 산화제 배출부를 포함하고,
상기 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 중앙 유동 채널을 포함하고, 상기 중앙 유동 채널은 연료와 산화제가 접하는 계면을 중심으로 일단의 연료 유동 채널 및 일단의 산화제 유동 채널과 그 사이에 상기 계면을 포함하면서 연료 유동 채널과 산화제 유동 채널에 연통되는 계면 형성 채널을 포함하되,
상기 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 중앙부에만 형성되거나, 상부 및 하부에 형성되는 것을 특징으로 하는, 마이크로 유체 연료전지를 제공한다.
또한, 본 발명의 다른 일 측면에서는,
연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 채널을 포함하는 마이크로 유체 연료전지에 있어서,
연료전지의 길이방향으로 일측에는 연료와 산화제가 각각 도입되는 연료 도입부 및 산화제 도입부를 포함하고, 타측에는 연료와 산화제가 각각 배출되는 연료 배출부 및 산화제 배출부를 포함하고,
상기 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 중앙 유동 채널을 포함하고, 상기 중앙 유동 채널은 상기 중앙 유동 채널의 길이 방향으로 연장되며, 중앙 유동 채널 단면의 중앙부에 구비되는 구조물을 포함하는 것인, 마이크로 유체 연료전지를 제공한다.
또한, 본 발명의 또 다른 일 측면에서는,
본 발명의 일 측면에 따른 유체 연료전지의 도입부로 연료와 산화제가 층류를 형성하도록 각각 도입하고, 배출부를 통하여 연료와 산화제가 층류를 유지하면서 각각 배출되도록 하는 것을 특징으로 하는, 마이크로 유체 연료전지의 성능 향상방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 연료전지의 마이크로 채널 내에서 연료와 산화제가 유동하는 과정에서 발생하는 공핍 영역 및 연료 혼합 영역을 억제하고, 이온전도도를 강화하여 옴 저항 손실을 감소시키고, 질량 수송 손실 및 연료 역류 현상을 최소화할 수 있어, 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있다.
도 1a 및 도 1b는 기존의 직사각형 단면 형상을 갖는 마이크로 채널과 다공성 전극을 포함하는 마이크로 유체 연료전지의 구조를 모식적으로 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 마이크로 유체 연료전지의 중앙 유동 채널의 단면 형상으로, (a) 계면 형성 채널이 상부에만 형성되는 경우, (b) 계면 형성 채널이 중앙부에만 형성되는 경우, (c) 계면 형성 채널이 상부 및 하부에 형성되는 경우를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 바나듐 레독스(vanadium redox couple)를 이용한 마이크로 유체 연료전지의 전해질 전위 분포를 나타낸 것이다.
도 4a 및 도 4b는 본 발명의 일 실시예에 따른 마이크로 유체 연료전지의 중앙 유동 채널의 높이(H)에 따른 전지의 성능을 보여주는 그래프이다.
도 5a 및 도 5b는 본 발명의 일 실시예에 따른 마이크로 유체 연료전지의 중앙 유동 채널의 폭(W)에 따른 전지의 성능을 보여주는 그래프이다.
도 6a 내지 도 6e는 본 발명의 일 실시예에 따른 마이크로 유체 연료전지에서, 연료전지의 길이 방향으로 중앙 유동 채널의 도입부(inlet), 중앙부(centre), 배출부(outlet)의 연료(V2+) 농도 컨투어를 나타낸 것으로, (a) 3차원 형상, (b) H= 150 ㎛, (c) H= 200 ㎛, (d) H= 250 ㎛, (e) H= 300 ㎛인 경우를 나타낸 것이다.
도 7a 내지 도 7e는 본 발명의 일 실시예에 따른 마이크로 유체 연료전지에서, 연료전지의 길이 방향으로 중앙 유동 채널의 도입부(inlet), 중앙부(centre), 배출부(outlet)의 연료(V2+) 농도 컨투어를 나타낸 것으로, (a) 3차원 형상, (b) W= 0.5 mm, (c) W= 0.6 mm, (d) W= 0.8 mm, (e) W= 1 mm 인 경우를 나타낸 것이다.
도 8a 및 도 8b는 본 발명의 비교예 2에 따른 마이크로 유체 연료전지의 계면 형성 채널의 높이(x)에 대한 폭(WB)의 비(AR)에 따른 전지의 성능을 보여주는 그래프이다.
도 9a 및 도 9b는 본 발명의 실시예 2에 따른 마이크로 유체 연료전지의 계면 형성 채널의 높이(x)에 대한 폭(WB)의 비(AR)에 따른 전지의 성능을 보여주는 그래프이다.
도 10a 및 도 10b는 본 발명의 실시예 1에 따른 마이크로 유체 연료전지의 계면 형성 채널의 높이(x)에 대한 폭(WB)의 비, 즉 종횡비(AR)에 따른 전지의 성능을 보여주는 그래프이다.
도 11a 및 도 11b는 본 발명의 중앙 유동 채널의 단면 형상에 따른 실시예 1 내지 2 및 비교예 1 내지 2의 마이크로 유체 연료전지의 성능을 보여주는 그래프이다.
도 12는 본 발명의 비교예 2에 따른 마이크로 유체 연료전지의 계면 형성 채널의 종횡비에 따른 연료 농도 컨투어를 나타낸 것이다.
도 13은 본 발명의 실시예 2에 따른 마이크로 유체 연료전지의 계면 형성 채널의 종횡비에 따른 연료 농도 컨투어를 나타낸 것이다.
도 14는 본 발명의 실시예 1에 따른 마이크로 유체 연료전지의 계면 형성 채널의 종횡비에 따른 연료 농도 컨투어를 나타낸 것이다.
본 특허 명세서 전체에서 '혼합 영역' 또는 'mixing region'과 '연료 확산 영역' 또는 'fuel diffusion region'은 동일한 의미로 사용된다.
또한, 본 특허 명세서 전체에서, '도입부'는 '도입부 마이크로 채널'과 '배출부'는 '배출부 마이크로 채널'과 동일한 의미로 사용된다.
또한, 본 특허 명세서 전체에서, '채널'이란 마이크로 유체 연료전지의 일 구성으로, 도입부를 통하여 각각 들어온 연료와 산화제가 계면을 유지하면서 층류로 흐르는 영역을 의미한다.
또한, 본 특허 명세서 전체에서, '채널의 높이'는 채널의 바닥부(최하부)에서 채널의 최상부까지의 채널 단면의 길이이다.
또한, 본 특허 명세서 전체에서, '채널의 폭'은 연료와 산화제가 흐르는 채널의 길이 방향에 대한 수직 방향으로의 채널 단면의 길이를 의미한다.
한편, 본 발명의 실시 형태는 여러가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시 형태로 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 발명의 실시 형태는 당해 기술분야에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 나아가, 명세서 전체에서 어떤 구성요소를 “포함”한다는 것은 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있다는 것을 의미한다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 채널을 포함하는 마이크로 유체 연료전지에 있어서,
연료전지의 길이방향으로 일측에는 연료와 산화제가 각각 도입되는 연료 도입부 및 산화제 도입부를 포함하고, 타측에는 연료와 산화제가 각각 배출되는 연료 배출부 및 산화제 배출부를 포함하고,
상기 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 중앙 유동 채널을 포함하고, 상기 중앙 유동 채널은 연료와 산화제가 접하는 계면을 중심으로 일단의 연료 유동 채널 및 일단의 산화제 유동 채널과 그 사이에 상기 계면을 포함하면서 연료 유동 채널과 산화제 유동 채널에 연통되는 계면 형성 채널을 포함하되,
상기 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 중앙부에만 형성되거나, 상부 및 하부에 형성되는 것을 특징으로 하는, 마이크로 유체 연료전지를 제공한다.
이하, 본 발명의 마이크로 유체 연료전지를 각 구성별로 상세히 설명한다.
본 발명의 마이크로 유체 연료전지는 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 마이크로 채널을 포함하는 마이크로 유체 연료전지로, 연료전지의 길이방향으로 일측에는 연료와 산화제가 각각 도입되는 연료 도입부 및 산화제 도입부를 포함하고, 타측에는 연료와 산화제가 각각 배출되는 연료 배출부 및 산화제 배출부를 포함하고, 상기 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 중앙 유동 채널을 포함하되, 상기 중앙 유동 채널은 연료와 산화제가 접하는 계면을 중심으로 일단의 연료 유동 채널 및 일단의 산화제 유동 채널과 그 사이에 상기 계면을 포함하면서 연료 유동 채널과 산화제 유동 채널에 연통되는 계면 형성 채널을 포함하고, 상기 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 중앙부에만 형성되거나, 상부 및 하부에 형성되는 것을 특징으로 한다.
도 1은 기존의 직사각형 단면 형상을 갖는 마이크로 채널과 다공성 전극을 포함하는 마이크로 유체 연료전지의 구조를 모식적으로 나타낸 것이다. 도 1에 도시된 바와 같이, 기존의 마이크로 유체 연료전지는, 연료와 산화제가 연료전지의 마이크로 채널 일측으로 도입되어, 길이방향의 타측으로 배출되는 구조를 이루고 있으며, 마이크로 채널은 직사각형 단면 형상을 갖고 연료와 산화제의 계면 주변부에 별도의 구성을 포함하지 않는다.
도입부로 도입되는 연료와 산화제는 층류를 형성하며 유동하여, 마이크로 채널 내에서 연료가 유동하는 공간과 산화제가 유동하는 공간이 계면을 형성하여 서로 분리되고, 형성된 액액 경계면이 양성자 교환막의 역할을 대체하여 별도의 교환막이 불필요하게 된다.
본 발명은 도 1에 도시된 연료전지의 구조와 달리, 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 마이크로 채널, 즉 중앙 유동 채널이 일단의 연료 유동 채널 및 일단의 산화제 유동 채널을 포함하고, 양 채널 사이 연료와 산화제의 계면 주변부에 연료 유동 채널과 산화제 유동 채널에 연통되는 계면 형성 채널을 포함하는 것에 특징이 있다.
본 발명은 상기와 같은 계면 형성 채널을 포함하여 연료 및 산화제의 계면 접촉을 줄이고, 이에 따라 공핍 영역으로부터 연료 확산 혼합영역을 고립시키며, 상기 혼합영역과 소모영역을 감소시켜 계면 형성 채널을 가로질러 양성자 이동을 가속화하고, 결과적으로 반응 속도를 증가시키는 장점이 있다.
본 발명의 일 실시예의 중앙 유동 채널 길이 방향의 수직 방향 단면 구조는 도 2b와 같다. 도 2b에 도시된 바와 같이, 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 중앙부에만 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예의 중앙 유동 채널 길이 방향의 수직 방향 단면 구조는 도 2c와 같다. 도 2c에 도시된 바와 같이, 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 상부 및 하부에 형성될 수 있다.
상기 계면 형성 채널이 상기 중앙 유동 채널의 단면 형상에 있어서 중앙부에만 형성되거나, 상부 및 하부에 형성된 구조는 상기 계면 형성 채널이 상기 중앙 유동 채널의 단면 형상에 있어서 상부에만 형성되거나 상기 중앙 유동 채널이 직사각형 단면 형상을 갖는 구조보다 전류 밀도 및 전력 밀도가 더 우수하다는 점에서 바람직하다.
상기 마이크로 유체 연료전지는 연료전지의 폭방향으로 일측에는 상기 도입부와 배출부 사이에 배치되고, 상기 중앙 유동 채널로 연료를 공급하는 제1 다공성 전극을 포함하고, 타측에는 상기 중앙 유동 채널로 산화제를 공급하는 제2 다공성 전극을 포함할 수 있다.
제1 다공성 전극은 바람직하게는 양극(Anode)일 수 있다.
제2 다공성 전극은 바람직하게는 음극(Cathode)일 수 있다.
상기 다공성 전극은 질량 수송 손실을 최소화할 수 있는 장점이 있다.
또한, 상기 다공성 전극을 포함하여 전극이 더 가깝게 배치될 수 있어 이온전도도가 강화되고 저항 손실이 감소할 수 있다.
한편, 상기 중앙 유동 채널의 폭은 0.5 mm 내지 1 mm 인 것이 바람직하다. 상기 채널의 폭이 0.5 mm 미만이면 중앙 유동 채널의 폭이 줄어들고 완전한 연료 및 산화제의 혼합이 일어날 수 있는 문제점이 있고, 1 mm를 초과하면 연료 전지의 성능이 저하되는 문제점이 있다.
또한, 상기 중앙 유동 채널의 높이는 150 ㎛ 내지 300 ㎛인 것이 바람직하고, 바람직하다. 상기 채널의 높이를 150 ㎛ 미만으로 감소시키면 혼합 영역의 폭이 상당히 높아져 분리된 확산 영역과 공핍 영역이 혼합되어 셀 성능이 저하될 수 있으며, 작동이 멈출 수 있는 문제점이 있고, 300 ㎛을 초과하면 혼합 영역이 증가하고 이온 수송이 더디게 되어 전력 밀도 및 전류밀도가 감소하는 문제점이 있다.
또한, 상기 계면 형성 채널의 폭은 150 ㎛ 내지 450 ㎛ 인 것이 바람직하고, 300 ㎛인 것이 더욱 바람직하다. 상기 채널의 폭이 150 ㎛ 미만인 경우에는 연료와 산화제 교차를 일으켜 연료전지의 기능에 문제가 발생할 수 있고, 450 ㎛을 초과하는 경우에는 이온 저항이 증가하여 연료전지의 성능을 저하시키는 문제점이 발생할 수 있다.
또한, 상기 계면 형성 채널의 높이는 50 ㎛ 내지 200 ㎛ 인 것이 바람직하다.
상기 채널의 높이가 200 ㎛을 초과할 경우 더 높은 종횡비를 이루는 경우보다 성능이 크게 감소할 수 있는 문제점이 있고, 50 ㎛ 미만이 될 경우 혼합영역의 두께를 증가시켜 이온전도도에 대한 저항을 증가시키고 연료전지에 고장이 발생할 수 있는 문제점이 있다.
또한, 상기 계면 형성 채널의 높이에 대한 폭의 비(종횡비, AR)는 3 내지 6인 것이 바람직하다. 상기 비가 3 미만인 경우에는 공핍 영역과 연료 확산 영역을 감소시키는 효과가 줄어드는 문제점이 있고, 그 비가 6을 초과하는 경우에는 연료전지의 성능이 저하되는 문제점이 있다.
또한, 본 발명의 다른 일 측면에서는
연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 채널을 포함하는 마이크로 유체 연료전지에 있어서,
연료전지의 길이방향으로 일측에는 연료와 산화제가 각각 도입되는 연료 도입부 및 산화제 도입부를 포함하고, 타측에는 연료와 산화제가 각각 배출되는 연료 배출부 및 산화제 배출부를 포함하고,
상기 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 중앙 유동 채널을 포함하고, 상기 중앙 유동 채널은 상기 중앙 유동 채널의 길이 방향으로 연장되며, 중앙 유동 채널 단면의 중앙부에 구비되는 구조물을 포함하는 것인, 마이크로 유체 연료전지를 제공한다.
본 발명의 마이크로 유체 연료전지는, 연료와 산화제가 연료전지의 길이방향 일측으로 도입되어, 길이방향 타측으로 배출되는 구조를 이루고 있으며, 도입부로 도입되는 연료와 산화제는 층류를 형성하며 유동하며, 중앙 유동 채널 내에서 연료 유동과 산화제 유동은 계면을 형성하며 분리된다.
상기 중앙 유동 채널은 연료와 산화제의 계면 주변부에 구조물을 포함한다. 상기 구조물은 상기 중앙 유동 채널의 길이 방향으로 연장되며, 중앙 유동 채널 단면의 중앙부에 구비된다.
상기 구조물이 구비됨으로써, 마이크로 유체 연료전지는 상기 본 발명의 일 측면에서 제공되는 마이크로 유체 연료전지의 중앙 유동 채널에서의 연료와 산화제의 계면을 포함하는 계면 형성 채널을 형성할 수 있다. 이때, 계면 형성 채널은 중앙 유동 채널의 단면 형상에 있어서 상부 및 하부에 형성된다.
상기 중앙 유동 채널의 단면은 상기 중앙부에 구비된 구조물이 형성된 부분 외에 유체가 유동할 수 있는, 즉, 중공 형태로 유동할 수 있는 형상을 가질 수 있다.
본 발명에 따른 마이크로 유체 연료전지는 중앙 유동 채널 내부에 계면 형성 채널을 포함함으로써, 마이크로 유체 연료전지의 효율을 향상시키는 효과가 있다.
나아가, 본 발명의 또 다른 일 측면에서는 마이크로 유체 연료전지의 도입부로 연료와 산화제가 층류를 형성하도록 각각 도입하고, 배출부를 통하여 연료와 산화제가 층류를 유지하면서 각각 배출되도록 하는 것을 특징으로 하는, 마이크로 유체 연료전지의 성능 향상방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 마이크로 유체 연료 전지의 마이크로 채널에 연료 및 산화제가 형성하는 계면을 포함하는 계면 형성 채널을 도입하고, 계면 형상 채널이 중앙부에만 형성되거나 또는 상부 및 하부에 형성되는 중앙 유동 채널의 단면 형상을 도입함으로써, 연료 전지의 성능 및 효율을 크게 개선시킬 수 있는 우수한 효과가 있다.
이하, 실시예 및 실험예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 본 발명의 범위는 특정 실시예에 한정되는 것은 아니며, 첨부된 특허청구범위에 의하여 해석되어야 할 것이다. 또한, 이 기술분야에서 통상의 지식을 습득한 자라면, 본 발명의 범위에서 벗어나지 않으면서도 많은 수정과 변형이 가능함을 이해하여야 할 것이다.
<비교예 1> 마이크로 유체 연료전지의 제작 1
총 길이 12 mm, 높이 300 ㎛의 마이크로 채널의 길이방향 일측에, 양 측면으로 폭 3 mm의 연료 도입부 및 산화제 도입부를 형성하고, 타측에 연료 배출부 및 산화제 배출부를 형성하였다. 도 1a에 도시된 바와 같이, 상기 도입부와 배출부 사이에 마이크로 채널의 중앙에 중앙 유동 채널을 형성하고, 중앙 유동 채널의 폭 방향 일측에 폭 1 mm의 제1 다공성 전극, 타측에 폭 1 mm의 제2 다공성 전극을 설치하여, 마이크로 유체 연료전지를 제작하였다.
중앙 유동 채널은 연료와 산화제가 접하는 계면을 중심으로 일단의 연료 유동 채널 및 일단의 산화제 유동 채널과 그 사이에 상기 계면을 포함하면서 연료 유동 채널과 산화제 유동 채널에 연통되는 계면 형성 채널을 포함하도록 제작하고,
계면 형성 채널은 상기 계면 형성 채널의 높이가 상기 중앙 유동 채널의 높이와 동일하도록 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 전부에 형성되어 상기 중앙 유동 채널의 단면이 직사각형 모양을 갖도록 하였다.
상기 중앙 유동 채널의 높이(H)는 300 ㎛이며, 폭(W)은 1 mm 이고, 이때, 상기 계면 형성 채널의 높이(x)는 300 ㎛이고, 폭(WB)은 300 ㎛이다.
<비교예 2> 마이크로 유체 연료전지의 제작 4
상기 비교예 1에 있어서, 상기 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 상부에만 형성되도록 제작한 것을 제외하고는, 비교예 1과 동일한 방법으로 마이크로 유체 연료전지를 제작하였다.
도 2a에 도시된 바와 같이, 상기 중앙 유동 채널의 높이는 x이고, 상기 계면 형성 채널의 폭(WB)은 300 ㎛이다.
<실시예 1> 마이크로 유체 연료전지의 제작 2
상기 비교예 1에 있어서, 상기 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 상부 및 하부에 형성되도록 제작한 것을 제외하고는, 비교예 1과 동일한 방법으로 마이크로 유체 연료전지를 제작하였다.
도 2c에 도시된 바와 같이, 상기 중앙 유동 채널 단면의 상부 및 하부에 형성된 각각의 계면 형성 채널의 높이는 동일하고, 그 높이를 x라고 한다. 상기 계면 형성 채널의 폭(WB)은 300 ㎛이다.
<실시예 2> 마이크로 유체 연료전지의 제작 3
상기 비교예 1에 있어서, 상기 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 중앙부에만 형성되도록 제작한 것을 제외하고는, 비교예 1과 동일한 방법으로 마이크로 유체 연료전지를 제작하였다.
도 2b에 도시된 바와 같이, 상기 중앙 유동 채널의 높이는 x이고, 상기 계면 형성 채널의 폭(WB)은 300 ㎛이다.
<실험예 1> 중앙 유동 채널의 높이에 따른 연료전지 성능 평가
중앙 유동 채널의 높이(H)에 따른 연료전지 성능을 평가하기 위해 비교예 1의 연료전지를 대상으로 다음과 같은 방법으로 실험을 수행하였다.
다분야 연성해석 상용 프로그램인 COMSOL(COMSOL Multiphysics®46)을 사용하여, 비교예 1에서 중앙 유동 채널의 높이(H)를 300 ㎛, 250 ㎛, 200 ㎛, 150 ㎛으로 달리한 마이크로 유체 연료전지 채널 내부 유동영역을 대상으로 하여 전기화학적 유동을 모사하였다.
상온(298K) 및 대기압(1 atm) 조건에서 동일한 유량(300 ㎕/min)의 연료 및 산화제를 주입하여 음극의 전압변화 1.6 내지 0 V에 따른 전류밀도와 전력밀도를 측정하고, 그 결과를 도 4a 및 도 4b에 나타내었다.
도 4에 따르면, 중앙 유동 채널의 높이가 감소함에 따라 전류 밀도 및 전력 밀도가 증가하였다. 구체적으로, 도 6b에 도시된 바와 같이, 높이(H)가 300 ㎛에서 150 ㎛로 감소함에 따라, 최대 전력 밀도가 137mWcm-2에서 160mWcm-2로 28% 증가하였다. 따라서, 중앙 유동 채널의 높이가 150 ㎛ 일 때, 연료전지의 성능이 우수하게 향상되는 것을 알 수 있었다.
<실험예 2> 중앙 유동 채널의 폭에 따른 연료전지 성능 평가
중앙 유동 채널의 폭(W)에 따른 연료전지 성능을 평가하기 위해 비교예 1의 연료전지를 대상으로 다음과 같은 방법으로 실험을 수행하였다.
다분야 연성해석 상용 프로그램인 COMSOL(COMSOL Multiphysics®46)을 사용하여, 비교예 1에서 중앙 유동 채널의 폭(W)을 1 mm, 0.8 mm, 0.6 mm, 0.5 mm로 달리한 마이크로 유체 연료전지 채널 내부 유동영역을 대상으로 하여 전기화학적 유동을 모사하였다.
상온(298K) 및 대기압(1 atm) 조건에서 동일한 유량 (300 ㎕/min)의 연료 및 산화제를 주입하여 음극의 전압변화 1.6 내지 0 V에 따른 전류밀도와 전력밀도를 측정하고, 그 결과를 도 5a 및 도 5b에 나타내었다.
도 5에 따르면, 중앙 유동 채널의 폭(W)이 감소함에 따라 전류 밀도 및 전력 밀도가 증가하였다. 도 5b에 도시된 바와 같이, 폭(W)이 1.0 mm에서 0.5 mm로 감소함에 따라, 최대 전력 밀도가 125mWcm-2에서 189mWcm-2로 51% 증가하였다. 따라서, 중앙 유동 채널의 폭이 0.5 mm일 때, 연료전지의 성능이 우수하게 향상된 것을 알 수 있다.
<실험예 3> 중앙 유동 채널의 높이 및 폭에 따른 혼합영역 형성 확인
중앙 유동 채널의 높이(H) 및 폭(W)에 따른 연료전지의 마이크로 채널 내 혼합 영역 형성 거동을 확인하기 위하여 비교예 1의 연료전지를 대상으로 다음과 같은 방법으로 실험을 수행하였다.
다분야 연성해석 상용 프로그램인 COMSOL(COMSOL Multiphysics®46)을 사용하여 비교예 1에서 중앙 유동 채널의 높이(H)를 300 ㎛, 250 ㎛, 200 ㎛, 150 ㎛으로 달리하거나 비교예 1에서 중앙 유동 채널의 폭(W)을 1 mm, 0.8 mm, 0.6 mm, 0.5 mm로 달리한 마이크로 유체 연료전지 채널 내부 유동영역을 대상으로 하여 전기화학적 유동을 모사하였다.
도 6 및 도 7는 상온(298K) 및 대기압(1 atm) 조건에서 동일한 유량(300 ㎕/min)의 연료 및 산화제를 주입한 것으로, x-z 단면(유동방향과 수직인 입구(y=0), 중앙(y=6 mm), 출구(y=12 mm)에서의 단면)에서의 음극의 전압이 0.9 V 일 때, 연료 농도의 분포를 나타낸 것이다.
도 6에 따르면, 중앙 유동 채널의 입구에서의 혼합영역이 출구에서의 혼합영역보다 넓게 나타났다. 이는 다공성 전극이 구비되지 않은 경우, 채널의 하류에서 혼합영역의 폭이 더 큰 것과 상반되는 결과이다. 이는 유동이 하류로 나아감에 따라 다공성 전극을 통해 연료와 산화제가 계속적으로 유입되어 중앙 유동 채널의 유속이 증가하기 때문인 것으로, 다공성 전극을 구비한 본 발명의 경우 채널의 출구에서 더 향상된 유속으로 연료와 산화제가 배출된다. 따라서, 속도가 증가된 출구에서 혼합영역이 더 좁게 나타나는 것을 알 수 있다.
도 6에 따르면, 중앙 유동 채널의 높이가 감소함에 따라 혼합 영역의 높이가 감소하는 것을 확인하였다. 따라서, 해당 혼합 영역을 가로질러 이온의 수송이 효과적으로 일어나, 성능이 증가하는 것으로 알 수 있다.
또한, 도 7에 따르면, 중앙 유동 채널의 폭은 혼합 영역에 큰 영향을 미치지는 않았으나, 전극이 더욱 가깝게 배치됨에 따라 이온 전도도와 관련하여 저항 손실이 감소하는 것을 알 수 있다.
<실험예 4> 계면 형성 채널의 종횡비(AR)에 따른 연료전지 성능 평가
계면 형성 채널의 종횡비(AR)에 따른 연료전지 성능을 평가하기 위해 비교예 2 및 실시예 1 내지 2의 연료전지를 대상으로 다음과 같은 방법으로 실험을 수행하였다.
다분야 연성해석 상용 프로그램인 COMSOL(COMSOL Multiphysics®46)을 사용하여, 비교예 2 및 실시예 1 내지 2에서 AR = 6, 5, 4, 3이 되도록 계면 형성 채널의 높이(x)를 조절하여 제작한 마이크로 유체 연료전지 채널의 내부 유동영역을 대상으로 하여 전기화학적 유동을 모사하였다.
상온(298K) 및 대기압(1 atm) 조건에서 동일한 유량(300 ㎕/min)의 연료 및 산화제를 주입하여 음극의 전압변화 1.6 내지 0 V 에 따른 전류밀도와 전력밀도를 측정하고, 그 결과를 도 8 내지 도 10에 도시하였다.
도 8에 따르면, 비교예 2의 경우, 계면 형성 채널의 높이(x)가 증가하여 종횡비(AR)가 감소함에 따라 전류 밀도 및 전력 밀도가 증가하는 것으로 확인되었다. 종횡비(AR)가 6에서 3으로 감소함에 따라, 최대 전력 밀도는 146 mWcm-2에서 181 mWcm-2로 24% 증가하였다.
또한, 도 9에 따르면, 실시예 2의 경우도, 종횡비가 감소함에 따라 전류 밀도 및 전력 밀도가 증가하였다. 종횡비(AR)가 6에서 3으로 감소함에 따라, 최대 전력 밀도는 154 mWcm-2에서 204 mWcm-2로 32% 증가하는 것을 보였다.
특히, AR=3에서의 최대 전력 밀도가 204 mWcm-2로 나타났고, 이는 비교예 2(181 mWcm-2)와 비교하여 약 13% 증가한 것으로 확인된다(도 8b 참조).
또한, 종횡비(AR)가 6에서 3으로 감소할 때, 실시예 2의 최대 전력 밀도의 상대적 증가량은 비교예 2와 비교하여 8% 높은 것으로 나타났다.
또한, 도 10에 따르면, 실시예 1의 경우도, 종횡비가 감소함에 따라 전류 밀도 및 전력 밀도가 증가하는 경향을 보였고, 종횡비(AR)가 6에서 3으로 감소함에 따라 최대 전력 밀도가 216 mWcm-2로 37% 증가한 것으로 나타났다.
실험 결과에 따르면, 본 발명의 계면 형성 채널은 연료와 산화제의 확산 접촉을 최소화하고, 혼합 영역을 전극 영역에서 분리하고, 효율적인 양성자 수성을 가능하게 하며, 옴 저항 손실을 최소화하는 효과를 갖는다. 본 실험에서는 이때, 계면 형성 채널의 종횡비를 조절하여 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있음을 확인하였다.
<실험예 5> 중앙 유동 채널의 단면 형상에 따른 연료전지 성능 평가
중앙 유동 채널의 단면 형상에 따른 연료전지 성능을 평가하기 위해 비교예 1 내지 2 및 실시예 1 내지 2의 연료전지를 대상으로 다음과 같은 방법으로 실험을 수행하였다.
다분야 연성해석 상용 프로그램인 COMSOL(COMSOL Multiphysics®46)을 사용하여, 비교예 1 내지 2 및 실시예 1 내지 2에서 계면 형성 채널의 높이(x)가 100 ㎛, 즉, 종횡비(AR)가 3이 되도록 제작한 마이크로 유체 연료전지 채널의 내부 유동영역을 대상으로 하여 전기화학적 유동을 모사하였다.
상온(298K) 및 대기압(1 atm) 조건에서 동일한 유량(300 ㎕/min)의 연료 및 산화제를 주입하여 음극의 전압변화 1.6 내지 0 V에 따른 전류밀도와 전력밀도를 측정하고, 그 결과를 도 11에 도시하였다.
도 11을 살펴보면, 실시예 1의 경우 최대 전력 밀도가 216 mWcm-2로 비교예 1(125 mWcm-2)에 비해 73%나 높았고, 실시예 2 및 비교예 2의 경우 181 mWcm-2 및 204 mWcm-2로 나타났다.
또한, 실시예 1의 300 ㎕/min 유속에서 최대 전류 밀도는 551 mAcm-2로 나타났고, 이는 실시예 2, 비교예 2, 비교예 1은 각각 486 mAcm-2, 461 mAcm-2, 327 mAcm-2로 나타났다.
따라서, 본 발명의 실시예 1 및 실시예 2의 중앙 유동 채널의 단면 형상을 갖는 경우 연료 전지의 성능이 더욱 개선되는 효과 있음을 알 수 있다.
<실험예 6> 중앙 유동 채널의 단면 형상 및 계면 형성 채널의 종횡비(AR)에 따른 혼합영역 형성 확인
중앙 유동 채널의 단면 형상 및 계면 형성 채널의 종횡비(AR)에 따른 연료전지의 마이크로 채널 내 혼합 영역 형성 거동을 확인하기 위하여 비교예 2 및 실시예 1 내지 2의 연료전지를 대상으로 다음과 같은 방법으로 실험을 수행하였고, 그 결과를 도 12 내지 도 14에 도시하였다.
다분야 연성해석 상용 프로그램인 COMSOL(COMSOL Multiphysics®46)을 사용하여 비교예 2 및 실시예 1 내지 2에서 AR = 6, 5, 4, 3이 되도록 계면 형성 채널의 높이(x)를 조절하여 제작한 마이크로 유체 연료전지 채널의 내부 유동영역을 대상으로 하여 전기화학적 유동을 모사하였다.
도 12 내지 도 14은 각각 비교예 2, 실시예 1 및 2에서, 상온(298K) 및 대기압(1 atm) 조건에서 동일한 유량(300 ㎕/min)의 연료 및 산화제를 주입한 것으로, x-z 단면(유동방향과 수직인 도입부(y=0), 중앙부(y=6 mm), 배출부(y=12 mm)에서의 단면)에서의 음극의 전압이 0.9 V일 때, 연료 농도의 분포를 나타낸 것이다.
도 14에 따르면, 비교예 2의 경우, 계면 형성 채널의 종횡비(AR)가 감소함에 따라 혼합 영역의 높이는 감소하고, 다만 종횡비(AR)와 무관하게 소모 영역은 영향 없이 유지되는 것으로 나타났다. 즉, 혼합 영역이 형성되는 계면 형성 채널의 높이가 감소함에 따라 혼합 영역의 발달이 제한되고 이온 전도도가 강화되는 것을 알 수 있다. 따라서, 종횡비(AR)가 감소함에 따라 연료전지의 성능이 증가한 것을 알 수 있다(도 8 참조). 도 13 및 도 14에 따르면, 실시예 1 및 2도 동일한 경향을 갖는 것을 확인하였다.
다만, 도 14에 따르면, 실시예 1의 경우, 실시예 2 및 비교예 2와 비교하여 훨씬 낮은 농도 구배를 갖는 것으로 나타났다. 본 발명의 실시예 1의 경우, 비교예 2, 실시예 2와 비교하여 더 넓은 유동 면적을 가짐으로써 동일 유량에서 더 낮은 유속을 갖는다. 이에, 실시예 1에서의 혼합 영역은 비교예 2 및 실시예 2의 단면 구조와 비교하여 약간 두껍게 형성되어, 농도를 감소시킨 것을 알 수 있다.
실험 결과에 따르면, 본 발명의 실시예 1에 따른 중앙 유동 채널의 단면 형상 구조를 갖는 연료전지는 이온에 대한 이중 통로를 제공하고, 혼합 영역의 성장을 억제하여 연료의 효율적 활용을 보장하는 효과를 갖는다. 이에, 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있는 우수한 효과가 있다.
110: 연료 도입부
120: 산화제 도입부
210: 제1 다공성 전극
220: 제2 다공성 전극
300: 중앙 유동 채널
310: 연료 유동 채널
320: 산화제 유동 채널
330: 계면 형성 채널

Claims (9)

  1. 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 채널을 포함하는 마이크로 유체 연료전지에 있어서,
    연료전지의 길이방향으로 일측에는 연료와 산화제가 각각 도입되는 연료 도입부 및 산화제 도입부를 포함하고, 타측에는 연료와 산화제가 각각 배출되는 연료 배출부 및 산화제 배출부를 포함하고,
    상기 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 중앙 유동 채널을 포함하고, 상기 중앙 유동 채널은 연료와 산화제가 접하는 계면을 중심으로 일단의 연료 유동 채널 및 일단의 산화제 유동 채널과 그 사이에 상기 계면을 포함하면서 연료 유동 채널과 산화제 유동 채널에 연통되는 계면 형성 채널을 포함하되,
    상기 계면 형성 채널은 상기 중앙 유동 채널 단면 형상에 있어서 중앙부에만 형성되거나, 상부 및 하부에 형성되는 것을 특징으로 하는, 마이크로 유체 연료전지.
  2. 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 채널을 포함하는 마이크로 유체 연료전지에 있어서,
    연료전지의 길이방향으로 일측에는 연료와 산화제가 각각 도입되는 연료 도입부 및 산화제 도입부를 포함하고, 타측에는 연료와 산화제가 각각 배출되는 연료 배출부 및 산화제 배출부를 포함하고,
    상기 연료와 산화제가 층류를 이루며 흐르는 중앙 유동 채널을 포함하고, 상기 중앙 유동 채널은 상기 중앙 유동 채널의 길이 방향으로 연장되며, 중앙 유동 채널 단면의 중앙부에 구비되는 구조물을 포함하는 것인, 마이크로 유체 연료전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 마이크로 유체 연료전지는 연료전지의 폭방향으로 일측에는 상기 도입부와 배출부 사이에 배치되고, 상기 중앙 유동 채널로 연료를 공급하는 제1 다공성 전극을 포함하고, 타측에는 상기 중앙 유동 채널로 산화제를 공급하는 제2 다공성 전극을 포함하는 것인, 마이크로 유체 연료전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 중앙 유동 채널의 폭은 0.5 mm 내지 1 mm인 것인, 마이크로 유체 연료전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 중앙 유동 채널의 높이는 150 ㎛ 내지 300 ㎛ 인 것인, 마이크로 유체 연료전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 계면 형성 채널의 폭은 150 ㎛ 내지 450 ㎛ 인 것인, 마이크로 유체 연료전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 계면 형성 채널의 높이는 50 ㎛ 내지 200 ㎛ 인 것인, 마이크로 유체 연료전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 계면 형성 채널의 높이에 대한 폭의 비 3 내지 6 인 것인, 마이크로 유체 연료전지.
  9. 제1항에 따른 마이크로 유체 연료전지의 도입부로 연료와 산화제가 층류를 형성하도록 각각 도입하고, 배출부를 통하여 연료와 산화제가 층류를 유지하면서 각각 배출되도록 하는 것을 특징으로 하는, 마이크로 유체 연료전지의 성능 향상방법.

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