KR20220099106A - 이온 교환 물질을 포함하는 전극 어셈블리 - Google Patents

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KR20220099106A
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조셉 콜린 파머
파벨 코클로브
알렉산더 고럴
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젤로스 에너지 엘티디.
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Abstract

재충전 가능한 배터리 전지는 전극; 및 전극의 적어도 일부와 상호침투 계면을 한정하도록 배열된 이온 교환 물질을 포함한다. 긴밀한 접촉으로 상호침투 계면을 제공하는 것은 전극을 이온 교환 물질에 완전히 또는 부분적으로 매립하는 단계, 또는 대안적으로 전극 또는 전극의 개별 부분을 이온 교환 물질의 박막으로 둘러싸는 단계를 포함할 수 있다. 한 실시양태에서, 전극은 이온 교환 물질로 완전히 또는 부분적으로 매립되거나 코팅된 입자, 또는 이온 교환 물질과 부분적으로 접촉하는 입자일 수 있다.

Description

이온 교환 물질을 포함하는 전극 어셈블리
관련 출원
본원은 모든 목적을 위해 전체적으로 본원에 참고로 포함된, 2019년 10월 4일에 출원된 미국 가출원 제62/910,952호의 이익을 주장한다.
기술분야
본 개시내용은 일반적으로 배터리 및 배터리용 구성요소의 분야에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본원은 이온 교환 물질을 포함하는 배터리 또는 전지에 관한 것이다.
휴대용 장치, 전기 자동차, 그리드 저장 장치 및 기타 적용을 위한 높은 에너지 밀도를 가진 저비용 재충전 가능한 배터리 시스템에 대한 큰 수요가 있다. 최근 리튬 이온 배터리는 많은 에너지 저장 적용을 위해 선택되는 대중적인 기술이 되었다. 불운하게도, 핵심 금속의 제한된 이용 가능성, 높은 에너지 비용 및 Li 이온 기술과 관련된 안전성 위험은 많은 적용에서 배터리의 광범위한 채택을 제한한다.
대안으로서, 수성 전해질을 가진 Zn 기반 배터리가 사용되고 있다. 이러한 배터리의 보다 낮은 비용 및 상대적인 안전성은 이 배터리가 많은 잠재적 적용에서 사용될 수 있게 한다.
한 실시양태에서, 재충전 가능한 배터리 전지는 전극; 및 전극의 적어도 일부와 상호침투 계면을 한정하도록 배열된 이온 교환 물질을 포함한다. 긴밀한 접촉으로 상호침투 계면을 제공하는 것은 전극을 이온 교환 물질에 완전히 또는 부분적으로 매립하는 단계, 또는 대안적으로 전극 또는 전극의 개별 부분을 이온 교환 물질의 박막으로 둘러싸는 단계를 포함할 수 있다. 한 실시양태에서, 전극은 이온 교환 물질로 완전히 또는 부분적으로 매립되거나 코팅된 입자, 또는 이온 교환 물질과 부분적으로 접촉하는 입자일 수 있다. 또 다른 실시양태에서, 전극 입자는 이온 교환 물질과 혼합될 수 있거나 다른 방식으로 섞일 수 있다.
일부 실시양태에서, 전극은 아연(Zn) 함유 애노드를 포함할 수 있다. 다른 실시양태에서, 전극은 수산화니켈(Ni(OH)2), 옥시수산화니켈(NiOOH), 이산화망간(MnO2), 철산염(Fe(VI)), 망간산염(Mn(VI)), 과망간산염(Mn(VII)) 중 적어도 하나를 포함하는 캐소드이다.
전극은 300 마이크론 미만의 크기를 갖고 총 전극 부피의 50% 미만의 공극 부피를 갖도록 팩킹된 전극 입자를 적어도 부분적으로 포함할 수 있다.
일부 실시양태에서, 이온 교환 물질은 음이온 교환 물질 또는 양이온 교환 물질을 포함할 수 있다. 이온 교환 물질은 하전된 작용기가 부착되어 있는 중합체 물질을 포함할 수 있다.
일부 실시양태에서, 이온 수송은 전극과 접촉하는 액체 알칼리성 전해질에 의해 가능해질 수 있다. 임의적으로, 전해질은 적어도 일부 혼입된 이온 교환 물질을 가질 수 있다.
한 실시양태에서, 재충전 가능한 배터리 전지는 복수의 입자를 포함하는 전극, 및 전극의 입자의 적어도 일부와 접촉하고 이를 둘러싸는 이온 교환 물질을 포함할 수 있다.
한 실시양태에서, 재충전 가능한 배터리 전지는 복수의 입자를 포함하는 전극, 및 복수의 입자 각각의 표면과 접촉하고 이를 완전히 둘러싸는 이온 교환 물질을 포함할 수 있다.
한 실시양태에서, 재충전 가능한 배터리 전지는 복수의 입자를 포함하는 전극, 및 전극의 실질적으로 모든 복수의 입자를 매립하도록 배열된 이온 교환 물질을 포함할 수 있다.
한 실시양태에서, 재충전 가능한 배터리 전지의 제조 방법은 복수의 입자를 전극으로 형성하는 단계 및 이온 교환 물질을 전극의 복수의 입자 중 적어도 일부에 매립하거나 혼합하는 단계를 포함할 수 있다. 매립은 용융, 연화, 용융물 또는 용액으로부터의 침착, 적층 및 압력 적용 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
일부 실시양태에서, 제조는 전극을 액체 전해질에 담그는 단계를 포함할 수 있다.
일부 실시양태에서, 제조는 이온 교환 물질을 복수의 입자 중 적어도 일부에 매립하거나 혼합하기 전에 전극과 이온 교환 물질을 배터리로 어셈블링하는 단계를 포함할 수 있다.
본 개시내용의 비제한적 및 불완전한 실시양태는 하기 도면을 참조하면서 기재되고, 이때 달리 특정되어 있지 않은 한, 유사한 참조번호는 다양한 도면 전체에 걸쳐 유사한 부품을 지칭한다.
도 1은 전극 물질과 접촉하는 이온 교환 물질을 함유하는 배터리를 예시하고;
도 2a 내지 도 2c는 전극 입자와 이온 교환 물질 사이의 다양한 형태의 접촉을 예시하고;
도 3은 주기 수의 함수로서 Ni-Zn 전지에 대한 방전 용량을 예시하는 그래프이고;
도 4는 음이온 교환 막을 가진 양면 상에 적층된 Zn 전극의 횡단면 SEM 영상을 보여주고;
도 5는 음이온 교환 막을 가진 양면 상에 적층된 Zn 전극의 더 상세한 SEM 영상을 보여준다.
본 개시내용은 부분적으로 사용 시 개선된 주기 수명 및 전기적 성능을 가진 배터리 전지에 관한 것이다. 예를 들면, 전지는 더 높은 배터리 방전 전압, 더 높은 방전 용량, 더 낮은 내부 저항 및 고속 방전 능력을 나타낼 수 있다. 일부 실시양태에서, 개시된 배터리 전지는 고속 방전 전류에서 긴 주기 수명을 가진다.
도 1은 다양한 배터리 구성요소를 둘러싸는 케이싱(102)을 포함하는 재충전가능한 배터리 전지 시스템(100)을 예시한다. 배터리 구성요소는 배터리 전지 시스템(100)의 충전 및 방전을 용이하게 하는 집전기(110 및 112)를 포함할 수 있다. 다른 구성요소는 각각 집전기(110 및 112)와 접촉하는 전극 물질(120 및 122)을 포함한다. 전극 물질(120 및 122)은 물질 사이의 이온 유동만을 허용하는 세퍼레이터(130)에 의해 서로 분리된다. 재충전 가능한 배터리 전지 시스템(100)은 이하에 기재된 바와 같이 애노드, 캐소드, 이온 교환 물질, 및 다른 물질과 구성요소를 포함할 수 있다.
전극
전극 물질은 박막 또는 구조화된 패턴, 예컨대, 기둥, 바늘, 홈 또는 슬롯으로서 형성된 물질을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 전극은 느슨하게 배열된 물질, 견고하게 결합되어 있거나 소결된 구조물, 또는 고체 연속 공극 구조물일 수 있다. 한 실시양태에서, 전극은 분말, 과립, 펠렛 또는 나노물질과 같은 다양한 형태로 제공된 입자로부터 형성될 수 있다. 특정 실시양태에서, 입자는 약 0.1 ㎛ 내지 300 ㎛, 특정 실시양태에서 약 100 ㎛ 내지 1 ㎛의 평균 크기(직경 또는 최장 치수)를 가질 수 있다. 일부 실시양태에서, 비교적 균일한 입자 크기가 사용될 수 있는 반면, 다른 실시양태에서 불균일한 크기의 물질이 사용될 수 있다. 입자는 유효 표면적을 증가시키도록 처리될 수 있다. 일부 실시양태에서, 입자는 입자를 함께 결합시키기 위해 가열, 용융, 융합 또는 소결에 의해 처리될 수 있다. 다른 실시양태에서, 입자를 함께 고정하기 위해 추가 결합제가 사용될 수 있다.
집전기
전극 물질의 적어도 일부는 집전기와 접촉하도록 배치된다. 집전기는 충전 동안 전극 반응을 위해 소모될 수 있도록 전류를 공급하고 방전 동안 생성된 전류를 수집하는 역할을 한다. 집전기는 전형적으로 높은 전기 전도성을 가지며 전기화학적 배터리 전지 반응에 대해 불활성인 물질로부터 형성된다. 집전기는 판 형태, 포일 형태, 메쉬 형태, 스펀지 유사 다공성 형태, 펀칭 또는 슬롯 금속 형태, 또는 팽창된 금속 형태로 성형될 수 있다.
집전기의 물질은 Ni, Ti, Cu, Al, Pt, V, Au, Zn, 및 이 금속들 중 둘 이상의 금속의 합금, 예컨대, 스테인리스 강을 포함할 수 있다. 다른 실시양태는 흑연 천, 구리 시트 또는 메쉬 슬롯 직조 황동일 수 있다.
애노드 물질
전극용 애노드 물질은 광범위한 원소들, 예컨대, 아연, 알루미늄, 마그네슘, 철 및 리튬, 및 순수한 형태, 산화물 형태 또는 염 형태의 다른 금속, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 비교적 순수한 Zn, ZnO, 또는 Zn과 ZnO의 혼합물이 사용될 수 있다. 재충전 가능한 아연 음극의 경우, 전기화학적 활성 물질은 산화아연 분말, 또는 아연과 산화아연 분말의 혼합물이다. 산화아연은 알칼리성 전해질에 용해되어 아연산염(Zn(OH)4 2-)을 형성할 수 있다. 산화아연 또는/및 아연산염은 충전 과정 동안 아연 금속으로 환원된다.
보다 넓게는, 애노드 물질은
캐소드 물질의 산화환원 전위보다 더 낮은 산화환원 전위 E0를 가진 임의의 금속 M, 산화금속 MOx 또는 금속 염;
캐소드 물질의 산화환원 전위보다 더 낮은 산화환원 전위 EO를 가진 임의의 산화금속 MOx;
캐소드 물질의 EO보다 더 낮은 EO를 가진 임의의 금속 MM1M2...Mn, 혼합된 산화물, 또는 혼합된 염의 임의의 합금;
캐소드 물질의 산화환원 전위보다 더 낮은 산화환원 전위 EO를 가진, 그의 구조 내에 음이온을 수용할 수 있는 임의의 중합체;
상기 언급된 유형의 물질들 중 하나 이상의 물질의 임의의 혼합물
을 포함할 수 있다.
캐소드 물질
전극용 캐소드 물질은 광범위한 물질, 예컨대, 금속 또는 금속 함유 화합물, 예컨대, 철산염(Fe(VI)), 과망간산염(Mn(VII)), 수산화니켈 Ni(OH)2, 옥시수산화니켈 NiOOH, 이산화망간 MnO2 또는 임의의 조합을 포함할 수 있다.
보다 넓게는, 캐소드 물질은
애노드 물질의 산화환원 전위보다 더 큰 산화환원 전위 EO를 가진 임의의 금속 M;
애노드 물질의 산화환원 전위보다 더 큰 산화환원 전위 EO를 가진 임의의 산화금속 MOx;
애노드 물질의 EO보다 더 큰 EO를 가진 임의의 금속 MM1M2...Mn의 임의의 합금;
애노드 물질보다 더 큰 산화환원 전위를 가진 임의의 불화금속 MFn;
n이 2 이상이고 m이 0 이상인 임의의 합금 MM1M2...MnOxFm;
애노드 물질의 산화환원 전위보다 더 큰 산화환원 전위 E0를 가진, 그의 구조 내에 음이온을 수용할 수 있는 임의의 중합체;
x가 0 내지 2인 CFx 불화탄소;
FeVI(6철) 기반 배터리 시스템을 포함하나 이로 제한되지 않는, 전해질 수용액에서 안정하지 않은 염;
상기 언급된 유형의 물질들 중 하나 이상의 물질의 임의의 혼합물
을 포함할 수 있다.
일부 실시양태에서, 캐소드는 Bi, Cu, Sn, Pb, Ag, Co, Ni, Mg, K, Li, Al, Ca, Fe, Zn, V, Ba, Y, Ti, Sr로 구성된 군으로부터 선택된 하나 이상의 첨가제를 포함할 수 있고, 여기서 첨가제는 산화물 또는 수산화물 형태이다.
첨가제 및 결합제
다양한 첨가제를 사용하여 전극의 전기화학적, 전기적 또는 기계적 특징을 개선할 수 있다. 예를 들면, 전기화학적 성능은 배터리 전지 성능을 개선하기 위해 소량의 산화코발트, 수산화스트론튬(Sr(OH)2), 산화바륨(BaO), 수산화칼슘(Ca(OH)2), Fe3O4, 불화칼슘(CaF2) 또는 산화이트륨(Y2O3)을 포함할 수 있거나 이것으로 코팅될 수 있는 니켈, 수산화니켈, 옥시수산화니켈 또는 산화니켈 함유 캐소드 물질의 첨가에 의해 개선될 수 있다. 또 다른 예로서, 전극은 산화물, 예컨대, 산화비스무트, 산화인듐 및/또는 산화알루미늄을 포함할 수 있다. 산화비스무트 및 산화인듐은 아연과 상호작용하여 전극에서 가스 발생을 감소시킬 수 있다. 산화비스무트는 무수 음극 배합물의 약 1 내지 10 중량%의 농도로 제공될 수 있다. 산화인듐은 무수 음극 배합물의 약 0.05 내지 1 중량%의 농도로 존재할 수 있다. 산화알루미늄은 무수 음극 배합물의 약 1 내지 5 중량%의 농도로 제공될 수 있다.
특정 실시양태에서, 아연 전극 물질의 내식성을 개선하기 위해 하나 이상의 첨가제가 포함될 수 있다. 전해질에서 아연의 용해도를 감소시키기 위해 포함될 수 있는 음이온의 구체적인 예는 인산염, 불화물, 붕산염, 아연산염, 규산염, 옥살산염 또는 스테아르산염을 포함한다. 일반적으로, 이 음이온들은 무수 전극 배합물의 최대 약 10 중량%의 농도로 전극에 존재할 수 있다.
전도성과 같은 전기적 특성을 개선하는 첨가제도 첨가될 수 있다. 예를 들면, 흑연, 코크스, 케첸 블랙(ketjen black) 및 아세틸렌 블랙과 같은 분말성 또는 섬유성 탄소를 비롯한 다양한 탄소질 물질들이 전극 첨가제로서 사용될 수 있다. 단일 또는 다중 벽 탄소 나노튜브, 탄소 나노섬유, 다층 탄소 나노입자, 탄소 나노위스커 또는 탄소 나노막대와 같은 탄소질 나노물질도 사용될 수 있다.
첨가제는 화학적으로 균질한 성분으로서 혼합물 또는 용액 내로 제공될 수 있거나, 공침될 수 있거나, 입자 상에 코팅될 수 있다.
한 실시양태에서, 증가된 전극 기계적 강도 및 굴곡 또는 균열 감소를 전극에 제공하기 위해 결합제를 첨가하여 기계적 성질을 개선할 수 있다. 결합제는 예를 들면, 중합체 물질, 예컨대, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리이소부틸렌(PIB), 폴리비닐 알코올(PVA), 폴리아크릴산, 폴리비닐 아세테이트, 카르복시 메틸 셀룰로스(CMC), 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 폴리에틸렌 옥사이드(PEO), 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT) 또는 폴리아미드, 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF), 실리콘 기제 탄성중합체, 예컨대, 폴리디메틸 실록산(PDMS), 또는 고무 물질, 예컨대, 천연 고무(NR), 에틸렌 프로필렌 고무(EPM) 또는 에틸렌 프로필렌 디엔 단량체 고무(EPDM)를 포함할 수 있다.
이온 교환 물질
이온 교환 물질은 일반적으로 양이온 또는 음이온의 수송에 대해 선택적이다. 음이온 선택적 이온 교환 물질은 단독으로 사용될 수 있거나, 양이온 선택적 이온 교환 물질은 단독으로 사용될 수 있거나, 이들은 서로 조합되어 사용될 수 있다. 한 실시양태에서, 이온 교환 물질은 나트륨 폴리스티렌 술포네이트 또는 폴리AMPS를 비롯한 술폰산과 같은 강산성 기가 부착되어 있는 유기 또는 중합체 물질일 수 있다. 대안적으로, 이온 교환 물질은 트리메틸암모늄 기를 비롯한 4차 아미노 기와 같은 강염기성 기가 부착되어 있는 유기 또는 중합체 물질(예를 들면, 폴리APTAC)일 수 있다. 또 다른 실시양태에서, 이온 교환 물질은 카르복실산 기를 비롯한 약산성 기가 부착되어 있는 유기 또는 중합체 물질일 수 있다. 대안적으로, 이온 교환 물질은 전형적으로 1차, 2차 및/또는 3차 아미노 기를 특징으로 하는 약염기성 기가 부착되어 있는 유기 또는 중합체 물질(예를 들면, 폴리에틸렌 아민)일 수 있다.
이온 교환 물질은 완전히 또는 부분적으로 매립하는 중합체, 입자 혼합물, 막 또는 필름, 미립자 또는 비드, 또는 코팅물로서 전극 물질과 상호작용하도록 제공될 수 있다. 애노드 단독, 캐소드 단독, 또는 애노드 또는 캐소드 둘 다는 각각의 전극에 대해 동일하거나 상이한 물질일 수 있는 이온 교환 물질과 상호작용하도록 구성될 수 있다.
전해질
전해질은 전극 사이 및 전극 공극 내부의 높은 이온 전도성을 유지하는 데 사용된다. 전해질은 수성 기제, 용매 기제, 고체 중합체 또는 이온성 액체일 수 있다. 일부 실시양태에서, 전해질은 반고체일 수 있거나 젤라틴화될 수 있다. 젤라틴화제는 전해질 용액의 액체를 흡수하고 팽윤하는 중합체를 포함할 수 있다. 이러한 중합체는 폴리에틸렌 옥사이드, 폴리비닐 알코올 및 폴리아크릴아미드를 포함할 수 있다.
또 다른 실시양태에서, 전해질은 고체 상태 전해질일 수 있다. 또 다른 실시양태에서, 전해질은 흡수된 물이 있는 고체 물질로서 형성될 수 있다. 예를 들면, 습한 공기에 노출된 KOH.
또 다른 실시양태에서, 전해질은 상기 "이온 교환 물질" 단락에서 설명된 바와 같은 이온 교환 물질로부터 형성될 수 있다.
한 실시양태에서, 수성 알칼리성 전해질이 사용될 수 있다. 알칼리성 전해질은 알칼리, 예컨대, 수산화칼륨, 수산화나트륨, 수산화리튬, 수산화칼슘 또는 무기 염, 예컨대, 브롬화아연을 포함할 수 있다.
세퍼레이터
세퍼레이터는 이온 교환 막 또는 필름으로 대체될 수 있다(또는 이와 함께 사용될 수 있다). 기존 다공성 중합체 세퍼레이터 또는 이온 교환 세퍼레이터는 중합체 막 또는 필름으로서 제공될 수 있다. 전형적으로, 세퍼레이터는 애노드와 캐소드 사이에 배치되고, 애노드와 캐소드가 내부 전기적 단락을 갖지 못하도록 작용한다. 추가로, 세퍼레이터는 특히 상이한 캐소드 및 애노드 전해질 용액을 사용하는 배터리 시스템을 위해 전해질을 보유하는 역할을 할 수도 있다. 세퍼레이터는 일반적으로 전해질 용액에 대한 화학적 안정성을 가지면서 이온이 통과할 수 있게 하는 다공성 구조 또는 다수의 천공을 가진 구조를 갖도록 요구된다. 일부 실시양태에서, 하나 이상의 세퍼레이터는 전극, 또는 함께 전극을 형성하는 입자를 코팅함으로써 형성될 수 있다. 세퍼레이터는 유리, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 수지 또는 폴리아미드로 만들어진 미세공극 구조를 가진 부직포 또는 막으로부터 형성될 수 있다. 대안적으로, 세퍼레이터는 각각 복수의 천공을 가진 산화금속 필름 또는 산화금속과 조합된 수지 필름으로 구성될 수 있다.
처리
한 실시양태에서, 다양한 애노드 및 캐소드 물질뿐만 아니라 첨가제 및 결합제도 건조 동안 혼합되는 건식 혼합 공정이 수행될 수 있다. 임의적 처리 단계, 예컨대, 이온 교환 물질의 가열, 융합, 압축 및 용융은 혼합물을 배터리 케이싱에 넣기 전에 수행될 수 있다. 다른 실시양태에서, 임의적 처리 단계, 예컨대, 이온 교환 물질의 가열, 융합, 압축 및 용융은 혼합물을 배터리 케이싱에 넣은 후에 수행될 수 있다. 배터리 케이싱을 밀봉하기 전에 액체 전해질이 첨가될 수 있다.
다른 실시양태에 따르면, 습식 혼합 공정이 대신 이용될 수 있다. 습식 혼합 공정에서, 하나 이상의 용매는 혼합 공정의 시작 시 또는 혼합 공정 동안 첨가되거나, 대안적으로 하나 이상의 성분은 분산액 또는 현탁액의 형태로 사용될 수 있다. 용매(들)는 혼합 공정 후 또는 생산 공정의 나중 상태에서 후속적으로 제거될 수 있다.
다른 실시양태에서, 다양한 개별 구성요소는 상이한 방법을 이용함으로써 만들어질 수 있다. 예를 들면, 전극의 일부는 건식 혼합 공정을 이용함으로써 제조될 수 있는 반면, 전극의 일부는 습식 공정을 이용함으로써 제조될 수 있다. 또 다른 실시양태에 따르면, 상이한 구성요소에 대해 건식 공정 및 습식 공정 둘 다를 조합할 수 있다.
배터리 및 전지 디자인
배터리 전지는 다수의 상이한 모양과 크기 중 임의의 것을 가질 수 있다. 예를 들면, 동전형, 각기둥형, 파우치형 또는 원통형 전지가 사용될 수 있다. 원통형 전지는 기존 18650, 26650, AAA 전지, AA 전지, A 전지, C 또는 D 전지 등의 직경과 길이를 가질 수 있다. 맞춤형 전지 디자인은 일부 적용에서 사용될 수 있다. 예를 들면, 각기둥형 전지 디자인은 휴대용 또는 차량용 적용을 위해 사용될 수 있고, 다양한 더 큰 포맷 전지는 다양한 비휴대용 적용을 위해 사용될 수 있다. 배터리 팩은 특정 도구 또는 적용을 위해 특별히 디자인될 수 있다. 배터리 팩은 전기 장치에서 신뢰 가능한 충전 및 방전을 허용하기 위해 하나 이상의 배터리 전지 및 적절한 케이싱, 콘택트 및 전도성 선을 포함할 수 있다.
도 2a 내지 도 2c는 전극; 및 전극의 적어도 일부와 상호침투 계면을 한정하도록 배열된 이온 교환 물질을 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지(200, 210 및 220)의 일부를 예시한다. 긴밀한 접촉으로 상호침투 계면을 제공하는 것은 전극을 이온 교환 물질에 완전히 또는 부분적으로 매립하는 단계, 또는 대안적으로 전극 또는 전극의 개별 부분을 이온 교환 물질의 박막으로 둘러싸는 단계를 포함할 수 있다. 한 실시양태에서, 전극은 이온 교환 물질로 완전히 또는 부분적으로 매립되거나 코팅된 입자, 또는 이온 교환 물질과 부분적으로 접촉하는 입자일 수 있다.
도 2a는 복수의 전기화학적 활성 입자(206) 중 적어도 일부와 접촉하는 집전기(202)를 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지(200)를 예시한다. 또 다른 세트의 입자(206)도 이온 교환 막(204)과 접촉하고 이 막에 부분적으로 매립된다. 이 이온 교환 막은 부분적으로 입자(206)에의 용융, 융합, 적층, 또는 압력 부착에 의해 배치될 수 있다. 입자 공극 공간을 채우고 이온 교환 막(204)과 접촉하기 위해 전해질(표시되지 않음)도 제공될 수 있다.
도 2b는 집전기(212)를 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지(210)를 예시한다. 각각의 입자(216)는 이온 교환 물질(214)과 접촉하고 이 물질에 의해 둘러싸인다. 이 이온 교환 막은 입자를 재충전 가능한 배터리 전지 내로 혼입하기 전에 입자(216)에의 코팅 부착에 의해 배치될 수 있다. 입자 공극 공간을 채우고 이온 교환 물질(214)과 접촉하기 위해 전해질(표시되지 않음)도 제공될 수 있다.
도 2c는 복수의 전기화학적 활성 입자(226) 중 적어도 일부와 접촉하는 집전기(222)를 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지(220)를 예시한다. 또 다른 세트의 입자(226)도 이온 교환 물질(224)과 접촉하고 이에 완전히 매립된다. 이 이온 교환 물질은 입자(226)에의 용융 또는 융합 부착에 의해 배치될 수 있다. 이온 교환 물질(224)과 접촉하기 위해 전해질(표시되지 않음)도 제공될 수 있다.
실시예 1
이 실시예는 적층에 의해 표면 상에서 전극에 매립된 음이온 교환 막을 가진 알칼리성 재충전 가능한 배터리를 위한 ZnO 기반 애노드의 제조를 기술한다. 애노드 제조를 위해 하기 페이스트 조성물을 사용하였다: ZnO(94 중량%), 탄소 나노튜브(1 중량%), PTFE(5 중량%). 이 조성물을 사용하여 27 중량%의 물을 가진 점성 페이스트를 제조하였다. 페이스트를 펴서 약 0.6 mm 두께의 균일한 필름을 형성하였다. 이 필름을 황동 와이어 천 집전기에 도포하였다. 집전기에 도포된 애노드 필름을 70℃에서 하룻밤 동안 진공 건조한 후 캘린더 롤러 프레스를 이용하여 압축하였다. 그 후, 37 mm x 25 mm 전극을 집전기 상의 필름으로부터 잘라내었고, 니켈 스트립 탭을 전극에 부착하였다. 속도 설정 2를 이용하여 140℃에서 SKY-325R6 적층 기계를 이용하여 전극을 양면에서 음이온 교환 막으로 적층하였다.
실시예 2
이 실시예는 표면 상에서 전극에 매립된 음이온 교환 막을 가진 ZnO 기반 애노드를 가진 재충전 가능한 알칼리성 니켈-아연 전지의 제조를 기술한다. 전지용 애노드를 상기 실시예 1에 기재된 바와 같이 제조하였다. 시판되는 소결된 니켈 전극을 캐소드로서 사용하였다. 캐소드 크기는 40 mm x 27 mm이었고 용량은 27 mAh/cm2이었다. 니켈 스트립을 각각의 캐소드에 용접하여 전극 탭을 형성하였다. 각각의 캐소드를 종이 세퍼레이터에서 밀봉하였다. 애노드를 양면에서 캐소드 사이에 개재하여, 전극 스택을 형성하였다. 전극 탭이 파우치 밖으로 튀어나오도록 압력 완화 밸브가 부착되어 있는 폴리프로필렌 파우치 내부에 전극 스택을 배치하였다. 2 ㎖의 전해질(물 중의 20% KOH)을 전지에 첨가하였다. 그 후, 가열 밀봉기를 이용하여 전지를 밀봉하였다.
전지를 4시간 동안 담가둔 후 충전한 다음, 하기 시험 프로토콜을 이용하여 충전-방전 주기를 수행하였다: 1.95 V까지 162 mA에서 정전류 충전 후 173 mAh 총 용량까지 정전압 충전; 1.2 V 또는 173 mAh까지 정전류 방전. 실온에서 시험을 수행하였다. 주기 수의 함수로서 Ni-Zn 전지에 대한 방전 용량을 그래프(300)로서 도 3에 예시한다.
실시예 3
이 실시예는 적층에 의해 표면 상에서 전극에 매립된 음이온 교환 막을 가진 알칼리성 재충전 가능한 배터리를 위한 Zn 금속 기반 애노드의 제조를 기술한다. 애노드 제조를 위해 하기 페이스트 조성물을 사용하였다: Zn(79 중량%), ZnO(14.5%), Bi2O3(0.5%), PTFE(5.8 중량%), CMC(0.2%). 이 조성물을 사용하여 12 중량%의 물을 가진 점성 페이스트를 제조하였다. 페이스트를 펴서 약 0.6 mm 두께의 균일한 필름을 형성하였다. 이 필름을 황동 와이어 천 집전기에 적용하였다. 집전기에 적용된 애노드 필름을 70℃에서 하룻밤 동안 진공 건조한 후 캘린더 롤러 프레스를 이용하여 압축하였다. 그 후, 37 mm x 25 mm 전극을 집전기 상의 필름으로부터 잘라내었고, 니켈 스트립 탭을 전극에 부착하였다. 속도 설정 2를 이용하여 140℃에서 SKY-325R6 적층 기계를 이용하여 전극을 양면에서 음이온 교환 막으로 적층하였다.
포트(pot) 및 폴리시(polish) 기법을 이용하여 형성된 애노드로부터 횡단면 샘플을 제조하였다. 횡단면 SEM 영상 및 EDX 분석의 결과는 도 4 내지 6에 제시되어 있다.
도 4는 음이온 교환 막을 가진 양면 상에 적층된 Zn 전극의 횡단면 SEM 영상을 보여준다. 매립된 황동 메쉬 집전기(403)로 음이온 교환 막(401)을 포함하는 애노드(400)를 전기화학적 활성 층(402)의 양면 상에서 적층한다. 전기화학적 활성 층은 첨가제로서 ZnO, Bi2O3 및 결합제로서 PTFE와 혼합된 Zn 금속 입자(404)로 구성된다.
도 5는 음이온 교환 막을 가진 양면 상에 적층된 Zn 전극의 SEM 영상(500)을 보여준다(횡단면). 영상은 막 음이온 교환 물질(501)(도 4의 막 음이온 교환 물질(401)에 상응함)과 전극 전기화학적 활성 물질(502)(도 4의 전기화학적 활성 층(402)에 상응함) 사이의 긴밀한 접촉의 확대도를 보여준다.
상기 설명에서, 그의 일부를 형성하고 본 개시내용이 실시될 수 있는 특정 예시적인 실시양태들의 예시로서 제시되어 있는 첨부된 도면을 참조한다. 이 실시양태들은 당업자가 본원에 개시된 개념을 실시할 수 있도록 충분히 상세하게 기재되어 있고, 다양한 개시된 실시양태들을 변형시킬 수 있고 본 개시내용의 범위를 벗어나지 않으면서 다른 실시양태를 이용할 수 있음을 이해해야 한다. 따라서, 상기 상세한 설명은 제한적 의미로 해석되서는 안 된다.
본 명세서 전체에서 "한 실시양태", "실시양태", "한 예" 또는 "예"의 언급은 실시양태 또는 예와 관련하여 기재된 특정 특징, 구조 또는 특성이 본 개시내용의 적어도 하나의 실시양태에 포함된다는 것을 의미한다. 따라서, 본 명세서 전체에서 다양한 위치에서 "한 실시양태에서", "실시양태에서", "한 예" 또는 "예"라는 어구의 등장은 반드시 모두 동일한 실시양태 또는 예를 지칭하는 것이 아니다. 더욱이, 특정 특징, 구조, 데이터베이스 또는 특성은 하나 이상의 실시양태 또는 예에서 임의의 적합한 조합 및/또는 하위조합으로 조합될 수 있다. 또한, 본 명세서와 함께 제공된 도면은 당분야에서 통상의 기술을 가진 자에게 설명하기 위한 것이고 도면은 반드시 축척에 맞게 그려진 것이 아님을 인식해야 한다.
본 발명의 많은 변형 및 다른 실시양태는 상기 설명 및 관련 도면에서 제공된 교시의 이점을 가진 당업자에게 인지될 것이다. 따라서, 본 발명은 개시된 특정 실시양태로 제한되지 않으며 변형 및 실시양태가 첨부된 청구범위의 범위 내에 포함되도록 의도되는 것을 이해해야 한다. 본 발명의 다른 실시양태는 본원에 구체적으로 개시되지 않은 요소/단계의 부재 하에서 실시될 수 있다는 것도 이해해야 한다.

Claims (50)

  1. 전극; 및
    전극의 적어도 일부와 상호침투 계면을 한정하도록 배열된 이온 교환 물질
    을 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  2. 제1항에 있어서, 전극은 아연(Zn) 함유 애노드를 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  3. 제1항에 있어서, 전극은 수산화니켈(Ni(OH)2), 옥시수산화니켈(NiOOH), 이산화망간(MnO2), 철산염(Fe(VI)), 망간산염(Mn(VI)) 및 과망간산염(Mn(VII)) 중 적어도 하나를 포함하는 것인 캐소드인 재충전 가능한 배터리 전지.
  4. 제1항에 있어서, 전극은 Bi, Cu, Sn, Pb, Ag, Co, Ni, Mg, K, Li, Al, Ca, Fe, Zn, V, Ba, Y, Ti, Sr로 구성된 군으로부터 선택된 하나 이상의 첨가제를 포함하는 캐소드이고, 여기서 첨가제는 산화물 또는 수산화물 형태인 재충전 가능한 배터리 전지.
  5. 제1항에 있어서, 전극은 적어도 부분적으로 300 마이크론 미만의 크기를 갖고 총 전극 부피의 50% 미만의 공극 부피를 갖도록 팩킹된 전극 입자를 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  6. 제1항에 있어서, 이온 교환 물질은 음이온 교환 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  7. 제1항에 있어서, 이온 교환 물질은 중합체 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  8. 제1항에 있어서, 이온 교환 물질은 부착된 양으로 하전된 작용기를 가진 중합체 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  9. 제1항에 있어서, 액체 알칼리성 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  10. 제1항에 있어서, 적어도 일부 혼입된 이온 교환 물질을 가진 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  11. 제1항에 있어서, 액체, 고체 또는 겔인 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  12. 제1항에 있어서, KOH, NaOH, LiOH 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 목록으로부터 선택된, 흡수된 물이 있는 흡습성 고체 물질인 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  13. 복수의 입자를 포함하는 전극; 및
    전극의 입자의 적어도 일부와 접촉하고 이를 둘러싸는 이온 교환 물질
    을 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  14. 제13항에 있어서, 전극은 아연(Zn) 함유 애노드를 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  15. 제13항에 있어서, 전극은 수산화니켈(Ni(OH)2), 옥시수산화니켈(NiOOH), 이산화망간(MnO2), 철산염(Fe(VI)), 망간산염(Mn(VI)) 및 과망간산염(Mn(VII)) 중 적어도 하나를 포함하는 캐소드인 재충전 가능한 배터리 전지.
  16. 제13항에 있어서, 전극은 Bi, Cu, Sn, Pb, Ag, Co, Ni, Mg, K, Li, Al, Ca, Fe, Zn, V, Ba, Y, Ti, Sr로 구성된 군으로부터 선택된 하나 이상의 첨가제를 포함하는 캐소드이고, 여기서 첨가제는 산화물 또는 수산화물 형태인 재충전 가능한 배터리 전지.
  17. 제13항에 있어서, 전극은 적어도 부분적으로 300 마이크론 미만의 크기를 갖고 총 전극 부피의 50% 미만의 공극 부피를 갖도록 팩킹된 전극 입자를 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  18. 제13항에 있어서, 이온 교환 물질은 음이온 교환 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  19. 제13항에 있어서, 이온 교환 물질은 중합체 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  20. 제13항에 있어서, 이온 교환 물질은 부착된 양으로 하전된 작용기를 가진 중합체 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  21. 제13항에 있어서, 액체 알칼리성 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  22. 제13항에 있어서, 적어도 일부 혼입된 이온 교환 물질을 가진 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  23. 복수의 입자를 포함하는 전극; 및
    복수의 입자 각각의 표면과 접촉하고 이를 완전히 둘러싸는 이온 교환 물질
    을 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  24. 제23항에 있어서, 전극은 아연(Zn) 함유 애노드를 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  25. 제23항에 있어서, 전극은 수산화니켈(Ni(OH)2), 옥시수산화니켈(NiOOH), 이산화망간(MnO2), 철산염(Fe(VI)), 망간산염(Mn(VI)) 및 과망간산염(Mn(VII)) 중 적어도 하나를 포함하는 캐소드인 재충전 가능한 배터리 전지.
  26. 제23항에 있어서, 전극은 Bi, Cu, Sn, Pb, Ag, Co, Ni, Mg, K, Li, Al, Ca, Fe, Zn, V, Ba, Y, Ti, Sr로 구성된 군으로부터 선택된 하나 이상의 첨가제를 포함하는 캐소드이고, 여기서 첨가제는 산화물 또는 수산화물 형태인 재충전 가능한 배터리 전지.
  27. 제23항에 있어서, 전극은 적어도 부분적으로 300 마이크론 미만의 크기를 갖고 총 전극 부피의 50% 미만의 공극 부피를 갖도록 팩킹된 전극 입자를 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  28. 제23항에 있어서, 이온 교환 물질은 음이온 교환 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  29. 제23항에 있어서, 이온 교환 물질은 중합체 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  30. 제23항에 있어서, 이온 교환 물질은 부착된 양으로 하전된 작용기를 가진 중합체 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  31. 제23항에 있어서, 액체 알칼리성 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  32. 제23항에 있어서, 적어도 일부 혼입된 이온 교환 물질을 가진 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  33. 제23항에 있어서, 액체, 고체 또는 겔인 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  34. 제23항에 있어서, KOH, NaOH, LiOH 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 목록으로부터 선택된, 흡수된 물이 있는 흡습성 고체 물질인 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  35. 복수의 입자를 포함하는 전극; 및
    전극의 실질적으로 모든 복수의 입자를 매립하도록 배열된 이온 교환 물질
    을 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  36. 제35항에 있어서, 전극은 아연(Zn) 함유 애노드를 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  37. 제35항에 있어서, 전극은 수산화니켈(Ni(OH)2), 옥시수산화니켈(NiOOH), 이산화망간(MnO2), 철산염(Fe(VI)), 망간산염(Mn(VI)) 및 과망간산염(Mn(VII)) 중 적어도 하나를 포함하는 캐소드인 재충전 가능한 배터리 전지.
  38. 제35항에 있어서, 전극은 Bi, Cu, Sn, Pb, Ag, Co, Ni, Mg, K, Li, Al, Ca, Fe, Zn, V, Ba, Y, Ti, Sr로 구성된 군으로부터 선택된 하나 이상의 첨가제를 포함하는 캐소드이고, 여기서 첨가제는 산화물 또는 수산화물 형태인 재충전 가능한 배터리 전지.
  39. 제35항에 있어서, 전극은 적어도 부분적으로 300 마이크론 미만의 크기를 갖고 총 전극 부피의 50% 미만의 공극 부피를 갖도록 팩킹된 전극 입자를 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  40. 제35항에 있어서, 이온 교환 물질은 음이온 교환 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  41. 제35항에 있어서, 이온 교환 물질은 중합체 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  42. 제35항에 있어서, 이온 교환 물질은 부착된 양으로 하전된 작용기를 가진 중합체 물질을 추가로 포함하는 것인 재충전 가능한 배터리 전지.
  43. 제35항에 있어서, 액체 알칼리성 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  44. 제35항에 있어서, 적어도 일부 혼입된 이온 교환 물질을 가진 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  45. 제35항에 있어서, 액체, 고체 또는 겔인 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  46. 제35항에 있어서, KOH, NaOH, LiOH 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 목록으로부터 선택된, 흡수된 물이 있는 흡습성 고체 물질인 전해질을 추가로 포함하는 재충전 가능한 배터리 전지.
  47. 복수의 입자를 전극으로 형성하는 단계; 및
    이온 교환 물질을 전극의 복수의 입자 중 적어도 일부에 매립하는 단계
    를 포함하는, 재충전 가능한 배터리 전지의 제조 방법.
  48. 제47항에 있어서, 매립하는 단계는 용융, 연화, 용융물로부터의 침착, 적층 및 압력 적용 중 적어도 하나를 추가로 포함하는 것인, 재충전 가능한 배터리 전지의 제조 방법.
  49. 제47항에 있어서, 전극을 액체 전해질에 담그는 단계를 추가로 포함하는, 재충전 가능한 배터리 전지의 제조 방법.
  50. 제47항에 있어서, 이온 교환 물질을 복수의 입자 중 적어도 일부에 매립하거나 혼합하기 전에 전극과 이온 교환 물질을 배터리로 어셈블링하는 단계를 추가로 포함하는, 재충전 가능한 배터리 전지의 제조 방법.
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