KR20220065027A - 반응기 튜브 조립체 - Google Patents

Abstract

본 발명은 반응기 튜브 조립체에 관한 것이고 반응기 튜브 조립체는 튜브 길이 및 내부 표면을 갖는 반응기 튜브, 적어도 두 개의 튜브형 인서트로서, 각각 인서트 길이를 갖고, i) 반응기 튜브의 내부 표면과 적어도 부분적으로 접촉하는 외부 부분을 갖는 쉘, ii) 상기 인서트의 중심을 향하는 반경방향으로 쉘로부터 돌출된 적어도 하나의 핀(fin)을 포함하고, 인서트는 적어도 2개의 인서트의 핀이 종방향으로 오프셋되도록 스택된 방식으로 튜브에 위치설정되는, 적어도 두 개의 튜브형 인서트, 적어도 인서트의 쉘 및 핀과 접촉하는 미립자 촉매를 포함한다.

Description

반응기 튜브 조립체

본 발명은 반응기 튜브 및 반응기 튜브의 내부 체적을 적어도 부분적으로 충전하는 미립자 촉매를 포함하는 반응기 튜브 조립체에 관한 것이다. 이러한 반응기 튜브 조립체는 기체 반응물을 반응시키는 데 유리하게 사용된다.

반응기 튜브 조립체에서 유리하게 수행되는 반응의 예는 포스겐을 형성하기 위해 활성탄 촉매를 사용하는 일산화탄소와 염소 사이의 반응이다. 잘 알려진 바와 같이, 이러한 반응은 발열성이고, 활성탄 촉매의 분해 및 사염화탄소와 같은 부산물의 형성을 회피하기 위해, 반응 구역, 즉 반응이 발생하는 튜브 조립체의 부품에서의 피크 온도는 제한될 필요가 있다. 이러한 문제는 종래 기술에서 다루어지고, 부반응 및/또는 핫스팟을 회피하기 위한 몇 개의 해결책이 제안된다.

US 2006/0047170은 포스겐의 제조를 위한 프로세스 및 장치를 개시하고 프로세스는 복수의 반응 튜브 및 반응 튜브를 둘러싸는 냉각제 공간을 포함하는 원통다관(shell-and-tube) 반응기에서 활성숯 촉매의 존재 하에 염소 및 일산화탄소를 반응시키는 단계를 포함하고, 여기서 a) 반응 튜브의 냉각은 냉각제 공간을 통해 물을 사용하여 증발 냉각에 의해 외측으로부터 이루어지고, b) 냉각제 공간 내의 압력을 초과하는 압력으로 반응 튜브를 작동시킨다.

WO 2015/119982는 탄산염을 제조하기 위한 방법을 개시하고, 상기 방법은 일산화탄소 및 염소를 포함하는 공급물을 반응기의 튜브에서 반응시켜 포스겐을 포함하는 생성물 조성물을 제조하는 단계로서, 튜브는 그 안에 함유된 미립자 촉매를 갖고, 튜브로부터 분리된 열 전도성 재료는 미립자 촉매의 적어도 일부와 접촉하고, 사염화탄소는 포스겐의 체적을 기준으로 0 내지 10 부피 ppm의 양으로 생성물 조성물에 존재하고, 반응기는 시간당 2,000 킬로그램 이상의 제1 생성물을 제조할 수 있는, 단계; 및 모노히드록시 화합물을 포스겐과 반응시켜 탄산염을 제조하는 단계를 포함한다.

WO 2015/013655는 포스겐의 제조를 위한 반응기 및 방법을 개시하고, 반응기는 쉘에 위치되는 튜브 및 튜브와 쉘 사이에 위치되는 공간; 공간에 위치되는 냉각 매체 및 튜브에 위치되는 촉매 또는 튜브에 위치되는 냉각 매체 및 공간에 위치되는 촉매; 공급 입구 및 생성물 혼합물 출구를 포함하고, 여기서 튜브는 미니-튜브 및 제2 튜브 섹션; 쉘에서 동심으로 위치된 제1 동심 튜브; 트위스트 튜브; 내부 스캐폴드; 및 외부 스캐폴드 중 하나 이상을 포함한다.

US 3,857,680은 A) 2개의 대향 측을 갖고 주어진 경도의 금속으로 형성된 얇은 시트, B) 상기 주어진 경도보다 큰 경도를 갖고 상기 시트의 상기 2개의 대향 측 각각 상의 표면에 부분적으로 매립된 매우 많은 수의 촉매 입자로서, C) 상기 시트가 폴딩되어 상기 더 작은 시트의 에지에서 인접한 더 작은 시트에 결합된 다수의 더 작은 시트를 형성하여 모두 동일한 방향으로 정확하게 벤딩되는 상기 더 작은 시트의 반경방향으로 배치된 세그먼트를 형성하고, 이로써 상기 더 작은 시트의 교호하는 에지가 외부 에지를 형성하는, 촉매 입자, D) 상기 에지를 통한 상기 더 작은 시트와의 열의 전도성 교환을 위해 시트의 외부 에지에 열적으로 인접하게 위치된 매스(mass)를 포함하는 촉매 구조를 개시한다.

US 6,399,823은, 하나의 실시예에서, 일산화탄소 및 염소를 포함하는 혼합물을 적어도 하나의 반응기에서 제1 촉매와 순차적으로 접촉시킨 후, 포스겐을 포함하는 생성된 기체 반응 혼합물을 제1 촉매보다 더 높은 상대적인 활성도의 적어도 하나의 제2 촉매와 접촉시키는 단계를 포함하는, 포스겐을 제조하기 위한 방법을 개시한다. 또 다른 실시예에서, 일산화탄소 및 염소를 포함하는 혼합물을 제1 촉매를 포함하는 적어도 하나의 촉매층과 적어도 하나의 반응기에서 접촉시키는 단계를 포함하는, 포스겐을 제조하기 위한 방법이 개시되며, 여기서 상기 제1 촉매의 적어도 일부는 제1 촉매보다 더 높은 상대적인 활성도의 제2 촉매로 희석된다.

WO 2019/023157은 튜브형 리포머 내에서 합성 가스를 제조하는 방법에 관한 것이며, 상기 방법은 리포머에 배치된 하나 이상의 튜브의 입구에서 스팀 및 적어도 하나의 탄화수소를 포함하는 프로세스 가스를 도입하는 단계, 하나 이상의 튜브의 내부에서 프로세스 가스를 촉매와 접촉시키는 단계로서, 촉매의 적어도 일부는 더 큰 입사 열 유속의 적어도 하나의 튜브 벽 측을 향하는 프로세스 가스 유동을 원주방향으로 바이어스시킴으로써 최대 튜브 벽 온도를 감소시키는 구조 요소를 갖는, 단계, 및 하나 이상의 튜브의 출구에서 개질된 프로세스 가스를 제거하는 단계를 포함하고, 개질된 프로세스 가스는 주로 수소, 일산화탄소, 이산화탄소 및 물을 함유하는 합성 가스이다.

US 2002/0072643은 알킬 방향족 및 스팀을 함유하는 공급원료가 탈수소화 촉매를 포함하는 튜브형 반응기의 입구 내로 공급되는 C2 또는 C3 알킬 방향족의 촉매 탈수소화를 위한 프로세스를 개시한다. 반응기 내에서, 공급원료는 반응기의 종방향으로 연장되는 나선형 유동 경로를 따라 반응기의 적어도 일부를 통해 유동한다. 생성된 비닐 방향족 생성물은 그 후 반응기의 하류 또는 출구 섹션으로부터 회수된다.

종래 기술에 개시된 방법 및 반응기는 기존의 반응기의 상당한 변경 또는 완전히 새로운 반응기 설계를 요구한다. 상이한 촉매 타입의 사용에 의한 그리고/또는 불활성 희석 재료의 사용에 의한 촉매 조성물의 변경은 전체 프로세스에 복잡성을 부가하고, 촉매의 단위 당 원하는 생산성을 제공하지 않을 수 있다.

따라서 본 발명은 기존 장비를 비교적 간단하게 변경함으로써 얻어질 수 있고, 고순도의 포스겐, 즉 최소화된 레벨의 부산물을 갖는 포스겐의 제조를 가능하게 하는 반응기 튜브 조립체를 제공하는 것을 목적으로 한다.

보다 일반적인 관점에서, 본 발명의 목적은 반응이 일어나는 구역으로부터 열 에너지의 효율적인 제거 또는 공급을 제공하는 반응기 튜브 조립체를 제공하는 것이며, 이는 비교적 유지하기에 용이하고 비교적 제공하기에 용이하다. 그와 관련하여, 본 발명은, 비록 발열 반응에 기초하여 본원에 설명되지만, 흡열 반응에도 적합하다는 것이 주목된다.

이들 목적은 적어도 부분적으로 본 발명의 반응기 튜브 조립체로 충족된다.

보다 구체적으로, 본 발명은 다음을 포함하는 반응기 튜브 조립체에 관한 것이다:

- 튜브 길이 및 내부 표면을 갖는 반응기 튜브,

- 적어도 두 개의 튜브형 인서트로서, 각각 인서트 길이를 갖고,

i) 반응기 튜브의 내부 표면과 적어도 부분적으로 접촉하는 외부 부분을 갖는 쉘,

ii) 상기 인서트의 중심을 향하는 반경방향으로 쉘로부터 돌출된 적어도 하나의 핀(fin)을 포함하고,

인서트는 적어도 2개의 인서트의 핀이 종방향으로 오프셋되도록 스택된 방식으로 튜브에 위치설정되는, 적어도 두 개의 튜브형 인서트,

- 적어도 인서트의 쉘 및 핀과 접촉하는 미립자 촉매.

본 발명자는 기존의 반응기 튜브가 인서트의 중심을 향해 반경방향으로 돌출된 적어도 2개의 핀을 갖는 인서트로 부분적으로 충전될 수 있다는 것을 발견하였다. 핀은 촉매와 인서트 사이의 증가된 열 교환 표면적을 가능하게 하고, 따라서 반응 열이 보다 효율적으로 촉매층으로부터 제거되거나 촉매층에 제공되는 것을 가능하게 한다. 그뿐만 아니라, 인서트의 핀이 오프셋 위치에 있도록 인서트를 제공함으로써, 본 발명자는 핀이 정렬되는, 즉 오프셋 위치에 있지 않은 구성에 비해, 반응 구역, 즉 반응이 발생하는 촉매층과 반응기 튜브 사이의 전체 열 전달이 개선된다는 것을 발견하였다. 또한, 핀의 위치의 단계적인 변경은 반응기 튜브 내측의 기체의 전체 유동 패턴의 교란에 기여하며, 이는 또한 결과적으로 열 전달에 유리하다.

반응기 튜브 조립체는 바람직하게는 하나 이상의 발열 화학 반응을 수행하기 위한 반응기 튜브 조립체이다.

본 발명은 도면을 참조하여 더 상세히 설명될 것이다:

도 1은 반응기 튜브 조립체의 개략도이다.
도 2는 복수의 튜브를 갖는 튜브 반응기의 개략도이다.
도 3은 인서트의 실시예의 개략도이다.
도 4는 인서트의 몇 개의 실시예의 개략도이다.
도 5는 인서트의 몇 개의 실시예의 개략도이다.

도 1은 반응기 튜브(1), 2개의 튜브형 인서트(2) 및 미립자 촉매(3)를 포함하는 반응기 튜브 조립체를 도시한다. 반응물은 반응물 측(4)을 통해 튜브에 공급되고, 반응 생성물(들)은 생성물 측(5)에서 튜브를 빠져나간다. 도 1에 도시된 바와 같이, 인서트(2)는 반응기 튜브(1)의 내부 직경보다 약간 작지만, 실질적으로 그와 유사한 외부 직경을 갖는다. 인서트의 스택은 반응기 튜브(1)의 반응물 측(4)으로부터 연장되기 시작한다. 촉매(3)는 적어도 인서트(2)에 포함된다.

본원에 개시된 조립체의 반응기 튜브(1)는 화학 반응의 타입 및 원하는 출력에 대해 요구되는 바와 같은 임의의 바람직한 튜브 길이를 가질 수 있다. 바람직하게는 튜브 길이는 100 내지 400 cm, 더욱 바람직하게는 150 내지 300 cm이다. 반응기 튜브(1)의 내부 직경은 바람직하게는 20 내지 80 mm, 더욱 바람직하게는 30 내지 60 mm이다. 반응기 튜브(1)는 화학 반응물 및 반응 생성물에 대해 불활성이고, 바람직하게는 내부식성 재료, 예를 들어 세라믹, 스테인레스 강, 티타늄, 니켈, 또는 금속 합금, 예를 들어 철 및 크롬을 포함하는 니켈 합금(예를 들어, Inconel), 또는 몰리브덴 및 크롬을 포함하는 니켈 합금(예를 들어, Hastelloy)으로 제조된다.

도 2는 다수의 반응기 튜브(1), 분배 플레이트(105), 병합 플레이트(106), 냉각 매체 입력(103) 및 냉각 매체 출력(104)을 포함하는 튜브 반응기(100)의 일반적인 레이아웃을 도시한다. 반응물은 공급 섹션(101)을 통해 공급되고, 결국에 복수의 반응기 튜브(1)에 걸쳐 분배된다. 반응기의 상단에서, 반응기 튜브(1)로부터 나오는 생성물 스트림은 병합 플레이트(106)를 사용하여 조합된다. 플레이트(105 및 106)는 냉각 매체로부터 반응기 튜브, 생성물 스트림 및 반응물 스트림을 시일링한다. 냉각 매체는 반응기 튜브(1)의 외부 표면의 적어도 일부와 접촉하고 이로써 반응기 튜브(1) 내측에서 발생하는 반응 열의 전달을 가능하게 한다. 냉각 매체는 제한되지 않으며, 예를 들어, 물이다. 그러나, 본 발명은 냉각 매체에 제한되지 않으며, 흡열 반응의 경우에, 입력(103 및 104)은 예를 들어 뜨거운 오일과 같은 가열 매체에 대해 사용될 수 있다. 예를 들어 나프타 크래커와 같은 전형적인 크래커에서 발생하는 흡열 반응에 대해, 가열 매체는 연소 또는 적외선 복사로부터의 열일 수 있다. 여하튼, 본 발명은 이러한 프로세스가 고체 촉매에 의해 촉매화되는 가스-상에서의 화학 반응을 요구한다면, 반응기 튜브 조립체에 적용될 화학 프로세스의 타입에 대해 그 자체로는 제한되지 않는다.

전형적인 튜브 반응기(100)에서, 많은 수의 반응기 튜브(1)는 병렬로 작동하도록 위치설정된다. 전형적으로, 튜브의 수는 5 내지 1000개, 예를 들어 100 내지 600개, 더욱 바람직하게는 250 내지 500개의 범위이다.

도 3은 핀(5)을 포함하는 튜브형 인서트(2)를 도시한다. 핀(5)은 인서트(5)의 쉘로부터 상기 인서트의 중심을 향해 반경방향으로 연장 또는 돌출된다. 핀은 인서트(2)의 전체 길이에 걸쳐 또는 단지 부분적으로 돌출될 수 있다. 또한, 도 3에서, 인서트는 인서트의 길이에 걸쳐 동일한 반경방향으로부터 쉘로부터 돌출되는 것으로 도시되지만, 본 발명은 그것에 제한되지 않고, 예를 들어 나선형 구성, S 또는 Z 형상의 구성 등과 같은 다른 구성이 또한 파악될 수 있다. 또한, 아래에서 좀더 상세히 설명되는 바와 같이, 핀은 반응 열의 교환을 위한 충분한 표면적을 제공하는 한 형상에서 제한되지 않는다. 본 발명의 개시를 위해, 반응기 튜브(1) 및 인서트(2)의 형상은 원형인 것으로 가정된다. 그러나, 본 발명은 그에 제한되지 않으며, 반응기 튜브를 위한 임의의 다른 튜브형 형상은 또한 인서트가 이러한 다른 크기에 적합하다면 본 발명의 유리한 효과로부터 이득을 얻을 수 있다. 예를 들어, 반응기 튜브(1)가 타원 형상을 가질 경우에, 인서트는 마찬가지로 바람직하게는 타원 형상을 가질 것이다.

도 4는 인서트(2)의 실시예의 몇 개의 평면도를 도시한다. 도시된 바와 같이, 핀(5)은 몇 개의 형상 및 기하학적 형상을 가질 수 있다. 도 4의 실시예 모두는 복수의 핀(5)을 도시하지만, 본 발명에 따르면 이미 하나의 핀으로 충분할 수 있고 본원에 개시된 바와 같은 이점을 제공할 것이다. 바람직하게는 인서트는 2 내지 5, 바람직하게는 3 내지 5개의 핀을 갖는다.

본원에 개시된 반응기 튜브 조립체에 사용되는 바와 같이 적어도 2개의 튜브형 형상의 인서트(2)는 동일하거나 상이한 치수 및 동일하거나 상이한 타입 및/또는 양의 핀을 가질 수 있다. 바람직하게는 동일한 형상의 인서트가 사용된다. 그러나, 실시예에서, 스택된 위치에서 정의 상 핀이 종방향으로 정렬될 수 없도록 구성된 2개의 타입의 인서트(2)가 사용된다.

인서트(2)의 길이, 인서트 길이는 반응기 튜브의 길이의 바람직하게는 1 내지 20%, 더욱 바람직하게는 2 내지 15%, 또는 3 내지 10%이다. 명확히 말해서, 길이는 상이하지만 다른 것은 동일한, 또는 구성이 상이한 인서트(2)가 사용될 수 있다. 조립체에서 인서트 길이의 합은 튜브 길이의 2 내지 80%, 바람직하게는 10 내지 60%이다. 더욱 바람직하게는, 인서트(2)의 스택의 길이, 즉 인서트 길이의 합은 튜브 길이의 5 내지 35%이다. 이와 관련하여, 본 발명자는 반응기 튜브(1)의 반응물 측(4) 근처에서 가장 많은 열이 생성된다는 것을 발견하였다. 따라서, 인서트(2)의 스택이 상기 반응물 측(4)으로부터 연장되는 것이 바람직하지만, 인서트로 반응기 튜브(1)를 완전히 충전할 필요는 없다. 그뿐만 아니라 미립자 촉매의 레벨은 바람직하게는 인서트(2)의 스택을 초과하고, 그에 따라 인서트(2)를 우회하는 임의의 반응물이 여전히 반응기 튜브(1) 내의 더 상류에서 반응하는 것이 가능해진다. 따라서, 촉매의 양은, 총 인서트, 즉 인서트의 스택의 내부 체적을 초과하는 것이 바람직하다. 바람직하게는, 촉매의 양은, 반응기 튜브에서 촉매(3)의 양이 바람직하게는 반응기 튜브(1)의 길이의 최대 95%라면, 길이 위치에서 적어도 10%만큼 인서트의 스택을 초과한다. 따라서, 인서트(2)의 총 길이가 80 cm(반응물 측으로부터)이면, 촉매의 레벨은 적어도 88 cm(반응물 측으로부터)이다.

인서트(2)의 외부 직경은 한편으로는 그것이 반응기 튜브(1) 내로 삽입될 수 있도록 하는 한편, 동시에 열을 교환하기 위해 반응기 튜브(1)의 내부 표면과 접촉하는 충분한 표면적이 여전히 존재하도록 하는 것이다. 이는 인서트(2)의 외부 직경이 반응기 튜브(1)의 내부 직경과 실질적으로 동일하다는 것을 의미한다. 바람직하게는, 인서트의 외부 직경은 반응기 튜브의 내부 직경의 90.0 내지 99.9%, 더욱 바람직하게는 적어도 95.0% 또는 98.0%이다.

도 5에 의해 예시된 바람직한 실시예에서, 인서트(1)는 인서트(2)의 쉘로부터 반응기 튜브(1)를 향해 돌출되고 그와 접촉하는 하나 이상의 위치설정 수단(6) 또는 외부 핀(6)을 포함한다. 위치설정 수단(6)은 반응기 튜브(1)의 내부 표면과의 접촉이 확립되도록 구성되고, 외부 핀으로서도 작용하는 위치설정 수단은 열이 인서트(2)와 반응기 튜브(1) 사이에서 교환되는 것을 가능하게 한다. 본원에 개시된 조립체에서, 인서트(2)와 반응기 튜브(1) 사이에 생성되는 공간에는 실질적으로 미립자 촉매가 없으며, 이로써 이 공간은 반응물의 소정 양의 우회를 가능하게 한다. 따라서, 반응물의 일부는 인서트(2)와 반응기 튜브(1) 사이의 환형 공간을 통해 유동할 수 있다. 이러한 조건 하에서는, 반응이 발생하지 않으므로, 보다 적은 반응 열이 반응기 튜브(1) 내의 그 위치에서 생성된다. 따라서, 반응물 측(4)에 가장 근접한 인서트(들)는 위치설정 수단(6)을 포함하는 한편, 더 상류의 인서트(2)는 위치설정 수단을 포함하지 않는 것이 바람직하다.

도 6은 위치설정 수단에 대해 가능한 2개의 구성을 도시한다. 내부 핀(5)과 같이, 위치설정 수단(6) 또는 외부 핀(6)은 인서트(2)의 전체 길이에 걸쳐 진행될 필요가 없으며, 고정되어 있거나 변하는 반경방향 위치로부터 인서트(2)의 쉘로부터 연장될 수 있다. 위치설정 수단은 도 5에 도시된 것과 같은 형상을 갖는 것이 바람직하다. 즉, 위치설정 수단(6)은 스프링으로서 기능하도록 구성되는 것이 바람직하다. 대안적인 실시예에서, 인서트(2)는 도 7에 개략적으로 도시된 바와 같이 불연속적인 튜브형 형상을 갖는다. 이러한 형상의 이점은, 인서트가 반경방향으로 약간 압축될 수 있고, 이로써 그 외부 반경을 줄어들게 하고, 그것이 반응기 튜브(1) 내로 삽입되는 것을 가능하게 하고, 여기서 인서트가 삽입 후에 압축해제되어 그것이 반응기 튜브(1)의 내부 표면과 더 효율적으로 접촉하는 것을 가능하게 한다는 점이다. 도 7에 도시되지 않지만, 우회 효과를 생성하기 위해 외부 핀(6)이 적용될 수 있다. 대안적인 실시예에서, 튜브 형상의 시트(바람직하게는 금속)는 외부 단부가 압축된 위치에 있는 동안 부분적으로 오버랩되도록 압축될 수 있다. 일단 삽입되고 압축해제되면 외부 단부는 보다 덜 압축되거나 심지어 도 7에 도시된 바와 같은 형상을 가질 수 있다.

인서트(2)는 바람직하게는 반응물 및/또는 반응 생성물에 대해 불활성인 재료로부터 제조된다. 전형적인 재료는 반응기 튜브(1)에 사용되는 것과 동일하며, 금속, 특히 스테인레스 강이 바람직하다. 인서트(2)는, 인서트가 단일 재료로만 구성된다는 것을 의미하는, 구조상 모놀리식(monolithic)인 것이 더 바람직하다. 인서트(2)는 플랫형 금속 시트로 제조되는 것이 바람직하며, 여기서 핀(5) 및/또는 위치설정 수단(6)은 핀 및/또는 위치설정 수단을 얻도록 시트의 적절한 부품을 부분적으로 절단한 후, 시트를 튜브형 형상으로 벤딩하고, 내향 또는 외향으로 부분적으로 절단된 부분을 가압함으로써 얻어진다.

촉매(3)는 형성되도록 의도된 생성물에 대해 공지된 임의의 미립자 촉매일 수 있다. 구체적으로 포스겐의 제조를 위해, 촉매는 활성탄이다. 명확성을 위해, 반응기 튜브(1)는 층이 유동층 조건에서 작동되도록 작동되지 않을 것이라는 점이 이해되어야 한다. 따라서, 작동 시 미립자 촉매(3)는 고정층이다. 본 발명은 인서트에 의해 반응기 튜브(1)에서 피크 온도를 회피하거나 적어도 최소로 감소시킨다. 그러나, 피크 온도를 추가로 감소시킬 필요가 있다면, 촉매(3)는 1 내지 50 부피%, 바람직하게는 5 내지 20 부피%의 불활성 재료와 혼합될 수 있거나, 대안적으로 촉매(3)는 고활성 촉매와 저활성 촉매의 혼합물일 수 있다. 전형적인 불활성 재료는 강 또는 유리일 수 있으며, 강은 열전도성이 보다 크기 때문에 바람직하다. 미립자 촉매는 인서트를 제거하지 않고 반응기 튜브로부터 첨가 및 제거될 수 있도록 구성된다. 따라서, 촉매 입자의 직경은 인서트의 내경보다 적어도 3배, 바람직하게는 적어도 5배, 더욱 바람직하게는 적어도 10배, 적어도 20배 또는 적어도 30배 보다 작다. 따라서, 촉매는 바람직하게는 0.05 내지 20 mm, 더욱 바람직하게는 0.1 내지 10 또는 0.5 내지 5 mm의 직경을 갖는다. 비구형 촉매에 대해, 직경이라는 용어는 입자의 일 측으로부터 또 다른 측까지 측정될 때 최대 치수를 지칭한다. 촉매와 불활성 재료의 촉매 혼합물이 사용되는 실시예에서, 불활성 재료는, 불활성 재료가 인서트의 내경보다 적어도 3배, 바람직하게는 적어도 5배, 더욱 바람직하게는 적어도 10배, 적어도 20배 또는 적어도 30배 작은 직경을 갖는다면, 촉매 입자와 동일하거나 상이한 치수를 가질 수 있다. 불활성 재료는 바람직하게는 0.05 내지 20 mm, 더욱 바람직하게는 0.1 내지 10 또는 0.5 내지 5 mm의 직경을 갖는다. 비구형 불활성 재료에 대해, 직경이라는 용어는 불활성 재료의 일 측으로부터 또 다른 측까지 측정될 때 최대 치수를 지칭한다. 전술한 것에 대해, 용어 "직경"은 평균 직경으로서 간주될 것이다. 입자 크기 및/또는 입자 크기 분포는 시빙(sieving) 및 현미경 기술과 같은 공지된 방식으로 측정될 수 있다.

본 발명은 발열 반응을 수행하기 위한 반응기 튜브에서의, 본원에 개시된 바와 같은 인서트의 용도에 관한 것이다.

본 발명은 추가로 포스겐의 제조를 위해 사용되는 반응기 튜브에서의, 본원에 개시된 바와 같은 인서트의 용도에 관한 것이며, 여기서 일산화탄소 및 염화물은 활성탄 촉매의 존재 하에 반응한다.

본 발명은 또한 포스겐의 제조를 위한 방법에 관한 것으로, 여기서 일산화탄소 및 염화물은 본원에 개시된 바와 같은 반응기, 즉 본원에 개시된 바와 같은 반응기 튜브 조립체를 포함하는 반응기에서 활성탄 촉매의 존재 하에 반응한다.

본 발명은 보다 일반적으로 본원에 개시된 바와 같은 튜브 조립체 중 하나 이상을 포함하는 튜브형 반응기에서 발열 가스-상 반응을 실행하기 위한 방법에 관한 것이다.

본 발명은 또한 일반적으로 본원에 개시된 바와 같은 튜브 조립체 중 하나 이상을 포함하는 튜브형 반응기에서 흡열 가스-상 반응을 실행하는 방법에 관한 것이다. 본 발명의 이러한 양태에서, 특정 종방향 위치에서 튜브의 원주에 걸쳐 온도 차이가 10℃ 미만, 바람직하게는 5℃ 미만이 되도록 반응열이 제공되는 것이 바람직하다.

Claims (15)

1. 반응기 튜브 조립체로서,
   - 튜브 길이 및 내부 표면을 갖는 반응기 튜브,
   - 적어도 두 개의 튜브형 인서트로서, 각각 인서트 길이를 갖고,
   i) 반응기 튜브의 내부 표면과 적어도 부분적으로 접촉하는 외부 부분을 갖는 쉘,
   ii) 상기 인서트의 중심을 향하는 반경방향으로 쉘로부터 돌출된 적어도 하나의 핀(fin)을 포함하고,
   인서트는 적어도 2개의 인서트의 핀이 종방향으로 오프셋되도록 스택된 방식으로 튜브에 위치설정되는, 적어도 두 개의 튜브형 인서트,
   - 적어도 인서트의 쉘 및 핀과 접촉하는 미립자 촉매를 포함하는, 반응기 튜브 조립체.
2. 제1항에 있어서, 인서트의 인서트 길이는 동일하거나 상이하고, 튜브 길이의 1 내지 20%, 바람직하게는 5 내지 15%인, 반응기 튜브 조립체.
3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 인서트 길이의 합은 튜브 길이의 2 내지 80%, 바람직하게는 10 내지 60%, 더욱 바람직하게는 15 내지 50%인, 반응기 튜브 조립체.
4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 인서트는 2 내지 5개, 바람직하게는 3 내지 5개의 핀을 갖는, 반응기 튜브 조립체.
5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 인서트는 쉘로부터 반응기 튜브의 내부 표면을 향해 돌출되고 반응기 튜브의 내부 표면과 접촉하는 위치설정 수단을 적어도 2개, 바람직하게는 3 내지 5개 더 포함하는, 반응기 튜브 조립체.
6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 미립자 촉매의 양은 인서트의 내부 체적을 초과하는, 반응기 튜브 조립체.
7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 스택된 인서트는 반응기 튜브의 외부 단부로부터, 바람직하게는 반응물이 반응기 튜브로 공급되는 외부 단부로부터 연장되는, 반응기 튜브 조립체.
8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 인서트의 쉘과 반응기 튜브의 내부 표면 사이의 공간에 실질적으로 촉매가 존재하지 않는, 반응기 튜브 조립체.
9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 인서트는 금속, 바람직하게는 스테인레스 강으로 제조되는, 반응기 튜브 조립체.
10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 미립자 촉매는 인서트를 제거하지 않고 반응기 튜브로부터 첨가 및 제거될 수 있도록 구성되는, 반응기 튜브 조립체.
11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항의 튜브 중 하나 이상의 조립체를 포함하는 반응기.
12. 화학 반응, 바람직하게는 기체 반응물 사이의 화학 반응을 수행하기 위한, 보다 바람직하게는 일산화탄소와 염화물 사이의 반응을 수행하기 위한, 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항의 튜브 조립체의 용도.
13. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항의 튜브 조립체 또는 제11항의 반응기에서 일산화탄소 및 염화물을 반응시키는 단계를 포함하는, 포스겐의 제조를 위한 방법.
14. 제13항에 있어서, 일산화탄소 및 염소는 인서트가 연장되는 측에서 튜브 조립체로 공급되는, 방법.
15. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항의 반응기 튜브 조립체 또는 제11항의 반응기로서,
    반응기 튜브 조립체는 포스겐 반응기 튜브 조립체이고/이거나 반응기는 포스겐 반응기인, 반응기 튜브 조립체 또는 반응기.

Images