KR20220049716A - Method for designing loading amount of an electrode according to rolling factor - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 전극의 로딩량 설계 방법에 관한 것으로, 상세하게는 전극의 압연 인자에 따른 전극의 로딩량 설계 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for designing a loading amount of an electrode, and more particularly, to a method for designing a loading amount of an electrode according to a rolling factor of the electrode.
최근, 충방전이 가능한 이차전지는 와이어리스 모바일 기기의 에너지원으로 광범위하게 사용되고 있다. 또한, 이차전지는, 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차, 하이브리드 전기자동차 등의 에너지원으로서도 주목받고 있다. 따라서, 이차전지를 사용하는 애플리케이션의 종류는 이차전지의 장점으로 인해 매우 다양화되고 있으며, 향후에는 지금보다는 많은 분야와 제품들에 이차전지가 적용될 것으로 예상된다.Recently, rechargeable batteries capable of charging and discharging have been widely used as energy sources for wireless mobile devices. In addition, the secondary battery is attracting attention as an energy source for electric vehicles, hybrid electric vehicles, etc., which have been proposed as a way to solve air pollution of conventional gasoline vehicles and diesel vehicles using fossil fuels. Accordingly, the types of applications using secondary batteries are diversifying due to the advantages of secondary batteries, and it is expected that secondary batteries will be applied to more fields and products in the future than now.
이러한 이차전지는 전극과 전해액의 구성에 따라 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지, 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되기도 하며, 그 중 전해액의 누액 가능성이 적으며, 제조가 용이한 리튬이온 폴리머 전지의 사용량이 늘어나고 있다. 일반적으로, 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류되며, 전지케이스에 내장되는 전극조립체는 양극, 음극, 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 개재된 분리막 구조로 이루어져 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형과, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막에 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형으로 분류된다.These secondary batteries are sometimes classified into lithium ion batteries, lithium ion polymer batteries, lithium polymer batteries, etc. depending on the composition of the electrode and electrolyte. is increasing In general, secondary batteries, depending on the shape of the battery case, a cylindrical battery and a prismatic battery in which the electrode assembly is built in a cylindrical or prismatic metal can, and a pouch-type battery in which the electrode assembly is built in a pouch-type case of an aluminum laminate sheet The electrode assembly built into the battery case consists of a positive electrode, a negative electrode, and a separator structure interposed between the positive electrode and the negative electrode, and is a power generating element capable of charging and discharging. It is classified into a jelly-roll type wound with a separator interposed therebetween, and a stack type in which a plurality of positive and negative electrodes of a predetermined size are sequentially stacked with a separator interposed therebetween.
상기 양극 및 음극은 각각 양극 집전체 및 음극 집전체에 양극 활물질을 포함하는 양극 슬러리 및 음극 활물질을 포함하는 음극 슬러리를 도포하여 양극 활물질층 및 음극 활물질층을 형성한 후, 이를 건조 및 압연하여 형성된다.The positive electrode and the negative electrode are formed by applying a positive electrode slurry containing a positive electrode active material and a negative electrode slurry containing a negative electrode active material to a positive electrode current collector and a negative electrode current collector, respectively to form a positive electrode active material layer and a negative electrode active material layer, followed by drying and rolling them do.
도 1은 일반적인 전극(1)의 압연 공정을 나타낸 개략도이다.1 is a schematic view showing a general rolling process of the electrode (1).
도 1을 참조하면, 전극(1)의 압연 공정에서는 일반적으로 한 쌍의 가압 롤러(30) 사이에 전극 슬러리가 도포되어 전극 활물질층(20)이 형성된 집전체(10)를 통과시킨다. 그러나 이와 같이 전극(1)을 압연할 경우 전극 활물질이 집전체로부터 탈리함에 따라 압연 후 로딩량이 압연 전에 비해 감소할 수 있으며, 이로 인해 원하는 용량을 일정하게 유지하는 것이 어렵다. 즉 이차전지의 설계에 있어 원하는 용량을 발현될 수 있도록 하기 위해서는 압연 후 전극의 로딩량을 일정하게 유지할 수 있도록 설계할 필요가 있다.Referring to FIG. 1 , in the rolling process of the electrode 1 , the electrode slurry is generally applied between a pair of
다만 종래에는 이와 같은 로딩량의 감소분을 예측하는 것이 어려워, 압연 후 로딩량을 일정하게 하게 위한 전극의 코팅 로딩량을 설정하기 위해 반복적인 조건 조정을 수행해야 했으며, 로딩량을 예측할 수 있는 방법이 존재하지 않았다.However, in the prior art, it is difficult to predict such a reduction in the amount of loading, and it is necessary to repeatedly perform condition adjustment to set the coating loading amount of the electrode to make the loading amount constant after rolling, and the method for predicting the loading amount is didn't exist
따라서 압연 후 로딩량을 일정하게 하게 위한 전극의 코팅 로딩량을 설계할 수 있는 기술 개발이 필요한 실정이다.Therefore, it is necessary to develop a technology capable of designing the coating loading amount of the electrode to keep the loading amount constant after rolling.
본 발명은 상기와 같은 과제 해결을 위해 안출된 것으로, 압연 로딩, 압연율 및 공극률에 따른 압연 후 로딩량 감소분을 예측하여, 이로부터 전극의 코팅 로딩량을 설계할 수 있는 전극의 로딩량 설계 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.The present invention has been devised to solve the above problems, and the loading amount design method of the electrode that can design the coating loading amount of the electrode by predicting the reduction in the loading amount after rolling according to the rolling loading, the rolling ratio and the porosity is intended to provide
본 발명에 따른 전극의 로딩량 설계 방법은, 전극의 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률을 포함하는 전극의 압연 인자에 따른 압연 후 로딩량 감소분을 측정하여 측정값 데이터를 수집하는 단계; 상기 데이터로부터 하기 식 1에 따른 선형 회귀 분석을 통해 압연 인자와 압연 후 로딩량 감소분 사이의 상관관계를 도출하는 단계; 및The method for designing a loading amount of an electrode according to the present invention includes: collecting measured value data by measuring a decrease in the loading amount after rolling according to a rolling factor of the electrode including the loading amount, the rolling ratio and the porosity of the electrode after rolling; deriving a correlation between a rolling factor and a reduction in the amount of loading after rolling through a linear regression analysis according to Equation 1 from the data; and
[식 1][Equation 1]
(식 1에서, Y는 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 의미하며, X1, X2 및 X3은 각각 전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률에 대한 전극의 압연 후 로딩량 감소분 사이의 관계를 정의하기 위한 관계식을 의미한다. 또한 a1 내지 a3는 각 압연 인자들에 대한 매개변수를 의미한다.)(In Equation 1, Y means the reduction in the amount of loading after rolling of the electrode, and X 1 , X 2 and X 3 are the loading after rolling of the electrode, the rolling rate of the electrode, and the porosity of the electrode relative to the loading after rolling, respectively. It means a relational expression for defining the relationship between the amount reduction, and a 1 to a 3 mean a parameter for each rolling factor.)
상기 상관관계로부터 압연 인자에 따른 압연 후 로딩량 감소분을 예측하는 단계를 포함한다.and predicting a reduction in the amount of loading after rolling according to the rolling factor from the correlation.
구체적인 예에서, 상기 데이터는 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률 중 어느 하나 이상을 달리하여 다수 개의 전극을 제조하고, 상기 전극들의 압연 후 로딩량 감소분을 측정하여 수득된다.In a specific example, the data is obtained by manufacturing a plurality of electrodes by varying any one or more of a loading amount, a rolling ratio, and a porosity after rolling, and measuring a decrease in the loading amount after rolling of the electrodes.
구체적인 예에서, 상기 데이터의 수집은 빅데이터 프로그램을 통해 수행될 수 있다.In a specific example, the collection of the data may be performed through a big data program.
구체적인 예에서, 상기 a1, a2 및 a3는 최소자승법에 의해 계산될 수 있다.In a specific example, a 1 , a 2 , and a 3 may be calculated by the least squares method.
구체적인 예에서, 상기 X1, X2 및 X3는 각각 선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 어느 하나의 형식으로 표현될 수 있다.In a specific example, each of X 1 , X 2 , and X 3 may be expressed in any one of a linear scale, an exponential scale, or a logarithmic scale.
하나의 예에서, 상기 X1, X2 및 X3를 표현하는 형식은, 전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률에 대한 압연 후 로딩량 감소분 측정값을 그래프로 각각 플롯팅(plotting)하여 결정될 수 있다.In one example, the format of expressing the X 1 , X 2 and X 3 is a graph plotting the measured value of the reduction in the loading amount after rolling with respect to the loading amount after rolling of the electrode, the rolling ratio of the electrode and the porosity of the electrode, respectively It can be determined by plotting.
다른 하나의 예에서, 상기 X1, X2 및 X3를 표현하는 형식은, 상기 식 1에서 X1, X2 및 X3를 각각 선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 어느 하나로 표현한 식에 측정값을 대입하여 압연 후 로딩량 감소분의 예측값(Y`)을 계산하고, 상기 예측값(Y`)과 실제 압연 후 로딩량 감소분 측정값과의 차이의 표준편차로부터 결정될 수 있다. In another example, the format of expressing X 1 , X 2 and X 3 is measured in an expression expressing X 1 , X 2 and X 3 in either a linear scale, an exponential scale, or a logarithmic scale, respectively, in Equation 1 By substituting a value to calculate the predicted value (Y') of the reduction in the amount of loading after rolling, it can be determined from the standard deviation of the difference between the predicted value (Y') and the measured value of the reduction in the amount of loading after rolling.
이 때 상기 X1, X2 및 X3를 표현하는 형식은, 선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 상기 예측값과 측정값의 차이의 표준편차가 가장 작은 것으로부터 선택될 수 있다.In this case, the format for expressing the X 1 , X 2 , and X 3 may be selected from among a linear scale, an exponential scale, or a log scale, a standard deviation of the difference between the predicted value and the measured value having the smallest standard deviation.
구체적인 예에서, 본 발명에 따른 전극의 로딩량 설계 방법은, 상기 데이터를 표준화(normalization)하는 단계를 더 포함한다.In a specific example, the method for designing an electrode loading amount according to the present invention further includes normalizing the data.
다른 하나의 예에서, 본 발명에 따른 전극의 로딩량 설계 방법은, 압연 인자에 따른 전극의 코팅 로딩량을 계산하는 단계를 더 포함한다.In another example, the method for designing the loading amount of the electrode according to the present invention further includes calculating the coating loading amount of the electrode according to the rolling factor.
이 때, 상기 전극의 코팅 로딩량은 하기 식 1에 의해 계산될 수 있다.At this time, the coating loading amount of the electrode may be calculated by the following Equation 1.
[식 2][Equation 2]
(식 2에서, Z는 전극의 코팅 로딩량, Y는 압연 후 로딩량 감소분, x1은 압연 후 로딩량을 의미한다.)(In
본 발명은 전극의 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률과 같은 전극의 압연과 관련된 압연 인자를 활용하여 수학적인 계산을 통해 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 예측하고, 이를 반영하여 압연 전 전극의 코팅 로딩량을 계산함으로써 전극의 제조에 소요되는 시간 및 비용을 감축시킬 수 있다.The present invention predicts the decrease in the loading amount after rolling of the electrode through mathematical calculations using rolling factors related to the rolling of the electrode, such as the loading amount, the rolling rate, and the porosity after the rolling of the electrode, and reflects this to coat the electrode before rolling By calculating the loading amount, it is possible to reduce the time and cost required for manufacturing the electrode.
도 1은 일반적인 전극의 압연 공정을 나타낸 개략도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극의 로딩량 설계 방법의 순서를 나타낸 흐름도이다.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 전극의 로딩량 설계 방법의 순서를 나타낸 흐름도이다.
도 4는 본 발명의 실시예에서 각 압연 인자에 따른 전극의 로딩량 감소분의 측정값을 나타낸 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실시예에서 각 압연 인자에 따른 전극의 로딩량 감소분의 측정값 및 계산값을 나타낸 그래프이다.1 is a schematic view showing a general electrode rolling process.
2 is a flowchart illustrating a sequence of a method for designing a loading amount of an electrode according to an embodiment of the present invention.
3 is a flowchart illustrating a sequence of a method for designing a loading amount of an electrode according to another embodiment of the present invention.
4 is a graph showing the measured value of the reduction in the loading amount of the electrode according to each rolling factor in the embodiment of the present invention.
5 is a graph showing a measured value and a calculated value of the reduction in the loading amount of the electrode according to each rolling factor in the embodiment of the present invention.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail. Prior to this, the terms or words used in the present specification and claims should not be construed as being limited to conventional or dictionary meanings, and the inventor should properly understand the concept of the term in order to best describe his invention. It should be interpreted as meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention based on the principle that it can be defined in
본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 또한, 본 출원에서 "상에" 배치된다고 하는 것은 상부뿐 아니라 하부에 배치되는 경우도 포함하는 것일 수 있다.In the present application, terms such as "comprise" or "have" are intended to designate that a feature, number, step, operation, component, part, or a combination thereof described in the specification exists, but one or more other features It is to be understood that it does not preclude the possibility of the presence or addition of numbers, steps, operations, components, parts, or combinations thereof. Also, when a part of a layer, film, region, plate, etc. is said to be “on” another part, it includes not only the case where the other part is “directly on” but also the case where there is another part in between. Conversely, when a part of a layer, film, region, plate, etc. is said to be “under” another part, it includes not only cases where it is “directly under” another part, but also cases where another part is in between. In addition, in the present application, “on” may include the case of being disposed not only on the upper part but also on the lower part.
이하 본 발명에 대해 자세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail.
본 발명에 따른 전극의 로딩량 설계 방법은, 전극의 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률을 포함하는 전극의 압연 인자에 따른 압연 후 로딩량 감소분을 측정하여 측정값 데이터를 수집하는 단계; 상기 데이터로부터 하기 식 1에 따른 선형 회귀 분석을 통해 압연 인자와 압연 후 로딩량 감소분 사이의 상관관계를 도출하는 단계; 및 상기 상관관계로부터 압연 인자에 따른 압연 후 로딩량 감소분을 예측하는 단계를 포함한다.The method for designing a loading amount of an electrode according to the present invention includes: collecting measured value data by measuring a decrease in the loading amount after rolling according to a rolling factor of the electrode including the loading amount, the rolling ratio and the porosity of the electrode after rolling; deriving a correlation between a rolling factor and a reduction in the amount of loading after rolling through a linear regression analysis according to Equation 1 from the data; and predicting a reduction in the amount of loading after rolling according to a rolling factor from the correlation.
[식 1][Equation 1]
(식 1에서, Y는 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 의미하며, X1, X2 및 X3은 각각 전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률에 대한 전극의 압연 후 로딩량 감소분 사이의 관계를 정의하기 위한 관계식을 의미한다. 또한 a1 내지 a3는 각 압연 인자들에 대한 매개변수를 의미한다.)(In Equation 1, Y means the reduction in the amount of loading after rolling of the electrode, and X 1 , X 2 and X 3 are the loading after rolling of the electrode, the rolling rate of the electrode, and the porosity of the electrode relative to the loading after rolling, respectively. It means a relational expression for defining the relationship between the amount reduction, and a1 to a3 mean the parameters for each rolling factor.)
전술한 바와 같이, 이차전지의 설계에 있어 원하는 용량을 발현될 수 있도록 하기 위해서는 압연 후 전극의 로딩량을 일정하게 유지할 수 있도록 설계할 필요가 있다. 다만 종래에는 이와 같은 로딩량의 감소분을 예측하는 것이 어려워, 압연 후 로딩량을 일정하게 하게 위한 전극의 코팅 로딩량을 설정하기 위해 반복적인 조건 조정을 수행해야 했다.As described above, in order to express a desired capacity in the design of the secondary battery, it is necessary to design the electrode to maintain a constant loading amount after rolling. However, in the prior art, it is difficult to predict such a reduction in the amount of loading, and it was necessary to repeatedly adjust the conditions to set the coating loading of the electrode to make the loading constant after rolling.
본 발명은 전극의 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률과 같은 전극의 압연과 관련된 압연 인자를 활용하여 수학적인 계산을 통해 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 예측하고, 이를 반영하여 압연 전 전극의 코팅 로딩량을 계산함으로써 전극의 제조에 소요되는 시간 및 비용을 감축시킬 수 있다.The present invention predicts the decrease in the loading amount after rolling of the electrode through mathematical calculations using rolling factors related to the rolling of the electrode, such as the loading amount, the rolling rate, and the porosity after the rolling of the electrode, and reflects this to coat the electrode before rolling By calculating the loading amount, it is possible to reduce the time and cost required for manufacturing the electrode.
이하 본 발명에 따른 음극의 제조방법의 각 단계에 대해 자세히 설명한다.Hereinafter, each step of the method for manufacturing the negative electrode according to the present invention will be described in detail.
<측정값 데이터의 수집><Collection of measured value data>
먼저, 후술하는 압연 인자와 압연 후 로딩량 감소분(Y) 사이의 상관관계를 파악하기 위해, 압연 인자에 따른 로딩량 감소분을 측정하여 측정값 데이터를 수집한다. 이 때, 압연 인자로는 예를 들어 전극의 압연 후 로딩량(x1), 압연율(x2) 및 공극률(x3)을 들 수 있다. First, in order to understand a correlation between a rolling factor described later and a reduction in the amount of loading after rolling (Y), a reduction in the amount of loading according to the rolling factor is measured to collect measured value data. In this case, the rolling factor may include, for example, a loading amount (x 1 ), a rolling ratio (x 2 ), and a porosity (x 3 ) after the electrode is rolled.
이를 위해, 다수 개의 전극을 제조하여 이로부터 전극의 압연 후 로딩량 감소분에 따른 데이터를 수집할수 있다. 구체적으로, 상기 데이터는 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률 중 어느 하나 이상을 달리하여 다수 개의 전극을 제조하고, 상기 전극들의 압연 후 로딩량 감소분을 측정하여 수득될 수 있다. 즉 n개의 전극을 제조할 경우 데이터에는 n개의 측정값 세트가 저장된다.To this end, it is possible to prepare a plurality of electrodes and collect data according to the decrease in the loading amount after rolling the electrodes. Specifically, the data may be obtained by manufacturing a plurality of electrodes by varying any one or more of a loading amount, a rolling ratio, and a porosity after rolling, and measuring a decrease in the loading amount after rolling of the electrodes. That is, when n electrodes are manufactured, n sets of measured values are stored in the data.
상기 전극은, 집전체 상에 전극 활물질 및 용매를 포함하는 전극 슬러리를 도포하여 전극 활물질층을 형성하여 제조될 수 있다.The electrode may be manufactured by applying an electrode slurry including an electrode active material and a solvent on a current collector to form an electrode active material layer.
상기 집전체는 양극 집전체 또는 음극 집전체일 수 있고, 상기 전극 활물질은 양극 활물질 또는 음극 활물질일 수 있다. 또한 상기 전극 슬러리는 전극 활물질 외에 도전재 및 바인더를 더 포함할 수 있다.The current collector may be a positive electrode current collector or a negative electrode current collector, and the electrode active material may be a positive electrode active material or a negative electrode active material. In addition, the electrode slurry may further include a conductive material and a binder in addition to the electrode active material.
본 발명에서, 양극 집전체의 경우 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.In the present invention, the positive electrode current collector is generally made to have a thickness of 3 to 500 μm. The positive electrode current collector is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical change in the battery. For example, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, or aluminum or stainless steel. Carbon, nickel, titanium, silver, etc. surface-treated on the surface of the can be used. The current collector may increase the adhesion of the positive electrode active material by forming fine irregularities on the surface thereof, and various forms such as a film, sheet, foil, net, porous body, foam body, and non-woven body are possible.
음극 집전체용 시트의 경우, 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.In the case of a sheet for a negative electrode current collector, it is generally made to a thickness of 3 to 500 μm. Such a negative current collector is not particularly limited as long as it has conductivity without causing chemical change in the battery. For example, the surface of copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, copper or stainless steel. Carbon, nickel, titanium, a surface-treated material such as silver, aluminum-cadmium alloy, etc. may be used. In addition, like the positive electrode current collector, the bonding strength of the negative electrode active material may be strengthened by forming fine irregularities on the surface, and may be used in various forms such as a film, sheet, foil, net, porous body, foam, non-woven body, and the like.
본 발명에서 양극 활물질은, 전기화학적 반응을 일으킬 수 있는 물질로서, 리튬 전이금속 산화물로서, 2 이상의 전이금속을 포함하고, 예를 들어, 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물; 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 리튬 망간 산화물; 화학식 LiNi1-yMyO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B, Cr, Zn 또는 Ga 이고 상기 원소 중 하나 이상의 원소를 포함, 0.01≤y≤0.7 임)으로 표현되는 리튬 니켈계 산화물; Li1+zNi1/3Co1/3Mn1/3O2, Li1+zNi0.4Mn0.4Co0.2O2 등과 같이 Li1+zNibMncCo1-(b+c+d)MdO(2-e)Ae (여기서, -0.5≤z≤0.5, 0.1≤b≤0.8, 0.1≤c≤0.8, 0≤d≤0.2, 0≤e≤0.2, b+c+d<1임, M = Al, Mg, Cr, Ti, Si 또는 Y 이고, A = F, P 또는 Cl 임)으로 표현되는 리튬 니켈 코발트 망간 복합산화물; 화학식 Li1+xM1-yM'yPO4-zXz(여기서, M = 전이금속, 바람직하게는 Fe, Mn, Co 또는 Ni 이고, M' = Al, Mg 또는 Ti 이고, X = F, S 또는 N 이며, -0.5≤x≤+0.5, 0≤y≤0.5, 0≤z≤0.1 임)로 표현되는 올리빈계 리튬 금속 포스페이트 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.In the present invention, the positive active material is a material capable of causing an electrochemical reaction, as a lithium transition metal oxide, containing two or more transition metals, for example, lithium cobalt oxide (LiCoO 2 ) substituted with one or more transition metals. ), layered compounds such as lithium nickel oxide (LiNiO 2 ); lithium manganese oxide substituted with one or more transition metals; Formula LiNi 1-y M y O 2 (wherein M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B, Cr, Zn or Ga and includes at least one of the above elements, 0.01≤y≤0.7) Lithium nickel-based oxide represented by; Li 1+z Ni 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 , Li 1+z Ni 0.4 Mn 0.4 Co 0.2 O 2 , etc. Li 1+z Ni b Mn c Co 1-(b+c+d ) M d O (2-e) A e (where -0.5≤z≤0.5, 0.1≤b≤0.8, 0.1≤c≤0.8, 0≤d≤0.2, 0≤e≤0.2, b+c+d <1, M = Al, Mg, Cr, Ti, Si or Y, and A = F, P or Cl) a lithium nickel cobalt manganese composite oxide; Formula Li 1+x M 1-y M' y PO 4-z X z where M = transition metal, preferably Fe, Mn, Co or Ni, M' = Al, Mg or Ti, X = and F, S, or N, and -0.5≤x≤+0.5, 0≤y≤0.5, 0≤z≤0.1), and the like).
음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.The negative electrode active material includes, for example, carbon such as non-graphitizable carbon and graphitic carbon; Li x Fe 2 O 3 (0≤x≤1), Li x WO 2 (0≤x≤1), Sn x Me 1-x Me' y O z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me' : metal composite oxides such as Al, B, P, Si, elements of
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.The conductive material is typically added in an amount of 1 to 30% by weight based on the total weight of the mixture including the positive active material. Such a conductive material is not particularly limited as long as it has conductivity without causing a chemical change in the battery. For example, graphite such as natural graphite or artificial graphite; carbon black, such as carbon black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, and summer black; conductive fibers such as carbon fibers and metal fibers; metal powders such as carbon fluoride, aluminum, and nickel powder; conductive whiskeys such as zinc oxide and potassium titanate; conductive metal oxides such as titanium oxide; Conductive materials such as polyphenylene derivatives may be used.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로오즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.The binder is a component that assists in bonding between the active material and the conductive material and bonding to the current collector, and is typically added in an amount of 1 to 30% by weight based on the total weight of the mixture including the positive electrode active material. Examples of such binders include polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethylcellulose (CMC), starch, hydroxypropylcellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene, poly propylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene butyrene rubber, fluororubber, various copolymers, and the like.
한편, 이와 같은 전극 슬러리는 전극 활물질, 도전재 및 바인더 등을 용매에 용해시켜 제조될 수 있다. 상기 용매는 전극 활물질 등을 분산시킬 수 있는 것이면 그 종류에 특별한 제한은 없으며, 수계 용매 또는 비수계 용매를 모두 사용 가능하다. 예를 들어, 상기 용매로는 상기 용매는 당해 기술분야에서 일반적으로 사용되는 용매일 수 있으며, 디메틸설폭사이드(dimethyl sulfoxide, DMSO), 이소프로필 알코올(isopropyl alcohol), N-메틸피롤리돈(NMP), 아세톤(acetone) 또는 물 등일 수 있으며, 이들 중 1종 단독 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있다. 상기 용매의 사용량은 슬러리의 도포 두께, 제조 수율, 작업성 등을 고려하여 슬러리가 적절한 점도를 갖도록 조절될 수 있는 정도이면 되고, 특별히 한정되지 않는다.Meanwhile, such an electrode slurry may be prepared by dissolving an electrode active material, a conductive material, a binder, and the like in a solvent. The solvent is not particularly limited in its kind as long as it can disperse the electrode active material and the like, and either an aqueous solvent or a non-aqueous solvent may be used. For example, as the solvent, the solvent may be a solvent generally used in the art, dimethyl sulfoxide (DMSO), isopropyl alcohol, N-methylpyrrolidone (NMP) ), acetone, or water, and any one of them or a mixture of two or more thereof may be used. The amount of the solvent used is not particularly limited, as long as it can be adjusted so that the slurry has an appropriate viscosity in consideration of the application thickness of the slurry, production yield, workability, and the like.
이 때 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률 중 어느 하나 이상을 달리하여 전극을 제조할 수 있다. 이 때, 본 발명에서 압연 전 전극 활물질층의 로딩량을 전극의 코팅 로딩량(Z)으로 정의한다. 또한, 전극의 압연율 및 공극률을 하기와 같이 정의할 수 있다.At this time, the electrode may be manufactured by varying any one or more of a loading amount, a rolling rate, and a porosity after rolling. At this time, in the present invention, the loading amount of the electrode active material layer before rolling is defined as the coating loading amount (Z) of the electrode. In addition, the rolling ratio and the porosity of the electrode can be defined as follows.
[식 3-1][Equation 3-1]
[식 3-2][Equation 3-2]
이 때, 상기 식 3-2에서, 진밀도는 집전체 상에 형성된 전극 활물질층의 진밀도이며, 전극 활물질층의 무게는 집전체이 일면에 형성된 전극 활물질층의 무게를 의미한다.At this time, in Equation 3-2, the true density is the true density of the electrode active material layer formed on the current collector, and the weight of the electrode active material layer means the weight of the electrode active material layer formed on one surface of the current collector.
전극의 압연이 완료되면, 전극의 압연 후 로딩량 및 로딩량 감소분을 측정하여 전극의 압연 인자에 따른 압연 후 로딩량 감소분에 대한 데이터를 얻는다. 압연 후 로딩량 감소분은 압연 전후 로딩량의 차이를 의미한다.When the rolling of the electrode is completed, the loading amount and the loading amount decrease after rolling of the electrode are measured to obtain data on the reduction in the loading amount after rolling according to the rolling factor of the electrode. The reduction in the loading amount after rolling means the difference in the loading amount before and after rolling.
한편, 본 발명에서 압연 인자와 압연 후 로딩량 감소분 사이의 상관관계를 정확히 도출하기 위해서는 가능한 한 데이터의 수가 많은 것이 바람직하며, 이를 원활히 처리하기 위해 상기 데이터의 수집은 빅데이터 프로그램을 통해 수행될 수 있다.On the other hand, in the present invention, in order to accurately derive the correlation between the rolling factor and the reduction in the amount of loading after rolling, it is preferable that the number of data is as large as possible, and in order to smoothly process this, the collection of the data can be performed through a big data program. there is.
<압연 인자와 압연 후 로딩량 감소분 사이의 상관관계 도출><Deduction of correlation between rolling factor and reduction in loading after rolling>
데이터가 수집되면, 이를 바탕으로 압연 인자와 압연 후 로딩량 감소분 사이의 상관관계를 도출한다. 이러한 상관관계는 선형 회귀 분석을 통해 도출될 수 있다. 이 때 압연 후 로딩량 감소분을 결정하는 압연 인자가 3종류이므로, 하기 식 1과 같이 다중 회귀 모델을 통해 상관관계를 도출할 수 있다.When data is collected, a correlation between the rolling factor and the reduction in the amount of loading after rolling is derived based on this. Such a correlation can be derived through linear regression analysis. At this time, since there are three types of rolling factors that determine the amount of loading reduction after rolling, a correlation can be derived through a multiple regression model as shown in Equation 1 below.
[식 1][Equation 1]
(식 1에서, Y는 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 의미하며, X1, X2 및 X3은 각각 전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률에 대한 전극의 압연 후 로딩량 감소분 사이의 관계를 정의하기 위한 관계식을 의미한다. 또한 a1 내지 a3는 각 압연 인자들에 대한 매개변수를 의미한다.)(In Equation 1, Y means the reduction in the amount of loading after rolling of the electrode, and X 1 , X 2 and X 3 are the loading after rolling of the electrode, the rolling rate of the electrode, and the porosity of the electrode relative to the loading after rolling, respectively. It means a relational expression for defining the relationship between the amount reduction, and a 1 to a 3 mean a parameter for each rolling factor.)
즉, X1, X2 및 X3는 각각 하기와 같이 전극의 압연 후 로딩량(x1), 압연율(x2) 및 공극률(x3)에 대한 함수로 정의될 수 있다.That is, each of X 1 , X 2 , and X 3 may be defined as a function of the loading amount (x 1 ), the rolling ratio (x 2 ), and the porosity (x 3 ) after rolling of the electrode as follows.
따라서 식 1은 하기 식 1-1과 같이 표현될 수 있다.Therefore, Equation 1 can be expressed as Equation 1-1 below.
[식 1-1][Equation 1-1]
(식 1-1에서, Y는 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 의미하며, x1, x2 및 x3은 각각 전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률을 의미한다. 또한 a1 내지 a3는 각 압연 인자들에 대한 매개변수를 의미한다.)(In Equation 1-1, Y means the reduction in the amount of loading after rolling of the electrode, and x 1 , x 2 and x 3 mean the amount of loading after rolling of the electrode, the rolling rate of the electrode, and the porosity of the electrode, respectively. a 1 to a 3 mean parameters for each rolling factor.)
본 발명은 상기와 같이 압연 후 로딩량 감소분(Y)을 전극의 압연 후 로딩량(x1), 압연율(x2) 및 공극률(x3)을 독립변수로 하는 함수의 조합으로 도출함으로써 단순히 압연 후 로딩량 감소분(Y)을 전극의 압연 후 로딩량(x1), 압연율(x2) 및 공극률(x3)에 대한 일차함수의 조합으로 도출하는 경우보다 정확히 상관관계를 파악할 수 있다.As described above, the present invention is simply by deriving the reduction in the amount of loading after rolling (Y) as a combination of functions having the amount of loading after rolling (x 1 ), rolling ratio (x 2 ), and porosity (x 3 ) as independent variables after rolling of the electrode. The correlation can be grasped more accurately than when the reduction in the loading amount after rolling (Y) is derived as a combination of the linear function for the loading amount (x 1 ), the rolling ratio (x 2 ), and the porosity (x 3 ) after the electrode is rolled. .
상기 a1, a2 및 a3는 최소자승법에 의해 계산될 수 있다.A 1 , a 2 , and a 3 may be calculated by the least squares method.
예를 들어, n개의 전극에 대해 데이터가 수득되었을 경우, n번째 전극의 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률을 나타내는 관계식을 각각 Xn1, Xn2, Xn3로 정의하고, n번째 전극의 로딩량 감소분을 yn으로 정의하면, 상기 n개의 데이터를 하기와 같은 행렬식으로 표현할 수 있다.For example, when data is obtained for n electrodes, the relational expressions representing the loading amount, rolling ratio, and porosity of the nth electrode after rolling are defined as X n1 , X n2 , X n3 , respectively, and the loading of the nth electrode If the amount reduction is defined as y n , the n pieces of data can be expressed as the following determinant.
따라서, 상기 A는 하기와 같이 계산될 수 있다.Therefore, A can be calculated as follows.
이와 동시에, 각각의 압연 인자들이 Y에 대해 어떠한 관계에 있는지 결정한다. 이는 X1, X2 및 X3를 표현하는 형식을 결정하는 것을 의미한다.At the same time, it is determined how the respective rolling factors relate to Y. This means determining the format for expressing X 1 , X 2 and X 3 .
구체적인 예에서, X1, X2 및 X3는 각각 선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 어느 하나의 형식으로 표현될 수 있다. 즉 X1, X2 및 X3는 선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 상관 관계를 가장 정확히 표현할 수 있는 것으로 결정될 수 있다. 즉 식 1에서 X1, X2 및 X3는 각각 x1, x2 및 x3에 대한 일차함수, 지수함수 또는 로그함수 중 어느 하나의 함수로 정의될 수 있다.In a specific example, each of X 1 , X 2 , and X 3 may be expressed in any one of a linear scale, an exponential scale, or a logarithmic scale. That is, X 1 , X 2 , and X 3 may be determined to most accurately represent a correlation among a linear scale, an exponential scale, or a logarithmic scale. That is, in Equation 1, X 1 , X 2 and X 3 may be defined as any one of a linear function, an exponential function, and a log function with respect to x 1 , x 2 and x 3 , respectively.
이 때, 하나의 예에서, 상기 X1, X2 및 X3를 표현하는 형식은, 전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률에 대한 압연 후 로딩량 감소분 측정값을 그래프로 각각 플롯팅(plotting)하여 결정될 수 있다.At this time, in one example, the format of expressing the X 1 , X 2 and X 3 is a graph of the measured value of the reduction in the loading amount after rolling for the loading amount after rolling of the electrode, the rolling ratio of the electrode and the porosity of the electrode It can be determined by plotting each.
구체적으로, 상기 데이터로부터, 전극의 압연 후 로딩량에 따른 압연 후 로딩량 감소분, 압연율에 따른 압연 후 로딩량 감소분 및 공극률에 따른 압연 후 로딩량 감소분을 별도의 그래프로 도시하고, 압연 인자(전극의 압연 후 로딩량, 압연율 또는 공극률)와 압연 후 로딩량 감소분의 관계에 대한 경향성을 육안으로 체크할 수 있다.Specifically, from the data, the reduction in the amount of loading after rolling according to the amount of loading after rolling of the electrode, the decrease in the amount of loading after rolling according to the rolling rate, and the decrease in the amount of loading after rolling according to the porosity are shown in separate graphs, and the rolling factor ( The tendency of the relationship between the loading amount, rolling rate, or porosity of the electrode after rolling) and the decrease in the loading amount after rolling can be visually checked.
이 때 종속변수(압연 후 로딩량 감소분)가 독립변수(압연 인자)에 선형적으로 비례하는 형상일 경우 X1, X2 또는 X3는 선형 스케일로 표현될 수 있다. 반면에 종속변수가 독립변수에 대해 선형적으로 비례하지 않는 경우 지수 스케일 또는 로그 스케일로 표현될 수 있다. 또한 독립변수의 값이 증가함에 따라 종속 변수의 값도 증가하되, 기울기가 점차 작아질 경우 X1, X2 또는 X3는 로그 스케일로 표현될 수 있으며, 또한 독립변수의 값이 증가함에 따라 종속 변수의 값도 증가하되, 기울기가 점차 커질 경우 X1, X2 또는 X3는 지수 스케일로 표현될 수 있다.At this time, if the dependent variable (reduced amount of loading after rolling) has a shape that is linearly proportional to the independent variable (rolling factor), X 1 , X 2 or X 3 can be expressed in a linear scale. On the other hand, when the dependent variable is not linearly proportional to the independent variable, it can be expressed on an exponential scale or logarithmic scale. In addition, as the value of the independent variable increases, the value of the dependent variable also increases. However, if the slope gradually decreases, X 1 , X 2 or X 3 can be expressed on a logarithmic scale, and as the value of the independent variable increases, the dependent variable also increases. The value of the variable is also increased, but when the slope gradually increases, X 1 , X 2 or X 3 can be expressed on an exponential scale.
다른 하나의 예에서, 상기 X1, X2 및 X3를 표현하는 형식은, 상기 식 1에서 X1, X2 및 X3를 각각 선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 어느 하나로 표현한 식에 측정값을 대입하여 압연 후 로딩량 감소분의 예측값(Y`)을 계산하고, 상기 예측값(Y`)과 실제 압연 후 로딩량 감소분 측정값과의 차이의 표준편차로부터 결정될 수 있다.In another example, the format of expressing X 1 , X 2 and X 3 is measured in an expression expressing X 1 , X 2 and X 3 in either a linear scale, an exponential scale, or a logarithmic scale, respectively, in Equation 1 By substituting a value to calculate the predicted value (Y') of the reduction in the amount of loading after rolling, it can be determined from the standard deviation of the difference between the predicted value (Y') and the measured value of the reduction in the amount of loading after rolling.
이 때, 상기 예측값 계산을 통해 X1, X2 및 X3를 결정하는 방법은, 플롯팅을 통해 육안으로 확인하는 방법을 사용하기 어려운 경우에 사용할 수 있다.In this case, the method of determining X 1 , X 2 and X 3 through the calculation of the predicted value may be used when it is difficult to use the method of visually confirming through plotting.
예를 들어, X1 및 X3가 플롯팅 방식을 통해 선형 스케일인 것으로 결정되었으나 X2에 대하여 플롯팅 방식을 사용하는 것이 어려운 경우, 하기 (10) 내지 (12)와 같이 X1 및 X3는 선형 스케일로 두고, X2는 선형 스케일, 지수 스케일 및 로그 스케일로 표현한 행렬식을 상기 식 (9)에 대입하여 각각의 경우에 대한 매개변수(a1, a2, a3) 값을 계산한다.For example, if X 1 and X 3 are determined to be linear scales through the plotting method, but it is difficult to use the plotting method for X 2 , X 1 and X 3 as shown in (10) to (12) below is a linear scale, and X 2 is a determinant expressed in a linear scale, an exponential scale, and a logarithmic scale by substituting into Equation (9) above to calculate the values of the parameters (a 1 , a 2 , a 3 ) for each case .
이 경우 하기 (13) 내지 (15)와 같은 3종류의 식이 얻어질 수 있다.In this case, three types of equations such as the following (13) to (15) can be obtained.
이어서 상기 (13) 내지 (15)의 식에, n개의 압연 인자 측정값 세트를 각각 대입하여 n개의 예측값(Y`)을 각각 계산한다. 이어서 상기 예측값(Y`)과 실제 압연 후 로딩량 감소분 측정값과의 차이를 구하고, 측정값과 예측값 차이의 표준편차를 계산한다. 여기서 실제 압연 후 로딩량 감소분의 측정값은 상기 수집된 데이터에 저장된 값(y1 내지 yn)이다. 이 때, 표준편차가 가장 작은 경우를 X2를 표현하는 관계식으로 결정한다.Then, n sets of rolling factor measurement values are substituted into the formulas of (13) to (15), respectively, and n predicted values (Y`) are respectively calculated. Then, the difference between the predicted value (Y`) and the measured value of the decrease in loading after rolling is obtained, and the standard deviation of the difference between the measured value and the predicted value is calculated. Here, the measured value of the reduction in the loading amount after the actual rolling is a value (y 1 to y n ) stored in the collected data. At this time, the case with the smallest standard deviation is determined by the relational expression expressing X 2 .
이와 같이 매개변수 및 X1 내지 X3를 표현하는 형식이 결정되면, 데이터를 표준화하여 표준화된 식을 얻는다. 표준화는, 각 데이터에 수집된 압연 인자의 측정값(x1, x2 및 x3) 중 최대값에 근접한 숫자로 각각 매개변수(a1, a2 및 a3)를 나눠서 수행될 수 있다. 이를 통해 최종적인 식을 도출할 수 있다.In this way, when the format for expressing the parameters and X 1 to X 3 is determined, the data is normalized to obtain a standardized expression. Normalization may be performed by dividing the parameters (a 1 , a 2 , and a 3 ) by a number close to the maximum value among the measured values (x 1 , x 2 and x 3 ) of the rolling factor collected for each data, respectively. From this, the final expression can be derived.
이와 같이 압연 인자와 압연 후 로딩량 감소분 사이의 상관관계를 도출하면, 상기 상관관계로부터 압연 인자에 따른 압연 후 로딩량 감소분을 예측한다. 이는 상기 식 1(또는 식 1-1)에 실제 공정에서 달성하고자 하는 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률을 대입하여 수행될 수 있다.When the correlation between the rolling factor and the reduction in the amount of loading after rolling is derived in this way, the reduction in the amount of loading after rolling according to the rolling factor is predicted from the correlation. This may be performed by substituting the post-rolling loading, rolling ratio, and porosity to be achieved in the actual process in Equation 1 (or Equation 1-1).
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 전극의 로딩량 설계 방법의 순서를 나타낸 흐름도이다.3 is a flowchart illustrating a sequence of a method for designing a loading amount of an electrode according to another embodiment of the present invention.
도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 전극의 로딩량 설계 방법은 압연 인자에 따른 전극의 코팅 로딩량을 계산하는 단계(S40)를 더 포함한다. 여기서 전극의 코팅 로딩량이란 목표하는 압연 후 로딩량을 달성하기 위해 집전체 상에 형성되는 전극 활물질층의 로딩량을 의미한다.Referring to FIG. 3 , the method for designing the loading amount of the electrode according to the present invention further includes calculating the coating loading amount of the electrode according to the rolling factor ( S40 ). Here, the coating loading amount of the electrode means the loading amount of the electrode active material layer formed on the current collector to achieve a target loading amount after rolling.
즉 본 발명은 공정에 적용되는 압연 인자로부터 압연 후 로딩량을 예측하고, 이로부터 목표하는 압연 후 로딩량을 달성하기 위한 전극의 코팅 로딩량을 설계함으로써 압연 공정 후 압연 후 로딩량이 목표하는 수치에 미달하는 것을 미리 방지할 수 있다.That is, the present invention predicts the loading amount after rolling from the rolling factor applied to the process, and designs the coating loading amount of the electrode to achieve the target loading amount after rolling from this, so that the loading amount after rolling after the rolling process is at the target value It can be prevented in advance.
구체적으로, 상기 전극의 코팅 로딩량은 하기 식 2에 의해 계산될 수 있다.Specifically, the coating loading amount of the electrode may be calculated by
[식 2][Equation 2]
(식 2에서, Z는 전극의 코팅 로딩량, Y는 압연 후 로딩량 감소분, x1은 압연 후 로딩량을 의미한다.)(In
이는 압연 후 로딩량에 압연 후 로딩량 감소분만큼을 추가하여 압연 전 전극 활물질층의 로딩량을 더 많이 수행하는 것을 반영한 것이다. 또한 상기 식 2에서, 압연 후 로딩량(x1)은 목표하는 압연 후 로딩량을 의미하며, Y는 앞서 예측된 압연 후 로딩량을 사용할 수 있다.This reflects a larger loading amount of the electrode active material layer before rolling by adding a reduced amount of loading after rolling to the loading amount after rolling. In addition, in
즉 상기 식 2는 하기 식 2-1로 표현될 수 있다.That is,
[식 2-1][Equation 2-1]
(식 1에서, Z는 전극의 코팅 로딩량, Y는 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 의미하며, X1, X2 및 X3은 각각 전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률에 대한 전극의 압연 후 로딩량 감소분 사이의 관계를 정의하기 위한 관계식을 의미한다. 또한 a1 내지 a3는 각 압연 인자들에 대한 매개변수를 의미한다. x1은 전극의 압연 후 로딩량을 의미한다.)(In Equation 1, Z is the coating loading amount of the electrode, Y means the reduction in the loading amount after rolling of the electrode, and X 1 , X 2 and X 3 are the loading amount after rolling of the electrode, the rolling rate of the electrode, and the electrode It means a relational expression for defining the relationship between the porosity and the decrease in the loading amount after rolling of the electrode. Also, a 1 to a 3 means the parameters for each rolling factor. x 1 is the loading amount after rolling of the electrode. means.)
아울러, 상기 식 2-1에서, X1 내지 X3는 각각 x1 내지 x3에 대한 함수이므로, 상기 식 2-1은 하기 식 2-2와 같이 표현될 수 있다.In addition, in Equation 2-1, since X 1 to X 3 are functions of x 1 to x 3 , respectively, Equation 2-1 can be expressed as Equation 2-2 below.
[식 2-2][Equation 2-2]
(식 1-1에서, Z는 전극의 코팅 로딩량, Y는 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 의미하며, x1, x2 및 x3은 각각 전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률을 의미한다. 또한 a1 내지 a3는 각 압연 인자들에 대한 매개변수를 의미한다.)(In Equation 1-1, Z is the coating loading amount of the electrode, Y means the reduction in the loading amount after rolling of the electrode, and x 1 , x 2 and x 3 are the loading amount after rolling of the electrode, the rolling rate of the electrode, and It means the porosity of the electrode, and a 1 to a 3 mean the parameters for each rolling factor.)
이와 같이, 본 발명은 전극의 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률과 같은 전극의 압연과 관련된 압연 인자를 활용하여 수학적인 계산을 통해 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 예측하고, 이를 반영하여 압연 전 전극의 코팅 로딩량을 계산함으로써 전극의 제조에 소요되는 시간 및 비용을 감축시킬 수 있다.As such, the present invention predicts the reduction in the loading amount after rolling of the electrode through mathematical calculations using rolling factors related to the rolling of the electrode, such as the loading amount, the rolling rate, and the porosity after the rolling of the electrode, and reflects this before rolling By calculating the coating loading amount of the electrode, it is possible to reduce the time and cost required for manufacturing the electrode.
이하 본 발명의 이해를 돕기 위하여 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.Hereinafter, examples will be given to help the understanding of the present invention be described in detail. However, the embodiments according to the present invention may be modified in various other forms, and the scope of the present invention should not be construed as being limited to the following examples. The embodiments of the present invention are provided to more completely explain the present invention to those of ordinary skill in the art.
실시예Example
<양극 제조 및 데이터 수집><Anode manufacturing and data collection>
양극 활물질로서 기능하는 Li[Ni0.6Mn0.2Co0.2]O2 96.7중량부, 도전재로서 기능하는 그래파이트를 1.3중량부, 결합제로서 기능하는 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVdF)를 2.0중량부 혼합하였다. 얻어진 혼합물을 용매로서 기능하는 N-메틸-2-피롤리돈에 분산시키는 것에 의해, 양극 슬러리를 조제했다. 이 슬러리를 두께 20 ㎛의 알루미늄 호일의 양면에 도포 후 건조 및 압연하여 양극을 제조하였다. 이 때, 상기 전극은 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률 중 어느 하나를 달리하여 22개 제조되었다(즉, n은 22).96.7 parts by weight of Li[Ni 0.6 Mn 0.2 Co 0.2 ]O 2 functioning as a positive electrode active material, 1.3 parts by weight of graphite functioning as a conductive material, and 2.0 parts by weight of polyvinylidene fluoride (PVdF) functioning as a binder were mixed. A positive electrode slurry was prepared by dispersing the obtained mixture in N-methyl-2-pyrrolidone serving as a solvent. This slurry was coated on both sides of an aluminum foil having a thickness of 20 μm, dried and rolled to prepare a positive electrode. At this time, 22 electrodes were manufactured by varying any one of a loading amount, a rolling rate, and a porosity after rolling (ie, n is 22).
이와 같이 제조된 전극들에 대하여 압연 후 로딩량 감소분(Loading Loss)을 측정하여 데이터를 수집하였다. 도 4에 압연 로딩, 압연율 및 공극률에 따른 로딩량 감소분 측정값을 그래프로 도시하였다. 구체적으로 로딩량은 전극의 단위 면적 당 코팅된 전극 활물질층의 중량을 의미한다. 즉 압연 후 로딩량 감소분은 압연 전 로딩량과 압연 후 로딩량의 차이를 의미한다. 이 때, 압연 후 로딩량 감소분이 음수로 측정된 경우는 0으로 변경하였다.Data was collected by measuring the amount of loading loss after rolling with respect to the electrodes thus prepared. 4 is a graph showing the measured value of the reduction in the amount of loading according to the rolling loading, the rolling ratio, and the porosity. Specifically, the loading amount means the weight of the coated electrode active material layer per unit area of the electrode. That is, the reduction in the loading amount after rolling means the difference between the loading amount before rolling and the loading amount after rolling. At this time, when the decrease in the amount of loading after rolling was measured as a negative number, it was changed to 0.
<상관관계 도출><Deduction of correlation>
상기 데이터로부터 압연 인자와 압연 후 로딩량 감소분 사이의 상관관계를 도출하였다. 먼저, 식 1에서 X1 내지 X3을 표현하는 형식을 결정하기 위해, 도 4로부터 압연 로딩, 압연율 및 공극률에 따른 로딩량 감소분 측정값 그래프가 어떠한 개형을 갖는지 파악하였다. 도 4에서 볼 수 있듯이, 로딩량 감소분은 압연 후 로딩량 및 공극률에 대하여 linear(선형) 관계를 가짐을 알 수 있으나, 압연율에 대해서는 어떠한 관계를 갖는지 판단하는 것이 불가능함을 알 수 있다.A correlation between the rolling factor and the reduction in the amount of loading after rolling was derived from the data. First, in order to determine the format of expressing X 1 to X 3 in Equation 1, it was understood from FIG. 4 that the graph of the reduction in the amount of loading according to the rolling loading, the rolling ratio and the porosity had a shape. As can be seen in FIG. 4 , it can be seen that the reduction in the loading has a linear relationship with the loading and porosity after rolling, but it can be seen that it is impossible to determine what kind of relationship it has with the rolling ratio.
이어서, 상기 22개의 데이터로부터 하기와 같은 행렬식을 도출하고, 이로부터 최소 자승법을 통해 매개변수 a1 내지 a3 및 X2를 표현하는 형식을 결정하였다. Then, the following determinant was derived from the 22 pieces of data, and the format for expressing the parameters a 1 to a 3 and X 2 was determined through the least squares method.
구체적으로, 전술한 행렬식 (10) 내지 (12)와 같이 X1 및 X3는 선형 스케일로 두고, X2는 선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 어느 하나로 계산하여 식 (13) 내지 (15)를 도출하였다. 이로부터 22개의 측정값 세트를 각각 식 (13) 내지 (15)에 대입하여 각 스케일마다 22개의 예측값을 계산하였다. 또한 데이터에 저장된 실제 로딩량 감소분 측정값과 예측값 사이의 차이를 계산하고, 이들의 표준편차를 계산하였다. 그 결과를 하기 표 1에 도시하였다.Specifically, as in the above-described determinants (10) to (12), X 1 and X 3 are set to a linear scale, and X 2 is calculated in any one of a linear scale, an exponential scale, or a logarithmic scale to Equations (13) to (15) was derived. From this, 22 predicted values were calculated for each scale by substituting each of the 22 measured value sets into Equations (13) to (15). In addition, the difference between the measured and predicted values of the actual loading reduction stored in the data was calculated, and their standard deviation was calculated. The results are shown in Table 1 below.
상기 표 1을 참고하면, 로그 스케일로 계산한 경우 측정값과 예측값 차이의 표준 편차가 가장 작으므로, X2는 Y와 로그 관계를 나타냄을 알 수 있다. 아울러 a1은 8.00, a2는 4.12, a3는 -7.00이 얻어졌다. 이를 반영한 식은 하기와 같다.Referring to Table 1, since the standard deviation of the difference between the measured value and the predicted value is the smallest when calculated on a log scale, it can be seen that X 2 represents a logarithmic relationship with Y. In addition, 8.00 for a 1 , 4.12 for a 2 , and -7.00 for a 3 were obtained. The expression reflecting this is as follows.
이어서, 상기 데이터를 표준화하였다. 표준화는 각각의 인자의 측정값 중 최대값에 근접한 숫자로 각각의 매개변수를 나누었다. 이를 반영한 최종적인 식은 하기와 같다.The data were then normalized. For standardization, each parameter was divided by a number that was close to the maximum value among the measured values of each factor. The final expression reflecting this is as follows.
즉, 압연 후 로딩량 감소분은 압연 인자에 대하여 상기 (17)과 같은 관계에 있음을 확인할 수 있다.That is, it can be confirmed that the reduction in the amount of loading after rolling has the same relationship as (17) above with respect to the rolling factor.
<전극의 코팅 로딩량 도출><Deduction of coating loading amount of electrode>
전극의 코팅 로딩량을 전술한 식 2에 의해 하기와 같이 도출하였다.The coating loading amount of the electrode was derived as follows by
즉, 전극의 코팅 로딩량(Z)은 목표하는 압연 후 로딩량(x1)을 달성하기 위하여 상기 식에 따라 설계될 수 있다.That is, the coating loading amount (Z) of the electrode may be designed according to the above formula to achieve the target loading amount (x 1 ) after rolling.
실험예Experimental example
상기 식 (17)에 앞서 측정한 n 개의 압연 인자 측정값 세트를 대입하여 로딩량 감소분의 계산값을 도출하고, 실제 측정된 값(측정값)과 비교하였다. 이를 도 5에 도시하였다.By substituting the set of n rolling factor measurement values measured previously in Equation (17), the calculated value of the reduction in the loading amount was derived and compared with the actual measured value (measured value). This is shown in FIG. 5 .
도 5를 참조하면, 계산값과 측정값은 서로 비슷한 수치를 나타냈으며, 계산값에 따른 상관관계와 실제 측정값에 따른 상관관계가 일치함을 확인할 수 있었다.Referring to FIG. 5 , the calculated value and the measured value showed similar values, and it was confirmed that the correlation according to the calculated value and the correlation according to the actual measured value were consistent.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 도면들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 도면에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.The above description is merely illustrative of the technical spirit of the present invention, and various modifications and variations will be possible without departing from the essential characteristics of the present invention by those skilled in the art to which the present invention pertains. Accordingly, the drawings disclosed in the present invention are for explanation rather than limiting the technical spirit of the present invention, and the scope of the technical spirit of the present invention is not limited by these drawings. The protection scope of the present invention should be construed by the following claims, and all technical ideas within the scope equivalent thereto should be construed as being included in the scope of the present invention.
한편, 본 명세서에서 상, 하, 좌, 우, 전, 후와 같은 방향을 나타내는 용어가 사용되었으나, 이러한 용어들은 설명의 편의를 위한 것일 뿐, 대상이 되는 사물의 위치나 관측자의 위치 등에 따라 달라질 수 있음은 자명하다.Meanwhile, in this specification, terms indicating directions such as up, down, left, right, front, and back are used, but these terms are for convenience of explanation only, and may vary depending on the location of the object or the position of the observer. It is self-evident that it can
1: 전극
10: 집전체
20: 전극 활물질층
30: 가압 롤러1: electrode
10: current collector
20: electrode active material layer
30: pressure roller
Claims (11)
상기 데이터로부터 하기 식 1에 따른 선형 회귀 분석을 통해 압연 인자와 압연 후 로딩량 감소분 사이의 상관관계를 도출하는 단계; 및
[식 1]
(식 1에서, Y는 전극의 압연 후 로딩량 감소분을 의미하며, X1, X2 및 X3은 각각 전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률에 대한 전극의 압연 후 로딩량 감소분 사이의 관계를 정의하기 위한 관계식을 의미한다. 또한 a1 내지 a3는 각 압연 인자들에 대한 매개변수를 의미한다.)
상기 상관관계로부터 압연 인자에 따른 압연 후 로딩량 감소분을 예측하는 단계를 포함하는 전극의 로딩량 설계 방법.
collecting measured value data by measuring a reduction in the loading amount after rolling according to a rolling factor of the electrode including the loading amount, the rolling ratio, and the porosity of the electrode after rolling;
deriving a correlation between a rolling factor and a reduction in the amount of loading after rolling through a linear regression analysis according to Equation 1 from the data; and
[Equation 1]
(In Equation 1, Y means the reduction in the amount of loading after rolling of the electrode, and X 1 , X 2 and X 3 are the loading after rolling of the electrode, the rolling rate of the electrode, and the porosity of the electrode relative to the loading after rolling, respectively. It means a relational expression to define the relationship between the amount reduction, and a 1 to a 3 mean a parameter for each rolling factor.)
The electrode loading design method comprising the step of predicting a reduction in the loading amount after rolling according to the rolling factor from the correlation.
상기 데이터는 압연 후 로딩량, 압연율 및 공극률 중 어느 하나 이상을 달리하여 다수 개의 전극을 제조하고, 상기 전극들의 압연 후 로딩량 감소분을 측정하여 수득되는 전극의 로딩량 설계 방법.
According to claim 1,
The data is a loading amount design method of an electrode obtained by manufacturing a plurality of electrodes by varying any one or more of a loading amount, a rolling ratio, and a porosity after rolling, and measuring a decrease in the loading amount after rolling of the electrodes.
상기 데이터의 수집은 빅데이터 프로그램을 통해 수행되는 전극의 로딩량 설계 방법.
According to claim 1,
The data collection is performed through a big data program, the electrode loading amount design method.
상기 a1, a2 및 a3는 최소자승법에 의해 계산되는 전극의 로딩량 설계 방법.
The method of claim 1,
Wherein a 1 , a 2 and a 3 are the electrode loading amount design method calculated by the least squares method.
X1, X2 및 X3는 각각 선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 어느 하나의 형식으로 표현되는 전극의 로딩량 설계 방법.
The method of claim 1,
X 1 , X 2 , and X 3 are each expressed in any one of a linear scale, an exponential scale, or a logarithmic scale.
상기 X1, X2 및 X3를 표현하는 형식은,
전극의 압연 후 로딩량, 전극의 압연율 및 전극의 공극률에 대한 압연 후 로딩량 감소분 측정값을 그래프로 각각 플롯팅(plotting)하여 결정되는 전극의 로딩량 설계 방법.
6. The method of claim 5,
The format for expressing the X 1 , X 2 and X 3 is,
A method of designing an electrode loading amount determined by plotting each of the electrode loading amount after rolling, the electrode rolling ratio, and the measured value of the loading amount decrease after rolling with respect to the electrode porosity.
상기 X1, X2 및 X3를 표현하는 형식은,
상기 식 1에서 X1, X2 및 X3를 각각 선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 어느 하나로 표현한 식에 측정값을 대입하여 압연 후 로딩량 감소분의 예측값(Y`)을 계산하고,
상기 예측값(Y`)과 실제 압연 후 로딩량 감소분 측정값과의 차이의 표준편차로부터 결정되는 전극의 로딩량 설계 방법.
6. The method of claim 5,
The format for expressing the X 1 , X 2 and X 3 is,
In Equation 1, X 1 , X 2 and X 3 are respectively substituting the measured values into the equations expressed in either linear scale, exponential scale, or log scale to calculate the predicted value (Y`) of the reduction in the amount of loading after rolling,
The electrode loading amount design method determined from the standard deviation of the difference between the predicted value (Y`) and the measured value of the loading amount decrease after actual rolling.
상기 X1, X-2 및 X3를 표현하는 형식은,
선형 스케일, 지수 스케일 또는 로그 스케일 중 상기 예측값과 측정값의 차이의 표준편차가 가장 작은 것으로부터 선택되는 전극의 로딩량 설계 방법.
8. The method of claim 7,
The format of expressing the X 1 , X- 2 and X 3 is,
A method for designing an electrode loading amount, wherein the standard deviation of the difference between the predicted value and the measured value is selected from the smallest among a linear scale, an exponential scale, or a log scale.
상기 데이터를 표준화(normalization)하는 단계를 더 포함하는 전극의 로딩량 설계 방법.
The method of claim 1,
The electrode loading amount design method further comprising the step of normalizing the data.
압연 인자에 따른 전극의 코팅 로딩량을 계산하는 단계를 더 포함하는 전극의 로딩량 설계 방법.
The method of claim 1,
The electrode loading amount design method further comprising the step of calculating the coating loading amount of the electrode according to the rolling factor.
상기 전극의 코팅 로딩량은 하기 식 2에 의해 계산되는 전극의 로딩량 설계 방법.
[식 2]
(식 2에서, Z는 전극의 코팅 로딩량, Y는 압연 후 로딩량 감소분, x1은 압연 후 로딩량을 의미한다.)
11. The method of claim 10,
The coating loading amount of the electrode is the electrode loading amount design method calculated by Equation 2 below.
[Equation 2]
(In Equation 2, Z is the coating loading of the electrode, Y is the reduction in the loading after rolling, and x 1 is the loading after rolling.)
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