KR20220015180A - 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법 및 이의 생산장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법 및 이의 생산장치에 관한 것으로, 보다 구체적으로 개별적으로 열분해 및 플라즈마 처리가 가능한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치를 이용하여 탄소 연료의 가스화(gasification)를 통해 고순도의 수소 합성 가스를 현저히 증가된 생산 효율로 생산 가능한 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법 및 이의 생산장치에 관한 것이다.
Description
본 발명은 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법 및 이의 생산장치에 관한 것으로, 보다 구체적으로 개별적으로 열분해 및 플라즈마 처리가 가능한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치를 이용하여 탄소 연료의 가스화(gasification)를 통해 고순도의 수소 또는 수소 합성 가스를 현저히 증가된 생산 효율로 생산 가능한 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법 및 이의 생산장치에 관한 것이다.
석탄, 석유, 천연가스와 같은 화석연료들의 연소를 통한 에너지 전환은 지구온난화를 비롯한 환경 문제를 야기시키고 있어 연소가 아닌 청정 에너지 전환 기술의 적용이 점차 구체화되고 있다.
특히 미래의 에너지 자원으로써 높은 가치를 인정받고 있는 수소를 생산할 수 있으며 지구 온난화를 유발하는 이산화탄소를 저렴한 비용으로 처리할 수 있다는 장점으로 인해서 분류층, 유동층, 고정층 가스화 공정들이 다양하게 개발되고 있다.
다양한 탄화수소 물질들을 이용하는 가스화 공정은 청정연료로 대표되는 수소를 생산할 수 있지만 사용하는 연료원, 가스화제, 반응기 타입, 운전 조건 등에 따라서 수소 함량이 10-40% 밖에 되지 않는다. 이와 같이 일반적으로 가스화 공정에서 생산되는 합성가스는 대부분 일산화탄소를 수소보다 더 많이 포함하고 있다.
따라서 연료전지 자동차, 수소 엔진, 고효율 수소 복합 발전과 같은 신기술의 적용을 위해서는 합성가스 내의 대부분을 차지하고 있는 일산화탄소를 수소 전환시켜야 한다. 또한 가스화 공정의 장점인 저렴한 이산화탄소 분리를 위해서도 합성가스 내의 일산화탄소를 수소 전환시켜 최종적으로 수소와 이산화탄소만으로 구성된 고농도 수소 흐름을 만들어야 한다.
통상적으로 일산화탄소를 수소로 전환하기 위해서는 천연가스 개질 공정에서 이용하고 있는 고정층 수성가스 반응기를 이용하나 30-70%에 이르는 가스화 공정의 합성가스 내에 포함된 일산화탄소 조건에서는 이용하기 힘들다.
최근에는 상기의 어려움을 해결하기 위해 플라즈마를 이용한 연구가 진행되고 있다. 플라즈마에 의한 메탄의 활성화는, 플라즈마의 높은 에너지에 의해서 C-H 결합을 쉽게 분해할 수 있으며, 반응에 소요되는 시간이 매우 짧다는 장점이 있다. 플라즈마 연구 초기에는 주로 진공분위기에서 글로우 방전을 이용한 메탄의 전환 반응에 관한 연구가 수행되었다. 그러나, 글로우 방전은 진공분위기에서 발생되므로, 공정의 투자비와 운전비용의 증가가 불가피하다는 문제점이 있다.
본 발명의 목적은 고온 및 고압 조건 하에서 탄소 연료를 열분해 및 촉매 및 플라즈마를 이용한 수성가스전환반응을 순차적으로 수행함으로써 고순도의 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산 효율을 향상시키고, 타르의 생산을 현저히 감소 시킬 수 있는 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법 및 이의 생산장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 DBD 플라즈마를 사용함으로써 저온 운전 및 저비용을 통해 산업 전반적으로 용이하게 적용할 수 있고, 대기압 및 비평형 조건에서도 동작 가능하여 고출력 방전이 가능하며, 복잡한 펄스 전력 공급기 유무와 상관없이 적용 가능한 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법 및 이의 생산장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 수성 환경 하에서 재사용이 가능한 촉매와의 반응물질 접촉을 향상시켜 입자의 의한 촉매 성능 저하를 방지할 수 있는 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법 및 이의 생산장치를 제공하는 것이다.
발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 본 발명의 기재로부터 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법 및 이의 생산장치를 제공한다.
이하, 본 명세서에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 하기의 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법을 제공한다.
(S1) 탄소 연료를 열분해하여 제1 생성물을 제조하는 단계;
(S2) 상기 제1 생성물에 대해 플라즈마 처리하여 제2 생성물을 제조하는 단계; 및
(S3) 상기 제2 생성물에서 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)를 회수하는 단계.
본 발명에 있어서, 상기 (S1) 단계는 하기의 단계로 구성되는 것을 특징으로 한다.
(S1A) 상부챔버 중심부에 탄소 연료를 고정하는 단계; 및
(S1B) 상기 탄소 연료를 고온 및 고압 환경 하에서 열분해 반응을 통해 제1 생성물을 제조하는 단계.
본 발명에 있어서, 상기 고온은 600 내지 900 ℃ 온도 범위이며, 상기 고압은 1 내지 4 MPa 압력 범위인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 (S2) 단계는 상기 제1 생성물을 수성 환경 하에서 DBD 플라즈마(유전체 장벽 방전 플라즈마, Dielectric Barrier Discharge plasma) 처리하여 제2 생성물을 제조하는 단계;인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 (S3) 단계는 하기의 단계로 구성되는 것을 특징으로 한다.
(S3A) 상기 제2 생성물을 고체부산물 및 기체생성물로 분리하는 단계; 및
(S3) 상기 기체생성물을 응축하여 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)를 회수하는 단계.
또한, 본 발명은 기 설정된 온도 및 압력 환경 하에 탄소 연료의 열분해가 진행되고, 상기 열분해를 통해 제1 생성물을 제조되는 상부챔버; 및 상기 제1 생생물을 수성(水性) 환경 하에서 플라즈마 처리하여 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)를 생산하는 하부챔버;를 포함하는 것을 특징으로 하는 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치를 제공한다.
본 발명에 있어서, 상기 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치는 상기 상부챔버 및 하부챔버가 절연체로 형성된 연결부로 이어진 일체형인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 상부챔버는 상기 상부챔버에 열을 공급하여 상기 상부챔버 내부 온도를 조절하기 위한 퍼니스(furnace); 상기 상부챔버의 가스를 주입하기 위한 가스공급기; 상기 상부챔버 중심부에 탄소 연료를 고정시키기 위한 원료고정층; 상기 원료고정층에 탄소 연료를 추가 주입을 위한 연료공급기; 및 상기 탄소 연료의 열분해 온도를 계측하기 위한 제1 열전대;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 하부챔버는 상기 하부챔버 중심부에 촉매를 고정시키기 위한 촉매고정층; 상기 하부챔버 내에 플라즈마를 형성시키기 위한 플라즈마 발생기; 및 상기 상기 촉매의 중심부에 위치하여 상기 촉매의 반응 온도를 계측하는 제2 열전대;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법 및 이의 생산장치에 언급된 모든 사항은 모순되지 않는 한 동일하게 적용된다.
본 발명의 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법 및 이의 생산장치는 고온 및 고압 조건 하에서 탄소 연료를 열분해 및 촉매 및 플라즈마를 이용한 수성가스전환반응을 순차적으로 수행함으로써 수소 또는 수소 합성 가스의 생산 효율 및 순도를 향상시키고, 타르의 생산을 감소 시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법 및 이의 생산장치는 DBD 플라즈마를 사용함으로써 저온 운전 및 저비용을 통해 산업 전반적으로 용이하게 적용할 수 있고, 대기압 및 비평형 조건에서도 동작 가능하여 고출력 방전이 가능하며, 복잡한 펄스 전력 공급기 유무와 상관없이 적용 가능하다.
아울러, 본 발명의 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법 및 이의 생산장치는 수성 환경 하에서 재사용이 가능한 촉매와의 반응물질 접촉을 향상시켜 입자의 의한 촉매 성능 저하를 방지할 수 있다.
본 발명의 효과들은 이상에서 언급한 효과들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 청구범위의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법을 대략적으로 나타낸 블록도이다.
도 2는 본 발명에 따른 탄소 연료를 이용해 수소 또는 수소 합성 가스를 생산하기 위한 생산장치의 단면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 탄소 연료를 이용해 수소 또는 수소 합성 가스를 생산하기 위한 생산장치의 사시도이다.
도 4는 본 발명에 따른 탄소 연료를 이용해 수소 또는 수소 합성 가스를 생산하기 위한 생산장치의 응축시스템을 대략적으로 나타낸 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 탄소 연료를 이용해 수소 또는 수소 합성 가스를 생산하기 위한 생산장치의 단면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 탄소 연료를 이용해 수소 또는 수소 합성 가스를 생산하기 위한 생산장치의 사시도이다.
도 4는 본 발명에 따른 탄소 연료를 이용해 수소 또는 수소 합성 가스를 생산하기 위한 생산장치의 응축시스템을 대략적으로 나타낸 단면도이다.
본 명세서에서 사용되는 용어는 본 발명에서의 기능을 고려하면서 가능한 현재 널리 사용되는 일반적인 용어들을 선택하였으나, 이는 당 분야에 종사하는 기술자의 의도 또는 판례, 새로운 기술의 출현 등에 따라 달라질 수 있다. 또한, 특정한 경우는 출원인이 임의로 선정한 용어도 있으며, 이 경우 해당되는 발명의 설명 부분에서 상세히 그 의미를 기재할 것이다. 따라서 본 발명에서 사용되는 용어는 단순한 용어의 명칭이 아닌, 그 용어가 가지는 의미와 본 발명의 전반에 걸친 내용을 토대로 정의되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
수치 범위는 상기 범위에 정의된 수치를 포함한다. 본 명세서에 걸쳐 주어진 모든 최대의 수치 제한은 낮은 수치 제한이 명확히 쓰여져 있는 것처럼 모든 더 낮은 수치 제한을 포함한다. 본 명세서에 걸쳐 주어진 모든 최소의 수치 제한은 더 높은 수치 제한이 명확히 쓰여져 있는 것처럼 모든 더 높은 수치 제한을 포함한다. 본 명세서에 걸쳐 주어진 모든 수치 제한은 더 좁은 수치 제한이 명확히 쓰여져 있는 것처럼, 더 넓은 수치 범위 내의 더 좋은 모든 수치 범위를 포함할 것이다.
이하, 본 발명의 실시예를 상세히 기술하나, 하기 실시예에 의해 본 발명이 한정되지 아니함은 자명하다.
탄소 연료를 이용한 수소생산방법
본 발명은 하기의 단계를 포함하는 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)의 생산방법을 제공한다.
(S1) 탄소 연료를 열분해하여 제1 생성물을 제조하는 단계;
(S2) 상기 제1 생성물에 대해 플라즈마 처리하여 제2 생성물을 제조하는 단계; 및
(S3) 상기 제2 생성물에서 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)를 회수하는 단계.
상기 (S1) 단계는 제1 생성물을 제조하는 단계로, 하기의 단계로 구성될 수 있다.
(S1A) 상부챔버 중심부에 탄소 연료를 고정하는 단계; 및
(S1B) 상기 탄소 연료를 고온 및 고압 환경 하에서 열분해 반응을 통해 제1 생성물을 제조하는 단계.
보다 구체적으로, 상기 탄소 연료는 상기 열분해 반응 전 상기 열분해 반응이 수행되는 상부챔버 중심부에 고정되어 위치할 수 있으며, 상기 열분해 반응 중간에 연료공급기를 통해 추가적으로 공급될 수 있다.
상기 탄소 연료는 탄소를 주성분으로 포함하는 탄소 화합물로써, 바이오매스, 석탄, 목탄, 갈탄 등의 탄화 연료일 수 있으며, 바람직하게는 갈탄일 수 있다.
상기 열분해 반응은 불활성 기체 하에서 수행될 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 불활성 기체는 MFC(질량 유량 제어기, Mass Flow Controller) 및 압력조절기가 장착된 가스공급기를 통해 상기 상부챔버에 공급될 수 있으며, 상기 불활성 기체는 아르곤 또는 질소 기체일 수 있고, 바람직하게는 질소 기체 하에서 수행될 수 있다. 또한, 상기 불활성 기체는 상기 MFC를 통해 1.0 내지 6.4 L/min의 유속으로 공급될 수 있다.
상기 열분해 반응은 고온 및 고압 환경 하에서 수행될 수 있는데, 상기 고온은 600 내지 900 ℃ 온도이며, 상기 고압은 1 내지 4 MPa 압력일 수 있다. 상기와 같이 상기 열분해 반응을 고온 및 고압 환경 하에서 수행할 경우, 열분해 압력이 대기압과 비교하여 높을수록 열분해 동안 휘발성 물질의 체류 시간이 증가하여 2차 열분해 반응을 촉진시킬 수 있다. 또한, 고온 및 고압 환경 하에 CO2, CH4 및 CO 등 부가물질 가스의 생성은 감소되는 반면, 수소의 농도는 증가할 수 있으므로, 상기 상부챔버 내부는 고온 및 고온 환경, 보다 구체적으로 600 내지 900 ℃; 및 1 내지 4 MPa 환경에서 수행되는 것이 가장 바람직하다.
상기 제1 생성물은 상기 탄소 연료에 대한 열(고온) 및 고압의 작용에 의해 화합물이 두 가지 이상의 물질로 분해되는 열분해 반응을 통해 제조될 수 있으며, 상기 열분해 반응을 통해 생성된 제1 생성물은 수소(H2), 일산화탄소(CO), 이산화탄소(CO2), C1-C4를 포함하는 탄화가스, 질소(N2), 산소(O2) 등의 가스와 물(H2O)로 이루어진 수증기일 수 있다.
상기 (S1) 단계 완료 후, 고압 환경 하에서 상기 제1 생성물이 하부챔버로 이동하는 단계;를 추가적으로 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 가스공급기에 장착된 압력조절기에 의해 상기 상부챔버 내부는 고압 환경이 되고, 이때 생성된 고압 환경에 의해 상기 상부챔버에서 제조된 상기 제1 생성물을 상기 하부챔버로 밀려 이동될 수 있다.
상기 (S2) 단계는 제1 생성물에 대한 플라즈마 처리를 통해 제2 생성물을 제조하는 단계일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 (S2) 단계는 상기 제1 생성물을 수성 환경 하에서 DBD 플라즈마(유전체 장벽 방전 플라즈마, Dielectric Barrier Discharge plasma) 처리하여 제2 생성물을 제조하는 단계;일 수 있다.
상기 수성 환경은 수증기, 스팀(steam) 환경을 의미할 수 있다. 상기 플라즈마 처리가 수성 환경 하에서 수행됨으로써 수소 또는 수소 합성 가스의 생산 효율을 향상시킬 수 있다.
상기 플라즈마 처리는 상기 하부챔버 중심부에 위치한 촉매 존재 하에 수행될 수 있다. 상기 촉매는 금속 및 금속산화물 촉매일 수 있으며, 바람직하게는 Pt, Ru, Ni, Co, V, Fe, Cu, Ti, Nb, Mo, W, Ta, Pd, Cu 및 Zn으로 이루어진 전위금속 군으로부터 선택된 1종과 MgO, CaO, BaO, Al2O3, Ga2O3, SnO, SnO2 및 SiO2으로 이루어진 금속산화물로부터 선택된 1종을 함께 포함하는 촉매일 수 있으며, 보다 바람직하게는 Ni-Al2O3일 수 있다. 다만, 상기 촉매는 상기 플라즈마 환경 하에서 가스 반응의 활성화 에너지를 낮출 수 있는 촉매라면 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 (S2) 단계는 DBD 플라즈마(유전체 장벽 방전 플라즈마, Dielectric Barrier Discharge plasma)를 이용하여 수행될 수 있다. 상기 DBD 플라즈마는 일정 간격으로 이격된 두 개의 전극에 고전압의 교류전원이 공급될 때 방전에 의해 전극 사이에 플라즈마가 생성될 수 있으며, 상기 플라즈마 처리에 의해 제2 생성물이 제조될 수 있다.
본 발명에서 상기 DBD 플라즈마를 사용함으로써, 대기압에서 아주 큰 비평형 조건에서 동작 가능하고, 고출력 방전을 할 수 있으며, 복잡한 펄스 전력 공급기가 없어도 되기 때문에 다양한 산업체에 널리 적용될 수 있다.
상기 제2 생성물은 반응부산물인 고체생성물(char structure)과 H2, O2, CO, CO2 및 C1-C4 가스를 포함하는 기체생성물로 구성될 수 있다.
상기 고체생성물은 고정탄소(Fixed carbon), 회(Ash), 갈탄 및 바이오매스와 같은 탄소 연료가 포함된 고체물질일 수 있다.
상기 (S3) 단계는 최종적으로 수소 또는 수소 합성 가스를 생산하는 단계로서, 하기의 단계로 구성될 수 있다.
(S3A) 상기 제2 생성물을 고체부산물 및 기체생성물로 분리하는 단계; 및
(S3B) 상기 기체생성물을 응축하여 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)를 회수하는 단계.
상기 고체부산물은 4 MPa 이하의 압력 하에서 고체수집부에 상기 기체생성물과 구별되어 회수될 수 있다.
다음으로, 상기 기체생성물은 응축시스템을 통해 수소 또는 수소 합성 가스를 회수할 수 있다. 보다 구체적으로, -10 내지 0 ℃의 온도 범위에 존재하는 물과 에틸렌 글리콜의 혼합물이 순환하는 응축기를 통해 응축 가능 물질(condensable liquid)은 응축되어 용액 상태로 상기 응축기 하면으로 가라 앉아 분리되고, 비응축 가스(non-condensable gases)는 가스 형태로 가스 챔버(gas chamber)로 배출될 수 있다. 상기 가스 챔버로 배출된 상기 비응축 가스를 에어로졸 필터(aerosol filter)를 통해 상기 비응축 가스 내의 입자는 필터링되고, 최종적으로 상기 수소 또는 수소 합성 가스는 회수될 수 있다. 상기 기체생성물 응축 시, 상기 고체수집부에 분리된 고체부산물의 동시 응축을 방지하기 위해 상기 고체수집부는 200 내지 300 ℃의 온도 범위에서 가열할 수 있다.
상기 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)는 H2, O2, CO, CO2 및 CH4 가스일 수 있다.
본 발명의 탄소 연료를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법은 고온 및 고압 조건 하에서 탄소 연료를 열분해 및 촉매 및 플라즈마를 이용한 수성가스전환반응을 순차적으로 수행함으로써 수소 또는 수소 합성 가스의 생산 효율 및 순도를 향상시키고, DBD 플라즈마를 사용함으로써 저온 운전 및 저비용을 통해 산업 전반적으로 용이하게 적용할 수 있으며, 수성 환경 하에서 재사용이 가능한 촉매와의 반응물질 접촉을 향상시켜 입자의 의한 촉매 성능 저하를 방지할 수 있는 등의 우수한 효과를 나타낼 수 있다.
탄소 연료를 이용해 수소 또는 수소 합성 가스를 생산하기 위한 수소생산장치
본 발명은 기 설정된 온도 및 압력 환경 하에 탄소 연료의 열분해가 진행되고, 상기 열분해를 통해 제1 생성물을 제조되는 상부챔버(10); 상기 제1 생생물을 수성(水性) 환경 하에서 플라즈마 처리하여 제2 생성물을 생산하는 하부챔버(20); 및 상기 제2 생성물을 고체부산물 및 기체생성물을 분리하여 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)를 생산하기 위한 응축시스템(30)을 포함하는 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치(1)를 제공한다.
상기 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치(1)는 상기 상부챔버(10) 및 하부챔버(20)가 절연체로 형성된 연결부(40)로 이어진 일체형일 수 있다.
상기 상부챔버(10)는 상기 상부챔버(10)에 열을 공급하여 상기 상부챔버(10) 내부 온도를 조절하기 위한 퍼니스(furnace)(11); 상기 상부챔버(10)의 가스를 주입하기 위한 가스공급기(12); 상기 상부챔버(10) 중심부에 탄소 연료를 고정시키기 위한 원료고정층(13); 상기 원료고정층(13)에 탄소 연료를 추가 주입을 위한 연료공급기(14); 및 상기 탄소 연료의 열분해 온도를 계측하기 위한 제1 열전대(15);를 포함할 수 있다.
상기 퍼니스(11)는 상기 상부챔버(10)의 외주면을 감싸고 있으며, 상기 제1 생성물을 제조하기 위한 열분해 반응 시 필요한 온도를 공급할 수 있고, 상기 퍼니스(11)와 상부챔버(10) 사이의 온도 차이는 5 내지 20 ℃ 이내의 차이를 갖는다. 또한, 상기 퍼니스(11)는 3 내지 10개의 분할 가열 구역을 갖는 분할 퍼니스(split furnace) 형태일 수 있다.
상기 가스공급기(12)는 상기 상부챔버(10) 내부에 불활성 기체를 공급할 수 있다. 또한, 상기 가스공급기(12)는 MFC(질량 유량 제어기, Mass Flow Controller)(16) 및 압력조절기(17)가 장착되어 있어, 상기 상부챔버(10) 내부에 공급되는 가스의 유량을 제어하고, 상기 상부챔버(10) 내부의 압력을 조절하여 열분해 반응에 적절한 압력으로 유지시킬 수 있다.
상기 가스공급기(12)에 의해 공급된 불활성 기체는 상기 MFC(16)에 의해 1.00 내지 6.4 L/min의 유속으로 조절되어 공급될 수 있다.
상기 원료고정층(13)은 상기 탄소 연료를 고정되어 있으며, 상기 연료반응기를 통해 추가적으로 상기 원료고정층(13) 내로 상기 탄소 연료가 주입될 수 있다. 상기 상부챔버(10)에서 열분해 반응을 통해 제조된 제1 생성물은 상기 압력조절기(17)를 이용해 조절된 고압 하에 상기 하부챔버(20)로 이동될 수 있다.
상기 상부챔버(10)는 상기 상부챔버(10) 하부면에 기 설정된 간격만큼 이격되어 위치하는 수성공급기(18);를 추가적으로 포함할 수 있다. 상기 수성공급기(18)는 상기 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치 덮개(19)를 통해 상기 상부챔버 내부로 연결된 배관(18)으로 형성될 수 있다.
상기 수성공급기(18)는 상기 원료고정층(13)과 이격되어 위치하며, 상기 상부챔버(10)의 하부면과 상기 배관(18) 사이의 이격된 길이(a) : 상기 상부챔버(10)의 하부면과 상기 원료고정층(13) 사이의 이격된 길이(b)는 1 : 1 내지 10의 길이비로 상기 수성공급기(배관)(18)가 위치할 수 있다.
상기 수성공급기(18)는 상기 상부챔버(10)의 하면을 수성 환경화 할 수 있고, 상기 제1 생성물이 상기 압력조절기(16)에 의해 상기 하부챔버(20)로 이동될 때 함께 상기 하부챔버(20)로 이동되어 플라즈마 처리 시 이용될 수 있다.
상기 하부챔버(20)는 상기 하부챔버(20) 중심부에 촉매를 고정시키기 위한 촉매고정층(21); 상기 하부챔버(20) 내에 플라즈마를 형성시키기 위한 플라즈마 발생기(22); 및 상기 촉매의 중심부에 위치하여 상기 촉매의 반응 온도를 계측하는 제2 열전대(23);를 포함할 수 있다.
상기 촉매고정층(21)은 상기 하부챔버(20) 중심부에 위치하며, 상기 플라즈마 발생기(22)에 의해 형성된 플라즈마와 제1 생성물 사이의 반응을 촉진시킬 수 있다.
상기 플라즈마 발생기(22)는 상기 하부챔버(20) 주위를 둘러싸고 있는 원통형으로 형성될 수 있다. 상기 플라즈마 발생기(22)는 이격된 두 개의 전극에 고전압의 교류전원이 공급될 때 방전에 의해 전극 사이에 플라즈마가 생성될 수 있다.
또한, 상기 플라즈마 발생기(22)는 대기압에서 작동이 가능한 DBD 플라즈마 발생기일 수 있다.
상기 하부챔버(20) 내에서는 수성 환경 하에서 상기 제1 생성물에 대한 플라즈마 처리를 통해 하기와 같은 반응이 수행될 수 있고, 이로 인해 수소 또는 수소 합성 가스를 얻을 수 있다.
[수성 환경 하에서 제1 생성물에 대한 플라즈마 처리에 의한 반응]
CnHm + nH2O → nCO + (n+m/2)H2
CO + H2O → CO2 + H2
상기 제2 열전대(23)는 상기 촉매의 중심부에 위치하여 상기 촉매의 온도를 확인할 수 있다. 상기 촉매의 온도를 확인함으로써 상기 촉매의 최적 반응 온도를 조절할 수 있다.
상기 응축시스템(30)은 상기 제2 생성물에 존재하는 고체부산물을 수집하기 위한 고체수집부(31); 상기 제2 생성물을 응축하여 수소 또는 수소 합성 가스를 분리하기 위한 응축기(32); 및 상기 응축기에 의해 비응축된 수소 또는 수소 합성 가스를 수득하여 저장하는 수소저장부(33);를 포함할 수 있다.
상기 고체수집부(31)는 4 MPa 이하의 압력 하에서 상기 기체생성물과 구별되어 상기 고체부산물을 회수 할 수 있다.
다음으로, 상기 기세생성물은 -10 내지 0 ℃의 온도 범위에서 물과 에틸렌 글리콜의 혼합물이 순환하는 응축기(32)를 통해 응축 가능 물질(condensable liquid)은 응축되어 용액 상태로 상기 응축기 하면으로 가라 앉아 분리되고, 비응축 가스(non-condensable gases)는 가스 형태로 가스 챔버(gas chamber)(34)로 배출될 수 있다. 상기 가스 챔버(34)로 배출된 상기 비응축 가스를 에어로졸 필터(aerosol filter)(35)를 통해 상기 비응축 가스 내의 입자가 필터링되어 상기 수소 또는 수소 합성 가스를 회수하여 상기 수소저장부(33)에 저장하게 된다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해 질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하세 알려 주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
실시예 1. 수소 생산
1.1 탄소 원료 준비
중국 내몽고 지역의 Hailar 갈탄 샘플을 125-300 μm의 입자 크기로 분쇄 한 후, 80 ℃에서 12 시간 동안 건조하여 수분을 제거하였다. 이어서, 수분 재흡수를 방지하기 위해 상기 갈탄 샘플을 데시케이터(desicator) 내의 용기에 보관하였다. ASTM E872 및 ASTM E1755 표준 방법에 따라 상기 갈탄 샘플의 휘발성 물질 및 회분 함량을 각각 측정하였다. 상기 샘플의 원소 조성은 Euro Vector Euro EA 원소 분석기를 사용하여 측정되었으며, 상기 갈탄 샘플의 특성은 하기 [표 1]에 나타내었다.
[표 1]
1.2 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치를 이용한 수소 또는 수소 합성 가스의 생산
상부챔버 중심부에 상기 탄소 연료(갈탄)를 고정시키고, 상기 탄소 연료를 고온(600, 700, 800 및 900 ℃) 및 고압(1, 2, 3 및 4 MPa) 환경 하에서 열분해 반응을 통해 제1 생성물을 제조하였고, 이때 상기 열분해 반응은 질소 기체 환경 하에서 수행되었다. 그리고, 상기 제1 생성물을 하부챔버로 이동시켜, 상기 제1 생성물을 수성 환경 하에서 DBD 플라즈마 처리를 통해 제2 생성물을 제조하였고, 상기 하부챔버 중심부에는 Ni-Al2O3 촉매가 위치하였다. 상기 제2 생성물에 대해, 고체수집부에 고체부산물을 분리하고, 기체생성물은 응축 온도를 상이하게 하여 비응축 가스로 수소 또는 수소 합성 가스를 분리하여 수득하였다. 이때, 상기 고체수집부에 분리된 고체부산물의 응축을 방지하기 위해 상기 고체수집부는 250 ℃의 온도 범위에서 가열하였다.
이상 설명으로부터, 본 발명에 속하는 기술 분야의 당업자는 본 발명의 그 기술적 사상이나 필수적 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 이와 관련하여, 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며, 한정적인 것이 아닌 것으로서 이해해야만 한다.
수소 또는 수소 합성 가스의 제조장치 : 1
상부챔버 : 10
하부챔버 : 20
응축시스템 : 30
연결부 : 40
상부챔버 : 10
하부챔버 : 20
응축시스템 : 30
연결부 : 40
Claims (8)
- (S1) 탄소 연료를 열분해하여 제1 생성물을 제조하는 단계;
(S2) 상기 제1 생성물에 대해 플라즈마 처리하여 제2 생성물을 제조하는 단계; 및
(S3) 상기 제2 생성물에서 수소 또는 수소 합성 가스(Hydrogen rich gas)를 회수하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법. - 제1항에 있어서,
상기 (S1) 단계는
(S1A) 상부챔버 중심부에 탄소 연료를 고정하는 단계; 및
(S1B) 상기 탄소 연료를 고온 및 고압 환경 하에서 열분해 반응을 통해 제1 생성물을 제조하는 단계;로 구성되는 것을 특징으로 하는 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법. - 제2항에 있어서,
상기 고온은 600 내지 900 ℃ 온도이며, 상기 고압은 1 내지 4 MPa 압력인 것을 특징으로 하는 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법. - 제1항에 있어서,
상기 (S2) 단계는 상기 제1 생성물을 수성 환경 하에서 DBD 플라즈마(유전체 장벽 방전 플라즈마, Dielectric Barrier Discharge plasma) 처리하여 제2 생성물을 제조하는 단계;인 것을 특징으로 하는 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법. - 제1항에 있어서,
상기 (S3) 단계는
(S3A) 상기 제2 생성물을 고체부산물 및 기체생성물로 분리하는 단계; 및
(S3) 상기 기체생성물을 응축하여 수소 또는 수소 합성 가스를 회수하는 단계;로 구성되는 것을 특징으로 하는 수소 또는 수소 합성 가스의 생산방법. - 기 설정된 온도 및 압력 환경 하에 탄소 연료의 열분해가 진행되고, 상기 열분해를 통해 제1 생성물을 제조되는 상부챔버; 및
상기 제1 생생물을 수성(水性) 환경 하에서 플라즈마 처리하여 수소를 생산하는 하부챔버;를 포함하고,
상기 상부챔버 및 하부챔버는 절연체로 형성된 연결부로 이어진 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치. - 제6항에 있어서,
상기 상부챔버는
상기 상부챔버에 열을 공급하여 상기 상부챔버 내부 온도를 조절하기 위한 퍼니스(furnace);
상기 상부챔버의 가스를 주입하기 위한 가스공급기;
상기 상부챔버 중심부에 탄소 연료를 고정시키기 위한 원료고정층;
상기 원료고정층에 탄소 연료를 추가 주입을 위한 연료공급기; 및
상기 탄소 연료의 열분해 온도를 계측하기 위한 제1 열전대;를 포함하는 것을 특징으로 하는 수소 또는 수소 합성 가스의 생산장치. - 제6항에 있어서,
상기 하부챔버는
상기 하부챔버 중심부에 촉매를 고정시키기 위한 촉매고정층;
상기 하부챔버 내에 플라즈마를 형성시키기 위한 플라즈마 발생기; 및
상기 촉매의 중심부에 위치하여 상기 촉매의 반응 온도를 계측하는 제2 열전대;;를 포함하는 것을 특징으로 하는 수소생산장치.
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