KR20210092781A - 내화 매트릭스 재료를 이용한 복잡한 물체의 적층 제조 - Google Patents

내화 매트릭스 재료를 이용한 복잡한 물체의 적층 제조 Download PDF

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KR20210092781A
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브라이언 씨. 졸리
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Abstract

내화 매트릭스 재료를 이용하여 3-차원적인 물체를 제조하는 방법이 제공된다. 그러한 방법은 분말-기반의 내화 매트릭스 재료로부터 그린 본체를 적층 제조하는 것 그리고 이어서 화학적 증기 용침(CVI)를 통해서 조밀화하는 것을 포함한다. 내화 매트릭스 재료는 내화 세라믹 또는 내화 금속일 수 있다. 일 실시예에서, 매트릭스 재료가 결합제-제트 프린팅 프로세스에 따라 침착되어, 복잡한 기하형태를 갖는 그린 본체를 생산한다. CVI 프로세스는 그 밀도를 높이고, 밀폐적인 밀봉을 제공하고, 기계적 무결성을 갖는 물체를 제공한다. CVI 반응로 내에서 온도가 증가됨에 따라 CVI 프로세스의 시작 전에, 잔류 결합제 함량이 분해되고 그린 본체로부터 제거된다. CVI 프로세스는 완전 조밀 코팅을 마감된 물체의 모든 내부 및 외부 표면 상에 선택적으로 침착시킨다.

Description

내화 매트릭스 재료를 이용한 복잡한 물체의 적층 제조
관련 출원에 대한 상호 참조
본원은, 개시 내용의 전체가 본원에서 참조로 포함되는, 2018년 7월 31일자로 출원된 미국 가출원 제62/769,588호의 이익을 주장한다.
연방 정부 지원과 관련된 진술
연구 및 개발
본 발명은 미국 에너지국이 승인한 계약 제DE-AC05-00OR22725호 하의 정부 지원으로 이루어졌다. 정부는 본 발명에서 특정 권리를 갖는다.
기술분야
본 발명은 다양한 에너지-관련 분야를 위한 내화 재료를 이용한 복잡한 물체의 적층 제조에 관한 것이다.
오늘날 세계적인 에너지 시스템의 대부분은 열을 전기로 변환하도록 설계된다. 열은 예를 들어 화석 연료, 태양 열 방법, 또는 핵분열 또는 핵융합에 의해서 생성될 수 있다. 열역학 제2 법칙은, 열 엔진으로부터 최대의 효율을 얻기 위해서는 높은 동작 온도가 필요하다는 것을 기술한다. Rankine 또는 Brayton 사이클과 같은, 열을 전기로 변환할 수 있게 하는 경로의 대부분은 열 유체를 필요로 한다. 높은 효율을 달성할 수 있는 능력은 높은 유체 온도를 필요로 한다. 이는 다시, 이러한 고온을 견딜 수 있는 재료로 제조된 구성요소를 필요로 한다. 이러한 재료는 화석 또는 핵분열 에너지 시스템 내의 연소 용기 또는 반응로 코어뿐만 아니라, 파이핑, 열 교환기, 및 파워 변환 구성요소를 형성할 수 있다. 그에 따라, 고온을 견딜 수 있는 내화 재료가 이러한 용례에서 이상적이다.
오늘날 내화 금속 또는 세라믹으로 단순한 기하형태(예를 들어, 파이핑)를 생산하는 것이 가능하지만, 더 복잡한 구성요소, 예를 들어 열 교환기, 플랜지 및 터빈은 생산이 용이하지 않다. 복잡한 구성요소의 제조를 위해서 내화 금속 또는 세라믹을 이용할 수 있는 능력은, 통상적인 수단, 예를 들어 고온 Ni-계 초합금으로 달성 가능한 것을 훨씬 뛰어 넘어, 이러한 에너지 시스템의 열 효율을 크게 개선할 수 있을 것이다. 따라서, 예를 들어 세라믹 및 금속을 포함하는 내화 재료로, 에너지 시스템 및 다른 용례에서 이용하기 위한 복잡한 3-차원적인 기하형태를 가지는 구성요소를 제조하기 위한 방법이 계속적으로 필요하다.
내화 매트릭스 재료를 이용하여 3-차원적인 물체를 제조하는 방법이 제공된다. 그러한 방법은 일반적으로 분말-기반의 내화 매트릭스 재료로 그린 본체(green body)를 적층 제조하는 것 그리고 화학적 가스 침착, 예를 들어 화학적 증기 용침(CVI)을 통해서 그린 본체를 조밀화하는 것을 포함한다. 내화 매트릭스 재료는, 특정 용례에 따라, 내화 세라믹 또는 내화 금속을 포함할 수 있다. CVI 처리는 매트릭스 재료의 밀도를 높이고, 밀폐성 코팅을 제공하며, 극히 높은 온도에서 우수한 기계적 무결성을 갖는 물체를 형성할 수 있다.
일 실시예에서, 방법은 적합한 내화 매트릭스 재료, 예를 들어 규소 탄화물(SiC), 지르코늄 탄화물(ZrC), 그라파이트(C), 몰리브덴(Mo), 또는 텅스텐(W)의 분말 공급원료를 제공하는 단계를 포함한다. 방법은 결합제를 분말 공급원료의 연속적인 층들 상으로 선택적으로 침착시켜 형성되는 물체의 거의 순-형상(net-shape)을 갖는 치수적으로 적합한 그린 본체를 생성하고, 그러한 그린 본체는 선택적으로 언더컷(undercut), 돌출부(overhang), 또는 내부 체적부를 포함한다. 그린 본체는 탈 결합을 위해서 CVI 반응로 용기 내에서 가열되고, 전구체 가스가 매트릭스 재료의 조밀화를 위해서 도입된다. 결과적인 물체는 고온에 대한 내성이 우수한 실질적으로 순수한 미세조직을 포함한다. 예시적인 물체는, 몇몇 만을 나열하자면, 열 교환기, 터빈, 플랜지를 포함한다.
다른 실시예에서, 일체형 핵 연료 요소를 제조하는 방법이 제공된다. 방법은 비-연료 매트릭스 분말을 이용하여 연료 엔벨로프(fuel envelope)를 결합제-제트 프린팅하는 단계를 포함한다. 방법은 핵 연료 입자로 엔벨로프를 충진하는 단계 및 부가적인 매트릭스 분말을 진동-팩킹(vibro-packing)하여 연료 압밀체(fuel compact)를 내부에 생성하는 단계를 포함한다. 방법은 핵 연료를 밀봉하기 위해서 이제-충진된 엔벨로프 상에 CVI를 형성하는 단계를 더 포함한다. 결과적인 핵 연료 요소는, 냉각 유체, 예를 들어 헬륨(He) 가스의 유동을 가능하게 하기 위해서 내부에 일체로 형성된 냉각 채널을 포함할 수 있고, 바람직한 중성자 투과성을 갖는 재료, 예를 들어 SiC로 형성될 수 있다. 핵 연료 입자는 기존 방법보다 개선된 팩킹율(packing fraction)을 포함할 수 있고, 핵 연료 요소는, 기존 연료 매트릭스 재료를 소결하는데 필요한 온도보다 훨씬 낮은 온도에서 제조될 수 있다.
다른 실시예에서, 일체형 핵 연료 요소는, 매트릭스가 연료 성분을 유지하고 일체형 클래딩 구조를 제공하는, 프리즘형 블록(prismatic block)으로 적층될 수 있는 육각형 구조를 포함할 수 있다. 적층될 때, 각각의 핵 연료 요소의 냉각 채널은 수직으로 인접한 핵 연료 요소의 냉각 채널과 유체 연통된다. 조밀화된 그리고 매우 순수한 내화 엔벨로프는 중성자가 조사되는 동안 반응로 코어 내의 일반적인 동작 온도, 예를 들어 고온 가스-냉각형 반응로(HTFR) 반응로 내의 800 ℃ 내지 1200 ℃의 온도를 견딜 수 있다. 또한, 냉각 채널의 형상 및 표면 특징부가 최적화된 기하형태로 제조되어, 열 에너지를 냉각 가스로 최적으로 전달함으로써, 내부의 핵 연료의 냉각을 개선할 수 있다. 추가적인 실시예는 핵 연료 요소 내에서 연소 가능 흡수제 및/또는 중성자 감속제를 포함한다.
본원에 기재된 바와 같이, 본 방법은 큰 내열성이 요구되는 용례의 복잡한 기하형태를 갖는 물체를 제조하기 위해서 용이하게 구성된다. 그린 본체의 적층 제조는 일반적으로 실온에서 실시되고, CVI 퍼니스는 소결 온도 미만의 온도에서 동작된다. 핵 연료를 포함하는 실시예에서, 핵 연료 입자의 팩킹율은 50% 초과인 것으로 확인되었고, 이는 압축되고 소결되는 핵 연료에서 발견되는 팩킹 밀도를 초과하며, 결과적으로 더 작은 핵 연료 조립체를 초래한다.
실시예 및 도면에 관한 설명을 참조하는 것에 의해서, 본 발명의 이러한 그리고 다른 특징이 보다 완전히 이해되고 평가될 수 있을 것이다.
본 발명의 실시예를 구체적으로 설명하기에 앞서서, 본 발명이 이하의 설명에서 기술되는 또는 도면에서 도시되는 동작의 상세 내용으로 또는 구성요소 세트의 구성 및 배열로 제한되지 않는다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 본 발명이 여러 가지 다른 실시예로 구현될 수 있을 것이고 본원에서 명백하게 개시되지 않은 대안적인 방식으로 실시되거나 실행될 수 있을 것이다. 또한, 본원에서 사용된 표현 및 용어가 설명의 목적을 위한 것이고 제한적인 것으로 간주되지 않아야 한다는 것을 이해할 수 있을 것이다. "포괄하는" 및 "포함하는" 그리고 그 변형의 사용은, 그 이후에 나열되는 항목 및 그 균등물뿐만 아니라 부가적인 항목 및 그 균등물을 포함한다는 것을 의미한다. 또한, 여러 가지 실시예에 관한 설명에서, 목록(enumeration)이 이용될 수 있을 것이다. 달리 명백하게 기술하지 않는 한, 열거의 사용은 구성요소의 임의의 구체적인 순서나 수로 본 발명을 제한하는 것으로 간주되지 않아야 한다. 열거의 사용이, 열거된 단계 또는 구성요소와 함께 또는 그 내로 조합될 수도 있는 임의의 부가적인 단계 또는 구성요소를 본 발명의 범위로부터 배제하는 것으로 간주되지 않아야 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따라 내화 재료를 이용하여 물체를 제조하기 위한 흐름도이다.
도 2는 조밀하고 밀폐적인 외부 층을 CVI 프로세싱한 후의 SiC 시편의 횡단면이다.
도 3a 및 도 3b는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 예시적인 물체(열 교환기 및 터빈 블레이드)이다.
도 4는 일체형 핵 연료 요소의 적층 제조를 도시하는 프로세스도이다.
도 5는 부가적인 실시예에 따른 일체형 핵 연료 요소의 상면 사시도를 포함한다.
도 6은 도 5의 일체형 핵 연료 요소의 저면 사시도를 포함한다.
도 7은 제조 프로세스의 상이한 스테이지들에서의 핵 연료 엔벨로프의 도면이다.
도 8은 내화 재료의 전자 현미경사진 및 입자 크기 분포이다.
도 9는 가열 중의 그린 부품의 대표적인 중량 변화를 보여주는 그래프이다.
본원에서 설명된 바와 같이, 현재의 실시예는 일반적으로 내화 매트릭스 재료를 이용하여 매우-다양한 물체를 제조하는 방법에 관한 것이다. 그러한 방법은 분말-기반의 내화 매트릭스 재료로부터 그린 본체를 적층 제조하는 것 그리고 이어서 CVI를 통해서 조밀화하는 것을 포함한다. 제조 방법은 이하의 I 부분에서 전반적으로 설명되고, 이어서 이하의 II 부분에서 이러한 방법에 따라 형성된 일체형 핵 연료 요소가 설명된다. 비록 핵 연료 요소와 관련하여 설명되지만, 본 방법은, 예를 들어 열 교환기, 플랜지, 및 터빈 블레이드를 포함하는, 복잡한 3-차원적인 물체가 큰 내열성을 필요로 하는 임의의 용례에서 효과적으로 적용될 수 있다. 유사하게, 핵 연료가 내화 매트릭스 내측에 매립될 수 있는 것과 같이, 다른 구성요소 및 장치가 매트릭스 내에 포함될 수 있다.
I. 제조 방법
일 실시예에 따른 방법은 내화 매트릭스 재료를 이용하여 3-차원적인 물체를 제조하는 것을 포함한다. 도 1을 참조하면, 방법은 일반적으로 (a) 내화 공급원료를 선택하는 것, (b) 내화 공급원료를 이용하여 그린 본체를 적층 제조하는 것, (c) CVI를 위한 내화 기체 전구체를 도입하는 것, (d) 조밀화 및 결합제의 제거를 위해서 그린 본체를 CVI하는 것, 및 (e) 복잡한 3-차원적인 기하형태를 갖는 최종 부품을 완성하는 것을 포함한다. 각각의 그러한 동작을 이하에서 분리하여 설명한다.
단계(10)에서 내화 공급원료를 선택하는 것은 내화 세라믹 분말 공급원료 또는 내화 금속 분말 공급원료를 선택하는 것을 포함한다. 적합한 내화 세라믹은 예를 들어, SiC, C, 또는 ZrC를 포함할 수 있고, 적합한 내화 금속은 예를 들어 Mo 또는 W를 포함할 수 있다. 단계(12)에서, 그린 본체가 3-차원적인 물체를 생산하기 위한 적층 제조 프로세스에 따라 형성된다. 현재의 실시예에서, 그린 본체는 결합제-제트 프린팅 프로세스에 따라 형성된다. 결합제-제트 프린팅 프로세스에서, 선택적으로 개시 내용의 전체가 본원에서 참조로 포함되는 Sachs 등의 미국 특허 5,204,055 및 Cima 등의 미국 특허 5,387,380에 기재된 바와 같이, 내화 재료의 분말 베드(powder bed)가 주변 온도에서 결합제 패턴을 가지고 층별로 프린트된다. 보다 특히, 분말 공급원료가, 서로 상하로 위치되는 순차적인 층들로 침착된다. 분말 공급원료의 각각의 층의 침착 후에, 액체 결합제 재료, 예를 들어 중합체 결합제가, 형성하고자 하는 3-차원적인 물체의 컴퓨터 모델(예를 들어, CAD 모델)에 따라 분말 공급원료의 층에 선택적으로 공급된다.
3-차원적인 물체가 완성되면, 미결합 분말이 제거되어, 제거 가능한 중합체 결합제에 의해서 함께 유지되는 거의 순-형상의 그린 본체를 제공한다. 그린 본체는, 그 이론적 한계의 약 30 내지 55%의 밀도에서, 약 몇 중량%, 예를 들어 1 내지 5 중량%의 결합제 함량을 가질 수 있다. 예를 들어, 그린 본체는 일 실시예에서, 30 중량% 초과의 SiC(또는 다른 내화 재료)의, 보다 선택적으로 다른 실시예에서 50 중량% 초과의 SiC(또는 다른 내화 재료)의 치수적으로 안정적인 물체이다. 단계(14)에서, 마감된 물체가 고도로 순수하고 균일한 매트릭스를 포함할 수 있도록, CVI를 위한 기체 내화 전구체가 선택된다. 예를 들어, SiC 그린 본체의 CVI를 위한 기체 내화 전구체는, 메틸트리클로로실레인(MTS) 분해에 의해서 SiC을 제공하는 MTS를 포함할 수 있다. 또한 예를 들어, ZrC 그린 본체를 위한 기체 내화 전구체는 지르코늄 테트라클로라이드(ZrCl4) 가스를 포함할 수 있고, 그라파이트(C) 그린 본체를 위한 기체 내화 전구체는 메탄(CH4) 가스를 포함할 수 있고, W 그린 본체의 CVI를 위한 기체 내화 전구체는 텅스텐 헥사플루오라이드(WF6) 가스를 포함할 수 있고, Mo 그린 본체의 CVI를 위한 기체 내화 전구체는 몰리브덴 헥사플루오라이드(MoF6) 또는 몰리브덴 펜타클로라이드(MoCl5) 가스를 포함할 수 있다. 그러나, 다른 실시예에서, 분말 형태의 하나의 재료를 프린팅하는 것 및 CVI로 분말 주위에 다른 재료를 침착시키는 것에 의해서 복합 매트릭스가 실현될 수 있다.
단계(16)에서, 그린 본체는 CVI 퍼니스(반응로 용기) 내에 배치될 수 있고, 그러한 CVI 퍼니스 내로 기체 전구체 및 불활성(예를 들어, Ar)일 수 있는 캐리어 가스 또는 다른 것(예를 들어, H2)이 도입된다. 기체 전구체가 그린 본체의 세공 내에서 확산될 수 있도록, 퍼니스 내의 압력 및 온도, 그리고 기체 전구체의 조성, 부분압 및 유량이 선택된다. 더 구체적으로, CVI는 기체 전구체(예를 들어, MTS 또는 WF6)의 온도 분해 및 용침 그리고 이어서 매트릭스 재료(예를 들어, SiC 또는 W)의 세공 내의 분해 전구체의 흡수를 포함한다. SiC을 위한 CVI 프로세스는, 기존 방법에서 소결에 필요한 온도(~ 2000 ℃)보다 훨씬 낮은, 850 ℃ 내지 1300 ℃, 1000 ℃ 내지 1200 ℃, 선택적으로 1100 ℃의 프로세스 온도를 포함한다. CVI 퍼니스 내의 온도가 증가됨에 따라, 결합제가 분해되고 CVI 프로세스의 시작 전에 제거된다는 것에 주목하여야 한다. CVI 프로세스는 초기에 그린 본체를 균일하게 조밀화하고, 그린 본체 내의 세공이 막힘에 따라, CVI는 3-차원적인 물체의 모든 내부 및 외부 표면 상에서 완전 조밀 코팅을 선택적으로 침착시킨다. 조밀화된 그린 본체는 일부 실시예에서 85 중량% 초과의 SiC의, 그리고 다른 실시예에서 90 중량% 초과의 SiC의 밀도를 포함할 수 있다. 이러한 현상이 도 2에 더 도시되어 있고, 도 2는 복잡한 기하형태를 갖는 결합제-제트 프린트된 SiC 시편의 횡단면을 포함한다. 횡단면은 두께가 약 20 내지 200 ㎛이고, 더 선택적으로 50 내지 100 ㎛인 조밀하고 밀폐적인 외부 층을 포함한다. 또한 도 2의 삽입도에 도시된 바와 같이, 연속적인 CVI SiC 매트릭스가 SiC 분말 주위에 침착되고, 그에 따라 미세조직은 원래의 3D 프린트된 SiC 분말 및 연속적인 CVI SiC 매트릭스 모두를 포함한다.
최종 부품의 완성이 단계(18)에 도시되어 있다. 적층 제조에 의해서 그린 본체를 형성하는 것으로 인해서, 마감된 물품은, 돌출부, 언더컷, 및 내부 체적부를 포함하는, 거의 모든 기하형태를 가질 수 있다. 예를 들어 도 3a에 도시된 바와 같이, 그린 본체는 다수-채널 1차 루프(22) 및 나선형 2차 루프(24)(또는 그 반대)를 가지는 열 교환기(20)를 포함할 수 있고, 각각의 루프는 통상적인 방법에 따라 용이하게 형성되지 않는 복잡한 내부 체적부를 형성한다. 예를 들어 도 3b에 대안적으로 도시된 바와 같이, 본 방법을 이용하여, 통상적인 방법에 의해서 제조하기 어렵거나 제조할 수 없는 터빈 블레이드(26) 또는 다른 물체를 형성할 수 있다.
II. 일체형 핵 연료 요소
일체형 핵 연료 요소 및 그 제조 방법을 이제 설명할 것이다. 이하에서 설명되는 바와 같이, 일체형 핵 연료 요소는 일반적으로, 3D 프린트된 내화 매트릭스 재료로 형성되고 내부에 균일하게 분산된 연료 입자, 예를 들어 TRISO 핵 연료 입자를 포함하는 CVI-조밀화된 연료 엔벨로프를 포함하고, 연료 엔벨로프는 선택적으로 프리즘형 연료 블록으로서 성형된다.
도 4 내지 도 7에 도시된 바와 같이, 일체형 핵 연료 요소는, 내화 분말 공급원료로부터 강성 엔벨로프(30)를 결합제-제트 프린팅하는 것에 의해서 형성된다. 엔벨로프(30)는 핵 연료를 위한 적어도 하나의 내부 체적부(또는 공동)(32) 그리고 선택적으로 적어도 하나의 냉각 채널(34)을 가지는 임의의 구성을 포함할 수 있다. 도시된 실시예에서, 내부 체적부(34)가 외부 측벽(36), 내부 측벽(38), 기부(40), 및 캡(42) 사이에 형성되고, 캡(42) 내의 하나 이상의 개구부(44)를 통해서 내부 체적부(32)에 접근할 수 있다. 엔벨로프(30)는 본 실시예에서 육각형 구성을 포함하나, 다른 실시예에서, 예를 들어 원통형을 포함하는 다른 구성, 또는 축방향 및 반경방향으로 비대칭적인 것을 포함하는 임의의 다른 구성을 포함할 수 있다. 도 4에 도시된 실시예에서, 내부 체적부(32)가 냉각 채널(34)을 동심적으로 둘러싸도록, 단일 냉각 채널(34)이 엔벨로프(30)의 중심을 통해서 수직으로 연장되어, 기부(40)를 캡(42)과 상호 연결한다. 도 5 및 도 6의 실시예에서, 다수의 냉각 채널(34)이 엔벨로프(30)를 통해서 수직으로 연장되나, 도 5 및 도 6의 냉각 채널은 비-선형 또는 곡선형으로 발산 및/또는 수렴하고, 선택적으로 냉각 가스를 수직에 대해서 0이 아닌 각도로 엔벨로프로부터 이동시킨다는 점에서 도 4의 냉각 채널과 상이하다. 결합제-제트 프린팅 프로세스가 돌출부, 언더컷, 및 내부 체적부를 수용할 수 있기 때문에, 내부 체적부 및 냉각 채널이 임의의 기하형태를 효과적으로 달성할 수 있고, 도 4 내지 도 6의 기하형태는 예시를 위해서 도시된 것이다. 도 7은 도 5 및 도 6의 핵 연료 엔벨로프를 위한 일반적인 제조 단계를 도시하고, 가장 좌측의 도면은 연료 엔벨로프를 위한 CAD 모델을 보여주고, 중심 도면은 3D 프린트된 엔벨로프를 보여주며, 가장 우측의 도면은 (개시를 위해서 연료 입자를 가지지 않는) CVI-조밀화된 연료 엔벨로프를 도시한다.
엔벨로프는 일반적으로 비-연료 내화 분말 공급원료로 형성된다. 예는 SiC, C, ZrC, Mo, 및 W를 포함한다. 도 8은 연료 엔벨로프의 제조에서 이용하기에 적합한 SiC 분말 형태 및 크기 분포를 도시한다. 대안적인 형태 및 대안적인 크기 분포의 범위 내의 내화 분말이 대안적인 용례에서 이용될 수 있다. 이러한 실시예에서, SiC 분말은 순도가 99.5%를 초과하는 Sigma Aldrich로부터의 α-SiC(육각형 상) 공급원료이다. 분말 공급원료는 결합제-제트 프린팅 프로세스에 따라 연속적인 층으로 침착되고, 액체 결합제가 엔벨로프의 CAD 모델에 따라 분말 공급원료의 각각의 층에 선택적으로 공급된다. 도시된 실시예에서, 엔벨로프는 ExOne Company(North Huntingdon, PA)로부터의 Innovent 결합제 제트 시스템을 이용하여 3D 프린트된다. 그러나, 엔벨로프는 매우 다양한 대안적인 결합제-제트 프린터를 이용하여 형성될 수 있다. 프린팅 후에, 분말 베드에서 결합제 경화 단계가 실시될 수 있고, 이는 수성 또는 유기-계 용매의 대부분을 제거한다. 예를 들어, 분말 베드가 공기 중에서 약 6 시간 동안 약 190 ℃에서 가열될 수 있다.
엔벨로프가 완전히 프린트되면, 미결합 분말이 제거되어, 예를 들어 도 4의 좌측에 도시된 거의 순-형상의 그린 본체를 제공한다. 그린 본체의 형성 후에, 그리고 CVI 전에, 연료 입자(46)가 내부 연료 공동에 부가된다. 연료 입자는 우라늄 또는 다른 핵분열 원소를 포함할 수 있고, 나 연료 커널(bare fuel kernel) 또는 코팅된 입자, 예를 들어 삼중-구조 등방성(TRISO) 입자, 이중-구조 등방성(BISO) 입자, 및 핵분열 우라늄을 포함하는 나 우라늄-함유(예를 들어, UO2, UC, UN 또는 그 조합) 구체(연료 커널)일 수 있다. 더 선택적으로, 연료 입자는 나 연료 커널 및 코팅된 입자의 조합을 포함할 수 있다. 연료 입자는, 실질적으로 만충(full)될 때까지, 임의의 희망하는 기술에 따라, 예를 들어 호퍼로부터 내부 공동에 부가된다. 이어서, 적어도 대략적으로 연료 입자보다 작은 크기의, 부가적인 매트릭스 분말 공급원료가 내부 공동에 부가되어, 인접 연료 입자들 사이의 공극을 채우는 한편, 개구부(44)에서 노출된 연료 입자를 또한 코팅한다. 더 선택적으로, 화학적 증기 용침에 앞서서, 부가적인 매트릭스 분말 공급원료를 진동-팩킹하여 최대 조밀화를 보장할 수 있다.
엔벨로프를 연료 입자 및 선택적인 부가적 매트릭스 재료로 충진하고 진동-팩킹 후에, 엔벨로프를 CVI 퍼니스 내에 삽입하고, 특정 CVI 프로세스에 이상적인 온도까지 가열한다. 예를 들어, 850 ℃ 내지 1300 ℃, 1000 ℃ 내지 1200 ℃, 선택적으로 1100 ℃의 온도가 MTS로 SiC을 침착하는데 이상적인 한편, 750 ℃ 미만의 온도는 WF6을 이용한 W 침착에 이상적이다. 온도가 CVI 퍼니스 내에서 높아짐에 따라, 중합체 결합제가 ~ 200℃에서 분해되기 시작하고 500 ℃에서 분해가 완료된다. 분해 중에, CVI 퍼니스 용기 내의 연속적인 불활성 가스 유동은 결합제 분해 생성물을 퍼지한다. 목표 CVI 온도에 도달하면, 기체 전구체가 CVI 퍼니스 내로 도입되어, 부가적인 매트릭스 재료가 엔벨로프의 세공 내에 침착될 수 있게 한다. 엔벨로프 내측의 세공이 막힘에 따라, CVI 프로세스는 완전 조밀 코팅을 엔벨로프의 모든 내부 및 외부 표면에 선택적으로 침착시킨다. 엔벨로프의 결과적인 미세조직은 고순도의 그리고 선택적으로 균일한 매트릭스를 포함하는 한편, 핵 연료 입자를 내부에서 밀봉한다. 도 4의 우측에 도시된 바와 같이, 결과적인 일체형 핵 연료 요소의 횡단면은 밀폐적으로 밀봉된 내화 엔벨로프 내에 매립된 우라늄 연료 입자를 갖는 조밀 연료 압밀체를 포함한다. 조밀화된 엔벨로프 내의 매트릭스 재료의 함량은 일부 실시예에서 85%, 다른 실시예에서 더 선택적으로 90% 초과이고, 또한 더 선택적으로 다른 실시예에서 95% 초과이다. 또한, 매트릭스 재료(예를 들어, SiC)는 25 부피% 미만의 일체형 핵 연료 요소(30)를 포함할 수 있다. 도 9는, 선택적인 경화 단계 후의 그리고 Ar 내에서 더 높은 온도로 가열할 때의, 수성 결합제로 생산된 그린 부품의 중량 변화를 도시한다.
일체형 핵 연료 요소는 일반적으로 적층 가능한 구성을 포함한다. 배열되고 적층될 때, 각각의 핵 연료 요소의 냉각 채널(들)은 수직으로 인접한 핵 연료 요소의 냉각 채널(들)과 유체 연통된다. 조밀화되고 고도로 순수한 내화 엔벨로프는 반응로 코어, 예를 들어 Brayton 폐쇄-사이클 가스 터빈 또는 다른 파워 변환 수단을 가지는 고온 가스-냉각형 반응로(HTGR)의 반응로 코어 내의 일반적인 동작 온도를 견딜 수 있다. 또한, 핵 연료 요소 내의 핵 연료는 통상적인 연료보다 증가된 팩킹율을 포함한다. 예를 들어, 기존 방법(압축 및 소결)은 45% 이하의 팩킹율을 제공한다. 대조적으로, 본 발명의 연료 엔벨로프 내의 핵 연료 입자의 팩킹율은 50% 초과일 수 있다. 결과적으로, 본 발명의 일체형 핵 연료 요소를 포함하는 핵 연료 조립체가 더 소형으로 만들어질 수 있다. 또한, 냉각 채널은 최적화된 기하형태 및 표면 특징부와 함께 제조될 수 있고, 그에 따라 열 에너지를 냉각 가스로 최적으로 전달함으로써, 내부의 핵 연료 압밀체의 냉각을 개선할 수 있다.
전술한 설명은 본 발명의 현재의 실시예에 관한 설명이다. 균등론을 포함하는 특허법의 원리에 따라서 해석되는, 첨부된 청구항에 규정된 바와 같은 본 발명의 사상 및 더 넓은 양태로부터 벗어나지 않고도, 여러 가지 변경 및 변화가 이루어질 수 있다. 이러한 개시 내용은 예시적인 설명을 위해서 제시된 것이고 본 발명의 모든 실시예에 관한 포괄적인 설명으로 해석되지 않아야 하고, 또는 이러한 실시예와 관련하여 도시되거나 설명된 구체적인 요소로 청구범위의 영역을 제한하는 것으로 해석되지 않아야 한다. 예를 들어, 그리고 비제한적으로, 설명된 발명의 임의의 개별적인 요소(들)가, 실질적으로 유사한 기능을 제공하거나 적절한 동작을 달리 제공하는 대안적인 요소에 의해서 대체될 수 있을 것이다. 이는, 예를 들어, 당업자에게 현재 공지되어 있을 수 있는 것과 같은, 현재 공지된 대안적인 요소, 및 당업자가, 개발시에, 대안으로서 인지할 수 있는 것과 같은, 미래에 개발될 수 있는 대안적인 요소를 포함한다. 또한, 개시된 실시예는, 협력적으로 설명되는 그리고 장점의 집합체를 협력적으로 제공할 수 있는 복수의 특징부를 포함한다. 본 발명은, 허여된 청구범위에서 달리 맹백하게 기술된 범위를 제외하고, 이러한 특징부 모두를 포함하거나 기술된 장점 모두를 제공하는 그러한 실시예만으로 제한되지 않는다. 예를 들어 관사("a," "an," "the") 또는 "상기(said)"를 이용한, 단수형의 요소를 청구하는 임의의 언급이 요소를 그러한 단수형으로 제한하는 것으로 해석되지 않는다.

Claims (22)

  1. 물품 제조 방법이며:
    규소 탄화물의 분말 공급원료를 제공하는 단계;
    결합제를 상기 분말 공급원료의 연속적인 층들 상으로 선택적으로 침착시켜, 30 중량% 초과의 규소 탄화물로 이루어진 치수적으로 안정적인 물체를 생산하는 단계;
    상기 물체를 화학적 증기 용출(CVI) 반응로 내에 배치하고 내부 온도를 높이는 것에 의해서, 상기 물체를 탈 결합시키는 단계; 및
    고온에서의 전구체 가스의 분해로 인해서 규소 탄화물이 상기 물체에 용침하도록 그리고 조밀화된 외부 층으로 상기 물체를 밀봉하도록, 규소 및 탄화수소를 포함하는 전구체 가스를 고온에서 상기 CVI 반응로 내에 도입하는 단계로서, 상기 물체는, 85 중량% 초과의 규소 탄화물의 밀도를 갖는, 실질적으로 순수한 규소 탄화물 미세조직 및 높은 내열성을 포함하는, 단계를 포함하는, 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 전구체 가스가 메틸트리클로로실레인(MTS)을 포함하는, 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    결합제를 상기 분말 공급원료의 연속적인 층들 상으로 침착시키는 것은 주변 온도에서 실시되는, 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 CVI 반응로 내에서 온도를 높이는 것은 상기 CVI 반응로를 850 ℃ 내지 1300 ℃까지 가열하는 것을 포함하는, 방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 물체는 언더컷, 돌출부, 또는 내부 체적부를 갖는 3-차원적인 물체인, 방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 물체가 핵 연료 요소, 열 교환기 또는 터빈 블레이드의 일부를 형성하는, 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 물체가 내부 체적부를 포함하고, 상기 방법은, 상기 물체를 상기 CVI 반응로 내에 배치하기 전에, 상기 내부 체적부를 핵 연료 입자로 충진하는 단계를 더 포함하는, 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    규소 탄화물 분말 공급원료를 인접한 핵 연료 입자들 사이에서 상기 물체의 내부 체적부 내로 도입하는 단계를 더 포함하는, 방법.
  9. 제7항에 있어서,
    결합제를 상기 분말 공급원료의 연속적인 층들 상으로 침착시키는 것은 상기 물체 내에 냉각 채널을 형성하는 것을 포함하고, 상기 냉각 채널은 그 하부 표면으로부터 그 상부 표면까지 연장되는, 방법.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 내부 체적부 내에 연소 가능 흡수제 또는 중성자 감속제를 배치하는 단계를 더 포함하는, 방법.
  11. 일체형 핵 연료 요소이며:
    실질적으로 순수한 규소 탄화물 미세조직을 갖는 연료 엔벨로프로서, 적어도 20 미크론의 두께를 갖는 규소 탄화물로 이루어진 조밀화된 외부 층을 포함하고, 내부 체적부 및 그 하부 부분으로부터 그 상부 부분까지 연장되는 적어도 하나의 냉각 채널을 형성하는, 연료 엔벨로프; 및
    상기 연료 엔벨로프의 내부 체적부 내에 포함된 복수의 연료 입자로서, 상기 복수의 연료 입자는 핵분열 재료를 포함하고, 상기 규소 탄화물 분말은 상기 복수의 연료 입자 중 인접한 연료 입자들 사이에 배치되고, 상기 복수의 연료 입자는 50% 초과의 팩킹율을 달성하는, 복수의 연료 입자를 포함하는, 일체형 핵 연료 요소.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 규소 탄화물의 조밀화된 외부 층이 00 미크론 내지 200 미크론(00 미크론 내지 200 미크론 포함)의 두께를 포함하는, 일체형 핵 연료 요소.
  13. 제11항에 있어서,
    상기 연료 엔벨로프는 상기 하부 부분과 상기 상부 부분 사이에서 연장되는 육각형 측벽을 포함하는, 일체형 핵 연료 요소.
  14. 제11항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 냉각 채널이 복수의 곡선형 통로를 포함하는, 일체형 핵 연료 요소.
  15. 제11항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 냉각 채널은 수렴하는 제1 부분 및 발산하는 제2 부분을 포함하는, 일체형 핵 연료 요소.
  16. 제11항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 냉각 채널은 냉각 가스를 수직 축에 대해서 0이 아닌 각도로 지향시키도록 구성되는, 일체형 핵 연료 요소.
  17. 일체형 핵 연료 요소를 제조하는 방법이며:
    내화 세라믹 또는 내화 금속의 분말 공급원료를 제공하는 단계;
    결합제를 상기 분말 공급원료의 연속적인 층 상으로 선택적으로 침착시켜, 내부 체적부를 내부에 형성하는 치수적으로 안정적인 연료 엔벨로프를 생산하는 단계;
    상기 연료 엔벨로프의 내부 체적부 내에 핵분열 재료를 포함하는 복수의 핵 연료 입자를 침착시키는 단계;
    부가적인 분말 공급원료를 상기 연료 엔벨로프의 내부 체적부 내로 진동-팩킹하여 연료 압밀체를 제공하는 단계; 및
    상기 연료 엔벨로프를 조밀화하고 그 내부에 연료 압밀체를 밀봉하기 위해서 화학적 증기 용침을 실시하는 단계로서, 상기 화학적 증기 용침은, 제1 구성요소로서, 상기 내화 세라믹 또는 내화 금속의 원소를, 그리고 제2 구성요소로서, 탄화수소를 가지는 전구체 가스를 이용하여 실시되고, 그에 따라 상기 조밀화된 연료 엔벨로프는 실질적으로 순수한 미세조직 및 밀폐적으로 밀봉된 외측부를 포함하는, 단계를 포함하는, 방법.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 내화 세라믹이 SiC, ZrC, 및 C로 이루어진 그룹으로부터 선택되는, 방법.
  19. 제17항에 있어서,
    상기 내화 금속이 Mo 및 W로 이루어진 그룹으로부터 선택되는, 방법.
  20. 제17항에 있어서,
    상기 복수의 연료 입자는 핵분열 우라늄을 포함하는 TRISO(삼중-구조 등방성) 연료 입자인, 방법.
  21. 제17항에 있어서,
    상기 복수의 연료 입자는 핵분열 우라늄을 포함하는 BISO(이중-구조 등방성) 연료 입자인, 방법.
  22. 제17항에 있어서,
    상기 복수의 연료 입자는 핵분열 우라늄을 포함하는 나 우라늄-함유 구체인, 방법.
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