KR20200060615A - Electric-field assisted catalytic reactor system for biogas upgrading - Google Patents
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Abstract
Description
본원 발명은 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매반응 시스템에 관한 것이다. 구체적으로 바이오 가스인 메탄과 스팀을 이용하여 일산화탄소와 수소를 생산하는 촉매 및 이를 포함하는 반응기에 있어서, 고온에서의 반응에 의해 촉매 표면에 발생하는 탄소 침적을 방지하기 위해서 촉매 또는 촉매 지지체의 표면에 전기장을 부가하는 촉매 및 이를 포함하는 반응기에 관한 것이다.The present invention relates to an electric field charging catalytic reaction system for biogas conversion. Specifically, in the catalyst for producing carbon monoxide and hydrogen using biogas methane and steam, and in a reactor including the same, on the surface of the catalyst or catalyst support to prevent carbon deposition occurring on the catalyst surface by reaction at high temperature It relates to a catalyst for adding an electric field and a reactor including the same.
화석연료의 고갈에 대비한 다양한 대체 에너지 개발이 진행되고 있다. 그 중 바이오 매스를 이용한 대체 에너지 개발에 관심이 고조되고 있다. 바이오 매스란 지구상에 존재하는 생물체의 양을 에너지량으로 나타낸 것이다. 바이오 매스가 중요한 이유는 1년간 생산되는 바이오 매스 양이 석유의 전체 매장량과 맞먹는 양이면서 고갈될 염려가 없기 때문이다.Various alternative energy developments are in progress to prepare for the depletion of fossil fuels. Among them, interest in developing alternative energy using biomass is growing. Biomass is the amount of energy that exists on Earth. The reason why biomass is important is that the amount of biomass produced in one year is equal to the total amount of oil reserves, and there is no fear of exhaustion.
바이오 매스 중 폐기물 매립장, 폐수처리장, 음식물 쓰레기의 혐기성 발효조에서 발생되는 바이오 가스의 에너지화 기술이 자원 재생 및 실용화 관점에서 관심을 받고 있다. 다만, 바이오 가스의 경우 직접 연소 시 발열량이 낮고, 암모니아(NH3) 등의 불순물로 인한 오염 문제가 있다. 또한, 바이오 가스의 조성이 균일하지 않아 직접 연소할 경우보일러 변동(boiler fluctuation)이 발생하여 일정한 열 공급이 어렵다.Among the biomass, energy technology of biogas generated in an anaerobic fermentation tank of a waste landfill, a wastewater treatment plant, and food waste is receiving attention from the viewpoint of resource regeneration and commercialization. However, in the case of biogas, the amount of heat generated during direct combustion is low, and there is a problem of contamination due to impurities such as ammonia (NH 3 ). In addition, since the composition of the biogas is not uniform, when it is directly burned, boiler fluctuation occurs, and constant heat supply is difficult.
또한, 바이오 매스로부터 발생하는 바이오 메탄을 자동차 연료로 적용하는 경우 엔진, 가스가 통하는 부분의 차량부품, 배기가스에 대한 연구가 부족하여 화석 연료인 가솔린, 디젤이나 천연 가스처럼 바로 적용하기 어렵다. 별도의 개질 과정이나 농축과정을 거치지 않은 바이오 메탄을 자동차에 적용하기 위해 별도의 장치를 차량에 장치해야 하며, 이로 인한 경제성 문제가 발생한다.In addition, when biomethane generated from biomass is applied as automobile fuel, research on engines, vehicle parts in the gas-carrying part, and exhaust gas is insufficient, so it is difficult to apply them directly, such as fossil fuel gasoline, diesel, or natural gas. In order to apply biomethane to a vehicle that has not been subjected to a separate reforming or concentration process, a separate device must be installed in the vehicle, resulting in economic problems.
한편, 바이오 메탄을 대체 천연 가스로 대체할 경우 국내 천연 가스 공급망에 바이오 메탄을 주입해서 사용한 사례가 없고, 인체 유해성, 연소성 등의 안정성 검토가 필요하다는 문제점이 있어 이 역시 즉시 이용할 수 없다는 문제점이 있다.On the other hand, when biomethane is replaced with alternative natural gas, there is no case in which biomethane is injected into the domestic natural gas supply chain, and there is a problem that it is necessary to review the stability of human harmfulness, combustibility, etc. .
쓰레기 매립지나 가까운 곳에 바이오 가스 플랜트를 건설해 생산하더라도 이를 소비자에게 전달하는 데 어려움이 있다. 그 이유는 아직까지 바이오 가스의 대량 생산이 어려워 새로운 공급망을 구비하는데 경제성이 부족하고, 그 대안으로 제시된 탱크로리도 액화 상태를 유지할 압력과 온도를 유지해주는 전용 차량을 준비해야 한다는 수송의 문제점이 있다.Even if a biogas plant is built near a landfill or produced, it is difficult to deliver it to consumers. The reason is that it is still difficult to mass-produce biogas, and there is a lack of economic feasibility to establish a new supply chain. As an alternative, there is a problem in transportation that the proposed tank lorry needs to prepare a dedicated vehicle to maintain the pressure and temperature to maintain the liquefied state.
그러므로 현재까지의 가장 현실적은 해결 방법은 바이오 가스를 일반 산업용 연료로 사용할 수 있도록 합성 연료로 변환시켜는 것이다. 합성 연료 변환을 위한 다양한 방법 중 간접 액화법인 피셔-트롭쉬(Fischer-Tropsch) 합성 방법이 있다. 이는 공급된 가스를 합성, 액화하여 가솔린, 디젤, 왁스 등을 생산하는 방법이다.Therefore, the most realistic solution to date is to convert biogas into synthetic fuel for use as a general industrial fuel. Among the various methods for converting synthetic fuel, there is Fischer-Tropsch synthesis method, which is an indirect liquefaction method. This is a method of synthesizing and liquefying the supplied gas to produce gasoline, diesel, wax, and the like.
피셔-트롭쉬 합성 방법은 일산화탄소와 수소로 이루어진 합성가스를 반응물로 사용한다. 바이오 메탄과 물을 사용하여 일산화탄소와 수소를 생산하는 앞 단계 반응으로는 SMR(스팀 메탄 리포밍) 반응이 있다. 피셔-트롭쉬 합성 방법 및 SMR 반응은 고온에서 진행이 된다는 특징이 있다.The Fischer-Tropsch synthesis method uses a synthesis gas composed of carbon monoxide and hydrogen as a reactant. SMR (steam methane reforming) reaction is a previous step reaction to produce carbon monoxide and hydrogen using biomethane and water. The Fischer-Tropsch synthesis method and the SMR reaction are characterized by proceeding at a high temperature.
일반적으로 천연 가스를 이용한 SMR 반응기와 피셔-트롭쉬 합성 반응기를 이용하여 합성 연료를 얻기 위해서는 반응 공정에서 얻어지는 합성가스(H2/CO의 비는 3 이상)를 이용하여 피셔-트롭쉬 합성 반응의 반응물로서 적절한 합성가스(H2/CO의 비는 2)로 전환 공정이 필요한데, 여기에는 아래와 같이 다양한 방법이 있다.In general, in order to obtain synthetic fuel using an SMR reactor using natural gas and a Fischer-Tropsch synthesis reactor, a Fischer-Tropsch synthesis reaction using a synthesis gas obtained in a reaction process (a ratio of H 2 / CO of 3 or more) is used. As a reactant, an appropriate synthesis gas (H 2 / CO ratio is 2) requires a conversion process, and there are various methods as follows.
1) 공기에서 분리된 산소를 이용하여 합성가스(H2/CO의 비는 1)를 제조하는 부분 산화(Partial Oxidation, POX) 반응 공정과 병합하는 방법과,1) A method of merging with a partial oxidation (POX) reaction process to produce syngas (H 2 / CO ratio of 1) using oxygen separated from air,
2) 스팀 메탄 리포밍에서 얻어지는 과도한(excess) 수소를 분리하여 반응열 공급에 이용하기 위해 연소에 사용하거나, 제조된 합성 연료의 정유 공정(refinery)에 사용하는 방법과,2) a method of separating excess hydrogen obtained from steam methane reforming and using it for combustion for use in supplying reaction heat, or for refinery of manufactured synthetic fuels;
3) 최근 CO2를 이용하여 합성가스(H2/CO의 비는 1)를 제조하는 건식 메탄 리포밍(Dry Methane Reforming) 반응 공정과 병합하는 방법과 같은 3가지 방법이 대표적이다.3) Three methods are representative, such as a method of merging with a dry methane reforming reaction process to produce syngas (H 2 / CO ratio of 1) using CO 2 .
도 1은 종래 피셔-트롭쉬 합성에 의한 합성 연료 생산방법 중 한 실시예에 따른 생산 방법을 보인 공정도이다. 도시된 공정은 합성가스(H2/CO의 비는 1)를 제조하는 부분 산화(Partial Oxidation, POX) 반응 공정과 병합하는 방법을 나타내고 있는데, 공급된 천연 가스를 스팀 메탄 리포밍 반응 공정을 통해 H2/CO의 비가 3:1인 합성가스를 생성하고, 동시에 이와 별도의 공정으로 부분 산화 (Partial Oxidation, POX) 반응을 통해 H2/CO의 비가 1:11인 합성가스를 생산한 후, 상기 스팀 메탄 리포머를 통해 얻어지는 H2/CO의 비가 3:1인 합성가스와 병합하여 H2/CO의 비가 2:1 (4:2)의 비를 가진 피셔-트롭쉬 합성 반응에 적합한 합성가스를 생산하여 피셔-트롭쉬 합성 반응기에 공급하여 반응시킨 후, 이후 공정에서 양질의 합성 연료를 생산하는 공정이다.1 is a process diagram showing a production method according to one embodiment of a conventional method for producing synthetic fuel by Fischer-Tropsch synthesis. The illustrated process shows a method of incorporating a partial oxidation (POX) reaction process to produce syngas (H 2 / CO ratio is 1), through which the supplied natural gas is subjected to a steam methane reforming reaction process. After producing a synthesis gas having a H 2 / CO ratio of 3: 1, and simultaneously producing a synthesis gas having a H 2 / CO ratio of 1:11 through a partial oxidation reaction (POX) in a separate process, Synthesis gas suitable for the Fischer-Tropsch synthesis reaction in which the ratio of H 2 / CO obtained through the steam methane reformer is 3: 1 and the ratio of H 2 / CO is 2: 1 (4: 2). After producing and supplying it to the Fischer-Tropsch synthesis reactor for reaction, it is a process of producing high-quality synthetic fuel in a subsequent process.
도 2는 종래 피셔-트롭쉬 합성에 의한 합성 연료 생산방법 중 다른 실시예에 따른 생산 방법을 보인 공정으로서, 하나의 반응공정과 하나의 분리공정을 이용하여 합성가스를 생성 후 피셔-트롭쉬 합성 반응기에 공급하여 합성 연료를 생산하는 방법이다. 즉, 공급된 천연 가스를 스팀 메탄 리포밍 반응 공정을 통해 H2/CO의 비가 3:1 이상인 합성가스를 생성 후, 과도한(excess) 수소는 분리하여 반응열 공급을 위한 연소에 사용하고, H2/CO의 비가 2:1의 합성가스를 피셔-트롭쉬 합성 반응기로 공급하여 피셔-트롭쉬 합성 반응기를 통해 액화시킨 후 합성 연료를 생산하는 공정이다.Figure 2 is a process showing a production method according to another embodiment of the conventional synthetic fuel production method by Fischer-Tropsch synthesis, using one reaction process and one separation process to generate synthesis gas and Fischer-Tropsch synthesis It is a method of producing synthetic fuel by supplying it to a reactor. That is, after generating natural gas through a steam methane reforming reaction process, a synthesis gas having a H 2 / CO ratio of 3: 1 or more is generated, excess hydrogen is separated and used for combustion for supplying reaction heat, and H 2 / CO ratio is a process of producing synthetic fuel after liquefying through a Fischer-Tropsch synthesis reactor by supplying a 2: 1 syngas to a Fischer-Tropsch synthesis reactor.
상기한 종래 피셔-트롭쉬 합성 반응을 이용하여 합성 연료 생산 시 가장 큰 문제점은 높은 발열 반응 또는 흡열반응 때문에 피셔-트롭쉬 합성 반응기 내부에 충전된 촉매가 쉽게 손상되어 반응성이 저하되기 때문에 원활한 생산 효율을 나타내지 못한다는 점이다.The biggest problem in the production of synthetic fuels using the conventional Fischer-Tropsch synthesis reaction described above is that the catalyst charged inside the Fischer-Tropsch synthesis reactor is easily damaged due to high exothermic reaction or endothermic reaction, resulting in a smooth production efficiency. Is that it does not represent.
본원 발명의 발명자는 특허문헌 1의 다공성 메탈 폼 하우징 촉매를 통해서 이러한 문제를 해결한 바 있다.The inventor of the present invention has solved this problem through the porous metal foam housing catalyst of
SMR 반응의 경우 전환율을 높이기 위해서 700℃ 등의 높은 온도에서 반응이 진행된다. 특허문헌 1의 다공성 메탈 폼 하우징 촉매를 통해서 열전달의 문제는 해결이 가능하나 촉매의 탄소 침적(coking)은 여전히 해결해야 할 문제로 남아있다.In the case of the SMR reaction, the reaction proceeds at a high temperature such as 700 ° C to increase the conversion rate. The problem of heat transfer can be solved through the porous metal foam housing catalyst of
비특허문헌 1은 촉매의 표면에 흡착 등에 의해서 이온이 있는 경우에 촉매의 반응 특성을 해석한 것으로서 탄소 침적에 대한 뚜렷한 해결책은 제시하지 못하고 있다.
특허문헌 2는 두 개의 전극판 사이에 직류를 연결하여 전극판 사이에 전기장을 형성하고 있으나, 이 또한 탄소 침적에 대한 뚜렷한 해결책은 제시하지 못하고 있다.
특허문헌 3은 희토류 산화물 촉매에 전극을 연결하여 전기장을 형성하고 있으나, 탄소 침적에 대한 구체적인 해결책은 제시하지 못하고 있다.
이와 같이 SMR 반응 등에서 촉매의 탄소 침적을 해결할 수 있는 뚜렷한 해결책이 제시되지 못하고 있다.As such, a clear solution to solve the carbon deposition of the catalyst in the SMR reaction has not been proposed.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위해서 본원 발명은 고온에서 진행되는 반응에 있어서, 촉매 등에 활성을 저하시키는 탄소 침적을 방지하고 고온에서도 촉매의 활성이 계속 유지되는 촉매 및 이를 포함하는 반응기를 제공하는 것을 목적으로 한다.In order to solve the problems as described above, the present invention aims to provide a catalyst and a reactor including the catalyst that prevents carbon deposition from deteriorating activity in a catalyst and the like and maintains the activity of the catalyst even at a high temperature in a reaction proceeding at a high temperature. Is done.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본원 발명은 촉매가 담지된 금속의 지지체; 상기 지지체의 일측에 배치되며 직류 전원공급체의 (+)극과 연결된 전원연결부;를 포함하는 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기에 있어서, 상기 금속의 지지체는 상기 직류 전원공급체에서 보았을 때 개방된 회로를 구성하는 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기를 제공한다.The present invention for solving the above problems is a support of a metal supported catalyst; In the catalytic reactor for charging an electric field for biogas conversion, comprising: a power connection part disposed on one side of the support and connected to the (+) pole of the DC power supply, wherein the metal support is open when viewed from the DC power supply. An electric field charged catalytic reactor for converting biogas constituting a circuit is provided.
상기 촉매가 담지된 금속의 지지체는 시트(sheet) 형태의 다공성 메탈 폼 구조체의 기공에 일정한 형상으로 가공된 촉매를 가압 수단으로 압착하여 충전시켜 단위 다공성 메탈 폼 하우징 촉매 구조체를 제조 후, 이 단위 다공성 메탈 폼 하우징 촉매 구조체를 적층하며, 상기 촉매는 직경 0.1 ~ 10㎜의 구 또는 펠렛 형태이고, 상기 시트 형태의 다공성 메탈 폼 구조체의 두께는 1 ~ 10㎜, 기공 크기는 0.1 ~ 10㎜, 각각의 기공에는 상기 촉매 표면의 일부가 상기 다공성 메탈 폼 구조체와 직접 접촉할 수 있는 정도의 수량으로 충전되며, 촉매가 충전된 상기 다공성 메탈 폼 하우징 촉매 구조체의 기공률은 10 ~ 75%이다.The catalyst-supported metal support is formed by compressing and filling the pores of a sheet-shaped porous metal foam structure with a pressure-processed catalyst using a pressing means to prepare a unit porous metal foam housing catalyst structure, and then the unit porosity The metal foam housing catalyst structure is stacked, and the catalyst is in the form of a sphere or pellet having a diameter of 0.1 to 10 mm, the thickness of the porous metal foam structure in the form of a sheet is 1 to 10 mm, the pore size is 0.1 to 10 mm, respectively The porosity is filled in a quantity such that a part of the catalyst surface is in direct contact with the porous metal foam structure, and the porosity of the porous metal foam housing catalyst structure filled with the catalyst is 10 to 75%.
상기 바이오가스 전환용의 구체적인 실시예는 메탄과 물이 반응하여 일산화탄소와 수소를 생산하는 것을 의미한다.The specific embodiment of the biogas conversion means that methane and water react to produce carbon monoxide and hydrogen.
상기 촉매가 담지된 금속의 지지체 및 상기 촉매의 표면은 (+) 전하로 대전된 것이며, 상기 직류 전원공급장치의 전압은 20 내지 400V이다.The support of the metal on which the catalyst is supported and the surface of the catalyst are charged with a (+) charge, and the voltage of the DC power supply is 20 to 400V.
상기 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기의 내부 온도는 500 내지 800℃이며, 공급되는 스팀과 메탄의 공급비(몰)은 2 내지 4이다.The internal temperature of the catalytic reactor for charging the electric field for biogas conversion is 500 to 800 ° C, and the supply ratio (molar) of steam and methane to be supplied is 2 to 4.
촉매는 코발트계 촉매, 철계 촉매, 니켈계 촉매 중에서 선택된 하나 이상이며, 상기 다공성 메탈 폼 구조체의 재질은 알루미늄, 철, 스테인레스 스틸, 니켈, 철-크롬-알루미늄 합금(Fecralloy), 니켈-크롬 합금, 구리, 구리-니켈 합금 중에서 선택된 하나 이상의 열전달성이 있는 금속으로서 구조체 자체는 내부가 빈 파이프 형상(hollow)이 아닌 것이다.The catalyst is at least one selected from cobalt-based catalysts, iron-based catalysts, and nickel-based catalysts, and the material of the porous metal foam structure is aluminum, iron, stainless steel, nickel, iron-chromium-aluminum alloy (Fecralloy), nickel-chromium alloy, One or more heat-transfer metals selected from copper and copper-nickel alloys, and the structure itself is not an empty pipe hollow.
상기와 같은 특징을 갖는 본원 발명은 촉매 또는 촉매가 담지된 금속의 지지체의 표면이 (+) 전하로 대전되어 700℃ 이상의 높은 온도에서 90% 이상의 높은 전환율을 유지할 수 있으며, 특히 종래의 반응기에서 발생하는 탄소 침적이 없다는 매우 우수한 효과를 나타낸다.The present invention having the above characteristics can maintain a high conversion rate of 90% or higher at a high temperature of 700 ° C. or higher by charging a surface of a catalyst or a metal-supported metal substrate with a (+) charge, particularly in a conventional reactor. It shows a very good effect that there is no carbon deposition.
이로 인해 SMR 반응을 고효율로 장시간 운전이 가능하다. 이를 통해 합성 액체 연료를 경제적으로 생산할 수 있게 되어 산업상 그 이용이 크게 기대된다.Due to this, it is possible to operate the SMR reaction for a long time with high efficiency. This makes it possible to economically produce synthetic liquid fuels, and is expected to be used in industry.
도 1은 종래 피셔-트롭쉬 합성 반응에 의한 석유 생산방법 중 한 실시예에 따른 생산 방법을 보인 공정도이다.
도 2는 종래 피셔-트롭쉬 합성 반응에 의한 석유 생산방법 중 다른 실시예에 따른 생산 방법을 보인 공정도이다.
도 3은 본원 발명의 한 실시예에 따른 공정도이다.
도 4는 전기장을 부가하지 않았을 경우 탄소 침적이 발생하는 비교예 1의 결과이다.
도 5는 탄소 침적이 나타나는 비교예 1의 TEM 사진이다.
도 6은 비교예 1과 동일 조건에서 200V 양극을 연결할 경우 탄소 침적이 발생하지 않는 것을 보여주는 실시예 1의 결과이다.
도 7은 탄소 침적이 나타나지 않은 실시예 1의 TEM 사진이다.
도 8은 실시예 1과 비교예 1의 SEM 비교 사전이다.
도 9는 실시예 2에 따른 탄소 침적이 나타나지 않는 전환율 결과이다.
도 10은 탄소 침적이 나타나지 않은 실시예 2의 TEM 사진이다.1 is a process diagram showing a production method according to an embodiment of the conventional petroleum production method by Fischer-Tropsch synthesis reaction.
Figure 2 is a process diagram showing a production method according to another embodiment of the conventional petroleum production method by Fischer-Tropsch synthesis reaction.
3 is a process diagram according to an embodiment of the present invention.
4 is a result of Comparative Example 1 in which carbon deposition occurs when an electric field is not added.
5 is a TEM photograph of Comparative Example 1 in which carbon deposition occurs.
6 is a result of Example 1 showing that carbon deposition does not occur when a 200V anode is connected under the same conditions as Comparative Example 1.
7 is a TEM photograph of Example 1 without carbon deposition.
8 is an SEM comparison dictionary of Example 1 and Comparative Example 1.
9 is a result of conversion without carbon deposition according to Example 2.
10 is a TEM photograph of Example 2 without carbon deposition.
이하 본원 발명의 실시 예인 구성과 그 작용을 첨부도면에 연계시켜 상세히 설명하면 다음과 같다. 또한 본원 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지기능 혹은 구성에 대한 구체적인 설명이 본원 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명은 생략한다.Hereinafter, the configuration and its operation, which are embodiments of the present invention, will be described in detail with reference to the accompanying drawings. In addition, in the description of the present invention, when it is determined that detailed descriptions of related known functions or configurations may unnecessarily obscure the subject matter of the present invention, detailed descriptions thereof will be omitted.
도 3은 본원 발명의 한 실시예에 따른 공정도이다.3 is a process diagram according to an embodiment of the present invention.
도 3에 따르면 반응에 필요한 기체는 각각 고압탱크에 의해서 공급되어 히터(300)의 통해서 반응기(100)으로 공급된다. 반응에 필요한 물은 예열히터(400)을 통해서 스팀으로 가열되고 다시 히터(300)를 통해서 반응기(100)으로 공급된다. 물과 메탄으로부터 일산화탄소와 수소의 전환반응은 전환율을 높이기 위해서 평형 온도에 가까운 700℃에서 진행되었다. 촉매와 촉매지지체의 표면을 (+)로 대전시키기 위해서 직류 전원공급구(200)가 마련되었다. 반응이 완료된 생성물은 플래시 탱크(500)를 통해서 액상과 기상을 분리한 후 성분 분석을 위해서 가스크로마토그래피(600)로 이송된다. 정확한 유량은 가스미터(700)를 통해서 측정되었다.According to Figure 3, the gas required for the reaction is supplied by the high-pressure tank, respectively, and is supplied to the
본원 발명에 따른 촉매 구조체는 출원인의 선행발명에 사용된 것과 동일한 것을 사용하였으므로(대한민국 등록공보 제10-1766451호) 이에 대한 자세한 설명은 생략한다.The catalyst structure according to the present invention uses the same one used in the prior invention of the applicant (Republic of Korea Registration No. 10-1766451), detailed description thereof will be omitted.
실시예 1은 상기 촉매 구조체에 H 사의 상용 촉매를 사용하였다. 반응 조건은 GHSV = 6,000 h-1, 촉매 = 1 g, S/C (반응물 스팀/메탄) 공급비 = 3, 반응 온도 = 700℃에서 진행되었다. 상기 촉매 구조체의 일측에 전원공급부(200)의 (+)극을 연결하였다. 상기 촉매 구조체의 타측은 전원공급부(200)의 (-)극에 연결하되 중간에 축전기를 부가하여 실질적으로 회로가 개방된 상태를 구성하도록 하였다.In Example 1, a commercial catalyst from H was used as the catalyst structure. The reaction conditions were carried out at GHSV = 6,000 h -1 , catalyst = 1 g, S / C (reactant steam / methane) feed ratio = 3, reaction temperature = 700 ° C. The (+) pole of the
비교예 1은 전원공급부(200)와 연결하지 않은 것을 제외하고 실시예 1과 동일하다.Comparative Example 1 is the same as
실시예 2는 S/C (반응물 스팀/메탄) 공급비를 3으로 변경하고 전원공급부(200)와 연결하지 않은 것을 제외하고 실시예 1과 동일하다.Example 2 is the same as Example 1, except that the S / C (reactant steam / methane) supply ratio is changed to 3 and the
도 4는 전기장을 부가하지 않았을 경우 탄소 침적이 발생하는 비교예 1의 결과이다. 도 5는 탄소 침적이 나타나는 비교예 1의 TEM 사진이다. TEM 분석에서 촉매에 탄소 침적(coking)이 생섬됨을 확인할 수 있었으며, 시간에 따른 메탄의 전환율이 급속하게 감소함을 알 수 있다.4 is a result of Comparative Example 1 in which carbon deposition occurs when an electric field is not added. 5 is a TEM photograph of Comparative Example 1 in which carbon deposition occurs. From the TEM analysis, it was confirmed that the carbon deposits were coexisting on the catalyst, and it was found that the conversion rate of methane over time rapidly decreased.
도 6은 비교예 1과 동일 조건에서 200V 양극을 연결할 경우 탄소 침적이 발생하지 않는 것을 보여주는 실시예 1의 결과이다. 도 7은 탄소 침적이 나타나지 않은 실시예 1의 TEM 사진이다. TEM 분석 결과를 보면 촉매에 탄소 침적이 발생하지 않음을 알 수 있으며, 메탄의 전환율이 90% 이상으로 장시간 계속 유지됨을 알 수 있다. 이??의 수소 생산량은 분당 75㎖이다.6 is a result of Example 1 showing that carbon deposition does not occur when a 200V anode is connected under the same conditions as Comparative Example 1. 7 is a TEM photograph of Example 1 without carbon deposition. Looking at the results of TEM analysis, it can be seen that carbon deposition did not occur in the catalyst, and it was found that the conversion rate of methane was maintained at 90% or more for a long time. Yi ?? 's hydrogen production is 75ml per minute.
도 8은 실시예 1과 비교예 1의 SEM 비교 사전이다. 상단의 사진이 비교에 1의 사진이며, 하단의 사진이 실시예 1의 사진이다. 전기장이 없는 상태에는 촉매 표면에 탄소가 침적에 의한 코킹이 발생하고 이로 인해 리포밍 반응 활성이 급격하게 감소하는 것을 알 수 있다. 전기장을 부가한 상태에서는 촉매 표면에 탄소 침적에 의한 코킹이 전혀 발생하지 않고, 높은 반응 활성을 유지하는 것을 알 수 있다.8 is an SEM comparison dictionary of Example 1 and Comparative Example 1. The photo at the top is the photo of 1 for comparison, and the photo at the bottom is the photo of Example 1. It can be seen that in the absence of an electric field, coking by deposition of carbon on the surface of the catalyst occurs, and thus, the reforming reaction activity is rapidly reduced. It can be seen that in the state in which an electric field is added, coking by carbon deposition does not occur at all on the catalyst surface, and high reaction activity is maintained.
도 9는 실시예 2에 따른 탄소 침적이 나타나지 않는 전환율 결과이다. 도 10은 탄소 침적이 나타나지 않은 실시예 2의 TEM 사진이다. 실시예 2의 경우 전원을 연결하지 않았지만 반응물 스팀의 공급량이 많기 때문에 탄소 침적이 일어나지 않고 높은 전환율이 그대로 유지되는 것으로 해석된다. 그러나 실시예 2의 경우 스팀 사용량이 실시예 1에 대비하여 높고, 또한 반응의 조건의 순간적인 변화 등으로 인해서 탄소가 침적될 경우 전환율이 급작스럽게 떨어질 가능성이 있다. 본원 발명은 단순히 개방된 회로를 형성하고 (+) 극만을 연결하는 것으로 이러한 문제는 원천적으로 방지할 수 있다는 큰 장점이 있다. 또한, 회로의 개방으로 인해서 실질적으로 전력 소모는 매우 적다.9 is a result of conversion without carbon deposition according to Example 2. 10 is a TEM photograph of Example 2 without carbon deposition. In the case of Example 2, it is interpreted that carbon deposition does not occur and a high conversion rate is maintained because the supply amount of the reactant steam is large, although no power is connected. However, in the case of Example 2, the amount of steam used is higher than in Example 1, and there is a possibility that the conversion rate may drop abruptly when carbon is deposited due to an instantaneous change in the conditions of the reaction. The present invention simply forms an open circuit and connects only the (+) poles. This problem has a great advantage that it can be prevented by nature. In addition, power consumption is substantially low due to the opening of the circuit.
본원 발명은 상술한 특정의 바람직한 실시 예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본원 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 청구범위 기재의 범위 내에 있게 된다.The present invention is not limited to the specific preferred embodiments described above, and various modifications can be made to any person skilled in the art to which the present invention pertains without departing from the gist of the present invention as claimed in the claims. Of course, such changes are within the scope of the claims.
100 반응기
200 전원공급부
300 히터
400 예열히터
500 플래시탱크
600 가스크로마토그래피
700 가스미터100 reactor
200 power supply
300 heater
400 preheat heater
500 flash tank
600 gas chromatography
700 gas meters
Claims (8)
상기 지지체의 일측에 배치되며 직류 전원공급체의 (+)극과 연결된 전원연결부;를 포함하는 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기에 있어서,
상기 금속의 지지체는 상기 직류 전원공급체에서 보았을 때 개방된 회로를 구성하는 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기.A catalyst-supported metal support;
In the catalytic reactor imposed on the electric field for biogas conversion comprising a; is disposed on one side of the support and connected to the (+) pole of the DC power supply;
The metal support is an electric field charging catalytic reactor for converting biogas constituting an open circuit when viewed from the DC power supply.
상기 촉매가 담지된 금속의 지지체는 시트(sheet) 형태의 다공성 메탈 폼 구조체의 기공에 일정한 형상으로 가공된 촉매를 가압 수단으로 압착하여 충전시켜 단위 다공성 메탈 폼 하우징 촉매 구조체를 제조 후, 이 단위 다공성 메탈 폼 하우징 촉매 구조체를 적층하며, 상기 촉매는 직경 0.1 ~ 10㎜의 구 또는 펠렛 형태이고, 상기 시트 형태의 다공성 메탈 폼 구조체의 두께는 1 ~ 10㎜, 기공 크기는 0.1 ~ 10㎜, 각각의 기공에는 상기 촉매 표면의 일부가 상기 다공성 메탈 폼 구조체와 직접 접촉할 수 있는 정도의 수량으로 충전되며, 촉매가 충전된 상기 다공성 메탈 폼 하우징 촉매 구조체의 기공률은 10 ~ 75%인 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기.According to claim 1,
The catalyst-supported metal support is formed by compressing and filling the pores of a sheet-shaped porous metal foam structure with a pressure-processed catalyst using a pressing means to prepare a unit porous metal foam housing catalyst structure, and then the unit porosity The metal foam housing catalyst structure is stacked, and the catalyst is in the form of a sphere or pellet having a diameter of 0.1 to 10 mm, the thickness of the porous metal foam structure in the form of a sheet is 1 to 10 mm, the pore size is 0.1 to 10 mm, respectively The pores are filled in a quantity such that a part of the surface of the catalyst is in direct contact with the porous metal foam structure, and the porosity of the porous metal foam housing catalyst structure filled with the catalyst is 10 to 75% of the electric field for biogas conversion. Charged catalytic reactor.
상기 바이오가스 전환용은 메탄과 물이 반응하여 일산화탄소와 수소를 생산하는 것인 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기.According to claim 1,
For the biogas conversion, the methane and water react to produce carbon monoxide and hydrogen.
상기 촉매가 담지된 금속의 지지체 및 상기 촉매의 표면은 (+) 전하로 대전된 것인 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기.According to claim 1,
An electric field charging catalytic reactor for biogas conversion, wherein the support of the catalyst-supported metal and the surface of the catalyst are charged with (+) charge.
상기 직류 전원공급장치의 전압은 20 내지 400V인 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기.According to claim 1,
The DC power supply voltage is 20 to 400V is a catalytic reactor charged with an electric field for biogas conversion.
상기 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기의 내부 온도는 500 내지 800℃이며, 공급되는 스팀과 메탄의 공급비(몰)은 2 내지 4인 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기.According to claim 1,
The internal temperature of the electric field charging catalytic reactor for biogas conversion is 500 to 800 ° C, and the supply ratio (mole) of steam and methane to be supplied is 2 to 4, and the electric field charging catalytic reactor for biogas conversion.
촉매는 코발트계 촉매, 철계 촉매, 니켈계 촉매 중에서 선택된 하나 이상인 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기.According to claim 1,
The catalyst is a cobalt-based catalyst, an iron-based catalyst, a catalytic reactor for charging an electric field for converting one or more biogas selected from a nickel-based catalyst.
상기 다공성 메탈 폼 구조체의 재질은 알루미늄, 철, 스테인레스 스틸, 니켈, 철-크롬-알루미늄 합금(Fecralloy), 니켈-크롬 합금, 구리, 구리-니켈 합금 중에서 선택된 하나 이상의 열전달성이 있는 금속으로서 구조체 자체는 내부가 빈 파이프 형상(hollow)이 아닌 것인 바이오가스 전환용 전기장 부과 촉매 반응기.The method according to claim 2,
The material of the porous metal foam structure is at least one heat-transfer metal selected from aluminum, iron, stainless steel, nickel, iron-chromium-aluminum alloy (Fecralloy), nickel-chromium alloy, copper, and copper-nickel alloy. Is the inside of the hollow pipe shape (hollow) is an electric field charging catalytic reactor for biogas conversion.
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Also Published As
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|---|---|
| KR102195542B1 (en) | 2020-12-30 |
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