KR20200001157A - Redox flow battery, and redox flow battery system comprising the same - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 레독스 흐름 전지 및 그를 포함하는 레독스 흐름 전지 시스템에 관한 것으로, 보다 상세하게는 페로시아나이드 화합물 및 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 캐소드액을 증류수에 고농도로 용해함으로써, 고에너지밀도로 구현이 가능한 레독스 흐름 전지 및 그를 포함하는 레독스 흐름 전지 시스템에 관한 것이다.The present invention relates to a redox flow battery and a redox flow battery system including the same, and more particularly, by dissolving a catholyte including at least one selected from a ferrocyanide compound and a ferricyanide compound in distilled water at a high concentration. The present invention relates to a redox flow cell capable of high energy density and a redox flow cell system including the same.
레독스 흐름 전지는 환원(Reduction)과 산화(Oxidation) 및 흐름(Flow)의 특징을 가진 2차 전지의 일종으로 Fe, Cr, V, Cu, Ti 및 Sn 등의 산화수가 변하는 전이금속을 강산 수용액에 용해하여 전해질을 제조하고 펌프를 이용하여 셀에 공급하는 전지이다. 전해질은 전지 내의 용기에 저장되어 있지 않고 외부의 탱크에 액체 상태로 저장되어 있으며, 충방전이 필요한 경우에만 펌프를 통해 셀 내부로 공급된다. 이러한 특성으로 인해 전력계통에 연계했을 경우 필요에 의해 신속한 기동정지가 가능하고 장기간 정지해도 전력손실이 적은 특징을 가지며, 향후 ESS(Energy Storage System) 등에 활발히 적용될 것으로 예상된다.Redox flow battery is a secondary battery which has characteristics of reduction, oxidation and flow. It is a strong acid solution containing transition metals in which oxidation water such as Fe, Cr, V, Cu, Ti and Sn are changed. It is a battery prepared by dissolving in an electrolyte and supplying it to a cell using a pump. The electrolyte is stored in a liquid state in an external tank, not in a container in the battery, and is supplied into the cell through a pump only when charging and discharging is required. Due to these characteristics, when connected to the power system, it is possible to quickly stop the operation as needed and have a feature of low power loss even if it is stopped for a long time, and is expected to be actively applied to ESS (Energy Storage System) in the future.
레독스 흐름전지중 가장 대표적인 바나듐 레독스 흐름전지는 높은 에너지효율로 인해 전력저장시스템용 이차전지로 각광받고 있으나, 고가인 바나듐 활물질 및 이온교환막 가격의 단점이 상용화의 가장 큰 걸림돌로 알려져 있다. 따라서 레독스 흐름 전지의 에너지 효율 향상 및 저가격화를 위해서는 고가의 금속활물질을 대체한 유기활물질을 적용한 연구가 진행되고 있으며, 이러한 유기활물질은 생산량이 풍부하고, 가격이 저렴하며, 친환경적인 장점을 지니고 있다. Although the most representative vanadium redox flow battery among the redox flow batteries has been spotlighted as a secondary battery for power storage system due to high energy efficiency, the disadvantages of expensive vanadium active material and ion exchange membrane price are known as the biggest obstacle to commercialization. Therefore, in order to improve the energy efficiency and lower the price of the redox flow battery, research is being conducted applying organic active materials that replace expensive metal active materials, and these organic active materials have abundant yield, low cost, and eco-friendly advantages. have.
현재까지 유기활물질은 낮은 수계전해질 용해도와 낮은 셀전압에 의한 낮은 에너지효율 등 문제점을 가지고 있으며, 이러한 문제점을 개선하기 위한 유기활물질의 용해도 향상을 위한 활물질 개질, 멤브레인 개발 및 활물질 반응성 향상을 위한 저가의 촉매개발 등이 활발히 연구개발되고 있다.To date, organic active materials have problems such as low aqueous electrolyte solubility and low energy efficiency due to low cell voltage, and to improve the solubility of the active materials, to improve the solubility of organic active materials, to develop membranes, and to improve active material reactivity. Catalyst development is actively being researched and developed.
따라서, 고에너지밀도 레독스 흐름전지 구현을 위해서는 고농도의 유기활물질 용해도, 높은 셀전압과 함께 높은 에너지효율이 필요하다.Therefore, high energy density redox flow battery implementation requires high energy efficiency with high concentration of organic active material solubility and high cell voltage.
본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은 페로시아나이드 화합물 및 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 캐소드액을 증류수에 고농도로 용해함으로써, 고에너지밀도로 구현이 가능한 레독스 흐름 전지를 제공하는 것이다.The present invention is to solve the problems of the prior art as described above, an object of the present invention by dissolving a catholyte containing one or more selected from a ferrocyanide compound and a ferricyanide compound in distilled water at high concentration, high energy It is to provide a redox flow battery that can be implemented at a density.
또한 본 발명의 또 다른 목적은 페로시아나이드 화합물 및 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 캐소드액을 증류수에 용해하고, 알록사진 화합물을 포함하는 애노드액을 알칼리 전해질에 용해하여 성능 및 수명특성이 우수한 레독스 흐름 전지를 제공하는 것이다.Still another object of the present invention is to dissolve a catholyte containing at least one selected from a ferrocyanide compound and a ferricyanide compound in distilled water, and to dissolve an anolyte containing an aroxazine compound in an alkaline electrolyte, thereby improving performance and lifespan. It is to provide a redox flow battery having excellent characteristics.
본 발명의 일 측면에 따르면, 양극과 구조식 1로 표시되는 페로시아나이드 화합물 및 구조식 2로 표시되는 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 캐소드액을 포함하는 양극부; 음극과 구조식 3으로 표시되는 알록사진 화합물을 포함하는 애노드액을 포함하는 음극부; 및 상기 양극부과 음극부 사이에 위치하는 이온교환막;을 포함하는 레독스 흐름전지가 제공된다.According to an aspect of the present invention, there is provided a cathode comprising a cathode and a catholyte including at least one selected from a ferrocyanide compound represented by Formula 1 and a ferricyanide compound represented by Formula 2; A negative electrode unit including an anode solution including an anode and an alkazine compound represented by Structural Formula 3; And an ion exchange membrane positioned between the anode portion and the cathode portion.
[구조식 1][Formula 1]
상기 구조식 1에서In Structural Formula 1
M은 알칼리 금속 이온이다.M is an alkali metal ion.
[구조식 2][Formula 2]
상기 구조식 2에서In Structural Formula 2
M은 알칼리 금속 이온이다.M is an alkali metal ion.
[구조식 3][Formula 3]
상기 구조식 3에서 In Structural Formula 3
R1 및 R2는 각각 독립적으로, 수소원자, C1 내지 C6 알킬기, 하이드록시기, 알콕시기 또는 카르복시기이다.R 1 and R 2 are each independently a hydrogen atom, a C1 to C6 alkyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group or a carboxy group.
상기 페로시아나이드 화합물, 상기 페리시아나이드 화합물 및 상기 알록사진 화합물은 각각 알칼리 전해질 및 증류수 중에서 선택된 1종 이상에 용해하여 사용할 수 있다.The ferrocyanide compound, the ferricyanide compound, and the alloxazine compound may be dissolved and used in at least one selected from an alkali electrolyte and distilled water, respectively.
상기 페로시아나이드 화합물 및 상기 페리시아나이드 화합물은 각각 증류수에 용해하여 사용할 수 있다.The ferrocyanide compound and the ferricyanide compound may be dissolved in distilled water, respectively.
상기 알록사진 화합물은 알칼리 전해질에 용해하여 사용할 수 있다.The alloxazine compound may be dissolved in an alkaline electrolyte and used.
상기 페로시아나이드 화합물은 페로시안화칼륨 (K4Fe(CN)6) 및 페로시안화나트륨 (Na4Fe(CN)6) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하고, 상기 페리시아나이드 화합물은 페리시안화칼륨 (K3Fe(CN)6) 및 페리시안화나트륨 (Na3Fe(CN)6) 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The ferrocyanide compound includes at least one selected from potassium ferrocyanide (K 4 Fe (CN) 6 ) and sodium ferrocyanide (Na 4 Fe (CN) 6 ), and the ferricyanide compound is potassium ferricyanide ( K 3 Fe (CN) 6 ) and sodium ferricyanide (Na 3 Fe (CN) 6 ) It may include one or more selected.
상기 알록사진 화합물은 알록사진 카보닐산, 하이드록시 알록사진, 디메톡시 알록사진 및 디메틸 알록사진 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The alloxazine compound may include at least one selected from aroxazine carbonyl acid, hydroxy aloxazine, dimethoxy aloxazine, and dimethyl aloxazine.
상기 알칼리 전해질이 수산화칼륨(KOH), 수산화나트륨(NaOH), 수산화바륨(Ba(OH)2) 및 수산화칼슘 (Ca(OH)2) 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The alkaline electrolyte may include at least one selected from potassium hydroxide (KOH), sodium hydroxide (NaOH), barium hydroxide (Ba (OH) 2 ), and calcium hydroxide (Ca (OH) 2 ).
상기 캐소드액 및 애노느액은 각각 0.1M 내지 3M 몰농도일 수 있다.The catholyte and anoine solution may each be 0.1M to 3M molarity.
상기 음극 및 상기 양극이 각각 카본펠트, 카본나노섬유(CNF), 카본 페이퍼 및 카본나노물질 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The negative electrode and the positive electrode may each include at least one selected from carbon felt, carbon nanofiber (CNF), carbon paper, and carbon nano material.
상기 이온교환막이 나피온계, 다공성 유무기소재, 폴리올레핀, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에테르에테르케톤, 폴리술폰, 폴리이미드 및 폴리아미드이미드로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The ion exchange membrane may include one or more selected from the group consisting of Nafion-based, porous organic-inorganic materials, polyolefins, polytetrafluoroethylene, polyetheretherketone, polysulfone, polyimide and polyamideimide.
본 발명의 다른 일 측면에 따르면, 상기 레독스 흐름 전지; 상기 레독스 흐름 전지에 캐소드액 또는 애노드액을 공급 및 배출하는 펌프;및 상기 캐소드액 또는 애노드액을 저장하는 탱크;를 포함하는 레독스 흐름 전지 시스템이 제공된다.According to another aspect of the invention, the redox flow battery; Provided is a redox flow battery system comprising a pump for supplying and discharging catholyte or anolyte to the redox flow battery; and a tank for storing the catholyte or anolyte.
상기 펌프는 상기 캐소드액을 양극부에 공급 및 배출하는 제1 펌프; 및 상기 애노드액을 음극부에 공급 및 배출하는 제2 펌프;를 포함할 수 있다.The pump includes a first pump for supplying and discharging the catholyte to the anode portion; And a second pump supplying and discharging the anolyte to the cathode part.
상기 탱크는 상기 캐소드액을 저장하는 제1 탱크; 및 상기 애노드액을 제2 탱크;를 포함할 수 있다.The tank comprises a first tank for storing the catholyte solution; And a second tank of the anolyte solution.
상기 캐소드액은 구조식 1로 표시되는 페로시아나이드 화합물 및 구조식 2로 표시되는 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The catholyte may include one or more selected from a ferrocyanide compound represented by Structural Formula 1 and a ferricyanide compound represented by Structural Formula 2.
[구조식 1][Formula 1]
상기 구조식 1에서In Structural Formula 1
M은 알칼리 금속 이온이다.M is an alkali metal ion.
[구조식 2][Formula 2]
상기 구조식 2에서In Structural Formula 2
M은 알칼리 금속 이온이다.M is an alkali metal ion.
상기 애노드액은 구조식 3으로 표시되는 알록사진 화합물을 포함할 수 있다.The anolyte may include an alloxazine compound represented by Structural Formula 3.
[구조식 3][Formula 3]
상기 구조식 3에서 In Structural Formula 3
R1 및 R2는 각각 독립적으로, 수소원자, C1 내지 C6 알킬기, 하이드록시기, 알콕시기 또는 카르복시기이다.R 1 and R 2 are each independently a hydrogen atom, a C1 to C6 alkyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group or a carboxy group.
상기 페로시아나이드 화합물 및 상기 페리시아나이드 화합물은 각각 증류수에 용해하여 사용할 수 있다.The ferrocyanide compound and the ferricyanide compound may be dissolved in distilled water, respectively.
상기 알록사진 화합물은 알칼리 전해질에 용해하여 사용할 수 있다.The alloxazine compound may be dissolved in an alkaline electrolyte and used.
본 발명에 따른 레독스 흐름 전지는 페로시아나이드 화합물 및 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 캐소드액을 증류수에 고농도로 용해하여 고에너지 밀도로 구현이 가능하다.Redox flow battery according to the present invention can be implemented in a high energy density by dissolving a catholyte containing one or more selected from a ferrocyanide compound and a ferricyanide compound in distilled water at a high concentration.
또한 본 발명에 따른 레독스 흐름 전지는 페로시아나이드 화합물 및 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 캐소드액을 증류수에 용해하고, 알록사진 화합물을 포함하는 애노드액을 알칼리 전해질에 용해하여 성능 및 수명특성이 우수한 효과가 있다.In addition, the redox flow battery according to the present invention dissolves a catholyte containing at least one selected from a ferrocyanide compound and a ferricyanide compound in distilled water, and the anolyte containing an aroxazine compound in an alkaline electrolyte. And life characteristics are excellent effect.
도 1은 본 발명에 따른 레독스 흐름 전지의 구성를 나타낸 개략도이다.
도 2는 실시예 1 및 실시예 2에 따라 제조된 레독스 흐름 전지의 충방전 곡선이다.
도 3은 실시예 1 및 실시예 2에 따라 제조된 레독스 흐름전지에 사용된 양극활물질을 기준으로 환산한 부피당 에너지밀도를 나타낸 그래프이다.
도 4는 실시예 1 및 실시예 2에 따라 제조된 레독스 흐름 전지의 충방전 반복후의 수명특성을 나타낸 그래프이다.1 is a schematic view showing the configuration of a redox flow battery according to the present invention.
2 is a charge and discharge curve of the redox flow battery prepared according to Example 1 and Example 2.
Figure 3 is a graph showing the energy density per volume converted based on the positive electrode active material used in the redox flow battery prepared in Example 1 and Example 2.
4 is a graph showing the life characteristics after repeated charging and discharging of the redox flow battery prepared in Example 1 and Example 2.
본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변환, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.As the invention allows for various changes and numerous embodiments, particular embodiments will be illustrated and described in detail in the detailed description. However, this is not intended to limit the present invention to specific embodiments, it should be understood to include all transformations, equivalents, and substitutes included in the spirit and scope of the present invention. In the following description of the present invention, if it is determined that the detailed description of the related known technology may obscure the gist of the present invention, the detailed description thereof will be omitted.
또한, 이하에서 사용될 제1, 제2 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되지는 않는다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. In addition, terms including ordinal numbers such as first and second to be used below may be used to describe various components, but the components are not limited by the terms. The terms are used only for the purpose of distinguishing one component from another. For example, without departing from the scope of the present invention, the first component may be referred to as the second component, and similarly, the second component may also be referred to as the first component.
또한, 어떤 구성요소가 "다른 구성요소 상에", " 다른 구성요소 상에 형성되어" 또는 " 다른 구성요소 상에 적층되어" 있다고 언급된 때에는, 그 다른 구성요소의 표면 상의 전면 또는 일면에 직접 부착되어 형성되어 있거나 적층되어 있을 수도 있지만, 중간에 다른 구성요소가 더 존재할 수도 있다고 이해되어야 할 것이다.In addition, when a component is referred to as "on another component", "formed on another component" or "laminated on another component", directly on the front or one side of the surface of that other component It may be attached or formed, but it will be understood that other components may be present in between.
단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.Singular expressions include plural expressions unless the context clearly indicates otherwise. In this application, the terms "comprise" or "have" are intended to indicate that there is a feature, number, step, operation, component, part, or combination thereof described in the specification, and one or more other features. It is to be understood that the present invention does not exclude the possibility of the presence or the addition of numbers, steps, operations, components, components, or a combination thereof.
도 1은 본 발명에 따른 레독스 흐름 전지의 구성를 나타낸 개략도이다. 이하, 도 1을 참조하여 본 발명의 레독스 흐름 전지에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구범위의 범주에 의해 정의될 뿐이다.1 is a schematic view showing the configuration of a redox flow battery according to the present invention. Hereinafter, the redox flow battery of the present invention will be described in detail with reference to FIG. 1. However, this is presented as an example, by which the present invention is not limited and the present invention is defined only by the scope of the claims to be described later.
본 발명은 양극과 구조식 1로 표시되는 페로시아나이드 화합물 및 구조식 2로 표시되는 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 캐소드액을 포함하는 양극부; 음극과 구조식 3으로 표시되는 알록사진 화합물을 포함하는 애노드액을 포함하는 음극부; 및 상기 양극부과 음극부 사이에 위치하는 이온교환막;을The present invention includes a positive electrode portion including a cathode and a catholyte including at least one selected from a ferrocyanide compound represented by formula 1 and a ferricyanide compound represented by formula 2; A negative electrode unit including an anode solution including an anode and an alkazine compound represented by Structural Formula 3; And an ion exchange membrane positioned between the anode portion and the cathode portion.
포함하는 레독스 흐름전지를 제공한다.It provides a redox flow battery comprising.
[구조식 1] [Formula 1]
상기 구조식 1에서In Structural Formula 1
M은 알칼리 금속 이온이다.M is an alkali metal ion.
[구조식 2][Formula 2]
상기 구조식 2에서In Structural Formula 2
M은 알칼리 금속 이온이다.M is an alkali metal ion.
[구조식 3][Formula 3]
상기 구조식 3에서 In Structural Formula 3
R1 및 R2는 각각 독립적으로, 수소원자, C1 내지 C6 알킬기, 하이드록시기, 알콕시기 또는 카르복시기이다.R 1 and R 2 are each independently a hydrogen atom, a C1 to C6 alkyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group or a carboxy group.
상기 페로시아나이드 화합물, 상기 페리시아나이드 화합물 및 상기 알록사진 화합물은 각각 알칼리 전해질 및 증류수 중에서 선택된 1종 이상에 용해하여 사용할 수 있다.The ferrocyanide compound, the ferricyanide compound, and the alloxazine compound may be dissolved and used in at least one selected from an alkali electrolyte and distilled water, respectively.
상기 페로시아나이드 화합물 및 상기 페리시아나이드 화합물은 각각 증류수에 용해하여 사용할 수 있다.The ferrocyanide compound and the ferricyanide compound may be dissolved in distilled water, respectively.
상기 알록사진 화합물은 알칼리 전해질에 용해하여 사용할 수 있다.The alloxazine compound may be dissolved in an alkaline electrolyte and used.
상기 페로시아나이드 화합물은 페로시안화칼륨 (K4Fe(CN)6) 및 페로시안화나트륨 (Na4Fe(CN)6) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하고, 상기 페리시아나이드 화합물은 페리시안화칼륨 (K3Fe(CN)6) 및 페리시안화나트륨 (Na3Fe(CN)6) 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. The ferrocyanide compound includes at least one selected from potassium ferrocyanide (K 4 Fe (CN) 6 ) and sodium ferrocyanide (Na 4 Fe (CN) 6 ), and the ferricyanide compound is potassium ferricyanide ( K 3 Fe (CN) 6 ) and sodium ferricyanide (Na 3 Fe (CN) 6 ) It may include one or more selected.
상기 알록사진 화합물은 알록사진 카보닐산, 하이드록시 알록사진, 디메톡시 알록사진 및 디메틸 알록사진 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. The alloxazine compound may include at least one selected from aroxazine carbonyl acid, hydroxy aloxazine, dimethoxy aloxazine, and dimethyl aloxazine.
상기 알칼리 전해질이 수산화칼륨(KOH), 수산화나트륨(NaOH), 수산화바륨(Ba(OH)2) 및 수산화칼슘 (Ca(OH)2) 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The alkaline electrolyte may include at least one selected from potassium hydroxide (KOH), sodium hydroxide (NaOH), barium hydroxide (Ba (OH) 2 ), and calcium hydroxide (Ca (OH) 2 ).
상기 캐소드액 및 애노느액은 각각 0.1M 내지 3M 몰농도일 수 있다.The catholyte and anoine solution may each be 0.1M to 3M molarity.
상기 음극 및 상기 양극이 각각 카본펠트, 카본나노섬유(CNF), 카본 페이퍼 및 카본나노물질 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. The negative electrode and the positive electrode may each include at least one selected from carbon felt, carbon nanofiber (CNF), carbon paper, and carbon nano material.
상기 이온교환막이 나피온계, 다공성 유무기소재, 폴리올레핀, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에테르에테르케톤, 폴리술폰, 폴리이미드 및 폴리아미드이미드로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The ion exchange membrane may include one or more selected from the group consisting of Nafion-based, porous organic-inorganic materials, polyolefins, polytetrafluoroethylene, polyetheretherketone, polysulfone, polyimide and polyamideimide.
현재 알칼리 전해액에서 양극레독스쌍으로 페로시안화합물(페로시아나이드 화합물 및 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상)과 음극레독스쌍으로 알록사진 화합물로 구성된 레독스 흐름 전지는 1.2V의 레독스 흐름 전지로 쿨롱효율이 높지만, 알칼리 전해액에서 충방전을 거듭할수록 양극활물질인 페로시안화합물의 분해반응이 일어나게 되어 레독스 흐름 전지의 성능을 저하시키는 문제점을 지니고 있다. 그러나 본 발명에 따른 레독스 흐름 전지는 양극레독스쌍으로 사용되는 페로시안화합물을 알칼리 전해액 대신 증류수에 용해하여 사용함으로써 레독스 흐름 전지의 성능 및 싸이클 특성을 개선하였다.Redox flow battery consisting of a ferrocyanide compound (at least one selected from a ferrocyanide compound and a ferricyanide compound) and an aloxazine compound as an anode redox pair in an alkali electrolyte solution has a 1.2V redox flow. Although the coulombic efficiency is high as a battery, as the charge and discharge in the alkaline electrolyte is repeated, the decomposition reaction of the ferrocyanide compound, which is a cathode active material, occurs, which has a problem of degrading the performance of the redox flow battery. However, the redox flow battery according to the present invention improves the performance and cycle characteristics of the redox flow battery by using a ferrocyan compound used as a positive electrode redox pair dissolved in distilled water instead of an alkaline electrolyte.
이하, 본 발명에 따른 레독스 흐름 전지 시스템에 대하여 상세히 설명하기로 한다.Hereinafter, the redox flow battery system according to the present invention will be described in detail.
본 발명은 상기 레독스 흐름 전지; 상기 레독스 흐름 전지에 캐소드액 또는 애노드액을 공급 및 배출하는 펌프;및 상기 캐소드액 또는 애노드액을 저장하는 탱크;를 포함하는 레독스 흐름 전지 시스템을 제공한다.The present invention is the redox flow battery; It provides a redox flow battery system comprising a pump for supplying and discharging the catholyte or anolyte to the redox flow battery; and a tank for storing the catholyte or anolyte.
상기 펌프는 상기 캐소드액을 양극부에 공급 및 배출하는 제1 펌프; 및 상기 애노드액을 음극부에 공급 및 배출하는 제2 펌프;를 포함할 수 있다.The pump includes a first pump for supplying and discharging the catholyte to the anode portion; And a second pump supplying and discharging the anolyte to the cathode part.
상기 탱크는 상기 캐소드액을 저장하는 제1 탱크; 및 상기 애노드액을 제2 탱크;를 포함할 수 있다.The tank comprises a first tank for storing the catholyte solution; And a second tank of the anolyte solution.
상기 캐소드액은 구조식 1로 표시되는 페로시아나이드 화합물 및 구조식 2로 표시되는 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The catholyte may include one or more selected from a ferrocyanide compound represented by Structural Formula 1 and a ferricyanide compound represented by Structural Formula 2.
[구조식 1][Formula 1]
상기 구조식 1에서In Structural Formula 1
M은 알칼리 금속 이온이다.M is an alkali metal ion.
[구조식 2][Formula 2]
상기 구조식 2에서In Structural Formula 2
M은 알칼리 금속 이온이다.M is an alkali metal ion.
상기 애노드액은 구조식 3으로 표시되는 알록사진 화합물을 포함할 수 있다.The anolyte may include an alloxazine compound represented by Structural Formula 3.
[구조식 3][Formula 3]
상기 구조식 3에서 In Structural Formula 3
R1 및 R2는 각각 독립적으로, 수소원자, C1 내지 C6 알킬기, 하이드록시기, 알콕시기 또는 카르복시기이다.R 1 and R 2 are each independently a hydrogen atom, a C1 to C6 alkyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group or a carboxy group.
상기 페로시아나이드 화합물 및 상기 페리시아나이드 화합물은 각각 증류수에 용해하여 사용할 수 있다.The ferrocyanide compound and the ferricyanide compound may be dissolved in distilled water, respectively.
상기 알록사진 화합물은 알칼리 전해질에 용해하여 사용할 수 있다.The alloxazine compound may be dissolved in an alkaline electrolyte and used.
[실시예] EXAMPLE
이하, 본 발명을 실시예를 들어 더욱 상세하게 설명하도록 한다. 그러나 이는 예시를 위한 것으로서 이에 의하여 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples. However, this is for illustrative purposes and the scope of the present invention is not limited thereby.
실시예 1: 레독스 흐름 전지Example 1 Redox Flow Cell
전극 크기 25cm2 (5 x 5 cm)로 각각 카본펠트 양극과 카본펠트 음극을 사용하고, 이온분리막으로 나피온 막(Nafion 212)을 사용하며, 캐소드액은 0.4M K4Fe(CN)6와 0.04M K3Fe(CN)6을 1M KOH에 녹여 125ml을 사용하고, 애노드액은 0.5M 알록사진 7/8 카보닐산을 1M KOH에 녹여 50ml을 사용하여 레독스 흐름 전지를 제조하였다.A 25 cm 2 (5 x 5 cm) electrode with a carbon felt anode and a carbon felt cathode, respectively, a Nafion membrane (Nafion 212) as the ion separation membrane, and a catholyte solution of 0.4MK 4 Fe (CN) 6 and 0.04 M A redox flow battery was prepared by dissolving K 3 Fe (CN) 6 in 1M KOH and using 125 ml. The anolyte solution was dissolved in 0.5 M aroxazine 7/8 carbonic acid in 1 M KOH and 50 ml was used to prepare a redox flow battery.
실시예 2: 레독스 흐름 전지Example 2: Redox Flow Cell
전극 크기 25cm2 (5 x 5 cm)로 각각 카본펠트 양극과 카본펠트 음극을 사용하고, 이온분리막으로 나피온 막(Nafion 212)을 사용하며, 캐소드액은 0.7M K4Fe(CN)6와 0.07M K3Fe(CN)6을 증류수에 녹여 70ml을 사용하고, 애노드액은 0.5M 알록사진 7/8 카보닐산을 1M KOH에 녹여 50ml을 사용하여 레독스 흐름 전지를 제조하였다.A 25 cm 2 (5 x 5 cm) electrode with a carbon felt anode and a carbon felt cathode, respectively, a Nafion membrane (Nafion 212) is used as the ion separation membrane, and the cathode solution is 0.7MK 4 Fe (CN) 6 and 0.07 M A redox flow battery was prepared by dissolving K 3 Fe (CN) 6 in distilled water and using 70 ml. The anolyte solution was dissolved in 0.5 M Aloxazine 7/8 carbonyl acid in 1 M KOH and 50 ml.
[시험예] [Test Example]
시험예 1: 레독스 흐름 전지 충방전 특성 평가 Test Example 1 Evaluation of Charge and Discharge Characteristics of Redox Flow Battery
도 2는 실시예 1 및 실시예 2에 따라 제조된 레독스 흐름 전지의 전류밀도 40mA/cm2, 충방전 전위 0.4V 내지 1.8V 에서의 충방전 곡선이고, 하기 표 1에 전류밀도 40mA/cm2, 충방전 전위 0.4V 내지 1.8V 에서의 충방전 후 쿨롱효율, 전압효율, 에너지효율을 나타내었다.2 is a current density of 40 mA / cm 2 , charge and discharge potential of the redox flow battery prepared according to Example 1 and Example 2 Charge and discharge curve at 0.4V to 1.8V, the following Table 1 shows the current density of 40mA / cm 2 , charge and discharge potential Coulomb efficiency, voltage efficiency and energy efficiency after charge and discharge at 0.4V to 1.8V are shown.
(%)Coulombic efficiency
(%)
(%)Voltage efficiency
(%)
(%)Energy efficiency
(%)
도 2 및 표 1을 참조하면, 실시예 1 및 실시예 2에 따라 제조된 레독스 흐름 전지의 충방전 특성은 거의 유사한 특성을 나타냄을 알 수 있었다2 and Table 1, it can be seen that the charge and discharge characteristics of the redox flow battery prepared according to Example 1 and Example 2 shows almost similar characteristics.
시험예 2: 레독스 흐름 전지 에너지 밀도 분석Test Example 2: Redox Flow Cell Energy Density Analysis
도 3은 실시예 1 및 실시예 2에 따라 제조된 레독스 흐름전지의 전류밀도 40mA/cm2, 충방전 전위 0.4V 내지 1.8V 에서의 충방전 곡선을 사용한 양극의 부피로 환산한 부피당 에너지밀도에 대해 도시하였다.3 is a current density of 40 mA / cm 2 , charge and discharge potential of the redox flow battery prepared according to Example 1 and Example 2 The energy density per volume converted into the volume of the positive electrode using the charge-discharge curve from 0.4V to 1.8V is shown.
도 3을 참조하면, 실시예 1 및 실시예 2에 따라 제조된 레독스 흐름 전지는 상기 시험예 1에서 알 수 있는 바와 같이 유사한 방전용량을 나타내지만, 사용된 양극활물질을 기준으로 부피당 에너지밀도로 환산하면 실시예 1보다 실시예 2가 부피당 에너지밀도가 약 1.7배 향상되는 것을 확인할 수 있었다. Referring to FIG. 3, the redox flow batteries prepared according to Examples 1 and 2 exhibited similar discharge capacities as can be seen in Test Example 1, but at an energy density per volume based on the cathode active material used. In conversion, it was confirmed that Example 2 improved about 1.7 times more energy density per volume than Example 1.
시험예 3: 레독스 흐름 전지 싸이클 특성 평가Test Example 3: Evaluation of Redox Flow Battery Cycle Characteristics
도 4은 실시예 1 및 실시예 2에 따라 제조된 레독스 흐름 전지의 전류밀도 40mA/cm2, 충방전 전위 0.4V 내지 1.8V 에서 충전과 방전을 반복한 수명특성에 대한 그래프이다.4 is a current density of 40 mA / cm 2 , charge and discharge potential of the redox flow battery prepared according to Example 1 and Example 2 It is a graph of the life characteristics of repeated charging and discharging at 0.4V to 1.8V.
도 4을 참조하면, 실시예 1 및 실시예 2에 따라 제조된 레독스 흐름 전지의 수명특성은 100사이클동안 용량저하 없이 안정된 특성을 나타내었다.Referring to FIG. 4, the life characteristics of the redox flow batteries prepared according to Examples 1 and 2 showed stable characteristics without capacity loss for 100 cycles.
이상에서 본 발명의 바람직한 구현예들에 대하여 설명하였으나, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서, 구성 요소의 부가, 변경, 삭제 또는 추가 등에 의해 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있을 것이며, 이 또한 본 발명의 권리범위 내에 포함된다고 할 것이다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다. 본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.Although preferred embodiments of the present invention have been described above, those of ordinary skill in the art may add, change, delete, or eliminate the elements within the scope not departing from the spirit of the present invention described in the claims. The present invention may be variously modified and changed by addition, etc., which will also be included within the scope of the present invention. For example, each component described as a single type may be implemented in a distributed manner, and similarly, components described as distributed may be implemented in a combined form. The scope of the present invention is shown by the following claims rather than the above description, and all changes or modifications derived from the meaning and scope of the claims and their equivalents should be construed as being included in the scope of the present invention. do.
Claims (17)
음극과 구조식 3으로 표시되는 알록사진 화합물을 포함하는 애노드액을 포함하는 음극부; 및
상기 양극부과 음극부 사이에 위치하는 이온교환막;을
포함하는 레독스 흐름전지.
[구조식 1]
상기 구조식 1에서
M은 알칼리 금속 이온이다.
[구조식 2]
상기 구조식 2에서
M은 알칼리 금속 이온이다.
[구조식 3]
상기 구조식 3에서
R1 및 R2는 각각 독립적으로, 수소원자, C1 내지 C6 알킬기, 하이드록시기, 알콕시기 또는 카르복시기이다.An anode part including a cathode and a catholyte including at least one selected from a ferrocyanide compound represented by Formula 1 and a ferricyanide compound represented by Formula 2;
A negative electrode unit including an anode solution including an anode and an alkazine compound represented by Structural Formula 3; And
An ion exchange membrane positioned between the anode portion and the cathode portion;
Redox flow battery containing.
[Formula 1]
In Structural Formula 1
M is an alkali metal ion.
[Formula 2]
In the above formula 2
M is an alkali metal ion.
[Formula 3]
In Structural Formula 3
R 1 and R 2 are each independently a hydrogen atom, a C1 to C6 alkyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group or a carboxy group.
상기 페로시아나이드 화합물, 상기 페리시아나이드 화합물 및 상기 알록사진 화합물은 각각 알칼리 전해질 및 증류수 중에서 선택된 1종 이상에 용해하여 사용하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름전지.The method of claim 1,
Redox flow battery, characterized in that the ferrocyanide compound, the ferricyanide compound and the alloxazine compound are dissolved in at least one selected from alkaline electrolyte and distilled water, respectively.
상기 페로시아나이드 화합물 및 상기 페리시아나이드 화합물은 각각 증류수에 용해하여 사용하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름전지.The method of claim 2,
The redox flow battery, characterized in that the ferrocyanide compound and the ferricyanide compound is dissolved in distilled water, respectively.
상기 알록사진 화합물은 알칼리 전해질에 용해하여 사용하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름전지.The method of claim 2,
Redox flow battery, characterized in that the alloxazine compound is dissolved in an alkaline electrolyte and used.
상기 페로시아나이드 화합물은 페로시안화칼륨 (K4Fe(CN)6) 및 페로시안화나트륨 (Na4Fe(CN)6) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하고,
상기 페리시아나이드 화합물은 페리시안화칼륨 (K3Fe(CN)6) 및 페리시안화나트륨 (Na3Fe(CN)6) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름전지.The method of claim 1,
The ferrocyanide compound includes at least one selected from potassium ferrocyanide (K 4 Fe (CN) 6 ) and sodium ferrocyanide (Na 4 Fe (CN) 6 ),
The ferricyanide compound is redox flow battery, characterized in that it comprises one or more selected from potassium ferricyanide (K 3 Fe (CN) 6 ) and sodium ferricyanide (Na 3 Fe (CN) 6 ).
상기 알록사진 화합물은 알록사진 카보닐산, 하이드록시 알록사진, 디메톡시 알록사진 및 디메틸 알록사진 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름 전지.The method of claim 1,
The aloxazine compound is a redox flow battery, characterized in that it comprises at least one selected from alkoxide carbonyl acid, hydroxy aloxazine, dimethoxy aloxazine and dimethyl aloxazine.
상기 알칼리 전해질이 수산화칼륨(KOH), 수산화나트륨(NaOH), 수산화바륨(Ba(OH)2), 수산화칼슘 (Ca(OH)2) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름 전지.The method of claim 2,
Redox flow battery, characterized in that the alkaline electrolyte comprises at least one selected from potassium hydroxide (KOH), sodium hydroxide (NaOH), barium hydroxide (Ba (OH) 2 ), calcium hydroxide (Ca (OH) 2 ) .
상기 캐소드액 및 애노느액은 각각 0.1M 내지 3M 몰농도인 것을 특징으로 하는 레독스 흐름 전지.The method of claim 1,
The catholyte and the anoine solution are redox flow battery, characterized in that each 0.1M to 3M molarity.
상기 음극 및 상기 양극이 각각 카본펠트, 카본나노섬유(CNF), 카본 페이퍼 및 카본나노물질 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름 전지.The method of claim 1,
The negative electrode and the positive electrode respectively redox flow battery, characterized in that it comprises at least one selected from carbon felt, carbon nanofibers (CNF), carbon paper and carbon nano materials.
상기 이온교환막이 나피온계, 다공성 유무기소재, 폴리올레핀, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에테르에테르케톤, 폴리술폰, 폴리이미드 및 폴리아미드이미드로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름 전지.The method of claim 1,
The ion exchange membrane is characterized in that it comprises one or more selected from the group consisting of Nafion-based, porous organic-inorganic materials, polyolefins, polytetrafluoroethylene, polyetheretherketone, polysulfone, polyimide and polyamideimide Redox flow battery.
상기 레독스 흐름 전지에 캐소드액 또는 애노드액을 공급 및 배출하는 펌프;및
상기 캐소드액 또는 상기 애노드액을 저장하는 탱크;를
포함하는 레독스 흐름 전지 시스템.A redox flow battery according to claim 1;
A pump for supplying and discharging catholyte or anolyte to the redox flow battery; and
A tank for storing the catholyte or the anolyte;
Redox flow cell system comprising.
상기 펌프는
상기 캐소드액을 양극부에 공급 및 배출하는 제1 펌프; 및
상기 애노드액을 음극부에 공급 및 배출하는 제2 펌프;를 포함하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름 전지 시스템.The method of claim 11,
The pump is
A first pump supplying and discharging the catholyte to the anode; And
And a second pump for supplying and discharging the anolyte to the cathode part.
상기 탱크는
상기 캐소드액을 저장하는 제1 탱크; 및
상기 애노드액을 제2 탱크;를 포함하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름 전지 시스템.The method of claim 11,
The tank is
A first tank for storing the catholyte; And
Redox flow battery system comprising the; anolyte a second tank.
상기 캐소드액은 구조식 1로 표시되는 페로시아나이드 화합물 및 구조식 2로 표시되는 페리시아나이드 화합물 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름 전지 시스템.
[구조식 1]
상기 구조식 1에서
M은 알칼리 금속 이온이다.
[구조식 2]
상기 구조식 2에서
M은 알칼리 금속 이온이다.The method of claim 11,
The catholyte is a redox flow battery system, characterized in that it comprises at least one selected from a ferrocyanide compound represented by formula 1 and a ferricyanide compound represented by formula 2.
[Formula 1]
In Structural Formula 1
M is an alkali metal ion.
[Formula 2]
In the above formula 2
M is an alkali metal ion.
상기 애노드액은 구조식 3으로 표시되는 알록사진 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름 전지 시스템.
[구조식 3]
상기 구조식 3에서
R1 및 R2는 각각 독립적으로, 수소원자, C1 내지 C6 알킬기, 하이드록시기, 알콕시기 또는 카르복시기이다.The method of claim 11,
The anolyte is a redox flow battery system, characterized in that it comprises an alloxazine compound represented by the formula (3).
[Formula 3]
In Structural Formula 3
R 1 and R 2 are each independently a hydrogen atom, a C1 to C6 alkyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group or a carboxy group.
상기 페로시아나이드 화합물 및 상기 페리시아나이드 화합물은 각각 증류수에 용해하여 사용하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름전지 시스템.The method of claim 14,
The ferrocyanide compound and the ferricyanide compound are each dissolved and used in distilled water redox flow battery system.
상기 알록사진 화합물은 알칼리 전해질에 용해하여 사용하는 것을 특징으로 하는 레독스 흐름전지 시스템.The method of claim 15,
The alloxazine compound is a redox flow battery system, characterized in that used in dissolving in an alkaline electrolyte.
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