KR20190110518A - 수지 재료 및 적층체 - Google Patents

Abstract

절연성과 열전도성을 효과적으로 높일 수 있고, 절연 파괴 강도의 변동을 효과적으로 억제할 수 있으며, 또한 접착성을 효과적으로 높일 수 있는 수지 재료를 제공한다. 본 발명에 따른 수지 재료는, 제1 무기 입자와, 제2 무기 입자와, 결합제 수지를 포함하며, 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 이상이고, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 미만이고, 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 각각, 2N/㎟ 이하이다.

Description

수지 재료 및 적층체

본 발명은, 무기 입자와 결합제 수지를 포함하는 수지 재료에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 수지 재료를 사용한 적층체에 관한 것이다.

근년, 전자 및 전기 기기의 소형화 및 고성능화가 진행되고 있고, 전자 부품의 실장 밀도가 높아지고 있다. 이로 인해, 좁은 스페이스 내에서 전자 부품으로부터 발생하는 열을, 어떻게 방열할지가 문제가 되고 있다. 전자 부품으로부터 발생한 열은, 전자 및 전기 기기의 신뢰성에 직결되므로, 발생한 열의 효율적인 방산이 긴급한 과제가 되고 있다.

상기의 과제를 해결하는 하나의 수단으로서는, 파워 반도체 디바이스 등을 실장하는 방열 기판에, 높은 열전도성을 갖는 세라믹스 기판을 사용하는 수단을 들 수 있다. 이러한 세라믹스 기판으로서는, 알루미나 기판 및 질화알루미늄 기판 등을 들 수 있다.

그러나, 상기 세라믹스 기판을 사용하는 수단에서는, 다층화가 곤란하고, 가공성이 나쁘며, 비용이 매우 높다는 과제가 있다. 또한, 상기 세라믹스 기판과 구리 회로의 선팽창 계수의 차가 크므로, 냉열 사이클 시에 구리 회로가 박리되기 쉽다고 하는 과제도 있다.

그래서, 선팽창 계수가 낮은 질화붕소, 특히 육방정 질화붕소를 사용한 수지 조성물이, 방열 재료로서 주목받고 있다. 육방정 질화붕소의 결정 구조는, 그래파이트에 유사한 육각 그물눈의 층상 구조이고, 육방정 질화붕소의 입자 형상은, 인편상이다. 이로 인해, 육방정 질화붕소는, 면 방향의 열전도율이 두께 방향의 열전도율보다도 높고, 또한 열전도율에 이방성이 있는 성질을 갖는 것이 알려져 있다.

육방정 질화붕소의 열전도율 이방성을 저감하고, 두께 방향의 열전도율을 향상시키는 방법으로서, 육방정 질화붕소의 1차 입자를 응집시킨 2차 응집 입자(질화붕소 응집 입자)를 사용하는 것이 제안되어 있다. 하기의 특허문헌 1 내지 3에는, 질화붕소 응집 입자를 사용한 수지 조성물이 개시되어 있다.

하기의 특허문헌 1에는, 열경화성 수지 중에, 무기 충전재를 함유하는 열경화성 수지 조성물이 개시되어 있다. 상기 무기 충전재는, 평균 긴 직경이 8㎛ 이하인 질화붕소의 1차 입자로 구성되는 2차 응집체 (A)와, 평균 긴 직경이 8㎛ 초과 20㎛ 이하인 질화붕소의 1차 입자로 구성되는 2차 응집체 (B)를 40:60 내지 98:2의 부피비로 포함한다. 상기 무기 충전재의 함유량은 40부피％ 이상 80부피％ 이하이다.

하기의 특허문헌 2에는, 다른 압축 파괴 강도를 갖는 2종의 필러(단, 상기 2종의 필러는 동일 물질인 경우에는 제외함)와, 경화성 수지 (C)를 포함하는 경화성 방열 조성물이 개시되어 있다. 상기 2종의 필러의 압축 파괴 강도비(압축 파괴 강도가 큰 필러 (A)의 압축 파괴 강도/압축 파괴 강도가 작은 필러 (B)의 압축 파괴 강도)는 5 이상 1500 이하이다. 상기 필러 (B)는, 육방정 질화붕소 응집 입자이다.

하기의 특허문헌 3에는, 열경화성 수지 및 무기 충전제를 포함하는 열경화성 수지 조성물이 개시되어 있다. 상기 무기 충전제는 10 이상 20 이하의 애스펙트비를 갖는 질화붕소의 1차 입자로 형성되는 2차 입자 (A)와, 2 이상 9 이하의 애스펙트비를 갖는 질화붕소의 1차 입자로 형성되는 2차 입자 (B)를 포함한다.

일본 특허 공개 제2011-6586호 공보 WO2013/145961A1 WO2014/199650A1

특허문헌 1 내지 3의 기재와 같은 종래의 질화붕소 응집 입자를 사용한 경화성 조성물에서는, 질화붕소 응집 입자의 열전도율 등방성을 유지하기 위해서, 시트 성형 등의 프레스 시에, 프레스에 의해 질화붕소 응집 입자를 붕괴 등 시키지 않을 필요가 있다. 이로 인해, 질화붕소 응집 입자 간에 공극이 잔존하는 경우가 있다. 결과로서, 두께 방향의 열전도성을 향상시킬 수 있지만, 절연성이 저하되는 경우가 있다.

또한, 질화붕소 응집 입자 간의 공극을 없애기 위해서, 시트 성형 등의 프레스를 행하면, 질화붕소 응집 입자가 변형 또는 붕괴되어, 질화붕소 응집 입자의 열전도성의 등방성이 상실되는 경우가 있다. 결과로서, 프레스 방향(두께 방향)의 열전도율이 저하되는 경우가 있다. 종래의 질화붕소 응집 입자를 사용한 경화성 조성물에서는, 높은 절연성과 높은 열전도성을 양립하기에는 한계가 있다.

또한, 종래의 질화붕소 응집 입자를 사용한 경화성 조성물에서는, 압축 강도가 다른 질화붕소 응집 입자를 균일하게 압축시키는 것이 곤란하고, 절연 파괴 강도에 변동이 발생하는 경우가 있다.

또한, 종래의 질화붕소 응집 입자를 사용한 경화성 조성물에서는, 질화붕소 응집 입자 간에 공극이 형성되기 쉽고, 피착체 근방에 공극이 형성됨으로써, 접착성이 저하되는 경우가 있다.

본 발명의 목적은, 절연성과 열전도성을 효과적으로 높일 수 있고, 절연 파괴 강도의 변동을 효과적으로 억제할 수 있으며, 또한 접착성을 효과적으로 높일 수 있는 수지 재료를 제공하는 것이다. 또한, 본 발명의 목적은, 상기 수지 재료를 사용한 적층체를 제공하는 것이다.

본 발명의 넓은 국면에 의하면, 제1 무기 입자와, 제2 무기 입자와, 결합제 수지를 포함하며, 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 이상이고, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 미만이고, 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 각각, 2N/㎟ 이하인, 수지 재료가 제공된다.

본 발명에 따른 수지 재료의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제2 무기 입자의 입자 직경이 10㎛ 이상 50㎛ 이하이다.

본 발명에 따른 수지 재료의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 1.5N/㎟ 이하이고, 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 각각, 3N/㎟ 이하이고, 상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 각각, 4N/㎟ 이하이다.

본 발명에 따른 수지 재료의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도의 차의 절댓값이, 1.5N/㎟ 이하이고, 상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가, 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 동일하거나 또는 작다.

본 발명에 따른 수지 재료의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 무기 입자와 상기 제2 무기 입자가 각각, 질화붕소 응집 입자이다.

본 발명에 따른 수지 재료의 어느 특정한 국면에서는, 수지 재료 100부피％ 중, 상기 제1 무기 입자와 상기 제2 무기 입자의 합계의 함유량이, 20부피％ 이상 80부피％ 이하이다.

본 발명에 따른 수지 재료의 어느 특정한 국면에서는, 상기 수지 재료가, 수지 시트이다.

본 발명의 넓은 국면에 의하면, 열전도체와, 상기 열전도체의 한쪽 표면에 적층된 절연층과, 상기 절연층의 상기 열전도체와는 반대측의 표면에 적층된 도전층을 구비하며, 상기 절연층의 재료가 상술한 수지 재료인, 적층체가 제공된다.

본 발명에 따른 수지 재료는, 제1 무기 입자와, 제2 무기 입자와, 결합제 수지를 포함한다. 본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 이상이고, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 미만이다. 본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 각각, 2N/㎟ 이하이다. 본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기의 구성이 구비되어 있으므로, 절연성과 열전도성을 효과적으로 높일 수 있고, 절연 파괴 강도의 변동을 효과적으로 억제할 수 있으며, 또한 접착성을 효과적으로 높일 수 있다.

도 1은, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 수지 시트를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 수지 재료를 사용하여 얻어지는 적층체를 모식적으로 도시하는 단면도이다.

이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.

(수지 재료)

본 발명에 따른 수지 재료는, 제1 무기 입자와, 제2 무기 입자와, 결합제 수지를 포함한다.

본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 이상이고, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 미만이다.

본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 각각, 2N/㎟ 이하이다.

본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기의 구성이 구비되어 있으므로, 절연성과 열전도성을 효과적으로 높일 수 있고, 절연 파괴 강도의 변동을 효과적으로 억제할 수 있으며, 또한 접착성을 효과적으로 높일 수 있다.

본 발명에 따른 수지 재료에서는, 2종류의 무기 입자를 사용하고 있고, 그 2종류의 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는 상이하다. 예를 들어, 질화붕소 입자 등이, 높은 열전도성을 갖는 무기 입자로서 알려져 있다. 애스펙트비가 비교적 작은 1차 입자로 구성되는 무른 무기 입자만을 포함하는 수지 재료를 사용하여, 시트 성형 등에 의해 프레스를 행하면, 프레스에 의해 무기 입자가 변형 또는 붕괴되고, 무기 입자는 면 방향으로 배향한다. 무기 입자가 면 방향으로 배향하면, 면 방향의 열전도성을 높일 수 있지만, 두께 방향(프레스 방향)의 열전도성을 높일 수 없다. 애스펙트비가 비교적 큰 1차 입자로 구성되는 단단한 무기 입자만을 포함하는 수지 재료를 사용하여, 시트 성형 등에 의해 프레스를 행하면, 프레스에 의해 무기 입자가 변형 또는 붕괴되기 어렵고, 면 방향 및 두께 방향의 열전도성을 높일 수 있지만, 무기 입자 간에 공극이 잔존하고, 절연성이 악화된다.

본 발명에 따른 수지 재료에, 프레스 등에 의해 압축의 힘이 부여되었을 경우에는, 상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자는 변형 또는 붕괴된다. 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는 비교적 크기 때문에, 상기 제1 무기 입자는, 상기 제2 무기 입자와 비교하면, 1차 입자의 뒤얽힘 때문에 변형은 하지만, 과도하게 붕괴되지 않고, 입자 형상을 유지하기 쉽다. 한편, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는 비교적 작기 때문에, 상기 제2 무기 입자는, 입자 형상을 유지할 수 없고, 상기 제1 무기 입자의 주위에서 적절하게 변형 또는 붕괴된다. 이로 인해, 변형 또는 붕괴된 상기 제2 무기 입자에 의해, 상기 제1 무기 입자 간에 존재하는 공극을 매립할 수 있고, 절연성을 효과적으로 높일 수 있다. 또한, 적절하게 변형 또는 붕괴된 상기 제2 무기 입자의 형상에 따라, 상기 제1 무기 입자도 변형될 수 있다. 그 때에, 상기 제1 무기 입자 내에 존재하는 결합제 수지에 의해 입자 간의 공극을 매립할 수 있으므로, 절연성을 효과적으로 높일 수 있다.

또한, 상기 제2 무기 입자는, 변형 또는 붕괴할 때에 상기 제1 무기 입자 간에 배향할 수 있고, 열전도성을 효과적으로 높일 수 있다. 또한, 변형 또는 붕괴된 상기 제2 무기 입자는, 상기 제1 무기 입자가 면 방향으로 완전히 압축되는 것을 방지할 수 있다. 그 때문에, 두께 방향의 열전도성을 효과적으로 높일 수 있다.

또한, 본 발명에 따른 수지 재료에서는, 특정한 압축 강도를 갖는 상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자를 사용하고 있다. 본 발명에 따른 수지 재료를 사용하여 시트 성형 등에 의해 프레스를 행하면, 프레스에 의해, 상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자는, 비교적 균일하게 압축되어, 모두 변형되므로, 입자 간에 존재하는 공극을 한층 더 저감할 수 있다. 이로 인해, 시트 내부의 공극에 의한 부분 방전(내부 방전)을 방지할 수 있고, 절연 파괴 강도의 변동을 효과적으로 억제할 수 있다.

본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기 제1 무기 입자는, 입자 내부에 결합제 수지를 유지할 수 있으므로, 프레스 등에 의해 상기 제1 무기 입자가 변형되었을 때에, 결합제 수지에 의해 입자 간의 공극을 매립할 수 있고, 공극의 형성을 효과적으로 억제할 수 있다. 또한, 피착체 근방에 있어서의 공극의 형성도 효과적으로 억제할 수 있으므로, 피착체 사이의 접착성을 효과적으로 높일 수 있다. 또한, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 비교적 작고, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 짧은 변 방향에는 관능기가 비교적 많이 존재하므로, 접착성을 효과적으로 높일 수 있다.

이러한 효과를 얻기 위해서, 특정한 압축 강도 및 특정한 애스펙트비의 관계를 충족하는 제1 무기 입자 및 제2 무기 입자를 사용하는 것은, 크게 기여한다.

본원 발명의 효과가 한층 더 효과적으로 발휘되는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와의 차의 절댓값은 1.5N/㎟ 이하인 것이 바람직하다. 본원 발명의 효과가 한층 더 효과적으로 발휘되는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 동일하거나 또는 작은 것이 바람직하고, 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도보다도 작은 것이 보다 바람직하다.

상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자가, 상기의 압축 강도의 관계를 만족함으로써, 프레스 등에 의해 압축의 힘이 부여되었을 경우에, 압축의 초기에는, 상기 제2 무기 입자의 압축 강도(경도)는 상기 제1 무기 입자의 압축 강도(경도)보다도 상대적으로 낮다. 이로 인해, 상기 제1 무기 입자는 과도하게 변형 또는 붕괴되지 않고, 상기 제2 무기 입자가 적절하게 변형 또는 붕괴된다. 또한, 압축의 초기에는, 상기 제2 무기 입자의 변형 또는 붕괴가 발생하는 프레스압은, 상기 제1 무기 입자의 변형 또는 붕괴가 발생하는 프레스압보다도 낮다. 이때, 적절하게 변형 또는 붕괴된 상기 제2 무기 입자는, 상기 제1 무기 입자 간의 공극을 매립할 수 있다. 압축의 후기에서는, 상기 제1 무기 입자의 압축 강도(경도)가 상기 제2 무기 입자의 압축 강도(경도)보다도 상대적으로 낮다. 이때, 상기 제2 무기 입자가 상기 제1 무기 입자의 주위에 밀집해 있기 때문에, 상기 제1 무기 입자가 과도하게 붕괴되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 밀집하고 있는 상기 제2 무기 입자 간의 공극을 매립하도록, 상기 제1 무기 입자가 변형될 수 있다. 결과로서, 본원 발명의 효과가 한층 더 효과적으로 발휘된다.

(제1 무기 입자 및 제2 무기 입자)

본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는 2N/㎟ 이하이다. 절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 바람직하게는 1.7N/㎟ 이하이다. 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도의 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는 0.1N/㎟ 이상이어도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 바람직하게는 3N/㎟ 이하, 보다 바람직하게는 2.5N/㎟ 이하이다. 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도의 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는 1N/㎟ 이상이어도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 바람직하게는 4N/㎟ 이하, 보다 바람직하게는 3N/㎟ 이하이다. 상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도의 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는 1N/㎟ 이상이어도 된다.

본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는 2N/㎟ 이하이다. 절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 바람직하게는 1.5N/㎟ 이하, 보다 바람직하게는 1.2N/㎟ 이하이다. 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도의 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는 0.1N/㎟ 이상이어도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 바람직하게는 3N/㎟ 이하, 보다 바람직하게는 2N/㎟ 이하이다. 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도의 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는 1N/㎟ 이상이어도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 바람직하게는 4N/㎟ 이하, 보다 바람직하게는 3N/㎟ 이하이다. 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도의 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는 1N/㎟ 이상이어도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가, 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 동일하거나 또는 작은 것이 바람직하고, 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도보다도 작은 것이 보다 바람직하다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1N/㎟ 이하, 보다 바람직하게는 0.8N/㎟ 이하이다. 상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 동일해도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1.5N/㎟ 이하, 보다 바람직하게는 1N/㎟ 이하이다. 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와의 차의 절댓값은, 0N/㎟ 이상이어도 된다. 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 동일해도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와의 차의 절댓값은, 바람직하게는 0.1N/㎟ 이상, 보다 바람직하게는 0.2N/㎟ 이상이고, 바람직하게는 1.5N/㎟ 이하, 보다 바람직하게는 1N/㎟ 이하이다. 상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 동일해도 된다.

상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자 각각의 10％, 20％ 및 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도는, 이하와 같이 하여 측정할 수 있다.

미소 압축 시험기를 사용하여, 다이아몬드로 만든 각기둥을 압축 부재로 하고, 해당 압축 부재의 평활 단부면을 무기 입자를 향하여 강하시켜, 무기 입자를 압축한다. 측정 결과로서 압축 하중값과 압축 변위의 관계가 얻어지지만, 압축 하중값을 무기 입자의 입자 직경을 사용하여 산출한 평균 단면적을 사용하여 단위 면적당의 압축 하중값을 산출하고, 이것을 압축 강도로 한다. 또한, 압축 변위와 무기 입자의 입자 직경으로부터, 압축률을 산출하고, 압축 강도와 압축률의 관계를 얻는다. 측정하는 무기 입자는 현미경을 사용하여 관찰하고, 입자 직경±10％의 입자 직경을 갖는 무기 입자를 선출하여 측정한다. 또한, 각각의 압축률에 있어서의 압축 강도는, 20회의 측정 결과를 평균한 평균 압축 강도로서 산출한다. 상기 미소 압축 시험기로서, 예를 들어 피셔·인스트루먼츠사제 「미소 압축 시험기 HM2000」 등이 사용된다. 또한, 압축률은 (압축률=압축 변위÷평균 입자 직경×100)으로 산출할 수 있다.

상기 압축 강도는, 수지 재료에 배합하기 전의 무기 입자를 사용하여 측정 해도 되고, 수지 재료로부터 결합제 수지를 제거하고, 회수한 무기 입자를 사용하여 측정해도 된다. 수지 재료로부터 결합제 수지를 제거하는 방법으로서는, 수지 재료를 600℃의 고온에서 5시간 가열 처리하는 방법 등을 들 수 있다. 수지 재료로부터 결합제 수지를 제거하는 방법은, 상기의 방법이어도 되고, 기타의 방법이어도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 입자 직경은, 바람직하게는 20㎛ 이상, 보다 바람직하게는 25㎛ 이상이고, 바람직하게는 120㎛ 이하, 보다 바람직하게는 100㎛ 이하이다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제2 무기 입자의 입자 직경은, 바람직하게는 10㎛ 이상, 보다 바람직하게는 20㎛ 이상이고, 바람직하게는 50㎛ 이하, 보다 바람직하게는 45㎛ 이하이다.

상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자의 입자 직경은, 부피 기준에서의 입자 직경을 평균한 평균 입자 직경인 것이 바람직하다. 상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자의 입자 직경은, 호리바 세이사꾸쇼사제 「레이저 회절식 입도 분포 측정 장치」를 사용하여 측정할 수 있다. 상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자의 입자 직경은, 3g의 각 무기 입자의 샘플링을 행하고, 그 중에 포함되는 각 무기 입자의 입자 직경을 평균하고, 산출하는 것이 바람직하다. 평균 입자 직경의 산출 방법에 대해서는, 제1 무기 입자 및 제2 무기 입자 각각에 있어서, 누적 부피가 50％일 때의 무기 입자의 입자 직경(d50)을 평균 입자 직경으로서 채용하는 것이 바람직하다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 애스펙트비는, 바람직하게는 3 이하, 보다 바람직하게는 2 이하이다. 상기 제1 무기 입자의 애스펙트비 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제1 무기 입자의 애스펙트비는 1 이상이어도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제2 무기 입자의 애스펙트비는, 바람직하게는 3 이하, 보다 바람직하게는 2 이하이다. 상기 제2 무기 입자의 애스펙트비의 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제2 무기 입자의 애스펙트비는 1 이상이어도 된다.

제1 무기 입자 및 제2 무기 입자의 애스펙트비는, 긴 직경/짧은 직경을 나타낸다. 제1 무기 입자 및 제2 무기 입자의 애스펙트비는, 복수의 각 무기 입자의 애스펙트비를 평균한 평균 애스펙트비인 것이 바람직하다. 제1 무기 입자 및 제2 무기 입자의 평균 애스펙트비는, 임의로 선택된 50개의 각 무기 입자를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 무기 입자의 긴 직경/짧은 직경의 평균값을 산출함으로써 구해진다.

열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자의 열전도율은, 바람직하게는 5W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 10W/m·K 이상이다. 상기 제1 무기 입자의 열전도율의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제1 무기 입자의 열전도율은, 1000W/m·K 이하여도 된다.

열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제2 무기 입자의 열전도율은, 바람직하게는 5W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 10W/m·K 이상이다. 상기 제2 무기 입자의 열전도율의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제2 무기 입자의 열전도율은, 1000W/m·K 이하여도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 수지 재료 100부피％ 중, 상기 제1 무기 입자와 상기 제2 무기 입자의 합계의 함유량은, 바람직하게는 20부피％ 이상, 보다 바람직하게는 45부피％ 이상이고, 바람직하게는 80부피％ 이하, 보다 바람직하게는 70부피％ 이하이다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자는, 질화붕소 응집 입자인 것이 바람직하고, 상기 제2 무기 입자는, 질화붕소 응집 입자인 것이 바람직하다. 상기 질화붕소 응집 입자는, 질화붕소의 1차 입자를 응집시킨 2차 입자인 것이 바람직하다. 상기 제1 무기 입자의 1차 입자는, 질화붕소인 것이 바람직하고, 상기 제2 무기 입자의 1차 입자는, 질화붕소인 것이 바람직하다.

상기 질화붕소 응집 입자의 제조 방법으로서는 특별히 한정되지 않고, 분무 건조 방법 및 유동층 조립 방법 등을 들 수 있다. 질화붕소 응집 입자의 제조 방법은, 분무 건조(스프레이 드라이라고도 불림) 방법인 것이 바람직하다. 분무 건조 방법은, 스프레이 방식에 의해, 이류체 노즐 방식, 디스크 방식(로터리 방식이라고도 불림) 및 초음파 노즐 방식 등으로 분류할 수 있고, 이들 어느 방식으로도 적용할 수 있다. 전체 세공 용적을 한층 더 용이하게 제어할 수 있는 관점에서, 초음파 노즐 방식이 바람직하다.

상기 질화붕소 응집 입자는, 질화붕소의 1차 입자를 재료로서 제조되는 것이 바람직하다. 질화붕소 응집 입자의 재료가 되는 질화붕소로서는 특별히 한정되지 않고, 육방정 질화붕소, 입방정 질화붕소, 붕소 화합물과 암모니아의 환원 질화법에 의해 제작된 질화붕소, 붕소 화합물과 멜라민 등의 질소 함유 화합물로 제작된 질화붕소, 및 붕수소나트륨과 염화암모늄으로 제작된 질화붕소 등을 들 수 있다. 질화붕소 응집 입자의 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 질화붕소 응집 입자의 재료가 되는 질화붕소는, 육방정 질화붕소인 것이 바람직하다.

또한, 질화붕소 응집 입자의 제조 방법으로서는, 반드시 조립 공정은 필요하지 않다. 질화붕소 결정의 성장에 수반하여, 질화붕소의 1차 입자가 자연스럽게 집결함으로써 형성된 질화붕소 응집 입자여도 된다. 또한, 질화붕소 응집 입자의 입자 직경을 정렬시키기 위해서, 분쇄한 질화붕소 응집 입자여도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자는, 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 후술한 범위이고, 상기 압축 강도가 상술한 범위이고, 또한 입자 직경이 다른 2종류 이상의 무기 입자로 구성되어 있어도 된다. 절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제2 무기 입자는, 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 후술한 범위이고, 상기 압축 강도가 상술한 범위이고, 또한 입자 직경이 다른 2종류 이상의 무기 입자로 구성되어 있어도 된다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 수지 재료는, 상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자 이외에, 상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자가 아닌 제3 무기 입자를 포함하고 있어도 된다. 절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 수지 재료는, 상기 제3 무기 입자를 포함하는 것이 바람직하다.

상기 제3 무기 입자는, 응집 입자인 것이 바람직하다. 상기 제3 무기 입자는, 질화붕소의 1차 입자를 응집시킨 2차 입자인 것이 바람직하다.

제1 무기 입자 및 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자:

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 절연 파괴 강도의 변동을 한층 더 효과적으로 억제하는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 평균 긴 직경은, 바람직하게는 2㎛ 이상, 보다 바람직하게는 3㎛ 이상이고, 바람직하게는 20㎛ 이하, 보다 바람직하게는 15㎛ 이하이다.

절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 절연 파괴 강도의 변동을 한층 더 효과적으로 억제하는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 평균 긴 직경은, 바람직하게는 3㎛ 이상, 보다 바람직하게는 4㎛ 이상이고, 바람직하게는 15㎛ 이하, 보다 바람직하게는 10㎛ 이하이다.

상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 평균 긴 직경은, 이하와 같이 하여 산출할 수 있다.

상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자와 열경화성 수지 등을 혼합하여 제작한 적층체 또는 프레스 등에 의한 열경화 후의 적층체 단면의 전자 현미경 화상으로부터, 임의로 선택된 50개의 각 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 긴 직경을 측정하고, 평균값을 산출한다.

본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는 7 이상이다. 절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 절연 파괴 강도의 변동을 한층 더 효과적으로 억제하는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는, 바람직하게는 8 이상, 보다 바람직하게는 10 이상이다. 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는 15 이하여도 된다.

본 발명에 따른 수지 재료에서는, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는 7 미만이다. 절연성과 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 절연 파괴 강도의 변동을 한층 더 효과적으로 억제하는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는, 바람직하게는 6.5 이하, 보다 바람직하게는 6 이하이다. 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비의 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는 3 이상이어도 된다.

상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는, 긴 직경/짧은 직경을 나타낸다. 상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는, 이하와 같이 하여 산출할 수 있다.

상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자와 열경화성 수지 등을 혼합하여 제작한 적층체 또는 프레스 등에 의한 열경화 후의 적층체 단면의 전자 현미경 화상으로부터, 임의로 선택된 50개의 각 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 긴 직경/짧은 직경을 측정하고, 평균값을 산출한다.

절연성 및 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 질화붕소 응집 입자 및 상기 제2 질화붕소 응집 입자를 구성하는 1차 입자에 있어서는, 모든 1차 입자가 인편상의 입자일 필요는 없고, 굴곡된 형상의 입자를 적어도 1개 이상 포함하고 있어도 된다. 굴곡된 형상의 입자에 대해서는, 굴곡 부위에서 2개의 입자로 나누어, 각각의 입자에 대하여 긴 직경/짧은 직경을 측정하고, 긴 직경의 긴 쪽의 입자의 긴 직경/짧은 직경을 굴곡된 형상의 입자의 긴 직경/짧은 직경으로 한다. 얻어진 긴 직경/짧은 직경의 값으로부터, 애스펙트비를 산출한다.

적층체 단면의 전자 현미경 화상에서는, 적층체 중의 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 형상을 비교적 명확하게 확인할 수 있다. 그 때문에, 애스펙트비가 다른 2종류의 1차 입자가 사용되고 있는 것은, 적층체 단면의 전자 현미경 화상으로부터 판단할 수 있다. 또한, 무기 입자가 응집 입자인 경우에는, 일정한 범위 내에 동일한 애스펙트비를 갖는 응집 입자가 집합하고 있다. 그 때문에, 애스펙트비가 다른 응집 입자가 사용되고 있는 것도, 적층체 단면의 전자 현미경 화상으로부터 판단할 수 있다.

(결합제 수지)

본 발명에 따른 수지 재료는, 결합제 수지를 포함한다. 상기 결합제 수지는 특별히 한정되지 않는다. 상기 결합제 수지로서는, 공지된 절연성의 수지가 사용된다. 상기 결합제 수지는, 열가소성 성분(열가소성 화합물) 또는 경화성 성분을 포함하는 것이 바람직하고, 경화성 성분을 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 경화성 성분으로서는, 열경화성 성분 및 광경화성 성분을 들 수 있다. 상기 열경화성 성분은, 열경화성 화합물 및 열경화제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 광경화성 성분은, 광경화성 화합물 및 광중합 개시제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 결합제 수지는, 열경화성 성분을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 결합제 수지는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

「(메트)아크릴로일기」는, 아크릴로일기와 메타크릴로일기를 나타낸다. 「(메트)아크릴」은, 아크릴과 메타크릴을 나타낸다. 「(메트)아크릴레이트」는, 아크릴레이트와 메타크릴레이트를 나타낸다.

(열경화성 성분: 열경화성 화합물)

상기 열경화성 화합물로서는, 스티렌 화합물, 페녹시 화합물, 옥세탄 화합물, 에폭시 화합물, 에피술피드 화합물, (메트)아크릴 화합물, 페놀 화합물, 아미노 화합물, 불포화 폴리에스테르 화합물, 폴리우레탄 화합물, 실리콘 화합물 및 폴리이미드 화합물 등을 들 수 있다. 상기 열경화성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 열경화성 화합물로서는, (A1) 10000 미만의 분자량을 갖는 열경화성 화합물(간단히, (A1) 열경화성 화합물이라고 기재하는 경우가 있음)을 사용해도 되고, (A2) 10000 이상의 분자량을 갖는 열경화성 화합물(간단히, (A2) 열경화성 화합물이라고 기재하는 경우가 있음)을 사용해도 되고, (A1) 열경화성 화합물과, (A2) 열경화성 화합물의 양쪽을 사용해도 된다.

수지 재료 100부피％ 중, 상기 열경화성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 10부피％ 이상, 보다 바람직하게는 20부피％ 이상이고, 바람직하게는 90부피％ 이하, 보다 바람직하게는 80부피％ 이하이다. 상기 열경화성 화합물의 함유량이, 상기 하한 이상이면, 경화물의 접착성 및 내열성이 한층 더 높아진다. 상기 열경화성 화합물의 함유량이, 상기 상한 이하이면, 수지 재료의 도공성이 한층 더 높아진다.

(A1) 10000 미만의 분자량을 갖는 열경화성 화합물:

(A1) 열경화성 화합물로서는, 환상 에테르기를 갖는 열경화성 화합물을 들 수 있다. 상기 환상 에테르기로서는, 에폭시기 및 옥세타닐기 등을 들 수 있다. 상기 환상 에테르기를 갖는 열경화성 화합물은, 에폭시기 또는 옥세타닐기를 갖는 열경화성 화합물인 것이 바람직하다. (A1) 열경화성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

(A1) 열경화성 화합물은, (A1a) 에폭시기를 갖는 열경화성 화합물(간단히, (A1a) 열경화성 화합물이라고 기재하는 경우가 있음)을 포함하고 있어도 되고, (A1b) 옥세타닐기를 갖는 열경화성 화합물(간단히, (A1b) 열경화성 화합물이라고 기재하는 경우가 있음)을 포함하고 있어도 된다.

경화물의 내열성 및 내습성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, (A1) 열경화성 화합물은 방향족 골격을 갖는 것이 바람직하다.

상기 방향족 골격으로서는 특별히 한정되지 않고, 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격, 비페닐 골격, 안트라센 골격, 피렌 골격, 크산텐 골격, 아다만탄 골격 및 비스페놀 A형 골격 등을 들 수 있다. 경화물의 내냉열사이클 특성 및 내열성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 방향족 골격은, 비페닐 골격 또는 플루오렌 골격이 바람직하다.

(A1a) 열경화성 화합물로서는, 비스페놀 골격을 갖는 에폭시 단량체, 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 에폭시 단량체, 나프탈렌 골격을 갖는 에폭시 단량체, 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 단량체, 플루오렌 골격을 갖는 에폭시 단량체, 비페닐 골격을 갖는 에폭시 단량체, 바이(글리시딜옥시페닐)메탄 골격을 갖는 에폭시 단량체, 크산텐 골격을 갖는 에폭시 단량체, 안트라센 골격을 갖는 에폭시 단량체 및 피렌 골격을 갖는 에폭시 단량체 등을 들 수 있다. 이들의 수소 첨가물 또는 변성물을 사용해도 된다. (A1a) 열경화성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 비스페놀 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 예를 들어 비스페놀 A형, 비스페놀 F형 또는 비스페놀 S형의 비스페놀 골격을 갖는 에폭시 단량체 등을 들 수 있다.

상기 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 디시클로펜타디엔디옥시드 및 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 페놀노볼락에폭시 단량체 등을 들 수 있다.

상기 나프탈렌 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1-글리시딜나프탈렌, 2-글리시딜나프탈렌, 1,2-디글리시딜나프탈렌, 1,5-디글리시딜나프탈렌, 1,6-디글리시딜나프탈렌, 1,7-디글리시딜나프탈렌, 2,7-디글리시딜나프탈렌, 트리글리시딜나프탈렌 및 1,2,5,6-테트라글리시딜나프탈렌 등을 들 수 있다.

상기 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1,3-비스(4-글리시딜옥시페닐)아다만탄, 및 2,2-비스(4-글리시딜옥시페닐)아다만탄 등을 들 수 있다.

상기 플루오렌 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 9,9-비스(4-글리시딜옥시페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-메틸페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-클로로페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-브로모페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-플루오로페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-메톡시페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3,5-디메틸페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3,5-디클로로페닐)플루오렌 및 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3,5-디브로모페닐)플루오렌 등을 들 수 있다.

상기 비페닐 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 4,4'-디글리시딜비페닐 및 4,4'-디글리시딜-3,3',5,5'-테트라메틸비페닐 등을 들 수 있다.

상기 바이(글리시딜옥시페닐)메탄 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1,1'-바이(2,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,8'-바이(2,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,1'-바이(3,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,8'-바이(3,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,1'-바이(3,5-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,8'-바이(3,5-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,2'-바이(2,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,2'-바이(3,7-글리시딜옥시나프틸)메탄 및 1,2'-바이(3,5-글리시딜옥시나프틸)메탄 등을 들 수 있다.

상기 크산텐 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1,3,4,5,6,8-헥사메틸-2,7-비스-옥시라닐메톡시-9-페닐-9H-크산텐 등을 들 수 있다.

(A1b) 열경화성 화합물의 구체예로서는, 예를 들어 4,4'-비스[(3-에틸-3-옥세타닐)메톡시메틸]비페닐, 1,4-벤젠디카르복실산비스[(3-에틸-3-옥세타닐)메틸]에스테르, 1,4-비스[(3-에틸-3-옥세타닐)메톡시메틸]벤젠 및 옥세탄 변성 페놀 노볼락 등을 들 수 있다. (A1b) 열경화성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

경화물의 내열성을 한층 더 양호하게 하는 관점에서는, (A1) 열경화성 화합물은, 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 열경화성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다.

경화물의 내열성을 한층 더 양호하게 하는 관점에서는, (A1) 열경화성 화합물 100중량％ 중, 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 열경화성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 70중량％ 이상, 보다 바람직하게는 80중량％ 이상이고, 바람직하게는 100중량％ 이하이다. (A1) 열경화성 화합물 100중량％ 중, 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 열경화성 화합물의 함유량은, 10중량％ 이상 100중량％ 이하여도 된다. 또한, (A1) 열경화성 화합물의 전체가, 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 열경화성 화합물이어도 된다.

(A1) 열경화성 화합물의 분자량은 10000 미만이다. (A1) 열경화성 화합물의 분자량은, 바람직하게는 200 이상이고, 바람직하게는 1200 이하, 보다 바람직하게는 600 이하, 더욱 바람직하게는 550 이하이다. (A1) 열경화성 화합물의 분자량이 상기 하한 이상이면, 경화물 표면의 점착성이 낮아지고, 수지 재료의 취급성이 한층 더 높아진다. (A1) 열경화성 화합물의 분자량이 상기 상한 이하이면, 경화물의 접착성이 한층 더 높아진다. 또한, 경화물이 단단하고 또한 물러지기 어렵고, 경화물의 접착성이 한층 더 높아진다.

또한, 본 명세서에 있어서, (A1) 열경화성 화합물에 있어서의 분자량이란, (A1) 열경화성 화합물이 중합체가 아닌 경우, 및 (A1) 열경화성 화합물의 구조식을 특정할 수 있는 경우에는, 당해 구조식으로부터 산출할 수 있는 분자량을 의미하고, (A1) 열경화성 화합물이 중합체인 경우에는, 중량 평균 분자량을 의미한다. 상기 중량 평균 분자량은, 겔 투과 크로마토그래피(GPC)에 의해 측정되는 폴리스티렌 환산에서의 중량 평균 분자량이다. 겔 투과 크로마토그래피(GPC) 측정에서는, 용리액으로서 테트라히드로푸란을 사용하는 것이 바람직하다.

수지 재료 100부피％ 중, (A1) 열경화성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 10부피％ 이상, 보다 바람직하게는 20부피％ 이상이고, 바람직하게는 90부피％ 이하, 보다 바람직하게는 80부피％ 이하이다. (A1) 열경화성 화합물의 함유량이, 상기 하한 이상이면, 경화물의 접착성 및 내열성이 한층 더 높아진다. (A1) 열경화성 화합물의 함유량이, 상기 상한 이하이면, 수지 재료의 도공성이 한층 더 높아진다.

(A2) 10000 이상의 분자량을 갖는 열경화성 화합물:

(A2) 열경화성 화합물은, 분자량이 10000 이상인 열경화성 화합물이다. (A2) 열경화성 화합물의 분자량은 10000 이상이므로, (A2) 열경화성 화합물은 일반적으로 중합체이고, 상기 분자량은 일반적으로 중량 평균 분자량을 의미한다.

경화물의 내열성 및 내습성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, (A2) 열경화성 화합물은, 방향족 골격을 갖는 것이 바람직하다. (A2) 열경화성 화합물이 중합체이고, (A2) 열경화성 화합물이 방향족 골격을 갖는 경우에는, (A2) 열경화성 화합물은, 방향족 골격을 중합체 전체의 어느 한쪽 부분에 갖고 있으면 되고, 주쇄 골격 내에 갖고 있어도 되며, 측쇄 중에 갖고 있어도 된다. 경화물의 내열성을 한층 더 높게 하고, 또한 경화물의 내습성을 한층 더 높게 하는 관점에서는, (A2) 열경화성 화합물은, 방향족 골격을 주쇄 골격 내에 갖는 것이 바람직하다. (A2) 열경화성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 방향족 골격으로서는 특별히 한정되지 않고, 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격, 비페닐 골격, 안트라센 골격, 피렌 골격, 크산텐 골격, 아다만탄 골격 및 비스페놀 A형 골격 등을 들 수 있다. 경화물의 내냉열사이클 특성 및 내열성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 방향족 골격은, 비페닐 골격 또는 플루오렌 골격이 바람직하다.

(A2) 열경화성 화합물로서는 특별히 한정되지 않고, 스티렌 수지, 페녹시 수지, 옥세탄 수지, 에폭시 수지, 에피술피드 화합물, (메트)아크릴 수지, 페놀 수지, 아미노 수지, 불포화 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 실리콘 수지 및 폴리이미드 수지 등을 들 수 있다.

경화물의 산화 열화를 억제하고, 경화물의 내냉열사이클 특성 및 내열성을 한층 더 높이고, 나아가 경화물의 흡수율을 한층 더 낮게 하는 관점에서는, (A2) 열경화성 화합물은, 스티렌 수지, 페녹시 수지 또는 에폭시 수지인 것이 바람직하고, 페녹시 수지 또는 에폭시 수지인 것이 보다 바람직하고, 페녹시 수지인 것이 더욱 바람직하다. 특히, 페녹시 수지 또는 에폭시 수지의 사용에 의해, 경화물의 내열성이 한층 더 높아진다. 또한, 페녹시 수지의 사용에 의해, 경화물의 탄성률이 한층 더 낮아지고, 또한 경화물의 내냉열사이클 특성이 한층 더 높아진다. 또한, (A2) 열경화성 화합물은, 에폭시기 등의 환상 에테르기를 갖고 있지 않아도 된다.

상기 스티렌 수지로서, 구체적으로는 스티렌계 단량체의 단독 중합체 및 스티렌계 단량체와 아크릴계 단량체의 공중합체 등이 사용 가능하다. 스티렌-메타크릴산글리시딜의 구조를 갖는 스티렌 중합체가 바람직하다.

상기 스티렌계 단량체로서는, 예를 들어 스티렌, o-메틸스티렌, m-메틸스티렌, p-메틸스티렌, p-메톡시스티렌, p-페닐스티렌, p-클로로스티렌, p-에틸스티렌, p-n-부틸스티렌, p-tert-부틸스티렌, p-n-헥실스티렌, p-n-옥틸스티렌, p-n-노닐스티렌, p-n-데실스티렌, p-n-도데실스티렌, 2,4-디메틸스티렌 및 3,4-디클로로스티렌 등을 들 수 있다.

상기 페녹시 수지는, 구체적으로는, 예를 들어 에피할로히드린과 2가의 페놀 화합물을 반응시켜서 얻어지는 수지, 또는 2가의 에폭시 화합물과 2가의 페놀 화합물을 반응시켜서 얻어지는 수지이다.

상기 페녹시 수지는, 비스페놀 A형 골격, 비스페놀 F형 골격, 비스페놀 A/F 혼합형 골격, 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격, 비페닐 골격, 안트라센 골격, 피렌 골격, 크산텐 골격, 아다만탄 골격 또는 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 것이 바람직하다. 상기 페녹시 수지는, 비스페놀 A형 골격, 비스페놀 F형 골격, 비스페놀 A/F 혼합형 골격, 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격 또는 비페닐 골격을 갖는 것이 보다 바람직하고, 플루오렌 골격 및 비페닐 골격 중 적어도 1종의 골격을 갖는 것이 더욱 바람직하다. 이들 바람직한 골격을 갖는 페녹시 수지의 사용에 의해, 경화물의 내열성이 한층 더 높아진다.

상기 에폭시 수지는, 상기 페녹시 수지 이외의 에폭시 수지이다. 상기 에폭시 수지로서는, 스티렌 골격 함유 에폭시 수지, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 페놀 노볼락형 에폭시 수지, 비페놀형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 플루오렌형 에폭시 수지, 페놀아르알킬형 에폭시 수지, 나프톨아르알킬형 에폭시 수지, 디시클로펜타디엔형 에폭시 수지, 안트라센형 에폭시 수지, 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 수지, 트리시클로데칸 골격을 갖는 에폭시 수지 및 트리아진 핵을 골격에 갖는 에폭시 수지 등을 들 수 있다.

(A2) 열경화성 화합물의 분자량은 10000 이상이다. (A2) 열경화성 화합물의 분자량은, 바람직하게는 30000 이상, 보다 바람직하게는 40000 이상이고, 바람직하게는 1000000 이하, 보다 바람직하게는 250000 이하이다. (A2) 열경화성 화합물의 분자량이 상기 하한 이상이면, 경화물이 열 열화하기 어렵다. (A2) 열경화성 화합물의 분자량이 상기 상한 이하이면, (A2) 열경화성 화합물과 다른 성분과의 상용성이 높아진다. 이 결과, 경화물의 내열성이 한층 더 높아진다.

수지 재료 100부피％ 중, (A2) 열경화성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 20부피％ 이상, 보다 바람직하게는 30부피％ 이상이고, 바람직하게는 60부피％ 이하, 보다 바람직하게는 50부피％ 이하이다. (A2) 열경화성 화합물의 함유량이, 상기 하한 이상이면, 수지 재료의 취급성이 한층 더 양호해진다. (A2) 열경화성 화합물의 함유량이, 상기 상한 이하이면, 수지 재료의 도공성이 한층 더 높아진다.

(열경화성 성분: 열경화제)

상기 열경화제는, 특별히 한정되지 않는다. 상기 열경화제로서, 상기 열경화성 화합물을 경화시킬 수 있는 열경화제를 적절히 사용할 수 있다. 또한, 본 명세서에 있어서, 열경화제에는 경화 촉매가 포함된다. 열경화제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

경화물의 내열성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 열경화제는, 방향족 골격 또는 지환식 골격을 갖는 것이 바람직하다. 상기 열경화제는, 아민 경화제(아민 화합물), 이미다졸 경화제, 페놀 경화제(페놀 화합물) 또는 산 무수물 경화제(산 무수물)를 포함하는 것이 바람직하고, 아민 경화제를 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 산 무수물 경화제는, 방향족 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수소 첨가물 혹은 해당 산 무수물의 변성물을 포함하거나, 또는 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수소 첨가물 혹은 해당 산 무수물의 변성물을 포함하는 것이 바람직하다.

상기 아민 경화제로서는, 디시안디아미드, 이미다졸 화합물, 디아미노디페닐메탄 및 디아미노디페닐술폰 등을 들 수 있다. 경화물의 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 아민 경화제는, 디시안디아미드 또는 이미다졸 화합물인 것이 한층 더 바람직하다. 수지 재료의 저장 안정성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 열경화제는, 융점이 180℃ 이상인 경화제를 포함하는 것이 바람직하고, 융점이 180℃ 이상인 아민 경화제를 포함하는 것이 보다 바람직하다.

상기 이미다졸 경화제로서는, 2-운데실이미다졸, 2-헵타데실이미다졸, 2-메틸이미다졸, 2-에틸-4-메틸이미다졸, 2-페닐이미다졸, 2-페닐-4-메틸이미다졸, 1-벤질-2-메틸이미다졸, 1-벤질-2-페닐이미다졸, 1,2-디메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-에틸-4-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미다졸, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미다졸륨트리멜리테이트, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸륨트리멜리테이트, 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-운데실이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-에틸-4'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진이소시아누르산 부가물, 2-페닐이미다졸이소시아누르산 부가물, 2-메틸이미다졸이소시아누르산 부가물, 2-페닐-4,5-디히드록시메틸이미다졸 및 2-페닐-4-메틸-5-디히드록시메틸이미다졸 등을 들 수 있다.

상기 페놀 경화제로서는, 페놀 노볼락, o-크레졸 노볼락, p-크레졸 노볼락, t-부틸페놀 노볼락, 디시클로펜타디엔 크레졸, 폴리파라비닐페놀, 비스페놀 A형 노볼락, 크실릴렌 변성 노볼락, 데칼린 변성 노볼락, 폴리(디-o-히드록시페닐)메탄, 폴리(디-m-히드록시페닐)메탄 및 폴리(디-p-히드록시페닐)메탄 등을 들 수 있다. 경화물의 유연성 및 경화물의 난연성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 페놀 경화제는, 멜라민 골격을 갖는 페놀 수지, 트리아진 골격을 갖는 페놀 수지, 또는 알릴기를 갖는 페놀 수지인 것이 바람직하다.

상기 페놀 경화제의 시판품으로서는, MEH-8005, MEH-8010 및 MEH-8015(이상 모두 메이와 가세이사제), YLH903(미쯔비시 가가꾸사제), LA-7052, LA-7054, LA-7751, LA-1356 및 LA-3018-50P(이상 모두 DIC사제), 및 PS6313 및 PS6492(이상 모두 군에이 가가꾸사제) 등을 들 수 있다.

상기 방향족 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수소 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물로서는, 예를 들어 스티렌/무수 말레산 공중합체, 벤조페논테트라카르복실산 무수물, 피로멜리트산 무수물, 트리멜리트산 무수물, 4,4'-옥시디프탈산 무수물, 페닐에티닐프탈산 무수물, 글리세롤비스(안히드로트리멜리테이트)모노아세테이트, 에틸렌글리콜비스(안히드로트리멜리테이트), 메틸테트라히드로 무수 프탈산, 메틸헥사히드로 무수 프탈산 및 트리알킬테트라히드로 무수 프탈산 등을 들 수 있다.

상기 방향족 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수소 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물의 시판품으로서는, SMA 레진 EF30, SMA 레진 EF40, SMA 레진 EF60 및 SMA 레진 EF80(이상 모두 사토마·재팬사제), ODPA-M 및 PEPA(이상 모두 마낙사제), 리카시드 MTA-10, 리카시드 MTA-15, 리카시드 TMTA, 리카시드 TMEG-100, 리카시드 TMEG-200, 리카시드 TMEG-300, 리카시드 TMEG-500, 리카시드 TMEG-S, 리카시드 TH, 리카시드 HT-1A, 리카시드 HH, 리카시드 MH-700, 리카시드 MT-500, 리카시드 DSDA 및 리카시드 TDA-100(이상 모두 신니혼 리카사제), 그리고 EPICLON B4400, EPICLON B650 및 EPICLON B570(이상 모두 DIC사제) 등을 들 수 있다.

상기 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수소 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물은, 다지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수소 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물, 또는 테르펜계 화합물과 무수 말레산과의 부가 반응에 의해 얻어지는 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수소 첨가물 혹은 해당 산 무수물의 변성물인 것이 바람직하다. 이들 경화제의 사용에 의해, 경화물의 유연성, 및 경화물의 내습성 및 접착성이 한층 더 높아진다.

상기 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수소 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물로서는, 메틸나드산 무수물, 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 산 무수물 또는 해당 산 무수물의 변성물 등도 들 수 있다.

상기 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수소 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물의 시판품으로서는, 리카시드 HNA 및 리카시드 HNA-100(이상 모두 신니혼 리카사제), 및 에피큐어 YH306, 에피큐어 YH307, 에피큐어 YH308H 및 에피큐어 YH309(이상 모두 미쯔비시 가가꾸사제) 등을 들 수 있다.

상기 열경화제는, 메틸나드산 무수물 또는 트리알킬테트라히드로 무수 프탈산인 것도 바람직하다. 메틸나드산 무수물 또는 트리알킬테트라히드로 무수 프탈산의 사용에 의해, 경화물의 내수성이 높아진다.

수지 재료 100부피％ 중, 상기 열경화제의 함유량은, 바람직하게는 0.1부피％ 이상, 보다 바람직하게는 1부피％ 이상이고, 바람직하게는 40부피％ 이하, 보다 바람직하게는 25부피％ 이하이다. 상기 열경화제의 함유량이, 상기 하한 이상이면 열경화성 화합물을 충분히 경화시키는 것이 한층 더 용이해진다. 상기 열경화제의 함유량이, 상기 상한 이하이면, 경화에 관여하지 않는 잉여적인 열경화제가 발생하기 어려워진다. 이로 인해, 경화물의 내열성 및 접착성이 한층 더 높아진다.

(광경화성 성분: 광경화성 화합물)

상기 광경화성 화합물은, 광경화성을 갖고 있으면 특별히 한정되지 않는다. 상기 광경화성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 광경화성 화합물은, 에틸렌성 불포화 결합을 2개 이상 갖는 것이 바람직하다.

상기 에틸렌성 불포화 결합을 포함하는 기로서는, 비닐기, 알릴기, (메트)아크릴로일기 등을 들 수 있다. 효과적으로 반응을 진행시켜, 경화물의 발포, 박리 및 변색을 한층 더 억제하는 관점에서는, (메트)아크릴로일기가 바람직하다. 상기 광경화성 화합물은, (메트)아크릴로일기를 갖는 것이 바람직하다.

경화물의 밀착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 광경화성 화합물은, 에폭시(메트)아크릴레이트를 포함하는 것이 바람직하다. 경화물의 내열성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 에폭시(메트)아크릴레이트는, 2관능의 에폭시(메트)아크릴레이트와, 3관능 이상의 에폭시(메트)아크릴레이트를 포함하는 것이 바람직하다. 2관능의 에폭시(메트)아크릴레이트는, (메트)아크릴로일기를 2개 갖는 것이 바람직하다. 3관능 이상의 에폭시(메트)아크릴레이트는, (메트)아크릴로일기를 3개 이상 갖는 것이 바람직하다.

에폭시(메트)아크릴레이트는, (메트)아크릴산과 에폭시 화합물을 반응시켜서 얻어진다. 에폭시(메트)아크릴레이트는, 에폭시기를 (메트)아크릴로일기로 변환함으로써 얻을 수 있다. 광경화성 화합물은 광의 조사에 의해 경화시키므로, 에폭시(메트)아크릴레이트는, 에폭시기를 갖지 않는 것이 바람직하다.

상기 에폭시(메트)아크릴레이트로서는, 비스페놀형 에폭시(메트)아크릴레이트(예를 들어, 비스페놀 A형 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페놀 F형 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페놀 S형 에폭시(메트)아크릴레이트), 크레졸 노볼락형 에폭시(메트)아크릴레이트, 아민 변성 비스페놀형 에폭시(메트)아크릴레이트, 카프로락톤 변성 비스페놀형 에폭시(메트)아크릴레이트, 카르복실산 무수물 변성 에폭시(메트)아크릴레이트 및 페놀 노볼락형 에폭시(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.

수지 재료 100부피％ 중, 상기 광경화성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 5부피％ 이상, 보다 바람직하게는 10부피％ 이상이고, 바람직하게는 40부피％ 이하, 보다 바람직하게는 30부피％ 이하이다. 이들 광경화성 화합물의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 경화물의 밀착성이 한층 더 높아진다.

(광경화성 성분: 광중합 개시제)

상기 광중합 개시제는, 특별히 한정되지 않는다. 상기 광중합 개시제로서, 광의 조사에 의해 상기 광경화성 화합물을 경화시킬 수 있는 광중합 개시제를 적절히 사용할 수 있다. 상기 광중합 개시제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 광중합 개시제로서는, 아실포스핀옥시드, 할로메틸화트리아진, 할로메틸화옥사디아졸, 이미다졸, 벤조인, 벤조인알킬에테르, 안트라퀴논, 벤즈안트론, 벤조페논, 아세토페논, 티오크산톤, 벤조산에스테르, 아크리딘, 페나진, 티타노센, α-아미노알킬페논, 옥심 및 이들의 유도체를 들 수 있다.

벤조페논계 광중합 개시제로서는, o-벤조일벤조산메틸 및 미힐러 케톤 등을 들 수 있다. 벤조페논계 광중합 개시제의 시판품으로서는, EAB(호도가야 가가꾸 고교사제) 등을 들 수 있다.

아세토페논계 광중합 개시제의 시판품으로서는, 다로큐어 1173, 다로큐어 2959, 이르가큐어 184, 이르가큐어 907 및 이르가큐어 369(이상 모두 BASF사제) 등을 들 수 있다.

벤조인계 광중합 개시제의 시판품으로서는, 이르가큐어 651(BASF사제) 등을 들 수 있다.

아실포스핀옥시드계 광중합 개시제의 시판품으로서는, Lucirin TPO 및 이르가큐어 819(이상 모두 BASF사제) 등을 들 수 있다.

티오크산톤계 광중합 개시제의 시판품으로서는, 이소프로필티오크산톤 및 디에틸티오크산톤 등을 들 수 있다.

옥심계 광중합 개시제의 시판품으로서는, 이르가큐어 OXE-01 및 이르가큐어 OXE-02(이상 모두 BASF사제) 등을 들 수 있다.

상기 광경화성 화합물 100중량부에 대하여, 상기 광중합 개시제의 함유량은, 바람직하게는 1중량부 이상, 보다 바람직하게는 3중량부 이상이고, 바람직하게는 20중량부 이하, 보다 바람직하게는 15중량부 이하이다. 광중합 개시제의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 광경화성 화합물을 양호하게 광경화시킬 수 있다.

(절연성 필러)

본 발명에 따른 수지 재료는, 절연성 필러를 포함하고 있어도 된다. 상기 절연성 필러는, 상기 제1 무기 입자가 아니고, 상기 제2 무기 입자가 아니다. 상기 절연성 필러는, 절연성을 갖는다. 상기 절연성 필러는, 유기 필러여도 되고, 무기 필러여도 된다. 상기 절연성 필러는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연성 필러는, 무기 필러인 것이 바람직하다. 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연성 필러는 10W/m·K 이상의 열전도율을 갖는 것이 바람직하다.

경화물의 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연성 필러의 열전도율은, 바람직하게는 10W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 20W/m·K 이상이다. 상기 절연성 필러의 열전도율의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 열전도율이 300W/m·K 정도인 무기 필러는 널리 알려져 있고, 또한 열전도율이 200W/m·K 정도인 무기 필러는 용이하게 입수할 수 있다.

상기 절연성 필러의 재질은 특별히 한정되지 않는다. 절연성 필러의 재질로서는, 질소 화합물(질화붕소, 질화알루미늄, 질화규소, 질화탄소 및 질화티타늄 등), 탄소 화합물(탄화규소, 탄화불소, 탄화붕소, 탄화티타늄, 탄화텅스텐 및 다이아몬드 등), 및 금속 산화물(실리카, 알루미나, 산화아연, 산화마그네슘 및 산화베릴륨 등) 등을 들 수 있다. 상기 절연성 필러의 재질은, 상기 질소 화합물, 상기 탄소 화합물 또는 상기 금속 산화물인 것이 바람직하고, 알루미나, 질화붕소, 질화알루미늄, 질화규소, 탄화규소, 산화아연 또는 산화마그네슘인 것이 보다 바람직하다. 이들의 바람직한 절연성 필러의 사용에 의해, 경화물의 열전도성이 한층 더 높아진다.

상기 절연성 필러는, 구상 입자, 또는 애스펙트비가 2를 초과하는 비응집 입자 및 응집 입자인 것이 바람직하다. 이들 절연성 필러의 사용에 의해, 경화물의 열전도성이 한층 더 높아진다. 상기 구상 입자의 애스펙트비는 2 이하이다.

상기 절연성 필러의 재질의 신 모스 경도는, 바람직하게는 12 이하, 보다 바람직하게는 9 이하이다. 절연성 필러의 재질의 신 모스 경도가 9 이하이면, 경화물의 가공성이 한층 더 높아진다.

경화물의 가공성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연성 필러의 재질은, 질화붕소, 합성 마그네사이트, 결정 실리카, 산화아연, 또는 산화마그네슘인 것이 바람직하다. 이들 무기 필러의 재질의 신 모스 경도는 9 이하이다.

열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 절연성 필러의 입자 직경은, 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 바람직하게는 20㎛ 이하이다. 상기 입자 직경이 상기 하한 이상이면, 절연성 필러를 고밀도로 용이하게 충전할 수 있다. 상기 입자 직경이 상기 상한 이하이면, 경화물의 열전도성이 한층 더 높아진다.

상기 입자 직경이란, 레이저 회절식 입도 분포 측정 장치에 의해 측정한 부피 평균에서의 입도 분포 측정 결과로부터 구해지는 평균 입자 직경을 의미한다. 상기 절연성 필러의 입자 직경은, 3g의 절연성 필러의 샘플링을 행하여, 그 중에 포함되는 절연성 필러의 입자 직경을 평균하고, 산출하는 것이 바람직하다. 절연성 필러의 평균 입자 직경의 산출 방법에 대해서는, 누적 부피가 50％일 때의 절연성 필러의 입자 직경(d50)을 평균 입자 직경으로서 채용하는 것이 바람직하다.

열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 수지 재료 100부피％ 중, 상기 절연성 필러의 함유량은, 바람직하게는 1부피％ 이상, 보다 바람직하게는 3부피％ 이상이고, 바람직하게는 20부피％ 이하, 보다 바람직하게는 10부피％ 이하이다.

(다른 성분)

상기 수지 재료는, 상술한 성분 이외에, 분산제, 킬레이트제, 산화 방지제 등의 수지 재료, 수지 시트 및 경화성 시트에 일반적으로 사용되는 다른 성분을 포함하고 있어도 된다.

(수지 재료 및 경화물의 다른 상세)

상기 수지 재료는, 페이스트여도 되고, 경화성 페이스트여도 된다. 상기 수지 재료는, 수지 시트여도 되고, 경화성 시트여도 된다. 상기 수지 재료가 경화성 성분을 포함하는 경우에는, 상기 수지 재료를 경화시킴으로써 경화물을 얻을 수 있다. 상기 경화물은, 상기 수지 재료의 경화물이고, 상기 수지 재료에 의해 형성되어 있다.

절연성 및 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 수지 재료는, 2층 이상의 수지 시트를 적층하여, 제작한 것이어도 된다. 또한, 2층 이상의 수지 시트 중 1층 이상이, 본 발명에 따른 수지 시트여도 된다.

(적층체)

본 발명에 따른 적층체는, 열전도체와, 절연층과, 도전층을 구비한다. 상기 절연층은, 상기 열전도체의 한쪽 표면에 적층되어 있다. 상기 도전층은, 상기 절연층의 상기 열전도체측과는 반대측의 표면에 적층되어 있다. 상기 열전도체의 다른 쪽 표면에도, 상기 절연층이 적층되어 있어도 된다. 본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 절연층의 재료는, 상술한 수지 재료이다.

열전도체:

상기 열전도체의 열전도율은, 바람직하게는 10W/m·K 이상이다. 상기 열전도체로서는, 적당한 열전도체를 사용할 수 있다. 상기 열전도체는, 금속재를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 금속 재로서는, 금속박 및 금속판 등을 들 수 있다. 상기 열전도체는, 상기 금속박 또는 상기 금속판인 것이 바람직하고, 상기 금속판인 것이 보다 바람직하다.

상기 금속재의 재료로서는, 알루미늄, 구리, 금, 은 및 그래파이트 시트 등을 들 수 있다. 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 금속재의 재료는 알루미늄, 구리, 또는 금인 것이 바람직하고, 알루미늄 또는 구리인 것이 보다 바람직하다.

도전층:

상기 도전층을 형성하기 위한 금속은 특별히 한정되지 않는다. 상기 금속으로서는, 예를 들어 금, 은, 팔라듐, 구리, 백금, 아연, 철, 주석, 납, 알루미늄, 코발트, 인듐, 니켈, 크롬, 티타늄, 안티몬, 비스무트, 탈륨, 게르마늄, 카드뮴, 규소, 텅스텐, 몰리브덴 및 이들의 합금 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속으로서는, 주석 도프 산화인듐(ITO) 및 땜납 등을 들 수 있다. 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 알루미늄, 구리 또는 금인 것이 바람직하고, 알루미늄 또는 구리인 것이 보다 바람직하다.

상기 도전층을 형성하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 상기 도전층을 형성하는 방법으로서는, 예를 들어 무전해 도금에 의한 방법, 전기 도금에 의한 방법, 그리고 상기 절연층과 금속박을 가열 압착하는 방법 등을 들 수 있다. 도전층의 형성이 간편하므로, 상기 절연층과 금속박을 가열 압착하는 방법이 바람직하다.

도 1은, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 수지 시트를 모식적으로 도시하는 단면도이다. 또한, 도 1에서는, 도시의 편의상, 실제의 크기 및 두께와는 상이하다.

도 1에 도시하는 수지 시트(1)는, 결합제 수지(11)와, 제1 무기 입자(12)와, 제2 무기 입자(13)를 구비한다. 제1 무기 입자(12) 및 제2 무기 입자(13)는, 상술한 제1 무기 입자 및 제2 무기 입자이고, 제1 무기 입자(12) 및 제2 무기 입자(13)는 각각, 질화붕소 응집 입자인 것이 바람직하다. 제1 무기 입자(12)를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비와 제2 무기 입자(13)를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비는 상이하다.

본 실시 형태에 따른 수지 시트(1)에서는, 결합제 수지(11)는 경화성 성분을 포함한다. 결합제 수지(11)는, 열경화성 화합물 및 열경화제를 포함하는 열경화성 성분을 포함하고 있어도 되고, 광경화성 화합물 및 광중합 개시제를 포함하는 광경화성 성분을 포함하고 있어도 된다. 상기 결합제 수지는, 완전히 경화하고 있지 않은 것이 바람직하다. 상기 결합제 수지는, 가열 등에 의해 B 스테이지화하고 있어도 된다. 상기 결합제 수지는, B 스테이지화시킨 B 스테이지화물이어도 된다.

상기 수지 시트에서는, 시트 내부에 공극이 존재하는 경우가 있다. 상기 수지 시트에서는, 상기 제1 무기 입자 및 상기 제2 무기 입자 사이에 공극이 존재하는 경우가 있다.

도 2는, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 수지 재료를 사용하여 얻어지는 적층체를 모식적으로 도시하는 단면도이다. 또한, 도 2에서는, 도시의 편의상, 실제의 크기 및 두께와는 상이하다.

도 2에 도시하는 적층체(21)는, 열전도체(22)와, 절연층(23)과, 도전층(24)을 구비한다. 열전도체(22), 절연층(23) 및 도전층(24)은, 상술한 열전도체, 절연층 및 도전층이다. 도 2에서는, 절연층(23)으로서, 도 1에 도시하는 수지 시트(1)가 사용되고 있다.

열전도체(22)는, 한쪽 표면(22a)(제1 표면)과, 다른 쪽 표면(22b)(제2 표면)을 갖는다. 절연층(23)은, 한쪽 표면(23a)(제1 표면)과, 다른 쪽 표면(23b)(제2 표면)을 갖는다. 도전층(24)은, 한쪽 표면(24a)(제1 표면)과, 다른 쪽 표면(24b)(제2 표면)을 갖는다.

절연층(23)의 한쪽 표면(23a)(제1 표면)측에, 도전층(24)이 적층되어 있다. 절연층(23)의 다른 쪽 표면(23b)(제2 표면)측에, 열전도체(22)가 적층되어 있다. 도전층(24)의 다른 쪽 표면(24b)(제2 표면)측에, 절연층(23)이 적층되어 있다. 열전도체(22)의 한쪽 표면(22a)(제1 표면)측에, 절연층(23)이 적층되어 있다. 열전도체(22)와 도전층(24) 사이에 절연층(23)이 배치되어 있다.

상기 적층체의 제조 방법은, 특별히 한정되지 않는다. 상기 적층체의 제조 방법으로서는, 상기 열전도체와, 상기 절연층과, 상기 도전층을 적층하고, 진공 프레스 등에 의해 가열 압착하는 방법 등을 들 수 있다.

본 실시 형태에 따른 적층체(21)에서는, 절연층(23)은 경화물부(14)와, 제1 무기 입자(12)와, 제2 무기 입자(13)를 포함한다. 절연층(23)은, 도 1에 도시하는 수지 시트(1)에 의해 형성되어 있다. 상기 절연층은, 상기 수지 시트를 진공 프레스 등에 의해 가열 압착함으로써 형성되는 것이 바람직하다.

본 실시 형태에 따른 적층체(21)에서는, 제1 무기 입자(12)는, 프레스 등의 압축의 힘에 의해 변형되어도 된다. 제1 무기 입자(12)는, 프레스 등의 압축의 힘에 의해 붕괴되어 있지 않은 것이 바람직하다. 제1 무기 입자(12)는, 응집 입자(2차 입자)인 것이 바람직하다. 제1 무기 입자(12)는, 경화물 중에 있어서, 응집 입자(2차 입자)의 형태로 존재하고 있는 것이 바람직하다.

본 실시 형태에 따른 적층체(21)에서는, 제2 무기 입자(13)는, 프레스 등의 압축의 힘에 의해 붕괴되어 있어도 된다. 제2 무기 입자(13)는, 변형된 응집 입자(2차 입자)여도 되고, 응집 입자(2차 입자)가 붕괴됨으로써 1차 입자가 되어 있어도 된다. 제2 무기 입자(13)는, 경화물 중에 있어서, 변형된 응집 입자(2차 입자)의 형태로 존재하고 있어도 되고, 응집 입자(2차 입자)가 붕괴됨으로써 1차 입자의 형태로 존재하고 있어도 된다.

경화물부(14) 중에 있어서, 제2 무기 입자(13)는, 제1 무기 입자(12)의 주위에서 변형 또는 붕괴되어 있다. 변형 또는 붕괴된 제2 무기 입자(13)는, 제1 무기 입자(12) 사이에 존재하고 있다. 변형 또는 붕괴된 제2 무기 입자(13)는, 제1 무기 입자(12) 사이에 존재하는 공극을 매립하고 있다. 적층체(21)는, 제2 무기 입자(13)에 의해, 제1 무기 입자(12) 사이의 공극을 매립할 수 있고, 절연성을 효과적으로 높일 수 있고, 절연 파괴 강도의 변동을 한층 더 효과적으로 억제할 수 있다. 또한, 제1 무기 입자(12) 내에 존재하는 결합제 수지에 의해 입자 간의 공극을 매립할 수 있으므로, 절연성을 효과적으로 높일 수 있고, 절연 파괴 강도의 변동을 한층 더 효과적으로 억제할 수 있다.

경화물부(14) 중에 있어서, 변형 또는 붕괴된 제2 무기 입자(13)는, 제1 무기 입자(12) 사이에 존재하고 있다. 변형 또는 붕괴된 제2 무기 입자(13)는, 제1 무기 입자(12) 사이에 열 전도 경로를 형성하고 있다. 적층체(21)에서는, 면 방향뿐만 아니라 두께 방향(프레스 방향)에 있어서도, 열전도성을 효과적으로 높일 수 있다. 또한, 변형 또는 붕괴된 제2 무기 입자(13)는, 제1 무기 입자(12)의 주위에 밀집해 있기 때문에, 제1 무기 입자(12)가 면 방향으로 완전히 압축되는 것을 방지할 수 있다. 그 때문에, 제1 무기 입자(12)에 의해, 두께 방향의 열전도성을 효과적으로 높일 수 있다.

본 실시 형태에 있어서, 경화물부(14)는, 결합제 수지(11)가 경화한 부분이다. 경화물(14)은, 결합제 수지(11)를 경화시킴으로써 얻어진다. 경화물부(14)는, 열경화성 화합물 및 열경화제를 포함하는 열경화성 성분이 경화한 부분이어도 되고, 광경화성 화합물 및 광중합 개시제를 포함하는 광경화성 성분이 경화한 부분이어도 된다. 경화물부(14)는, 열경화성 성분 또는 광경화성 성분을 경화시킴으로써 얻어진다.

상기 수지 재료 및 상기 경화물은, 열전도성 및 기계적 강도 등이 높은 것이 요구되는 여러가지 용도에 사용할 수 있다. 상기 적층체는, 예를 들어 전자 기기에 있어서, 발열 부품과 방열 부품 사이에 배치되어서 사용된다. 예를 들어, 상기 적층체는, CPU와 핀 사이에 설치되는 방열체, 또는 전기 자동차의 인버터 등으로 이용되는 파워 카드의 방열체로서 사용된다. 또한, 상기 적층체의 도전층을 에칭 등의 방법에 의해 회로 형성함으로써, 상기 적층체를 절연회로 기판으로서 사용할 수 있다.

이하, 본 발명의 구체적인 실시예 및 비교예를 들음으로써, 본 발명을 분명하게 한다. 본 발명은 이하의 실시예에 한정되지 않는다.

열경화성 화합물:

(1) 미쯔비시 가가꾸사제 「에피코트 828US」, 에폭시 화합물

(2) 메이와 가세이사제 「DL-92」, 페놀 노볼락 화합물

열경화제:

(1) 도꾜 가세이 고교사제 「디시안디아미드」

(2) 시꼬꾸 가세이 고교사제 「2MZA-PW」, 이소시아누르 변성 고체 분산형 이미다졸

제1 무기 입자:

(1) 모멘티브사제 「PTX60S」

(2) 모멘티브사제 「PT350」

(3) 산 고반사제 「CTS7M」

(4) 무기 입자 1

(5) 무기 입자 5

(6) 무기 입자 6

제2 무기 입자 (그 대체품을 포함함):

(1) 무기 입자 1

(2) 무기 입자 2

(3) 무기 입자 3

(4) 무기 입자 4

(5) 모멘티브사제 「AC6091」

(6) 산 고반사제 「CTS7M」

(7) 무기 입자 6

「무기 입자 1」의 제작 방법:

평균 긴 직경 7.2㎛, 애스펙트비 5.3의 질화붕소 1차 입자를 공극률이 44％, 평균 입자 직경이 40㎛가 되도록 스프레이 드라이법으로 응집시킴으로써 제작하였다. 공극률은 수은 포로시미터로 측정하고, 5㎛ 이하의 공극만을 입자 내 공극으로 했을 때의 공극률을 산출하였다.

공극률은, 이하와 같이 하여 측정하였다.

공극률의 측정 방법:

QUANTACHROME사제의 수은 포로시미터 「포아 마스터 60」을 사용하여, 수은 압입법에 의해 인가한 압력에 대하여 수은의 적산 침입량을 측정하였다. 질화붕소 응집 입자를 0.2 내지 0.3g 칭량하고, 저압 모드, 고압 모드에서의 측정을 행하였다. 얻어진 데이터로부터, 세공 직경의 단위 구간당의 세공 용적을 나타내는 분포 곡선을 얻었다. 분포 곡선을 바탕으로, 전체 공극에서 입자 간 공극을 차감한 값(V)을 산출하였다. 분포 곡선으로부터, 5㎛ 이상의 세공 직경의 공극을 입자 간 공극으로 하였다. 1차 입자의 질화붕소 입자의 밀도(ρ=2.34)를 사용하고서 공극률(ε)은 하기 식으로 나타낼 수 있다.

ε=V(V+(1/ρ))×100

상기 식에, 얻어진 V의 값을 대입하여, 공극률을 산출하였다.

「무기 입자 2」의 제작 방법:

평균 긴 직경 6.5㎛, 애스펙트비 6.1의 질화붕소 1차 입자를 공극률이 39％, 평균 입자 직경이 30㎛가 되도록 스프레이 드라이법으로 응집시킴으로써 제작하였다.

「무기 입자 3」의 제작 방법:

평균 긴 직경 7.4㎛, 애스펙트비 5.1의 질화붕소 1차 입자를 공극률이 46％, 평균 입자 직경이 60㎛가 되도록 스프레이 드라이법으로 응집시킴으로써 제작하였다.

「무기 입자 4」의 제작 방법:

평균 긴 직경 10㎛, 애스펙트비 6의 질화붕소 1차 입자를 공극률이 25％, 평균 입자 직경이 70㎛가 되도록 스프레이 드라이법으로 응집시킴으로써 제작하였다.

「무기 입자 5」의 제작 방법:

평균 긴 직경 7.5㎛, 애스펙트비 9.8의 질화붕소 1차 입자를 공극률이 50％, 평균 입자 직경이 110㎛가 되도록 스프레이 드라이법으로 응집시킴으로써 제작하였다.

「무기 입자 6」의 제작 방법:

평균 긴 직경 3.6㎛, 애스펙트비 13의 질화붕소 1차 입자를 공극률이 42％, 평균 입자 직경이 40㎛가 되도록 스프레이 드라이법으로 응집시킴으로써 제작하였다.

(제1 무기 입자 및 제2 무기 입자 각각의 10％, 20％ 및 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도)

제1 무기 입자 및 제2 무기 입자 각각의 10％, 20％ 및 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도를, 이하와 같이 하여 측정하였다.

제1 무기 입자 및 제2 무기 입자 각각의 10％, 20％ 및 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도의 측정 방법:

미소 압축 시험기를 사용하여, 압축 속도 0.67mN/초의 조건에서 다이아몬드로 만든 각기둥을 압축 부재로 하고, 해당 압축 부재의 평활 단부면을 무기 입자를 향하여 강하시켜, 무기 입자를 압축하였다. 제1 무기 입자는 최대 시험 하중을 80mN으로 하고, 제2 무기 입자는 최대 시험 하중을 40mN으로 하였다. 측정 결과로서 압축 하중 값과 압축 변위의 관계가 얻어지지만, 압축 하중값을 무기 입자의 입자 직경을 사용하여 산출한 평균 단면적을 사용하여 단위 면적당의 압축 하중값을 산출하고, 이것을 압축 강도로 하였다. 또한, 압축 변위와 무기 입자의 입자 직경으로부터, 압축률을 산출하고, 압축 강도와 압축률의 관계를 얻었다. 측정하는 무기 입자는 현미경을 사용하여 관찰하고, 입자 직경±10％의 입자 직경을 갖는 무기 입자를 선출하여 측정하였다. 또한, 각각의 압축률에 있어서의 압축 강도는, 20회의 측정 결과를 평균한 평균 압축 강도로서 산출하였다. 또한, 압축률은 (압축률=압축 변위÷평균 입자 직경×100)으로 산출하였다.

(제1 무기 입자 및 제2 무기 입자의 입자 직경)

제1 무기 입자 및 제2 무기 입자의 입자 직경을, 호리바 세이사꾸쇼사제 「레이저 회절식 입도 분포 측정 장치」를 사용하여 측정하였다. 제1 무기 입자 및 제2 무기 입자의 입자 직경을, 3g의 각 무기 입자의 샘플링을 행하고, 그 중에 포함되는 각 무기 입자의 입자 직경을 평균함으로써 산출하였다. 평균 입자 직경의 산출 방법에 대해서는, 제1 무기 입자 및 제2 무기 입자 각각에 있어서, 누적 부피가 50％일 때의 무기 입자의 입자 직경(d50)을 평균 입자 직경으로 하였다.

(제1 무기 입자 및 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비)

제1 무기 입자 및 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비를, 이하와 같이 하여 측정하였다.

제1 무기 입자 및 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비의 측정 방법:

제1 무기 입자 및 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자와 열경화성 수지 등을 혼합하여 제작한 시트 단면의 전자 현미경 화상으로부터, 임의로 선택된 50개의 각 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 긴 직경/짧은 직경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하였다.

(실시예 1 내지 9 및 비교예 1 내지 8)

(1) 수지 재료의 제작

하기의 표 1, 2에 나타내는 성분을 하기의 표 1, 2에 나타내는 배합량으로 배합하고, 유성식 교반기를 사용하여 500rpm으로 25분간 교반함으로써, 수지 재료를 얻었다.

(2) 적층체의 제작

얻어진 수지 재료를 이형 PET 시트(두께 50㎛) 상에, 두께 350㎛가 되도록 도공하고, 90℃의 오븐 내에서 10분간 건조하여 경화성 시트(절연층)를 형성하고, 적층 시트를 얻었다. 그 후, 이형 PET 시트를 박리하여, 경화성 시트(절연층)의 양면을, 구리박과 알루미늄판 사이에 끼우고, 온도 200℃, 압력 12MPa의 조건에서 진공 프레스함으로써 적층체를 제작하였다.

(평가)

(1) 열전도율

얻어진 적층체를 한변이 1cm인 정사각형으로 커트한 후, 양면에 카본 블랙을 스프레이함으로써 측정 샘플을 제작하였다. 얻어진 측정 샘플을 사용하여, 레이저 플래시법에 의해 열전도율을 산출하였다. 하기의 표 1, 2 중의 열전도율은, 비교예 1의 값을 1.00으로 한 상대값이다. 열전도율의 측정에는, NETZSCH사제 「LFA447」을 사용하였다.

(2) 절연 파괴 강도

얻어진 적층체에 있어서의 구리박을 에칭함으로써, 직경 2cm의 원형으로 구리박을 패터닝하여, 테스트 샘플을 얻었다. 내전압 시험기(ETECH Electronics사제 「MODEL7473」)를 사용하여, 테스트 샘플 간에 0.33kV/초의 속도로 전압이 상승하도록, 25℃에서 교류 전압을 인가하였다. 테스트 샘플에 10mA의 전류가 흐른 전압을 절연 파괴 전압으로 하였다. 절연 파괴 전압을 테스트 샘플의 두께로 나눔으로써 규격화하고, 절연 파괴 강도를 산출하였다. 절연 파괴 강도를 이하의 기준으로 판정하였다.

[절연 파괴 강도의 판정 기준]

○: 60kV/mm 이상

△: 30kV/mm 이상 60kV/mm 미만

×: 30kV/mm 미만

(3) 절연 파괴 강도의 변동

얻어진 적층체의 각각 상이한 장소로부터 한변이 5cm인 정사각형으로 커트하여, 20개의 측정 샘플을 얻었다. 상기의 (2)와 동일하게 하여, 20개의 테스트 샘플을 제작하고, 각 테스트 샘플에 대해서, 절연 파괴 강도를 산출하였다. 절연 파괴 강도의 변동을 이하의 기준으로 판정하였다.

[절연 파괴 강도의 변동 판정 기준]

○○: 절연 파괴 강도의 최댓값과 최솟값의 차가, 15kV/mm 미만

○: 절연 파괴 강도의 최댓값과 최솟값의 차가, 15kV/mm 이상 20kV 미만

△: 절연 파괴 강도의 최댓값과 최솟값의 차가, 20kV/mm 이상 40kV/mm 미만

×: 절연 파괴 강도의 최댓값과 최솟값의 차가, 40kV/mm 이상

(4) 접착성(박리 강도)

얻어진 경화성 시트(절연층 350㎛)를 전해 구리박(두께 35㎛)과 알루미늄판(두께 1mm) 사이에 10MPa의 압력으로 압박하면서, 200℃에서 1시간 가열하여, 측정 샘플을 얻었다. 그 후, 측정 샘플을 5cm×12cm로 잘라내고, 짧은 변측의 중앙 1cm×12cm만을 남기고, 나머지 부분의 구리박을 박리하였다. 중앙 1cm의 전해 구리박과 경화 후의 절연층 사이의 박리 강도를, 90° 박리 시험에 의해 측정하였다. 접착성(박리 강도)을 이하의 기준으로 판정하였다.

[접착성(박리 강도)의 판정 기준]

○: 박리 강도가 5N/cm 이상

△: 박리 강도가 2N/cm 이상 5N/cm 미만

×: 박리 강도가 2N/cm 미만

결과를 하기의 표 1, 2에 나타내었다.

1…수지 시트
11…결합제 수지
12…제1 무기 입자
13…제2 무기 입자
14…경화물부(결합제 수지가 경화한 부분)
21…적층체
22…열전도체
22a…한쪽 표면(제1 표면)
22b…다른 쪽 표면(제2 표면)
23…절연층
23a…한쪽 표면(제1 표면)
23b…다른 쪽 표면(제2 표면)
24…도전층
24a…한쪽 표면(제1 표면)
24b…다른 쪽 표면(제2 표면)

Claims (8)

1. 제1 무기 입자와, 제2 무기 입자와, 결합제 수지를 포함하며,
   상기 제1 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 이상이고,
   상기 제2 무기 입자를 구성하는 1차 입자의 애스펙트비가 7 미만이고,
   상기 제1 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 각각, 2N/㎟ 이하인, 수지 재료.
2. 제1항에 있어서, 상기 제2 무기 입자의 입자 직경이 10㎛ 이상 50㎛ 이하인, 수지 재료.
3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제2 무기 입자의 10％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 1.5N/㎟ 이하이고,
   상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 각각, 3N/㎟ 이하이고,
   상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가 각각, 4N/㎟ 이하인, 수지 재료.
4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와, 상기 제2 무기 입자의 20％ 압축 시에 있어서의 압축 강도의 차의 절댓값이, 1.5N/㎟ 이하이고,
   상기 제1 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도가, 상기 제2 무기 입자의 30％ 압축 시에 있어서의 압축 강도와 동일하거나 또는 작은, 수지 재료.
5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 무기 입자와 상기 제2 무기 입자가 각각, 질화붕소 응집 입자인, 수지 재료.
6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 수지 재료 100부피％ 중, 상기 제1 무기 입자와 상기 제2 무기 입자의 합계의 함유량이, 20부피％ 이상 80부피％ 이하인, 수지 재료.
7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 수지 시트인, 수지 재료.
8. 열전도체와, 상기 열전도체의 한쪽 표면에 적층된 절연층과, 상기 절연층의 상기 열전도체와는 반대측의 표면에 적층된 도전층을 구비하며,
   상기 절연층의 재료가, 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 기재된 수지 재료인, 적층체.

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