KR20190106534A - 내연기관의 배기가스 정화 장치 및 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명에 따른 장치 및 방법은 내연기관으로부터 배출되는 배기가스로부터 열 에너지를 효과적으로 회수하여 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액으로부터 수소 농후 가스를 발생시키고, 상기 수소 농후 가스를 엔진 및/또는 후처리 장치에 공급함으로써, 내연기관을 탑재한 각종 차량에서 배출되는 오염원, 예를 들면, 일산화탄소, 질소산화물(NOx), 미세 입자상 물질(particulate matters) 등의 배출을 저감함과 동시에 차량의 연비를 개선할 수 있으며, 간단하게 차량에 탑재할 수 있는 장치로 구현될 수 있으므로, 종래 기술 대비 보다 효율적이고 경제적이다.
Description
본 발명은 내연기관(ICE, internal combustion engine)을 사용하는 각종 운송수단이나 각종 기계장치에서 배출되는 오염원, 예를 들면, 일산화탄소, 질소산화물(NOx), 미연소 탄화수소, 미세 입자상 물질(particulate matters)의 배출을 저감함과 동시에 차량의 연비를 개선할 수 있는 장치 및 방법에 관한 것이다.
일반적으로 내연기관은 실린더 내에서 연료를 폭발, 연소시켜 연소 가스를 발생시키고 이를 역학에너지로 변환시켜 동력을 발생시키는 열기관을 의미한다.
내연기관의 실린더 내부에서 발생하는 불완전 연소의 각종 산물들, 예를 들면, 일산화탄소(CO), 미연소 탄화수소(HCs, hydrocarbons), 입자상 물질(PM, particulate matters)은 고온 연소의 산물인 질소산화물(NOx)과 함께 배기가스로 배출되어 환경오염의 주요 원인이 되고 있으며, 배기가스에 포함되어 배출되는 이산화탄소는 온실가스로서 지구온난화에 영향을 주고 있다.
내연기관을 이용하는 대표적 사례인 차량의 경우에는, 연비를 개선하고 오염원의 배출량을 저감할 목적으로 전기 하이브리드(hybrid) 차량이나 전기충전 차량이 등장하여 내연기관에 대한 의존도를 낮추고 있지만, 이들의 본격적인 보급을 위해서는 경제성, 안정성, 편리성, 배후시설 등의 측면에서 많은 노력이 필요한 실정이다.
상기의 이유로 1차적으로는 차량의 경량화, 내연기관의 열효율 향상, 주행 패턴의 최적화를 통해 차량의 연비를 높이는 노력과, 2차적으로는 배기가스 후처리 장치의 성능을 개선하고자 하는 노력이 지속되어 왔다.
상기와 같은 노력의 일환으로, 수소 또는 수소 농후 가스를 화석연료와 혼합 연소함으로써 내연기관의 연소효율을 높이고 오염원의 배출을 저감하는 방법이 지속적으로 연구되어 왔는데, 화석연료와 수소 또는 수소 농후 가스를 혼합하여 연소함으로써 화석연료의 사용량을 절감할 수 있고, 탄소 대비 수소의 비율을 높여주게 되어 불완전 연소의 산물이나 온실가스의 배출을 저감하는 효과가 발생하는 것으로 보인다. 아래의 특허문헌들은 이러한 효과를 거두기 위한 방법들을 개시하고 있다.
한국공개특허 제2005-0127363호는 천연가스엔진에 혼입된 수소의 양에 따라 질소산화물(NOx)과 미연소 탄화수소의 배출량을 제어하는 방법에 대해 개시하고 있다.
한국공개특허 제2006-0051733호는 별도의 내연기관의 실린더 중 일부에서 탄화수소를 리포밍하여 발생된 수소를 다시 탄화수소와 혼소하여 오염물질을 저감하는 방법을 개시하고 있다.
한국공개특허 제2017-0008237호는 에탄올-물 혼합물을 실린더에서 리포밍하여 발생된 수소로 가솔린 엔진 차량 작동하는 방법에 대해 개시하고 있다.
한국등록특허 제0782134호는 LPG, LNG, 휘발유, 경유, 바이오디젤 또는 함산소 탄화수소인 DME를 연료로 하고 산화제인 공기를 공급하여 열량을 생성하거나, 또는 동시에 환원가스를 공급할 수 있는 탄화수소의 연소/개질 반응기용 연료 및 공기의 공급장치에 관해 개시하고 있다.
한국공개실용신안 제1998-0037526호는 엔진이 냉각된 상태에서 시동되는 냉간 시동 시 연소실에 수소를 분사함으로써 배기가스에 포함되는 미연 탄화수소의 발생량을 줄일 수 있는 엔진에 대해 개시하고 있다.
상기의 특허문헌들에 따르면, 수소 또는 수소 농후 가스를 사용함에 따른 기대 효과는 자명하지만, 수소를 제공하는 방법에 있어서는 별도의 수소 저장 용기를 필요로 하거나, 물을 전기 분해하거나, 연료를 내연기관 내부 또는 외부에서 리포밍하기 위해 과도한 장치의 설치가 필요하거나, 열효율이 저하되거나 또는 연비 손실 (fuel penalty)이 발생하는 문제점이 있다. 그러나, 상기 특허문헌들에는 이러한 문제점을 해결하고자 하는 구체적인 노력에 대해서는 개시되어 있지 않고, 또한 질소산화물(NOx)의 배출량이 증가하는 문제점에 대한 해결 방안이 구체화되어 있지 않다.
한편, 차량으로부터 배출되는 오염원을 저감하는 또 다른 방법으로, 수소 또는 수소 농후 가스를 배기가스의 흐름에 혼합하여 후처리 장치의 성능을 향상하고자 하는 노력이 지속되어 왔다.
배기가스에 포함되어 배출되는 오염원을 저감하기 위한 종래 후처리 장치로서, 천연가스, LPG, 그리고 가솔린 엔진을 장착한 차량의 경우는 삼원촉매 (TWC, three way catalysts)를 포함한 촉매전환기(catalytic converter)를 사용하고 있다.
디젤엔진을 장착한 차량은 배출기준을 만족시키기 위해 배기가스 재순환 (EGR, exhaust gas recycling) 시스템, 산화촉매(DOC, diesel oxidation catalysts), 매연저감필터(DPF, diesel particulate filter)의 조합으로 구성된 방법을 사용하고 있으며, 더욱 강화된 배출 기준을 만족시키기 위해 상기의 조합으로 구성된 방법에 린 녹스 트랩(LNT, lean NOx trap) 또는 선택적 촉매환원(SCR, selective catalytic reduction) 장치를 추가하여 새로운 조합을 구성하여 사용하고 있다.
수소 또는 수소 농후 가스를 이용하여 상기의 후처리 장치를 통해 오염원의 배출을 저감하고자 하는 방법들이 아래 특허문헌들에 개시되어 있다.
미국공개특허 제2005-0274104호는 화석연료를 플라즈마 리포밍하여 수소가 농후한 가스를 생성시키고 상기의 수소 농후가스를 분사하여 DPF를 재생하는 방법에 대해 개시하고 있다.
미국등록특허 제6,976,353호는 화석연료를 플라즈마 리포밍하여 생성된 리포메이트 중 일부를 후처리 장치에 사용하는 방법에 대해 개시하고 있다.
미국등록특허 제7,163,668호는 화석연료를 부분 산화한 후 수소가 농후한 기체인 리포메이트를 얻고, 리포메이트를 다시 수성 가스 전환하여 수소를 생산한 후, 수소 선택적 환원(H2-SCR, hydrogen selective catalytic reduction) 촉매 장치에 주입하여 질소산화물 (NOx)의 환원제로 사용하는 방법에 대해 개제하고 있다.
미국등록특허 제5,845,485호는 물의 전기분해로 수소를 발생시키고, 발생된 수소를 삼원 촉매가 포함된 후처리 장치에 주입하여 배기가스에 포함된 오염원을 효과적으로 제거하는 방법에 대해 개시하고 있다.
상기의 특허문헌들은 수소 또는 수소 농후 가스를 사용한 후처리 장치의 성능 개선 효과와 그 방법에 대해 개시하고 있으나, 상기에 기재한 혼합 연소의 경우와 유사한 문제점들은 여전히 해소되지 않고 있으며, 종래 기술인 연료직접분사(DFI, direct fuel injection) 방법에 의해 초래되는 연비손실(fuel penalty)의 문제점을 뚜렷이 개선할 방법을 개시하지 못하고 있다.
본 발명자는 내연기관 (ICE, internal combustion engine)을 탑재한 각종 차량에서 배출되는 오염원, 예를 들면, 일산화탄소, 질소산화물(NOx), 미세 입자상 물질(particulate matters) 등의 배출을 저감함과 동시에 차량의 연비를 개선할 수 있는 방법을 개발하고자 예의 연구 노력하였다.
그 결과, 내연기관으로부터 배출되는 배기가스로부터 열 에너지를 효과적으로 회수하여 메탄올과 디메틸에테르(DME, dimethyl ether)의 혼합 수용액으로부터 수소 농후 가스를 발생시킨 후, 상기의 수소 농후 가스를 엔진에 공급하여 화석 연료와 혼합 연소함으로써 화석연료의 사용량을 절감하여 각종 오염원과 이산화탄소의 배출량을 1차적으로 저감하거나, 또는 상기의 수소 농후 가스를 배기가스 후처리 장치의 특정 위치에 주입하여 배출가스에 포함된 오염원의 양을 2차적으로 저감할 수 있는 방법을 고안하였다.
또한, 본 발명에 따른 방법은 간단하게 차량에 탑재할 수 있는 장치로 구현될 수 있으므로, 종래 기술 대비 보다 효율적이고 경제적이다.
본 발명은 상기 과제를 해결하고자 하기와 같은 바람직한 수단을 제공하지만, 이에 제한되지 않고 당업자의 관점에서 다양한 변형 등이 가능하다.
본 발명에 따른 내연기관의 배기가스 정화 방법은 (a) 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액을 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스로 기화시키는 단계; (b) 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올-수증기 혼합가스를 수증기 개질하여 수소 농후 가스를 생성하는 단계; (c) 수소 농후 가스를 분배하는 단계; 및 (d-1) 분배된 수소 농후 가스를 내연기관에 도입하는 단계; 또는 (d-2) 분배된 수소 농후 가스를 후처리 장치에 도입하는 단계; 또는 (d-3) 분배된 수소 농후 가스를 내연기관 및 후처리 장치에 동시 도입하는 단계를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 중 메탄올의 농도는 35 중량% 내지 70 중량%인 것이 바람직하다.
상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 중 디메틸 에테르의 농도는 3 중량% 이하인 것이 바람직하다.
상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액의 공급량은 단계 (d-1) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스의 공급량을 고려하여 메탄올의 양이 화석연료 1g 당 0.051g 이하인 것이 바람직하다.
상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액의 공급량은 단계 (d-1) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스의 공급량을 고려하여 디메틸 에테르의 양이 화석연료 1g 당 3.7mg 이하인 것이 바람직하다.
상기 단계 (a)의 열 회수의 위치는 배기가스의 온도가 100oC 내지 550oC인 지점인 것이 바람직하다.
상기 단계 (b)의 수증기 개질 반응이 열교환기 일체형으로 제작된 예열기와 반응기로 구성된 개질반응부에서 수행되는 것이 바람직하다.
상기 단계 (b)의 개질반응부는 배기가스의 온도가 180oC 내지 400oC인 지점에 위치하는 것이 바람직하다.
상기 단계 (b)의 개질반응부는 디메틸 에테르의 수화 반응을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 단계 (c)가 매니폴드 형으로 구성된 분배기에서 진행되는 것이 바람직하다.
상기 단계 (d-1) 또는 (d-3)의 분배된 수소 농후 가스는 배기가스 재순환 흐름 또는 흡입 공기 흐름과 혼합되어 연소실로 공급되는 것이 바람직하다.
상기 단계 (d-2) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스는 후처리 장치에서 질소산화물을 질소로 환원시키는 환원제로 작용하는 것이 바람직하다.
상기 단계 (d-2) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스는 후처리 장치에서 연소되어 배기가스 흐름의 온도를 높이는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 내연기관의 배기가스 정화 장치는, 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합수용액을 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스로 기화시키는 기화부; 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스를 수증기 개질하여 수소 농후 가스를 생성하는 개질반응부; 및 수소 농후 가스를 내연기관 또는 후처리 장치 또는 이들 모두에 도입시키기 위해 분배하는 분배기; 를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 기화부가 배기가스의 온도가 100oC 내지 550oC인 지점인 것이 바람직하다.
상기 개질반응부가 열교환기 일체형으로 제작된 예열기와 반응기로 구성되는 것이 바람직하다.
상기 개질반응부가 배기가스의 온도가 180oC 내지 400oC인 지점에 위치하는 것이 바람직하다.
상기 분배기가 매니폴드 형으로 구성되는 것이 바람직하다.
상기 분배기에서 분배된 수소 농후 가스를 배기가스 재순환 흐름 또는 흡입 공기 흐름과 혼합시켜 연소실로 공급하는 수단을 추가로 포함하는 것이 바람직하다.
상기 분배된 수소 농후 가스를 후처리 장치에서 질소산화물을 질소로 환원시키는 환원제로서 작용하도록 공급하는 것이 바람직하다.
상기 분배된 수소 농후 가스를 후처리 장치에서 연소되어 배기가스 흐름의 온도를 높이도록 공급하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 장치 및 방법은 내연기관(ICE, internal combustion engine)을 탑재한 각종 차량에서 배출되는 오염원, 예를 들면, 일산화탄소, 질소산화물(NOx), 미세 입자상 물질(particulate matters) 등의 배출을 저감함과 동시에 차량의 연비를 개선할 수 있으며, 간단하게 차량에 탑재할 수 있는 장치로 구현될 수 있으므로, 종래 기술 대비 보다 효율적이고 경제적이다.
도 1은 본 발명에 따른 장치를 개략적으로 도시한 것이다.
도 2a 및 도 2b는 본 발명에 따른 장치의 개질반응부의 구성을 예시적으로 도시한 것이다.
도 3a 내지 도 3d는 본 발명에 따른 장치의 분배기의 구성을 예시적으로 도시한 것이다.
도 2a 및 도 2b는 본 발명에 따른 장치의 개질반응부의 구성을 예시적으로 도시한 것이다.
도 3a 내지 도 3d는 본 발명에 따른 장치의 분배기의 구성을 예시적으로 도시한 것이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 형태를 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시 형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시 형태로 한정되는 것은 아니다.
본 실시예들을 설명함에 있어서, 동일 구성에 대해서는 동일 명칭 및 부호가 사용되며, 이에 따라 중복되는 부가적인 설명은 아래에서 생략된다. 아래에서 참조되는 도면들에서는 축적비가 적용되지 않는다.
본 발명에 따른 내연기관의 배기가스 정화 방법은 (a) 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합수용액을 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스로 기화시키는 단계; (b) 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스를 수증기 개질하여 수소 농후 가스를 생성하는 단계; (c) 수소 농후 가스를 분배하는 단계; 및 (d-1) 분배된 수소 농후 가스를 내연기관에 도입하는 단계; 또는 (d-2) 분배된 수소 농후 가스를 후처리 장치에 도입하는 단계; 또는 (d-3) 분배된 수소 농후 가스를 내연기관 및 후처리 장치에 동시 도입하는 단계를 포함하는 것이 바람직하다.
구체적으로, 본 발명의 단계 (a)는 내연기관에서 배출되는 고온의 배기가스로부터 열 에너지를 회수하고, 회수된 열 에너지를 이용하여 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액을 기화하여 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스를 발생시키는 단계이다.
도 1을 참조하여 보다 상세하게 설명하면, 도 1의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 저장 탱크(102)로부터 가변유량펌프(131)를 사용하여 일정량의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액을 도 1의 기화부(121)로 공급한다.
상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 중 메탄올의 농도는 35 중량% 내지 70 중량%인 것이 바람직하다. 메탄올의 농도가 35% 이하인 경우에는, 물을 기화하여 수증기를 발생시키는데 지나치게 많은 열에너지가 필요하여 단계 (b)의 개질 반응을 통해 생산되는 수소 농후 가스의 열량이 낮아지므로 내연기관의 열 효율 개선 효과나 연비 증진효과가 크지 않다. 또한, 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 저장 탱크의 용량이 과도하게 커지는 문제와 함께, 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액의 어는점이 높아 동절기에 사용하기 위해서는 보온처리 되거나 가열장치가 부착된 보관용기가 필요해지며, 공급펌프 등에 별도의 가열장치가 필요해지는 문제도 있다. 한편, 메탄올의 농도가 70% 이상인 경우에는 단계 (b)의 개질 반응 단계에서 상당량의 미전환 메탄올이 발생하여 (d-2) 또는 (d-3)의 후처리 장치에서 메탄올의 슬립이 발생하거나 후처리 장치의 촉매에 과도한 부하를 줄 수 있다.
상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 중 디메틸 에테르의 농도는 0 중량% 내지 3 중량%인 것이 바람직하다. 메탄올과 비교하면 디메틸 에테르는 단위 중량 당 에너지가 높고 단위 분자 당 개질반응을 통해 얻을 수 있는 수소의 양이 많기 때문에 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 중 디메틸 에테르의 농도는 높을수록 좋다.
하지만, 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 중 디메틸 에테르의 평형 분율은 온도에 매우 민감하기 때문에 디메틸 에테르의 농도가 지나치게 높은 경우 외부 온도의 영향에 의해 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액의 안정성이 저하될 수 있다. 따라서, 일반적인 대기의 온도와 압력에서 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 중 디메틸 에테르의 평형 분율을 안정적으로 유지하기 위해 디메틸 에테르의 농도는 3 중량% 이하로 제한하는 것이 바람직하다.
상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액의 공급량은 단계 (d-1) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스의 공급량을 고려하여 메탄올의 양이 화석연료 1g 당 0g 내지 0.051g인 것이 바람직하다. 또한 디메틸 에테르의 양이 화석연료 1g 당 0mg 내지 3.7mg인 것이 바람직하다. 상기 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액의 공급량에 대한 상세한 사항은 단계 (d-1)에서 후술한다.
상기 단계 (a)의 열회수 위치는 배기가스의 온도가 100oC 내지 550oC인 지점에 설치된 기화부를 통해 수행되는 것이 바람직하다. 기화부의 상세 내용은 후술한다.
본 발명의 단계 (b)는 단계 (a)에서 발생된 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스를 개질하여 수소 농후 가스를 생성하는 단계이다. 상기 수소 농후 가스는 전환되지 않은 수증기, 전환되지 않은 메탄올, 전환되지 않은 디메틸 에테르, 반응 생성물인 수소와 이산화탄소를 포함한다.
메탄올의 수증기 개질반응의 원리는 아래 [반응식 1]과 같다.
[반응식 1] CH3OH(g) + H2O(g) → 3H2(g)+ CO2(g) △HO = +49.5KJ/mol
메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스 중 디메틸 에테르는 수화 반응에 의해 메탄올로 전환된 후 개질되거나 직접 개질된다.
디메틸 에테르의 수화 반응의 원리는 아래 [반응식 2]와 같다.
[반응식 2] CH3OCH3(g) + H2O(g) → 2CH3OH(g) △HO = +21.5KJ/mol
디메틸 에테르의 개질 반응의 원리는 아래 [반응식 3]과 같다.
[반응식 3] CH3OCH3 + 3H2O → 6H2 + 2CO2 △HO = +123KJ/mol
도 1을 참조하여 보다 상세하게 설명하면, 도 1의 기화부(121)의 출구를 통해 배출된 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스는, 제2 열교환부(122)를 포함하는 개질반응부(111)에 도입되어 [반응식 1]과 같이 수증기 개질반응을 거쳐 수소와 이산화탄소로 전환된다.
메탄올과 디메틸 에테르의 전환율과 수소의 수율은 반응온도, 반응압력, 스팀 대 메탄올의 비 또는 스팀 대 디메틸 에테르의 비와 같은 반응변수에 의해 달라질 수 있다.
반응온도가 지나치게 낮으면 수증기와 메탄올 또는 디메틸 에테르가 충분히 전환되기 어렵고 반응온도가 지나치게 높으면 촉매의 비활성화가 빠르게 진행될 수 있고 내열, 내부식성을 갖춘 고가의 반응기를 사용하거나 단열재를 과도하게 사용해야 하는 등의 경제적인 손실이 있으므로 반응온도는 180℃? 내지 400℃?의 범위가 적당하다. 따라서, 상기 단계 (b)의 개질반응부(111)는 배기가스의 온도가 180oC 내지 400oC인 지점에 위치하는 것이 바람직하다.
상기 반응압력은 낮을수록 좋으나, 대기압 이하의 압력을 유지하기 위해서는 별도의 진공 발생 장치를 필요로 하므로 실용적인 측면에서 대기압 내지 9기압(atm) 이하의 범위가 바람직하다.
수증기 개질반응의 공간속도(GHSV)는 표준조건(STP) 기준으로 100 내지 20,000 hr-1일 수 있으나, 공간속도가 지나치게 높으면 전환율이 낮고, 공간속도가 지나치게 낮으면 촉매사용량이 많아지고 전열 면적이 커지므로, 실용적으로는 500 내지 5000 hr-1 사이가 바람직하다.
상기 수증기 개질 반응의 촉매로는 CuO, ZnO 및 Al2O3로 구성된 촉매를 사용하여도 무방하나, 상기 하나 이상의 촉매 성분을 포함하고, Ce 및/또는 La 계통의 희토류 금속이나 Ni 또는 Co 계통의 전이금속 또는 Pt, Pd, Ir 및 Ru 계통의 귀금속을 포함한 촉매를 사용하면 더욱 효과적이다.
상기 수증기 개질 반응은 흡열반응이므로 반응에 필요한 열을 신속하게 공급하는 것이 바람직하다. 도 1의 기화부(121)의 또 다른 출구에서 배출된 배기가스는 제2 열교환부(122)를 통해 예열기와 반응기로 구성된 개질 반응부가 필요로 하는 열 에너지(Q)를 공급한다. 제 2 열교환부는 개질 반응에 필요한 열 에너지를 신속히 공급하기 위해 반응기와 일체형으로 제작될 수 있고 내부 또는 외부에 열 전달 매체를 포함할 수 있지만, 상기 단계 (b)의 수증기 개질 반응은 열교환기 일체형으로 제작된 예열기와 반응기로 구성된 개질반응부에서 수행되는 것이 바람직하다.
상기 수증기 개질 반응은 [반응식 2]의 디메틸 에테르의 수화 반응을 포함할 수 있으며, 디메틸 에테르의 수화 반응의 촉매로는 Al, Si, W, Zr 중 1종 이상의 성분을 포함한 금속산화물, 각종 제올라이트, 이온교환수지 등의 고체산 촉매를 사용할 수 있다.
상기 디메틸 에테르의 수화 반응을 위한 고체산 촉매는 수증기 개질 반응 촉매의 앞에 독립적으로 배치하거나 수증기 개질 반응 촉매와 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 [반응식 1]에서부터 [반응식 3]까지에 의해 생성된 수소 농후 가스는 개질 반응부의 출구를 통해 배출되어 수소 농후 가스(203)를 형성한다.
본 발명의 단계 (c)는 단계 (b)에서 생성된 수소 농후 가스를 각각의 장치에 공급하기 위해 가스를 분배하는 단계이다. 본 발명의 단계 (b)에서 생성된 수소 농후 가스는 내연기관에, 또는 후처리 장치에, 또는 내연기관과 후처리 장치에 동시에 공급될 수 있다. 도 1을 참조하여 보다 상세하게 설명하면, 도 1의 개질반응부(111)의 출구로부터 배출된 수소 농후 가스는 도 1의 분배기(112)에서 흐름의 방향이 결정되어 엔진주입부(132), 또는 후처리장치(113), 또는 동시에 엔진주입부(132)와 후처리장치(113)로 공급된다.
상기와 같이 수소 농후 가스를 분배하여 각각의 장치에 공급하기 위해, 수소 농후 가스가 도입되는 유입구, 차량의 각종 센서류의 신호를 수신하여 해석하고 연산하는 전자 제어 장치(ECU, electronic control unit)로부터 송신되는 신호를 받아 제어되는 다수의 자동 개폐 밸브(예를 들어, 솔레노이드 밸브), 각각의 장치로 수소 농후 가스를 이송하는 다수의 배관부와 연결할 수 있는 출구를 포함하는 매니폴더 형태의 분배기가 바람직하다.
단계 (b)에서 생성된 수소 농후 기체를 순환시켜 엔진(101)에 도입하는 단계 (d-1) 및 (d-3)를 도 1을 참조하여 보다 상세하게 설명하면, 도 1의 개질 반응부(111)의 출구로부터 배출된 수소 농후 가스는 도 1의 분배기(112)에서 흐름 방향이 결정되어, 엔진주입부(132)에서 배기가스 재순환(EGR, exhaust gas recirculation) 흐름(104) 또는 흡입 공기 흐름(104)과 혼합되어 엔진에 주입된다.
내연기관에 도입된 수소 농후 가스는, 아래 [반응식 4] 내지 [반응식 6]와 같이, 탄화수소로 구성된 화석연료와 함께 실린더 내부에서 폭발 및 연소되어, 화석연료의 열량을 일부 대체하여 내연기관 차량의 연비를 향상하게 된다.
[반응식 4] H2(g) + 0.5O2(g) 
H2O(g) △HO = -241.8KJ/mol
[반응식 5]는 휘발유의 연소반응과 열량을 나타낸다.
[반응식 5] C8H18(g) + 12.5O2(g) 
8CO2(g) + 9H2O(g) △HO = -5,324.2KJ/mol
[반응식 6]은 경유의 연소반응과 열량을 나타낸다.
[반응식 6] C16H34(g) + 24.5O2(g) 
16CO2(g) + 17H2O(g) △HO = -10,406.6KJ/mol
내연기관의 실린더로 주입되는 수소 농후 가스에 포함된 수소의 양이 증가할수록 동일한 연비를 달성하기 위해 사용되는 화석연료의 량은 감소하여 연비는 더욱 증가하고, 1km 당 배출되는 오염원의 양은 더욱 감소한다. 그러나 지나치게 많은 양의 수소를 발생시키는 것은 바람직하지 않은데, 그 이유는 배기가스로부터 회수할 수 있는 열 에너지가 유한하고, 도 1의 저장탱크(102)에 저장된 메탄올 수용액의 소비가 빨라져 저장 탱크의 용량이 과도하게 커지거나 메탄올 수용액의 충진 주기가 지나치게 짧아질 수 있기 때문이다.
따라서, 본 발명에서는 엔진에 공급되는 화석연료 1g 당 수소 농후 가스의 원료가 되는 메탄올의 공급량은 0g 내지 0.051g인 것이 바람직하고 디메틸 에테르의 공급량은 0mg 내지 3.7mg인 것이 바람직하다. 수소 농후 가스의 공급량은, 차량에 장착된 각종 센서류의 신호를 수신하고 차량의 전자 제어 장치(ECU, electronic control unit)에서 해석 및 연산하여 미리 정해진 농도의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액을 도 1의 가변 유량 펌프로 메탄올 수용액의 공급량을 조절함으로써 조절할 수 있다. 상기의 수소 농후 가스의 공급량의 범위와 조절 방법은 단계 (d-2)에도 동일하게 적용될 수 있다.
본 발명의 단계 (d-2) 또는 (d-3)는 단계 (b)에서 생성된 수소 농후 가스를 배기가스 후처리 장치(113)에 주입하는 단계로서 도 1을 참조하여 보다 상세하게 설명하면, 도 1의 개질반응부(111)의 출구로부터 배출된 수소 농후 가스는 도 1의 분배기(112)에서 흐름의 방향이 제어되어 후처리 장치(113)에 주입된다.
도 1에서 기화부(121), 개질반응부 (111), 분배기(112) 및 후처리 장치 (113)의 각각의 위치는 특별히 한정되지 않으며, 이들의 순서는 용도에 맞게 변경될 수 있다. 수소 농후 가스는 내연 기관의 종류나 목표로 하는 오염원의 저감율에 따라 다양하게 조합된 후처리 장치에 도입될 수 있다.
상기 단계 (d-2) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스는, 아래 [반응식 7a] 내지 [반응식 7c]와 같이, 후처리 장치에서 질소산화물을 질소로 환원시키는 환원제로 작용하는 것이 바람직하다.
[반응식 7a] 2NO + 2H2 
N2 + 2H2O
[반응식 7b] 2NO2 + 4H2 
N2 + 4H2O
[반응식 7c] N2O + H2 
N2 + H2O
또한, 상기 단계 (d-2) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스는 후처리 장치에서 [반응식 4]와 같이 연소되어 배기가스의 온도를 상승시킴으로써, 각각의 후처리 장치에서 촉매 반응의 온도를 높여 반응 활성을 증진시키고 매연의 연소를 촉진한다.
상기 본 발명에 따른 방법은, 종래에 환원제로 사용하기 위해 또는 연소하여 배기가스의 온도를 높이기 위해 화석연료의 일부를 사용하는 직접 연료 주입 방식(DFI, direct fuel injection)에서 필연적으로 수반되었던 연비 손실(fuel penalty)의 문제를 해소할 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 내연기관의 배기가스 정화 장치는, 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액을 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스로 기화시키는 기화부; 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스를 수증기 개질하여 수소 농후 가스를 생성하는 개질반응부; 및 수소 농후 가스를 내연기관 또는 후처리 장치 또는 이들 모두에 도입시키기 위해 분배하는 분배기; 를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 본 발명의 내연기관의 배기가스 정화 방법의 설명과 중복되는 사항은 생략하고, 도 1을 참조하여 보다 상세하게 설명한다.
상기의 기화부(121)는 쉘-앤-튜브형 또는 판형 열교환기로 구성될 수 있으나 장치의 간소화, 설치 공간의 절약을 위해 배관과 일체형으로 제작된 기화부를 사용할 수 있다.
배관 일체형 기화부의 일예를 보다 상세히 설명하면, 기화부는 원통형 배관의 내부에 위치할 수도 있고 배기가스 배출 배관 외벽을 감싸는 형태로 설치될 수도 있다. 기화부는 튜브, 튜브를 원형으로 감은 코일, 내부가 비어 있는 용기, 열 전달을 촉진할 수 있도록 고안된 열전달부, 예를 들면 각종 열전달 핀(pin)이나 핀의 효과를 대체할 수 있으면서 가공이 용이한 구조체, 예를 들면, 금속이나 세라믹 재질의 허니컴, 코러게이션 형태의 구조체, 메쉬, 폼, 매트 등을 포함한 용기일 수 있다.
한편, 내연기관에서 배출된 배기가스는 원통형 배관의 내부에 설치된 열전달부를 통과하며 열에너지를 기화부 내부로 전달한다. 상기 열전달부는 핀이거나 핀의 효과를 대체할 수 있으면서 가공이 용이하면서도 배기가스의 원활한 흐름을 방해하지 않은 구조체, 예를 들면, 금속이나 세라믹 재질의 허니컴, 코러게이션 형태의 구조체, 메쉬, 폼, 매트 일 수 있다.
원통형 배관의 외부는 열 에너지의 손실을 방지하기 위해 단열재로 덮여 있다.
상기 기화부의 설치 위치는 배기가스의 온도가 100oC 내지 550oC인 지점인 것이 바람직하다.
메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액은 기화부의 입구로 도입되어 메탄올-디메틸 에테르-수증기의 혼합 기체로 기화된 후 추가로 가열되어 기화부의 출구로 배출된다. 도 1의 기화부(121)의 출구를 벗어난 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합 가스 흐름은 제2 열교환부(122)를 포함한 개질반응부(111)로 도입 된다.
상기 개질반응부는 열교환기 일체형으로 제작된 예열기와 반응기로 구성되는 것이 바람직하다.
도 2를 참조하여 열교환기 일체형 개질 반응부를 보다 상세히 설명하면, 내연기관에서 배출된 배기가스(201)는 배기가스의 배출을 위해 마련된 배관(214)의 내부에 설치된 열전달부(212)를 통과하며 개질반응부(211)로 열에너지를 전달한다.
상기 열전달부(212)는 핀(pin)이거나 핀의 효과를 대체할 수 있으면서도 배기가스 흐름을 방해하지 않고 가공이 용이한 구조체, 예를 들면, 금속이나 세라믹 재질의 허니컴, 코러게이션 형태의 구조체, 메쉬, 폼, 매트 등일 수 있다.
상기 배기가스 배관(214) 외부는 열 에너지의 손실을 방지하기 위해 단열재(213)로 덮여 있다.
메탄올-디메틸 에테르-수증기의 혼합 기체(202)는 개질반응부(211)의 입구로 도입되어 예열기에서 반응온도까지 예열된 후, 촉매가 충진된 반응기로 도입된다. 예열기와 반응기를 포함하는 개질반응부(211)는 도 2a와 같이 배기가스가 흐르는 배관의 내부에 위치할 수도 있고 도 2b와 같이 배관의 외부에 위치할 수도 있다.
상기 예열기와 반응기는 튜브, 튜브를 원형으로 감은 코일, 내부가 비어 있는 용기, 열 전달을 촉진할 수 있도록 고안된 열전달부, 예를 들면 각종 열전달 핀(pin)이나 핀의 효과를 대체할 수 있으면서 가공이 용이한 구조체, 예를 들면, 금속이나 세라믹 재질의 허니컴, 코러게이션 형태의 구조체, 메쉬, 폼, 매트를 포함한 용기일 수 있다.
상기 반응기 내의 수증기 개질 촉매는 분말, 각종 성형품일 수 있으며, 금속이나 세라믹의 지지체, 예를 들면, 허니컴, 코러게이션 형태의 구조체, 메쉬, 폼, 매트에 코팅된 형태일 수 있다.
상기 분배기(112)는 매니폴드 형으로 구성되는 것이 바람직하며, 도 3을 참조하여 보다 상세하게 설명한다. 도 3a 내지 도 3d까지는 수소 농후 기체의 공급을 제어하기 위해 설치된 분배기의 구성 방법을 예시적으로 나타낸다. 도 3a 내지 도 3d에서, 개질반응부에서 발생된 수소 농후 가스(311)는 내연기관 주입부(321, 322) 및/또는 단위 후처리 장치 주입부(3301 ~ 3311)로 도입된다. 내연기관 주입부로 도입되는 수소 농후 가스의 흐름을 연결하거나 차단하기 위해 자동 개폐 밸브(341)가 구비되며, 각각의 단위 후처리 장치 주입부(3301 ~ 3311)에 주입되는 수소 농후 가스의 흐름을 연결하거나 차단하는 자동 개폐 밸브(3401 ~ 3411)가 또한 구비된다. 나아가, 수소 농후 가스가 두 개 이상의 출구를 통해 동시에 배출되어야 할 경우에는 유량 조절기를 추가로 사용하거나 상기의 자동 개폐 밸브를 유량 조절 기능이 있는 비례 제어 방식의 밸브로 대체하여 사용하여도 무방하다.
본 발명을 예시적으로 도시한 도 3a 내지 도 3d를 구체적으로 설명하면, 도 3a는 휘발유 엔진의 경우에, 수소 농후 가스(311)가 휘발유 엔진으로 주입되는 내연기관 주입부(321)와, 삼원촉매(TWC, three way catalysts)를 포함한 촉매전환기에 수소 농후 가스를 주입하기 위한 단위 후처리 장치 주입부(3301)을 예시적으로 도시한 것이다.
도 3b 내지 도 3d는 경유 엔진의 경우를 예시적으로 도시한 것으로서, 도 3b는 수소 농후 가스(311)가 경유 엔진으로 주입되는 내연기관 주입부(322)와, 각각 디젤 산화 촉매(DOC, diesel oxidation catalysts) 장치, 린 녹스 트랩(LNT, lean NOx trap) 및 매연저감 필터(DPF, diesel particulate filter)로 수소 농후 가스를 주입하기 위한 단위 후처리 장치 주입부(3302, 3303, 3304)을 예시적으로 도시한 것이다.
도 3c는 수소 농후 가스(311)가 경유 엔진으로 주입되는 내연기관 주입부(322)와, 각각 디젤 산화 촉매(DOC, diesel oxidation catalysts) 장치, 매연저감 필터(DPF, diesel particulate filter), 선택적 촉매 환원(SCR, selective catalytic reduction) 장치 및 최종정화촉매(Clean-up Catalysts) 장치로 수소 농후 가스를 주입하기 위한 단위 후처리 장치 주입부(3305, 3306, 3307, 3308)을 예시적으로 도시한 것이다.
도 3d는 수소 농후 가스(311)가 경유 엔진으로 주입되는 내연기관 주입부(322)와, 각각 디젤 산화 촉매(DOC, diesel oxidation catalysts) 장치, 매연저감 필터(DPF, diesel particulate filter) 및 수소 선택적 촉매 환원(H2-SCR, hydrogen selective catalytic reduction) 장치로 수소 농후 가스를 주입하기 위한 단위 후처리 장치 주입부(3309, 3310, 3311)을 예시적으로 도시한 것이다.
도 3b 내지 도 3d는 후처리 장치의 구성 순서를 한정한 것은 아니며 각각의 후처리 장치에 사용되는 촉매의 종류, 장치의 저감 성능, 저감율 목표 등에 따라 각각의 장치의 순서를 바꾸거나 조합을 변경하여 사용할 수 있다. 각각의 장치에 사용된 촉매는 동 업계에서 잘 알려진 화학적 조성과 형태를 갖는 촉매를 사용하여도 무방하다.
상기 분배기(112)에서 분배된 수소 농후 가스를 배기가스 재순환 흐름 또는 흡입 공기 흐름(104)과 혼합시켜 연소실로 공급하는 수단, 즉 엔진주입부(132)를 추가로 포함하는 것이 바람직하다.
상기 엔진주입부(132)의 위치는 배기가스 재순환을 위해 마련된 배기가스의 분기지점에서 EGR 믹서를 포함하는 엔진 입구까지의 적당한 위치에 설치하여 주어도 무방하며, EGR 믹서 이전에 주입하면 혼합을 위해 별도의 장치를 설치할 필요가 없이 수소 농후 기체를 배기가스의 재순환 흐름에 주입하는 것만으로도 충분하다. 이 때 공기 중 수소 자연발화 온도는 585oC, 폭발 농도 범위 13 ~ 59%이므로 상기의 믹서의 위치나 수소 농후 가스의 엔진주입부(132)는 배기가스의 온도가 585oC 이하인 지점으로 한다. 또 다른 방법으로 수소 농후 가스의 엔진주입부(132)는 내연기관의 공기 흡입구로부터 EGR 믹서 이전까지의 흡입 공기 흐름 중 적당한 위치에 설치할 수도 있다.
101: 엔진(내연기관)
102: 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 저장탱크
103: 배기구
104: 흡입 공기 흐름
111: 개질반응부 112: 분배기
113: 후처리장치
121: 기화부 122: 제2 열교환부
131: 가변유량펌프 132: 엔진주입부
201: 배기가스 202: 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합기체
203: 수소 농후 가스
211: 개질반응부 212: 열전달부
213: 단열재 214: 배관
311: 수소 농후 가스 321, 322: 내연기관 주입부
341, 3401 ~ 3411: 자동 개폐 밸브
3301 ~ 3311: 단위 후처리 장치 주입부
102: 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 저장탱크
103: 배기구
104: 흡입 공기 흐름
111: 개질반응부 112: 분배기
113: 후처리장치
121: 기화부 122: 제2 열교환부
131: 가변유량펌프 132: 엔진주입부
201: 배기가스 202: 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합기체
203: 수소 농후 가스
211: 개질반응부 212: 열전달부
213: 단열재 214: 배관
311: 수소 농후 가스 321, 322: 내연기관 주입부
341, 3401 ~ 3411: 자동 개폐 밸브
3301 ~ 3311: 단위 후처리 장치 주입부
Claims (21)
- (a) 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액을 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스로 기화시키는 단계;
(b) 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스를 수증기 개질하여 수소 농후 가스를 생성하는 단계;
(c) 수소 농후 가스를 분배하는 단계; 및
(d-1) 분배된 수소 농후 가스를 내연기관에 도입하는 단계; 또는 (d-2) 분배된 수소 농후 가스를 후처리 장치에 도입하는 단계; 또는 (d-3) 분배된 수소 농후 가스를 내연기관 및 후처리 장치에 동시 도입하는 단계;
를 포함하는 내연기관의 배기가스 정화 방법. - 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 중 메탄올의 농도는 35 중량% 내지 70 중량%인 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액 중 디메틸 에테르의 농도는 3 중량% 이하인 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액의 공급량은 단계 (d-1) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스의 공급량을 고려하여 메탄올의 양이 화석연료 1g 당 0.051g 이하인 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (a)의 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액의 공급량은 단계 (d-1) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스의 공급량을 고려하여 디메틸 에테르의 양이 화석연료 1g 당 3.7mg 이하인 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (a)의 열 회수의 위치는 배기가스의 온도가 100oC 내지 550oC인 지점인 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (b)의 수증기 개질 반응이 열교환기 일체형으로 제작된 예열기와 반응기로 구성된 개질반응부에서 수행되는 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 7 항에 있어서, 상기 단계 (b)의 개질반응부는 배기가스의 온도가 180oC 내지 400oC인 지점에 위치하는 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 7 항에 있어서, 상기 단계 (b)의 개질반응부는 디메틸 에테르의 수화 반응을 포함하는 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (c)가 매니폴드 형으로 구성된 분배기에서 진행되는 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (d-1) 또는 (d-3)의 분배된 수소 농후 가스는 배기가스 재순환 흐름 또는 흡입 공기 흐름과 혼합되어 연소실로 공급되는 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (d-2) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스는 후처리 장치에서 질소산화물을 질소로 환원시키는 환원제로 작용하는 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (d-2) 또는 (d-3)의 수소 농후 가스는 후처리 장치에서 연소되어 배기가스 흐름의 온도를 높이는 것인 내연기관의 배기가스 정화 방법.
- 배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올과 디메틸 에테르의 혼합 수용액을 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스로 기화시키는 기화부;
배기가스로부터의 회수열을 이용하여 메탄올-디메틸 에테르-수증기 혼합가스를 수증기 개질하여 수소 농후 가스를 생성하는 개질반응부; 및
수소 농후 가스를 내연기관 또는 후처리 장치 또는 이들 모두에 도입시키기 위해 분배하는 분배기;
를 포함하는 내연기관의 배기가스 정화 장치. - 제 14 항에 있어서, 상기 기화부가 배기가스의 온도가 100oC 내지 550oC인 지점인 내연기관의 배기가스 정화 장치.
- 제 14 항에 있어서, 상기 개질반응부가 열교환기 일체형으로 제작된 예열기와 반응기로 구성되는 내연기관의 배기가스 정화 장치.
- 제 14 항에 있어서, 상기 개질반응부가 배기가스의 온도가 180oC 내지 400oC인 지점에 위치하는 내연기관의 배기가스 정화 장치.
- 제 14 항에 있어서, 상기 분배기가 매니폴드 형으로 구성되는 내연기관의 배기가스 정화 장치.
- 제 14 항에 있어서, 상기 분배기에서 분배된 수소 농후 가스를 배기가스 재순환 흐름 또는 흡입 공기 흐름과 혼합시켜 연소실로 공급하는 수단을 추가로 포함하는 내연기관의 배기가스 정화 장치.
- 제 14 항에 있어서, 상기 분배된 수소 농후 가스를 후처리 장치에서 질소산화물을 질소로 환원시키는 환원제로서 작용하도록 공급하는 내연기관의 배기가스 정화 장치.
- 제 14 항에 있어서, 상기 분배된 수소 농후 가스를 후처리 장치에서 연소되어 배기가스 흐름의 온도를 높이도록 공급하는 내연기관의 배기가스 정화 장치.
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- 2018-03-09 KR KR1020180028156A patent/KR102397622B1/ko active IP Right Grant
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