KR20190058382A - 4% 이상의 올레핀을 함유한 연료 가스 스트림의 수소처리 공정 - Google Patents

4% 이상의 올레핀을 함유한 연료 가스 스트림의 수소처리 공정 Download PDF

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Abstract

최대 15%의 올레핀을 함유한 연료 가스 스트림의 수소처리 공정은 연료 가스 스트림을 적어도 하나의 병류 반응기에 도입하는 단계, 이때 반응기에서 스트림은 두 개의 흐름 분획으로 나누어지며, 그 중 한 분획은 올레핀 처리 섹션을 통해 지나가는 한편, 다른 분획은 또 다른 반응기 섹션을 통해 지나가는 단계, 섹션들에 대해 열 교환을 수행하는 단계, 두 개의 흐름을 조합함으로써, 온도 및 조성을 균등하게 하는 단계, 조합한 흐름을 열 교환기 위에서 냉각시키는 단계 및 조합한 흐름을 단열성 수소처리 반응기에서 평형상태로 반응시키는 단계를 포함한다. 만약 연료 가스 스트림이 8% 이상의 올레핀을 함유하면 제 1 병류 반응기 뒤에 및 최종 단열 반응기 앞에 직렬로 배열된 인터쿨링을 포함한 제 2 병류 반응기가 사용된다.

Description

4% 이상의 올레핀을 함유한 연료 가스 스트림의 수소처리 공정
본 발명은 정제 연료 가스 수소처리를 위한 반응기의 온도 증가를 제어하기 위한 공정에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 발명은 4%를 초과하는 올레핀 함량을 가진 정제 연료 가스의 수소처리를 위한 공정에 관한 것이고, 상기 공정은 열을 제어하기 위하여 유출물 재순환을 사용하지 않는 1회 통과 공정(once-through process)이다.
수소처리 공정(Hydrotreating process)은 그 자체가 선행 기술로부터 알려져 있다. 그러므로, US 4.864.067은 저 황-함유 올레핀 증류물 및 종래의 공급 원료에 대해 촉매적 수첨-탈황반응 (hydro-desulfurization)을 수행하기 위한 공정 및 반응기 시스템을 개시한다. 그 공정은 미량 부분의 올레핀 증류물을 종래의 촉매적 수첨탈황반응 (CHD) 공급 원료와 혼합되어 있는 제 1 수소처리 구역을 통과시키는 단계를 포함한다. 올레핀 증류물의 대부분은 제 1 구역으로부터의 유출물과 조합되어 있는 제 2 수소처리 구역을 통과한다. 이런 방식으로, 올레핀의 수소화에 기인한 발열은 빈번한 촉매 재생을 피하기에 충분한 한계 내에서 제어된다.
US 2002/0121459 A1에서는, 감소된 황 함량을 가진 생성물이 황-함유 불순물을 포함한 올레핀-함유 탄화수소 공급 원료로부터 생성된다. 공급 원료는 공급 원료의 올레핀 불포화에 비해 감소된 양의 올레핀 불포화를 가지는 중간 생성물을 생성하기에 효과적인 조건 하에서 반응 구역에서 올레핀-변형 촉매와 접촉된다. 중간 생성물은 그런 다음 상이한 휘발성을 가진 분획들로 분리되고, 가장 낮은 비등 분획이 황-함유 불순물의 적어도 일부를 H2S로 전환시키기에 효과적인 조건 하에서 수첨탈황반응 (HDS) 촉매 및 수소와 접촉된다.
US 2007/0012596 A1에는, 220 내지 350℃의 온도 및 0.1 내지 5 MPa의 압력에서 2개의 금속으로 된 촉매를 사용하는 적어도 하나의 HDS 반응기에서 0.1 중량% 미만의 황을 함유한 올레핀계 가솔린의 수첨탈황 공정이 개시된다. 탈황된 가솔린의 분획은 HDS 반응기의 입구로 재순환되고 이때 재순환 비율은 탈황되는 가솔린의 유량의 0.1 내지 3배이다.
정제 오프-가스로부터 황 제거를 위한 공정은 US 2011/0077437 A1에 개시되며, 그 공정에서 올레핀을 함유한 유기 황 화합물들은 수소 황화물로 전환되고 그것은 계속해서 종래의 아민 처리 시스템을 사용하여 제거된다. 공정은 오프-가스 스트림의 올레핀 농도에 따라 수소처리기를 포함하거나 포함하지 않은 촉매 반응기를 사용한다.
US 2015/0314282 A1은 올레핀-함유 탄화수소 공급 원료에 존재하는 황을 최소 올레핀 수소화로 매우 낮은 수준으로 선택적으로 탈황시키기 위한 촉매 및 그것의 사용을 기술한다. 촉매는 Ni 화합물, Mo 화합물 및 선택적으로 Mo 화합물 및 Co 화합물로 오버레이된 P 화합물을 함유하는 무기 산화물 기질을 포함한다.
정제 연료 가스 스트림은 올레핀, 특히 다이올레핀을 적어도 부분적으로 제거하기 위하여 상응하는 알칸으로 수소처리되고 또한 아민 세척 또는 기타 H2S-제거 기술에 의한 제거를 위해 H2S로 황 종을 수첨탈황하기 위해 수소처리된다. 올레핀 수준이 4 내지 5%보다 위일 때, 발열은 단열성 반응기에서 기술적으로 가능한 것을 뛰어넘는 온도 증가를 유발하여, 입구 온도 (촉매 활성) 및 출구 온도 (촉매 분해/비활성화)에 제약을 초래한다.
지금까지는, 너무 높은 올레핀 수준, 및 결과적으로 과잉의 단열성 온도 증가를 극복하기 위한 가장 흔한 해결책은 - 반응했기 때문에 - 더 이상 반응성이지 않고 단독으로 열 싱크로서 기능하는 하류의 반응된 유출 가스의 재순환이었다. 이런 재순환은 CAPEX 및 OPEX의 두 관점으로부터 모두 값비싸고, 기계적 압축기는 둘 다 전체적인 신뢰도 및 활용도에 부정적인 영향을 미친다.
현재 놀랍게도 병류 반응기 시스템, 예를 들어 WO 2012/172065 A1에서 출원인에 의해 기술된 시스템이 4 내지 15%의 올레핀 수준을 가진 정제 연료 가스를 수소처리하는 데 매우 적합한 것으로 밝혀졌다.
연료 가스 수소처리와 관련하여 특수하게 사용하기 위한 병류 반응기 시스템은 선행 기술에서 드물게 기술된다. US 2015/0152336 A1이 병류 단열성 반응 시스템을 개시하고 있는 한편, 상기 시스템은 트라이아실글리세라이드가 풍부한 공급 원료의 전환을 위해 의도된 것이고, 그것은 본 발명의 주제와는 꽤 동떨어진다.
US 6.514.403은 수첨분해 (hydrocracking) 및 디젤 및 더 가벼운 증류 생성물을 생산하기 위하여 진공 가스 오일과 같은 공급 원료 오일을 수첨분해하기 위한 수첨분해 공정에 관련된다. 제 1 수소화 과정은 수소처리 및 수첨분해 촉매의 층을 이룬 시스템을 함유한 상부 섹션을 통해 아래쪽으로 병류로 흐르는 공급 원료 및 수소를 포함하는 주요 반응기에서 수행된다. 공급 원료는 실질적으로 탈황되고 탈질소화되며, 방향족은 적어도 부분적으로 포화되고 분해 산물들이 형성된다. 증기 및 액체는 상부 섹션 아래의 분리 구역 (disengaging zone)에서 분리되고 액체는 수소를 위쪽으로 흐르게 만들기 위해 반대방향으로 층을 이룬 촉매 시스템을 또한 함유한 바닥 섹션을 통해 흘러 내려간다. 증기는 분리 구역으로부터 제거되고 액체 바닥은 그런 다음 추가로 상부 촉매 증류 섹션 및 또한 촉매를 함유할 수 있는 하부 스트리핑 선택을 가지는 후처리 촉매 증류 반응기에서 처리된다. 재순환용 수소 및 수소 황화물 및 암모니아는 후처리 반응기 증기로부터 제거되고 생성물 증류물이 남겨진다.
US 2003/111386 A1에 따르면, 무거운 가스 오일의 높은 전환율 및 고품질 제품의 생산은 상이한 압력 및 전환율 수준에서 작동하는 반응 스테이지들을 가진 단일 고압 루프에서 가능하다. 제공된 가요성은 크고 정제 회사가 제품 품질의 감소를 피하는 한편 동시에 자본 비용을 최소화하는 것을 가능하게 할 것이다. 다른 비등 범위를 가진 공급물은 공정의 상이한 섹션에서 도입될 수 있고, 그로써 수소의 소비가 최소화되고 추가로 자본 출자가 감소된다.
본 발명은 4 내지 15%의 올레핀 수준을 가진 정제 연료 가스를 수소처리하기 위하여 병류 반응기 시스템, 예를 들어 WO 2012/172065 A1에서 본 출원인에 의해 기술된 것과 같은 시스템을 사용한다는 개념을 기초로 한다.
보다 구체적으로, 본 출원인의 WO 2012/172065는 발열 촉매 반응을 수행하기 위한 방법 및 반응기를 기술한다. 상기 방법은 고정상 (fixed-bed) 촉매 반응기로 발열 촉매 반응을 위한 반응물들을 포함한 공급 가스 스트림을 제공하는 단계를 포함한다. 반응기는 각각의 촉매 상이 촉매 입자들로 채워진 섹션들을 가지고 있는 하나 이상의 촉매 상 (catalytic bed), 및 촉매 상들 중 적어도 하나의 촉매 상 내에 촉매적으로 활성인 입자들이 없는 냉각 구역을 가지는 많은 우회 통로를 배열함으로써 반응기 내부에 제공된 공급 가스 우회로를 포함한다. 공급 가스 스트림의 일부는 우회로 통로들을 통해 통과하고, 공급 가스 스트림의 나머지는 촉매 입자들로 채워진 섹션들을 통해 통과한다. 열은 촉매 입자들로 채워진 섹션들을 통해 통과하는 공급 가스 스트림으로부터, 우회로 통로들을 통해 통과되는 공급 가스 스트림으로의 간접적인 열 전달에 의해, 제거된다.
구체적으로, 본 발명은 최대 15%의 올레핀을 함유하는 연료 가스 스트림의 수소처리 공정에 관련되며, 상기 공정은
- 연료 가스 스트림을 적어도 하나의 병류 반응기에 도입하는 단계로서, 반응기에서 스트림은 두 개의 흐름 분획으로 나누어지며, 그 중 한 분획은 올레핀 처리에 활성인 촉매들을 함유한 반응기 섹션을 통해 지나감으로써, 올레핀은 수소화에 의해 알칸으로 포화되는 한편, 다른 분획은 활성 촉매를 함유하지 않는 다른 반응기 섹션들을 통해 지나가는 단계,
- 활성 촉매의 섹션들 및 활성 촉매가 없는 섹션들에 대해 파이프 벽, 금속 시트 또는 두 개의 섹션 유형을 분리시키는 다른 형태를 통해 열 교환을 수행하는 단계,
- 두 개의 흐름을 조합함으로써, 온도 및 조성을 균등하게 하는 단계,
- 조합한 흐름을 열 교환기 위에서 냉각시키는 단계, 및 마지막으로
- 조합한 흐름을 단열성 수소처리 반응기에서 평형상태로 반응시키는 단계
를 포함한다.
파이프 벽, 금속 시트 또는 두 개의 섹션 유형을 분리시키는 다른 형태를 통한 열 교환에 의해, 온도 증가는 단열성 반응기에서 일어난 것보다 상당히 더 낮아질 것이다.
만약 연료 가스 스트림이 8% 이상의 올레핀을 함유한다면, 인터쿨링을 포함한 제 2 병류 반응기가 필요할 것이다. 이런 제 2 병류 반응기는 제 1 병류 반응기 뒤 및 최종 단열성 반응기 앞에 직렬로 배열된다.
반응기들 사이의 냉각 단계는 예컨대 생성물 가스로부터 분리된 물, 공기 또는 오일을 포함한 인터쿨러에 의해 이루어질 수 있다.
각각의 반응기 사이의 인터쿨러는 물 또는 가스의 퀀칭 스트림에 의해 대체될 수 있다. 원칙적으로, 반응기들 사이의 퀀칭은 물 또는 임의의 가스, 예컨대, 수소, 이산화 탄소 및/또는 질소로 이루어질 수 있다. 저온 공급 가스가 또한 퀀칭 가스로서 사용될 수 있고, 이것은 바람직한 옵션이다.
대략 5 내지 10%의 올레핀 수준을 포함한 발명의 한 구체예에서, 병류 반응기가 설계되고, 공급 가스의 일부는 활성 촉매가 없는 섹션들을 통해 통과하기 때문에, 공급 가스 올레핀의 단지 일부만을 수소처리하기 위해 조정된다. 미반응 공급 가스는 반응된 가스와 나란히 (즉 병렬로) 흘러서, 전형적으로 파이프 또는 평평한 표면인 금속 벽을 통해 반응된 가스와 열을 교환한다. 이 방식으로, 반응된 가스의 온도가 감소된다.
반응기 후에, 반응된 및 미반응 스트림이 조합되고, 냉각되고 최종 단열 반응기를 통해 지나간다. 이 스테이지에서, 평형상태로의 전체 전환이 일어나며, 완전히 반응된 생성물은 하류 장치로 전달될 수 있다.
대략 10 내지 15%의 올레핀 수준을 가진 발명의 다른 구체예에서, 제 2 병류 반응기가 제 1 병류 반응기 뒤에 삽입되어서, 완전한 장치가 2개의 병렬 반응기 및 하나의 단열 반응기로 구성되며, 반응기들 사이에 냉각기가 삽입된다.
고도의 올레핀계 정제 연료 가스 스트림의 수소처리에 대한 본 발명의 반응기-1회 통과 해결책은 기술적으로 신규하고 혁신적이며, CAPEX에서 매우 유의미한 장점을 나타낸다. 그러므로, 재순환 시스템과 비교하여, 재순환 압축기, 밸브, 파이프 및 제어 시스템이 필요하지 않으며, 주요 반응기, 밸브 및 파이프는 그것들이 재순환 흐름을 운반할 필요가 없기 때문에 더 작아질 수 있다.
또한 OPEX 관점으로부터도 장점들은 유의미하다. 자주 압축기에 필요한 실질적인 전력이 제거되며, 그러므로 재순환 압축기 및 시스템, 즉 밸브 및 파이프의 유지 또한 제거된다. 수소처리 촉매 비용 또한, 수명에 영향을 주는 흐름이 감소되기 때문에, 감소될 것이다.

Claims (5)

  1. 최대 15%의 올레핀을 함유한 연료 가스 스트림의 수소처리 공정으로서,
    - 연료 가스 스트림을 적어도 하나의 병류 반응기에 도입하는 단계로서, 반응기에서 스트림은 두 개의 흐름 분획으로 나누어지며, 그 중 한 분획은 올레핀 처리에 활성인 촉매들을 함유한 반응기 섹션을 통해 지나감으로써, 올레핀은 수소화에 의해 알칸으로 포화되는 한편, 다른 분획은 활성 촉매를 함유하지 않는 다른 반응기 섹션들을 통해 지나가는 단계,
    - 활성 촉매의 섹션들 및 활성 촉매가 없는 섹션들에 대해 파이프 벽, 금속 시트 또는 두 개의 섹션 유형을 분리시키는 다른 형태를 통해 열 교환을 수행하는 단계,
    - 두 개의 흐름을 조합함으로써, 온도 및 조성을 균등하게 하는 단계,
    - 조합한 흐름을 열 교환기 위에서 냉각시키는 단계, 및 마지막으로
    - 조합한 흐름을 단열성 수소처리 반응기에서 평형상태로 반응시키는 단계
    를 포함하는 공정.
  2. 제 1 항에 있어서, 연료 가스 스트림은 8% 이상의 올레핀을 함유하며, 제 1 병류 반응기 뒤 및 최종 단열 반응기 앞에 직렬로 배열된 인터쿨링을 포함하는 제 2 병류 반응기를 필요로 하는 것을 특징으로 하는 공정.
  3. 제 2 항에 있어서, 각각의 반응기 사이의 인터쿨러는 퀀칭 스트림에 의해 대체되는 것을 특징으로 하는 공정.
  4. 제 3 항에 있어서, 저온 공급 가스는 퀀칭 스트림으로서 사용되는 것을 특징으로 하는 공정.
  5. 제 3 항에 있어서, 퀀칭 스트림은 수소, 물, 이산화 탄소 및 질소 중 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 공정.
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