KR20190057786A - 이산화탄소 전환용 전기화학 전지 - Google Patents

이산화탄소 전환용 전기화학 전지 Download PDF

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KR20190057786A KR1020170155129A KR20170155129A KR20190057786A KR 20190057786 A KR20190057786 A KR 20190057786A KR 1020170155129 A KR1020170155129 A KR 1020170155129A KR 20170155129 A KR20170155129 A KR 20170155129A KR 20190057786 A KR20190057786 A KR 20190057786A
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임진섭
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Abstract

본 발명은 산화 및 환원 반응이 일어나는 한 쌍의 전극 및 전극 사이에 개재된 전해질을 포함하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지로서, 환원 전극에의 이산화탄소 공급 속도를 높임으로서 반응 속도를 높여 효율적으로 이산화탄소를 전기화학적으로 환원시켜 산업적으로 활용 가능한 일산화탄소를 제공할 수 있다.

Description

이산화탄소 전환용 전기화학 전지{Electrochemical cell for carbon dioxide conversion}
본 발명은 이산화탄소 전환용 전기화학 전지에 관한 것으로서, 더욱 구체적으로는 이산화탄소가 전기화학적으로 환원되어 일산화탄소가 생성되는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지에 관한 것이다.
여기서는, 본 개시에 관한 배경기술이 제공되며, 이들이 반드시 공지기술을 의미하는 것은 아니다.
최근 온실 효과에 의한 이상 기후 현상이 심화되고, 피해가 속출하면서 대기 중 이산화탄소의 배출량을 감축하기 위한 전세계적인 노력과 연구가 활발히 진행되고 있다. 따라서 대기 중 이산화탄소의 농도를 유지하기 위해 발전소와 같은 대량 발생원에서의 배출되는 이산화탄소를 포집한 후 감축하고자 하는 시도가 계속되고 있다. 이와 같은 연구 분야는 크게 두 가지 분야로 분류할 수 있는데, 이산화탄소의 대량 발생원으로부터 이산화탄소를 포집 및 저장하는 기술(carbon capture and storage, CCS)과 이산화탄소를 포집 및 활용하는 기술이다(carbon capture and utilization, CCU).
CCS 기술은 대량 발생원으로부터 배출된 이산화탄소를 포집하여 밀폐된 공간에 포장한 뒤 매립하여 대기로부터 격리시키는 기술이다. 주로 무기 촉매의 탄산화를 통해 이산화탄소가 저장되고, 밀폐시킨 용기는 심해 지층, 지표면의 지하에 저장되는데, 생태계 훼손 등의 문제점을 안고 있으므로 상용화에 어려운 측면이 있다.
이에 반해, CCU 기술은 저장 공간이 필요하지 않으면서 이익을 생산한다는 점에서 환경적이나 경제적인 측면에서 산업화에 유리하다. 특히, 전기화학적 방법은 전극 물질의 선택에 따라 포름산, 일산화탄소, 메탄올, 옥살산 등의 다양한 유기화합물을 선택적으로 생산할 수 있고, 상온ㅇ상압 조건에서 구동 가능하기 때문에 시스템을 구성하는 비용이 저렴하며, 반응기의 디자인에 따라 소형화하거나, 스택킹을 통한 대용량화가 용이하여 다양한 산업적으로 적용 가능하다는 점에서 주목을 받고 있다.
일산화탄소는 주로 금속정련에 쓰이거나 , 폼산 등 공업원료의 출발물질로서 사용되어 그 용도가 다양하다. 전기화학적 이산화탄소의 일산화탄소 전환 반응은 비교적 적은 전기 비용이 소모되며, 단일셀을 이용하므로 장치 구성 비용도 낮고, 전해질을 재사용 가능하므로 환경친화적이다.
기존의 이산화탄소 전환용 전기화학 전지는 환원 전극 내부로 이산화탄소 가스를 공급하여 하기와 같은 기상 반응을 통하여 일산화탄소를 얻는다.
2H+ + 2e- + CO2 → H2O + CO (기상 반응)
그러나, 종래 기술과 같이 이산화탄소를 기상으로 환원 전극 내부로 공급하는 경우 이산화탄소가 통과하는 유로를 형성해야하고, 유로를 따라 공급되어 공급 속도에 한계가 있을 수밖에 없고, 이에 따라 반응 속도 역시 한계가 있게 되므로 이산화탄소의 전환 효율을 높일 수 없는 문제점이 있다.
1. 한국등록특허 제10-1773969호 (2017.08.28) 2. 한국등록특허 제10-1764797호 (2017.07.28)
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로 이산화탄소의 전환 반응 속도를 향상시킬 수 있는 구성의 전기화학 전지를 제공하는 것이다.
그러나 본 발명의 목적들은 상기에 언급된 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 목적들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명은 제1 금속 물질로 형성된 제1 전극; 제2 금속 물질로 형성된 제2 전극; 및 상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 사이에 개재된 전해질;을 포함하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지로서, 상기 전해질은 이온성 액체(Ionic Liquids, ILs) 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지를 제공한다.
또한 상기 이산화탄소 전환용 전기화학 전지는 물을 공급하는 물 공급부 및 이산화탄소를 공급하는 이산화탄소 공급부를 더 포함하고, 상기 물 공급부는 상기 제1 전극으로 물을 공급하고, 상기 이산화탄소 공급부는 상기 전해질로 이산화탄소를 공급하는 것을 특징으로 한다.
또한 상기 이산화탄소 전환용 전기화학 전지는 상기 전해질 중에 개재되는 고분자 막을 더 포함하고, 상기 전해질은 상기 고분자 막을 기준으로 제1 전극 측에 구비되는 제1 전극 전해질 및 상기 고분자 막을 기준으로 제2 전극 측에 구비되는 제2 전극 전해질을 포함하고, 상기 이산화탄소 공급부는 상기 제2 전극 전해질로 이산화탄소를 공급하는 것을 특징으로 한다.
또한 상기 이온성 액체는 4차 암모늄(quaternary ammonium), 이미다졸륨(imidazolium), 피리디늄(pyridinium) 또는 포스포늄(phosphonium) 이온을 포함하는 양이온과 [Cl]-, [Br]-, [I]-, [BF4]-, [PF6]-, [Tf2N]- 또는 [RCO2]- 를 포함하는 음이온으로 구성되는 유기성 염을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한 상기 제1 금속 물질은 아연(Zn), 마그네슘(Mg), 리튬(Li), 나트륨(Na), 알루미늄(Al) 및 이들의 합금으로 구성되는 군에서 선택되는 어느 1종 이상의 금속 물질을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한 상기 제2 금속 물질은 수은(Hg), 은(Ag), 주석(Sn), 구리(Cu), 아연(Zn), 안티몬(Sb) 및 이들의 합금으로 구성되는 군에서 선택되는 어느 1종 이상의 금속 물질을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한 상기 제2 금속 물질은 니켈(Ni), 망간(Mn), 마그네슘(Mg), 크롬(Cr), 철(Fe), 코발트(Co) 및 카드뮴(Cd)으로 구성되는 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속 물질을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한 상기 제1 전극 측에는 기체확산층을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한 상기 제1 전극 전해질은 KOH 수용액 또는 KHO3 수용액을 포함하고, 상기 제2 전극 전해질은 4차 암모늄(quaternary ammonium), 이미다졸륨(imidazolium), 피리디늄(pyridinium) 또는 포스포늄(phosphonium) 이온을 포함하는 양이온과 [Cl]-, [Br]-, [I]-, [BF4]-, [PF6]-, [Tf2N]- 또는 [RCO2]- 를 포함하는 음이온으로 구성되는 유기성 염을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한 상기 이산화탄소 공급부는 상기 전해질에 이산화탄소가 과포화 상태로 용해되도록 공급하는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 이산화탄소가 전기화학적으로 환원되어 일산화탄소가 생성되는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지에 관한 기술로서 환원 전극에의 이산화탄소 공급 속도를 높임으로서 반응 속도를 높여 효율적으로 이산화탄소를 전기화학적으로 환원시켜 얻어지는 일산화탄소를 산업적으로 활용할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전기화학 전지의 구조 및 반응을 나타낸 것이다.
이하에 본 발명을 상세하게 설명하기에 앞서, 본 명세서에 사용된 용어는 특정의 실시예를 기술하기 위한 것일 뿐 첨부하는 특허청구의 범위에 의해서만 한정되는 본 발명의 범위를 한정하려는 것은 아님을 이해하여야 한다. 본 명세서에 사용되는 모든 기술용어 및 과학용어는 다른 언급이 없는 한은 기술적으로 통상의 기술을 가진 자에게 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다.
본 명세서 및 청구범위의 전반에 걸쳐, 다른 언급이 없는 한 포함(comprise, comprises, comprising)이라는 용어는 언급된 물건, 단계 또는 일군의 물건, 및 단계를 포함하는 것을 의미하고, 임의의 어떤 다른 물건, 단계 또는 일군의 물건 또는 일군의 단계를 배제하는 의미로 사용된 것은 아니다.
한편, 본 발명의 여러 가지 실시예들은 명확한 반대의 지적이 없는 한 그 외의 어떤 다른 실시예들과 결합될 수 있다. 특히 바람직하거나 유리하다고 지시하는 어떤 특징도 바람직하거나 유리하다고 지시한 그 외의 어떤 특징 및 특징들과 결합될 수 있다. 이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예 및 이에 따른 효과를 설명하기로 한다.
본 발명의 일실시예에 따른 이산화탄소 전환용 전기화학 전지는 촉매 물질을 포함하여 형성된 한 쌍의 전극(20) 및 상기 한 쌍의 촉매 전극 사이에 개재된 전해질(10)을 포함하는 전기화학 전지로서, 더욱 구체적으로 제1 촉매 물질로 형성된 제1 전극(21)과 제2 촉매 물질로 형성된 제2 전극(22) 및 상기 제1 전극 및 제2 전극 사이에 개재된 전해질(10) 중에 구비되는 고분자 막(12)을 포함한다.
본 발명에 따른 이산화탄소 전환용 전기화학 전지는 도 1에 나타낸 것과 같이 물과 이산화탄소의 산화환원 반응 중에 발생하는 전자를 이용하여 산소 및 일산화탄소를 생산하는 것으로서, 물과 이산화탄소의 전기화학 반응이 일어나는 전극과 수소 이온의 전달이 일어나는 전해질로 구성된다.
본 발명에 따른 이산화탄소 전환용 전기화학 전지는 물을 공급하는 물 공급부(30, 미도시) 및 이산화탄소를 공급하는 이산화탄소 공급부(40, 미도시)를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 이산화탄소 전환용 전기화학 전지는 산화 반응이 일어나는 제1 전극(21)에 물을 공급하고, 환원 반응이 일어나는 제2 전극(22)에 공급되는 이산화탄소는 전해질(10)을 통해 공급한다. 즉, 물은 제1 전극(21) 측으로 공급되고, 이산화탄소는 전해질(10) 측으로 공급된다. 이 때, 이산화탄소는 전해질에 용해된 상태로 제2 전극(22)으로 공급되어 액상 반응을 통해 이산화탄소로부터 일산화탄소를 생성할 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 전해질(10)은 제1 전극 전해질(101) 및 제2 전극 전해질(102)로 각각 구비될 수 있다. 제1 전극 전해질(101)은 고분자 막(12)을 기준으로 제1 전극 측에 구비되는 전해질이며, 제2 전극 전해질(102)은 고분자 막(12)을 기준으로 제2 전극 측에 구비되는 전해질이다. 제1 전극 전해질(101) 및 제2 전극 전해질(102)은 상이한 물질로 구비되거나 동일한 물질로 구비될 수 있다.
상기 제1 전극 전해질(101)은 상이한 물질로 구비되는 경우, KOH 수용액 또는 KHO3 수용액을 포함하고, 동일한 물질로 이산화탄소에 대하여 높은 용해도를 나타내는 유기성 염인 이온성 액체(Ionic Liquids, ILs) 화합물을 포함한다.
상기 제2 전극 전해질(102)은 이산화탄소에 대하여 높은 용해도를 나타내는 유기성 염인 이온성 액체(Ionic Liquids, ILs) 화합물을 포함한다. 이온성 액체는 4차 암모늄(quaternary ammonium), 이미다졸륨(imidazolium), 피리디늄(pyridinium), 포스포늄(phosphonium) 이온 등과 같은 커다란 유기 대칭 구조의 양이온과, 상대적으로 비대칭 구조의 작은 크기의 [Cl]-, [Br]-, [I]-, [BF4]-, [PF6]-, [Tf2N]- 등과 같은 무기물질 또는 [RCO2]- 등의 유기 물질 등으로 구성되는 음이온으로 구성된다. 바람직하게는 OMIM, BMIM, EMIM 등의 양이온과 [BF4]-, [Tf2N]- 등의 음이온으로 구성되는 이미다졸계 이온성 액체 화합물을 포함하는 것이 좋다.
이온성 액체를 사용하는 경우 화학적 반응성이 낮은 물질이기 때문에 KOH 수용액 또는 KHO3 수용액 등과 혼합 사용이 가능하다. 이때, 환원 전극에서의 전해질 혼합비는 이온성 액체 내 CO2 과포량 및 프로톤(proton) 수급을 동시에 만족해야하기 때문에, 10 ~ 100% 의 혼합비로 혼합하는 것이 좋다.
전해질(10)에 이산화탄소를 공급하는 방법은 전해질(10)에 펌프 등을 이용하여 이산화탄소를 계속적으로 주입하는 등 다양한 방법을 이용할 수 있다. 예를 들면 중공사막 필터의 내부에 전해질이 흐르게 하고 중공사막 필터의 외부에서 이산화탄소를 가압하여 이산화탄소가 중공사막의 기공을 통해 중공사막 필터 내부로 침투하면서 마이크로 버블화하여 전해질 속에 과포화 상태로 용해되도록 하면서 전지에 공급할 수 있다
상기 이산화탄소는 전해질(10) 중에 구비되는 고분자 막(12)을 기준으로 환원 반응이 일어나는 제2 전극(22) 측의 전해질(10) 부분으로 공급된다. 상기 고분자 막(12)은 제1 전극(21)에서의 산화 반응에서 발생한 프로톤(proton)은 통과시키고, 이산화탄소는 통과하지 못하는 막으로서 제2 전극(22) 및 제2 전극 부근의 전해질에서의 이산화탄소 환원 반응이 더욱 잘 일어나도록 할 수 있다.
상기 전극(20)은 금속 물질을 포함하는 전극으로서, 상기 제1 전극(21)은 아연(Zn), 마그네슘(Mg), 리튬(Li), 나트륨(Na), 알루미늄(Al) 및 이들의 합금으로 구성되는 군에서 선택되는 어느 1종 이상의 금속 물질을 포함하고, 상기 제2 전극(22)은 수은(Hg), 은(Ag), 주석(Sn), 구리(Cu), 아연(Zn), 안티몬(Sb) 및 이들의 합금으로 구성되는 군에서 선택되는 어느 1종 이상의 금속 물질을 포함한다.
상기 제2 전극(22)은 이산화탄소 전환 반응에 대하여 활성을 갖는 니켈(Ni), 망간(Mn), 마그네슘(Mg), 크롬(Cr), 철(Fe), 코발트(Co) 및 카드뮴(Cd)으로 구성되는 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속 물질을 더 포함할 수 있다.
바람직하게는 산화 반응이 일어나는 제1 전극(21)의 금속 물질로서 RuO2, IrO2 또는 Co3O4를 사용하고, 환원 반응이 일어나는 제2 전극(22)의 금속 물질로서 Au, Ag, Zn, Pd, 또는 Ga을 사용한다.
상기 제1 전극(21) 측에는 기체확산층(31)을 더 포함할 수 있다. 기체 확산층(31)은 탄소 다공성 섬유 재질 또는 은(Ag) 촉매가 도포된 탄소 다공성 섬유재질로 구성될 수 있다. 기체확산층(31)에 사용되는 다공성 구조는 예를들어 다공성 섬유(porous cloth), 다공성 종이(porouspaper), 그물(mesh), 거품(foam) 등이 있으며, 재질은 카본, 티타늄, 니켈, 금, 은 등이 있다. 상기 제2 전극(22) 측에는 기상의 이산화탄소가 공급되지 않기 때문에 기체확산층을 포함할 필요가 없다.
상기 고분자 막(12)은 프로톤(proton)이 투과할 수 있는 물질로서, 불소계 고분자 화합물, 탄화수소계 고분자 화합물이나 무기 고분자 화합물과의 혼합물 또는 고분자쇄 내에 C-H 결합과 C-F 결합의 양쪽을 포함하는 부분 불소계 고분자 화합물일 수도 있다. 불소계 고분자 화합물의 구체예로서는, 측쇄에 술폰산기를 갖는 퍼플루오로 중합체인 나피온(등록 상표)(듀퐁사제), 아시플렉스(등록 상표)(아사히 가세이사제) 및 플레미온(등록 상표)(아사히 가라스사제)을 들 수 있다. 탄화수소계 고분자 화합물의 구체예로서, 술폰산기 등의 전해질기가 도입된 폴리아미드, 폴리아세탈, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 아크릴계 수지, 폴리에스테르, 폴리술폰, 폴리에테르등 및 이들의 유도체(지방족 탄화수소계 고분자 전해질), 술폰산기 등의 전해질기가 도입된 폴리스티렌, 방향환을 갖는 폴리아미드, 폴리아미드이미드, 폴리이미드, 폴리에스테르, 폴리술폰, 폴리에테르이미드, 폴리에테르술폰, 폴리카르보네이트 등 및 이들의 유도체(부분 방향족 탄화수소계 고분자 전해질), 술폰산기 등의 전해질기가 도입된 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르케톤, 폴리에테르술폰, 폴리카르보네이트, 폴리아미드, 폴리아미드이미드, 폴리에스테르, 폴리페닐렌술피드 등 및 이들의 유도체(전체 방향족 탄화수소계 고분자 전해질) 등을 들수 있다. 무기 고분자 화합물로서는, 실록산계 또는 실란계의, 특히 알킬 실록산계의 유기 규소 고분자 화합물이 적합하며, 구체예로서 폴리디메틸실록산, γ-글리시독시프로필 트리메톡시실란 등을 들 수 있다. 또한, 부분 불소계 고분자 화합물의 구체예로서는, 술폰산기 등의 전해질기가 도입된 폴리스티렌-그래프트-에틸렌테트라플루오로에틸렌 공중합체, 폴리스티렌-그래프트-폴리테트라플루오로에틸렌 등 및 이들의 유도체를 들 수 있다. 바람직하게는 폴리테트라플루오르에틸렌의 골격에 술폰산기를 도입한 폴리머인 나피온(Nafion, DuPont社)을 이용하여 제조된 것을 사용한다.
전술한 각 실시예에서 예시된 특징, 구조, 효과 등은 실시예들이 속하는 분야의 통상의 지식을 가지는 자에 의하여 다른 실시예들에 대해서도 조합 또는 변형되어 실시 가능하다. 따라서 이러한 조합과 변형에 관계된 내용들은 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
10: 전해질
101: 제1 전극 전해질
102: 제2 전극 전해질
12: 고분자 막
20: 전극
21: 제1 전극
22: 제2 전극

Claims (10)

  1. 제1 금속 물질로 형성된 제1 전극;
    제2 금속 물질로 형성된 제2 전극; 및
    상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 사이에 개재된 전해질;을 포함하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지로서,
    상기 전해질은 이온성 액체(Ionic Liquids, ILs) 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 이산화탄소 전환용 전기화학 전지는 물을 공급하는 물 공급부 및 이산화탄소를 공급하는 이산화탄소 공급부를 더 포함하고,
    상기 물 공급부는 상기 제1 전극으로 물을 공급하고,
    상기 이산화탄소 공급부는 상기 전해질로 이산화탄소를 공급하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 이산화탄소 전환용 전기화학 전지는 상기 전해질 중에 개재되는 고분자 막을 더 포함하고,
    상기 전해질은 상기 고분자 막을 기준으로 제1 전극 측에 구비되는 제1 전극 전해질 및 상기 고분자 막을 기준으로 제2 전극 측에 구비되는 제2 전극 전해질을 포함하고,
    상기 이산화탄소 공급부는 상기 제2 전극 전해질로 이산화탄소를 공급하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 이온성 액체는 4차 암모늄(quaternary ammonium), 이미다졸륨(imidazolium), 피리디늄(pyridinium) 또는 포스포늄(phosphonium) 이온을 포함하는 양이온과 [Cl]-, [Br]-, [I]-, [BF4]-, [PF6]-, [Tf2N]- 또는 [RCO2]- 를 포함하는 음이온으로 구성되는 유기성 염을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1 금속 물질은 아연(Zn), 마그네슘(Mg), 리튬(Li), 나트륨(Na), 알루미늄(Al) 및 이들의 합금으로 구성되는 군에서 선택되는 어느 1종 이상의 금속 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제2 금속 물질은 수은(Hg), 은(Ag), 주석(Sn), 구리(Cu), 아연(Zn), 안티몬(Sb) 및 이들의 합금으로 구성되는 군에서 선택되는 어느 1종 이상의 금속 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 제2 금속 물질은 니켈(Ni), 망간(Mn), 마그네슘(Mg), 크롬(Cr), 철(Fe), 코발트(Co) 및 카드뮴(Cd)으로 구성되는 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속 물질을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극 측에는 기체확산층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
  9. 제3항에 있어서,
    상기 제1 전극 전해질은 KOH 수용액 또는 KHO3 수용액을 포함하고,
    상기 제2 전극 전해질은 4차 암모늄(quaternary ammonium), 이미다졸륨(imidazolium), 피리디늄(pyridinium) 또는 포스포늄(phosphonium) 이온을 포함하는 양이온과 [Cl]-, [Br]-, [I]-, [BF4]-, [PF6]-, [Tf2N]- 또는 [RCO2]- 를 포함하는 음이온으로 구성되는 유기성 염을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
  10. 제2항에 있어서,
    상기 이산화탄소 공급부는 상기 전해질에 이산화탄소가 과포화 상태로 용해되도록 공급하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 전환용 전기화학 전지.
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