KR20190011391A - 산화-환원 유동전지 - Google Patents

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KR20190011391A
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박희성
김정명
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창원대학교 산학협력단
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Abstract

본 발명은 산화-환원 유동전지 셀; 음극 전해액을 저장하는 제1챔버와, 양극 전해액을 저장하는 제2챔버를 포함하는 전해액 탱크; 및 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액을 상기 산화-환원 유동전지 셀로 공급하며, 상기 산화-환원 유동전지 셀에서 사용된 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액을 상기 전해액 탱크로 회수하기 위한 전해액 순환부를 포함하고, 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액 중 적어도 어느 하나는, 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함하며, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 양극 전해액 또는 상기 음극 전해액 전체 100Wt% 대비 0.01 내지 2Wt%인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지에 관한 것으로, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지 셀에 있어서, 상기 수계 전해액에 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함함으로써, 에너지 밀도를 증가시켜 배터리의 용량 및 배터리의 수명을 증가시킬 수 있다.

Description

산화-환원 유동전지{A oxidation-reduction flow battery}
본 발명은 산화-환원 유동전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 배터리의 용량 및 배터리의 수명을 증가시킬 수 있는 산화-환원 유동전지에 관한 것이다.
태양광 및 풍력과 같은 재생 에너지는 변동성이 높은 자연 에너지에 의존하기 때문에 전력의 변동성에 대응하기 어렵고, 전력 공급의 안정성을 확보하기 어렵다. 따라서 재생 에너지의 변동성을 수용하고, 원활한 전력 공급 및 발전 설비의 효율적인 활용을 위해 대용량 전력 저장 기술이 필요하다.
산화-환원(레독스) 유동전지는 대용량 전력 저장을 위한 이차 전지로서, 유지 보수 비용이 낮고, 상온에서 작동하며, 용량과 출력을 독립적으로 설계할 수 있다.
상기 산화-환원(레독스) 유동전지는 복수의 셀이 적층된 스택과, 양극 전해액과 음극 전해액을 저장하는 전해액 탱크와, 양극 전해액과 음극 전해액을 스택으로 공급 후 배출시키는 펌프 등의 순환 장치를 포함한다.
양극 전해액과 음극 전해액은 스택 내부를 순환하면서 산화/환원 반응을 일으키게 된다.
한편, 상기 양극 전해액과 상기 음극 전해액은 사용되는 용매의 종류에 따라, 수계 전해액 또는 비수계 전해액으로 구분될 수 있다.
이때, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지의 경우 작동 전위가 물 분해 전위 영역에 한정되기 때문에 구동 전압이 낮으므로 에너지 밀도가 낮다는 단점을 가지고 있다.
이에 따라, 산화-환원 유동전지에 비수계 전해액, 즉, 비수계 용매를 사용함으로써 상기와 같은 문제점을 해결할 수 있으나, 종래의 전해질은 비수계 용매에 대한 용해도가 낮고, 금속 이온의 환원시 석출되는 경향이 있어서 원하는 에너지 밀도를 얻기가 곤란하고, 사이클 횟수가 증가할수록 충방전 비가역 용량이 누적되어 셀 수명이 감소하게 된다.
한국공개특허 10-2013-0038234
본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지에 있어서, 에너지 밀도를 증가시켜 배터리의 용량 및 배터리의 수명을 증가시킬 수 있는 산화-환원 유동전지를 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명의 목적들은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 목적들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 지적된 문제점을 해결하기 위해서 본 발명은 산화-환원 유동전지의 전해액에 있어서, 상기 전해액은 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함하고, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.01 내지 2Wt%인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.5 내지 1Wt%인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 전해액은 수계 용매를 포함하는 수계 전해액이고, 상기 수계 용매는 H2SO4, K2SO4, Na2SO4, H3PO4, H4P2O7, K2PO4, Na3PO4, K3PO4, HNO3, KNO3 및 NaNO3 중에서 선택되는 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 다공성 입자의 평균 입자 크기는 1 내지 100nm이고, 상기 다공성 입자의 크기 분포 b는 상기 평균 입자 크기를 a라 하였을 때, 0.1a < b < 10a 의 범위인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 다공성 입자는, 카본나노튜브(CNT), 그래핀 (Graphene), 산화알루미늄 (Al2O3), 산화티타늄 (TiO2), 이산화규소 (SiO2) 및 과산화아연 (ZnO2)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액을 제공한다.
또한, 본 발명은 산화-환원 유동전지 셀; 음극 전해액을 저장하는 제1챔버와, 양극 전해액을 저장하는 제2챔버를 포함하는 전해액 탱크; 및 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액을 상기 산화-환원 유동전지 셀로 공급하며, 상기 산화-환원 유동전지 셀에서 사용된 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액을 상기 전해액 탱크로 회수하기 위한 전해액 순환부를 포함하고, 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액 중 적어도 어느 하나는, 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함하며, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 양극 전해액 또는 상기 음극 전해액 전체 100Wt% 대비 0.01 내지 2Wt%인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.5 내지 1Wt%인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 전해액은 수계 용매를 포함하는 수계 전해액이고, 상기 수계 용매는 H2SO4, K2SO4, Na2SO4, H3PO4, H4P2O7, K2PO4, Na3PO4, K3PO4, HNO3, KNO3 및 NaNO3 중에서 선택되는 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 다공성 입자의 평균 입자 크기는 1 내지 100nm이고, 상기 다공성 입자의 크기 분포 b는 상기 평균 입자 크기를 a라 하였을 때, 0.1a < b < 10a 의 범위인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 다공성 입자는, 카본나노튜브(CNT), 그래핀 (Graphene), 산화알루미늄 (Al2O3), 산화티타늄 (TiO2), 이산화규소 (SiO2) 및 과산화아연 (ZnO2)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지를 제공한다.
상기한 바와 같은 본 발명에 따르면, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지 셀에 있어서, 상기 수계 전해액에 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함함으로써, 에너지 밀도를 증가시켜 배터리의 용량 및 배터리의 수명을 증가시킬 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지를 도시하는 개략적인 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지 셀을 도시하는 개략적인 사시도이다.
도 3은 실시예 1과 비교예 1의 사이클 회수에 따른 에너지 효율을 도시하는 그래프이다.
도 4는 실시예 1과 비교예 1의 사이클 회수에 따른 셀전압을 도시하는 그래프이다.
도 5는 실시예 1 내지 실시예 3, 비교예 1 및 비교예 2에 따른 에너지 용량을 도시하는 그래프이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
아래 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시를 위한 구체적인 내용을 상세히 설명한다. 도면에 관계없이 동일한 부재번호는 동일한 구성요소를 지칭하며, "및/또는"은 언급된 아이템들의 각각 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다.
비록 제1, 제2 등이 다양한 구성요소들을 서술하기 위해서 사용되나, 이들 구성요소들은 이들 용어에 의해 제한되지 않음은 물론이다. 이들 용어들은 단지 하나의 구성요소를 다른 구성요소와 구별하기 위하여 사용하는 것이다. 따라서, 이하에서 언급되는 제1 구성요소는 본 발명의 기술적 사상 내에서 제2 구성요소일 수도 있음은 물론이다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소 외에 하나 이상의 다른 구성요소의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않는 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다.
공간적으로 상대적인 용어인 "아래(below)", "아래(beneath)", "하부(lower)", "위(above)", "상부(upper)" 등은 도면에 도시되어 있는 바와 같이 하나의 구성 요소와 다른 구성 요소들과의 상관관계를 용이하게 기술하기 위해 사용될 수 있다. 공간적으로 상대적인 용어는 도면에 도시되어 있는 방향에 더하여 사용시 또는 동작시 구성요소들의 서로 다른 방향을 포함하는 용어로 이해되어야 한다. 예를 들면, 도면에 도시되어 있는 구성요소를 뒤집을 경우, 다른 구성요소의 "아래(below)" 또는 "아래(beneath)"로 기술된 구성요소는 다른 구성요소의 "위(above)"에 놓여질 수 있다. 따라서, 예시적인 용어인 "아래"는 아래와 위의 방향을 모두 포함할 수 있다. 구성요소는 다른 방향으로도 배향될 수 있고, 이에 따라 공간적으로 상대적인 용어들은 배향에 따라 해석될 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지를 도시하는 개략적인 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지(10)는 스택(20), 전해액 탱크(30) 및 전해액 순환부(40)를 포함한다.
상기 스택(20)은 복수의 산화-환원 유동전지 셀(100, 이하, "전지 셀"이라함)로 구성되며, 전해액 탱크(30)는 양극 전해액과 음극 전해액을 저장한다.
또한, 상기 전해액 순환부(40)는 전해액 탱크(30)의 양극 전해액 및 음극 전해액을 스택(20)으로 공급하며 스택(20)에서 사용된 양극 전해액 및 음극 전해액을 전해액 탱크(30)로 회수할 수 있다.
또한, 상기 전해액 탱크(30)는 칸막이(34)에 의해 구획된 두 개의 챔버(31, 32)로 구성될 수 있으며, 보다 구체적으로, 음극 전해액을 저장하는 제1챔버(31)와, 양극 전해액을 저장하는 제2챔버(32)를 포함할 수 있다.
상기 전해액 순환부(40)는 제1챔버(31)의 하측과 상기 스택(20)의 음극 전해액 주입구를 연결하는 제1 배관(41)과, 상기 스택(20)의 음극 전해액 배출구와 제1 챔버(31)의 상측을 연결하는 제2배관(42)과, 제1배관(41)에 설치되어 음극 전해액을 순환시키는 제1펌프(43)를 포함한다.
이때, 제1챔버(31)의 음극 전해액은 제1배관(41)을 통해 스택(20)으로 공급되어 각 전지 셀(100)에 제공되며, 각 전지 셀(100)에서 화학 반응을 거친 음극 전해액은 상기 제2배관(42)을 통해 다시 상기 제1챔버(31)로 회수된다.
또한, 상기 전해액 순환부(40)는 제2챔버(32)의 하측과 상기 스택(20)의 양극 전해액 주입구를 연결하는 제3배관(44)과, 상기 스택(20)의 양극 전해액 배출구와 제2챔버(32)의 상측을 연결하는 제4배관(45)과, 제3배관(44)에 설치되어 양극 전해액을 순환시키는 제2펌프(46)를 포함한다.
이때, 상기 제2챔버(32)의 양극 전해액은 제3배관(44)을 통해 상기 스택(20)으로 공급되어 각 전지 셀(100)에 제공되며, 각 전지 셀(100)에서 화학 반응을 거친 양극 전해액은 제4배관(45)을 통해 상기 제2챔버(32)로 회수된다.
본 발명에 따른 산화-환원 유동전지는 양극 전해액과 음극 전해액이 상기 스택(20) 내부를 순환하면서 산화/환원 반응을 일으키며, 이 과정에서 전기가 발생하게 된다.
이하에서는 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지 셀을 보다 구체적으로 설명하기로 한다.
다만, 후술하는 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지 셀은 일예에 해당할 뿐, 본 발명에서 산화-환원 유동전지 셀의 구조에 제한되는 것은 아니다.
도 2는 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지 셀을 도시하는 개략적인 사시도이다.
즉, 도 2의 산화-환원 유동전지 셀은 상술한 도 1의 스택(20)에서의 복수개의 전지 셀 중 하나의 산화-환원 유동전지 셀을 도시하고 있다.
도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지 셀(100, 이하, "전지 셀"이라 함)은 이온 교환막인 멤브레인(110)과, 상기 멤브레인(110)을 사이에 두고 위치하는 제1전극부(120) 및 제2전극부(130)를 포함한다.
상기 제1전극부(120)는 제1다공성 전극(122) 및 상기 제1다공성 전극(122)을 지지하는 제1플로우 프레임(121)을 포함하며, 상기 제2전극부(130)는 제2다공성 전극(132) 및 상기 제2다공성전극(132)를 지지하는 제2플로우 프레임(131)을 포함한다.
또한, 상기 제1전극부(120)는 상기 제1플로우 프레임(121)의 외측에 위치하는 제1외부 프레임부(140)를 포함하며, 상기 제2전극부(120)는 상기 제2플로우 프레임(131)의 외측에 위치하는 제2외부 프레임부(150)를 포함한다.
이때, 도면에는 도시하지 않았으나, 상기 제1전극부(120)는 상기 제1플로우 프레임(121)과 상기 제1외부 프레임부(140)의 사이에 위치하는 양극 전극(미도시)을 포함할 수 있으며, 또한, 상기 제2전극부(130)는 상기 제2플로우 프레임(131)과 상기 제2외부 프레임부(150)의 사이에 위치하는 음극 전극(미도시)을 포함할 수 있다.
이 경우, 상기 제1플로우 프레임(121)은 양극 플로우 프레임일 수 있으며, 상기 제2플로우 프레임(131)은 음극 플로우 프레임일 수 있다.
또한, 이 경우, 상기 제1외부 프레임부(140)는 양극 외부 프레임부 일 수 있고, 또한, 사기 제2외부 프레임부(140)는 음극 외부 프레임부일 수 있다.
한편, 상기 플로우 프레임(121, 131)은 PP(polypropylene), PE(polyethylene), HDPE(high density polyethylene), LDPE(low density polyethylene), LLDPE(linear low density polyethylene), PS(polystyrene), PET(polyethylene terephthalate), PVC(polyvinyl chloride) 및 Epoxy 중 선택되는 어느 하나의 재질일 수 있으며, 다만, 본 발명에서 상기 플로우 프레임(121, 131)의 종류를 제한하는 것은 아니다.
또한, 상기 제1다공성 전극(122) 및 상기 제2다공성 전극(132)은 카본 펠트로 제작될 수 있고, 상기 양극 전극 및 상기 음극 전극은 그라파이트 재질일 수 잇으며, 다만, 본 발명에서 이들의 재질을 제한하는 것은 아니다.
또한, 상기 제1외부 프레임부(140)는 제1외부 프레임(141); 상기 제1외부 프레임(141)의 일측에 위치하는 제1전해액 주입구(142a) 및 상기 제1외부 프레임(141)의 타측에 위치하는 제1전해액 배출구(142b)를 포함한다.
상기 제1전해액은 양극전해액 일 수 있으며, 즉, 양극 전해액은 제1전해액 주입구(142a)로 주입되어, 상기 제1전해액 배출구(142b)로 배출될 수 있다.
또한, 상기 제2외부 프레임부(150)는 제2외부 프레임(151); 상기 제2외부 프레임(151)의 일측에 위치하는 제2전해액 주입구(152a) 및 상기 제2외부 프레임(151)의 타측에 위치하는 제2전해액 배출구(152b)를 포함한다.
상기 제2전해액은 음극전해액 일 수 있으며, 즉, 음극 전해액은 제2전해액 주입구(152a)로 주입되어, 상기 제2전해액 배출구(152b)로 배출될 수 있다.
계속해서, 도 2를 참조하면, 상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 전지 셀(100)은 이온 교환막인 멤브레인(110)과, 상기 멤브레인(110)을 사이에 두고 위치하는 제1전극부(120) 및 제2전극부(130)를 포함하며, 또한, 상기 제1전극부(120)는 상기 멤브레인(110)의 일측에 위치하는 제1플로우 프레임(121) 및 상기 멤브레인(110)의 타측에 위치하는 제2플로우 프레임(131)을 포함할 수 있다.
이 경우, 상기 제1플로우 프레임(121)은 양극 플로우 프레임일 수 있으며, 상기 제2플로우 프레임(131)은 음극 플로우 프레임일 수 있다.
도 2에 도시된 바와 같이, 상기 제1플로우 프레임(121)은, 상기 제1플로우 프레임(121)의 일측에 위치하는 제1전해액 제1이동부(123a) 및 상기 제1플로우 프레임(121)의 타측에 위치하는 제1전해액 제2이동부(123b)를 포함한다.
이때, 상기 제1전해액은 양극전해액 일 수 있다.
즉, 본 발명에서, 상기 양극 전해액은 제1전해액 주입구(142a)로 주입되어, 상기 제1전해액 제1이동부(123a)를 통해, 상기 제1다공성 전극(122)로 전달되며, 상기 제1다공성 전극(122)에서 유동된 양극 전해액은 상기 제1전해액 제2이동부(123b)를 통해, 상기 제1전해액 배출구(142b)로 전달되며, 최종적으로 상기 양극 전해액은 상기 제1전해액 배출구(142b)를 통해 배출될 수 있다.
또한, 도 2에 도시된 바와 같이, 상기 제2플로우 프레임(131)은, 상기 제2플로우 프레임(131)의 일측에 위치하는 제2전해액 제1이동부(133a) 및 상기 제2플로우 프레임(131)의 타측에 위치하는 제2전해액 제2이동부(133b)를 포함한다.
이때, 상기 제1전해액은 음극전해액 일 수 있다.
즉, 본 발명에서, 상기 음극 전해액은 제2전해액 주입구(152a)로 주입되어, 상기 제2전해액 제1이동부(133a)를 통해, 상기 제2다공성 전극(132)로 전달되며, 상기 제2다공성 전극(132)에서 유동된 음극 전해액은 상기 제2전해액 제2이동부(133b)를 통해, 상기 제2전해액 배출구(152b)로 전달되며, 최종적으로 상기 음극 전해액은 상기 제2전해액 배출구(152b)를 통해 배출될 수 있다.
이때, 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지(10)의 상기 양극 전해액은, 양극 전해액에 티탄 이온을 포함하지 않는 경우, 2가의 망간 이온 및 3가의 망간 이온 중 적어도 1종의 망간 이온을 함유하는 형태, 양극 전해액에 티탄 이온을 포함하는 경우, 2가의 망간 이온 및 3가의 망간 이온 중 적어도 1종의 망간 이온과, 4가의 티탄 이온을 포함하는 형태를 들 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지(10)의 상기 음극 전해액은, 티탄 이온, 바나듐 이온, 크롬 이온, 아연 이온, 주석 이온 중 단일 종의 금속 이온을 함유한 형태, 이들 열거하는 복수 종의 금속 이온을 포함한 형태로 할 수 있다.
다만, 본 발명에서, 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액에 포함되는 금속 이온의 종류를 제한하는 것은 아니다.
이때, 본 발명에서는, 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액에서의 용매는 H2SO4, K2SO4, Na2SO4, H3PO4, H4P2O7, K2PO4, Na3PO4, K3PO4, HNO3, KNO3 및 NaNO3 중에서 선택되는 적어도 1종의 수계 용매일 수 있으며, 따라서, 본 발명에서 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액은 수계 전해액에 해당하는 것을 특징으로 한다.
상술할 바와 같이, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지의 경우 작동 전위가 물 분해 전위 영역에 한정되기 때문에 구동 전압이 낮으므로 에너지 밀도가 낮다는 단점을 가지고 있다.
따라서, 본 발명에서는 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지에 있어서, 에너지 밀도를 증가시켜 배터리의 용량을 증가시킬 수 있는 산화-환원 유동전지 셀을 제공하는데 그 목적이 있다.
이하에서는 본 발명에 따른 수계 전해액의 구성을 보다 구체적으로 설명하기로 한다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지(10)의 상기 양극 전해액은, 양극 전해액에 티탄 이온을 포함하지 않는 경우, 2가의 망간 이온 및 3가의 망간 이온 중 적어도 1종의 망간 이온을 함유하는 형태, 양극 전해액에 티탄 이온을 포함하는 경우, 2가의 망간 이온 및 3가의 망간 이온 중 적어도 1종의 망간 이온과, 4가의 티탄 이온을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 산화-환원 유동전지(10)의 상기 음극 전해액은, 티탄 이온, 바나듐 이온, 크롬 이온, 아연 이온, 주석 이온 중 단일 종의 금속 이온을 함유한 형태, 이들 열거하는 복수 종의 금속 이온을 포함할 수 있다.
다만, 본 발명에서, 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액에 포함되는 금속 이온의 종류를 제한하는 것은 아니다.
또한, 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액에서의 용매는 H2SO4, K2SO4, Na2SO4, H3PO4, H4P2O7, K2PO4, Na3PO4, K3PO4, HNO3, KNO3 및 NaNO3 중에서 선택되는 적어도 1종의 수계 용매일 수 있으며, 따라서, 본 발명에서 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액은 수계 전해액에 해당한다.
이때, 본 발명에 따른 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액 중 적어도 어느 하나는, 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자는, 산화-환원 유동전지에서의 산화-환원의 화학적인 반응에는 참여하지 않고, 향상된 전기-화학적 성능을 통해 전지의 성능을 향상시킬 수 있다.
상기 다공성 입자는, 카본나노튜브(CNT), 그래핀 (Graphene), 산화알루미늄 (Al2O3), 산화티타늄 (TiO2), 이산화규소 (SiO2) 및 과산화아연 (ZnO2)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질일 수 있으며, 바람직하게는, 상기 다공성 입자는 카본나노튜브(CNT)일 수 있다.
이때, 상기 다공성 입자의 평균 입자 크기는 1 내지 100nm일 수 있으며, 또한, 입자의 크기 분포 b는 평균 입자 크기를 a라 하였을 때, 0.1a < b < 10a 의 범위인 것이 바람직하다.
또한, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자는, 상기 다공성 입자에 질소 이온이 도핑되거나, 또는 상기 다공성 입자로부터 질소 이온이 성장된 것일 수 있으며, 본 발명에서 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자는, 질소 이온이 도핑된 카본나노튜브(CNT)일 수 있다.
이하, 질소 이온이 도핑된 카본나노튜브(CNT)는 N-CNT로 약칭하기로 한다.
상술한 바와 같이, 본 발명에서 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액은 수계 전해액에 해당한다.
이때, 상기 다공성 입자는 수계 전해액에 대한 분산률이 현저히 저하되며, 따라서, 본 발명에서는 수계 전해액에 대한 분산률을 개선시키기 위하여, 상기 다공성 입자에 질소 이온을 포함시키는 것이다.
한편, 본 발명에 따른 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액 중 적어도 어느 하나의 전해액에, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함하는 것은, 상기 전해액에 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자가 분산된 것일 수 있다.
상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 상기 전해액에 분산시키는 것은, 고주파수 분산 방법을 이용할 수 있으며, 예를 들어, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자가 분산된 상기 전해액에 고주파수를 인가하는 것일 수 있다.
이때, 상기 고주파수의 주파수 범위는 28 내지 500kHz인 것이 바람직하다.
또한, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 상기 전해액에 분산시키는 공정에서의 전해액의 온도는 10 내지 40℃일 수 있으며, 전해액의 온도를 10 내지 40℃로 함으로써, 전해액의 발열에 의한, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 비가역적 손상을 방지할 수 있다.
본 발명에서 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.01 내지 2Wt%인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.05 내지 1Wt%인 것이 바람직하다.
상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량이 0.01Wt% 미만인 경우는 본 발명에 따른 효과가 없으며, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량이 2Wt%를 초과하는 경우, 산화-환원 반응에 참여하지 않는 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 양이 과도하여, 오히려 에너지 용량이 저하되므로, 따라서, 본 발명에서 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.01 내지 2Wt%인 것이 바람직하다.
한편, 질소이온을 포함하는 다공성 입자에서, 일반적으로 다공성 입자는 미세 기공을 포함하고 있으며, 본 발명에서는, 상기 다공성 입자의 내부에 일반적인 전해액의 구성이 담지됨으로써, 상기 전해액의 전기전도도 및 이온전도도를 증가시킬 수 있다.
상술한 바와 같이, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지의 경우 작동 전위가 물 분해 전위 영역에 한정되기 때문에 구동 전압이 낮으므로 에너지 밀도가 낮다는 단점을 가지고 있다.
이에 따라, 산화-환원 유동전지에 비수계 전해액, 즉, 비수계 용매를 사용함으로써 상기와 같은 문제점을 해결할 수 있으나, 종래의 전해질은 비수계 용매에 대한 용해도가 낮고, 금속 이온의 환원시 석출되는 경향이 있어서 원하는 에너지 밀도를 얻기가 곤란하고, 사이클 횟수가 증가할수록 충방전 비가역 용량이 누적되어 셀 수명이 감소하게 된다.
따라서, 본 발명에서는, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지 셀에 있어서, 상기 수계 전해액에 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함함으로써, 에너지 밀도를 증가시켜 배터리의 용량 및 배터리의 수명을 증가시킬 수 있다.
이하에서는 본 발명에 따른 실험예를 통해 본 발명을 설명하기로 하며, 다만, 하기 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실험예에 제한되는 것은 아니다.
[ 실시예 1]
상술한 바와 같은 산화-환원 유동전지의 전해액으로, 수계 용매인 H2SO4를 사용하여 수계 전해액을 조성하였으며, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.05Wt%로 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함하였다.
이때, 상기 다공성 입자는 탄소나노튜브(CNT)를 사용하였으며, 따라서, 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자로, 질소 이온이 도핑된 카본나노튜브(CNT), 즉, N-CNT를 사용하였다.
[ 실시예 2]
상기 전해액 전체 100Wt% 대비 1Wt%로 N-CNT를 포함한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
[ 실시예 3]
상기 전해액 전체 100Wt% 대비 2Wt%로 N-CNT를 포함한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
[ 비교예 1]
산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 포함하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
[ 비교예 2]
상기 전해액 전체 100Wt% 대비 3Wt%로 N-CNT를 포함한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
도 3은 실시예 1과 비교예 1의 사이클 회수에 따른 에너지 효율을 도시하는 그래프이다.
도 3을 참조하면, 비교예 1, 즉, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 포함하지 않은 경우에는, 각 사이클 회수에 따른 에너지 효율이 90% 미만에 해당하였다.
하지만, 실시예 1, 즉, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 포함한 경우에는, 각 사이클 회수에 따른 에너지 효율이 95% 이상에 해당함을 확인할 수 있다.
즉, 본 발명에서는, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지 셀에 있어서, 상기 수계 전해액에 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함함으로써, 에너지 밀도를 증가시켜 배터리의 용량을 증가시킬 수 있다.
도 4는 실시예 1과 비교예 1의 사이클 회수에 따른 셀전압을 도시하는 그래프이다.
도 4를 참조하면, 비교예 1, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 포함하지 않은 경우에는, 충방전 사이클이 10000s인 정도까지 셀전압을 유지하나, 실시예 1, 즉, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 포함한 경우에는, 충방전 사이클이 20000s인 정도까지 셀전압이 유지됨을 확인할 수 있다.
즉, 본 발명에서는, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지 셀에 있어서, 상기 수계 전해액에 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함함으로써, 에너지 밀도를 증가시켜 배터리의 수명을 증가시킬 수 있다.
도 5는 실시예 1 내지 실시예 3, 비교예 1 및 비교예 2에 따른 에너지 용량을 도시하는 그래프이다.
도 5를 참조하면, 비교예 1, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 포함하지 않은 경우에는, 에너지 용량이 1754mWh에 해당하나, 실시예 1, 즉, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 0.05Wt%로 포함한 경우에는, 에너지 용량이 2195mWh에 해당하여, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 포함한 경우와 포함하지 않은 경우의 에너지 용량이 현저하게 개성됨을 확인할 수 있다.
또한, 실시예 2, 즉, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 1Wt%로 포함한 경우에는, 에너지 용량이 2407mWh에 해당하여, 가장 높은 에너지 용량을 나타냄을 확인할 수 있고, 실시예 3, 즉, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 2Wt%로 포함한 경우에는, 에너지 용량이 1988mWh에 해당하여, 비교예 1과 비교하여서는 에너지 용량이 개선되나, 실시예 2에 비해서는 에너지 용량이 다소 낮아짐을 확인할 수 있다.
특히, 비교예 3, 즉, 산화-환원 유동전지의 전해액에 N-CNT를 3Wt%로 포함한 경우에는, 에너지 용량이 207mWw에 해당하여, 에너지 용량이 현저하게 낮아짐을 확인할 수 있다.
이는, 산화-환원 유동전지에서 산화-환원 반응에 참여하지 않는 N-CNT의 양이 과도하게 첨가되어, 오히려, 산화-환원 반응에 참여하여 에너지 용량에 기여할 수 있는 일반적인 전해액의 양이 감소하였기 때문인 것으로 판단되며, 따라서, 상기 N-CNT의 양이 2Wt%를 초과하는 경우, 산화-환원 반응에 참여하지 않는 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 양이 과도하여, 오히려 에너지 용량이 저하되므로, 본 발명에서 상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.01 내지 2Wt%인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.05 내지 1Wt%인 것이 바람직하다.
이상과 같이, 본 발명에서는, 수계 전해액, 즉, 수계 용매를 사용하는 산화-환원 유동전지 셀에 있어서, 상기 수계 전해액에 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함함으로써, 에너지 밀도를 증가시켜 배터리의 용량 및 배터리의 수명을 증가시킬 수 있다.
이상과 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (10)

  1. 산화-환원 유동전지의 전해액에 있어서,
    상기 전해액은 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함하고,
    상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.01 내지 2Wt%인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.5 내지 1Wt%인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 전해액은 수계 용매를 포함하는 수계 전해액이고,
    상기 수계 용매는 H2SO4, K2SO4, Na2SO4, H3PO4, H4P2O7, K2PO4, Na3PO4, K3PO4, HNO3, KNO3 및 NaNO3 중에서 선택되는 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 다공성 입자의 평균 입자 크기는 1 내지 100nm이고, 상기 다공성 입자의 크기 분포 b는 상기 평균 입자 크기를 a라 하였을 때, 0.1a < b < 10a 의 범위인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 다공성 입자는, 카본나노튜브(CNT), 그래핀 (Graphene), 산화알루미늄 (Al2O3), 산화티타늄 (TiO2), 이산화규소 (SiO2) 및 과산화아연 (ZnO2)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지의 전해액.
  6. 산화-환원 유동전지 셀;
    음극 전해액을 저장하는 제1챔버와, 양극 전해액을 저장하는 제2챔버를 포함하는 전해액 탱크; 및
    상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액을 상기 산화-환원 유동전지 셀로 공급하며, 상기 산화-환원 유동전지 셀에서 사용된 상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액을 상기 전해액 탱크로 회수하기 위한 전해액 순환부를 포함하고,
    상기 양극 전해액 및 상기 음극 전해액 중 적어도 어느 하나는, 질소이온을 포함하는 다공성 입자를 포함하며,
    상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 양극 전해액 또는 상기 음극 전해액 전체 100Wt% 대비 0.01 내지 2Wt%인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 질소이온을 포함하는 다공성 입자의 함량은, 상기 전해액 전체 100Wt% 대비 0.5 내지 1Wt%인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지.
  8. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서,
    상기 전해액은 수계 용매를 포함하는 수계 전해액이고,
    상기 수계 용매는 H2SO4, K2SO4, Na2SO4, H3PO4, H4P2O7, K2PO4, Na3PO4, K3PO4, HNO3, KNO3 및 NaNO3 중에서 선택되는 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지.
  9. 제 6 항에 있어서,
    상기 다공성 입자의 평균 입자 크기는 1 내지 100nm이고, 상기 다공성 입자의 크기 분포 b는 상기 평균 입자 크기를 a라 하였을 때, 0.1a < b < 10a 의 범위인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지.
  10. 제 6 항에 있어서,
    상기 다공성 입자는, 카본나노튜브(CNT), 그래핀 (Graphene), 산화알루미늄 (Al2O3), 산화티타늄 (TiO2), 이산화규소 (SiO2) 및 과산화아연 (ZnO2)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질인 것을 특징으로 하는 산화-환원 유동전지.
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