KR20190001568A - Method for preparing silicon nitride sintered body, silicon nitride sintered body and heat radiation substrate using the same - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 질화규소 소결체의 제조 방법, 질화규소 소결체 및 그 용도에 관한 것이다.The present invention relates to a method for producing a silicon nitride sintered body, a silicon nitride sintered body and a use thereof.
질화규소(Si3N4)는 결정 구조가 육방정계를 나타내고, α-질화규소(α-Si3N4)와 β-질화규소(β-Si3N4)로서 존재한다. 질화규소(Si3N4)는 공유결합에 의한 강고하고 안정적인 입체 구조를 갖고 있어 고경도, 내마모성, 전기 절연성이 뛰어나고, 기계적 강도와 내열성을 갖기 때문에, 엔진, 베어링, 터빈 블레이드, 절삭 공구 등의 재료로 사용되고 있다. 또한, 질화규소(Si3N4)는 이론 열전도율이 높기 때문에, 파워 모듈 등의 방열 기판으로 채용되고 있다.Silicon nitride (Si 3 N 4 ) has a hexagonal crystal structure and exists as α-silicon nitride (α-Si 3 N 4 ) and β-silicon nitride (β-Si 3 N 4 ). Silicon Nitride (Si 3 N 4 ) has a strong and stable three-dimensional structure due to covalent bonds, and is excellent in hardness, abrasion resistance, electrical insulation, mechanical strength and heat resistance. Therefore, it can be used as a material for engines, bearings, turbine blades, cutting tools . Since silicon nitride (Si 3 N 4 ) has a high theoretical thermal conductivity, it is employed as a heat dissipation substrate such as a power module.
그런데, 질화규소(Si3N4) 소결체의 주된 소결 방법으로는, 상압 소결 방법, 가스 압력 소결법, 열처리 프레스 가공법이 이용되고 있다. 또한, 성형 방법에서는 통상적으로 등축상의 α-Si3N4 입자에 의한 슬립 캐스트나 테이프 캐스트에 의해 성형한 후에 소결하기 때문에, 소결체 중의 질화규소 입자가 랜덤하게 배향되어, 그 결과, 열전도율이 극히 낮은 것이었다.As a main sintering method of the silicon nitride (Si 3 N 4 ) sintered body, an atmospheric pressure sintering method, a gas pressure sintering method, and a heat treatment press working method are used. Further, in the molding method, silicon nitride particles in the sintered body are randomly oriented because they are normally sintered after slip casting with α-Si 3 N 4 grains by equiaxed α-Si 3 N 4 particles or tape casting, and as a result, the thermal conductivity is extremely low .
이에 대해, 질화규소(Si3N4)의 열전도율을 높이기 위해, 특허 문헌 1(일본 특허공개 2015-063440호 공보)에는, 질화규소분(粉)(α-질화규소 입자), 종결정(種結晶) β-질화규소분 및 소결조제를 이용해 β-질화규소 입자의 c축 방향을 기판의 두께 방향으로 배향시킴으로써, 열전도율을 149 W/mK로 한 질화규소(Si3N4) 및 그 제조 방법이 개시되어 있다(특허 문헌 1의 실시예 2). 그러나, β-Si3N4 열전도율의 이론치는 c축 방향에서 450 W/mK 정도로, 종래 기술을 가지고도 이론치의 3분의 1 정도의 열전도율을 달성한 것에 불과한 것이었다.On the other hand, in order to increase the thermal conductivity of silicon nitride (Si 3 N 4 ), a silicon nitride powder (α-silicon nitride particle), a seed crystal (seed crystal) β Silicon nitride (Si 3 N 4 ) having a thermal conductivity of 149 W / mK by orienting the c-axis direction of the? -Silicon nitride particles in the thickness direction of the substrate using a silicon nitride powder and a sintering auxiliary agent (Patent Example 2 of Document 1). However, just as was the β-Si 3 N 4 theoretical value of the thermal conductivity is also achieved with a thermal conductivity of about one-third of the theoretical value with the prior art about 450 W / mK in the c-axis direction.
한편, 1960년대 초반 일본에서 방전 플라즈마 소결법(SPS: Spark Plasma Sintering)이 개발되어, 현재 세라믹 소결 방법의 하나로서 착안되고 있다(비특허 문헌 1: '방전 플라즈마 소결(SPS)법에 의한 세라믹스 소결의 현상과 장래성'). 실제로, 비정질화한 50㎚ 이하의 나노 질화규소 Si3N4 분말을 조제를 첨가하지 않고, SPS법에 의해 SPS 소결 온도 1600∼1700℃에서 상대 밀도 99%의 치밀 소결체를 제작한 것이 보고되어 있다(비특허 문헌 2: 류코쿠(Ryukoku) 대학, 오오야나기 만시 교수 발표, '토호쿠(Tohoku) 대학 금속재료 연구소 연구부 공동 연구 워크숍 '통전 소결 기술에 의한 신재료 개발과 실용화' 제20회 통전 소결 연구회 발표').Meanwhile, Spark Plasma Sintering (SPS) has been developed in Japan in the early 1960s as one of the ceramic sintering methods at present (Non-Patent Document 1: 'Ceramic Sintering by Spark Plasma Sintering (SPS) Phenomena and prospects'). In fact, it has been reported that a dense sintered body having a relative density of 99% at SPS sintering temperature of 1600 to 1700 ° C was produced by the SPS method without adding an amorphous nano silicon nitride Si 3 N 4 powder of 50 nm or less Non-Patent Document 2: Presented by Ryukoku University, Professor Oyanaki Mushi, "Research and Development Workshop of Metal Materials Research Institute, Tohoku University" Development and Application of New Materials by Electric Sintering Technology "Presentation of 20th Electric Sintering Society ').
그러나, 열전도율을 이론치에 근접시킨 질화규소(Si3N4) 소결체 및 이를 간편하고 경제적으로 제조하는 방법, 또한 질화규소(Si3N4) 소결체에 의한 방열 기판의 개발이 여전히 요구되고 있다.However, development of a silicon nitride (Si 3 N 4 ) sintered body having a thermal conductivity close to the theoretical value, a simple and economical method of manufacturing the same, and a heat radiation substrate using a silicon nitride (Si 3 N 4 ) sintered body are still required.
본 발명자들은 질화규소 원료 분말의 산소 함유량과 SPS법에 착안해, 산소 함유량을 소량(실질적으로는 함유하지 않음)으로 하고 개선된 SPS법을 채용함으로써, 높은 열전도율을 갖는 질화규소 소결체의 제조 방법, 그 제조 방법으로 얻어지는 질화규소 소결체 및 이를 이용한 방열 기판을 제공할 수 있는 것을 알아냈다. 본 발명은 이와 같은 지견에 기초해 이루어진 것이다.The present inventors have focused on the oxygen content of the silicon nitride raw material powder and the SPS method to make a silicon nitride sintered body having a high thermal conductivity by adopting the improved SPS method with a small amount (substantially not containing) of the oxygen content, Silicon nitride sintered body obtained by the method and a heat radiation substrate using the same. The present invention is based on this finding.
따라서, 본 발명은 다음과 같은 실시 형태를 제안할 수 있다.Therefore, the present invention can propose the following embodiments.
[1] 질화규소 소결체의 제조 방법으로서,[1] A method for producing a silicon nitride sintered body,
(S1) 산소 함유량이 1.5 질량% 이하인 질화규소 분말을 준비하고,(S1) A silicon nitride powder having an oxygen content of 1.5% by mass or less is prepared,
(S2) 상기 질화규소 분말을 소결형(燒結型)에 충전하고, 70 ㎫ 이상으로 가압하면서, 원료 분말의 입자 간극에 전압 1V 이상 10V 미만, 출력 전류 500A 이상 40,000A 이하의 펄스상 직류 전류를 연속 인가해 상기 질화규소 분말을 소결하는 것을 포함하는, 질화규소 소결체의 제조 방법.(S2) The silicon nitride powder is charged into a sintering mold (sintering type) and pressurized to 70 MPa or higher, pulsed direct current of voltage of 1 V to 10 V and output current of 500 A or more and 40,000 A or less is continuously And sintering the silicon nitride powder.
[2] 상기 (S1) 공정에 있어서, 상기 산소 함유량이 0.9 질량% 이하인 질화규소 분말을 준비하는, [1]에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.[2] A method for producing a silicon nitride sintered body according to [1], wherein in the step (S1), silicon nitride powder having an oxygen content of 0.9 mass% or less is prepared.
[3] 상기 (S1) 공정에 있어서, 상기 질화규소 분말의 평균 입경(D50)이 0.8㎛ 이하인, [1] 또는 [2]에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.[3] The production method of a silicon nitride sintered material according to [1] or [2], wherein in the step (S1), the average particle diameter (D 50 ) of the silicon nitride powder is 0.8 탆 or less.
[4] 상기 (S1) 공정에 있어서, 상기 질화규소 분말에 함유되는 철원자 농도가 200 ppm 이하인, [1]∼[3] 중 어느 한 항에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.[4] The production method of the silicon nitride sintered body according to any one of [1] to [3], wherein the iron nitride concentration contained in the silicon nitride powder is 200 ppm or less in the step (S1).
[5] 상기 (S1) 공정에 있어서, 상기 질화규소 분말이 결정화한 β-질화규소 및/또는 결정화한 α-질화규소를 90% 이상 함유하는, [1]∼[4] 중 어느 한 항에 기재된 제조 방법.[5] The method according to any one of [1] to [4], wherein the silicon nitride powder contains 90% or more of crystallized? -Silicon nitride and / or crystallized? -Silicon nitride in the step (S1) .
[6] 상기 (S2) 공정에 있어서, 상기 소결이 1650℃ 이상 1750℃ 이하에서 행해지는, [1]∼[5] 중 어느 한 항에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.[6] The method for producing a silicon nitride sintered body according to any one of [1] to [5], wherein the sintering is performed at a temperature of 1650 ° C. or higher and 1750 ° C. or lower in the step (S 2).
[7] 상기 질화규소 소결체는, 진밀도가 3.10 g/㎤ 이상이고,[7] The silicon nitride sintered body has a true density of 3.10 g / cm 3 or more,
XRD 패턴의 β-질화규소 (200)면의 피크의 반값폭이 0.154 이상 0.160 이하인, [1]∼[6] 중 어느 한 항에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.A process for producing a silicon nitride sintered body according to any one of [1] to [6], wherein the half width of the peak of the? -Silicon nitride (200) face of the XRD pattern is 0.154 or more and 0.160 or less.
[8] [1]∼[7] 중 어느 한 항에 기재된 제조 방법에 따라 형성된 질화규소 소결체.[8] A silicon nitride sintered body formed by the manufacturing method according to any one of [1] to [7].
[9] [8]에 기재된 질화규소 소결체를 이용한 방열 기판.[9] A heat radiation substrate using the silicon nitride sintered body according to [8].
본 발명에 의하면, 실질적으로 산소 원자(분자)를 함유하지 않는 질화규소 원료 분말을 원료로 하고, 또한, 개량된 SPS법에 의해 처리함으로써, 높은 열전도율 및 기계적 강도를 구현한 질화규소 소결체를 간편하고 경제적으로 제조하는 것이 가능해진다. 또한, 본 발명의 실시 형태에 의하면, 질화규소 소결체의 두께 방향에서의 열전도율이 높은 수치를 구현한 질화규소 소결체를 간편하고 경제적으로 제조하는 것이 가능해진다. 또한, 본 발명에 의한 질화규소 소결체는, 높은 열전도율 및 함유 산소량이 극도로 적은 것으로 구현된 것이다. 따라서, 예를 들면, 본 발명에 의한 질화규소 소결체를 파워 모듈의 방열 기판으로 채용한 경우, 파워 모듈로부터 발생하는 열을 효율적으로 방출(방열)할 수 있다. 따라서, 본 발명에 의한 질화규소 소결체를 구비한 파워 모듈은 방열 효율과 기계적 내구성이 뛰어난 것이 된다.According to the present invention, a silicon nitride raw material powder substantially containing no oxygen atoms (molecules) is used as a raw material and further processed by the SPS method, whereby a silicon nitride sintered body having a high thermal conductivity and mechanical strength can be easily and economically It becomes possible to manufacture. Further, according to the embodiment of the present invention, a silicon nitride sintered body having a high thermal conductivity in the thickness direction of the silicon nitride sintered body can be manufactured simply and economically. Further, the silicon nitride sintered body according to the present invention is realized with extremely low thermal conductivity and an extremely small amount of oxygen. Therefore, for example, when the silicon nitride sintered body according to the present invention is employed as a heat dissipation substrate of a power module, heat generated from the power module can be efficiently discharged (heat dissipation). Therefore, the power module including the silicon nitride sintered body according to the present invention is excellent in heat dissipation efficiency and mechanical durability.
도 1은, 본 발명에 의한 질화규소 소결체의 제조 방법의 플로우차트이다.1 is a flowchart of a method of manufacturing a silicon nitride sintered body according to the present invention.
[질화규소 소결체의 제조 방법][Manufacturing method of silicon nitride sintered body]
공정(S1)Step (S1)
〈산소 함유량〉<Oxygen content>
원료로, 산소 함유량이 1.5 질량% 이하인 질화규소 분말을 준비한다. 바람직하게는 상기 산소 함유량이 0.9 질량% 이하, 보다 바람직하게는 0.85 질량% 이하(실질적으로는 산소를 함유하지 않음)인 질화규소 분말을 준비한다. 산소 함유량이 상기 수치 범위내, 바람직하게는 함유하지 않음으로써, 질화규소가 산소 원자(분자)에 의한 영향을 받지 않고, 높은 열전도율을 달성하는 것이 가능해진다.As a raw material, a silicon nitride powder having an oxygen content of 1.5% by mass or less is prepared. Preferably, silicon nitride powder having an oxygen content of 0.9 mass% or less, more preferably 0.85 mass% or less (substantially no oxygen) is prepared. By not containing the oxygen content within the above-mentioned numerical range, preferably, silicon nitride is not influenced by oxygen atoms (molecules) and a high thermal conductivity can be achieved.
〈평균 입경〉≪ average particle diameter &
질화규소는 평균 입경(D50)이 0.8㎛ 이하이며, 바람직하게는 0.7㎛ 이하인 것이 바람직하다. 평균 입경의 측정 방법은, Microtrac(예를 들면, 레이저 회절법)에 의해 체적 분포를 측정해 실시할 수 있다. 질화규소 입자의 평균 입경(D50)이 상기 범위 내이면, 응집체를 형성하지 않고 그대로 제조하는 것이 가능하고, 또한, 다수의 질화규소 입자가 밀집되어 이루어지는 질화규소 소결체를 얻을 수 있어, 그 결과 두께 방향의 열전도율이 높은 것이 된다.The silicon nitride preferably has an average particle diameter (D 50 ) of 0.8 μm or less, preferably 0.7 μm or less. The average particle diameter can be measured by measuring the volume distribution by Microtrac (for example, laser diffraction method). When the average particle diameter (D 50 ) of the silicon nitride particles is within the above range, it is possible to obtain a silicon nitride sintered body in which many silicon nitride particles are densely formed without forming aggregates, Is high.
〈다른 원자의 함유 농도〉≪ Content concentration of other atoms >
상기 질화규소 분말에 함유되는 원자, 예를 들면, 철원자의 농도는 200 ppm 이하이고, 바람직하게는 170 ppm 이하이다. 농도가 상기 범위 내인 것에 의해 열전도율이나 강도의 저하를 억제할 수 있다.The concentration of atoms contained in the silicon nitride powder, for example, an iron source is 200 ppm or less, preferably 170 ppm or less. When the concentration is within the above range, deterioration of thermal conductivity and strength can be suppressed.
〈질화규소 분말〉<Silicon nitride powder>
질화규소 분말은 β-질화규소 및/또는 α-질화규소이다. 질화규소 분말로서 β-질화규소와 α-질화규소를 혼합해 사용하는 경우에는, 상기 β-질화규소의 함유량은 특별히 한정되지 않고, 적절히 선택할 수 있다. 질화규소 분말은 조정해도 되고, 시판품을 이용해도 무방하다.The silicon nitride powder is? -Silicon nitride and / or? -Silicon nitride. When β-silicon nitride and α-silicon nitride are mixed and used as the silicon nitride powder, the content of β-silicon nitride is not particularly limited and may be appropriately selected. The silicon nitride powder may be adjusted, or a commercially available product may be used.
공정 (S2)Step (S2)
공정 (S2)에서는, 상기 질화규소 분말을 소결형(燒結型)에 충전하고, 70 ㎫ 이상으로 가압하면서, 원료 분말의 입자 간극에 전압 1V 이상 10V 미만, 바람직하게는 5V 미만, 출력 전류 500A 이상 40,000A 이하, 바람직하게는 1500A 이하의 펄스상 직류 전류를 연속 인가해 상기 질화규소 분말을 소결한다. 소결형은 그라파이트(흑연)제의 것이다.In the step (S2), the silicon nitride powder is filled in a sintering mold (sintering type) and a voltage of 1 V or more and less than 10 V, preferably less than 5 V, and an output current of 500 A or more and 40,000 A or less, preferably 1500 A or less, is continuously applied to sinter the silicon nitride powder. The sintered type is made of graphite (graphite).
〈가압〉<Pressure>
소결형에 충전된 질화규소 분말은 70 ㎫ 이상, 바람직하게는 80 ㎫ 이상으로 가압된다. 가압 범위가 상기 범위 내인 것에 의해, 보다 저온에서 단시간에 고밀도로 열전도율이 높은 소결체를 얻을 수 있다.The silicon nitride powder filled in the sintered compact is pressurized to 70 MPa or higher, preferably 80 MPa or higher. When the pressing range is within the above range, a sintered body having a high thermal conductivity at a high density in a short time at a lower temperature can be obtained.
〈소결 온도〉<Sintering Temperature>
소결은 승온하면서, 소결 온도 1650℃ 이상 1750℃ 이하, 바람직하게는 1700℃ 이상 1750℃ 이하에서 실시한다. 소결 온도는 연속적 혹은 단속적으로 가온해도 되고, 또한, 일정한 온도에서 특정 시간 유지해도 된다. 소결 온도가 상기 범위인 것에 의해 고밀도로 열전도율이 높은 소결체를 얻을 수 있다.The sintering is carried out at a sintering temperature of 1650 ° C to 1750 ° C, preferably 1700 ° C to 1750 ° C, while the temperature is raised. The sintering temperature may be continuously or intermittently heated, or may be maintained at a constant temperature for a specified time. When the sintering temperature is in the above-mentioned range, a sintered body having high density and high thermal conductivity can be obtained.
소결은 저온도 영역과 고온도 영역의 2단계로 행해도 된다. 구체적으로, 저온도 영역으로는 1400℃ 이상 1650℃ 이하이고, 바람직하게는 1500℃ 이상 1600℃ 이하로 하는 것이 가능하다. 고온도 영역으로는 1600℃ 이상 1800℃ 이하이고, 바람직하게는 1650℃ 이상 1750℃ 이하로 하는 것이 가능하다. 본 발명의 바람직한 형태에서는, 저온도 영역 및 고온도 영역에서 각각의 온도로 유지하는 시간을 마련하는 것이 바람직하다. 저온도 영역의 유지 시간은 1분 이상 30분 이하이고, 바람직하게는 5분 이상 20분 이하이다. 고온도 영역의 유지 시간은 1분 이상 20분 이하이고, 바람직하게는 5분 이상 10분 이하이다.The sintering may be performed in two steps of a low temperature region and a high temperature region. Concretely, in the low temperature region, it is 1400 DEG C or higher and 1650 DEG C or lower, preferably 1500 DEG C or higher and 1600 DEG C or lower. The high-temperature region can have a temperature of 1600 DEG C or higher and 1800 DEG C or lower, preferably 1650 DEG C or higher and 1750 DEG C or lower. In a preferred form of the present invention, it is preferable to provide a time for maintaining the temperature in each of the low-temperature region and the high-temperature region. The holding time of the low temperature region is from 1 minute to 30 minutes, preferably from 5 minutes to 20 minutes. The holding time of the high temperature region is from 1 minute to 20 minutes, preferably from 5 minutes to 10 minutes.
〈소결 조건〉<Sintering condition>
소결은 산소 부존재하 또는 질소 기체 충전하에서 행해지는 것이 바람직하다.The sintering is preferably carried out in the absence of oxygen or under nitrogen gas filling.
산소 함유량이 상기 수치 범위내, 바람직하게는 함유되지 않음으로써, 질화규소가 산소 원자(분자)에 의한 영향을 받지 않고, 높은 열전도율을 달성하는 것이 가능해진다.Since the oxygen content is not contained in the above-mentioned numerical range, preferably, silicon nitride is not affected by oxygen atoms (molecules), and a high thermal conductivity can be achieved.
<소결조제><Sintering agent>
본 발명에서는 소결조제를 사용할 수 있다. 소결조제는 질화규소 입자의 결정 성장을 촉진하고, 질화규소 소결체의 상대 밀도를 높게 하기 위해 이용된다. 소결조제의 구체적인 예로는 알칼리 토류 금속, 희토류, 전이 금속 및 전형 금속의 군에 속하는 금속, 및 이들의 산화물을 사용할 수 있다. 소결조제의 구체적인 예로는, Y2O3, MgO, CaO, HfO2, SiO2 등으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 사용하는 것이 가능하다.In the present invention, a sintering auxiliary agent can be used. The sintering assistant is used to promote the crystal growth of the silicon nitride particles and to increase the relative density of the silicon nitride sintered body. Specific examples of the sintering aid may include alkaline earth metals, rare earth metals, transition metals and metals belonging to the group of typical metals, and oxides thereof. As a specific example of the sintering aid, it is possible to use one kind or a mixture of two or more kinds selected from the group consisting of Y 2 O 3 , MgO, CaO, HfO 2 , SiO 2 and the like.
소결조제의 첨가량은, 상기 질화규소 입자 전체 질량에 대해 0 질량% 이상 15 질량% 이하이며, 바람직하게는 2 질량% 이상 8 질량% 이하이다.The addition amount of the sintering auxiliary agent is 0% by mass or more and 15% by mass or less, preferably 2% by mass or more and 8% by mass or less with respect to the total mass of the silicon nitride particles.
[질화규소 소결체][Sintered silicon nitride]
본 발명에서는 질화규소 소결체를 제안할 수 있고, 바람직하게는 본 발명에 의한 제조 방법에 따라 얻어진 질화규소 소결체를 제안할 수 있다.In the present invention, a silicon nitride sintered body can be proposed, and preferably, a silicon nitride sintered body obtained by the manufacturing method according to the present invention can be proposed.
따라서, 본 발명에 의한 질화규소 소결체는,Therefore, in the silicon nitride sintered body according to the present invention,
(S1) 산소 함유량이 1.5 질량% 이하인 질화규소 분말을 준비하고,(S1) A silicon nitride powder having an oxygen content of 1.5% by mass or less is prepared,
(S2) 상기 질화규소 분말을 소결형에 충전하고, 70 ㎫ 이상으로 가압하면서, 원료 분말의 입자 간극에 전압 1V 이상 10V 미만, 바람직하게는 5V 미만, 출력 전류 500A 이상 40,000A 이하, 바람직하게는 1500A 이하의 펄스상 직류 전류를 연속 인가해 상기 질화규소 분말을 소결하는 것에 의해 제조되는 것을 특징으로 한다.(S2) The silicon nitride powder is charged into a sintering mold and pressurized to 70 MPa or higher while applying a voltage of 1 V or more and less than 10 V, preferably less than 5 V, and an output current of 500 A or more and 40,000 A or less, Or less, and continuously sintering the silicon nitride powder.
〈진밀도〉<True density>
질화규소 소결체의 진밀도는 3.0 g/㎤ 이상이고, 바람직하게는 3.1 g/㎤ 이상이다. 진밀도는 아르키메데스법에 의해 측정하는 것이 가능하다.The true density of the silicon nitride sintered body is 3.0 g / cm 3 or more, preferably 3.1 g / cm 3 or more. The true density can be measured by the Archimedes method.
〈상대 밀도〉<Relative density>
질화규소 소결체의 상대 밀도는 95% 이상이고, 바람직하게는 97% 이상이다. 이것으로부터 질화규소 소결체가 치밀한 구조를 이루고 있는 것을 이해할 수 있다.The relative density of the silicon nitride sintered body is 95% or more, preferably 97% or more. From this, it can be understood that the silicon nitride sintered body has a dense structure.
상대 밀도는, 질화규소 소결체의 제조 방법에서 원료의 조성으로부터 구한 계산 밀도를 이론 밀도라고 했을 때, β-질화규소 입자를 함유하는 질화규소 소결체의 상대 밀도로서 구하는 것이 가능하다. 질화규소 소결체의 상대 밀도는 아르키메데스법(JIS Z 8807)에 의해 측정할 수 있다.The relative density can be obtained as the relative density of the silicon nitride sintered body containing the? -Silicon nitride particles when the calculated density obtained from the composition of the raw material in the production method of the silicon nitride sintered body is the theoretical density. The relative density of the silicon nitride sintered body can be measured by the Archimedes method (JIS Z 8807).
〈반값폭〉 <Half width>
XRD 패턴의 β-질화규소 (200)면의 피크의 반값폭은 0.154 이상 0.160 이하이고, 바람직하게는 0.154 이상 0.157 이하이다. 반값폭이 상기 범위 내에 있음으로써 β-질화규소 소결체의 결정성이 높아져 열전도율을 높게 할 수 있다. XRD 측정 조건은 특별히 한정되지 않지만, 통상, 2θ가 10°∼90°인 범위에서 실시할 수 있다. 또한, 스캔 스피드는 적절하게 선택할 수 있다. X선 회절 측정은 CuKα선(예를 들면, 선원의 파장이 1.5406Å)을 이용해 측정하는 것이 가능하다.The half width of the peak of the? -Silicon nitride (200) plane of the XRD pattern is 0.154 or more and 0.160 or less, preferably 0.154 or more and 0.157 or less. When the half width is within the above range, the crystallinity of the? -Silicon nitride sintered body is increased and the thermal conductivity can be increased. The conditions for XRD measurement are not particularly limited, but can usually be carried out in the range of 2? 10 ° to 90 °. In addition, the scan speed can be appropriately selected. The X-ray diffraction measurement can be performed using a CuK? Ray (for example, the wavelength of the source is 1.5406?).
이 반값폭은, XRD에 의해 피크를 측정해 얻어진 XRD 패턴의 β-질화규소 (200)면의 피크 높이의 절반인 곳의 폭으로부터 구할 수 있다.This half-value width can be obtained from the width at half the peak height of the? -Silicon nitride (200) plane of the XRD pattern obtained by measuring the peak by XRD.
〈열확산율〉<Heat Diffusivity>
질화규소 소결체의 열확산율(평균치) ㎟/s는 14 ㎟/s 이상 20 ㎟/s 이하이고, 본 발명에 의하면 높은 열확산율을 갖는 질화규소 소결체를 제안할 수 있다. 열확산율(평균치) ㎟/s는 크세논 램프로부터 순간적으로 열선을 플래시시키고, 시료의 반대 면으로의 열전도를 시료 이면(裏面) 온도의 시간 변화로서 관측함으로써 측정한 값이다. 예를 들면, Xe 플래시 애널라이저에 의해 측정할 수 있다.The thermal diffusivity (average value) mm 2 / s of the silicon nitride ceramics is 14 mm 2 / s or more and 20 mm 2 / s or less. According to the present invention, a silicon nitride sintered body having a high thermal diffusivity can be proposed. The thermal diffusivity (average value) mm 2 / s is a value measured by flashing a hot wire instantaneously from a xenon lamp and observing the heat conduction to the opposite surface of the sample as a time variation of the temperature of the back surface of the sample. For example, it can be measured by a Xe flash analyzer.
〈열전도율〉<Thermal Conductivity>
질화규소 소결체의 열전도율(평균치) W/mK는 20W/mK 이상, 바람직하게는 25 W/mK 이상 45 W/mK 이하이고, 본 발명에 의하면 높은 열확산율을 갖는 질화규소 소결체를 제안할 수 있다. 열전도율(평균치) W/mK는 측정한 샘플의 열확산율과 샘플의 비열 및 밀도로부터 계산할 수 있다.(Average value) W / mK of the silicon nitride sintered body is 20 W / mK or more, preferably 25 W / mK or more and 45 W / mK or less. According to the present invention, a silicon nitride sintered body having a high thermal diffusivity can be proposed. The thermal conductivity (average value) W / mK can be calculated from the measured thermal diffusivity of the sample and the specific heat and density of the sample.
[용도][Usage]
질화규소 소결체는, 각종 방열 기판; 파워 모듈 기판(차량 탑재용, 전철용, 대전력 반도체용), 고주파 회로 기판, LED용 패키지, 광픽업용 서브 마운트(DVD, CD용) 등의 전기 전자 부품; 엔진 및 가스터빈용 재료, 과급기(turbo charger)의 로터, 디젤 엔진의 예열 플러그(glow plug), 핫 플러그(hot plug) 등의 엔진 부품; 히터 튜브, 저압 주조용 급탕관, 전대 보호관(電對保護管), 탈가스용 블로우 파이프: 내열 및 내충격성 부재; 연마포 드레싱 플레이트; 고주파 담금질 지그, 차체 조립/엔진 제조용 지그, 프레스 공정용 지그; 절연부품, 절연성 의료 기구 및 수술 기구; 소성 가공용 롤러; 질화규소 히터(SN 히터); 열전대 보호관(熱電對保護管); 노즐, 노즐 커버; 용접용 부품, 용접 공정용 지그 등에 사용된다.The silicon nitride sintered body includes various heat dissipation substrates; Electric and electronic components such as power module substrates (for vehicles, for electric trains, for high power semiconductors), high frequency circuit boards, packages for LEDs, and submounts for optical pickups (for DVD and CD); Engine components such as engines for engines and gas turbines, rotors for turbo chargers, glow plugs for diesel engines, hot plugs; Heater tube, hot-water supply hot water pipe, protection pipe, blow pipe for degassing: heat and impact resistance member; Polishing cloth dressing plate; High frequency quenching jig, body assembly / engine manufacturing jig, press process jig; Insulating parts, insulating medical instruments and surgical instruments; Roller for plastic working; Silicon nitride heater (SN heater); Thermocouple protection tube; Nozzle, nozzle cover; Welding parts, jigs for welding processes, and the like.
《실시예》&Quot; Example &
이하, 본 발명의 실시 형태의 일례를 설명하지만, 본 발명의 범위가 이들 실시예로 한정되어 해석되는 것은 아니다. 또한, 본 발명은 본 명세서 전체를 일독함으로써, 또한, 이하의 실시예에 의해, 본 발명에 의한 과제를 해결하고, 당업자가 본 발명의 내용을 모두 용이하게 실시할 수 있는 것임은 말할 필요도 없다.Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described, but the scope of the present invention is not limited to these embodiments. It is needless to say that the present invention solves the problems of the present invention by reading the entirety of the present specification and further by the following embodiments, and those skilled in the art can easily carry out the present invention easily .
[실시예 1][Example 1]
표 2에 기재한 조건으로 원료 분말을 조제하고, 스파크 플라즈마 소결(아크 플라즈마 소결을 포함)을 실시했다.A raw material powder was prepared under the conditions shown in Table 2, and spark plasma sintering (including arc plasma sintering) was performed.
표 1에 기재한 바와 같이, 산소 함유량 0.85 wt%의 질화규소 원료 분말(DENKA-SN9FWS: α결정상: 덴카 주식회사 제품)에, 소결조제로서 5 wt%의 Y2O3 분말과 2 wt%의 MgO 분말을 첨가하고, 유발을 이용해 혼합했다.As shown in Table 1, 5 wt% Y 2 O 3 powder and 2 wt% MgO powder (DENKA-SN9FWS: a crystalline phase: manufactured by Denka Co.) having an oxygen content of 0.85 wt% Were added and mixed using induction.
혼합 분말을 흑연 다이에 충전하고, 다이의 외측을 카본 단열재로 감싸 아크 플라즈마 소결 장치(주석 방전 플라즈마 소결 장치 DR. SINTER·LAB SPS-515형: 스미토모 석탄광업(주))에 설치하고, 장치의 내부를 1 기압의 N2로 충전한 후, 전압(3.45∼3.6V), 전류(1040∼1090A)를 가해 소결을 실시했다. 실온으로부터 승온해 소결 온도 1700℃로 했다. 소결 온도에 도달한 후, 5분간 유지하고 나서 전기를 중단해 자연 냉각했다. 그 다음, 이 장치로부터 흑연 다이를 외부로 꺼내 공냉(空冷)했다. 한편, 소결시에 상하의 전극봉을 통해 세라믹스 소결체에 80 ㎫의 압력을 가해 세라믹스 소결체를 얻었다.The mixed powder was charged into a graphite die, and the outside of the die was covered with a carbon insulating material and installed in an arc plasma sintering apparatus (tin-discharge plasma sintering apparatus DR. SINTER · LAB SPS-515: Sumitomo Coal Mining Co., Ltd.) The inside was filled with N 2 of 1 atm, and then sintered by applying a voltage (3.45 to 3.6 V) and a current (1040 to 1090 A). The temperature was raised from room temperature to a sintering temperature of 1700 ° C. After reaching the sintering temperature, it was held for 5 minutes, and then the electricity was stopped and naturally cooled. Then, the graphite die was taken out from the apparatus to the outside and air-cooled (air-cooled). On the other hand, at the time of sintering, a pressure of 80 MPa was applied to the ceramics sintered body through the upper and lower electrode rods to obtain a ceramics sintered body.
얻어진 세라믹스 소결체는, 하기 표 3에 기재한 바와 같이, 상대 밀도가 97% 이상이고, 열전도율이 38.27 W/m·K이고, XRD 패턴의 β-질화규소 (200)면의 피크의 반값폭이 0.157이었다.The obtained sintered ceramics had a relative density of 97% or more, a thermal conductivity of 38.27 W / m 占 기재, and a half-width of the peak of the? -Silicon nitride (200) plane of the XRD pattern of 0.157 as shown in Table 3 .
[실시예 2][Example 2]
표 1에 기재한 바와 같이, 질화규소 원료 분말을 산소 함유량 1.39 wt%의 질화규소 원료 분말(Combustion Synthesis 제품: CS-F1: β 결정상)로 한 것 외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 세라믹스 소결체를 얻었다.As shown in Table 1, a ceramics sintered body was obtained in the same manner as in Example 1 except that the silicon nitride raw material powder was a silicon nitride raw material powder (Combustion Synthesis product: CS-F1:? Crystal phase) having an oxygen content of 1.39 wt%.
얻어진 세라믹스 소결체는, 표 3에 기재한 바와 같이, 상대 밀도가 97% 이상이고, 열전도율이 33.13 W/m·K이고, XRD 패턴의 β-질화규소 (200)면의 피크의 반값폭이 0.154이었다.The obtained sintered ceramics had a relative density of 97% or more, a thermal conductivity of 33.13 W / m 占 기재, and a half width of 0.154 as a peak of the? -Silicon nitride (200) face of the XRD pattern as shown in Table 3.
[실시예 3][Example 3]
소결조제를 전혀 사용하지 않고, 소결 온도를 1650℃로 한 것 외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 세라믹스 소결체를 얻었다. 얻어진 세라믹스 소결체의 물성에 대해서는 표 3에 기재한 바와 같다.A ceramics sintered body was obtained in the same manner as in Example 1 except that no sintering auxiliary agent was used at all and the sintering temperature was set to 1650 캜. The physical properties of the resulting sintered ceramics are shown in Table 3.
[실시예 4][Example 4]
소결조제를 전혀 사용하지 않은 것 외에는, 실시예 2와 동일하게 하여 세라믹스 소결체를 얻었다. 얻어진 세라믹스 소결체의 물성에 대해서는 표 3에 기재한 바와 같다.A ceramics sintered body was obtained in the same manner as in Example 2 except that no sintering auxiliary agent was used at all. The physical properties of the resulting sintered ceramics are shown in Table 3.
[실시예 5][Example 5]
소결조제를 전혀 사용하지 않고, 소결 온도를 1900℃에서 5분 유지한 것 외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 세라믹스 소결체를 얻었다. 얻어진 세라믹스 소결체의 물성에 대해서는 하기 표 3에 기재한 바와 같다.A ceramics sintered body was obtained in the same manner as in Example 1 except that no sintering auxiliary agent was used at all and the sintering temperature was maintained at 1900 캜 for 5 minutes. The properties of the obtained sintered ceramics are shown in Table 3 below.
[비교예 1][Comparative Example 1]
실시예 1에서의 혼합 분말을 1축 성형(RIKEN SEIKI 제품 Riken Mini Press)에 의해 성형체로 하고, 성형체를 가스압 소성로(하이멀티: 후지 전파공업 주식회사 제품)에 설치해, 장치의 내부를 약 10 기압의 N2로 충전하고, 소결 온도를 1500℃에서 60분 유지하고, 1900℃에서 60분 유지한 것 외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 세라믹스 소결체를 얻었다. 얻어진 세라믹스 소결체의 물성에 대해서는 표 3에 기재한 바과 같다.The mixed powder in Example 1 was formed into a compact by a uniaxial molding (Riken Mini Press, product of RIKEN SEIKI), and the compact was placed in a gas pressure firing furnace (Hi-Multi: manufactured by Fuji Electric Industries Co., Ltd.) N 2 , maintaining the sintering temperature at 1500 캜 for 60 minutes, and maintaining the sintering temperature at 1900 캜 for 60 minutes, to obtain a ceramics sintered body. The physical properties of the obtained sintered ceramics are shown in Table 3.
[비교예 2][Comparative Example 2]
실시예 2에서 소결조제를 전혀 사용하지 않고, 실시예 2에서의 혼합 분말을 1축 성형(RIKEN SEIKI 제품 Riken Mini Press)에 의해 성형체로 하고, 성형체를 가스압 소성로(하이 멀티: 후지 전파공업 주식회사 제품)에 설치해, 장치의 내부를 약 10 기압의 N2로 충전하고, 소결 온도를 1500℃에서 60분 유지하고, 1900℃에서 60분 유지한 것 외에는, 실시예 2와 동일하게 하여 세라믹스 소결체를 얻었다. 얻어진 세라믹스 소결체의 물성에 대해서는 표 3에 기재한 바와 같다.The sintering aid in Example 2 was not used at all, and the mixed powder in Example 2 was formed into a compact by uniaxial molding (Riken Mini Press, product of RIKEN SEIKI), and the compact was placed in a gas pressure baking furnace (High Multi: Fuji Electric Industry Co., ), A ceramics sintered body was obtained in the same manner as in Example 2 except that the inside of the apparatus was filled with N 2 of about 10 atm, the sintering temperature was maintained at 1500 캜 for 60 minutes, and maintained at 1900 캜 for 60 minutes . The physical properties of the resulting sintered ceramics are shown in Table 3.
실시예와 비교예의 세라믹스 소결체에 대해, 진밀도와 열전도율의 관계를 표 4와 같이 그래프화했다.For the sintered ceramics of the examples and comparative examples, the relationship between the true density and the thermal conductivity was plotted as shown in Table 4.
Claims (9)
(S1) 산소 함유량이 1.5 질량% 이하인 질화규소 분말을 준비하고,
(S2) 상기 질화규소 분말을 소결형에 충전하고, 70 ㎫ 이상으로 가압하면서, 원료 분말의 입자 간극에 전압 1V 이상 10V 미만, 출력 전류 500A 이상 40,000A 이하의 펄스상 직류 전류를 연속 인가해 상기 질화규소 분말을 소결하는 것을 포함하는 질화규소 소결체의 제조 방법.As a method for producing a silicon nitride sintered body,
(S1) A silicon nitride powder having an oxygen content of 1.5% by mass or less is prepared,
(S2) The silicon nitride powder is charged into a sintering mold, and a pulsed direct current having a voltage of 1 V or more and 10 V or less and an output current of 500 A or more and 40,000 A or less is continuously applied to the grain gaps of the raw material powder while being pressurized to 70 MPa or more, And sintering the powder.
상기 (S1) 공정에서, 상기 산소 함유량이 0.9 질량% 이하인 질화규소 분말을 준비하는 것을 특징으로 하는 질화규소 소결체의 제조 방법.The method according to claim 1,
A silicon nitride powder having an oxygen content of 0.9 mass% or less is prepared in the step (S1).
상기 (S1) 공정에서, 상기 질화규소 분말의 평균 입경(D50)이 0.8㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 질화규소 소결체의 제조 방법.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein the silicon nitride powder has an average particle diameter (D 50 ) of 0.8 탆 or less in the step (S 1).
상기 (S1) 공정에서, 상기 질화규소 분말에 함유되는 철원자 농도가 200 ppm 이하인 것을 특징으로 하는 질화규소 소결체의 제조 방법.4. The method according to any one of claims 1 to 3,
Wherein the silicon nitride concentration in the silicon nitride powder in the step (S1) is 200 ppm or less.
상기 (S1) 공정에서, 상기 질화규소 분말이 결정화한 β-질화규소 및/또는 결정화한 α-질화규소를 90 %이상 함유하는 것을 특징으로 하는 질화규소 소결체의 제조 방법.5. The method according to any one of claims 1 to 4,
Wherein in the step (S1), the silicon nitride powder contains 90% or more of crystallized? -Silicon nitride and / or crystallized? -Silicon nitride.
상기 (S2) 공정에서, 상기 소결이 1650℃ 이상 1750℃ 이하에서 행해지는 것을 특징으로 하는 질화규소 소결체의 제조 방법.6. The method according to any one of claims 1 to 5,
In the step (S2), the sintering is performed at a temperature of 1650 DEG C or more and 1750 DEG C or less.
상기 질화규소 소결체는, 진밀도가 3.10 g/㎤ 이상이고, XRD 패턴의 β-질화규소 (200)면의 피크의 반값폭이 0.154 이상 0.160 이하인 것을 특징으로 하는 질화규소 소결체의 제조 방법.7. The method according to any one of claims 1 to 6,
Wherein the silicon nitride sintered body has a true density of 3.10 g / cm 3 or more and a half width of a peak of the? -Silicon nitride (200) plane of the XRD pattern is 0.154 or more and 0.160 or less.
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