KR20180093394A - 연료전지용 분리판 및 연료전지용 분리판의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
금속 기재층; 및 상기 금속 기재층의 양 표면 상에 배치된 탄소 소재층을 포함하고, 상기 탄소 소재층은 압착된 팽창 흑연을 포함하고, 상기 압착된 팽창 흑연은 종횡비가 5 내지 50인 연료전지용 분리판과 이의 제조방법을 제공한다.
Description
수소를 에너지원으로 하는 연료전지에 사용되는 분리판과 이를 제조하는 방법에 관한 것이다.
화석에너지 자원의 고갈과 이들의 무분별한 사용에 따른 지구 온난화 등 심각한 지구환경 문제는 오래전부터 논란이 되어 왔지만 최근 고유가 시대에 진입하면서 새로운 에너지 자원에 대한 다양한 전망들이 제시되고 있다. 지속가능하고 환경 친화적인 새로운 에너지 대안으로 신재생 에너지에 대한 관심이 초기에는 과학기술계에서 이제는 전 산업계 전반으로까지 확대되고 있다. 신에너지는 태양열, 태양광, 바이오매스, 풍력, 소수력, 지열, 해양에너지(조력)와 같이 자연 상태에서 계속 제공되어 자원의 고갈을 걱정할 필요가 없는 재생 가능한 에너지와, 수소에너지 및 연료전지와 같이 신기술을 이용하여 청정에너지로 전환할 수 있는 신에너지로 나눌 수 있다. 신재생 에너지 기술은 지구상에 존재하는 에너지 자원을 인간이 지금까지 이룬 산업기술을 접목하여 환경 친화적이고 이용 효율이 높은 에너지 자원으로 새롭게 전환하기 위하여 다양한 분야의 산업기술들이 유기적으로 융합되어야 하는 복합산업 기술이다. 이러한 측면에서 수소연료전지 기술은 지구상에 존재하는 화석에너지, 태양에너지, 바이오 에너지를 수소에너지 형태로 변환하여 인간이 이용하기 편리한 전기에너지로 전환하는 기술로서 도래할 수소경제시대 시나리오의 중심축 역할을 하고 있다.
이러한 연료전지는 수소와 산소로부터 전기 화학 반응에 의해 전기를 발생시키는 것으로, 그 기본 구조는 샌드위치와 같은 구조를 갖고 있으며, 전해질 막, 2개의 전극, 산소와 수소의 확산층 및 분리판으로 구성된다. 그리고, 사용되는 전해질 막의 종류에 따라서, 인산형 연료 전지(phosphoric-acid fuel cell), 용융 탄산염형 연료 전지(molten carbonate fuel cell), 고체 산화물형 연료 전지(solid-oxide fuel cell), 알칼리형 연료 전지(alkaline fuel cells) 및 고체 고분자형 연료 전지(PEFC; proton-exchange membrane fuel cell or polymer electrolyte fuel cell) 등이 개발되고 있다.
이러한 연료전지의 분리판은 연료전지의 출력밀도(power density), 비출력(specific power) 및 가격의 관점에서 최대한 저가의 소재 및 제조공정으로 경량화 및 박형화가 이루어져야 하는 핵심 부품이다. 이러한 경량 및 박막 형태의 분리판의 개발을 위한 전제 조건은 연료전지에서 요구되는 다양한 물성, 장기 수명 및 신뢰성을 나타내는 내구성을 만족해야 하는 것이다.
현재까지, 세퍼레이터로서 그래파이트(graphite)를 이용한 고체 고분자형 연료 전지가 실용화되고 있다. 이 그래파이트로 이루어지는 세퍼레이터는, 접촉 저항이 비교적 낮고, 게다가 부식하지 않는다는 이점이 있다. 그러나, 그래파이트로 이루어진 세퍼레이터는, 충격에 의해 파손되기 쉽기 때문에, 소형화가 곤란할 뿐만 아니라, 공기 유로(air flow channel), 수소 유로(hydrogen flow channel)를 형성하기 위한 가공 비용이 비싸다는 결점이 있다. 그래파이트로 이루어지는 세퍼레이터가 갖는 이들 결점은, 고체 고분자형 연료 전지의 보급을 방해하는 원인이 되고 있다.
그래서, 세퍼레이터의 소재로서, 그래파이트를 대신하여 금속 소재를 적용하는 시도가 이루어지고 있다. 특히, 내구성 향상의 관점에서, 스테인레스나 티탄, 티탄 합금 등을 소재로 한 세퍼레이터의 실용화를 향하여, 여러 가지 검토가 이루어지고 있다.
예를 들면, 일본공개특허공보 특개평8-180883호에는, 스테인레스강 또는 티탄 합금 등의 부동태 피막을 형성하기 쉬운 금속을 세퍼레이터로서 이용하는 기술이 개시되어 있다. 그러나, 부동태 피막의 형성은, 접촉 저항의 상승을 초래하게 되고, 발전 효율의 저하로 연결된다. 이 때문에, 이들 금속 소재는, 그래파이트 소재와 비교하여 접촉 저항이 크고, 그리고 내식성이 뒤떨어지는 등의 개선해야 할 문제점이 지적되고 있었다.
또한, 일본공개특허공보 특개평10-228914호에는 강판(SUS304) 등의 금속 세퍼레이터의 표면에 금도금(gold plate)을 행함으로써, 접촉 저항을 저감하고, 고출력을 확보하는 기술이 개시되어 있다. 그러나, 얇은 금도금으로는 핀 홀(pinhole)의 발생을 방지하는 것이 곤란하고, 반대로 두꺼운 금도금으로는 비용의 문제가 남는다.
따라서, 경량화 및 박형화 효과와 함께 저비용으로 고효율을 나타내며, 장수명과 우수한 전기 전도성, 가스 밀폐성 및 내부식성 등의 효과를 구현하는 분리판 소재의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명의 일 구현예는 비용 대비 전기 전도성이 우수하며, 가스 밀폐성, 내부식성 및 굴곡 강도가 모두 우수하게 구현되는 연료전지용 분리판을 제공한다.
본 발명의 다른 구현예는 이러한 연료전지용 분리판의 효율적인 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 구현예에서, 금속 기재층; 및 상기 금속 기재층의 양 표면 상에 배치된 탄소 소재층을 포함하고, 상기 탄소 소재층은 압착된 팽창 흑연을 포함하고, 상기 압착된 팽창 흑연은 종횡비가 5 내지 50인 연료전지용 분리판을 제공한다.
본 발명의 다른 구현예에서, (a) 팽창 흑연을 포함하는 탄소 소재 코팅 조성물을 제조하는 단계; (b) 금속 기재층의 양면에 상기 탄소 소재 코팅 조성물을 도포하는 단계; 및 (c) 열-압착하여 금속 기재층과 그 양면에 종횡비가 5 내지 50인 압착된 팽창 흑연을 포함하는 탄소 소재층을 형성하는 단계;를 포함하는 연료전지용 분리판의 제조방법을 제공한다.
상기 연료전지용 분리판은 저비용으로 크게 향상된 전기 전도성을 구현하여 전류가 흘러가는 통로 역할을 우수하게 수행할 수 있다. 또한, 수소, 산소 또는 공기 등의 반응가스의 공급과 물의 배출 통로의 역할을 수행함에 있어서 높은 투과도 및 향상된 내부식성을 구현할 수 있다. 또한, 굴곡 강도가 높아 우수한 가공성 및 성형성을 나타낸다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 연료전지용 분리판의 단면을 개략적으로 도시한 것이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 후술하는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 그리고 도면에서, 설명의 편의를 위해, 일부 층 및 영역의 두께를 과장되게 나타내었다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성요소를 지칭한다.
또한, 본 명세서에서 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 또는 "상부에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다. 아울러, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "아래에" 또는 "하부에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 아래에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
본 발명의 일 구현예에서, 금속 기재층; 및 상기 금속 기재층의 양 표면 상에 배치된 탄소 소재층을 포함하고, 상기 탄소 소재층은 압착된 팽창 흑연을 포함하고, 상기 압착된 팽창 흑연은 종횡비가 5 내지 50인 연료전지용 분리판을 제공한다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 상기 연료전지용 분리판(100)의 단면을 개략적으로 도시한 것이다. 도 1을 참조할 때, 상기 연료전지용 분리판(100)은 금속 기재층(10) 및 상기 금속 기재층(10)의 양 표면 상에 배치된 탄소 소재층(20)을 포함한다.
일반적으로, 흑연(graphite)은 연료전지용 분리판에 사용되는 탄소 소재 중 하나이다. 다만, 팽창되지 않은 일반적인 흑연의 경우 소정의 전기 전도성을 확보하기 위해 높은 함량으로 사용되어야 하는 문제가 있었고, 팽창 흑연이라 하더라도 그 형상에 따라 소정의 전기 전도성을 확보하기 위해 높은 함량이 요구되는 문제가 있었다.
이와 관련하여, 본 발명의 일 구현예에 따른 상기 연료전지용 분리판(100)은 압착된 팽창 흑연을 포함하는 탄소 소재층(20)을 사용하되, 상기 압착된 팽창 흑연으로서 소정의 종횡비를 만족하는 형상을 갖는 팽창 흑연을 사용함으로써 적은 함량으로도 향상된 전기 전도성을 나타내며, 나아가, 기계적 물성 및 가공성도 우수한 이점을 얻을 수 있다.
또한, 상기 탄소 소재층(20)은 상기 연료전지용 분리판(100)의 제조 과정에서 압착 과정을 거치기 때문에 상기 팽창 흑연을 압착된 상태로 포함하게 된다. 상기 압착된 팽창 흑연은 원료 팽창 흑연이 압착 과정에서 압착되어 소정의 종횡비를 만족하게 되고, 이로써 상기 탄소 소재층(20)에 향상된 전기 전도성을 부여할 수 있게 된다.
구체적으로, 상기 압착된 팽창 흑연은 종횡비가 약 5 내지 약 50일 수 있고, 예를 들어, 약 5 내지 약 30일 수 있다. 상기 종횡비는 상기 압착된 팽창 흑연의 폭에 대한 길이의 비를 의미한다. 상기 압착된 팽창 흑연이 상기 범위의 종횡비를 만족하는 형상을 가짐으로써 상기 연료전지용 분리판(100)의 전기 전도성의 크게 향상될 수 있다.
일반적으로, 층 또는 필름으로 가공되기 위해 사용되는 팽창 흑연은 일정 크기의 흑연(graphite) 입자에 황산, 불산 등의 강산을 적용하여 팽창시킨 후 소정의 크기로 분쇄하여 사용한다. 이렇게 분쇄한 팽창 흑연은 종횡비가 5 미만, 예를 들어, 약 1 내지 약 1.5 정도이고, 입자 크기(D50)가 0.1㎛ 내지 100㎛ 수준인 작은 입자이다.
본 발명의 일 구현예에 따른 상기 연료전지용 분리판(100)에 이와 같이 분쇄된 팽창 흑연을 적용하는 경우에는 전기적 연결성이 저하되어 목적하는 수준의 전기적 물성을 확보하기 위해서는 70중량% 이상의 높은 함량을 사용해야 하고, 강도 부분이 약해지는 단점이 있다. 즉, 상기 연료전지용 분리판(100)은, 상기 팽창 흑연으로서, 흑연(graphite) 원료를 팽창시킨 후 분쇄하지 않은 상태의 팽창 흑연을 사용한다. 즉, 상기 압착된 팽창 흑연이 미분쇄 팽창 흑연으로부터 유래되고, 이로써, 상기 탄소 소재층(20)이 크게 향상된 전기 전도성을 나타낼 수 있다.
구체적으로, 상기 압착된 팽창 흑연은 길이가 약 1㎜ 내지 약 5mm이고, 폭이 약 100㎛ 내지 약 200㎛일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 압착된 팽창 흑연은 길이가 약 1㎜ 내지 약 3mm이고, 폭이 약 150㎛ 내지 약 200㎛일 수 있다.
상기 압착된 팽창 흑연은 순도가 95% 내지 100%일 수 있고, 예를 들어, 99% 내지 100%일 수 있다. 상기 '순도'는 상기 압착된 팽창 흑연 중의 탄소의 중량 비율을 나타내며, 상기 압착된 팽창 흑연의 순도가 이와 같은 범위를 만족함으로써 상기 탄소 소재층(20)이 향상된 전기 전도성 및 가공성을 나타낼 수 있다.
상기 탄소 소재층(20)은 상기 압착된 팽창 흑연을 약 0중량% 초과, 약 50중량% 이하로 포함할 수 있고, 예를 들어, 약 30중량% 내지 약 50중량% 이하로 포함할 수 있다. 상기 압착된 팽창 흑연은 전술한 종횡비를 만족하는 형상을 가지면서, 특히, 길이가 전술한 범위를 만족함으로써 상기 범위의 함량만 사용하여도 향상된 전기 전도성을 구현할 수 있고, 그 결과, 종래에 비하여 상기 탄소 소재층(20) 내에 적은 함량 사용됨에도 우수한 효과를 구현할 수 있다.
상기 탄소 소재층(20)은 상기 압착된 팽창 흑연과 함께 바인더 수지를 포함할 수 있다. 상기 바인더 수지는 상기 압착된 팽창 흑연을 고정시키는 역할을 하는 것으로서, 예를 들어, 페놀 수지, 에폭시 수지, 폴리비닐에스테르, 폴리에스테르 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나를 포함할 수 있다.
상기 탄소 소재층(20)은 상기 바인더 수지를 약 50중량% 내지 약 70중량% 포함할 수 있다. 상기 바인더 수지의 함량이 상기 범위를 만족함으로써 상기 압착된 팽창 흑연의 전기 전도성 향상 효과를 저하시키지 않으면서 우수한 고정력을 나타낼 수 있다.
상기 탄소 소재층(20)은 필요에 따라, 탄소나노튜브(CNT), 탄소섬유(CF), 카본블랙(CB) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나를 더 포함할 수 있다. 이 경우, 상기 탄소 소재층(20)의 모든 성분의 합은 100중량%를 초과하지 않는다.
도 1을 참조할 때, 상기 연료전지용 분리판(100)은 두 탄소 소재층(20) 사이에 배치된 금속 기재층(10)을 포함한다. 이러한 적층 구조를 통하여, 상기 연료전지용 분리판(100)은 상기 금속 기재층(10) 없이 상기 탄소 소재층(20) 만으로 이루어진 경우에 비하여, 우수한 가공성 및 강도를 나타낼 수 있다.
예를 들어, 전술한 바와 같이, 상기 탄소 소재층(20)의 압착된 팽창 흑연이 미분쇄 팽창 흑연으로부터 유래되는 경우, 상기 미분쇄 팽창 흑연은 그 크기가 상대적으로 크고, 층간 간격이 넓어 외부 충격에 약한 단점이 있다. 따라서, 두 탄소 소재층(20) 사이에 상기 금속 기재층(10)을 배치함으로써 이러한 단점을 보완할 수 있다.
상기 금속 기재층(10)은 예를 들어, 스테인리스 강(SUS304, SUS316)을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 스티레인리스 강은 니켈(Ni), 크롬(Cr) 및 철(Fe)의 합금; 또는 니켈(Ni), 크롬(Cr), 몰리브덴(Mo) 및 철(Fe)의 합금일 수 있다. 상기 금속 기재층(10)이 이와 같은 종류의 금속을 적용함으로써 상기 탄소 소재층(20)과 높은 계면 부착력을 확보할 수 있고, 상기 연료전지용 분리판(100)의 사용 중에 부식을 효과적으로 방지할 수 있으며, 특히, 상기 금속 기재층(10)으로서, Ni-Cr-Mo-Fe 합금을 이용하는 경우, 내부식성 향상 효과가 극대화될 수 있다.
일 구현예에서, 상기 금속 기재층(10)은 상기 탄소 소재층(20)과 부착되는 계면에 미세 패턴을 포함할 수 있다. 상기 금속 기재층(10)이 표면에 미세 패턴을 포함하는 경우 상기 탄소 기재층(20)과 보다 단단하게 부착될 수 있다.
상기 금속 기재층(10)은 두께가 약 0.2㎜ 내지 약 1㎜일 수 있고, 예를 들어, 약 0.2㎜ 내지 약 0.8㎜일 수 있다. 상기 금속 기재층(10)의 두께가 지나치게 얇은 경우에는 상기 연료전지용 분리판이 총 두께 대비 충분한 강도 및 기체 투과율 정도를 유지하기 어려울 수 있고, 상기 금속 기재층(10)의 두께가 지나치게 두꺼운 경우에는, 상기 연료전지용 분리판의 총 두께가 너무 두꺼워지며, 이러한 두꺼운 두께로 만들 경우에는 상기 금속 기재층(10) 없이 상기 탄소 소재층(20)만으로 연료전지용 분리판을 구성하는 경우에도 충분한 강도를 확보할 수 있다. 즉, 상기 금속 기재층(10)이 상기 두께 범위를 만족함으로써 상기 연료전지용 분리판이 총 두께를 얇게 구현하면서도 우수한 강도를 확보할 수 있고, 적정 수준의 기체 투과율을 유지할 수 있다.
또한, 상기 탄소 소재층(20)은 두께가 약 0.08㎜ 내지 약 0.1㎜일 수 있다. 상기 탄소 소재층(20)의 두께가 지나치게 얇은 경우에는 상기 탄소 소재층(20)이 상기 금속 기재층(10)을 충분히 커버하지 못하여 상기 금속 기재층(10)이 부식될 우려가 있다. 또한, 상기 탄소 소재층(20)의 두께가 지나치게 두꺼운 경우에는 상기 금속 기재층(10)과 상기 탄소 소재층(20) 사이의 계면 박리성이 높아질 우려가 있다.
상기 연료전지용 분리판(100)은 상기 금속 기재층(10) 및 이의 양면에 배치된 상기 탄소 소재층(20)을 포함하며, 총 두께가 약 0㎜ 초과, 약 1.2㎜ 이하일 수 있고, 예를 들어, 약 0.3㎜ 내지 약 1.2㎜일 수 있고, 예를 들어, 약 0.3㎜ 내지 약 0.6㎜일 수 있다. 상기 연료전지용 분리판(100)의 두께가 지나치게 두꺼워지는 경우, 부피 제약으로 자동차용 연료전지 분리판에 적용되기 어려울 수 있다. 즉, 상기 연료전지용 분리판(100)은 이와 같이 얇은 두께를 가짐으로써 예를 들어, 자동차용 연료전지에 적용되기 유리하며, 이러한 얇은 두께에도 불구하고, 상기 금속 기재층(10) 및 상기 탄소 소재층(20)으로 이루어짐으로써 향상된 가스 밀폐성, 강도 및 내부식성을 구현하는 이점이 있다.
본 발명의 다른 구현예에서, 연료전지용 분리판의 제조방법을 제공한다. 상기 연료전지용 분리판의 제조방법은, (a) 팽창 흑연을 포함하는 탄소 소재 코팅 조성물을 제조하는 단계, (b) 금속 기재층의 양면에 상기 탄소 소재 코팅 조성물을 도포하는 단계 및 (c) 열-압착하여 금속 기재층과 그 양면에 종횡비가 5 내지 50인 압착된 팽창 흑연을 포함하는 탄소 소재층을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 연료전지용 분리판의 제조방법을 통하여, 전술한 바에 따른 연료전지용 분리판을 얻을 수 있다. 즉, 도 1을 참조할 때, 상기 제조방법으로 제조된 연료전지용 분리판(100)은 금속 기재층(10) 및 상기 금속 기재층(10)의 양 표면 상에 배치된 탄소 소재층(20)을 포함하고, 상기 탄소 소재층(20)은 종횡비가 5 내지 50인 압착된 팽창 흑연을 포함할 수 있다.
상기 연료전지용 분리판의 제조방법에 있어서, 상기 (a) 단계는 상기 탄소 소재층(20)의 제조를 위한 탄소 소재 코팅 조성물을 제조하는 단계이다. 상기 탄소 소재 코팅 조성물은 팽창 흑연을 포함한다.
보다 구체적으로, 상기 팽창 흑연은 흑연(graphite) 원료를 팽창시킨 후 분쇄하지 않은 상태의 팽창 흑연, 즉, 미분쇄 팽창 흑연일 수 있다. 전술한 바와 같이, 일반적으로, 층 또는 필름으로 가공되기 위해 사용되는 팽창 흑연은 일정 크기의 흑연(graphite) 입자에 황산, 불산 등의 강산을 적용하여 팽창시킨 후 소정의 크기로 분쇄하여 사용한다. 이렇게 분쇄한 팽창 흑연은 종횡비가 5 미만, 예를 들어, 약 1 내지 1.5이고, 입자 크기(D50)가 0.1㎛ 내지 100㎛ 수준인 작은 입자이다. 이와 같이 분쇄된 팽창 흑연을 적용하는 경우에는 전기적 연결성이 저하되어 목적하는 수준의 전기적 물성을 확보하기 위해서는 70중량% 이상의 높은 함량을 사용해야 하고, 강도 부분이 약해지는 단점이 있다.
따라서, 본 발명의 일 구현예에 따른 상기 제조방법의 (a) 단계에서는, 상기 팽창 흑연으로 층상 결정 구조를 가지며 미분쇄된 상태인 팽창 흑연을 사용함으로써 상기 탄소 소재 코팅 조성물로부터 제조된 탄소 소재층(20)이 크게 향상된 전기 전도성을 나타낼 수 있다.
이때, 상기 팽창 흑연은 후속하는 (c) 단계에서 압착되어, 종횡비가 약 5 내지 약 50, 예를 들어, 약 5 내지 30인 압착된 팽창 흑연이 될 수 있다.
상기 탄소 소재 코팅 조성물은 상기 팽창 흑연을 약 0중량% 초과, 약 50중량% 이하로 포함할 수 있고, 예를 들어, 약 30중량% 내지 약 50중량% 이하로 포함할 수 있다.
또한, 상기 탄소 소재 코팅 조성물은 상기 팽창 흑연과 함께 바인더 수지를 포함할 수 있다. 상기 바인더 수지는 상기 압착된 팽창 흑연을 고정시키는 역할을 하는 것으로서, 예를 들어, 페놀 수지, 에폭시 수지, 폴리비닐에스테르, 폴리에스테르 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나를 포함할 수 있다.
이때, 상기 탄소 소재 코팅 조성물은 상기 바인더 수지를 약 50중량% 내지 약 70중량% 포함할 수 있다. 상기 바인더 수지의 함량이 상기 범위를 만족함으로써 상기 압착된 팽창 흑연의 전기 전도성 향상 효과를 저하시키지 않으면서 우수한 고정력을 나타낼 수 있다.
상기 탄소 소재 코팅 조성물은 필요에 따라, 탄소나노튜브(CNT), 탄소섬유(CF), 카본블랙(CB) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나를 더 포함할 수 있다. 이 경우, 상기 탄소 소재 코팅 조성물의 모든 성분의 합은 100중량%를 초과하지 않는다.
상기 연료전지용 분리판의 제조방법에 있어서, 상기 (b) 단계는 금속 기재층의 양면에 상기 탄소 소재 코팅 조성물을 도포하는 단계이다.
상기 (b) 단계에서, 상기 금속 기재층의 양면에 상기 탄소 소재 코팅 조성물을 도포하는 단계는, 상기 탄소 소재 코팅 조성물을 금형에 도포하고, 그 상부에 상기 금속 기재층의 일면이 맞닿도록 배치한 후, 상기 금속 기재층의 이면에 상기 탄소 소재 코팅 조성물을 도포함으로써 수행될 수 있다.
상기 탄소 소재 코팅 조성물을 도포하는 방법은 예를 들어, 바(bar) 코팅 방법, 스핀(spin) 코팅 방법, 나이프(knife) 코팅 방법 등을 이용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 일 구현예에서, 상기 탄소 소재 코팅 조성물은 나이프(knife) 코팅 방법을 이용하여 도포되며, 이 경우, 얇은 두께와 균일한 코팅성을 동시에 확보하기에 유리할 수 있다.
상기 연료전지용 분리판의 제조방법에 있어서, 상기 (c) 단계는 상기 금속 기재층과 그 양면에 도포된 탄소 소재 코팅 조성물을 열-압착하는 단계이다. 상기 (c) 단계를 통하여, 상기 탄소 소재 코팅 조성물이 경화되고, 상기 탄소 소재 코팅 조성물 중이 팽창 흑연이 압착되어 압착된 팽창 흑연을 포함하는 탄소 소재층이 형성될 수 있다.
상기 (c) 단계에서, 상기 열-압착은 약 130℃ 내지 약 160℃의 온도에서 약 20분 내지 약 30분 동안 수행될 수 있다. 또한, 상기 열-압착은 약 80㎠ 내지 약 120㎠의 단면적을 갖는 연료전지용 분리판 제조 기준, 약 7MPa 내지 약 10MPa의 압력 하에서 수행될 수 있다. 이와 같은 공정 조건 하에서 열-압착이 수행됨으로써, 상기 탄소 소재 코팅 조성물의 팽창 흑연이 적절한 압착 강도로 압착되어 소정의 종횡비를 만족하도록 압착된 팽창 흑연이 될 수 있고, 상기 탄소 소재층과 상기 금속 기재층이 단단히 부착될 수 있다.
상기 (c) 단계를 거쳐 상기 탄소 소재 코팅 조성물이 상기 탄소 소재층으로 제조되며, 이 중의 압착된 팽창 흑연은 종횡비가 약 5 내지 약 50일 수 있고, 예를 들어, 약 5 내지 약 20일 수 있고, 예를 들어, 약 30 내지 약 50일 수 있다. 상기 종횡비는 상기 압착된 팽창 흑연의 폭에 대한 길이의 비를 의미한다. 상기 압착된 팽창 흑연이 상기 범위의 종횡비를 만족하는 형상을 가짐으로써 상기 연료전지용 분리판(100)의 전기 전도성의 크게 향상될 수 있다.
또한, 상기 압착된 팽창 흑연은 길이가 약 1㎜ 내지 약 5mm이고, 폭이 약 100㎛ 내지 약 150㎛일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 압착된 팽창 흑연은 길이가 약 1㎜ 내지 약 3mm이고, 폭이 약 100㎛ 내지 약 120㎛일 수 있다.
또한, 상기 압착된 팽창 흑연은 순도가 95% 내지 100%일 수 있고, 예를 들어, 99% 내지 100%일 수 있다. 상기 '순도'는 상기 압착된 팽창 흑연 중의 탄소의 중량 비율을 나타내며, 상기 압착된 팽창 흑연의 순도가 이와 같은 범위를 만족함으로써 상기 탄소 소재층(20)이 향상된 전기 전도성 및 가공성을 나타낼 수 있다.
상기 연료전지용 분리판의 제조방법은, 상기 (b) 단계의 수행 이전에, 상기 금속 기재층의 표면에 미세 패턴을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 금속 기재층의 표면에 미세 패턴을 형성하는 경우, 상기 탄소 소재층과 상기 금속 기재층 사이의 계면 부착력이 향상될 수 있다.
상기 금속 기재층의 표면에 미세 패턴을 형성하는 방법은 전기 화학적 방법일 수 있고, 예를 들어, 질산과 염산이 혼합된 용액을 사용하여 표면을 식각하는 방법을 이용할 수 있다.
상기 연료전지용 분리판의 제조방법에 의하여 제조된 연료전지용 분리판은 도 1에 도시된 바와 같이, 금속 기재층(10) 및 상기 금속 기재층(10)의 양면에 배치된 탄소 소재층(20)을 포함하는 3층 구조를 가지며, 각 층의 두께와 총 두께에 대한 사항은 전술한 바와 같다.
이하에서는 본 발명의 구체적인 실시예들을 제시한다. 다만, 하기에 기재된 실시예들은 본 발명을 구체적으로 예시하거나 설명하기 위한 것에 불과하며, 이로서 본 발명이 제한되어서는 아니된다.
<
실시예
및
비교예
>
실시예
1
순도 95%인 미분쇄 팽창 흑연 30중량%; 및 에폭시 수지 70중량%를 혼합하여 탄소 소재 코팅 조성물을 제조하였다. 스테인리스 강(SUS304) 재질의 1㎜ 금속 기재를 준비하고, 상기 금속 기재의 양면에 질산 3.6v/v% 및 염산 1.2v/v% 혼합된 산 수용액을 처리하여 미세 패턴을 형성하였다. 이어서, 상기 금속 기재의 양면에 각각 상기 탄소 소재 코팅 조성물을 나이프(knife) 코팅 방법으로 도포하고, 150℃의 온도에서, 10MPa의 가압 하에, 30분 동안 열-압착하여 종횡비 5 내지 25인 압착 팽창 흑연이 다양한 크기로 혼합하여 포함된 탄소 소재층을 제조하였다. 이로써, 3층 구조의 연료전지용 분리판을 제조하였다.
실시예
2
상기 금속 기재의 양면에 미세 패턴을 형성하지 않은 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 연료전지용 분리판을 제조하였다.
비교예
1
상기 미분쇄 팽창 흑연 대신에, 종횡비가 약 1.5이고, 입자 크기가 50㎛ 내지 60㎛ 범위에서 다양하게 혼합된 분쇄된 팽창 흑연 60중량%; 및 상기 에폭시 수지 40중량%를 혼합하여 탄소 소재 코팅 조성물을 제조한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 3층 구조의 연료전지용 분리판을 제조하였다.
비교예
2
상기 미분쇄 팽창 흑연 대신에, 종횡비가 약 1.5이고, 입자 크기(D50)가 35㎛인 인상 흑연 30중량%와 에폭시 수지 70중량%를 혼합하여 제조된 탄소 소재층 코팅 조성물을 적용한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 연료전지용 분리판을 제조하였다.
비교예
3
상기 금속 기재층 없이 상기 탄소 소재층 단일층으로 이루어지고 총 두께는 상기 실시예 1과 동일한 연료전지용 분리판을 제조하였다
<평가>
실험예
1: 표면 전도도 측정
상기 실시예 1-3 및 상기 비교예 1-2의 각각의 연료전지용 분리판에 대하여, 핀(pin) 간격이 5㎜인 4-프로브(4-probe) 장치를 이용하여, 표면 전도도를 측정하였고, 그 결과는 하기 표 1에 기재한 바와 같다.
실험예
2: 수소
투과도의
측정
상기 실시예 1-3 및 상기 비교예 1-2의 각각의 연료전지용 분리판에 대하여, 수소 투과도 측정 장비(지피에이코리아, GPA-2001)를 이용하여, 진공 상태에서 1기압의 수소(H2)를 주입하여 80℃에서 수소 투과량을 측정하였고, 그 결과는 하기 표 1에 기재한 바와 같다.
실험예
3: 굴곡 강도의 측정
상기 실시예 1-3 및 상기 비교예 1-2의 각각의 연료전지용 분리판에 대하여, UTM 장치(Instron Korea, 5969)를 이용하여, ASTM D790측정법에 의거하여, 변형 속도(strain rate) 2mm/min 조건 하에서 굴곡 강도를 측정하였고, 그 결과는 하기 표 1에 기재한 바와 같다.
실험예
4: 접촉저항의 측정
상기 실시예 1-3 및 상기 비교예 1-2의 연료전지용 분리판 상, 하부에 기체 확산 필름(JNTG社, JNT-20-A3) 적층 후, 금(Au) 플레이트 전극을 접촉하여, 100N/㎠에서 그 값을 측정하였다. 상기 접촉저항은 상기 연료전지용 분리판의 두께 방향(through-plane)의 전기 전도도를 나타내는 것으로서, 상기 접촉저항 값이 작을수록, 상기 연료전지용 분리판의 두께 방향(through-plane)의 전기 전도도가 높은 것이다.
| 표면 전도도 [S/cm] |
수소투과도 [㎤/sec·㎠·atm] |
굴곡 강도 [MPa] |
접촉저항 [mΩ·㎠] |
|
| 실시예 1 | 140 | 10- 7이하 | 75 | 11 |
| 실시예 2 | 125 | 10- 7이하 | 50 | 25 |
| 비교예 1 | 100 | 10- 7이하 | 60 | 20 |
| 비교예 2 | 40 | 10- 7이하 | 80 이상 | 35 |
| 비교예 3 | 150 | 10-5 | 32 | 9 |
상기 표 1의 결과를 참조할 때, 본 발명의 일 구현예에 따른 상기 실시예 1 및 2의 연료전지용 분리판은 표면 전도도가 약 100 S/cm 이상, 예를 들어, 약 120 S/cm 이상, 예를 들어, 약 120 S/cm 내지 약 150 S/cm이며, 접촉 저항이 약 30 mΩ·cm2 미만, 예를 들어, 약 20 mΩ·cm2 미만, 예를 들어, 약 15 mΩ·cm2 미만인 것으로서, 표면 전도도와 두께 방향(through-plane)의 전기 전도도가 모두 우수한 것을 알 수 있다.
이와 동시에, 상기 실시예 1 및 2의 연료전지용 분리판은 굴곡 강도가 50 MPa 이상, 예를 들어, 약 70 MPa 내지 약 80 MPa인 것으로서, 향상된 기계적 강도를 나타내는 것을 알 수 있다.
반면, 상기 비교예 1의 경우, 상기 실시예 1 및 2에 비하여 표면 전도도가 낮아 표면의 전기적 물성이 열등한 것을 확인할 수 있다. 또한, 상기 비교예 1의 경우, 상기 실시예 1에 비하여 굴곡 강도가 낮아 계면 박리가 잘 일어나는 것을 확인할 수 있었다.
또한, 상기 비교예 2의 경우, 상기 실시예 1 및 2에 비하여 표면 전도도가 현저히 낮고, 접촉 저항이 높아 전기적 물성이 열등한 것을 확인할 수 있다.
또한, 상기 비교예 3의 경우, 상기 실시예 1 및 2에 비하여 수소 투과도가 현저히 높고, 굴곡 강도가 현저히 낮아 기체 투과 특성 및 계면 박리 방지 성능에 있어서 열등한 것을 확인할 수 있었다.
100: 연료전지용 분리판
10: 금속 기재층
20: 탄소 소재층
10: 금속 기재층
20: 탄소 소재층
Claims (11)
- 금속 기재층; 및
상기 금속 기재층의 양 표면 상에 배치된 탄소 소재층을 포함하고,
상기 탄소 소재층은 압착된 팽창 흑연을 포함하고,
상기 압착된 팽창 흑연은 종횡비가 5 내지 50인
연료전지용 분리판.
- 제1항에 있어서,
상기 압착된 팽창 흑연은 길이가 1㎜ 내지 5mm이고, 폭이 100㎛ 내지 200㎛인
연료전지용 분리판.
- 제1항에 있어서,
상기 탄소 소재층은 상기 압착된 팽창 흑연을 0중량% 초과, 50중량% 이하로 포함하는
연료전지용 분리판.
- 제1항에 있어서,
상기 탄소 소재층은 바인더 수지를 더 포함하고,
상기 바인더 수지는 페놀 수지, 에폭시 수지, 폴리비닐에스테르, 폴리에스테르 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나를 포함하는
연료전지용 분리판.
- 제1항에 있어서,
상기 금속 기재층은 스테인리스 강을 포함하고,
상기 스테인리스 강은 니켈(Ni), 크롬(Cr) 및 철(Fe)의 합금; 또는 니켈(Ni), 크롬(Cr), 몰리브덴(Mo) 및 철(Fe)의 합금을 포함하는
연료전지용 분리판.
- 제1항에 있어서,
상기 금속 기재층의 두께는 0.2㎜ 내지 1㎜인
연료전지용 분리판.
- 제1항에 있어서,
상기 탄소 소재층의 각 두께는 0.08㎜ 내지 0.1㎜인
연료전지용 분리판.
- 제1항에 있어서,
총 두께가 0㎜ 초과, 1.2㎜ 이하인
연료전지용 분리판.
- (a) 팽창 흑연을 포함하는 탄소 소재 코팅 조성물을 제조하는 단계;
(b) 금속 기재층의 양면에 상기 탄소 소재 코팅 조성물을 도포하는 단계; 및
(c) 열-압착하여 금속 기재층과 그 양면에 종횡비가 5 내지 50인 압착된 팽창 흑연을 포함하는 탄소 소재층을 형성하는 단계;를 포함하는
연료전지용 분리판의 제조방법.
- 제9항에 있어서,
상기 (a) 단계에서,
상기 팽창 흑연은 흑연 원료를 팽창시킨 후 분쇄하지 않은 미분쇄 팽창 흑연인
연료전지용 분리판의 제조방법.
- 제9항에 있어서,
상기 (c) 단계에서,
상기 열-압착은 130℃ 내지 160℃의 온도에서 20분 내지 30분 동안 수행되는
연료전지용 분리판의 제조방법.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020170019414A KR102592973B1 (ko) | 2017-02-13 | 2017-02-13 | 연료전지용 분리판 및 연료전지용 분리판의 제조방법 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| KR1020170019414A KR102592973B1 (ko) | 2017-02-13 | 2017-02-13 | 연료전지용 분리판 및 연료전지용 분리판의 제조방법 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| KR20180093394A true KR20180093394A (ko) | 2018-08-22 |
| KR102592973B1 KR102592973B1 (ko) | 2023-10-20 |
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ID=63452995
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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| KR1020170019414A KR102592973B1 (ko) | 2017-02-13 | 2017-02-13 | 연료전지용 분리판 및 연료전지용 분리판의 제조방법 |
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| Country | Link |
|---|---|
| KR (1) | KR102592973B1 (ko) |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012243625A (ja) * | 2011-05-20 | 2012-12-10 | Kobe Steel Ltd | 燃料電池セパレータの製造方法 |
| KR20160126022A (ko) * | 2014-02-27 | 2016-11-01 | 두산 퓨얼 셀 아메리카, 인크. | 플레이크 흑연을 포함하는 연료 전지 구성요소 |
| KR20170010611A (ko) * | 2015-07-20 | 2017-02-01 | 한국타이어 주식회사 | 연료전지 분리판 및 이의 제조방법 |
-
2017
- 2017-02-13 KR KR1020170019414A patent/KR102592973B1/ko active IP Right Grant
Patent Citations (3)
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| KR102592973B1 (ko) | 2023-10-20 |
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