KR20180085132A - 고용량화를 위한 분리막 구조를 가진 전극조립체 및 이를 포함하는 전지셀 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전극조립체를 구성하는 단위셀 중 최외곽에 위치한 단위셀의 최외측에 직접 대면 하는 내면이 절연 코팅층인 전지케이스 또는 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막이 전지케이스의 내면에 대면하는 전극판과 전지케이스 내면 사이에 개재된 전지셀에 관한 것으로, 상기 절연성 코팅층을 포함하는 전지케이스와 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막은 절연성의 담보와 기존의 분리막이 높은 생산 단가와 두께 증가의 원인인 것에 비해, 생단 단가가 저렴하고, 두께가 더 얇은 바, 전극의 두께 증가를 최소화시켜 충분한 에너지 밀도를 얻을 수 있는 이점을 제공한다.

Description

고용량화를 위한 분리막 구조를 가진 전극조립체 및 이를 포함하는 전지셀 {Electrode Assembly with Separator Structure for High Capacity and Secondary Battery Cell Having the Same}
본 발명은 고용량화를 위한 분리막 구조를 가진 전극조립체 및 이를포함하는 전극조립체 및 이를 포함하는 전지셀에 관한 것이다.
최근, 충방전이 가능한 전지셀은 와이어리스 모바일 기기의 에너지원으로 광범위하게 사용되고 있다. 또한, 상기 전지셀은 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-In HEV) 등의 동력원으로서도 주목 받고 있으며, 이외에도, 고출력이 요구되는 파워 툴(power tool), 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter), 전기 골프 카트(electric golf cart), 또는 전력저장용 시스템에도 이용되고 있다.
일반적으로 전지셀은 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지셀 및 각형 전지셀과, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지셀로 분류된다. 모바일 기기의 소형화에 대한 최근의 경향으로 인해, 두께가 얇은 각형 전지셀, 파우치형 전지셀에 대한 수요가 증가하고 있으며, 특히, 형태의 변형이 용이하고 중량이 작은 파우치형 전지셀에 대한 관심이 높은 실정이다.
전지케이스에 내장되는 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형과, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막이 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형으로 분류된다.
이러한 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리막 필름을 이용하여 폴딩한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었다.
또한, 기존 스택형 전극조립체의 공정성을 향상시키고, 다양한 형태의 전지셀 수요를 충족시키기 위해, 전극과 분리막이 교대로 적층되어 접합(lamination)되어 있는 단위셀들을 적층한 구조의 라미네이션/스택형 전극조립체도 개발되었다.
한편, 전극조립체에서 외곽 전극이 전지케이스의 내면과 직접적으로 접촉될 경우, 전지케이스와 전극이 대전될 뿐만 아니라, 전극의 접촉 저항이 증가하게 되어 전지셀의 성능이 저하될 수 있다.
이러한 문제를 완화하기 위하여, 절연성의 분리막을 상기 전지케이스의 내면과 외곽 전극의 사이에 개재한 구조가 일반적으로 사용되고 있다.
그러나, 이러한 분리막은 고가이므로 전지셀의 높은 생산 단가의 원인이 될 수 있고, 분리막은 두께가 상대적으로 두꺼운 바, 전지셀의 부피는 증가하는 반면, 그만큼 전극조립체의 체적 대비 용량은 상대적으로 작게 설계되어야 한다.
따라서, 상술한 전지셀의 기술적 한계를 극복할 수 있는 기술에 대한 개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명의 목적은 추가적으로 절연성 코팅층을 포함하는 전지케이스 또는 전지케이스의 내면과 최외곽 단위셀 사이에 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막이 개재되어 있는 전극조립체 구조에 기반하여, 전극조립체의 부피를 감소 시키면서도, 전지케이스에 대한 전극조립체의 절연성을 담보하면서, 상술한 접촉 저항의 문제를 해소할 수 있는 전지셀을 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 전지셀은,
둘 이상의 단위셀들이 적층되어 있는 구조의 전극조립체가 전지케이스의 내부에 밀봉되어 있는 전지셀로서,
상기 단위셀들 각각은, 다공성 필름 기재의 양면에 유/무기 복합 코팅층이 도포된 SRS(Safety-Reinforcing Separators) 분리막이 개재되어 있는 상태에서, 하나 이상의 양극판과 하나 이상의 음극판이 접합되어 있는 구조로 이루어져 있고;
상기 단위셀들 중에서 최외곽에 각각 위치하는 최외곽 단위셀은, 전지케이스의 내면에 대면하는 전극판이 전지케이스의 내면에 직접 접하고 있거나, 또는 전지케이스의 내면에 대면하는 전극판과 전지케이스 내면 사이에 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막이 개재되어 있는 것을 특징으로 한다.
이에 대하여, 본 발명에서는 최외곽 단위셀과 전지케이스의 내면이 직접 접하게 되는 경우에도 전지케이스에 절연성 코팅층이 형성되어 있는 바, 전지케이스 자체로도 절연성이 담보될 뿐만 아니라, 절연을 위한 별도의 분리막을 개재할 필요가 없어, 얇은 두께를 가지는 전지셀의 구현이 가능한 이점을 제공한다.
본 발명에서 전지케이스는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어져 있으며, 상세하게는 외층인 제 1 수지층, 물질의 투과를 차단하는 중간층인 금속층, 및 열융착성 수지로 이루어진 내층인 제 2 수지층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어져 있을 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 열 융착성 수지로 이루어진 내층인 제 2 수지층 중, 최외곽 단위셀의 전극판이 대면하는 부위에는 절연성 코팅층이 추가로 도포되어 있을 수 있다.
상기 절연성 코팅층은 기존의 SRS 분리막 대비 상대적으로 두께가 얇으며, 이에 따라 전지셀이 별도의 SRS 분리막을 구비할 필요가 없어, 전지셀의 두께가 상대적으로 얇게 구성될 수 있고, 그에 반해 전극조립체의 각 단위셀에 함유되는 활물질의 량은 증가될 수 있어, 고용량을 가지는 전지셀 구현을 가능하게 한다.
본 발명에서 절연성 코팅층은, 예를 들어 Al2O3, BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3 (PLZT), PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), Binder, Resin 및 hafnia (HfO2)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 일 수 있으나, 이들 만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 절연성 코팅층의 두께는 1 마이크로미터 내지 200 마이크로미터 일 수 있으며, 상세하게는 2 마이크로미터 내지 180 마이크로미터 일 수 있다.
상기 절연성 코팅층의 두께가 1 마이크로미터 미만이라면, 소망하는 절연성의 효과를 기대하기 어려워 바람직하지 않고, 이와는 달리 두께가 200 마이크로미터를 초과한다면, 라미네이트 시트의 전체적인 두께 증가를 유발하므로 바람직하지 않다.
또 다른 구체적인 예에서, 전지케이스의 내면과 이에 대면되는 최외곽 단위셀 사이에 개재되어 있는 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막은, 상기 절연성 코팅층과 마찬가지로 전지케이스 내면과 전극조립체의 최외곽 전극판이 대전하는 것을 방지할 수 있다.
본 발명에서 다공성 필름 기재란, 6 마이크로미터 내지 15 마이크로미터의 두께를 가지는 폴리올레핀 계열일 수 있으며, 그 구조는 상기 두께를 가지는 필름 표면에 0.05 마이크로미터 내지 5 마이크로미터의 직경을 가지는 기공들이 형성되어 있는 구조일 수 있다. 이러한 기공들은 다공성 필름 기재에 유연성을 부가하는 동시에, 상기 필름의 내충격성을 보강하여 전지셀의 변형, 예를 들면, 내부 가스로 인한 스웰링 뿐만 아니라, 전극 팽창 등의 내부에서 발생하는 힘을 완충 시킬 수 있으므로, 셀 변형을 지연시키게 되며, 임의적으로 곡면을 형성시키는 등의 가공에 유용한 이점을 제공한다.
상기 기공들에는 전지케이스 내부에서 전극조립체에 함침되지 않은 잉여 전해액이 함습되어 있을 수 있고, 이와 같이 기공에 함습되어 있는 전해액은, 전지셀의 반복적인 충방전 과정에서 전기화학반응에 의해 고갈된 전해액의 일부를 대체할 수 있다.
더욱이, 기공으로부터 유연성이 부가된 다공성 필름 기재는, 전지의 사용과 충방전으로 인해 발생하는 전극의 팽창 팽창하려는 힘을 완충할 수 있으므로, 셀 변형을 지연시킬 수 있다.
또한, 상기 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막은, 전극조립체의 두께를 최소화 하면서도 절연에 대한 신뢰성이 담보될 수 있는 두께로 이루어질 수 있으며, 상세하게는 상기 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막의 두께가 SRS 분리막 두께의 10% 내지 90%의 범위로 이루어질 수 있다.
상기 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막의 두께가 SRS 분리막 두께의 대비 10% 미만인 경우에는, 절연에 대한 신뢰성이 낮은 바, 본 발명에서 의도한 효과가 발현되기 어려울 뿐만 아니라, 너무 얇은 두께로 인하여 작은 외력의 인가에도 연신되면서 찢어질 수 있는 바, 바람직하지 않다.
반면, 상기 분리막이 SRS 분리막 두께의 대비 90%를 초과하는 경우에는, 전지셀의 두께가 두껍게 구성되는 점에서 바람직하지 않고 유연성이 낮아 상술한 다공성 필름 기재의 구조적 이점이 발현 되지 않을 수 있는 바, 바람직하지 않다.
본 명세서에서 전극판은 집전체에 양극 활물질을 포함하는 양극 합제가 도포되어 있는 양극판 및 집전체에 음극 활물질을 포함하는 음극 합제가 도포되어 있는 음극판을 모두 지칭한다.
기본적으로, 본 발명의 용어인 "양면 전극판"은 집전체의 양면에 모두 전극 합제가 도포되어 있는 전극판을 의미한다.
또한, 본 발명의 용어인 "단면 전극판"은 집전체의 일면에 전극 합제가 도포되어 있지만, 상기 집전체의 타면에는 전극 합제가 도포되어 있지 않은 전극판을 의미한다.
이에 대하여, 상기 최외곽 단위셀에서 최외측 전극판은 집전체의 양면 또는 단면에 활물질 코팅층이 형성되어 있는 구조로 이루어져 있을 수 있고;
최외측 전극판과 전지케이스의 내면이 직접 접하거나, 이들 사이에 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막이 개재되어 있을 수 있다.
한편, 이러한 구성을 포함하는 단위셀은 양측 단부에 위치한 전극판들이 동일한 극성으로 이루어진 바이셀일 수 있다.
구체적으로, 상기 바이셀은 양면 전극판, 분리막, 양면 전극판, 분리막 및 양면 전극판이 차례로 적층된 구조일 수 있으며, 상기 바이셀이 전극조립체의 최외곽에 배치될 경우 단면 전극판, 분리막, 양면 전극판, 분리막 및 양면 전극판이 차례로 적층된 구조일 수 있다.
또한, 단위셀은 양측 단부에 위치한 전극판들이 반대 극성으로 이루어진 풀셀일 수 있다.
구체적으로, 상기 풀셀은 양면 전극판, 분리막 및 양면전극판이 차례로 적층된 구조일 수 있으며, 상기 풀셀이 전극조립체의 최외곽에 배치될 경우 단면 전극판, 분리막 및 양면전극판이 차례로 적층된 구조일 수 있다.
이러한 단위셀은 전력을 발생시킬 수 있는 기본 단위로써, 다양한 방식으로 이들을 조합하여 전극조립체를 구성할 수 있다.
상기한 단위셀들은 기본적으로 양측 단부에 위치한 전극판들 중에서 하나의 전극판의 외면에 SRS 분리막이 접합된 구조이며, 상기 최외곽 단위셀은 전지케이스의 내면에 대면하는 전극판의 외면에 SRS 분리막이 접합되어 있지 않은 것으로 구성될 수 있고, SRS 분리막은 폴리올레핀 계열 분리막 기재상에 무기물 입자와 바인더 고분자를 포함하는 활성층 성분이 도포된 구조로 이루어져 있을 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 전극조립체의 예로서, 상기 전극조립체는 긴 시트형의 분리필름상에 단위셀을 배열한 상태로, 분리필름을 권취하여, 단위셀 간의 분리필름을 사이에 두고 적층된 스택/폴딩 구조일 수 있다. 이러한 스택/폴딩 구조는 공정의 자동화가 용이한 장점을 가진다.
상세하게는, 상기 전극조립체는 단위셀 사이에 PVDF등의 접착제가 도포되어 있는 분리막을 개재한 후, 열 융착으로 상호 적층한 형태의 스택/라미네이션 구조일 수 있다. 이러한 구조는, 분리필름의 두께에 따른 전극조립체의 체적증가가 없다는 장점이 있다.
본 발명의 전지케이스는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어질 수 있으며, 상세하게는, 외층인 제 1 수지층, 물질의 투과를 차단하는 중간층인 금속층, 및 열 융착성 수지로 이루어진 내층인 제 2 수지층을 포함하고 있다.
상기 제 1 수지층은 외부 환경으로부터 우수한 내성을 가져야 하므로, 소정 이상의 인장강도와 내후성을 가지는 것이 필요하다. 그러한 측면에서 수지 외곽층의 고분자 수지로는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET)와 연신 나일론 필름이 바람직하게 사용될 수 있다.
상기 금속층은 가스, 습기 등 이물질의 유입 내지 누출을 방지하는 기능 이외에 전지케이스의 강도를 향상시키는 기능을 발휘할 수 있도록, 상세하게는 알루미늄이 사용될 수 있다.
상기 제 2 수지층의 분자 수지로는 열융착성(열접착성)을 가지고, 전해액의 침입을 억제하기 위해 흡습성이 낮으며, 전해액에 의해 팽창하거나 침식되지 않는 폴리올레핀(polyolefin)계 수지가 바람직하게 사용될 수 있으며, 더욱 상세하게는 무연신 폴리프로필렌(CPP)이 사용될 수 있다.
일반적으로 폴리프로필렌 등과 같은 폴리올레핀계 수지는 금속과의 접착력이 낮으므로, 상기 금속층과의 접착력을 향상시키기 위한 방안으로서, 상세하게는 상기 금속층과 수지 실란트층 사이에 접착층을 추가로 포함하여 접착력 및 차단 특성을 향상시킬 수 있다. 상기 접착층의 소재로는, 예를 들어, 우레탄(urethane)계 물질, 아크릴(acryl)계 물질, 열가소성 일래스토머(elastomer)를 함유하는 조성물 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
본 발명은 또한, 상기한 전지셀을 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스를 제공한다.
상기 전지셀은 그것의 종류가 특별히 한정되는 것은 아니지만, 구체적인 예로서, 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬 이온(Li-ion) 이차전지, 리튬 폴리머(Li-polymer) 이차전지, 또는 리튬 이온 폴리머(Li-ion polymer) 이차전지 등과 같은 리튬 이차전지일 수 있다.
일반적으로, 리튬 이차전지는 양극판, 음극판, 분리막, 및 리튬염 함유 비수 전해액으로 구성되어 있다.
상기 양극판은, 예를 들어, 양극 집전체 및/또는 연장 집전부 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체 및/또는 연장 집전부는 일반적으로 3 내지 500 마이크로미터의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체 및 연장 집전부는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 양극 집전체 및 연장 집전부는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극판의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극판은 음극 집전체 및/또는 연장 집전부 상에 음극 활물질을 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 선택적으로 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체 및/또는 연장 집전부는 일반적으로 3 내지 500 마이크로미터의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체 및/또는 연장 집전부는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막은 양극판과 음극판 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 마이크로미터이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 마이크로미터다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
상기 전해액은 리튬염 함유 비수계 전해액일 수 있고, 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다. 비수 전해액으로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수계 전해질을 제조할 수 있다.
한편, 본 발명은 또한, 상기 전지셀을 하나 이상 포함하는 전지팩, 또는 상기 전지팩을 둘 이상 포함하는 전지모듈, 또는 상기 전지셀을 하나 이상 포함하는 디바이스를 제공한다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전지셀은, 둘 이상의 단위셀들이 적층되어 있는 구조에서 상기 단위셀들 중 최외곽에 각각 위치하는 최외곽 단위셀과 전지케이스의 내면이 대면하는 것을 방지 하기 위해 전지케이스에 절연성 코팅층이 형성되어 있거나, 최외곽 단위셀과 전지케이스 사이에 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막이 개재되어 있어 절연성을 담보하면서도, 전극조립체의 두께는 상대적으로 감소된 구조로써, 상기 감소된 두께만큼 활물질의 도포량을 증가 시켜 고 에너지 밀도의 구현이 가능하다.
도 1은 일반적인 파우치형 이차전지의 구조에 대한 분해 사시도이다;
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 라미네이트 시트의 단면 모식도이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따라 최외측에 분리막이 개재된 최외곽 단위셀로서, 양면 전극판을 포함하는 단위셀의 수직 단면도이다;
도 4는 본 발명의 또 다른 실시예에 따라 최외측에 분리막이 개재된 최외곽 단위셀로서, 단면 전극판을 포함하는 단위셀의 수직 단면도이다;
도 5는 본 발명의 또 다른 다른 실시예에 따라 최외측에 분리막이 개재된 최외곽 단위셀로서, 양면 전극판 또는 단면 전극판을 포함하는 전극판들이 반대 극성으로 이루어진 단위셀의 수직 단면도이다;
도 6은 도2에 따른 전지셀의 수직 단면도이다;
도 7은 도3에 따른 전지셀의 수직 단면도이다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1에는 일반적인 파우치형 전지셀의 모식도가 도시되어 있다.
도 1를 참조하면, 전극조립체(1)와 전해액(도시하지 않음)이 함께 라미네이트 시트(11, 12, 13)의 전지케이스(2)에 수납된 상태로 밀봉이 되는 파우치형 전지셀(10)의 구조가 모식적으로 도시되어 있다.
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 라미네이트 시트(50)의 단면 구조를 모식적으로 도시하고 있다.
도 2를 참조하면, 라미네이트 시트들(51, 52, 53, 54)은 도 1에 도시한 종래의 라미네이트 시트(11, 12, 13)에 비해, 제 2 수지층(52)의 아래에 절연성 코팅층(51)이 형성된 구조로 이루어져 있으며, 구체적으로, 라미네이트 시트(50)는 전지셀과 인접하는 내측으로부터 절연성 코팅층(51), 제 2 수지층(52), 금속층(53), 제 1 수지층(54)의 순서대로 적층되어 있다.
도 3에는 본 발명의 또 다른 실시예에 따라 최외측에 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막이 개재된 최외곽 단위셀로서, 양면 전극판을 포함하는 단위셀의 수직 단면이 모식적으로 도시되어 있다.
도 3를 참조하면, 전극조립체를 구성하는 단위셀들 중에서 최외곽에 위치하는 바이셀(100)이 A형 바이셀(100a)인 경우, 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막(101a), 양면 양극판(103a), 분리막(104a), 양면 음극판(102a), 분리막(104a'), 양면 양극판(103a')이 차례로 적층된 구조로 이루어져 있으며, 최외곽에 위치하는 바이셀(100)이 C형 바이셀(100c)인 경우, 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막(101c), 양면 음극판(102c), 분리막(104c), 양면 양극판(103c), 분리막(104c') 및 양면 음극판(102c')이 차례로 적층된 구조일 수 있다.
분리막들(104a, 104a', 104c, 104c')은 무기물 코팅층이 폴리올레핀 계열 분리막 기재의 표면 및/또는 기재 중에 형성되는 SRS(Safety-Reinforcing Separators) 분리막이다.
도 4에는 본 발명의 또 다른 실시예에 따라 최외측에 분리막이 개재된 최외곽 단위셀로서, 단면 전극판을 포함하는 단위셀의 수직 단면이 모식적으로 도시되어 있다.
전극조립체를 구성하는 단위셀들 중에서 최외곽에 위치하는 단위셀(200)로, 바이셀(200a)은 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막(201a), 단면 양극판(203a), 분리막(204a), 양면 음극판(202a), 분리막(204a') 및 양면 양극판(203a')이 차례로 적층되어 있다.
단면 양극판(203a)은 양면 음극판(202a)과 대면하는 방향을 기준으로 양극 집전체(205a)의 일면에 양극 활물질이 도포되어 있으며, 양면 양극판(203a')은 집전체의 양면에 양극 활물질이 도포되어 있고, 양면 음극판(202a) 또한 집전체의 양면에 음극 활물질이 도포되어 있다.
상기 바이셀(200)은 상기한 바이셀(200a)의 구조에 한정되지 않으며, 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막(201c), 단면 음극판(202c), 분리막(204c), 양면 양극판(203c), 분리막(204c') 및 양면 음극판(202c')이 차례로 적층된 바이셀(200c)의 구조 또한 도 4에 도시되어 있다.
마찬가지로, 분리막들(204a, 204a', 204c, 204c')은 무기물 코팅층이 폴리올레핀 계열 분리막 기재의 표면 및/또는 기재 중에 형성되는 SRS(Safety-Reinforcing Separators) 분리막이다.
또한, 도 5를 참조하면, 전극 조립체를 구성하는 단위셀 중 최외곽에 위치하는 단위셀로, 풀셀(300)이 도시되어 있으며, 상기 풀셀(300)은 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막(301a), 양면 양극판(302a), 분리막(304a) 및 양면 음극판(303a)의 순서로 양면 전극판을 포함하는 단위 구조를 가질 수 있고, 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막(301a'), 단면 양극판(302a'), 분리막(304a'), 양면 음극판(303a')의 순서로 단면 전극판을 포함하는 단위 구조를 가질 수 있다.
상기 풀셀(300)의 전극판들은 반대 극성으로 이루어져 있으므로, 양극과 음극의 위치는 필요에 따라 변경될 수 있음은 물론이다.
도 6는 도 2에 따른 라미네이트 시트로 구성된 전지케이스에 스택/라미네이션형 전극조립체가 내장된 파우치형 전지셀의 수직 단면도가 모식적으로 도시되어 있다.
또한, 도 7는 도 3에 따른 단위셀이 최외곽에 위치하는 스택/라미네이션형 전극조립체가 전지케이스에 내장된 파우치형 전지셀의 수직 단면도가 모식적으로 도시되어 있다.
먼저 도 6를 참조하면, 라미네이트 시트로 이루어진 전지케이스(450)가 절연성 코팅층(101)을 더 포함하는 구조에서, 양면 전극판(403, 404)을 포함하는 바이셀이 최외곽에 배치된 전극조립체가 상기 전지케이스(450)에 내장되어 있다.
상기 전지케이스(450)의 제 2 수지층(102)의 아래에 형성되어 있는 절연성 코팅층(101)은, 최외곽 단위셀의 최외측 양면 전극판(403, 404)과 대면하고 있으므로, 상기 절연성 코팅층(101)은 전지케이스(450)의 내면에 대해 전극조립체의 최외곽 전극판(403, 404)이 대전하는 것을 효과적으로 방지할 수 있다.
또한, 도 7을 참조하면, 양면 전극판(403', 404')을 포함하는 도 3의 바이셀(200)이 최외곽에 단위셀로 각각 배치되어 있으며, 전지케이스(450')의 내면에 대면하는 양면 전극판(403', 404')과 전지케이스 내면 사이에 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막(421')이 개재되어 있다.
마찬가지로, 도 7에 따른 전지셀은 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막이(421') 전지케이스(450')의 내면에 대면하는 양면 전극판(403')과 전지케이스(450') 내면 사이에 개재되어 있으므로 전지케이스(450')의 내면과 전극조립체의 최외곽 전극판(403', 404')이 대전하는 것이 효과적으로 방지되어, 전극조립체의 절연성의 담보와 접속 저항이 최소화될 수 있고, 전지셀의 안정성이 향상될 수 있다.
상기한 도 6 과 도 7의 전극조립체는 각각의 단위셀들 사이의 계면에는 분리막(410, 410')들이 개재되어 있고, 이 분리막(410, 410')들은 바이셀들의 적층 시, 열융착에 의해 바이셀들의 적층 계면에 높은 접착력을 제공한다.
상기 분리막(410, 410')은 SRS 분리막일 수 있으며, 단위셀에 포함된 SRS 분리막 대비 단위셀간에 개재되어 높은 접착력을 제공하는 분리막의 두께는 더 두꺼울 수 있다.
이상 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (10)

  1. 둘 이상의 단위셀들이 적층되어 있는 구조의 전극조립체가 전지케이스의 내부에 밀봉되어 있는 전지셀로서,
    상기 단위셀들 각각은, 다공성 필름 기재의 양면에 유/무기 복합 코팅층이 도포된 SRS(Safety-Reinforcing Separators) 분리막이 개재되어 있는 상태에서, 하나 이상의 양극판과 하나 이상의 음극판이 접합되어 있는 구조로 이루어져 있고;
    상기 단위셀들 중에서 최외곽에 각각 위치하는 최외곽 단위셀은, 전지케이스의 내면에 대면하는 전극판이 전지케이스의 내면에 직접 접하고 있거나, 또는 전지케이스의 내면에 대면하는 전극판과 전지케이스 내면 사이에 다공성 필름 기재로 이루어진 분리막이 개재되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 전지케이스는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어진 것을 특징으로 하는 전지셀.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 라미네이트 시트는, 외층인 제 1 수지층, 물질의 투과를 차단하는 중간층인 금속층, 및 열융착성 수지로 이루어진 내층인 제 2 수지층을 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 단위셀은 양측 단부에 위치한 전극판들이 동일한 극성으로 이루어진 바이셀인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 단위셀은 양측 단부에 위치한 전극판들이 반대 극성으로 이루어진 풀셀인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 SRS 분리막은 폴리올레핀 계열 분리막 기재상에 무기물 입자와 바인더 고분자를 포함하는 활성층 성분이 도포된 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 전지셀.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 단위셀은 양측 단부에 위치한 전극판들 중에서 하나의 전극판의 외면에 SRS 분리막이 접합되어 있는 구조인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  8. 제 7 항에 있어서, 최외곽 단위셀은 전지케이스의 내면에 대면하는 전극판의 외면에 SRS 분리막이 접합되어 있지 않은 것을 특징으로 하는 전지셀.
  9. 제 3 항에 있어서, 상기 제 2 수지층 중에서 최외곽 단위셀의 전극판이 대면하는 부위에는 절연성 코팅층이 추가로 도포되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 하나에 따른 전지셀을 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스.
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KR20230143300A (ko) 2022-04-05 2023-10-12 주식회사 엘지에너지솔루션 안전성이 개선된 각형 이차전지

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