KR20180050338A - 폴리(페닐 설폰) 및 폴리에스테르 중합체의 중합체 배합물과 그로 제조된 휴대용 전자 장치 부품 - Google Patents

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KR20180050338A
KR20180050338A KR1020187008925A KR20187008925A KR20180050338A KR 20180050338 A KR20180050338 A KR 20180050338A KR 1020187008925 A KR1020187008925 A KR 1020187008925A KR 20187008925 A KR20187008925 A KR 20187008925A KR 20180050338 A KR20180050338 A KR 20180050338A
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모함마드 자말 엘-히브리
케샤브 가우탐
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솔베이 스페셜티 폴리머즈 유에스에이, 엘.엘.씨.
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Abstract

향상된 충격 성능 및 뛰어난 내약품성을 갖는 중합체 배합물이 본원에 기술된다. 본 중합체 배합물은 적어도 하나의 반-방향족 폴리에스테르 중합체, 적어도 하나의 폴리(페닐 설폰) 중합체, 및 적어도 하나의 충격 조절제를 포함한다. 일부 구현예에서, 본 중합체 배합물은 하나 이상의 방향족 폴리카르보네이트 중합체, 하나 이상의 폴리(아릴 에테르 설폰) 중합체 및 하나 이상의 첨가제를 선택적으로 포함할 수 있다. 일부 구현예에서, 본 중합체 배합물은, 휴대용 전자 장치 부품에 바람직하게 포함될 수 있다.

Description

폴리(페닐 설폰) 및 폴리에스테르 중합체의 중합체 배합물과 그로 제조된 휴대용 전자 장치 부품
관련 출원들에 대한 상호 참조
본 출원은 미국 가출원 제62/216,095호(2015년 9월 9일 출원) 및 유럽 특허출원 제15195865.9호(2015년 11월 23일 출원)에 대해 우선권을 주장하며, 이들 출원 각각의 전체 내용은 모든 목적을 위해 본원에 참조로 첨부된다.
본 발명의 분야
본 발명은 향상된 내충격성과 뛰어난 얼룩 방지성, 백색도 및 내약품성을 갖는 폴리에스테르 및 폴리(페닐 설폰)의 배합물에 관한 것이다.
오늘날, 휴대용 전자 장치, 예컨대 휴대 전화, 개인용 정보 단말기(PDA), 랩톱 컴퓨터, 태블릿 컴퓨터, 스마트 워치, 휴대용 음향 기기 등이 전 세계적으로 널리 사용된다. 휴대용 전자 장치는 보다 더 나은 휴대성과 편리성을 위해 더 작아지고 더 가벼워지고 있으며, 동시에 장치 및 네트워트 시스템 둘 다의 발달로 인해, 더욱 진보된 기능과 서비스를 수행할 수 있는 능력이 점차 증가하고 있다.
과거에는, 저밀도 금속, 예컨대 마그네슘 또는 알루미늄이 휴대용 전자 부품용으로 선택된 재료였지만, 비용 이유도(마그네슘과 같은 일부의 이들 저밀도 금속은 다소 비싸고, 종종 소형 및/또는 복잡한 필요 부품을 제조하는 것은 비용이 많이 듦), 가장 중요한 디자인 유연성 한계를 위해, 추가의 중량 감소를 위해, 그리고 합성 수지의 착색성(colorability)으로 인한 제약 없는 미적 가능성의 제공을 위해, 합성 수지가 점차 적어도 부분적인 대체물이 되고 있다. 그러므로 플라스틱 휴대용 전자 부품은 다양하고 복잡한 형태로 가공되기 쉽고, 탁월한 내충격성을 포함하여 빈번한 사용으로 인한 엄격함을 견딜 수 있으며, 일반적으로 전기 절연능을 가지며, 또한 도전적인 미적 요구를 충족시키지만, 그의 의도된 작동성을 방해하지 않는 재료로부터 제조되는 것이 바람직하다. 그럼에도 불구하고, 어떤 경우에 있어서, 플라스틱은 휴대용 전자 장치 내 모든 플라스틱 구조 부품을 제공하기 위한 강도 및/또는 강성을 갖지 못할 수 있으며, 금속/합성 수지 조립체들을 종종 마주친다.
구조적 지지 보장을 위한 기계적 성능(예컨대 인장 강도)과, 또한 탑재/조립을 가능하게 하기 위한 바람직한 유연성(예컨대 파괴 시 연신성)을 갖고, 충격 및 공격적인 화학 물질을 견딜 수 있으며(예컨대 각각 내충격성과 내약품성), 및 우수한 착색성을 갖는 중합체 조성물을 제공하는 것은 당업계에서 지속적인 도전 과제이며, 다양한 플라스틱에 기반한 해결책이 이미 시도되어 왔지만, 아직 충족되지 않은 도전 과제에 도달하기 위한 지속적인 개선이 여전히 필요하다.
향상된 충격 성능(impact performace) 및 뛰어난 내약품성을 갖는, 폴리(페닐 설폰) 중합체와 폴리에스테르 중합체의 중합체 배합물이 본원에 기술된다. 추가로, 이 배합물은 또한 바람직한 백색도, 착색성 및 양극 산화 내성을 갖는다. 중합체 배합물은 적어도 하나의 반-방향족(semi-aromatic) 폴리에스테르 중합체, 적어도 하나의 폴리(페닐 설폰)("PPSU") 중합체 및 적어도 하나의 충격 조절제를 포함한다. 일부 구현예에서, 중합체 배합물은 선택적으로 하나 이상의 방향족 폴리카르보네이트 중합체, 하나 이상의 폴리(아릴 에테르 설폰)("PAES") 중합체, 또는 하나 이상의 첨가제를 포함할 수 있다. 더욱이 중합체 배합물에 폴리카르보네이트 중합체를 첨가하는 것은, 상승 작용에 의해 중합체 배합물의 충격 성능을 향상시킬 수 있음이 밝혀졌다. 일부 구현예에서, 중합체 배합물은 바람직하게 휴대용 전자 장치 부품에 포함될 수 있다. 명확하게 하기 위하여, 중합체 배합물은 종종 "PPSU/PE" 배합물로 지칭된다.
PPSU/PE 배합물은 향상된 충격 성능을 가질 수 있다. 휴대용 전자 장치(및 그의 부품)는 작고 가벼운 것이 종종 바람직하지만, 장치가 일상적인 취급 및 불의의 급작스러운 충격(예컨대 떨어뜨렸을 때 가하여지는 충격)에 손상을 입지 않도록 우수한 구조 강도가 매우 바람직하다. 그에 상응하여 구조 부품은 일반적으로 휴대용 전자 장치 내에 장착되어, 이 장치에 강도, 강성, 및/또는 내충격성을 부여하고, 또한 가능하게는 부품들 간 전기 절연/전기 차폐를 보장하면서, 장치의 다양한 내부 부품 및/또는 휴대용 전자 장치 케이스의 일부 또는 전부(예컨대 외곽 하우징)를 위한 탑재 공간을 제공한다. 일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 적어도 300 줄/미터("J/m"), 적어도 약 350 J/m, 또는 적어도 약 400 J/m의 내충격성을 가질 수 있다. 일부 구현예에서, 본원에 기술된 PPSU/PE 배합물은 약 1000 J/m 이하, 약 800 J/m 이하, 약 700 J/m 이하, 또는 약 650 J/m 이하의 내충격성을 가질 수 있다. 당업자는 추가의 내충격성 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다. 내충격성은 실시예에 더욱 상세히 기술된 바와 같이 ASTM D256 표준에 따른 노치 Izod 충격 시험을 통해 측정될 수 있다.
PPSU/PE 배합물은 또한 뛰어난 내약품성을 가질 수 있다. 일부 적용 조건에서, 적어도 한 부분의 휴대용 전자 장치의 플라스틱 부품은 휴대용 전자 장치에 대한 외부의 환경에 노출될 수 있으며, 그럼으로써 외부 환경에서 화학 제제와 접촉하게 될 수 있다. 예를 들어 태블릿 컴퓨터, 휴대 전화 및 웨어러블 연산 장치(wearable computing device)는 물리적 접촉을 통해 사람과 상호 작용하도록 설계되므로, 그의 노출된 플라스틱 부품들은 상호 작용하는 신체 부분들로부터 화학 제제에 노출될 수 있다. 다른 예로서, 휴대용 전자 장치는 액체(이에 한정되는 것은 아님)를 포함하는 우발적인 유출물에 취약할 수 있다. 일반적으로, 플라스틱 장치 부품의 노출된 부분과 접촉하게 되는 외부 환경의 제제들은, 극성 유기 제제, 예컨대 소비재 화학 제제를 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
극성 유기 화학 물질에 대한 장치 부품의 내성은, 일반적으로 장치 부품이 그의 의도된 적용 조건 내에서 견딜 것으로 예상되는, 가장 강력한 소비재 화학 물질 중 하나를 대표하는 자외선 차단 로션에 대한 그의 내성에 의해 측정될 수 있다. 구체적으로, 자외선 차단 로션은 일반적으로 플라스틱에 대해 부식성이 매우 강할 수 있는 자외선 스펙트럼 흡수 화학 물질을 함유한다. 대표적인 자외선 차단제는, 적어도 1.8 중량%의 아보벤존 (1-(4-메톡시페닐)-3-(4-tert-부틸페닐)-1,3-프로판디온), 적어도 7 중량%의 호모살레이트 (3,3,5-트리메틸사이클로헥실 살리실레이트), 및 적어도 5 중량%의 옥토크릴렌 (2-에틸헥실 2-시아노-3,3-디페닐아크릴레이트)를 포함할 수 있다. 전술된 자외선 차단제의 일례가 Edgewell(St. Louis, MO)에서의 상품명 Banana Boat® Sport Performance®(SPF 30)로 시판되고 있다. PPSU/PE 배합물의 내약품성은, 시료가 공격적인 화학 물질에 노출되고, 제어된 환경 하에 에이징한(aging) 후, PPSU/배합물의 성형 시료 내의 균열 또는 미세균열을 육안으로 관찰하는 데 필수적인 최저 변형률("임계 변형률(critical strain)")으로서 측정될 수 있다. 일반적으로, 임계 변형률이 높을수록 PPSU/PE 중합체 배합물의 내약품성은 더 크다. 본원에서 관심 PPSU/PE 배합물은 약 2% 초과의 임계 변형률을 가질 수 있다. 임계 변형률의 측정은 하기 실시예에서 추가로 기술된다.
PPSU/PE 배합물은 또한 바람직한 백색도를 보일 수 있다. 일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 CIE L* 값이 약 85 내지 약 96, CIE a* 값이 약 -2 내지 약 2, 및 CIE b* 값이 약 -2 내지 약 6일 수 있다. 당업자는 추가의 L*, a* 및 b*의 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
PPSU/PE 배합물은 또한 바람직한 양극 산화 내성을 가질 수 있다. 휴대용 전자 장치 내에 존재하는 금속 부품(예컨대 알루미늄 부품) 또는 금속-플라스틱 복합재 부품(예컨대 알루미늄-플라스틱 부품)은 일반적으로 양극 산화 처리를 겪는다. 양극 산화 처리는, 일반적으로 공격적인 화학 물질을 사용하여 금속 표면 상에 산화물 층을 형성하는 것을 목표로 하는 전기 화학적 과정들을 포함할 수 있다. 그에 상응하여, 뛰어난 양극 산화 내성을 나타내는 중합체 재료는, 이미 중합체 소자를 함유하거나 중합체 소자로 조립된 휴대용 전자 부품 상에 양극 산화가 수행되는 적용 조건에서 바람직하다. 양극 산화 내성은 PPSU/PE 배합물의 성형 시료와, 23℃에서 70 중량% 황산에 노출된 성형 시료의 인장 강도 및 파괴 시 연신율의 차이로서 측정될 수 있다. 양극 산화 내성의 측정은 실시예에 추가로 기술된다. 일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 약 10% 이하, 약 5% 이하, 약 2% 이하, 약 1.5% 이하 또는 약 1% 이하의 인장 강도 상대 차(100*|노출 인장 강도 - 비노출 인장 강도|/(노출 인장 강도))를 가질 수 있다. 일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 약 30% 이하, 약 20% 이하, 약 15% 이하 또는 약 12% 이하의 파괴 시 인장 연신율 상대 차를 가질 수 있다. 당업자는 추가의 상대적 인장 강도 및 파괴 시 인장 연신율의 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
반-방향족 폴리에스테르
본원에서 관심 PPSU/PE 배합물은 적어도 하나의 반-방향족 폴리에스테르를 포함한다. 본원에 사용된 바와 같이 "반-방향족 폴리에스테르"란, 적어도 하나의 에스테르기(-C(O)O-), 적어도 하나의 알킬렌기 및 적어도 하나의 아릴렌기(여기서 아릴렌기는 적어도 2 개의 탄소를 공동으로 갖는 적어도 2 개의 융합 벤젠 고리를 함유함)를 갖는 적어도 50 mol%의 반복 단위(Rpe)를 포함하는 중합체를 지칭한다. 반-방향족 폴리에스테르는 동종 중합체 또는 (랜덤, 교호 또는 블록) 공중합체일 수 있다. 일부 구현예에서, 반-방향족 폴리에스테르는 적어도 60 mol%, 적어도 70 mol%, 적어도 80 mol%, 적어도 90 mol%, 적어도 95 mol% 또는 적어도 99 mol%의 반복 단위(Rpe)를 갖는다. 당업자는 추가의 반복 단위(Rpe) 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
일부 구현예에서, 반복 단위(Rpe)는 하기 화학식 I 내지 III 중 하나로 표시될 수 있으며:
[화학식 I]
Figure pct00001
[화학식 II]
Figure pct00002
[화학식 III]
Figure pct00003
상기 식 중, Ar은 적어도 2 개의 탄소를 공동으로 갖는 적어도 2 개의 융합 벤젠 고리를 함유하는 아릴렌기이고; R1은 각각의 경우 할로겐, 알킬, 알케닐, 아릴, 아릴, 에테르, 티오에테르, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄, 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되며; n은 1 내지 20의 정수이고; i는 각각의 경우 0 내지 2 범위의, 독립적으로 선택된 정수이다. 본원에 사용된 바와 같이 "독립적으로 선택된"이란, 상응하는 단위들이 동일하거나 상이할 수 있고, 서로 간에 독립적으로 선택된다는 의미이다.
일부 구현예에서, -(CR1 i)n-는 화학식 -CnH2n-(각각의 경우에 i=0)으로 표시될 수 있다. 이러한 일부 구현예에서, -CnH2n-은 C2-C8 알킬렌기, 선형 C2-C8 알킬렌기 또는 선형 C2-C4 알킬렌기일 수 있다. 바람직한 -CnH2n-기들은 메틸기; 에틸기; n-프로필기; 이소프로필기; 또는 (n-, iso, sec 또는 tert) 부틸기를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
일부 구현예에서, Ar은 나프틸렌(예컨대 2,6-나프틸렌), 안트릴렌(예컨대 2,6-안트릴렌), 페난트릴렌(예컨대 2,7-페난트릴렌), 나프타세닐렌 및 피레닐렌으로부터 선택될 수 있다. 구체적으로 바람직한 반-방향족 폴리에스테르는 화학식 I로 표시되는 반복 단위(Rpe)를 가지며, 여기서 Ar은 하기 화학식에 의해 표시되는 나프탈레이트이고,
[화학식 IV]
Figure pct00004
상기 식 중, R2는 각각의 경우 할로겐, 알킬, 과할로겐화 알킬, 알케닐, 과할로겐화 알키닐, 아릴, 과할로겐화 아릴, 에테르, 티오에테르, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄, 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되며; j는 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 3의 정수이다. 일부 구현예에서, Ar은 하기 화학식에 의해 표시될 수 있다:
[화학식 V]
Figure pct00005
.
바람직한 단위 Ar의 예는 2,6-나프탈레이트; 2,7-나프탈레이트; 1,4-나프탈레이트; 2,3-나프탈레이트; 1,8-나프탈레이트; 1,2-나프탈레이트; 및 그의 유도체를 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
바람직한 반복 단위(Rpe)는, 메틸렌 나프탈레이트, 에틸렌 나프탈레이트, 프로필렌 나프탈레이트 및 부틸렌 나프탈레이트를 포함하나 이에 한정되는 것은 아닌, 알킬렌 나프탈레이트를 포함할 수 있다. 이러한 구현예에서, 폴리에스테르는 각각 폴리(메틸렌-2,6-나프탈레이트), 폴리(에틸렌-2,6-나프탈레이트), 폴리(프로필렌-2,6-나프탈레이트) 또는 폴리(부틸렌-2,6-나프탈레이트)일 수 있다. 폴리(에틸렌-2,6-나프탈레이트)("PEN")일 때 뛰어난 결과들이 수득되었다.
본원에서 관심 반-방향족 폴리에스테르는 당업계에 널리 공지된 기술을 사용하여 합성할 수 있다. 예를 들어, 화학식 IV의 반-방향족 폴리에스테르는 Ar의 상응하는 디카르복실산:
Figure pct00006
과
-(CR1 i)n-의 상응하는 디올: HO-(CR1 i)n-OH의 다중 축합에 의해 생성될 수 있다.
반복 단위(Rpe)에 더하여, 반-방향족 폴리에스테르는 반복 단위(Rpe)와 구별되는 하나 이상의 추가 반복 단위(Rpe*)를 포함할 수 있다. 바람직한 반복 단위(Rpe*)는 반복 단위(Rpe)와 관련하여 전술된 것들을 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 이러한 일부 구현예에서, 반-방향족 폴리에스테르는 약 49 mol% 이하, 약 40 mol% 이하, 약 30 mol% 이하, 약 20 mol% 이하, 약 10 mol% 이하, 약 5 mol% 이하, 또는 약 1 mol% 이하의 하나 이상의 추가 반복 단위(Rpe*)를 포함할 수 있다. 당업자는 추가의 반복 단위(Rpe*) 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
반-방향족 폴리에스테르는 적어도 약 1,000 g/mol, 적어도 약 5,000 g/mol, 또는 적어도 약 10,0000 g/mol의 수 평균 분자량을 가질 수 있다. 일부 구현예에서, 반-방향족 폴리에스테르는 약 100,000 g/mol 이하, 약 75,000 g/mol 이하, 또는 약 50,000 g/mol 이하의 수 평균 분자량을 가질 수 있다. 일부 구현예에서, 반-방향족 폴리에스테르는 적어도 약 1,000 g/mol, 적어도 약 15,000 g/mol 또는 적어도 약 20,000 g/mol의 중량 평균 분자량을 가질 수 있다. 일부 구현예에서, 반-방향족 폴리에스테르는 약 200,000 g/mol 이하, 약 150,000 g/mol 이하, 약 125,000 g/mol 이하, 약 110,000 g/mol 이하 또는 약 100,000 g/mol 이하의 중량 평균 분자량을 가질 수 있다. 당업자는 수 평균 분자량 및 중량 평균 분자량에 대한 추가의 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
본원의 관심 PPSU/PE 배합물에 있어서, 반-방향족 폴리에스테르의 농도는 PPSU/PE 배합물의 총 중량에 대하여, 약 1 중량% 내지 약 80 중량%, 약 2　중량% 내지 약 70 중량%, 약 5 중량% 내지 약 40 중량%, 약 7　중량% 내지 약 35 중량%, 약 10 중량% 내지 약 35 중량%, 약 12　중량% 내지 약 35 중량%, 약 13 중량% 내지 약 35 중량%, 약 15　중량% 내지 약 35 중량%, 약 15 중량% 내지 약 30 중량%, 약 15　중량% 내지 약 27 중량% 또는 약 15 중량% 내지 약 25 중량%일 수 있다. 당업자는 추가의 반-방향족 폴리에스테르 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 추가의, 별개의 반-방향족 폴리에스테르를 포함할 수 있다. 추가의, 별개의 반-방향족 폴리에스테르는 전술된 반-방향족 폴리에스테르를 포함할 수 있다. 이러한 구현예에서, 반-방향족 폴리에스테르와 추가의, 별개의 반-방향족 폴리에스테르의 결합 중량에 대한 반-방향족 폴리에스테르의 중량비(반-방향족 폴리에스테르 중량/(반-방향족 폴리에스테르 중량 + 추가의, 별개의 반-방향족 폴리에스테르의 결합 중량))는 적어도 약 0.5, 적어도 약 0.6, 적어도 약 0.7, 적어도 약 0.8, 적어도 약　0.9, 적어도 약 0.95, 또는 적어도 약 0.99이다. 일부 구현예에서, 반-방향족 폴리에스테르와 추가의, 별개의 반-방향족 폴리에스테르의 결합 중량에 대한 반-방향족 폴리에스테르의 중량비는 1일 수 있다. 당업자는 추가의 중량비 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
폴리페닐설폰 중합체
본원의 관심 PPSU/PE 배합물은 적어도 하나의 PPSU 중합체를 포함한다. PPSU 중합체란, 적어도 50 mol%의 반복 단위들이 하기 화학식:
[화학식 VI]
Figure pct00007
의 반복 단위(RPPSU)인 임의의 중합체를 지칭하며,
상기 식 중, R3은 각각의 경우 할로겐, 알킬, 알케닐, 알키닐, 아릴, 에테르, 티오에테르, 카르복실산, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민 및 4급 암모늄으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고; k는 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 4의 정수이다. 일부 구현예에서, PPSU 중합체는 적어도 약 60 몰 퍼센트("mol%"), 적어도 약 70 mol%, 적어도 약 80 mol%, 적어도 약 90 mol%, 적어도 약 95 mol%, 또는 적어도 약 99 mol%의 반복 단위(RPPSU)를 가질 수 있다. 당업자는 추가의 반복 단위(RPPSS) 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
일부 구현예에서, 반복 단위(RPPSU)는 하기 화학식:
[화학식 VII]
Figure pct00008
에 의해 표시될 수 있다.
본원의 관심 배합물은 배합물의 총 중량에 대하여, 약 90 중량% 이하, 적어도 약 20 중량%, 약 20 중량% 내지 약 90　중량%, 약 30 중량% 내지 약 85 중량%, 약 40 중량% 내지 약 80　중량%, 약 50 중량% 내지 약 70 중량%, 또는 약 55 중량% 내지 약 65 중량%의 PPSU 농도를 가질 수 있다. 당업자는 추가의 PPSU 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다. PPSU는 당업계에 널리 공지된 방법에 의해 합성될 수 있다. 또한, 바람직한 PPSU 중합체는 Solvay Specialty Polymers USA, L.L.C.(Alpharetta, GA)에서의 상품명 Radel® PPSU가 이용 가능하다.
일부 구현예에서, 폴리에스테르 중합체에 대한 PPSU 중합체의 중량비(PPSU 중량/폴리에스테르 중량)는 적어도 약 1, 적어도 약 1.5, 적어도 약 2, 또는 적어도 약 3일 수 있다. 일부 구현예에서, 폴리에스테르 중합체에 대한 PPSU 중합체의 중량비는 약 15 이하, 약 10 이하 또는 약 7 이하일 수 있다. 당업자는 추가의 중량비 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
놀랍게도 PPSU 중합체의 용융 지수(melt flow rate)는 본원에 기술된 PPSU/PE 배합물의 충격 성능에 유의미한 영향을 미칠 수 있음이 발견되었다. 구체적으로 PPSU의 용융 지수가 약 25 그램/10 분("g/10 분") 이하, 또는 약 20 g/10 분 이하일 때, PPSU/PE 배합물은 유의미하게 향상된 충격 성능을 갖는 것을 알게 되었다. 일부 구현예에서, PPSU 중합체는 약 25 g/10 분 이하, 약 20 g/10 분 이하의 용융 지수를 가질 수 있다. 일부 구현예에서, PPSU 중합체는 적어도 약 1 g/10 분, 적어도 약 5 g/10 분, 적어도 약 10 g/10 분, 적어도 약 15 g/10 분, 또는 적어도 약 18 g/10 분의 용융 지수를 가질 수 있다. 용융 지수는 ASTM D-1238 표준에 따라 365℃의 온도 및 5 ㎏의 하중에서 측정될 수 있다. 당업자는 추가의 용융 지수 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
PPSU 중합체는 약 20,000 g/mol 내지 약 100,000 g/mol, 또는 약 40,000 g/mol 내지 약 80,000 g/mol의 중량 평균 분자량을 가질 수 있다. 중량 평균 분자량은, 폴리스티렌 표준과 함께 ASTM D5296 표준을 사용하여 겔 투과 크로마토그래피에 의해 결정될 수 있다. 당업자는 추가의 중량 평균 분자량 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
반복 단위(RPPSU)에 더하여, PPSU 중합체는 반복 단위(RPPSU)와 별개인 하나 이상의 추가 반복 단위(RPPSU*)를 포함할 수 있다. 바람직한 추가 반복 단위(RPPSU*)는 반복 단위(RPPSU)와 관련하여 전술된 것들을 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 일부 구현예에서, 하나 이상의 추가 반복 단위(RPPSU*) 중 적어도 하나는 비스페놀 A와 비스페놀 S의 다중 축합 결과물(4,4'-디하이드록시디페닐 에테르)일 수 있다. 이러한 구현예에서, 반복 단위(RPPSU*)는 화학식:
[화학식 VII.A]
Figure pct00009
에 의해 표시될 수 있다.
일부 구현예에서, PPSU 중합체는 약 49 mol% 이하, 약 40 mol% 이하, 약 30 mol% 이하, 약 20 mol% 이하, 약 10 mol% 이하, 약 5 mol% 이하, 또는 약 1 mol% 이하의 하나 이상의 추가 반복 단위(RPPSU*)를 포함할 수 있다. 당업자는 추가의 반복 단위(RPPSU*) 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
일부 구현예에서, PPSU 농도는 PPSU/PE 배합물의 총 중량에 기반하여, 약 35 중량% 내지 약 95 중량%, 약 40 중량% 내지 약 90 중량%, 약 25 중량% 내지 약 85 중량%, 또는 약 50 중량% 내지 약 80 중량%일 수 있다. 당업자는 추가의 PPSU 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 추가의, 별개의 PPSU 중합체를 포함할 수 있다. 추가의, 별개의 PPSU 중합체는 전술된 PPSU 중합체들을 포함할 수 있다. 이러한 구현예에서, PPSU 중합체와 추가의, 별개의 PPSU 중합체의 결합 중량에 대한 PPSU 중합체의 중량비(PPSU 중량/(PPSU 중량 + 추가의, 별개의 PPSU 중합체 총 중량))는 적어도 약 0.5, 적어도 약 0.6, 적어도 약 0.7, 적어도 약 0.8, 적어도 약 0.9, 적어도 약 0.95, 또는 적어도 약 0.99이다. 일부 구현예에서, PPSU 중합체와 추가의, 별개의 PPSU 중합체의 결합 중량에 대한 PPSU 중합체의 중량비는 1일 수 있다. 당업자는 추가의 중량비 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
충격 조절제
본원의 관심 PPSU/PE 배합물은 적어도 하나의 충격 조절제를 포함한다. 일반적으로, 충격 조절제는 PPSU/PE 배합물에 유용한 특성들, 예컨대 굽힘(yield) 및 파괴 시 바람직한 인장 연신율을 부여하도록 선택될 수 있다. 일부 구현예에서, 유리 전이 온도("Tg")가 0℃보다 낮은, 고무질의 저-탄성계수(low-modulus) 관능화 폴리올레핀 충격 조절제가 바람직하다. Tg가 0℃ 미만인 관능화 폴리올레핀 충격 조절제는 미국 특허 제5,436,294호(Desio et al.; 1994년 3월 3일 출원, 발명의 명칭 "Polyphthalamide Blends,") 및 미국 특허 제5,447,980호(Reichmann; 1993년 9월 16일 출원, 발명의 명칭 "Stabilized Polyamide Fiber")(두 문헌 모두 본원에 참조로 첨부됨)에 개시된 것들을 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한, 바람직한 충격 조절제는 폴리올레핀, 바람직하게는 관능화된 폴리올레핀, 특히 스티렌 에틸렌 부틸렌 스티렌("SEBS") 및 에틸렌 프로필렌 디엔 단량체(M-군) 고무("EPDM")를 포함하나 이에 한정되는 것은 아닌 관능화된 에틸렌 공중합체를 함유하는 탄성체를 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
관능화 폴리올레핀 충격 조절제는 상업적 공급처로부터 입수 가능하며, Exxelor® PO로서 시판되는 말레산화 폴리프로필렌 및 에틸렌-프로필렌 공중합체, 및 약 0.6 중량%의 펜던트 숙신산 무수물 기를 포함하는 말레산 무수물 관능화 에틸렌-프로필렌 공중합체 고무, 예컨대 Exxon Mobil Chemical Company에서의 Exxelor® RTM. VA 1801; DuPont Company에서의 Surlyn®, 예컨대 Surlyn® 9920으로 시판되는 아크릴레이트 변형 폴리에틸렌, 메타크릴산 변형 폴리에틸렌; 및 Dow Chemical Company에서의 Primacor®, 예컨대 Primacor® 1410 XT, 아크릴산 변형 폴리에틸렌; 말레산 무수물 변형 SEBS 블록 공중합체, 예컨대 Kraton Polymers로부터 입수 가능한 Kraton® FG1901X, 약 2 중량%의 말레산 무수물로 그래프트된 SEBS; 말레산 무수물 관능화 EPDM 삼량체 고무, 예컨대 Crompton Corporation으로부터 입수 가능한 Royaltuf® 498, 1 % 말레산 무수물 관능화 EPDM을 포함한다. 충격 조절제 상의 적합한 작용기는 반-방향족 폴리에스테르의 말단 기와 반응하여 매트릭스 중합체(들)에 향상된 접착성을 제공할 수 있는 화학적 모이어티를 포함한다.
기타 바람직한 관능화 충격 조절제는, 그래프팅(grafting)에 의해 반응성 관능기가 제공되었거나, 적합한 반응성 카르복실산 또는 그의 유도체, 예컨대 아크릴산, 메타크릴산, 말레산 무수물 또는 그의 에스테르와 공중합되었던, 에틸렌-고급 알파-올레핀 중합체 및 에틸렌-고급 알파-올레핀-디엔 중합체를 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니며, ASTM D-638에 따라서 결정되는, 약 50,000 psi까지의 인장 탄성계수를 가질 것이다. 적합한 고급 알파-올레핀은 C3 내지 C8 알파-올레핀, 예컨대 프로필렌, 부텐-1, 헥산 1 및 스티렌을 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 대안적으로, 이러한 단위들을 포함하는 구조를 갖는 공중합체는 또한 적합한 동종 중합체와, 중합 1-3 디엔 단량체의 공중합체를 수소화하여 수득될 수 있다. 예를 들어, 다양한 수준의 펜던트 비닐 단위를 갖는 폴리부타디엔은 용이하게 수득되며, 이는 수소화되어 에틸렌-부텐 공중합체 구조체를 제공할 수 있다. 유사하게, 균등 에틸렌-이소부틸렌 공중합체를 제공하기 위해 폴리이소프렌의 수소화가 사용될 수 있다.
본원에 기술된 PPSU/PE 배합물에 있어서, 에틸렌 기반 탄성체를 함유하는 반응성 충격 조절제로 뛰어난 결과들이 수득되었다. 구체적으로, 에틸렌과 글리시딜 메타크릴레이트의 공중합체, 그리고 에틸렌, 아크릴 에스테르 및 글리시딜 메타크릴레이트의 삼량체인 관능화 충격 조절제로 뛰어난 결과들이 얻어졌다. 전술된 반응성 충격 조절제들은 각각 Arkema(Bristol, PA, USA)에서의 상품명 Lotader® AX8840 및 Lotader® AX8900로서 상업적으로 이용 가능하다.
본원에 유용한 기타 충격 조절제는 미국 특허 제6,765,062호(Ciba Specialty Chemicals Corporation) 및 EP 901 507 B1(DuPont)에 기술된 것들을 포함한다. 본원에 유용한 또 다른 충격 조절제는 Rohm & Haas에 의해 Paraloid® 충격 조절제로서 시판되는 아크릴 충격 조절제를 포함한다.
일부 구현예에서, 반응성 충격 조절제는 아크릴 에스테르 모이어티가 없을 수 있다. 일부 구현예에서, 충격 조절제는 약 1 mol% 이하, 약 5 mol% 이하, 약 10 mol% 이하, 약 20 mol% 이하, 약 30 mol% 이하, 또는 약 35 mol% 이하의 아크릴 에스테르 모이어티를 가질 수 있다. 일부 구현예에서, 충격 조절제는 적어도 10 mol%, 적어도 15 mol%, 적어도 20 mol%, 적어도 25 mol%, 또는 적어도 30 mol%의 아크릴 에스테르 모이어티를 가질 수 있다. 당업자는 추가의 아크릴 에스테르 모이어티 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
본원의 관심 PPSU/PE 배합물은 PPSU/PE 배합물의 총 중량에 대하여 적어도 약 8 중량%인 충격 조절제 농도를 가질 수 있다. 놀랍게도, 충격 조절제 농도가 약 8 중량% 미만일 경우, 배합물의 충격 성능은 바람직하지 않게 감소할 수 있음이 발견되었다. 일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 PPSU/PE 배합물의 총 중량에 대하여 적어도 약 8.5 중량%, 적어도 약 9 중량%, 적어도 약 9.5 중량% 또는 적어도 약 10 중량%의 충격 조절제 농도를 갖는다. 일부 구현예에서, 충격 조절제의 농도는 PPSU/PE 배합물의 총 중량에 대하여 약 20 중량% 이하, 약 17 중량% 이하, 약 16 중량% 이하 또는 약 15 중량% 이하이다. 당업자는 추가의 충격 조절제의 농도가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 추가의, 별개의 충격 조절제를 포함할 수 있다. 추가의, 별개의 충격 조절제는 전술된 충격 조절제들을 포함할 수 있다. 이러한 구현예에서, 충격 조절제와 추가의, 별개의 충격 조절제의 결합 중량에 대한 충격 조절제의 중량비(충격 조절제 중량/(충격 조절제 중량 + 추가의 충격 조절제 총 중량))는 적어도 약 0.5, 적어도 약 0.6, 적어도 약 0.7, 적어도 약 0.8, 적어도 약 0.9, 적어도 약　0.95, 또는 적어도 약 0.99이다. 일부 구현예에서, 충격 조절제와 추가의, 별개의 충격 조절제의 결합 중량에 대한 충격 조절제의 중량비는 1일 수 있다. 당업자는 추가의 중량비 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
방향족 폴리카르보네이트 중합체
PPSU/PE 배합물은 하나 이상의 방향족 폴리카르보네이트 중합체를 선택적으로 포함할 수 있다. 본원에 기술된 PPSU/PE 배합물에 방향족 폴리카르보네이트 중합체를 첨가하는 것은 상승 작용에 의해 충격 성능을 향상시킬 수 있음이 발견되었다. 본원에 사용된 바와 같이 "방향족 폴리카르보네이트 중합체"란, 적어도 50 mol%의 반복 단위가 적어도 하나의 아릴렌 단량체와 적어도 하나의 카르보네이트 단량체(-O-C(=O)-O-)를 함유하는 반복 단위(RPC)인 임의의 중합체를 지칭한다. 일부 구현예에서, 방향족 폴리카르보네이트 중합체는 적어도 약 60 mol%, 적어도 약 80 mol%, 적어도 약 90 mol%, 적어도 약 95 mol%, 또는 적어도 약 99 mol%의 반복 단위(RPC)를 가질 수 있다. 당업자는 추가의 반복 단위(RPC) 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
일부 구현예에서, 반복 단위(RPC)는 하기 화학식들:
[화학식 VIII]
Figure pct00010
[화학식 IX]
Figure pct00011
중 하나에 의해 표시될 수 있으며,
상기 식 중, R4는 각각의 경우 할로겐, C1-C20 알킬, C5-C15 사이클로알킬, C1-C20 알케닐, 알키닐, C1-C20 아릴, C1-C20 알킬아릴, C1-C20 아랄킬, 에테르, 티오에테르, 카르복실산, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고; Ar'는 방향족 단핵 또는 다핵 기이며; L은 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 4 범위의 정수이다.
일부 구현예에서, Ar'는 나프틸렌(예컨대 2,6-나프틸렌), 안트릴렌(예컨대 2,6-안트릴렌), 페난트릴렌(예컨대 2,7-페난트릴렌), 나프타세닐렌 및 피레닐렌을 포함하나 이에 한정되는 것은 아닌, 하나 이상의 융합 벤젠 고리를 함유하는 모이어티; 또는 적어도 하나가 이종 원자인 5 내지 24 개의 원자를 포함하는 방향족 카르보사이클릭 계를 함유하는 모이어티(예컨대 피리딘, 벤지미다졸, 및 퀴놀론)로부터 선택될 수 있다. 이종 원자는 N, O, Si, P 또는 S일 수 있다. 일부 구현예에서, 이종 원자는 N, O 또는　S일 수 있다.
일부 구현예에서, Ar'는 하기 화학식들:
[화학식 X]
Figure pct00012
및
[화학식 XI]
Figure pct00013
중 하나에 의해 표시될 수 있으며,
상기 식 중, R5는 각각의 경우 할로겐, 알킬, 알케닐, 알키닐, 아릴, 에테르, 티오에테르, 카르복실산, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고; T''' 는 C1-C20 알킬, C5-C15 사이클로알킬, C1-C20 아릴, C1-C20 알킬아릴, C1-C20 아랄킬, C1-C20 알케닐 및 할로겐으로부터 선택되며; m은 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 4 범위의 정수이다.
일부 구현예에서, Ar'는 하기 화학식:
[화학식 XII]
Figure pct00014
에 의해 표시될 수 있으며,
상기 식 중, R6는 각각의 경우 할로겐, 알킬, 과할로겐화 알킬, 알케닐, 과할로겐화 알키닐, 아릴, 과할로겐화 아릴, 에테르, 티오에테르, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고; m은 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 4 범위의 정수이며; n'는 1 내지 20의 정수이고; p는 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 2 범위의 정수이다. 이러한 일부 구현예에서, 각각의 R6은 독립적으로 메틸, 에틸, n-프로필; 이소프로필, 또는 (n-, iso, sec 또는 tert) 부틸을 포함하나 이에 한정되는 것은 아닌 C1-C20 알킬일 수 있다. 일부 구현예에서, n'는 1일 수 있고, 각각의 p는 2일 수 있다. 이러한 일부 구현예에서, 각각의 R6은 메틸기일 수 있다.
방향족 폴리카르보네이트 중합체는 분지가 없거나, 또는 분지형일 수 있다. 방향족 폴리카르보네이트는 반결정질일 수 있거나(용융 온도를 가짐) 또는 비결정질일 수 있다(용융 온도는 없지만, 유리 전이 온도를 가짐). 일부 구현예에서, 방향족 폴리카르보네이트는 바람직하게는 비결정질이다. 방향족 폴리카르보네이트 중합체는 당업계에 공지된 방법에 의해 합성될 수 있다. 예를 들어, 화학식 VIII의 방향족 폴리카르보네이트 중합체는 디페닐 카르보네이트 단량체와 방향족 디올 단량체의 다중 축합에 의해 합성될 수 있다. 추가의 예로서, 화학식 IX의 방향족 폴리카르보네이트 중합체는 포스겐 단량체와 방향족 디올 단량체의 다중 축합에 의해 합성될 수 있다. 바람직한 방향족 폴리카르보네이트 중합체와 그의 상응하는 합성은, 본원에 참조로 첨부된 미국 특허출원 공보 제2010/0016518호(El-Hibri et al.; 2009년 2월 26일 출원, 발명의 명칭 "Aromatic Polycarbonate Composition")에 논의되어 있다.
반복 단위(RPC)에 더하여, 방향족 폴리카르보네이트 중합체는 반복 단위(RPC)와 별개인 하나 이상의 추가 반복 단위(RPC*)를 포함할 수 있다. 바람직한 반복 단위(RPC*)는 반복 단위(RPC)와 관련하여 전술된 것들을 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 이러한 몇몇 구현예에 있어서, 방향족 폴리카르보네이트 중합체는 약 49 mol% 이하, 약 40 mol% 이하, 약 30 mol% 이하, 약 20 mol% 이하, 약 10 mol% 이하, 약 5 mol% 이하, 또는 약 1 mol% 이하의 하나 이상의 추가 반복 단위(RPC*)를 포함할 수 있다. 당업자는 추가의 반복 단위(RPC*) 농도의 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
일부 구현예에서, 방향족 폴리카르보네이트 농도는 PPSU/PE 배합물의 총 중량에 대하여 약 1 중량% 내지 약 50 중량%, 약 1 중량% 내지 약 25 중량%, 약 1 중량% 내지 약 20 중량%, 또는 약 1 중량% 내지 약 15 중량%일 수 있다. 일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 PPSU/PE 배합물의 총 중량에 대하여 약 0.5 중량% 내지 약 20 중량%, 약 1 중량% 내지 약 20 중량%, 약 2 중량% 내지 약 20 중량%, 또는 약 5 중량% 내지 약 15 중량%의 방향족 폴리카르보네이트 농도를 가질 수 있다.
일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 추가의, 별개의 폴리카르보네이트 중합체를 포함할 수 있다. 추가의, 별개의 폴리카르보네이트 중합체는 전술된 폴리카르보네이트 중합체들을 포함할 수 있다. 이러한 구현예에서, 폴리카르보네이트 중합체와 추가의, 별개의 폴리카르보네이트 중합체의 결합 중량에 대한 폴리카르보네이트 중합체의 중량비(폴리카르보네이트 중량/(폴리카르보네이트 중량 + 추가의, 별개의 폴리카르보네이트 총 중량))는 적어도 약 0.5, 적어도 약 0.6, 적어도 약 0.7, 적어도 약 0.8, 적어도 약 0.9, 적어도 약 0.95, 또는 적어도 약 0.99이다. 일부 구현예에서, 폴리카르보네이트 중합체와 추가의, 별개의 폴리카르보네이트 중합체의 결합 중량에 대한 폴리카르보네이트 중합체의 중량비는 1일 수 있다. 당업자는 추가의 중량비의 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
PAES 중합체
PPSU/PE 배합물은 PPSU 중합체와 구별되는 PAES 중합체를 1개 이상 선택적으로 포함할 수 있다. 본원에 사용된 바와 같이, PAES 중합체란, 적어도 50 mol%의 반복 단위가 적어도 하나의 아릴렌기, 적어도 하나의 에테르기(-O-), 및 적어도 하나의 설폰기[-S(=O)2-]를 함유하는 반복 단위(RPS)인 임의의 중합체를 지칭한다. 일부 구현예에서, PAES 중합체는 적어도 약 60 몰 퍼센트("mol%"), 적어도 약 80 mol%, 적어도 약 90 mol%, 적어도 약 95 mol%, 또는 적어도 약 99 mol%의 반복 단위(RPS)를 가질 수 있다. 당업자는 추가의 반복 단위(RPS) 농도가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
PAES 중합체의 아릴렌기는 6 내지 36 개의 탄소 원자를 갖는 방향족 라디칼일 수 있으며, 여기서 하나 이상의 탄소 원자는 할로겐, 알킬, 알케닐, 알키닐, 아릴, 아릴알킬, 니트로, 시아노, 알콕시, 에테르, 티오에테르, 카르복실산, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민 및 4급 암모늄으로 구성된 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 치환기에 의해 선택적으로 치환된다.
일부 구현예에서, 반복 단위(RPS)는 하기 화학식:
[화학식 XIII]
-Ar1-(T'-Ar2)n-O-Ar3-SO2-[Ar4-(T-Ar2)n''-SO2]m'-Ar5-O-
에 의해 표시될 수 있으며,
상기 식 중, Ar1, Ar2, Ar3, Ar4 및 Ar5는 방향족 단핵 및 다핵 기로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고; T 및 T'는 하나 이상의 이종 원자를 선택적으로 포함하는 결합 및 2가 기로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되며; n" 및 m'는 독립적으로 선택된 0 내지 5의 정수들이다. 일부 구현예에서, Ar1, Ar2, Ar3, Ar4 및 Ar5는 각각 하기 화학식들의 군:
Figure pct00015
으로부터 독립적으로 선택되는 화학식에 의해 표시될 수 있으며,
상기 식 중, R7은 각각의 경우 수소, 할로겐, 알킬, 알케닐, 알키닐, 아릴, 에테르, 티오에테르, 카르복실산, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고, q는 각각의 경우 독립적으로 선택되는 0 내지 4의 정수이다.
일부 구현예에서, Ar2는 융합된 벤젠 고리(예컨대 나프틸렌 및 2,6-나프틸렌), 안트릴렌(예컨대 2,6-안트릴렌) 및 페난트릴렌(예컨대 2,7-페난트릴렌), 나프타세닐렌 및 피레닐린 기들; 적어도 하나가 이종 원자인 5 내지 24 개의 원자를 포함하는 방향족 카르보사이클릭 계(예컨대 피리딘, 벤지미다졸, 및 퀴놀론)로 구성된 군으로부터 추가로 선택될 수 있다. 이종 원자는 N, O, Si, P 또는 S일 수 있다. 일부 구현예에서, 이종 원자는 N, O 또는 S일 수 있다.
일부 구현예에서, 화학식 XIII의 T 및 T'는 결합; -CH2-; -O-; -SO2-; -S-; -C(O)-; -C(CH3)2-; -C(CF3)2-; -C(=CCl2)-; -C(CH3)(CH2CH2COOH)-; -N=N-; -RaC=CRb- (여기서 각각의 Ra 및　Rb는 서로 독립적으로 수소 또는 C1-C12-알킬, C1-C12-알콕시, 또는 C6-C18-아릴기임); -(CH2)n- 및 -(CF2)n- (n은 1 내지 6의 정수임); 6 개 이하의 탄소 원자로 된 선형 또는 분지형 지방족 2가 기; 및 그의 조합으로부터 독립적으로 선택될 수 있다.
일부 구현예에서, 반복 단위(RPS)는 하기 화학식들의 군:
Figure pct00016
으로부터 선택되는 화학식에 의해 표시될 수 있으며,
상기 식 중, R8은 각각의 경우 할로겐, 알킬, 알케닐, 알키닐, 아릴, 에테르, 티오에테르, 카르복실산, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고; s는 각각의 경우 독립적으로 선택되는 0 내지 4의 범위의 정수이며; T 및 T'는 결합, -CH2-; -O-; -SO2-; -S-; -C(O)-; -C(CH3)2-; -C(CF3)2-; -C(=CCl2)-; -C(CH3)(CH2CH2COOH)-; -N=N-; -RaC=CRb- (여기서 각각의 Ra 및　Rb는 서로 독립적으로 수소 또는 C1-C12-알킬, C1-C12-알콕시, 또는 C6-C18-아릴기임); -(CH2)n'''- 및 -(CF2)n'''- (n'''은 1 내지 6의 정수임); 6 개 이하의 탄소 원자로 된 선형 또는 분지형 지방족 2가 기; 및 그의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택된다.
일부 구현예에서, PAES 중합체는 폴리(비페닐 에테르 설폰)일 수 있으며, 반면 다른 구현예에서, PAES 중합체는 폴리에테르설폰, 폴리에테르에테르설폰 또는 비스페놀 A 폴리설폰일 수 있다. 본원에 사용된 바와 같이, 폴리(비페닐 에테르 설폰)이란, 적어도 50 mol%의 반복 단위가, 적어도 하나의 에테르기(-O-), 적어도 하나의 설폰기[-S(=O)2 -] 및 적어도 2 개의 기(G*)(여기서 각각의 기(G*)는 페닐렌, 나프틸렌(예컨대 2,6-나프틸렌), 안트릴렌(예컨대 2,6-안트릴렌) 및 페난트릴렌(예컨대 2,7-페난트릴렌), 나프타세닐렌 및 피레닐렌으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고; 여기서 각각의 기(G*)는 적어도 하나의 그와 상이한 기(G*)에 적어도 하나의 단일 결합, 또한 선택적으로 하나 이하의 메틸렌기에 의해 직접 결합함)를 함유하는 반복 단위 (Rpsa)인 임의의 중합체를 지칭한다. 따라서, 기(G*)는 함께 결합하여, 비페닐렌기(예컨대 p-비페닐렌), 1,2'-비나프틸렌기, 테르페닐렌기(예컨대 p-테르페닐렌) 및 플루오레닐렌기(플루오렌으로부터 유래된 2가 기)를 포함하나 이에 한정되는 것은 아닌 기를 형성할 수 있다. 일부 구현예에서, 적어도 약 60 mol%, 적어도 약 70 mol%, 적어도 약 80 mol%, 적어도 약 90 mol%, 적어도 약 95 mol%, 또는 적어도 약 99 mol%의 폴리(비페닐 에테르 설폰)의 반복 단위는 반복 단위(RPSa)이다.
일부 구현예에서, 반복 단위(RPSa)는 상기 정의된 바와 같은 화학식 XIII의 반복 단위들일 수 있으나, 단 Ar1 내지 Ar5 중 적어도 하나는
Figure pct00017
로 구성된 상기 화학식들의 군으로부터 선택되는 화학식에 의해 바람직하게 표시되는 방향족 모이어티이다.
일부 구현예에서, 반복 단위(RPSa)는 하기 화학식들:
[화학식 XV]
Figure pct00018
,
[화학식 XVI]
Figure pct00019
, 및
그리고 그의 조합 중 하나에 의해 표시될 수 있다.
일부 구현예에서, PAES는 폴리에테르에테르설폰("PEES") 중합체 또는 비스페놀 A 폴리설폰 중합체일 수 있다. 본원에 시용된 바와 같이, PEES란, 적어도 50 mol%의 반복 단위가 하기 화학식:
[화학식 XVII]
Figure pct00020
의 반복 단위(RPSb)인 임의의 중합체를 지칭한다.
일부 구현예에서, 적어도 약 60 mol%, 적어도 약 70 mol%, 적어도 약 80 mol%, 적어도 약 90 mol%, 적어도 약 95 mol%, 또는 적어도 약 99 mol%의 폴리(비페닐 에테르 설폰)의 반복 단위는 반복 단위(RPSb)이다.
일부 구현예에서, PAES는 비스페놀 A 폴리설폰("PSU") 중합체이다. 본원에 사용된 바와 같이 PSU란, 적어도 50 mol%의 반복 단위가 하기 화학식:
[화학식 XVIII]
Figure pct00021
의 반복 단위(RPSb)인 임의의 중합체를 지칭한다.
일부 구현예에서, 적어도 약 60 mol%, 적어도 약 70 mol%, 적어도 약 80 mol%, 적어도 약 90 mol%, 적어도 약 95 mol%, 또는 적어도 약 99 mol%의 폴리(비페닐 에테르 설폰)의 반복 단위는 반복 단위(RPSc)이다. PSU는 당업자에게 공지된 방법에 의해 제조될 수 있다. 또한, PSU는 Solvay Specialty Polymers USA, L.L.C.에서의 UDEL® PSU로서 상업적으로 이용 가능하다.
첨가제
일부 구현예에서, PPSU/PE 배합물은 하나 이상의 첨가제를 포함할 수 있다. 첨가제는 자외선 안정화제, 열 안정화제, 항산화제, 안료, 가공 보조제, 윤활제, (할로겐 함유 또는 할로겐 비함유) 난연제, 및/또는 카본 블랙 및 탄소 초극세사를 포함하나 이에 한정되는 것은 아닌 전도성 첨가제를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
일반적으로, 본원에 기술된 PPSU/PE 배합물은 착색능이 매우 크다. 상응하여, 비교적 보통 양의 안료를 사용하여 조성물에 원하는 색을 부여할 수 있다. 일반적으로, 증가된 안료 농도는 중합체 조성물의 충격 성능을 원치않게 감소시킬 수 있다. 높은 착색능의 중합체 조성물은, 향상된 충격 성능의 촉진을 도울 수 있으므로 바람직하다. 백색도용 안료는 TiO2, 황화 아연, 황산 바륨, 탄산 칼슘, 및 그의 임의의 조합을 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 추가로, 원하는 목표 색으로 적절히 맞추기 위해 넓은 범위의 색채의 유기 및/또는 무기 안료 중 임의의 것이 사용될 수 있다. 일부 구현예에서, 안료의 농도는 약 20의 100 수지당 부("phr") 이하, 약 17 phr 이하, 약 15 phr 이하, 약 10 phr 이하, 약 6 phr 이하, 약 5 phr 이하 또는 약 3 phr 이하일 수 있다. 일부 구현예에서, 안료의 농도는 PPSU/PE 배합물의 총 중량에 대하여 약 20 중량% 이하, 약 15 중량% 이하, 약 10 중량% 이하, 약 5 중량% 이하 또는 약 3 중량% 이하일 수 있다. 일부 구현예에서, 안료의 농도는 PPSU/PE 배합물의 총 중량에 대하여 약 1 중량% 내지 약 10 중량%일 수 있다. 당업자는 추가의 안료 농도 범위가 명백하게 개시된 범위 내에서 고려되고, 본 개시의 범위 이내임을 인식할 것이다.
물품
본원에 기술된 PPSU/PE 배합물은 휴대용 전자 장치 내 하나의 부품으로서, 바람직하게 포함될 수 있다. 본원에 사용된 바와 같이 "휴대용 전자 장치"란, 편리하게 휴대하면서 다양한 지역에서 사용하도록 의도된 전자 장치를 지칭한다. 휴대용 전자 장치는, 휴대 전화, 개인용 정보 단말기("PDA"), 랩톱 컴퓨터, 태블릿 컴퓨터, 웨어러블 연산 장치(예컨대 스마트 워치 및 스마트 안경), 카메라, 휴대용 음향 기기, 휴대용 라디오, 전 지구 위치 파악 시스템 수신기 및 휴대용 게임기를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
일부 구현예에서, 적어도 한 부분의 휴대용 전자 장치 부품은 휴대용 전자 장치의 외부 환경에 노출될 수 있다(예컨대 적어도 한 부분의 부품은 휴대용 전자 장치에 대한 외부의 환경과 접촉함). 예컨대 적어도 한 부분의 부품은 휴대용 전자 장치의 적어도 한 부분의 외부 하우징을 이룰 수 있다. 이러한 일부 구현예에서, 부품은 휴대용 전자 장치의 주변부 전체 또는 일부를 둘러싸는 "프레임", 격자세공 형태의 빔, 또는 그의 조합일 수 있다. 또 다른 예로서, 적어도 한 부분의 부품은 적어도 한 부분의 입력 장치를 이룰 수 있다. 이러한 일부 구현예에 있어서, 전자 장치의 버튼은 부품을 포함할 수 있다. 일부 구현예에서, 부품은 전자 장치에 의해 완전히 둘러싸일 수 있다(예컨대 부품은 휴대용 전자 장치에 대한 외부의 관찰점에서 보이지 않음).
일부 구현예에서, 부품은 그 자체와 휴대용 전자 장치의 또 다른 부품(회로 기판, 마이크, 스피커, 디스플레이, 배터리, 커버, 하우징, 전기 또는 전자 커넥터, 힌지, 라디오 안테나, 스위치 또는 스위치패드를 포함하나, 이에 한정되는 것은 아님) 사이에 기타 체결 장치(스냅 핏 커넥터를 포함하나, 이에 한정되는 것은 아님) 또는 탑재 홀(mounting hole)을 갖는 탑재 부품(mounting component)의 것일 수 있다. 일부 구현예에서, 휴대용 전자 장치는 적어도 한 부분의 입력 장치일 수 있다.
휴대용 전자 장치의 부품들은 당업계에 널리 공지된 방법을 사용하여 제작될 수 있다. 예를 들어, 휴대용 전자 장치 부품들은, 사출 성형, 취입 성형 또는 압출 성형을 포함하나 이에 한정되는 것은 아닌 방법에 의해 제작될 수 있다. 일부 구현예에서, PPSU / PE 배합물은 사출 성형을 포함하나 이에 한정되는 것은 아닌, 당업계에 공지된 방법에 의해 펠릿(예컨대 양 말단 사이의 몸체가 실질적으로 원통형임)으로 성형될 수 있다. 이러한 일부 구현예에서, 휴대용 전자 장치 부품은 펠릿으로 제작될 수 있다.
일부 구현예에서, 휴대용 전자 장치 부품은 진공 증착(증착될 금속을 가열하는 다양한 방법을 포함함), 무전해 도금, 전기 도금, 화학 기상 증착, 금속 스퍼터링, 및 전자빔 증착을 포함하나 이에 한정되는 것은 아닌, 당업계에 널리 공지된 방법에 의해 금속으로 코팅될 수 있다. 비록 금속은 어떠한 특수 처리 없이도 부품에 잘 접착될 수 있지만, 일부 구현예에서는, 당업계에 널리 공지된 방법이 접착성을 향상시키기 위해 사용될 수 있다. 이러한 방법은, 합성 수지 표면을 거칠게 만드는 마멸, 접착 촉진제 첨가, 화학 에칭, 플라스마 및/또는 광선(예컨대 레이저 또는 UV 광선)에의 노출에 의한 표면의 관능화, 또는 이러한 방법들의 임의의 조합을 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한 일부 구현예에서, 금속 코팅 방법은, 휴대용 전자 장치 부품을 산욕(acid bath)에 침지시키는 적어도 하나의 단계를 포함할 수 있다. 하나 초과의 금속 또는 금속 합금은 PPSU/PE 배합물을 함유하는 부품상에 도금될 수 있다. 예를 들어, 하나의 금속 또는 합금은 그의 우수한 접착성 때문에 합성 수지 표면 상에 직접 도금될 수 있으며, 또 다른 금속 또는 합금은 높은 강도 및/또는 강성을 가지므로 앞서 도금된 것의 상부 상에 도금될 수 있다. 유용한 코팅 금속 및 합금은 구리, 니켈, 철-니켈, 코발트, 코발트-니켈, 및 크롬, 및 별개의 층의 그의 조합을 포함하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 일부 구현예에서, 휴대용 전자 장치 부품의 표면은 전체적으로 또는 부분적으로 금속으로 코팅될 수 있다. 일부 구현예에서, 약 50% 초과 또는 약 100%의 부품 표면적은 금속 코팅될 수 있다. 부품의 상이한 영역들에 있어서, 금속 층들의 두께 및/또는 개수, 및/또는 금속 층들의 조성은 다양할 수 있다. 금속은 휴대용 전자 장치 부품의 특정 구획에 있어서 하나 이상의 특성을 효율적으로 향상시키는 패턴으로 코팅될 수 있다.
실시예
이하 실시예들은, PPSU/PEN 배합물의 기계적 특성과 얼룩 방지 특성을 입증한다. 각각의 시험용 시료는 PPSU 중합체, PEN 중합체, 충격 조절제 및 백색 안료를 포함하였다. 사용된 PPSU 중합체는 Radel® PPSU R-5100 LC100 또는 Radel® PPSU R-5900 NT(둘 다 Solvay Specialty Polymers USA, L.L.C.(Alpharetta, GA, USA)로부터 시판됨)였다. Radel® PPSU R-5100 LC100("PPSU 1") 및 Radel® PPSU R-5900 NT("PPSU 2")의 용융 지수("MFR")는, 365℃의 온도 및 5.0 ㎏ 하중 하에서 ASTM D1238에 따라 측정된 바에 의하면 각각 14　g/10 분 내지 20　g/10 분, 및 26　g/10 분 내지 36　g/10 분이다. 사용된 PEN 중합체는 Teijin Limited(Tokyo, JP)로부터 시판되는 Teonex® TN-8065S였다. 충격 조절제는 Lotader® AX8900("IM 1") 또는 Lotader® AX8840("IM 2")(둘 다 Arkema(Bristol, PA, USA)로부터 시판됨) 중 어느 하나와 함께 사용되었다. Lotader® AX8900은 아크릴 에스테르 모이어티를 함유하는 반면, Lotader AX8840은 아크릴 에스테르 모이어티를 함유하지 않는다. 사용된 백색 안료는 DuPont(Wilmington, DE, USA)으로부터 시판되는 TiPure® R-105("TiO2 1") 또는 Kronos Worldwide, Inc.(Dallas, TX, USA)로부터 시판되는 Kronos® 2233("TiO2 2") 중 어느 하나였다. 선택적으로, 시료들 중 몇몇은 Bayer Material Science, Inc.(Pittsburg, PA, USA)로부터 시판되는 Makrolon® 3108로서의 PC 중합체를 추가로 함유하였다. 표 1은 시험된 다양한 시료의 조성을 보여준다.
Figure pct00022
기계 시험 및 화학 시험을 위하여, 각각의 배합물을 펠릿화한 후, 압출하여 시험 표본을 제작하였다. 펠릿화하기 전, 배합물 중 PPSU, PEN 및/또는 PC를 적어도 16 시간 동안 건조한 다음, 상응하는 충격 조절제 및 백색 안료와 함께 배합하였다. 그 다음, 제조된 제제들을 Coperion® ZSK-26 압출기를 사용해 용융 컴파운딩(melt compounding)하여 펠릿을 제조하였다. 각각의 배합물의 펠릿으로 다음과 같은 3 가지 유형의 시험 표본들(각각의 두께는 약 0.125 인치임)을 제조하였다: (A) ASTM D-638 I형 인장 바; (B) 5 인치×0.5 인치×0.125 인치 굴곡 바; 및 (C) 4 인치×4 인치×0.125 인치 플라크. 교시된 제제의 펠릿을 사출 성형하여 시험 표본들을 제조하였다.
실시예 1 - 기계적 성능
본 실시예 1은 PPSU/PEN 배합물의 기계적 성능을 보여주는 것이다. 구체적으로 본 실시예 1은 PPSU/PEN 배합물의 인장 특성과 충격 성능을 보여주는 것이다.
기계적 성능을 보여주기 위해, (A)형 시험 표본을 사용하여 인장 특성들(파괴 시 인장 강도, 파괴 시 인장 탄성계수 및 인장 연신율)을 ASTM D-638 표준에 따라 측정하였으며, ASTM D-256 시방서의 치수 조건을 충족하도록 기계로 재단된 (B)형 시험 표본을 대상으로 ASTM D-256에 따라 노치 Izod 내충격성을 측정하였다. 기계 시험의 결과들을 이하 표 2에 제시하였다.
Figure pct00023
표 2에서, "D"는 연성 파괴형(ductile break type)을 나타내고, "M"은 혼합 파괴형(mixed break type)을 나타내며, "B"는 취성 파괴형(brittle break type)을 나타낸다.
표 2는, 용융 점성이 약 20 g/10 분 미만인 PPSU 중합체로 제조된 시험 표본들은 향상된 충격 성능을 가졌음을 보여준다. 표 1 및 2에서 E2 및 CE1의 시험 표본들의 비교는, 시험 표본 E2(PPSU 1; MFV: 26 g/10 분 내지 36 g/10 분)는 노치 Izod 충격이 약 503 J/m이었던 반면, 시험 표본 CE1(PPSU 2; MFV: 26 g/10 분 내지 36 g/10 분)의 노치 Izod 충격은 약 258 J/m에 불과하였음을 보여준다. 게다가 시험 표본 E2가 파괴 시 연성 고장(ductile failure)을 보였던 반면, 시험 표본 CE1은 파괴 시 혼합 고장(mixed failure)을 보였던 관찰에 의해 입증된 바에 의하면, 파괴 시 고장은 질적으로 상이하였다. 또한 표 2는 약 8 중량% 초과의 충격 조절제를 갖는 시험 표본들은 또한 향상된 충격 성능을 가졌음을 보여준다. 표 1 및 2의 시험 표본 E2 및 E4와 CE2 간의 비교는, 시험 표본 E2(10 중량% IM1) 및 E4(13 중량% IM1)는 노치 Izod 충격 값이 각각 503 J/m 및 487 J/m이었던 반면, 시험 표본 CE2(7 중량% IM2)는 노치 Izod 충격 값이 약 196 J/m이었음을 보여준다. 더욱이 파괴 시 고장은 시험 표본 E2 및 E4(둘 다 연성 고장)가, 시험 표본 CE2(취성 고장)에 비해 질적으로 상이하였다. 모든 경우에서 시험 표본 E1 내지 E6은 모두 최저값이 약 400 J/m로서 뛰어난 충격 성능을 보여주었다.
표 2는 또한 PC 중합체가 시험 중합체 배합물 상에서 갖는 상승 작용에 의한 향상을 보여준다. 표 1 및 2에 있어서 E1과 E6의 비교는, 시험 표본 E1(PPSU/PEN/PC 배합물)의 노치 Izod 충격 값은 약 561 J/m이었던 반면에, E6(PPSU/PEN 배합물)의 경우에는 약 400 J/m이었음을 보여준다.
실시예 2 - 화학적 성능
본 실시예 2는 PPSU/PEN 배합물의 화학적 성능을 보여준다. 구체적으로, 본 실시예 2는 PPSU/PES 배합물의 백색도, 색 안정도, 내약품성, 및 양극 산화 내성을 보여준다.
시험 표본들의 백색도는 CIE L-a-b 좌표 표준에 따라 나타내어지며, 여기서 L* 좌표는 명도(흑→백) 스케일을 나타내고, a* 좌표는 녹-적 색도를 나타내며, b* 스케일은 청-황 색도를 나타낸다. L* 값이 90.0보다 크고, 색도 좌표 a* 및 b*의 절대값의 합(|a*|+|b*|)이 4.0 유닛 미만인 경우, 시험 표본의 백색도는 허용되는 것으로 간주하였다. 내약품성은 자외선 차단제를 기준으로 입증하였다. Banana Boat® SPF30 광 스펙트럼 자외선 차단 크림을, 플라스틱 재료에 대한 적용 변형률이 약 0%에서 약 2.0%로 바뀌면서 조립체에 응력이 가하여지는 Bergen 포물선 변형률 가변 굴곡 지그(jig)에 탑재한 (B)형 시험 표본에 적용하여 자외선 차단 크림에 대한 내약품성을 시험하였다. 본원에 사용된 바와 같이 "x%" 적용 변형률은, PPSU/PE 배합물의 성형 시료가 "x%"까지 연신될 때 필요한 변형률이다. 예를 들어 만일 성형 시료의 길이가 1 인치일 때, 2% 적용 변형률이란, 성형 시료가 적용 변형의 방향으로 1.02 인치 연신될 때 필요한 변형률을 지칭한다. 응력이 가하여진 조립체들을, 제어된 가습 인공 기후실(온도 약 65℃ 및 상대 습도 약 90%)에서 약 24 시간 동안 에이징시켰다. 그 다음, 조립체를 인공 기후실로부터 꺼내고, 변형 지그 상에 탑재한 (B)형 시험 표본에 균열 또는 미세균열에 관한 임의의 징조가 보이는지 여부를 관찰하였다. 고장에 대한 임계 변형률을, 균열 또는 미세균열이 관찰되었던 포물선형 고정 장치 위에 최저 변형 수준으로서 기록하였다. 백색도와 색 안정도 시험 결과를 표 3에 제시하였다.
Figure pct00024
표 3에서 고장 개시 임계 변형률(Critical Strain to Initiate Failure)에 대한 값이 2.0%를 초과함은, 최대 적용 변형률 2.0% 이하에서는 어떠한 효과도 관찰될 수 없었음을 나타낸다.
표 3은 시험한 시료들이 향상된 충격 성능과 함께 탁월한 내약품성을 발휘하였음을 보여준다. 표 3을 참조하였을 때, 시료 E1 내지 E8은 각각 고장에 대한 임계 변형률이 2.0% 초과였다. 일반적으로, 고장에 대한 임계 변형률이 1% 초과인 조성물은 내약품성 성능이 우수한 것으로 간주하였다. 상응하여, 표 3은 내충격성이 향상된 시료들이 탁월한 내약품성 또한 발휘하였음을 보여준다.
양극 산화 내성은 전술된 바와 같이 산욕 침전에 의해 입증하였다. 구체적으로 약 23℃에서 24 시간 동안 약 70%의 황산에 (A)형 시험 표본들을 침지하여 양극 산화 과정을 시뮬레이션하였다. 산욕 침지 후, 시험 표본을 꺼내고, 이를 물로 세정한 다음, ASTM-D368 표준에 따라 표본의 인장 특성(파괴 시 인장 강도, 파괴 시 인장 탄성계수 및 인장 연신율)에 대해 시험하였다. 어떤 재료가 양극 산화 과정을 견디는 능에 관한 지표로서 산욕 침지 이전의 인장 특성들(표 2)과 산욕 침지 이후의 인장 특성들(표 3)을 사용하였다. 표 2 및 3의 인장 특성 데이터로부터 명백한 바와 같이, 만일 강산 조건(재료들이 본 실시예에 사용된 70% 황산 용액으로 조성되는 강산 조건)에 노출된 후 재료의 기계적 성능이 떨어지는 경우는 극히 드물었다.
상기 구현예는 예시를 위한 것이지 제한적인 것은 아니다. 또한 비록 본 발명이 특정 구현예을 참고로 하여 기술되었지만, 당업자는 본 발명의 사상과 범위를 벗어나지 않고 그 형식과 세부 사항에 변화가 가하여질 수 있음을 인식할 것이다. 상기 문헌들의 언급에 의한 그 어떠한 인용도 제한적인 것으로서, 본원의 명백한 개시에 반하는 특허 대상은 인용되어 있지 않다.
추가의 발명적 개념들
제1의 발명적 개념은 방향족 폴리에스테르 중합체; 폴리페닐설폰("PPSU") 중합체; 및 탄성체를 포함하는 반응성 충격 조절제를 포함하는 중합체 배합물에 관한 것이다. 제2의 발명적 개념은, 방향족 폴리에스테르 중합체가 하기 화학식 I 내지 III:
[화학식 I]
Figure pct00025
[화학식 II]
Figure pct00026
[화학식 III]
Figure pct00027
(상기 식 중, Ar은 적어도 2 개의 탄소를 공동으로 갖는 적어도 2 개의 융합 벤젠 고리를 함유하는 아릴렌기이고; R1은 각각의 경우 할로겐, 알킬, 알케닐, 아릴, 아릴, 에테르, 티오에테르, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄, 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되며; n은 1 내지 20의 정수이고; i는 각각의 경우 0 내지 2의 정수임)
중 하나에 의해 표시되는 반복 단위("Rpe")를 포함하는, 제1의 발명적 개념의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제3의 발명적 개념은 방향족 폴리에스테르 중합체가 하기 화학식 I:
[화학식 I]
Figure pct00028
에 의해 표시되는 반복 단위("Rpe")를 포함하는, 제1의 발명적 개념의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제4의 발명적 개념은 -(CR1 i)n-이 화학식 -CnH2n에 의해 표시되는, 제2 또는 제3의 발명적 개념의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제5의 발명적 개념은 모이어티 -CnH2n-이 메틸기; 에틸기; n-프로필기; 이소프로필기; n-부틸기, 이소-부틸기 또는 tert-부틸기로 구성된 군으로부터 선택되는, 제4의 발명적 개념의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제6의 발명적 개념은 Ar이 하기 화학식 IV:
[화학식 IV]
Figure pct00029
에 의해 표시되는 나프탈레이트를 포함하는, 제2 내지 제5의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제7의 발명적 개념은 Ar이 하기 화학식 V:
[화학식 V]
Figure pct00030
에 의해 표시되는 나프탈레이트를 포함하는, 제2 내지 제5의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제8의 발명적 개념은 각각의 i가 0인, 제6 또는 제7의 발명적 개념의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제9의 발명적 개념은 반-방향족 폴리에스테르의 농도가 중합체 배합물의 총 중량에 대하여 약 1 중량% 내지 약 80 중량%, 약 2 중량% 내지 약 70 중량%, 약 5 중량% 내지 약 40 중량%, 약 7 중량% 내지 약 35 중량%, 약 10 중량% 내지 약 35 중량%, 약 12 중량% 내지 약 35　중량%, 약 13 중량% 내지 약 35 중량% 약 15 중량% 내지 약 35　중량%, 약 15 중량% 내지 약 30 중량%, 약 15 중량% 내지 약 27　중량%, 또는 약 15 중량% 내지 약 25 중량%인, 제1 내지 제7의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제10의 발명적 개념은 PPSU 중합체가 하기 화학식 VI:
[화학식 VI]
Figure pct00031
에 의해 표시되는 반복 단위(RPPSU)를 포함하는, 제1 내지 제9의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제11의 발명적 개념은 PPSU 중합체가 하기 화학식 VII:
[화학식 VII]
Figure pct00032
에 의해 표시되는 반복 단위(RPPSU)를 포함하는, 제1 내지 제9의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제12의 발명적 개념은 PPSU 중합체의 농도가 중합체 배합물의 총 중량에 대하여 약 90 중량% 이하, 적어도 약 20 중량%, 약 20　중량% 내지 약 90 중량%, 약 30 중량% 내지 약 85 중량%, 약 40　중량% 내지 약 80 중량%, 약 50 중량% 내지 약 70 중량%, 또는 약 55 중량% 내지 약 65 중량%인, 제1 내지 제11의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제13의 발명적 개념은 PPSU 중합체가 하기 화학식 VII.A:
[화학식 VII.A]
Figure pct00033
에 의해 표시되는 반복 단위(RPPSU*)를 추가로 포함하는, 제1 내지 제11의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제14의 발명적 개념은 ASTM D1238 표준에 따라 365℃의 온도 및 5 ㎏의 하중에서 측정된 PPSU 중합체의 용융 지수가 약 25 g/10 분 이하, 약 20 g/10 분 이하, 약 18 g/10 분 이하, 약 17 g/10 분 이하, 약 16 g/10 분 이하, 또는 약 15 g/10 분 이하인, 제1 내지 제13의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제15의 발명적 개념은 ASTM D1238 표준에 따라 365℃의 온도 및 5 ㎏의 하중에서 측정된 PPSU 중합체의 용융 지수가 적어도 약 1 g/10 분, 적어도 약 5 g/10 분, 적어도 약 10 g/10 분, 적어도 약 15 g/10 분, 또는 적어도 약 18 g/10 분인, 제1 내지 제14의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제16의 발명적 개념은 충격 조절제가 에틸렌 및 글리시딜 메타크릴레이트를 포함하는 중합체를 포함하는 관능화 폴리올레핀을 포함하는, 제1 내지 제15의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제17의 발명적 개념은 충격 조절제가 아크릴 에스테르 모이어티를 포함하지 않는, 제16의 발명적 개념의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제18의 발명적 개념은 충격 조절제의 농도가 중합체 배합물의 총 중량에 대하여 적어도 약 8 중량%, 적어도 약 8.5 중량%, 적어도 약 9　중량%, 적어도 약 9.5 중량%, 또는 적어도 약 10 중량%인, 제1 내지 제17의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제19의 발명적 개념은 충격 조절제 농도가 중합체 배합물의 총 중량에 대하여 약 20 중량% 이하, 약 17 중량% 이하, 약 16 중량% 이하, 또는 약 15 중량% 이하인, 제1 내지 제18의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제20의 발명적 개념은 중합체 배합물이 하기 화학식 VIII 및 IX:
[화학식 VIII]
Figure pct00034
[화학식 IX]
Figure pct00035
(상기 식 중, L은 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 4 범위의 정수이고, Ar'는 하기 화학식 XII:
[화학식 XII]
Figure pct00036
에 의해 표시됨)
중 하나에 의해 표시되는 반복 단위(RPC)를 포함하는 폴리카르보네이트 중합체를 추가로 포함하는, 제1 내지 제19의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제21의 발명적 개념은 반복 단위(RPC)가 화학식 IX에 의해 표시되는, 제20의 발명적 개념의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제22의 발명적 개념은 방향족 폴리카르보네이트의 농도가 중합체 배합물의 총 중량에 대하여 0 중량% 내지 약 50 중량%, 0 중량% 내지 약 25 중량%, 0 중량% 내지 약 20 중량%, 또는 0 중량% 내지 약 15 중량%; 약 0.5 중량% 내지 약 20 중량%, 약 1 중량% 내지 약 20 중량%, 약 2 중량% 내지 약 20 중량%, 또는 약 5 중량% 내지 약 15 중량% 인, 제1 내지 제21의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제23의 발명적 개념은 중합체 배합물이 PPSU 중합체와 구별되는 PAES 중합체를 추가로 포함하는, 제1 내지 제22의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제24의 발명적 개념은 중합체 배합물이, 이 중합체 배합물의 총 중량에 대하여 약 20 중량% 이하, 약 15 중량% 이하, 약 10 중량% 이하, 약 5 중량% 이하, 약 3 중량% 이하, 또는 약 1 중량% 내지 약 10 중량%의 농도를 갖는 안료를 포함하는, 제1 내지 제23의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제25의 발명적 개념은 중합체 배합물이 적어도 300 줄/미터("J/m"), 적어도 약 350 J/m, 또는 적어도 약 400 J/m의 노치 Izod 내충격성을 갖는, 제1 내지 제24의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제26의 발명적 개념은 중합체 배합물이 약 1000 J/m 이하, 약 800 J/m 이하, 약 700 J/m 이하, 또는 약 650 J/m 이하의 내충격성을 갖는, 제1 내지 제25의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다.
제27의 발명적 개념은 제1 내지 제26의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물을 포함하는 휴대용 전자 장치 부품에 관한 것이다. 제28의 발명적 개념은 제27의 발명적 개념의 휴대용 전자 장치 부품을 포함하는 휴대용 전자 장치에 관한 것이다. 제29의 발명적 개념은 휴대용 전자 장치가 휴대 전화, 개인용 정보 단말기, 랩톱 컴퓨터, 태블릿 컴퓨터, 웨어러블 연산 장치(스마트 워치 및 스마트 안경을 포함하나 이에 한정되는 것은 아님), 카메라, 휴대용 음향 기기, 휴대용 라디오, 전 지구 위치 파악 시스템 수신기 및 휴대용 게임기로 구성된 군으로부터 선택되는, 제28의 발명적 개념의 휴대용 전자 장치에 관한 것이다. 제30의 발명적 개념은 적어도 한 부분의 중합체 배합물이 휴대용 전자 장치에 대한 외부의 환경에 노출되는, 제29 또는 제30의 발명적 개념들 중 임의의 것의 휴대용 전자 장치 부품에 관한 것이다.
제31의 발명적 개념은 5 인치×0.5 인치×0.125 인치 굴곡 바로 성형된 형태(중합체 배합물)의 고장에 대한 임계 변형률이 약 2% 보다 큰 고장에 대한 임계 변형률을 갖고, 고장에 대한 임계 변형률은 에이징 이후에 측정되며; 에이징은, 굴곡형 바를 자외선 차단 로션으로 코팅하는 단계; 및 코팅된 굴곡형 바를, 65℃ 및 상대 습도 약 90%에서 약 24 시간 동안, 그리고 적용 변형률 2.0%에 방치하는 단계를 포함하는, 제1 내지 제30의 발명적 개념들 중 임의의 것의 중합체 배합물에 관한 것이다. 제32의 발명적 개념은 자외선 차단제는 적어도 하나의 대표적 자외선 차단제를 포함하고, 대표적 자외선 차단제는 적어도 약 1.8 중량%의 아보벤존, 적어도 약 7 중량%의 호모살레이트; 그리고 적어도 약 5 중량%의 옥토크릴렌을 포함할 수 있는, 제31의 발명적 개념의 중합체 배합물에 관한 것이다.

Claims (15)

  1. 방향족 폴리에스테르 중합체;
    폴리페닐설폰("PPSU") 중합체; 및
    탄성체를 포함하는 반응성 충격 조절제
    를 포함하는 중합체 배합물.
  2. 제1항에 있어서, 방향족 폴리에스테르 중합체는 하기 화학식 I에 의해 표시되는 반복 단위("Rpe")를 포함하는 것인, 중합체 배합물:
    [화학식 I]
    Figure pct00037

    (상기 식 중,
    - Ar은 적어도 2 개의 탄소를 공동으로 포함하는 적어도 2 개의 융합 벤젠 고리를 포함하는 아릴렌기를 포함하고;
    - R1은 각각의 경우 할로겐, 알킬, 알케닐, 아릴, 아릴, 에테르, 티오에테르, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄, 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되며;
    - n은 1 내지 20 범위의 정수이고;
    - i는 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 2 범위의 정수임).
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, Ar은 하기 화학식 V에 의해 표시되는 나프탈레이트를 포함하는 것인, 중합체 배합물:
    [화학식 V]
    Figure pct00038

    (상기 식 중,
    - R2는 각각의 경우 할로겐, 알킬, 과할로겐화 알킬, 알케닐, 과할로겐화 알키닐, 아릴, 과할로겐화 아릴, 에테르, 티오에테르, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄, 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되며;
    - j는 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 3의 정수임).
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 방향족 폴리에스테르 중합체의 농도는 중합체 배합물의 총 중량에 대하여 약 1 중량% 내지 약 80 중량%인, 중합체 배합물.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, PPSU 중합체는 하기 화학식 VI에 의해 표시되는 반복 단위(RPPSU)를 포함하는 것인, 중합체 배합물:
    [화학식 VI]
    Figure pct00039

    (상기 식 중,
    - R3은 각각의 경우 할로겐, 알킬, 알케닐, 알키닐, 아릴, 에테르, 티오에테르, 카르복실산, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄, 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고, 및
    - k는 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 4의 정수임)
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, PPSU 중합체는 하기 화학식 VII에 의해 표시되는 반복 단위(R'PPSU)를 포함하는 것인, 중합체 배합물:
    [화학식 VII]
    Figure pct00040
    .
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, PPSU 중합체의 농도는 중합체 배합물의 총 중량에 대하여 약 35 중량% 내지 약 95 중량%인, 중합체 배합물.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, PPSU 중합체는 ASTM D1238 표준에 따라 365℃의 온도 및 5 ㎏의 하중에서 측정된, 약 25 g/10 분 이하인 용융 지수를 포함하는 것인, 중합체 배합물.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 충격 조절제는 에틸렌 및 글리시딜 메타크릴레이트를 포함하는 중합체를 포함하는, 관능화 폴리올레핀을 포함하는 것인, 중합체 배합물.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 충격 조절제는 아크릴 에스테르모이어티가 없는 것인, 중합체 배합물.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 충격 조절제 농도는 중합체 배합물의 총 중량에 대하여 적어도 약 8 중량%인, 중합체 배합물.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 하기 화학식 IX에 의해 표시되는 반복 단위(RPC)를 포함하는 폴리카르보네이트 중합체를 추가로 포함하는 것인, 중합체 배합물:
    [화학식 IX]
    Figure pct00041

    (상기 식 중, Ar'는 하기 화학식 XII:
    [화학식 XII]
    Figure pct00042

    에 의해 표시되며, 그리고 여기서
    - R6는 각각의 경우 할로겐, 알킬, 과할로겐화 알킬, 알케닐, 과할로겐화 알키닐, 아릴, 과할로겐화 아릴, 에테르, 티오에테르, 에스테르, 아미드, 이미드, 알칼리 또는 알칼리 토금속 설포네이트, 알킬 설포네이트, 알칼리 또는 알칼리 토금속 포스포네이트, 알킬 포스포네이트, 아민, 4급 암모늄, 및 그의 임의의 조합으로 구성된 군으로부터 독립적으로 선택되고;
    - m은 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 4 범위의 정수이며;
    - n'는 1 내지 20 범위의 정수이고; 및
    - p는 각각의 경우 독립적으로 선택된 0 내지 2 범위의 정수임).
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 배합물은 ASTM D256 표준에 따라 측정된, 적어도 약 300 J/m의 노치 Izod 내충격성을 포함하는 것인, 중합체 배합물.
  14. 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 중합체 배합물을 포함하는 것인, 휴대용 전자 장치 부품.
  15. 제14항에 있어서, 휴대용 전자 장치는 휴대 전화, 개인용 정보 단말기, 랩톱 컴퓨터, 태블릿 컴퓨터, 웨어러블 연산 장치, 카메라, 휴대용 음향 기기, 휴대용 라디오, 전 지구 위치 파악 시스템 수신기 및 휴대용 게임기로 구성된 군으로부터 선택되는 것인, 휴대용 전자 장치.
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