KR20170138292A - Method for fabricating metal-supported solid oxide fuel cell using in-situ bonding and metal-supported solid oxide fuel cell fabricated by the same - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 고체산화물 연료전지 제조 기술에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조 기술에 관한 것이다.BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a solid oxide fuel cell manufacturing technology, and more particularly, to a manufacturing technique of a metal-supported solid oxide fuel cell.
연료전지는 수소 또는 메탄올 등의 연료가 산화할 때 생기는 화학에너지를 전기에너지로 변환시키는 일종의 발전장치로서, 연료극, 공기극 및 연료극과 공기극 사이에 위치하는 전해질막으로 이루어진다. 고체산화물 연료전지(SOFC: Solid Oxide Fuel Cell)는 산화물 세라믹을 전해질막의 소재로 이용하는 연료전지로서, 금속지지체형 고체산화물 연료전지는 전지의 구조적 강도를 위해 금속지지체가 적용된 것이다.BACKGROUND ART [0002] A fuel cell is a type of power generation device that converts chemical energy generated when a fuel such as hydrogen or methanol is oxidized into electric energy, and is composed of an anode, an air electrode, and an electrolyte membrane positioned between the anode and the cathode. A solid oxide fuel cell (SOFC) is a fuel cell using oxide ceramics as a material of an electrolyte membrane, and a metal support solid oxide fuel cell is a metal support applied for structural strength of a battery.
도 1 내지 도 3에는 종래의 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법의 일 예가 공정 순서에 따라 도시되어 있다. 먼저, 도 1에 도시된 바와 같이 금속 지지체(10)와, 공기극을 제외하고 연료극(22), 전해질막(21) 및 완충층(23)까지 제작된 셀(20)이 준비된다. 다음, 도 2에 도시된 바와 같이 금속지지체(10)에 금속 및 연료극 소재가 혼합된 접합 페이스트(11)가 도포되고, 공기극이 없는 셀(20)에서 연료극(22)이 접합 페이스트(11)에 의해 고온의 환원 분위기에서 열처리되어 금속지지체(10)에 접합된다. 이때, 접합은 1350℃에서 5시간, 총 20시간이 소요된다. 다음, 도 3에 도시된 바와 같이, 공기극(30)이 형성되어서 전지가 완성된다. 공기극(30)의 형성 과정을 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 우선, 도 2의 과정을 통해 금속지지체(10)에 접합된 셀(20)의 완충층(23) 위에 인시츄(in-situ) 소결이 가능한 공기극이 도포된다. 금속지지체형 SOFC에서 공기극은 공기분위기에서 소결하면 금속지지체가 산화되는 문제가 있고, 환원분위기에서 소결하면 공기극의 상이 파괴되는 문제가 있어서, 고온 소결이 불가하다. 따라서, 동작 중에(in-situ) 소결이 가능한 공기극 사용이 필요하지만 성능이 낮다는 단점이 존재한다. 이후, In-situ 공기극이 도포된 SOFC 단전지를 스택킹하여 SOFC 스택을 제작하고 SOFC 스택을 시동하여 작동 온도가 올라가면서 공기극이 동작 중에 소결된다.1 to 3 show an example of a conventional method of manufacturing a metal-supported solid oxide fuel cell according to a process sequence. First, as shown in FIG. 1, a
본 발명의 목적은 상기한 종래의 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법의 문제점을 개선한 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법 및 그에 따라 제조된 금속지지체형 고체산화물 연료전지를 제공하는 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to provide a method for manufacturing a metal-supported solid oxide fuel cell and a metal-supported solid oxide fuel cell manufactured by the method, which overcomes the problems of the conventional method for manufacturing a metal-supported solid oxide fuel cell .
상기한 본 발명의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따르면,According to an aspect of the present invention,
금속지지체형 고체산화물 연료전지를 제조하는 방법으로서, 금속지지체(110)를 준비하는 금속지지체 준비 단계; 연료극(122)과, 공기극(123)과, 상기 연료극과 상기 공기극 사이에 위치하는 전해질막(121)을 구비하는 단전지(120)를 준비하는 단계; 서로 대향하는 상기 연료극과 상기 금속지지체 중 적어도 하나의 면에 페이스트를 도포하는 페이스트 도포 단계; 상기 페이스트를 이용하여 상기 금속지지체에 상기 단전지를 임시 접합하여 임시 접합물을 준비하는 임시 접합 단계; 상기 임시 접합 단계를 통해 준비된 다수의 임시 접합물을 스택킹하여 SOFC 스택을 준비하는 스택 단계; 및 상기 SOFC 스택을 시동하여 상승하는 온도에 의해 상기 페이스트가 녹아서 상기 단전지와 상기 금속지지체가 접합되는 정식 접합 단계를 포함하는 인시츄 접합을 이용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법이 제공된다.A method of manufacturing a metal-supported solid oxide fuel cell, comprising: preparing a metal support for preparing a metal support (110); Preparing a unit cell (120) having a fuel electrode (122), an air electrode (123), and an electrolyte membrane (121) positioned between the fuel electrode and the air electrode; A paste applying step of applying a paste to at least one surface of the fuel electrode and the metal support which face each other; A temporary bonding step of temporarily bonding the unit cells to the metal support using the paste to prepare a temporary bonding material; A stacking step of stacking a plurality of temporary assemblies prepared through the temporary bonding step to prepare an SOFC stack; And a step of bonding the unit cell and the metal support together by melting the paste by rising temperature by starting the SOFC stack, thereby providing a metal support solid oxide fuel cell using the in situ bonding .
상기 페이스트는 은(Ag) 페이스트일 수 있다.The paste may be a silver (Ag) paste.
상기 공기극은 공기분위기에서 소결된 것일 수 있다.The air electrode may be sintered in an air atmosphere.
상기 공기극은 LSCF-GDC가 소결되어서 형성된 것일 수 있다.The air electrode may be formed by sintering LSCF-GDC.
상기한 본 발명의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 다른 측면에 따르면,According to another aspect of the present invention, in order to achieve the above object of the present invention,
적층된 다수의 단전지와, 단전지에 접합된 다수의 금속지지체를 포함하며, 상기 단전지는 연료극(122)과, 공기극(123)과, 상기 연료극과 상기 공기극 사이에 위치하는 전해질막(121)을 구비하며, 상기 공기극은 공기분위기에서 소결가능한 소재가 상기 단전지가 금속지지체에 접합되기 전에 소결되어서 상기 단전지에 형성된 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지가 제공된다.And a plurality of metal supports bonded to the unit cell, wherein the unit cell comprises a
상기 단전지와 상기 금속지지체는 은 페이스트에 의해 시동 과정에서 접합된 것일 수 있다.The unit cell and the metal support may be joined by a silver paste during a starting process.
본 발명에 의하면 앞서서 기재한 본 발명의 목적을 모두 달성할 수 있다. 구체적으로는, 시동 과정에서 상승하는 온도에 의해 녹는 점이 낮은 은과 같은 소재의 페이스트가 녹아서 단전지와 금속지지체를 접합시키므로, 종래와 같이 단전지와 금속지지체를 접합시키기 위한 별도의 공정이 불필요하게 된다.According to the present invention, all of the objects of the present invention described above can be achieved. Specifically, since a paste of a material such as silver having a low melting point due to an elevated temperature is melted during the starting process, a single cell and a metal support are bonded to each other. Therefore, a separate process for bonding a single cell and a metal support is unnecessarily do.
또한, 단전지와 금속지지체의 접합 전에 공기극까지 충분히 소결되어서 제조된 단전지를 이용하므로, 종래의 in-situ 과정에서 소결되는 공기극을 이용하는 것에 비해 높은 성능을 확보할 수 있다.In addition, since the single cell made by sufficiently sintering the electrode to the air electrode is used before the unit cell and the metal support are bonded, a high performance can be secured as compared with the use of the air electrode sintered in the conventional in-situ process.
도 1 내지 도 3은 종래의 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법의 일 예를 도시한 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 금속지지체형 금속산화물 연료전지의 제조방법을 도시한 순서도이다.
도 5는 도 4의 단전지 준비 단계와 금속 지지체 준비 단계에 대응하는 도면이다.
도 6은 도 4의 페이스트 도포 단계에 대응하는 도면이다.
도 7은 도 4의 임시 접합 단계에 대응하는 도면이다.1 to 3 show an example of a conventional method of manufacturing a metal-supported solid oxide fuel cell.
4 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a metal-supported metal oxide fuel cell according to an embodiment of the present invention.
Fig. 5 is a view corresponding to the single cell preparation step and the metal support preparation step of Fig. 4;
6 is a view corresponding to the paste application step of Fig.
Fig. 7 is a view corresponding to the temporary bonding step of Fig. 4;
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 실시예의 구성 및 작용을 상세히 설명한다.Hereinafter, the configuration and operation of an embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
도 4를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법은 금속지지체 준비 단계(S10)와, 단전지 준비 단계(S20)와, 페이스트 도포 단계(S30)와, 임시 접합 단계(S40)와, 스택 단계(S50)와, 정식 접합 단계(S60)를 포함한다. Referring to FIG. 4, a method of manufacturing a metal-supported solid oxide fuel cell according to an embodiment of the present invention includes a metal support preparation step S10, a single cell preparation step S20, a paste application step S30, A temporary bonding step S40, a stacking step S50, and a formal bonding step S60.
금속지지체 준비 단계(S10)에서는 도 5에 도시된 바와 같이 금속지지체형 고체산화물 연료전지에서 이용되는 금속지지체(110)가 준비된다. 금속지지체(110)는 금속지지체형 고체산화물 연료전지에서 이용되는 통상적인 것이 사용될 수 있다. 금속지지체(110)는 알루미늄, 티타늄, 니오븀, 크롬, 주석, 몰리브덴, 아연 및 스테인레스 스틸로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 금속 또는 2종 이상의 금속의 합금을 사용하는 것이 바람직하다. 금속지지체(110)의 적어도 일면에는 연료 또는 산소가 흐르는 관로가 형성될 수 있다.In the metal support preparation step S10, a
단전지 준비 단계(S20)에서는 연료극, 전해질막, 완충층 및 공기극까지 모두 소결이 완료된 단전지가 준비된다. 도 5에는 단전지 준비 단계(S20)에서 준비되는 단전지가 금속지지체(110)와 함께 도시되어 있다. 도 5를 참조하면, 단전지(120)는 전해질막(121)과, 전해질막(121)을 사이에 두고 양면에 각각 위치하는 연료극(122) 및 공기극(123)과, 전해질막(121)과 공기극(123)의 사이에 위치하는 완충층(124)을 구비한다. 전해질막(121)은 본 실시예에서 지르코니아(ZrO2)를 기반으로 하는 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ, yittria-stabilized zirconia)인 것으로 설명한다. 연료극(122)은 전해질막(121)의 일면(도면의 하면)에 접하여 형성되는데, 본 실시예에서는 산화니켈이 첨가된 이트리아 안정화 지르코니아(NiO-YSZ)인 것으로 설명한다. 공기극(123)은 공기분위기에서 소결되어 형성되는 것으로서, 본 실시예에서 공기분위기에서 소결가능한 LSCF-GDC로 이루어진다. LSCF-GDC는 LSCF와 GDC의 혼합물로서, LSCF는 란탄 스트론튬 코발트 철 복합산화물(Lanthanum Strontium Cobalt Ferrite)이며, GDC는 가돌리늄 도핑된 세리아(Gadolinium Doped Ceria)이다. 여기서 공기분위기에서의 소결이란 소결로 내에 공기가 공급된 상태를 의미한다. 본 발명에서는 공기분위기에서 충분히 소결된 공기극이 사용되므로, 종래의 in-situ 소결된 공기극에 비해 높은 성능 확보가 가능하게 된다. 완충층(124)은 전해질막(121)과 공기극(123)의 사이에 위치하며, 완충층(124)의 양면이 전해질막(121)과 공기극(123)에 각각 접한다. 본 실시예에서 완충층(124)은 GDC로 이루어진다. 금속지지체 준비 단계(S10)와 단전지 준비 단계(S20)가 완료된 후에는 페이스트 도포 단계(S30)가 수행된다.In the single cell preparation step (S20), the unit cell in which sintering is completed to the fuel electrode, the electrolyte membrane, the buffer layer, and the air electrode is prepared. 5, the unit cells prepared in the single cell preparing step S20 are shown together with the
페이스트 도포 단계(S30)에서는 금속지지체(110)와 단전지(120)의 연료극(122)의 사이에 은(Ag) 페이스트가 도포된다. 도 6에는 은 페이스트가 도포된 상태가 도시되어 있다. 도 6을 참조하면, 본 실시예에서 은 페이스트(111)가 금속지지체(110)에서 단전지(120)와 대향하는 일면에만 도포되어 있는데, 이와는 달리 은 페이스트는 단전지(120)의 연료극(122)에만 도포되거나, 단전지(120)의 연료극(122)과 금속지지체(110) 모두에 도포될 수도 있다. 은은 다른 금속에 비해 비교적 낮은 약 972℃의 녹는점을 갖는다. 페이스트 도포 단계(S30)가 완료된 후에는 임시 접합 단계(S40)가 수행된다.In the paste application step S30, silver (Ag) paste is applied between the
임시 접합 단계(S40)에서는 도 7에 도시된 바와 같이 금속지지체(110)와 단전지(120)가 은 페이스트(111)에 의해 임시 접합된다. 본 실시예에서 도 7에 도시된 바와 같이 은 페이스트(111)에 의해 임시 접합된 상태의 접합 구조물을 '임시 접합물'로 정의한다. 임시 접합 단계(S40)를 통해 다수의 임시 접합물이 준비되며, 임시 접합 단계(S40)가 완료된 후에는 스택 단계(S50)가 수행된다.In the temporary bonding step S40, the
스택 단계(S50)에서는 임시 접합 단계(S40)를 통해 준비된 다수의 임시 접합물이 스택되어서 SOFC 스택이 준비된다. 스택 방식은 통상의 SOFC 제조방법에서 사용되는 스택 방식이 사용되므로 이에 대한 상세한 설명은 생략한다. 스택 단계(S50)가 완료된 후에는 정식 접합 단계(S60)가 수행된다.In the stacking step S50, a plurality of temporary assemblies prepared through the temporary bonding step S40 are stacked to prepare an SOFC stack. Since the stacking method used in a conventional SOFC manufacturing method is used, a detailed description thereof will be omitted. After the stacking step S50 is completed, the formal bonding step S60 is performed.
정식 접합 단계(S60)에서는 스택 단계(S50)를 통해 준비된 SOFC 스택을 시동하여 작동 온도로 올라가면서 동작 중(in-situ)에 금속지지체(110)와 단전지(120)가 은 페이스트에 의해 접합된다. 낮은 녹는점을 갖는 은 페이스트는 시동 중에 상승하는 온도에 의해 녹아서 금속지지체(110)와 단전지(120)가 접합된다. 연료전지의 시동 과정에서 금속지지체와 단전지의 접합이 이루어지므로, 종래 기술과 같은 별도의 접합 공정이 불필요하게 된다.In the formal bonding step S60, the SOFC stack prepared in the stacking step S50 is started, and the
이상 실시예를 통해 본 발명을 설명하였으나, 본 발명은 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 실시예는 본 발명의 취지 및 범위를 벗어나지 않고 수정되거나 변경될 수 있으며, 본 기술분야의 통상의 기술자는 이러한 수정과 변경도 본 발명에 속하는 것임을 알 수 있을 것이다.Although the present invention has been described with reference to the above embodiments, the present invention is not limited thereto. It will be understood by those skilled in the art that various changes and modifications may be made without departing from the spirit and scope of the invention as defined by the appended claims.
110 : 금속지지체
111 : 은 페이스트
120 : 단전지
121 : 전해질막
122 : 연료극
123 : 공기극
124 : 완충층110: metal support
111: silver paste
120: Single cell
121: electrolyte membrane
122: anode
123: air pole
124: buffer layer
Claims (6)
금속지지체(110)를 준비하는 금속지지체 준비 단계;
연료극(122)과, 공기극(123)과, 상기 연료극과 상기 공기극 사이에 위치하는 전해질막(121)을 구비하는 단전지(120)를 준비하는 단계;
서로 대향하는 상기 연료극과 상기 금속지지체 중 적어도 하나의 면에 페이스트를 도포하는 페이스트 도포 단계;
상기 페이스트를 이용하여 상기 금속지지체에 상기 단전지를 임시 접합하여 임시 접합물을 준비하는 임시 접합 단계;
상기 임시 접합 단계를 통해 준비된 다수의 임시 접합물을 스택킹하여 SOFC 스택을 준비하는 스택 단계; 및
상기 SOFC 스택을 시동하여 상승하는 온도에 의해 상기 페이스트가 녹아서 상기 단전지와 상기 금속지지체가 접합되는 정식 접합 단계를 포함하는 인시츄 접합을 이용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.A method of manufacturing a metal-supported solid oxide fuel cell,
A metal support preparation step of preparing a metal support 110;
Preparing a unit cell (120) having a fuel electrode (122), an air electrode (123), and an electrolyte membrane (121) positioned between the fuel electrode and the air electrode;
A paste applying step of applying a paste to at least one surface of the fuel electrode and the metal support which face each other;
A temporary bonding step of temporarily bonding the unit cells to the metal support using the paste to prepare a temporary bonding material;
A stacking step of stacking a plurality of temporary assemblies prepared through the temporary bonding step to prepare an SOFC stack; And
Wherein the SOFC stack is activated and the paste is melted at an elevated temperature so that the unit cell and the metal support are bonded to each other.
상기 페이스트는 은(Ag) 페이스트인 것을 특징으로 하는 인시츄 접합을 이용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the paste is a silver (Ag) paste. ≪ RTI ID = 0.0 > 11. < / RTI >
상기 공기극은 공기분위기에서 소결된 것을 특징으로 하는 인시츄 접합을 이용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the air electrode is sintered in an air atmosphere. ≪ RTI ID = 0.0 > 11. < / RTI >
상기 공기극은 LSCF-GDC가 소결되어서 형성되는 것을 특징으로 하는 인시츄 접합을 이용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the air electrode is formed by sintering LSCF-GDC. ≪ RTI ID = 0.0 > 11. < / RTI >
상기 단전지는 연료극(122)과, 공기극(124)과, 상기 연료극과 상기 공기극 사이에 위치하는 전해질막(121)을 구비하며,
상기 공기극은 공기분위기에서 소결가능한 소재가 상기 단전지가 금속지지체에 접합되기 전에 소결되어서 상기 단전지에 형성된 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지.A plurality of stacked unit cells, and a plurality of metal supports bonded to the unit cells,
The unit cell includes a fuel electrode 122, an air electrode 124, and an electrolyte membrane 121 positioned between the fuel electrode and the air electrode,
Wherein the air electrode is formed in the unit cell by sintering in an air atmosphere so that the unit cell is sintered before the unit cell is joined to the metal support.
상기 단전지와 상기 금속지지체는 은 페이스트에 의해 시동 과정에서 접합된 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지.The method of claim 5,
Wherein the unit cell and the metal support are joined in a starting process by silver paste.
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