KR20170124513A - 태양전지용 광활성층, 이를 포함하는 태양전지, 및 이들의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 태양전지용 광활성층은 양자점을 포함하는 제1광활성층, 상기 제1광활성층 상에 배치되고 제1금속산화물층/금속층/제2금속산화물층이 순차적으로 적층된 중간층, 및 상기 중간층 상에 배치되고, 공액 고분자(conjugated polymer) 및 풀러렌(fullerene) 유도체를 포함하는 제2광활성층을 포함함에 따라, 다른 흡수 대역을 가진 광활성층 간의 계면 특성 및 결합일치 정도를 향상시켜 태양전지의 광전변환 효율을 향상시킬 수 있다.
Description
본 발명은 태양전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 태양전지용 광활성층, 이를 포함하는 태양전지, 및 이들의 제조방법에 관한 것이다.
최근 대체에너지 개발에 대한 관심이 높아지면서 태양전지 개발에도 많은 연구가 이루어지고 있다. 태양전지는 빛 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 반도체 소자로서, 빛을 흡수하는 두 개 이상의 반도체 물질 층으로 구성된다. 상기 태양전지는 p-n 접합을 이루는 반도체 다이오드에 빛을 조사하면 광자가 흡수되어 전자/정공쌍이 생성되고 두 개의 다른 물질의 접합부에서 전위차가 발생함으로써 전류가 흐르게 된다.
태양전지는 광활성층의 구성 물질에 따라 크게 무기물 태양전지 또는 유기물 태양전지로 구분할 수 있다. 종래의 태양전지는 단결정 또는 다결정 실리콘 태양전지가 대부분이었으나, 최근 실리콘 소재의 공급 불안정화가 심화되어, 수급 불균형에 따른 고비용 문제가 발생하고 있어 이를 대체하기 위한 새로운 태양전지를 개발하고 있다.
한편, 탠덤 태양전지(Tandem solar cell)는 서로 다른 광학 밴드갭(Optical bandgap)을 갖는 물질을 2층 이상으로 형성한 구조를 갖는다. 탠덤 태양전지는 빛의 입사면에 가까운 부분에 넓은 밴드갭을 갖는 물질을 포함하는 반도체층(Top cell)이 구비되고, 빛의 입사면에서 먼 부분에 상대적으로 좁은 밴드갭을 갖는 물질을 포함하는 반도체층(Bottom up)이 삽입된 구조를 갖는다.
이러한 태양전지 대안으로서, 유기재료와 무기재료를 혼용한 이종접합 구조를 갖는 유/무기 복합 탠덤 태양전지에 대한 연구가 수행되었다. 상기 유/무기 복합 탠덤 태양전지는 유기물질 및 무기물질의 장점에 의해 각각 단점을 상호 보완함으로써 태양전지의 광전변환효율 및 사용수명을 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
하지만, 상기 탠덤 태양전지는 다른 흡수 대역을 가진 광활성층을 사용함으로써 태양광의 스펙트럼을 효율적으로 흡수하여 태양전지의 광전변환 효율을 향상시킨다. 하지만, 실제로 다른 흡수 대역을 가진 광활성층을 단순히 조합하는 것만으로는 광전변환 효율을 향상시키는데 어려움이 있다. 따라서, 다른 흡수 대역을 가진 광활성층 간의 계면 특성 및 결합일치 정도를 향상시켜 태양전지의 광전변환 효율을 향상시킬 수 있는 탠덤 태양전지의 개발이 절실한 실정이다.
본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 서로 다른 흡수 대역을 가진 광활성층 간의 계면 특성 및 결합일치 정도를 향상시켜 태양전지의 광전변환 효율을 향상시킬 수 있는 태양전지용 광활성층, 이의 제조방법, 이를 포함하는 태양전지, 및 이를 포함하는 태양전지의 제조방법을 제공하는 데 그 목적이 있다.
상술한 과제를 해결하기 위하여 본 발명은 양자점을 포함하고 60 ~ 100 nm의 두께를 가지는 제1광활성층; 상기 제1광활성층 상에 배치되고 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층이 순차적으로 적층된 중간층; 및 상기 중간층 상에 배치되고, 공액 고분자(conjugated polymer) 및 풀러렌(fullerene) 유도체를 포함하고, 상기 제1광활성층과 서로 다른 광흡수 대역을 가지며, 70 nm 이상의 두께를 가지는 제2광활성층; 을 포함하며, 상기 제1광활성층 및 상기 제2광활성층은 전기적으로 직렬연결된 태양전지용 광활성층을 제공한다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 양자점은 PbS, PbSe, PbTe, CdS, CdSe, InP, InAs 및 CdTe로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 양자점은 PbS이고, 상기 PbS는 티오알킬설파닐(Thio(alkyl)sulfanyl)기, 테트라알킬암모늄(tetra(alkyl))염, 요오드화 이온(iodide ion), 브롬화 이온(bromide ion), 및 염소 이온(chloride ion)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 리간드로서 표면에 결합될 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 공액고분자는 PTB7, P3HT 및 PCDTBT 를 비롯한 p형 고분자 군에서 하나 또는 그 외 n형 고분자로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하고, 상기 풀러렌 유도체는 PCBM, PC71BM, C60 일 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 공액고분자는 PTB7이고, 상기 풀러렌 유도체는 PC71BM일 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 공액고분자 및 풀러렌 유도체의 중량비는 1 : 1 ~ 2일 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 제1금속산화물층 및 상기 제2금속산화물층의 두께는 10 ~ 30 nm이고, 상기 금속층의 두께는 0.1 ~ 3.0 nm일 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 금속층의 두께는 0.5 ~ 1.5 nm일 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 제1금속산화물층은 MoOx을 포함하고, 상기 금속층은 Au을 포함하고, 및 상기 제2금속산화물층은 ZnO을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 측면은 제1전극; 상기 제1전극 상에 배치되고, 상술한 태양전지용 광활성층; 및 상기 광활성층 상에 배치되는 제2전극;을 포함하는 양자점-유기재료 복합 탠덤 태양전지를 제공한다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 제1전극 및 상기 광활성층 사이에 배치되는 전자전달층을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 측면은 양자점을 포함하는 제1광활성층을 형성하는 단계; 상기 제1광활성층 상에 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층이 순차적으로 적층하여 중간층을 형성하는 단계; 및 상기 중간층 상에 공액 고분자(conjugated polymer) 및 풀러렌(fullerene) 유도체를 포함하는 제2광활성층을 형성하는 단계;를 포함하는 태양전지용 광활성층의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 제1금속산화물층은 MoOx을 포함하고, 상기 금속층은 Au을 포함하고, 및 상기 제2금속산화물층은 ZnO을 포함할 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 제1광활성층을 형성하는 단계는, PbS 양자점층을 형성하는 단계; 상기 PbS 양자점층을 EDT(1,2-Ethanedithiol) 용액 및 TBAI(tetrabutylammonium iodide) 용액을 포함하는 리간드 용액에 침지시켜 PbS 양자점층의 표면에서 리간드를 결합시키는 단계; 및 상기 리간드가 결합된 PbS 양자점층을 세척하는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 EDT(1,2-Ethanedithiol) 용액 및 TBAI(tetrabutylammonium iodide) 용액의 농도 몰비는 1 : 0.1 ~ 10일 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 제1광활성층을 형성하는 단계, 상기 중간층을 형성하는 단계, 및 상기 제2광활성층을 형성하는 단계는 스핀코팅법(spin coating), 슬릿코팅법(slit coating), 드럽캐스팅법(drop casting), 딥케스팅법(dip casting), 잉크젯법(ink jet), 프린팅법(printing) 및 임프린트법(imprint)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 용액공정에 의해 수행될 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 제1광활성층을 형성하는 단계 및 상기 제2광활성층을 형성하는 단계는 20 ~ 30 ℃의 온도 및 대기압의 압력에서 수행될 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예로서, 상기 제2광활성층을 형성하는 단계에서, 상기 공액고분자 및 풀러렌 유도체의 중량비는 1 : 1 ~ 2일 수 있다.
본 발명의 또 다른 측면은 제1전극을 준비하는 단계; 상기 제1전극 상에 졸-겔(sol-gel) 공정에 의해 전자전달층을 형성하는 단계; 상기 전자전달층 상에 상술한 태양전지용 광활성층의 제조방법에 의해 광활성층을 형성하는 단계; 및 상기 광활성층 상에 제2전극을 형성하는 단계;를 포함하는 양자점-유기재료 복합 탠덤 태양전지의 제조방법을 제공한다..
본 발명에 의한 태양전지용 광활성층, 이를 포함하는 태양전지, 및 이들의 제조방법을 따르면 서로 다른 흡수 대역을 가진 광활성층 간의 계면 특성 및 결합일치 정도를 향상시켜 태양전지의 광전변환 효율을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 태양전지의 모식도(a) 및 단면 SEM 사진(b)이다.
이하, 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 보다 상세하게 설명한다. 그러나, 본 발명은 여기서 설명되어지는 실시예에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
먼저, 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지용 광활성층에 대해 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지용 광활성층은 제1광활성층, 상기 제1광활성층 상에 배치된 중간층, 및 상기 중간층 상에 배치된 제2광활성층을 포함한다.
상기 제1광활성층은 양자점을 포함한다. 상기 양자점은 PbS, PbSe, PbTe, CdS, CdSe, InP, InAs 및 CdTe로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다. 또한, 바람직하게는 상기 양자점은 PbS이고, 상기 PbS는 콜로이드상 양자점일 수 있다. 상기 PbS의 경우 후술되는 중간층, 및 제2광활성 물질과의 계면특성이 우수하기 때문에 광전변환효율을 더욱 향상시킬 수 있다. 상기 PbS가 콜로이드상 양자점일 경우 양자점의 크기가 균일하여 전기적 특성이 향상될 수 있다.
또한, 상기 PbS는 표면에 티오알킬설파닐(Thio(alkyl)sulfanyl)기, 테트라알킬암모늄(tetra(alkyl))염, 요오드화 이온(iodide ion), 브롬화 이온(bromide ion), 및 염소 이온(chloride ion)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 리간드 결합될 수 있다. 이때, 상기 티오알킬설파닐의 알킬기는 C1 ~ C5 중 어느 하나일 수 있고, 바람직하게는 C1 ~ C3 중 어느 하나일 수 있으며, 더욱 바람직하게는 C2일 수 있다. 또한, 상기 테트라알킬암모늄 염의 알킬기는 C1 ~ C5 중 어느 하나일 수 있고, 바람직하게는 C4 ~ C5 중 어느 하나일 수 있으며, 더욱 바람직하게는 C4일 수 있다.
이때, 상기 PbS 양자점은 상기 티오알킬설파닐(Thio(alkyl)sulfanyl)기, 테트라알킬암모늄(tetra(alkyl))염, 요오드화 이온(iodide ion), 브롬화 이온(bromide ion), 및 염소 이온(chloride ion)염 중 1종 이상의 관능기 또는 염이 표면에 1 : 0.1 ~ 10의 몰비로 포함할 수 있고, 바람직하게는 1 : 0.2 ~ 3의 몰비로 포함할 수 있다. 상기 관능기 또는 염이 상기 몰비로 포함하는 경우 이를 포함하는 태양전지에서의 단락전류 밀도, 개방 전압, 성능 지수 및 전력변환 효율 등이 향상될 수 있다.
이때, 상기 PbS 양자점은 평균 입경이 1 nm ~ 20 nm일 수 있고, 바람직하게는 2 nm ~ 8 nm 일 수 있다. 상기 PbS 양자점의 입경이 1 nm 미만인 경우 균일한 제조가 어려운 문제점이 있고, 20 nm를 초과하는 경우에도 균일한 제조 및 분산에 어려움이 있는 문제점이 있다.
또한, 상기 제1광활성층의 두께는 60 ~ 100 nm일 수 있다. 상기 광활성층의 두꼐가 60nm 미만일 경우 광흡수가 제한적일 수 있고, 100nm를 초과하는 경우 전자전달 효율이 저하될 수 있다.
다음으로, 상기 중간층은 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층이 적층된 형태이다. 상기 중간층은 서로 다른 광흡수 대역을 가진 상기 제1광활성층 및 후술되는 제2광활성층 사이에 배치되어 상기 상기 제1광활성층 및 제2광활성층 간의 계면 특성 및 결합일치 정도를 향상시켜 태양전지의 광전변환 효율을 향상시키는 역할을 수행한다. 또한, 상기 제1광활성층 및 제2광활성층을 전기적으로 직렬연결시키는 역할을 수행한다.
상기 제1금속산화물층은 불순물이 상기 제1광활성층으로부터 후술되는 제2광활성층으로 확산되는 것을 방지하는 역할을 수행한다. 상기 제1금속산화물층은 MoOx을 포함할 수 있다.
이때, 상기 제1금속산화물층의 두께는 10 ~ 30 nm일 수 있고, 더욱 바람직하게는 15 ~ 25nm일 수 있다. 상기 제1금속산화물층의 두께가 10nm 미만일 경우 상기 제1금속산화물층은 불순물이 상기 제1광활성층으로부터 후술되는 제2광활성층으로 확산되는 것을 방지하는 효과가 미미할 수 있고, 30nm를 초과할 경우 태양전지에 적용 시 경박화가 어려울 수 있다.
상기 금속층은 상기 제1광활성층 및 제2광활성층 사이에서 특정 파장의 빛을 증폭시켜 넓은 파장대역에서 빛을 흡수할 수 있게 함으로써 광전변환효율을 향상시킬 수 있다. 상기 금속층은 고반사성 금속을 포함할 수 있고, 상기 고반사성 금속은 Au를 포함할 수 있다.
상기 금속층의 두께는 0.1 ~ 3.0 nm일 수 있고, 더욱 바람직하게는 0.5 ~ 1.5 nm일 수 있다. 상기 금속층의 두께가 0.1 nm 미만이거나 3.0 nm를 초과할 경우 태양전지에 적용시 경박화가 어려울 수 있다.
상기 제2금속산화물층은 상기 제1광활성층 및 상기 제2광활성층 사이에서 빛의 투과를 증강시키는 역할을 수행한다. 상기 제2금속산화물층은 고투과지수를 갖는 금속산화물을 포함할 수 있으며, 바람직하게는 ZnO를 포함할 수 있다.
이때, 상기 제2금속산화물층의 두께는 10 ~ 30nm일 수 있고, 더욱 바람직하게는 15 ~ 25 nm일 수 있다. 상기 제2금속산화물층의 두께가 10nm 미만일 경우 상기 제1광활성층 및 상기 제2광활성층 사이에서 빛의 투과를 증강시키는 효과가 미미할 수 있고, 30nm를 초과하는 경우 태양전지에 적용시 경박화가 어려울 수 있다.
상기 중간층은 상기 제1금속산화물층이 MoOx를 포함하고, 상기 금속층이 Au를 포함하고, 및 상기 제2금속산화물층이 ZnO를 포함할 경우 태양전지에 적용됐을 때 태양전지의 광학적 특성 향상 및 전기적 특성 향상의 균형을 이룰 수 있다.
상기 제2광활성층은 유기재료를 포함하는 유기 광활성층일 수 있다. 이에, 상기 제2광활성층은 양자점을 포함하는 상기 제1광활성층과 서로 다른 파장대역의 광을 흡수하기 때문에 태양전지에 적용 시 넓은 파장대역의 광 흡수가 가능하게 된다.
상기 제2광활성층은 공액 고분자(conjugated polymer) 및 풀러렌(fullerene) 유도체를 포함한다. 이때, 상기 공액고분자는 PTB7, P3Ht 및 PCDTBT를 비롯한 p형 고분자 군에서 하나 또는 그 외 n형 고분자로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하고, 상기 풀러렌 유도체는 PCBM, PC71BM, C60 일 수 있다. 또한, 바람직하게는 상기 공액고분자는 PTB7이고, 상기 풀러렌 유도체는 PC71BM일 수 있다. 이 경우 상기 제1광활성층 및 상기 제2광활성층 간의 계면 특성이 더 우수할 수 있다.
또한, 상기 공액고분자 및 풀러렌 유도체의 중량비는 1 : 1 ~ 2일 수 있다. 상기 공액고분자 및 풀러렌 유도체의 중량비가 1 : 1 미만이거나, 1 : 2를 초과할 경우 제2광활성층의 광전변환 효율이 향상이 미미할 수 있다.
상기 제2광활성층의 두께는 70nm 이상일 수 있다. 상기 제2광활성층의 두꼐가 70nm미만일 경우 태양전지에 적용 시 경박화가 어려울 수 있다.
이하, 상기 태양전지용 광활성층의 제조방법을 설명한다.
본 발명의 일실시예에 따른 태양전지용 광활성층의 제조방법은 양자점을 포함하는 제1광활성층을 형성하는 단계, 상기 제1광활성층 상에 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층이 순차적으로 적층하여 중간층을 형성하는 단계, 및 상기 중간층 상에 공액 고분자(conjugated polymer) 및 풀러렌(fullerene) 유도체를 포함하는 제2광활성층을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 제1광활성층은 태양전지에 적용될 경우 기판 상에 형성될 수 있다. 상기 제1광활성층을 형성하는 단계에서 사용되는 양자점은 전술된 제1광활성층에 포함된 양자점과 동일하므로 전술된 내용을 참고하기로 한다. 상기 제1광활성층을 형성하는 단계는 용액 공정에 의해 수행될 수 있다. 상기 용액 공정은 스핀코팅법(spin coating), 슬릿코팅법(slit coating), 드럽캐스팅법(drop casting), 딥케스팅법(dip casting), 잉크젯법(ink jet), 프린팅법(printing) 및 임프린트법(imprint)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 양자점이 PbS일 경우, 전극 상에 상기 PbS 입자를 상기 용액 공정에 의해 코팅시킨다. 이후, EDT(1,2-Ethanedithiol) 용액 및 TBAI(tetrabutylammonium iodide) 용액을 포함하는 리간드 용액에 침지시켜 PbS 양자점이 형성된 층의 표면에서 리간드를 결합시킬 수 있다. 이때, 상기 EDT 용액은 EDT의 농도가 1 mM ~ 1 M일 수 있고, 더욱 바람직하게는 5 mM ~ 15 mM인 것이 좋다. 상기 EDT의 농도가 1 mM 미만인 경우 정확한 농도 제어가 어려운 문제점이 있고, 1 M을 초과하는 경우에는 잔여 EDT를 제거하기 어려운 문제점이 있다.
또한, 상기 TBAI 용액은 TBAI의 농도가 0.1 mM ~ 5 M일 수 있고, 더욱 바람직하게는 10 mM ~ 50 mM인 것이 좋다. 상기 TBAI의 농도가 0.1 mM 미만인 경우 정확한 농도 제어가 어려운 문제점이 있고, 5 M을 초과하는 경우 잔여 TBAI를 제거하기 어려운 문제점이 있다.
또한, 상기 EDT(1,2-Ethanedithiol) 용액 및 TBAI(tetrabutylammonium iodide) 용액을 포함하는 리간드 용액의 농도는 1 ~ 20 mM인 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 2 ~ 8 mM인 것이 좋다. 상기 리간드 용액은 상기 2종의 용액의 혼합비가 유지되는 경우에도 리간드 용액의 농도에 따라 양자점 반도체층의 특성이 결정될 수 있다.
이때, 상기 리간드 용액은 EDT 용액 및 TBAI 용액을 1 : 0.1 ~ 10 의 몰비로 포함할 수 있고, 보다 바람직하게는 1 : 3.5 ~ 4 의 몰비로 포함하는 것이 좋다. 상기 리간드 용액은 EDT 용액 및 TBAI 용액을 상기 몰비로 포함하는 경우 이를 포함하는 태양전지에서의 단락전류 밀도, 개방 전압, 성능 지수 및 전력변환 효율 등이 향상될 수 있다.
이후, 상기 리간드가 결합된 PbS를 세척 및 건조하는 단계를 더 포함할 수 있다.
다음으로, 상기 제1광활성층 상에 중간층을 형성하는 단계는 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층을 순서대로 적층하여 수행될 수 있다. 이때 사용되는 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층 형성물질은 전술된 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층 물질과 동일하므로 전술된 내용을 참고하기로 한다.
상기 제1광활성층 상에 제1금속산화물층을 형성하는 단계는 용액공정에 의해 수행될 수 있다. 상기 용액 공정은 스핀코팅법(spin coating), 슬릿코팅법(slit coating), 드럽캐스팅법(drop casting), 딥케스팅법(dip casting), 잉크젯법(ink jet), 프린팅법(printing) 및 임프린트법(imprint)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 제1금속산화물층 상에 금속층을 형성하는 단계는 상기 제1금속산화물층 상에 상기 금속층 물질을 열적으로 증착하여 수행될 수 있다. 이때, 증착 온도는 150 ℃이하이고, 1분 ~ 30분 동안 수행될 수 있다.
다음으로, 상기 금속층 상에 제2금속산화물층을 형성하는 단계는 전술된 제1금속산화물층 형성 단계와 마찬가지로 용액공정에 의해 수행될 수 있다.
이와 같은 공정을 통해, 제1광활성층 상에 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층이 순서대로 적층된 형태의 중간층이 형성될 수 있다.
다음으로, 상기 중간층 상에 제2광활성층을 형성하는 단계에 대해 설명한다.
상기 제2광활성층을 형성할 때 사용되는 물질에 대한 상세한 설명은 전술된 제2광활성층에 대한 설명을 참고하기로 한다. 상기 제2광활성층 형성 공정은 상기 제1광활성층 형성 공정과 마찬가지고 용액공정에 의해 수행될 수 있다. 상기 용액 공정은 스핀코팅법(spin coating), 슬릿코팅법(slit coating), 드럽캐스팅법(drop casting), 딥케스팅법(dip casting), 잉크젯법(ink jet), 프린팅법(printing) 및 임프린트법(imprint)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 제1광활성층을 형성하는 단계 및 제2광활성층을 형성하는 단계는 용액공정을 통해 수행됨에 따라 20 ~ 30 ℃의 온도 및 대기압의 압력에서 수행될 수 있다. 이와 같이 저온 및 대기압 공정이 가능함에 따라 공정이 간단해진다. 또한, 제1광활성층 또는 제2광활성층 형성 중 고온 및 고압에 의해 상기 제1광활성층 또는 제2광활성층의 기계적 또는 전기적 특성이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 양자점-유기재료 복합 탠덤 태양전지에 대해 설명한다.
상기 태양전지는 제1전극, 상기 제1전극 상에 배치된 광활성층, 및 상기 광활성층 상에 배치된 제2전극을 포함한다.
상기 제1전극은 ITO(indium-tin oxide), FTO(fluorine doped tin oxide), AZO(aluminium doped zinc oxide), IGZO(Indium gallium zinc oxide), 유리, PET(Polyethylene terephthalate), PEN(polyethylene naphthalate), 및 폴리이미드(polimide)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 기판을 포함할 수 있고, 바람직하게는 ITO 기판일 수 있다.
상기 광활성층에 대한 상세한 설명은 전술된 내용을 참고하기로 한다.
이때, 상기 제1전극 및 상기 광활성층 사이에 전자전달층을 더 포함할 수 있다. 상기 전자전달층은 ZnO, TiO2, SnO2, ITO 및 이들의 유도체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 n형 반도체를 포함할 수 있고, 바람직하게는 ZnO 일 수 있다.
상기 제2전극은 은, 금, 알루미늄, 구리, ITO(indium-tin oxide), FTO(fluorine doped tin oxide), AZO(aluminiumdoped zinc oxide), 및 IGZO(Indium gallium zinc oxide)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 전극일 수 있고, 바람직하게는 은 전극일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 따른 양자점-유기재료 복합 탠덤 태양전지의 제조방법을 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 양자점-유기재료 복합 탠덤 태양전지의 제조방법은 제1전극을 준비하는 단계, 상기 제1전극 상에 광활성층을 형성하는 단계, 및 제1전극을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 제1전극은 전술된 제1전극과 동일한 물질을 사용하므로 전술된 내용을 참고하기로 한다. 또한, 상기 제1전극 상에 광활성층을 형성하는 단계는 전술된 내용을 참고하기로 한다.
상기 제1전극을 준비하는 단계 및 상기 광활성층을 형성하는 단계 사이에, 상기 제1전극 상에 전자전달층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 전자전달층을 형성하는 단계는 졸겔(sol-gel) 공정에 의해 수행될 수 있다. 졸-겔 공정에 의해 상기 전자전달층을 형성할 경우 전자전달 효과를 더 향상시킬 수 있다. 이에, 광전변환효율이 향상될 수 있다.
상기 광활성층 상에 제2전극을 형성하는 단계에서 사용되는 제2전극 물질은 전술된 제2전극과 동일하므로 전술된 내용을 참고하기로 한다. 상기 제2전극을 형성하는 단계는 전극을 형성하는 공지된 기술이라면 제한 없이 사용될 수 있고, 일 예로 셰도우마스크(shdow mask)를 사용하여 형성될 수 있으나 이에 한정되지 않는다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 태양전지의 모식도(a) 및 단면 SEM 사진(b)이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 태양전지는 양자점을 포함하는 제1광활성층(PbS-CQD), 중간층(MoOx/Au/ZnO-np), 및 유기재료를 포함하는 제2광활성층(PTB7-Th/PC71BM)이 탠덤형으로 적층되어 형성됨을 알 수 있다. 또한, SEM사진을 참조하면 각 층이 균일하게 형성됐음을 알 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예(example)를 제시한다. 다만, 하기의 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐, 본 발명이 하기의 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<준비예 1 - 양자점 용액의 준비>
2시간 동안 100 ℃에서 1-옥타데센(1-octadecene, 20 mL, ODE, technical grade 90%, Sigma-Aldrich)에서 용해 및 탈가스된 PbO(0.94 g, 99.99%, Sigma-Aldrich) 및 올레산(oleic acid, 3 mL, technical grade 90%, Sigma-Aldrich)에 의해 제조된 Pb 전구체를 준비했다.
이후, 115 ℃까지 온도를 승온시킨 뒤 N2 가스 분위기 하에서 TMS2-S(360 ?L, synthetic grade hexamethyldisilathiane, Sigma-Aldrich) 및 ODE (10 mL)에 의해 형성된 유황(sulfur)을 빠르게 주입했다.
1~2초가 지난 후, 열적 ??칭(Thermal quenching)을 위해 톨루엔(20 mL)을 주입했다. 이후, 혼합된 플라스크(flask)를 베스(bath)에서 냉각시켜 콜로이드상 PbS 양자점을 형성했다.
이후, 콜로이드상 PbS 양자점을 정제 및 아세톤으로 추출 후, 톨루엔에 분산시켰다.
이후, 콜로이드상 PbS 양자점을 메탄올과 혼합한 뒤 원심 분리기를 이용하여 두 번 또는 세번 세척하였다. 이후, 메탄올을 증발시키기 위한 건조 공정을 수행한 뒤 건조된 콜로이드상 PbS 양자점을 옥탄에 40mg/mL의 농도로 용해시켜 양자점층 형성 용액을 제조했다.
<제조예 1 - 태양전지의 제조>
ITO 투명전극 상에 150℃ 이하의 온도에서 20분 동안 졸겔(sol-gel) 공정을 이용하여 ZnO 전자전달층을 코팅했다. 이후, 상기 전자전달층 상에 상기 준비예 1에서 준비된 양자점층 형성 용액을 스핀 코팅 공정을 통해 코팅했다. 이후, 코팅된 양자점층에 메탄올에 용해된 요오드화 테트라부틸암모늄(tetrabutylammonium iodide, 10 mg/mL) 및 2mM의 농도로 아세토니트릴(acetonitrile)에 용해된 1,2-에탄디티올(1,2-ethanedithiol, EDT, GC>98%, Fluka)을 순차적으로 처리하여 콜로이드상 PbS 양자점의 리간드 치환시켜 85nm 두께의 제1광활성층을 형성했다.
이후, 상기 제1광활성층 상에 10-6 Torr 이하의 압력에서 MoOx 및 Au를 20nm 및 1nm의 두께로 순차적으로 증착한 뒤, 상기 Au층 상에 ZnO 나노입자를 포함하는 용액(22 mg/mL)을 스핀코팅한 뒤 (4000 RPM) 상온에서 건조하여 20nm의 두께의 ZnO층을 형성했다. 이에, 제1광활성층 상에 MoOx/Au/ZnO 형태로 적층된 중간층을 형성했다.
이후, 20mg/mL 농도의 PTB7 및 PC71BM를 1 : 1.5 중량비로 혼합하여 유기재료 혼합액을 제조한 뒤, 상기 중간층 상에 스핀 코팅 공정을 통해 코팅하여 95nm 두께의 제2광활성층을 형성했다.
마지막으로, 10-6 Torr 이하의 압력에서 상기 제2광활성층 상에 Ag 전극을 섀도마스크(shadow mask)를 통하여 상기 제2광활성층 상에서 열적으로 증착시켰다. 침적된 Ag 전극은 7.1mm2의 활성 영역을 나타냈다.
<제조예 2 ~ 6>
상기 제조예 1과 동일한 방법으로 제조하되, 제1광활성층 및 제2광활성층의 두께를 하기 표 1과 같이 다르게 하여 태양전지를 제조했다.
<비교제조예 1 ~ 6>
상기 제조예 1과 동일한 방법으로 제조하되 제1전극상에 제1광활성층만을 형성한 뒤, 중간층 및 제2광활성층을 형성하지 않은 채로 상기 제1광활성층 상에 제2전극을 형성했다. 또한, 하기 표 1과 같이 상기 제1광활성층의 두께를 달리하여 태양전지를 제조했다.
<비교제조예 7 ~ 10>
상기 제조예 1과 동일한 방법으로 제조하되 제1광활성층 및 중간층을 형성하지 않은 채로 제1전극상에 제2광활성층만을 형성한 뒤, 상기 제2광활성층 상에 제2전극을 형성했다. 또한, 하기 표 1과 같이 상기 제2광활성층의 두께를 달리하여 태양전지를 제조했다.
<실험예 1 - 광활성층의 구성 및 두께에 따른 광전환효율 특성 측정>
상기 제조예 1 ~ 7 및 비교제조예 1 ~ 10에서 제조된 태양전지의 광전환효율(power conversion efficiency, PCE), 개방회로전압(open circuit voltage, Voc), 단락회로 전류 밀도(short-circuit current density, Jsc), 필팩터(fill factor, FF) 값을 측정하여 하기 표 1에 나타냈다.
| 구분 | 적층형태 | 제1광활성층의 두께(nm) | 제2광활성층의 두께(nm) | PCE (%) |
Voc (V) |
Jsc (mA/cm2) |
FF |
| 제조예 1 | A/B/C | 85 | 95 | 8.27 | 1.30 | 10.36 | 0.63 |
| 제조예 2 | A/B/C | 60 | 95 | 6.55 | 1.30 | 7.32 | 0.69 |
| 제조예 3 | A/B/C | 75 | 95 | 7.37 | 1.30 | 8.70 | 0.65 |
| 제조예 4 | A/B/C | 100 | 95 | 7.43 | 1.29 | 9.09 | 0.64 |
| 제조예 5 | A/B/C | 85 | 105 | 7.81 | 1.31 | 9.79 | 0.62 |
| 제조예 6 | A/B/C | 85 | 80 | 7.49 | 1.28 | 8.82 | 0.66 |
| 비교제조예 1 | A | 280 | - | 6.34 | 0.56 | 24.04 | 0.48 |
| 비교제조예 2 | A | 220 | - | 5.85 | 0.54 | 21.23 | 0.51 |
| 비교제조예 3 | A | 160 | - | 6.01 | 0.59 | 17.53 | 0.59 |
| 비교제조예 4 | A | 100 | - | 4.90 | 0.55 | 15.00 | 0.59 |
| 비교제조예 5 | A | 85 | - | 4.39 | 0.54 | 14.10 | 0.58 |
| 비교제조예 6 | A | 75 | - | 4.22 | 0.57 | 12.38 | 0.60 |
| 비교제조예 7 | C | - | 105 | 7.82 | 0.79 | 16.44 | 0.60 |
| 비교제조예 8 | C | - | 95 | 8.33 | 0.79 | 17.20 | 0.62 |
| 비교제조예 9 | C | - | 80 | 8.61 | 0.80 | 16.90 | 0.64 |
| 비교제조예 10 | C | - | 60 | 8.87 | 0.79 | 16.88 | 0.66 |
| A : 제1광활성층 B : 중간층 C : 제2광활성층 |
|||||||
상기 표 1을 참조하면, 양자점을 포함하는 제1광활성층, 중간층, 및 유기재료를 포함하는 제2광활성층이 적층된 제조예 1 ~ 6의 태양전지가 광학적 특성 및 전기적 특성이 우수해짐에 따라 광전변환효율 특성이 우수함을 알 수 있다.
이에 반해, 제1광활성층만 형성된 비교제조예 1 ~ 6 태양전지의 경우 단락회로 전류 밀도 값이 높으나, 광전변환 효율이 저하됨을 알 수 있다. 따라서, 제1광활성층만 형성된 경우 전기적인 특성은 향상되지만 광학적 특성이 저하되므로 실제 광전변환 효율이 저하됨을 알 수 있다.
또한, 제2광활성층만 형성된 비교제조예 7 ~ 10 태양전지의 경우 광전변환효율 값은 제조예 1 ~ 6과 비슷한 수준이나, 개방회로전압 값이 낮아짐을 알 수 있다.
결과적으로, 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 경우 전기적 특성 및 광학적 특성이 균형적으로 향상됨을 알 수 있다.
<제조예 7 ~ 8>
상기 제조예 1과 동일한 방법으로 제조하되, 상기 중간층에서 Au층의 두께를 하기 표 1과 같이 다르게 하여 태양전지를 제조했다.
<비교제조예 11>
상기 제조예 1과 동일한 방법으로 제조하되 상기 중간층을 형성할 때에, Au층을 형성하지 않고, MoOx/ZnO 순으로 적층된 형태의 중간층을 형성한 것을 제외하곤 동일한 방법을 통해 태양전지를 제조했다.
<실험예 2 - 중간층의 금속층 두께에 따른 광전환효율 특성 측정>
상기 제조예 1, 7, 8 및 비교제조예 11에서 제조된 태양전지의 광전환효율(power conversion efficiency, PCE), 개방회로전압(open circuit voltage, Voc), 단락회로 전류 밀도(short-circuit current density, Jsc), 필팩터(fill factor, FF) 값을 측정하여 하기 표 2에 나타냈다.
| 구분 | 중간층의 적층형태 | 금속층의 두께(nm) | PCE(%) | Voc(V) | Jsc(mA/cm2) | FF |
| 제조예 1 | a/b/c | 1 | 8.27 | 1.30 | 10.36 | 0.63 |
| 제조예 7 | a/b/c | 0.5 | 7.25 | 1.29 | 9.24 | 0.61 |
| 제조예 8 | a/b/c | 2 | 7.28 | 1.26 | 8.85 | 0.66 |
| 비교제조예 11 | a/c | 0 | 5.35 | 1.21 | 8.77 | 0.50 |
| a : 제1금속산화물층 b : 금속층 c : 제2금속산화물층 |
||||||
상기 표 2를 참조하면 중간층에 금속층이 형성된 제조예 1, 7, 및 8의 경우 중간층에 금속층이 형성되지 않은 비교제조예 11과 비교하여 전기적 특성 및 광학적 특성이 우수함을 알 수 있다.
또한, 특히 금속층의 두께가 1nm인 제조예 1의 경우 전기적 특성 및 광학적 특성이 가장 우수함을 알 수 있다.
결론적으로, 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지는 제1금속산화물, 금속층, 및 제2금속산화물층이 적층된 형태의 중간층을 포함함에 따라 양자점을 포함하는 제1광활성층 및 유기재료를 포함하는 제2광활성층 사이의 계면 특성을 좋게 하여 전기적 및 광학적 특성을 향상시킴을 알 수 있다.
<비교제조예 12>
상기 제조예 1과 동일한 방법으로 제조하되, 상기 ZnO 전자전달층 제조시 졸겔 공정이 아닌 상기 제1전극 상에 ZnO 나노입자를 포함하는 용액을 스핀 코팅 한 뒤 건조하여 ZnO 전자전달층을 형성하여 태양전지를 제조했다.
<실험예 2 - 전자전달층 형성 공정에 따른 광전환효율 특성 측정>
상기 제조예 1 및 9에서 제조된 태양전지의 광전환효율(power conversion efficiency, PCE), 개방회로전압(open circuit voltage, Voc), 단락회로 전류 밀도(short-circuit current density, Jsc), 필팩터(fill factor, FF) 값을 측정하여 하기 표 3에 나타냈다.
| 구분 | PCE(%) | Voc(V) | Jsc(mA/cm2) | FF |
| 제조예 1 | 8.27 | 1.30 | 10.36 | 0.63 |
| 비교제조예 12 | 7.64 | 1.30 | 9.24 | 0.64 |
상기 표 3을 참조하면, 전자전달층 형성시 졸겔 공정을 사용한 제조예 1의 경우 용액공정을 사용한 비교제조예 12 보다 광전변환 효과가 우수함을 알 수 있다.
이상, 본 발명을 바람직한 실시예 및 실험예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예 및 실험예에 의해 한정되지 않고, 본 발명의 기술적 사상 및 범위 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형 및 변경이 가능하다.
Claims (13)
- 양자점을 포함하고 60 ~ 100 nm의 두께를 가지는 제1광활성층;
상기 제1광활성층 상에 배치되고 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층이 순차적으로 적층된 중간층; 및
상기 중간층 상에 배치되고, 공액 고분자(conjugated polymer) 및 풀러렌(fullerene) 유도체를 포함하고, 상기 제1광활성층과 서로 다른 광흡수 대역을 가지며, 70 nm 이상의 두께를 가지는 제2광활성층; 을 포함하며,
상기 제1광활성층 및 상기 제2광활성층은 전기적으로 직렬연결된 태양전지용 광활성층. - 제1항에 있어서,
상기 양자점은 PbS, PbSe, PbTe, CdS, CdSe, InP, InAs 및 CdTe로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 태양전지용 광활성층. - 제1항에 있어서,
상기 공액고분자는 PTB7, P3Ht 및 PCDTBT로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하고, 상기 풀러렌 유도체는 PC71BM, PC71BM, 및 C60으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 태양전지용 광활성층. - 제1항에 있어서,
상기 공액고분자 및 풀러렌 유도체의 중량비는 1 : 1 ~ 2인 태양전지용 광활성층. - 제1항에 있어서,
상기 제1금속산화물층 및 상기 제2금속산화물층의 두께는 10 ~ 30 nm이고, 상기 금속층의 두께는 0.1 ~ 3.0 nm인 태양전지용 광활성층. - 제1항에 있어서,
상기 제1금속산화물층은 MoOx을 포함하고, 상기 금속층은 Au을 포함하고, 및 상기 제2금속산화물층은 ZnO을 포함하는 태양전지용 광활성층. - 제1전극;
상기 제1전극 상에 배치되고, 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 따른 태양전지용 광활성층; 및
상기 광활성층 상에 배치되는 제2전극;을 포함하는 양자점-유기재료 복합 탠덤 태양전지. - 제7항에 있어서,
상기 제1전극 및 상기 광활성층 사이에 배치되는 전자전달층을 더 포함하는 양자점-유기재료 복합 탠덤 태양전지. - 양자점을 포함하고, 60 ~ 100nm의 두께를 가지는 제1광활성층을 형성하는 단계;
상기 제1광활성층 상에 제1금속산화물층, 금속층, 및 제2금속산화물층이 순차적으로 적층하여 중간층을 형성하는 단계; 및
상기 중간층 상에 공액 고분자(conjugated polymer) 및 풀러렌(fullerene) 유도체를 포함하고, 70nm 이상의 두께를 가지며, 상기 제1광활성층과 전기적으로 직렬연결되도록 제2광활성층을 형성하는 단계;를 포함하는 태양전지용 광활성층의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 제1광활성층을 형성하는 단계는,
PbS 양자점층을 형성하는 단계;
상기 PbS 양자점층을 EDT(1,2-Ethanedithiol) 용액 및 TBAI(tetrabutylammonium iodide) 용액을 포함하는 리간드 용액에 침지시켜 PbS 양자점층의 표면에서 리간드를 결합시키는 단계; 및
상기 리간드가 결합된 PbS 양자점층을 세척하는 단계;를 포함하는 태양전지용 광활성층의 제조방법. - 제10항에 있어서,
상기 EDT(1,2-Ethanedithiol) 용액 및 TBAI(tetrabutylammonium iodide) 용액의 농도 몰비는 1 : 0.1 ~ 10인 태양전지용 광활성층의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 제2광활성층을 형성하는 단계에서, 상기 공액고분자 및 풀러렌 유도체의 중량비는 1 : 1 ~ 2인 태양전지용 광활성층의 제조방법. - 제1전극을 준비하는 단계;
상기 제1전극 상에 졸-겔(sol-gel) 공정에 의해 전자전달층을 형성하는 단계;
상기 전자전달층 상에 제9항 내지 제12항 중 어느 한 항의 태양전지용 광활성층의 제조방법에 의해 광활성층을 형성하는 단계; 및
상기 광활성층 상에 제2전극을 형성하는 단계;를 포함하는 양자점-유기재료 복합 탠덤 태양전지의 제조방법.
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