KR20170098574A - 배리어가 형성되어 있는 세퍼레이터, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전극조립체 - Google Patents

배리어가 형성되어 있는 세퍼레이터, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전극조립체 Download PDF

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Abstract

본 발명은 길이방향 양 단부에 배리어가 형성되어 있는 세퍼레이터, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전극조립체에 관한 것으로, 상기 전극조립체에서는 전류집전체의 약한 장력에도 불구하고 세퍼레이터의 길이방향 양 단부에 형성된 배리어에 의해 전극의 사행불량이 방지될 수 있다. 또한, 사행불량에 의해 발생할 수 있는 내부 단락 역시 방지될 수 있다. 또한, 세퍼레이터에 형성되어 있는 하부 홈에 바인더 고분자가 충전된 경우에는, 이러한 세퍼레이터를 포함하여 젤리롤(jelly-roll) 형태로 권취된 전극조립체에 각형 전지 수납 등을 위해 가압 공정을 수행하더라도 트위스트(twist)가 발생하지 않는다.

Description

배리어가 형성되어 있는 세퍼레이터, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전극조립체 {Separator with barrier, method of making the same and electrode assembly comprising the same}
본 발명은 배리어가 형성되어 있는 세퍼레이터, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 전극조립체에 관한 것이다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전기화학소자의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목받고 있는 분야이고 그 중에서도 충방전이 가능한 이차전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있으며, 최근에는 이러한 전지를 개발함에 있어서 용량 밀도 및 비에너지를 향상시키기 위하여 새로운 전극과 전지의 설계에 대한 연구개발로 진행되고 있다.
이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
이 중 원통형 전지 및 각형 전지의 전극조립체는 양극/세퍼레이터/음극의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 세퍼레이터를 개재하여 권취한 젤리-롤 형태를 가지며, 이러한 젤리-롤형 전극조립체는 양극 활물질이 알루미늄 호일에 도포되어 있는 양극 시트와, 음극 활물질이 구리 호일에 도포되어 있는 음극 시트 사이에, 세퍼레이터를 개재한 후 둥글게 권취하여 제조되는데, 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있는 반면, 권취 과정에서, 전류집전체의 약한 장력 등으로 인해 사행불량이 발생할 수 있고, 그로부터 전지의 내부 단락이 유발될 수 있는 문제점이 있다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 일 과제는 사행불량의 문제점을 개선시킬 수 있는 세퍼레이터 및 그의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 다른 과제는 사행불량의 문제점을 갖지 않는 전극조립체를 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 양태에 따르면, 길이방향 양 단부에 배리어(barrier)가 형성되어 있는 이차전지용 세퍼레이터가 제공된다.
상기 배리어는 전류 집전체 두께 내지는 전극 두께에 상응하는 높이를 가질 수 있다. 일반적인 전극에 사용될 때, 배리어의 높이는 80 내지 200 ㎛ 일 수 있다. 상기 일반적인 전극은 예컨대, 대략 150 ㎛ 의 두께를 가질 수 있다.
상기 배리어는 10㎛ 내지 5 ㎜ 범위의 폭을 가질 수 있다.
상기 세퍼레이터는 다공성 고분자 기재를 포함하여 이루어진 것일 수 있다.
상기 세퍼레이터는 다공성 고분자 기재; 및 상기 다공성 고분자 기재의 적어도 일면에 형성되어 있으며 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 다공성 코팅층;을 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 다공성 고분자 기재는 폴리올레핀계 다공성 필름 또는 부직포일 수 있다. 상기 폴리올레핀계 다공성 기재는 폴리에틸렌; 폴리프로필렌; 폴리부틸렌; 폴리펜텐; 폴리헥센; 폴리옥텐; 에틸렌, 프로필렌, 부텐, 펜텐, 4-메틸펜텐, 헥센, 옥텐 중 1종 이상의 공중합체 또는 이들의 혼합물로부터 형성된 필름 또는 부직포일 수 있다.
상기 무기물 입자는 유전상수가 5 이상인 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 및 이들의 혼합물을 사용할 수 있다.
상기 유전상수가 5 이상인 무기물 입자는 그 종류를 특별히 한정하는 것은 아니지만, BaTiO3, Pb(Zrx, Ti1-x)O3 (PZT, 0<x<1), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3 (PLZT, 0<x<1, 0<y<1), (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3 (PMN-PT, 0<x<1), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, SiO2, Y2O3, Al2O3, SiC 및 TiO2 로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
또한, 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄 티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), (LiAlTiP)xOy 계열 glass(0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), SiS2(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4) 계열 glass 및 P2S5 (LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 계열 glass로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
상기 바인더 고분자는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 폴리비닐알콜(polyvinyl alchol), 에틸렌비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 스티렌 부타디엔 고무(styrene butadiene rubber), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 및 분자량 10,000 g/mol 이하의 저분자 화합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
상기 무기물 입자 대 바인더 고분자의 조성비는 50:50 내지 99:1 중량비일 수 있다.
본 발명의 다른 실시양태에 따르면, 길이방향 양 단부에 배리어가 형성되어 있는 제1 세퍼레이터; 상기 제1 세퍼레이터의 배리어 사이에 위치한 하나의 전극; 길이방향 양 단부에 배리어가 형성되어 있으며, 상기 제1 세퍼레이터의 배리어 상에 제2 세퍼레이터의 배리어가 위치하도록 적층되어 있는 제2 세퍼레이터; 및 상기 제2 세퍼레이터의 배리어 사이에 위치한 다른 전극;을 포함하여 이루어진 이차전지용 전극조립체가 제공된다.
본 발명의 또 다른 실시양태에 따르면, 세퍼레이터 양 단부의 배리어에 해당하는 위치에 돌출부가 있는 성형 틀 또는 나이프를 준비하는 단계; 및 성형전 세퍼레이터를 상기 성형 틀 또는 나이프위에 펼쳐놓은 후 가압 및/또는 가열에 의해 성형된 세퍼레이터를 수득하는 단계;를 포함하는 이차전지용 세퍼레이터의 제조방법이 제공된다.
상기 성형전 세퍼레이터는 다공성 고분자 필름 혹은 부직포의 적어도 일면에 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물이 혼합된 다공성 코팅층이 형성된 것일 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따른 전극조립체에서는 전류집전체의 약한 장력에도 불구하고 세퍼레이터의 길이방향 양 단부에 형성된 배리어에 의해 전극의 사행불량이 방지될 수 있다.
또한, 사행불량에 의해 발생할 수 있는 내부 단락 역시 방지될 수 있다.
또한, 세퍼레이터에 형성되어 있는 하부 홈에 바인더 고분자가 충전된 경우에는, 이러한 세퍼레이터를 포함하여 젤리롤(jelly-roll) 형태로 권취된 전극조립체에 각형 전지 수납 등을 위해 가압 공정을 수행하더라도 트위스트(twist)가 발생하지 않는다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니된다.
도 1a는 본 발명의 일 실시양태에 따라 배리어가 형성되어 있는 세퍼레이터를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 1b는 본 발명의 일 실시양태에 따라 배리어 및 하부 홈이 형성되어 있는 세퍼레이터를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 2a는 본 발명의 일 실시양태에 따른 세퍼레이터를 개략적으로 나타낸 상면도이다.
도 2b는 본 발명의 일 실시양태에 따라 세퍼레이터, 및 세퍼레이터의 양 단부에 형성된 배리어 사이에 전극이 놓인 형태를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 2c는 본 발명의 일 실시양태에 따라 세퍼레이터, 및 세퍼레이터의 양 단부에 형성된 배리어 사이에 전극이 놓인 2개의 세트(set)가 적층되어 있는 형태를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 2d는, 도 2c의 전극조립체를 구성하는 세퍼레이터에 있어서 세퍼레이터 하부 홈에 바인더 고분자가 충전되어 있는 형태를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
이하 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들
이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
도 1a와 도 1b, 도 2a 내지 도 2d에는 본 발명에 따른 일 실시양태의 세퍼레이터(100)가 도시되어 있다.
도 1a와 도 1b를 참조하면, 상기 세퍼레이터(100)의 길이방향 양 단부에는 일정한 높이를 갖는 배리어(110)가 형성되어 있다.
또한, 도 2a 내지 도 2d를 참조하면, 길이방향 양 단부의 배리어(110) 사이에는, 전류집전체 및 전극 활물질층을 포함하여 이루어진 전극(130)이 위치한다.
본원 명세서에서 '길이방향'이라 함은 권취가 이루어짐에 따라 짧아지는 단부 방향을 의미한다.
상기 배리어(110)는 전류집전체 두께 내지는 전극 두께에 해당하는 높이로 형성될 수 있다. 이 때, '전극 두께'라 함은 전류집전체 두께와 활물질층 두께를 합한 것을 의미한다. 배리어(110)가 전술한 높이를 가지는 경우에, 전류집전체의 약한 장력으로 인한 사행불량이 방지될 수 있고 인접 세퍼레이터와 적절하게 밀착되어 전극-세퍼레이터 간의 리튬 이온의 이동이 원활하게 이루어질 수 있다.
또한, 배리어(110)는 10 ㎛ 내지 5 ㎜ 범위의 폭을 갖도록 형성될 수 있다. 배리어(110)의 폭이 상기 하한치보다 작으면 사행불량을 방지할 수 있는 내력이 작게 되는 곤란함이 발생할 수 있다. 또한, 상기 상한치보다 크면 셀의 단위면적당 전극 활물질 담지량이 지나치게 적어질 수 있다.
상기 세퍼레이터(100)의 배리어(110) 하부에는, 제조방법에 따라 혹은 세퍼레이터 용도에 보다 적절하도록, 하부 홈(120)이 형성되어 있을 수 있다(도 1b, 도 2b 내지 도 2d 참조). 이러한 하부 홈(120)은, 예컨대, 형성하고자 하는 형태의 돌출부가 형성된 성형 틀 혹은 나이프에 성형전 세퍼레이터를 놓고 가열 및/또는 가압을 적용함으로써 형성될 수 있다. 도 2d에 도시된 바와 같이, 길이방향 양 단부(110, 110') 사이에 상이한 전극(130, 140)이 놓인 2개의 세퍼레이터(100, 100')는 그 하부 홈(120)에 충전된 바인더 고분자(150)로 인해 보다 견고하게 결착될 수 있다.
상기 세퍼레이터는 다공성 고분자 기재 혹은 다공성 고분자 기재의 적어도 일면에, 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물로부터 형성된 다공성 코팅층이 형성된 것일 수 있다.
상기 다공성 고분자 기재는 특별히 그 종류를 한정하지는 않으며 막(membrane)이나 부직포를 모두 사용할 수 있다. 예컨대, 폴리올레핀계 다공성 고분자 기재를 사용할 수 있으며, 이러한 폴리올레핀계 다공성 고분자 기재는 폴리에틸렌; 폴리프로필렌; 폴리부틸렌; 폴리펜텐; 폴리헥센; 폴리옥텐; 에틸렌, 프로필렌, 부텐, 펜텐, 4-메틸펜텐, 헥센, 옥텐 중 1종 이상의 공중합체 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 세퍼레이터는 상기 다공성 고분자 기재의 적어도 일면에 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 다공성 코팅층을 구비할 수 있다.
상기 다공성 코팅층에서는 무기물 입자들은 충전되어 서로 접촉된 상태에서 상기 바인더 고분자 섬유에 의해 서로 결착되고, 이로 인해 무기물 입자들 사이에 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)이 형성되고, 상기 무기물 입자 사이의 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)은 빈공간이 되어 기공을 형성할 수 있다. 즉, 바인더 고분자 섬유는 무기물 입자들이 서로 결착된 상태를 유지할 수 있도록 이들을 서로 부착할 수 있으며, 예를 들어 바인더 고분자 섬유가 무기물 입자 사이를 연결 및 고정시킬 수 있다. 또한, 하나의 실시형태로서, 상기 다공성 코팅층의 기공은 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)이 빈공간이 되어 형성된 기공이고, 이는 무기물 입자들에 의한 충진 구조(closed packed or densely packed)에서 실질적으로 면접하는 무기물 입자들에 의해 한정되는 공간일 수 있다. 이러한 다공성 코팅층의 기공을 통하여 전지를 작동시키기 위하여 필수적인 리튬 이온이 원활하게 이동하는 경로를 제공할 수 있다. 또한, 상술한 인터스티셜 볼륨에 의한 기공구조를 형성하는 무기입자들의 충진 구조를 형성하기 위해서는 다공성 코팅층에 포함된 무기물 입자과 바인더 고분자 섬유의 중량비는 50:50 내지 99:1 범위인 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 70:30 내지 95:5이다. 바인더 고분자 섬유에 대한 무기물 함량비가 50:50 미만일 경우 고분자 함량 증가로 인해 세퍼레이터의 열적 안정성 개선이 저하되고, 무기물 입자들 사이에 형성되는 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)이 충분히 형성되지 못해 다공성 코팅층의 기공 크기 및 기공도가 감소하는 문제가 있으며, 50:50 이상의 무기물 함량은 세퍼레이터의 열적 안정성에 기여한다. 무기 입자들 간의 인터스티셜 볼륨의 형성은 다공성 코팅층의 기공도와 기공 크기의 확보에 기여한다. 　무기물입자의 함량이 99 중량부를 초과하는 경우 상대적으로 바인더 고분자 함량이 적기 때문에 다공성 코팅층의 내필링성이 약화될 수 있다.
본 발명의 세퍼레이터에 있어서, 사용되는 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 전기화학소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다.
또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 또는 이들의 혼합체를 포함하는 것이 바람직하다.
유전상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(ZrxTi1-x)O3 (PZT, 여기서 0 < x < 1), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3 (PLZT, 여기서, 0 < x < 1, 0 < y < 1임), (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3 (PMN-PT, 여기서 0 < x < 1), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, SiC, TiO2 등을 각각 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
특히, 전술한 BaTiO3, Pb(ZrxTi1-x)O3 (PZT, 여기서 0 < x < 1), Pb1 - xLaxZr1 -yTiyO3 (PLZT, 여기서, 0 < x < 1, 0 < y < 1임), (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3 (PMN-PT, 여기서 0 < x < 1), 하프니아(HfO2)와 같은 무기물 입자들은 유전상수 100 이상인 고유전율 특성을 나타낼 뿐만 아니라, 일정 압력을 인가하여 인장 또는 압축되는 경우 전하가 발생하여 양쪽 면 간에 전위차가 발생하는 압전성(piezoelectricity)을 가짐으로써, 외부 충격에 의한 양쪽 전극의 내부 단락 발생을 방지하여 전기화학소자의 안전성 향상을 도모할 수 있다. 또한, 전술한 고 유전율 무기물 입자와 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자들을 혼용할 경우 이들의 상승 효과는 배가될 수 있다.
본 발명에서 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 지칭하는 것으로서, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 입자 구조 내부에 존재하는 일종의 결함(defect)으로 인해 리튬 이온을 전달 및 이동시킬 수 있기 때문에, 전지내 리튬 이온 전도도가 향상되고, 이로 인해 전지 성능 향상을 도모할 수 있다. 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 비제한적인 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), Li3 . 25Ge0 .25P0. 75S4 등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4-Li2S-SiS2 등과 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5 등과 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
본 발명의 세퍼레이터에 있어서, 다공성 코팅층의 무기물 입자 크기는 제한이 없으나, 가능한 한 0.01 내지 10 ㎛ 범위인 것이 바람직하다. 0.01 ㎛ 미만인 경우 분산성이 저하되어 세퍼레이터의 물성을 조절하기가 용이하지 않고, 10 ㎛를 초과하는 경우 기계적 물성이 저하될 수 있다.
본 발명의 바인더 고분자로는 특별히 그 종류를 한정하는 것은 아니지만, 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 폴리비닐알콜(polyvinyl alcohol), 에틸렌비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 스티렌 부타디엔 고무(styrene butadiene rubber), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 및 분자량 10,000 g/mol 이하의 저분자 화합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따른 세퍼레이터는 (S1) 세퍼레이터의 길이방향 양 단부에 배리어가 성형되도록 해당 위치에 돌출부가 형성되어 있는 성형 틀 또는 나이프를 준비하는 단계; 및 (S2) 성형전 세퍼레이터를 상기 성형 틀 또는 나이프위에 펼쳐놓은 후 가압 및/또는 가열하여 성형된 세퍼레이터를 수득하는 단계;를 포함하는 방법에 의해 제조될 수 있으나, 제조방법이 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 사용되는 셀 크기에 적합하게 세퍼레이터를 슬리팅(slitting)하는 단계가 (S1) 단계 이전 혹은 (S1) 단계와 (S2) 단계 사이에 수행될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 가압 및/또는 가열에 적용되는 압력이나 온도는 본 발명의 세퍼레이터 성형 목적에 부합하는 한 특별히 제한되지 않는다. 일례로, 가압은 0 내지 50 MPa 범위의 압력에서 이루어질 수 있고, 가열은 20 내지 100 ℃ 범위의 온도에서 이루어질 수 있다.
상기 (S2) 단계에서, 다공성 고분자 필름 혹은 부직포의 적어도 일면에는 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물로부터 형성된 다공성 코팅층이 형성되어 있을 수 있다. 이를 위해, 바인더 고분자를 용매에 용해시켜 바인더 고분자 용액을 준비하고, 무기물 입자를 혼합하여 슬러리를 제조한다. 이렇게 제조된 슬러리를 다공성 고분자 필름 혹은 부직포의 적어도 일면에 코팅한다. 여기서 사용되는 코팅 방법은 특별히 한정하는 것은 아니며, 일반적으로 사용되는 코팅 방식들이 적용될 수 있다. 예를 들어, 슬러리와 바인더를 순차적으로 코팅하는 방식으로서, 딥-딥 코팅, 딥-슬롯 코팅, 팁-슬라이드 코팅, 딥-롤 프린팅, 딥-마이크로 그래비어 코팅, 딥-스프레이 코팅, 딥-잉크젯 코팅, 슬롯-슬롯 코팅, 슬롯-슬라이드 코팅, 슬롯-롤 프린팅, 슬롯-마이크로 그래비어 코팅, 슬롯-스프레이 코팅, 슬롯-잉크젯 분사 코팅 등의 방법들이 사용될 수 있고, 슬러리와 바인더를 동시에 코팅하는 방식으로서, 다층 슬롯 다이 코팅, 다층 슬라이드-슬롯 코팅, 다층 슬라이드 코팅 등과 같은 다양한 코팅 방법들이 사용될 수 있다. 특히, 패턴 형상을 구현함에 있어서, 순차 코팅의 경우 1차 슬러리를 도포한 다음 2차 코팅시에 슬롯 코팅, 슬라이드 코팅, 롤 프린팅, 마이크로 그래비어 코팅, 스프레이 코팅, 잉크젯 분사 코팅 등이 바람직하며, 슬러리와 바인더를 동시에 코팅하는 방식으로는 다층 슬롯 다이 코팅, 다층 슬라이드-슬롯 코팅, 다층 슬라이드 코팅이 바람직하다.
또한, 이때 사용되는 바인더 고분자는 상기에서 언급된 바인더 고분자를 사용할 수 있다.
이와 같이 제조된 본 발명의 세퍼레이터는 전기화학소자에서 양극과 음극을 격리시키는데 사용될 수 있다.
상기 세퍼레이터를 포함하는 본 발명의 일 실시양태에 따른 전극조립체는 길이방향 양 단부에 배리어가 성형되어 있는 제1 세퍼레이터 상에 하나의 전극을 위치시키고, 이어서, 제2 세퍼레이터의 배리어가 상기 제1 세퍼레이터의 배리어 상에 위치하도록 제1 세퍼레이터 상에 제2 세퍼레이터를 적층시키고, 상기 제2 세퍼레이터 상에 다른 전극을 위치시키는 방식으로 제조될 수 있다. 또는, 제1 세퍼레이터와 제2 세퍼레이터 각각에 전극을 위치시키고, 이어서 제2 세퍼레이터의 배리어가 제1 세퍼레이터의 배리어 상에 위치하도록 제1 세퍼레이터와 전극 및 제2 세퍼레이터와 전극을 적층시키는 방식으로 제조될 수 있다.
또한, 제1 세퍼레이터와 제2 세퍼레이터간에 보다 견고한 결착성이 형성되도록 하기 위해, 세퍼레이터 하부에 홈을 형성시키고, 여기에 용융 상태의 바인더 고분자를 충전시킨 후에 전극조립체를 형성할 수 있다. 이 경우, 각형 전지케이스 수납 등을 위해 전극조립체를 가압하더라도, 종래에 발생하였던 전극조립체 트위스트 현상이 방지될 수 있다. 이 때, 사용되는 바인더 고분자는 당업계에서 사용될 수 있는 것이면 특별히 제한되지 않으며, 예컨대, 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 폴리비닐알콜(polyvinyl alcohol), 에틸렌비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 스티렌 부타디엔 고무(styrene butadiene rubber), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 또는 분자량 10,000 g/mol 이하의 저분자 화합물 등일 수 있다.
상기 전기화학소자는 전기 화학 반응을 하는 모든 소자를 포함하며, 구체적인 예를 들면, 모든 종류의 일차 전지, 이차 전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 수퍼 캐퍼시터 소자와 같은 캐퍼시터(capacitor) 등이 있다. 특히, 상기 이차 전지 중 리튬 금속 이차 전지, 리튬 이온 이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등을 포함하는 리튬 이차전지가 바람직하다.
본 발명의 세퍼레이터와 함께 적용될 전극으로는 특별히 제한되지 않으며, 당업계에 알려진 통상적인 방법에 따라 전극활물질을 전극 전류집전체에 결착된 형태로 제조할 수 있다. 상기 전극활물질 중 양극활물질의 비제한적인 예로는 종래 전기화학소자의 양극에 사용될 수 있는 통상적인 양극활물질이 사용 가능하며, 특히 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬철산화물 또는 이들을 조합한 리튬복합산화물을 사용하는 것이 바람직하다. 음극활물질의 비제한적인 예로는 종래 전기화학소자의 음극에 사용될 수 있는 통상적인 음극활물질이 사용 가능하며, 특히 리튬 금속 또는 리튬 합금, 탄소, 석유코크(petroleum coke), 활성화 탄소(activated carbon), 그래파이트(graphite) 또는 기타 탄소류 등과 같은 리튬 흡착물질 등이 바람직하다. 양극 전류집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있으며, 음극 전류집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.
본 발명에서 사용될 수 있는 전해액은 A+B-와 같은 구조의 염으로서, A+는 Li+, Na+, K+ 와 같은 알칼리 금속 양이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고 B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, AsF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2 -, C(CF2SO2)3 -와 같은 음이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염이 프로필렌 카보네이트(PC), 에틸렌 카보네이트(EC), 디에틸카보네이트(DEC), 디메틸카보네이트(DMC), 디프로필카보네이트(DPC), 디메틸설폭사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 테트라하이드로퓨란, N-메틸-2-피롤리돈(NMP), 에틸메틸카보네이트(EMC), 감마 부티로락톤 또는 이들의 혼합물로 이루어진 유기 용매에 용해 또는 해리된 것이 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
상기 전해액 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전지 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전지 조립 전 또는 전지 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.

Claims (17)

  1. 길이방향 양 단부에 배리어(barrier)가 형성되어 있는 이차전지용 세퍼레이터.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 배리어는 전류 집전체 두께 내지는 전극 두께에 상응하는 높이를 가지는 것을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 배리어는 80 내지 200 ㎛ 범위의 높이를 가지는 것을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 배리어는 10 ㎛ 내지 5 ㎜ 범위의 폭을 가지는 것을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 세퍼레이터는 다공성 고분자 기재를 포함하여 이루어진 것임을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 다공성 고분자 기재는 폴리올레핀계 다공성 기재인 것을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 다공성 고분자 기재는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌 및 폴리펜텐으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징ㅇ로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 세퍼레이터는 다공성 고분자 기재; 및 상기 다공성 고분자 기재의 적어도 일면에 형성되어 있으며 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 다공성 코팅층;을 포함하여 이루어진 것임을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 무기물 입자는 유전상수가 5 이상인 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 및 이들의 혼합물을 사용하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 유전상수가 5 이상인 무기물 입자가 BaTiO3, Pb(Zrx, Ti1-x)O3 (PZT, 0<x<1), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3 (PLZT, 0<x<1, 0<y<1), (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3 (PMN-PT, 0<x<1), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, SiO2, Y2O3, Al2O3, SiC 및 TiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자가 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄 티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), (LiAlTiP)xOy 계열 glass(0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), SiS2(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4) 계열 glass 및 P2S5 (LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 계열 glass로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  12. 제8항에 있어서,
    상기 바인더 고분자는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 폴리비닐알콜(polyvinyl alchol), 에틸렌비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 스티렌 부타디엔 고무(styrene butadiene rubber), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 및 분자량 10,000 g/mol 이하의 저분자 화합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  13. 제1항에 있어서,
    배리어 하부에 홈이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 세퍼레이터.
  14. 길이방향 양 단부에 배리어가 형성되어 있는 제1 세퍼레이터;
    상기 제1 세퍼레이터의 배리어 사이에 위치한 하나의 전극;
    길이방향 양 단부에 배리어가 형성되어 있으며, 상기 제1 세퍼레이터의 배리어 상에 제2 세퍼레이터의 배리어가 위치하도록 적층되어 있는 제2 세퍼레이터; 및
    상기 제2 세퍼레이터의 배리어 사이에 위치한 다른 전극;을 포함하여 이루어진 이차전지용 전극조립체.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 배리어 하부에 홈이 형성되어 있고, 상기 홈에 바인더 고분자가 충전되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극조립체.
  16. 제15항에 기재된 이차전지용 전극조립체를 포함하는 각형 리튬이차전지.
  17. 세퍼레이터의 길이방향 양 단부의 배리어에 해당하는 위치에 돌출부가 있는 성형 틀 또는 나이프를 준비하는 단계; 및
    성형전 세퍼레이터를 상기 성형 틀 또는 나이프위에 펼쳐놓은 후 가압 및/또는 가열에 의해 성형된 세퍼레이터를 수득하는 단계;를 포함하는
    이차전지용 세퍼레이터의 제조방법.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR20150064438A (ko) * 2013-12-03 2015-06-11 삼성에스디아이 주식회사 코팅층을 포함하는 분리막, 이의 제조방법 및 이를 이용한 전지

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