KR20170040443A - Membrane-electrode assembly and preparation method thereof - Google Patents

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Abstract

The present invention relates to a membrane-electrode assembly used in a fuel cell or the like, and a production method thereof. An upper surface and a bottom surface of an edge portion where an electrode is not laminated in a membrane are protected by a first gasket and a second gasket, respectively. A side edge of the membrane can be protected by sealing through insertion of a third gasket into a gap between the first gasket and the second gasket, wherein the gap dose not include the membrane.

Description

막-전극 접합체 및 이의 제조방법{MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY AND PREPARATION METHOD THEREOF}[0001] MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY AND PREPARATION METHOD THEREOF [0002]

본 발명은 연료 전지 등에 사용되는 막-전극 접합체(membrane-electrode assembly) 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a membrane-electrode assembly for use in a fuel cell or the like and a method of manufacturing the same.

연료 전지는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 전지이며, 연료로는 수소와 메탄올, 부탄 등과 같은 탄화수소가, 산화제로는 산소가 대표적으로 사용된다. 이와 같은 연료 전지는 고효율이고, NOx 및 SOx 등의 공해 물질을 배출하지 않으며, 사용되는 연료가 풍부하다는 등의 장점으로 인해 특히 주목 받고 있다.BACKGROUND ART A fuel cell is a cell that converts the chemical reaction energy of a fuel and an oxidant into electrical energy. Hydrocarbons such as methanol, butane and the like are used as the fuel, and oxygen is used as the oxidant. Such a fuel cell has attracted particular attention due to its advantages such as high efficiency, emission of pollutants such as NOx and SOx, abundance of fuel to be used, and the like.

연료 전지에서 전기를 발생시키는 가장 기본적인 단위는 막-전극 접합체(MEA)로서, 이는 전해질막으로 사용되는 멤브레인과 멤브레인 양면에 형성되는 애노드 및 캐소드 전극으로 구성된다. 연료 전지의 전기 발생 원리를 설명하면, 먼저 애노드 전극에서는 연료의 산화 반응이 일어나 수소 이온 및 전자가 발생하고, 수소 이온이 멤브레인을 통해 캐소드 전극으로 이동하며, 캐소드 전극에서 산소(산화제)와 멤브레인을 통해 전달된 수소 이온과 전자가 반응하여 물이 생성되는 반응에 의해 외부회로에 전자의 이동이 발생하게 된다.The most basic unit for generating electricity in a fuel cell is a membrane-electrode assembly (MEA), which is composed of a membrane used as an electrolyte membrane and an anode and a cathode formed on both sides of the membrane. In the anode electrode, the oxidation reaction of the fuel occurs, hydrogen ions and electrons are generated, hydrogen ions move to the cathode electrode through the membrane, and oxygen (oxidant) and the membrane The electrons are transferred to the external circuit by the reaction that the electrons and the hydrogen ions transferred through the reaction are generated.

연료 전지의 막-전극 접합체에서 사용되고 있는 멤브레인은 흡습의 성질과 함께 그에 따른 팽창과 주름 발생 등의 특성을 띠고 있다. 이와 같은 특성은 연료 전지 스택의 제조 과정에서 체결의 어려움뿐만 아니라 막전극 접합체의 성능 저하를 가져온다. Membranes used in membrane-electrode assemblies of fuel cells have properties such as hygroscopic properties and swelling and wrinkles. Such characteristics lead to not only difficulties in the process of manufacturing the fuel cell stack but also deterioration of the membrane electrode assembly.

이에 대한 해결 방법으로 멤브레인 양단에 막의 방습 및 내구성을 향상시키기 위해, 도 2에서 보는 바와 같이, 가스켓(310, 320)을 포함한 형태의 막-전극 접합체가 제작되고 있다. 상기 가스켓(310, 320)은, 막-전극 접합체의 기계적 강도를 높여 스택 체결을 용이하게 할 뿐만 아니라, 스택의 가동시에 내구성을 향상시키고 가스의 누출을 안정화시킬 수 있다.As a solution to this problem, membrane-electrode assemblies of the type including the gaskets 310 and 320 are manufactured as shown in FIG. 2 in order to improve the moisture resistance and durability of the membrane at both ends of the membrane. The gaskets 310 and 320 can increase the mechanical strength of the membrane-electrode assembly to facilitate stacking, improve durability during operation of the stack, and stabilize gas leakage.

그러나 상기 종래의 MEA 구조는 MEA의 에지(edge) 부분(도 2의 점선부)에 멤브레인(100)의 측면이 외부로 노출되어 있어 멤브레인 내부의 물이 외부로 유출 가능할 뿐만 아니라 다습한 환경이 유지될 경우에는 역으로 수분이 MEA 내부로 유입될 수 있다. 이에 따라 장시간 구동시 MEA의 에지 부분을 통한 수분 유출입에 기인하여 연료 전지의 성능이 저하되거나 물이 과도하게 생성되는 등 여러가지 문제가 발생할 수 있다.However, in the conventional MEA structure, since the side of the membrane 100 is exposed to the outside at the edge portion (the dashed line portion in FIG. 2) of the MEA, the water inside the membrane can be drained to the outside, The moisture can be admitted into the MEA. Accordingly, when the fuel cell is driven for a long time, the performance of the fuel cell may be deteriorated due to water flow through the edge portion of the MEA, or excessive water may be generated.

한국 공개특허공보 제2010-0018579호 (2010.02.17.)Korean Patent Publication No. 2010-0018579 (Feb.

따라서, 본 발명의 목적은 종래 막-전극 접합체의 에지 부분이 수분 유출입에 취약한 문제를 해결함으로써 연료 전지의 성능저하를 방지하고 수명특성을 향상시킬 수 있는 새로운 구조의 막-전극 접합체 및 이의 제조방법을 제공하는 것이다.Accordingly, it is an object of the present invention to provide a membrane-electrode assembly having a novel structure capable of preventing performance deterioration of a fuel cell and improving lifetime characteristics by solving the problem that edge portions of conventional membrane-electrode assemblies are vulnerable to moisture inflow and outflow, .

상기 목적에 따라, 본 발명은 (a) 멤브레인; (b) 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 각각 적층된 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓; (c) 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 각각 적층된 두 개의 전극; 및 (d) 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 틈새에 형성되어 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 제 3 가스켓을 포함하되, 상기 제 3 가스켓이 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함하는, 막-전극 접합체를 제공한다.In accordance with the above object, the present invention provides a method of manufacturing a membrane, comprising: (a) a membrane; (b) a first gasket and a second gasket laminated on the upper and lower surfaces of the membrane so as to cover the edge of the membrane and protrude from the side edges; (c) two electrodes stacked on the upper and lower surfaces of the membrane, respectively, so as to cover a central portion of the membrane where the first gasket and the second gasket are not present; And (d) a third gasket formed in a gap between the first gasket and the second gasket in the absence of the membrane, sealing the side edge of the membrane, wherein the third gasket comprises a thermosetting polymer resin, At least one polymer resin selected from a polymer resin, a polymer resin, and a viscous polymer resin.

상기 다른 목적에 따라, 본 발명은 (1) 멤브레인을 제조하는 단계; (2) 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓을 각각 적층하는 단계; (3) 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 두 개의 전극을 각각 적층하는 단계; 및 (4) 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 틈새에 제 3 가스켓을 형성하여 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 단계를 포함하되, 상기 제 3 가스켓이 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법을 제공한다.According to another aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing a membrane, comprising: (1) preparing a membrane; (2) stacking a first gasket and a second gasket on the upper and lower surfaces of the membrane, respectively, so as to protrude from the side edges while covering the edge of the membrane; (3) stacking two electrodes on the upper and lower surfaces of the membrane, respectively, so as to cover a central portion of the membrane where the first gasket and the second gasket are not present; And (4) sealing a side edge of the membrane by forming a third gasket in a gap between the first gasket and the second gasket in the absence of the membrane, wherein the third gasket comprises a thermosetting polymer resin, A photo-curable polymer resin, and a viscous polymer resin. The present invention also provides a method for producing a membrane-electrode assembly.

상기 다른 목적에 따라, 본 발명은 또한 (1') 멤브레인을 제조하는 단계; (2') 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 하면에 제 2 가스켓을 적층하고, 상기 멤브레인의 상기 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 하면에 전극을 적층하는 단계; (3') 상기 제 2 가스켓의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 표면 상에 상기 멤브레인과 같은 두께로 제 3 가스켓을 형성하여 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 단계; 및 (4') 상기 멤브레인의 가장자리부 및 상기 제 3 가스켓을 커버하도록 상기 멤브레인 및 상기 제 3 가스켓의 상면에 제 1 가스켓을 적층하고, 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면에 전극을 적층하는 단계를 포함하되, 상기 제 3 가스켓이 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법을 제공한다.According to another aspect of the present invention, the present invention also provides a method for producing a membrane, comprising the steps of: (1 ') preparing a membrane; (2 '), a second gasket is laminated on the lower surface of the membrane so as to cover the edge of the membrane, and a side end of the membrane is protruded, and the membrane ; ≪ / RTI > (3 ') sealing a side edge of the membrane by forming a third gasket having the same thickness as the membrane on a surface of the second gasket on which the membrane is not present; And (4 ') laminating a first gasket on an upper surface of the membrane and the third gasket so as to cover an edge portion of the membrane and the third gasket, and to cover a central portion of the membrane where the first gasket does not exist Wherein the third gasket comprises at least one polymer resin selected from a thermosetting polymer resin, a photo-curable polymer resin, and a viscous polymer resin, wherein the third gasket comprises an electrode on the upper surface of the membrane, ≪ / RTI >

본 발명은 또한 상기 막-전극 접합체를 포함하는 연료 전지를 제공한다.The present invention also provides a fuel cell comprising the membrane-electrode assembly.

본 발명의 막-전극 접합체(MEA)는 전극이 적층되지 않은 멤브레인 가장자리부의 상면 및 하면을 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓으로 각각 보호하고, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 틈새에 제 3 가스켓을 삽입함으로써 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하여 보호할 수 있다. 이에 따라, 상기 막-전극 접합체(MEA)는 멤브레인이 외부에 전혀 노출되지 않으므로 MEA의 에지 부분을 통한 수분 유출입을 완벽히 차단할 수 있다.The membrane-electrode assembly (MEA) of the present invention protects the upper and lower surfaces of the membrane edge portions where the electrodes are not laminated respectively by the first gasket and the second gasket, and the membrane between the first gasket and the second gasket is not present The side edge of the membrane can be sealed by inserting a third gasket into the gap. Accordingly, the membrane-electrode assembly (MEA) is not exposed to the outside of the membrane at all, so that water flow through the edge portion of the MEA can be completely blocked.

특히, 상기 제 1 가스켓, 제 2 가스켓 및 제 3 가스켓은 이들 사이에 간극 없이 멤브레인을 실링하므로 MEA 내외부로의 수분 유출입을 원천적으로 차단할 수 있다. 그 결과, 본 발명의 막-전극 접합체는 우수한 내구성 및 기계적 강도를 가져 이를 채용하는 연료 전지의 성능을 크게 향상시킬 수 있다.In particular, since the first gasket, the second gasket, and the third gasket seal the membrane without a gap therebetween, water flow into and out of the MEA can be essentially blocked. As a result, the membrane-electrode assembly of the present invention has excellent durability and mechanical strength, and can greatly improve the performance of a fuel cell employing the membrane-electrode assembly.

또한, 상기 제 3 가스켓의 원료로 사용되는 액상의 고분자 수지는 상온에서 유동성을 가져서 도포가 용이하고, 도포 후에 균일하게 건조 또는 경화되어 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓과 접착될 수 있으며, 탄성 및 유체저항성을 가져서 전극의 측면 에지를 보호해 줄 수 있다. 이에 따라, 막-전극 접합체에서 접합 부위의 유밀, 수밀 및 기밀을 안전하게 해서 누출을 방지하는 동시에 내압의 기능까지 발휘할 수 있다.
In addition, the liquid polymer resin used as a raw material of the third gasket has fluidity at room temperature and is easy to apply, can be uniformly dried or cured after application to be adhered to the first gasket and the second gasket, It is resistant to protect the side edge of the electrode. This makes it possible to secure the oil tightness, water tightness and airtightness of the joint portion in the membrane-electrode assembly, thereby preventing leakage and exhibiting the function of internal pressure.

도 1은 본 발명의 막-전극 접합체의 단면 구조의 예시를 나타낸 것이다.
도 2는 종래의 막-전극 접합체의 단면 구조를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 막-전극 접합체의 제조방법의 일례를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 막-전극 접합체의 제조방법의 다른 예를 나타낸 것이다.
도 5는 액상의 고분자 수지를 주입하는 공정의 일례를 도시한 것이다.
도 6은 액상의 고분자 수지를 주입하는 공정의 다른 예를 도시한 것이다.
1 shows an example of a cross-sectional structure of a membrane-electrode assembly of the present invention.
2 shows a cross-sectional structure of a conventional membrane-electrode assembly.
3 shows an example of a method for producing the membrane-electrode assembly of the present invention.
Fig. 4 shows another example of the method for producing the membrane-electrode assembly of the present invention.
Fig. 5 shows an example of a step of injecting a liquid polymer resin.
Fig. 6 shows another example of a step of injecting a liquid polymer resin.

이하 본 발명에 대해 첨부된 도면을 참조하여 보다 구체적으로 설명한다. 첨부 도면에서 이해를 돕기 위해 크기나 간격 등이 과장되어 표시될 수 있으며, 이 기술분야에 속하는 통상의 기술자에게 자명한 내용은 도시가 생략될 수 있다.
Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to the accompanying drawings. In the accompanying drawings, sizes, intervals, and the like may be exaggerated to facilitate understanding, and descriptions of those apparent to those skilled in the art may be omitted.

도 1을 참조하여, 본 발명의 막-전극 접합체는Referring to Figure 1, the membrane-electrode assembly of the present invention comprises

(a) 멤브레인(100);(a) a membrane 100;

(b) 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층된 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320);(b) a first gasket 310 and a second gasket 320 which are respectively laminated on the upper and lower surfaces of the membrane 100 so as to cover the edge of the membrane 100 and have side ends protruding therefrom;

(c) 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층된 두 개의 전극(210, 220); 및(c) two electrodes 210 and 210 stacked on the upper and lower surfaces of the membrane 100 so as to cover the central portion of the membrane 100 where the first gasket 310 and the second gasket 320 are not present, 220); And

(d) 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320) 사이의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 틈새에 형성되어 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 제 3 가스켓(330)을 포함하되,(d) a third gasket (330) formed in a gap between the first gasket (310) and the second gasket (320) in the absence of the membrane (100) and sealing the side edge of the membrane Including,

상기 제 3 가스켓(330)이 열경화성 고분자 수지 및 광경화성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함한다.
The third gasket 330 includes at least one polymer resin selected from a thermosetting polymer resin and a photo-curable polymer resin.

이하 각 구성 요소별로 구체적으로 설명한다.
Hereinafter, each component will be described in detail.

전극electrode

상기 막-전극 접합체는 서로 대향하는 두 개의 전극(210, 220)을 갖는다.The membrane-electrode assembly has two electrodes 210 and 220 facing each other.

상기 두 개의 전극은 각각 애노드(anode) 전극 및 캐소드(cathode) 전극일 수 있다. 상기 전극은 가스확산 전극(gas diffusion electrode)일 수 있다.The two electrodes may be an anode electrode and a cathode electrode, respectively. The electrode may be a gas diffusion electrode.

상기 애노드 전극은 수소 또는 메탄올, 부탄올, 프로판올, 개미산 등의 액상 탄화수소 연료를 산화시켜 수소 이온을 생성시킬 수 있다. 상기 애노드 전극은 촉매층 및 기체확산층으로 구성될 수 있다. 상기 촉매층에는 예를 들어 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-전이금속 합금 등의 촉매가 사용될 수 있다.The anode electrode can generate hydrogen ions by oxidizing hydrogen or a liquid hydrocarbon fuel such as methanol, butanol, propanol, formic acid and the like. The anode may comprise a catalyst layer and a gas diffusion layer. As the catalyst layer, a catalyst such as platinum, ruthenium, osmium, a platinum-ruthenium alloy, a platinum-osmium alloy, a platinum-palladium alloy, or a platinum-transition metal alloy may be used.

상기 캐소드 전극은 산소와 같은 산화제를 환원시키는 역할을 한다. 상기 캐소드 전극은 촉매층 및 기체확산층으로 구성될 수 있다. 상기 촉매층에는 예를 들어 백금 또는 백금-전이금속 합금이 사용될 수 있다.The cathode electrode serves to reduce an oxidizing agent such as oxygen. The cathode may comprise a catalyst layer and a gas diffusion layer. For example, platinum or a platinum-transition metal alloy may be used for the catalyst layer.

상기 애노드 전극 및 캐소드 전극에 포함되는 기체확산층은 전류전도체로서의 역할과 함께 연료 및 산화제와 같은 반응 물질과 물을 이동시키고 확산시키는 역할을 한다. 상기 기체확산층은 예를 들어, 카본지(carbon paper), 카본천(carbon cloth), 카본펠트(carbon felt) 등으로 이루어질 수 있다. 상기 기체확산층의 촉매층과 접하는 면에는 미세기공층이 형성될 수 있다.The gas diffusion layer included in the anode electrode and the cathode electrode functions as a current conductor and also moves and diffuses a reactant and water such as a fuel and an oxidant. The gas diffusion layer may be formed of, for example, carbon paper, carbon cloth, carbon felt, or the like. A microporous layer may be formed on a surface of the gas diffusion layer in contact with the catalyst layer.

상기 두 개의 전극은 서로 동일한 면적을 가질 수 있다.The two electrodes may have the same area.

또한, 상기 두 개의 전극은 상기 멤브레인의 전체 면적 중 60~99%에 해당하는 면적의 중앙부를 커버할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 두 개의 전극은 상기 멤브레인의 전체 면적 중 60~95%, 70~98%, 또는 70~95%에 해당하는 면적의 중앙부를 커버할 수 있다.
In addition, the two electrodes may cover a central portion of an area corresponding to 60 to 99% of the total area of the membrane. More specifically, the two electrodes may cover a central portion of an area corresponding to 60 to 95%, 70 to 98%, or 70 to 95% of the total area of the membrane.

멤브레인Membrane

상기 멤브레인(100)은 막-전극 접합체의 애노드 전극에서 생성된 수소 이온을 캐소드 전극으로 전달하고 애노드 전극과 캐소드 전극을 전기적으로 분리시키는 역할을 한다.The membrane 100 transfers hydrogen ions generated from the anode electrode of the membrane-electrode assembly to the cathode electrode and electrically separates the anode electrode and the cathode electrode.

상기 멤브레인은 연료 전지 등에서 전해질막으로 사용되는 고분자 필름이라면 특별한 제한없이 가능하다. 상기 멤브레인은 연질의 고분자 필름일 수 있다.The membrane is not particularly limited as long as it is a polymer film used as an electrolyte membrane in a fuel cell or the like. The membrane may be a flexible polymer film.

예를 들어, 상기 멤브레인은 퍼플루오르술폰산계 고분자 수지, 탄화수소계 고분자 수지, 폴리이미드 수지, 폴리비닐리덴플루오라이드 수지, 폴리에테르술폰 수지, 폴리페닐렌설파이드 수지, 폴리페닐렌옥사이드 수지, 폴리포스파진 수지, 폴리에틸렌나프탈레이트 수지, 폴리에스테르 수지, 도핑된 폴리벤즈이미다졸 수지, 폴리에테르케톤 수지, 폴리술폰 수지, 이들의 이온전도성 고분자 수지, 및 이들의 혼합 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함할 수 있다. For example, the membrane may be formed of a perfluorosulfonic acid polymer resin, a hydrocarbon polymer resin, a polyimide resin, a polyvinylidene fluoride resin, a polyether sulfone resin, a polyphenylene sulfide resin, a polyphenylene oxide resin, A polymer resin selected from the group consisting of a resin, a polyethylene naphthalate resin, a polyester resin, a doped polybenzimidazole resin, a polyether ketone resin, a polysulfone resin, an ion conductive polymer resin thereof, and a mixed resin thereof .

상기 멤브레인은 두께가 특별히 한정되지는 않으나, 예를 들어 10㎛ 내지 200㎛의 두께, 구체적으로 10㎛ 내지 150㎛의 두께, 보다 구체적으로 20㎛ 내지 100㎛의 두께를 가질 수 있다.
The thickness of the membrane is not particularly limited, but may be, for example, 10 占 퐉 to 200 占 퐉, specifically 10 占 퐉 to 150 占 퐉, more specifically 20 占 퐉 to 100 占 퐉.

제 1 가스켓 및 제 2 가스켓The first gasket and the second gasket

상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)은 상기 멤브레인(100)의 가장자리부의 상면 및 하면을 커버하여, 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 보호하고 수분의 유출입을 막는 역할을 한다.The first gasket 310 and the second gasket 320 cover the upper and lower surfaces of the edge of the membrane 100 to protect the edge of the membrane 100 and prevent the flow of water.

상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)은 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층된다.The first gasket 310 and the second gasket 320 are stacked on the upper and lower surfaces of the membrane 100 so as to protrude from the side edge of the membrane 100 while covering the edge of the membrane 100.

이때, 상기 두 개의 전극(210, 220)이 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층되므로, 상기 두 개의 전극(210, 220)은, 이의 가장자리부가 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)과 겹쳐지도록, 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 적층될 수 있다(도 1 참조).The two electrodes 210 and 220 are formed on the upper and lower surfaces of the membrane 100 so as to cover the center portion of the membrane 100 where the first gasket 310 and the second gasket 320 are not present. The two electrodes 210 and 220 may be stacked on the upper and lower surfaces of the membrane 100 such that the edges of the two electrodes overlap with the first gasket 310 and the second gasket 320 (See Fig. 1).

또는, 상기 두 개의 전극(210, 220)은 이의 가장자리부가 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)과 겹쳐지지 않을 수 있으며, 이 경우 상기 두 개의 전극(210, 220)의 가장자리부의 끝단이 상기 제 1 가스켓(310) 및 상기 제 2 가스켓(320)의 안쪽부 끝단과 간극이 없도록 일치하여 접하는 것이 바람직하다.Alternatively, the two electrodes 210 and 220 may not be overlapped with the first gasket 310 and the second gasket 320. In this case, the edges of the two electrodes 210 and 220 It is preferable that the ends of the first gasket 310 and the second gasket 320 are in contact with each other so as to be free from the gap between the first gasket 310 and the second gasket 320.

상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 서로 동일한 면적을 가질 수 있다.The first gasket and the second gasket may have the same area.

또한, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 상기 멤브레인의 전체 면적 중 1~40%에 해당하는 면적의 가장자리부를 커버할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 상기 멤브레인의 전체 면적 중 3~40%, 5~40%, 5~35%, 또는 5~30%에 해당하는 면적의 가장자리부를 커버할 수 있다.The first gasket and the second gasket may cover an edge portion of an area corresponding to 1 to 40% of the total area of the membrane. More specifically, the first gasket and the second gasket may cover an edge portion having an area corresponding to 3 to 40%, 5 to 40%, 5 to 35%, or 5 to 30% of the total area of the membrane .

상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 경질의 고분자 필름일 수 있다. 예를 들어, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 폴리페닐렌설파이드, 폴리에스테르, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 및 이들의 혼합 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함할 수 있다. The first gasket and the second gasket may be rigid polymer films. For example, the first gasket and the second gasket may include a polymer resin selected from the group consisting of polyphenylene sulfide, polyester, polyethylene, polypropylene, and a mixed resin thereof.

상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 10㎛ 내지 60㎛의 두께를 가질 수 있고, 보다 구체적으로 10㎛ 내지 40㎛의 두께를 가질 수 있다.The first gasket and the second gasket may have a thickness of 10 탆 to 60 탆, and more specifically, may have a thickness of 10 탆 to 40 탆.

상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 이들간의 이격 간격이 모든 지점에서 동일할 수 있다. 예를 들어, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은, 이들의 측면의 끝단 지점과 상기 멤브레인 상에 적층된 지점에서 모두 동일한 간격으로 이격되어 있을 수 있다. 구체적으로, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 모든 지점에서 서로 간에 상기 멤브레인의 두께만큼 이격되어 있을 수 있다.
The first gasket and the second gasket may have the same spacing between them at every point. For example, the first gasket and the second gasket may be equidistantly spaced from the end points of their side surfaces and the points stacked on the membrane. In particular, the first gasket and the second gasket may be spaced apart from each other by the thickness of the membrane at all points.

제 3 가스켓Third gasket

상기 제 3 가스켓(330)은 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320) 사이의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 틈새에 형성되어 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 역할을 한다.The third gasket 330 is formed in a gap between the first gasket 310 and the second gasket 320 where the membrane 100 is not present and seals the side edge of the membrane 100 do.

상기 제 3 가스켓은 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함한다.The third gasket includes at least one polymer resin selected from a thermosetting polymer resin, a photo-curable polymer resin, and a viscous polymer resin.

상기 제 3 가스켓은 액상의 열경화성 또는 광경화성 고분자 수지가 열경화 또는 광경화되어 형성된 것일 수 있다. 또는, 상기 제 3 가스켓은 액상의 점착성 고분자 수지가 건조되어 형성된 것일 수 있다. The third gasket may be formed by thermosetting or photo-curing a liquid thermosetting or photo-curable polymer resin. Alternatively, the third gasket may be formed by drying a viscous polymer resin in a liquid state.

구체적으로, 상기 제 3 가스켓은, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 틈새에, 액상의 열경화성 고분자 수지 또는 액상의 광경화성 고분자 수지를 주입 또는 도포한 후 경화시키거나, 또는 액상의 점착성 고분자 수지를 주입 또는 도포한 후 건조시켜 형성된 것일 수 있다.Specifically, the third gasket may be formed by injecting or applying a liquid thermosetting polymer resin or a liquid photo-curable polymer resin into a gap where the membrane is not present between the first gasket and the second gasket, Or may be formed by injecting or applying a viscous polymer resin in a liquid state and drying it.

일례에 따르면, 상기 제 3 가스켓은 열경화성 고분자 수지를 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 제 3 가스켓은 플루오로계 일레스토머 수지, 실리콘계 수지, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 열경화성 고분자 수지를 포함할 수 있다. 보다 바람직하게는, 상기 제 3 가스켓은 폴리바이닐리딘플로라이드(polyvinylidine fluoride), 폴리에틸렌테르프탈레이트(polyethylene terephtalate), 폴리에틸렌나프탈레이트(ployethlyene naphtalate) 등의 열경화성 고분자 수지를 1종 이상 포함할 수 있다.According to an example, the third gasket may include a thermosetting polymer resin. Specifically, the third gasket may include a thermosetting polymer resin selected from the group consisting of a fluororesist resin, a silicone resin, and a mixture thereof. More preferably, the third gasket may include at least one thermosetting polymer resin such as polyvinylidine fluoride, polyethylene terephthalate, and polyethylene naphthalate.

다른 예에 따르면, 상기 제 3 가스켓은 광경화성 고분자 수지를 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 제 3 가스켓은 자외선(UV) 경화형 고분자 수지를 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않고, UV 외의 파장에 의해 경화되는 고분자 수지 또는 전자빔(e-beam)에 의해 경화되는 고분자 수지를 포함할 수 있다.According to another example, the third gasket may include a photocurable polymer resin. For example, the third gasket may include an ultraviolet (UV) curable polymer resin, but the present invention is not limited to this, and a polymer resin that is cured by a wavelength other than UV or a polymer resin that is cured by an e- .

구체적으로, 상기 제 3 가스켓은 아크릴계 수지, 불포화 에스테르 수지, 에폭시계 수지, 옥세탄계 수지, 양이온형 비닐 에테르 수지, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 광경화성 고분자 수지를 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 제 3 가스켓은 에폭시 아크릴레이트 수지, 우레탄 아크릴레이트 수지, 폴리에스테르 아크릴레이트 수지, 실리콘 아크릴레이트 수지, 비닐 에테르 수지 등의 열경화성 고분자 수지를 1종 이상 포함할 수 있다.Specifically, the third gasket may include a photo-curable polymer resin selected from the group consisting of an acrylic resin, an unsaturated ester resin, an epoxy resin, an oxetane resin, a cationic vinyl ether resin, and a mixture thereof. More specifically, the third gasket may include at least one thermosetting polymer resin such as an epoxy acrylate resin, a urethane acrylate resin, a polyester acrylate resin, a silicone acrylate resin, and a vinyl ether resin.

상기 광경화성 고분자 수지는 경화 메커니즘에 따라 래디컬 중합형과 양이온 중합형의 2종류로 구분될 수 있다. 종래에는 대부분 래디컬 중합형의 광경화성 고분자 수지가 주로 사용되었지만, 산소에 의한 표면 경화 저해 등의 문제를 피하기 위해서는 양이온 중합형의 광경화성 고분자 수지가 바람직하다.The photocurable polymer resin may be classified into two types, that is, a radical polymerization type and a cationic polymerization type, depending on the curing mechanism. In the prior art, a radical polymerizable type photo-curable polymer resin is mainly used, but in order to avoid problems such as inhibition of surface hardening by oxygen, cationic polymerization type photo-curable polymer resin is preferable.

또 다른 예에 따르면, 상기 제 3 가스켓은 점착성 고분자 수지를 포함할 수 있다. 상기 점착성 고분자 수지로는 당업계에서 통상적인 점착성 고분자 수지를 사용할 수 있다.According to another example, the third gasket may include a sticky polymer resin. As the adhesive polymer resin, a sticky polymer resin that is conventional in the art can be used.

본 발명에서 상기 제 3 가스켓(330)은 별도의 접착층 없이 형성될 수 있다. 이에 따라, 상기 제 3 가스켓(330)은 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)과 별도의 접착층 없이 직접 접촉될 수 있다.In the present invention, the third gasket 330 may be formed without a separate adhesive layer. Accordingly, the third gasket 330 can be in direct contact with the first gasket 310 and the second gasket 320 without a separate adhesive layer.

상기 제 3 가스켓은 10㎛ 내지 2000㎛의 두께를 가질 수 있고, 구체적으로 10㎛ 내지 150㎛의 두께, 보다 구체적으로 20㎛ 내지 100㎛의 두께를 가질 수 있다. The third gasket may have a thickness of 10 탆 to 2000 탆, specifically, a thickness of 10 탆 to 150 탆, more specifically, a thickness of 20 탆 to 100 탆.

바람직하게는, 상기 제 3 가스켓은 상기 멤브레인과 동일한 두께를 가질 수 있다. 이에 따라, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은, 이들 사이에 상기 멤브레인 및 상기 제 3 가스켓 외에는 틈이나 간극을 가지지 않을 수 있다.
Preferably, the third gasket may have the same thickness as the membrane. Accordingly, the first gasket and the second gasket may not have gaps or gaps therebetween other than the membrane and the third gasket.

도 3을 참조하여, 본 발명의 일례에 따른 막-전극 접합체의 제조방법은3, a method of manufacturing a membrane-electrode assembly according to an exemplary embodiment of the present invention includes:

(1) 멤브레인(100)을 제조하는 단계;(1) fabricating a membrane 100;

(2) 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 각각 적층하는 단계;(2) stacking a first gasket 310 and a second gasket 320 on the upper and lower surfaces of the membrane 100, respectively, so as to protrude from the side edge of the membrane 100 while covering the edge of the membrane 100;

(3) 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 상기 두 개의 전극(210, 220)을 각각 적층하는 단계;(3) The two electrodes 210 and 220 are disposed on the upper and lower surfaces of the membrane 100 so as to cover the central portion of the membrane 100 where the first and second gaskets 310 and 320 are not present. Respectively;

(4) 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320) 사이의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 틈새에 제 3 가스켓(330)을 형성하여 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 단계를 포함하되, 상기 제 3 가스켓(330)이 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함한다.
(4) A third gasket 330 is formed in a gap between the first gasket 310 and the second gasket 320 in the absence of the membrane 100 to seal the side edge of the membrane 100 Wherein the third gasket (330) comprises at least one polymer resin selected from a thermosetting polymer resin, a photo-curable polymer resin, and a viscous polymer resin.

이하 각 단계별로 구체적으로 설명한다.
Each step will be described in detail below.

(1) 멤브레인의 제조(1) Manufacture of membranes

본 단계는 멤브레인(100)을 제조하는 단계이다.This step is a step of manufacturing the membrane 100.

상기 멤브레인은 연질의 고분자 필름일 수 있으며, 이의 재료로 사용되는 고분자 수지의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.The membrane may be a flexible polymer film, and specific types of the polymer resin used as the material thereof are as exemplified above.

바람직하게는, 상기 멤브레인은 이의 소재로 사용될 고분자 수지를 산수처리(hydroropxide treatement)하여 제조될 수 있다. 상기 산수처리를 통해, 고분자 사슬의 말단이 H+ 형태로 변형될 수 있다.
Preferably, the membrane may be prepared by hydroprocessing a polymer resin to be used as a material of the membrane. Through the acid water treatment, the end of the polymer chain can be transformed into the H + form.

(2) 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓의 적층(2) stacking the first gasket and the second gasket

본 단계는 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 각각 적층하는 단계이다.In this step, the first gasket 310 and the second gasket 320 are stacked on the upper and lower surfaces of the membrane 100, respectively, so as to protrude from the side edge of the membrane 100 while covering the edge of the membrane 100.

상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)은 경질의 고분자 필름일 수 있으며, 이의 재료로 사용되는 고분자 수지의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.The first gasket 310 and the second gasket 320 may be rigid polymer films, and specific types of the polymer resin used as the material of the first gasket 310 and the second gasket 320 are as described above.

상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 적층은 통상적인 방법에 의해 수행될 수 있다.
The stacking of the first gasket 310 and the second gasket 320 may be performed by a conventional method.

(3) 전극 및 멤브레인 적층(3) electrode and membrane lamination

본 단계는 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 상기 두 개의 전극(210, 220)을 각각 적층하는 단계이다.In this step, the two electrodes 210 and 220 are formed on the upper and lower surfaces of the membrane 100 so as to cover the central portion of the membrane 100 where the first and second gaskets 310 and 320 are not present. Respectively.

상기 적층은 열가압(hot press) 공정에 의해 수행될 수 있다. 상기 열가압 공정은 예를 들어 130℃ 내지 140℃의 온도에서 수행될 수 있다.The lamination may be performed by a hot press process. The heat pressing process may be performed at a temperature of, for example, 130 to 140 ° C.

본 단계에서, 상기 두 개의 전극(210, 220)은, 이의 가장자리부가 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)과 겹쳐지면서, 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 적층될 수 있다.In this step, the two electrodes 210 and 220 may be stacked on the upper and lower surfaces of the membrane, with their edge portions overlapping the first gasket 310 and the second gasket 320.

본 단계를 통해, 멤브레인(100), 두 개의 전극(210, 220), 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 열융착에 의해 단단히 결합된 적층체가 얻어지게 된다.
Through this step, a laminate is obtained in which the membrane 100, the two electrodes 210 and 220, the first gasket 310 and the second gasket 320 are tightly bonded by thermal welding.

한편, 본 단계에 사용되는 상기 전극은 On the other hand, the electrode used in this step

(2-1) 가스확산층(gas diffusion layer, GDL)을 제조하는 단계;(2-1) fabricating a gas diffusion layer (GDL);

(2-2) 상기 가스확산층 상에 미세기공성층(microporous layer, MPL)을 형성하는 단계;(2-2) forming a microporous layer (MPL) on the gas diffusion layer;

(2-3) 상기 미세기공성층 상에 촉매층(catalyst layer, CL)을 형성하는 단계를 포함하여 제조될 수 있다.(2-3) forming a catalyst layer (CL) on the microporous layer.

상기 가스확산층(GDL)은, 예를 들어 카본지(carbon paper)에 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)를 코팅하여 제조될 수 있다. 상기 PTFE는 플루오라이드 계열의 고분자 수지로서 방수 및 접착의 역할을 수행할 수 있다.The gas diffusion layer (GDL) may be prepared by coating carbon paper with polytetrafluoroethylene (PTFE), for example. The PTFE is a fluoride-based polymer resin and can play a role of waterproofing and adhesion.

상기 미세기공성층(MPL)은, 예를 들어 상기 가스확산층 상에 카본블랙과 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)를 코팅한 뒤 가열하여 제조될 수 있다.The microporous layer (MPL) may be prepared, for example, by coating carbon black and polytetrafluoroethylene (PTFE) on the gas diffusion layer and then heating.

상기 촉매층(CL)은, 예를 들어 상기 미세기공성층 상에 활성카본(activated carbon) 등에 담지된 백금(Pt) 및 이오노머(ionomer)를 코팅한 뒤 가열하여 제조될 수 있다. 상기 백금은 예를 들어 직경 5~6mm인 것을 사용할 수 있다.
The catalyst layer CL may be prepared, for example, by coating platinum (Pt) and an ionomer supported on activated carbon or the like on the microporous layer, followed by heating. The platinum may be, for example, 5 to 6 mm in diameter.

(4) 제 3 가스켓의 형성(4) Formation of the third gasket

본 단계는 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320) 사이의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 틈새에 제 3 가스켓(330)을 형성하여 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 단계이다.In this step, a third gasket 330 is formed in a gap between the first gasket 310 and the second gasket 320 in the absence of the membrane 100 to seal the side edge of the membrane 100 .

상기 제 3 가스켓은 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함할 수 있으며, 이의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.The third gasket may include at least one polymer resin selected from a thermosetting polymer resin, a photo-curable polymer resin, and a viscous polymer resin, and specific examples thereof are as described above.

예를 들어, 상기 제 3 가스켓(330)은, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320) 사이의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 틈새에, 액상의 열경화성 고분자 수지. 광경화성 고분자 수지, 또는 이들의 혼합 수지를 주입한 후, 열경화 또는 광경화시키거나, 또는 열경화와 광경화를 동시에 수행하여 형성될 수 있다.For example, the third gasket 330 is a gap between the first gasket 310 and the second gasket 320 in the absence of the membrane 100, in the form of a liquid thermosetting polymer resin. A photo-curable polymer resin, or a mixed resin thereof, and then thermosetting or photo-curing, or simultaneously performing thermal curing and photo-curing.

또는, 상기 제 3 가스켓(330)은, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320) 사이의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 틈새에, 액상의 점착성 고분자 수지를 주입한 후 건조시켜(즉 고화시켜) 형성될 수 있다.
Alternatively, the third gasket 330 may be formed by injecting a liquid adhesive polymer resin into a gap between the first gasket 310 and the second gasket 320 where the membrane 100 is not present, (I.e., solidified).

상기 액상의 고분자 수지를 주입하는 공정의 일례를 도 5에 도시하였다.An example of a step of injecting the liquid polymer resin is shown in Fig.

도 5를 참조하여, 멤브레인에 적층된 두 개의 전극 중 어느 하나에 상형 프레임(410)을 장착하고, 다른 하나의 전극에 하형 프레임(420)을 장착한다. 상형 프레임(410) 및 하형 프레임(420)에는 진공 홀(430)이 구비되어 있어서, 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓을 흡착하면서 고정하여, 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이에 액상의 고분자 수지가 주입될 수 있는 틈새(500)를 확보한다. 이후 상기 틈새(500)로 액상의 고분자 수지가 주입된다. 틈새(500)에 주입된 액상의 고분자 수지는 열선(440) 또는 광원(450) 등에 의해 경화되거나 건조되어 제 3 가스켓으로 형성될 수 있다.Referring to FIG. 5, the upper mold frame 410 is mounted on one of the two electrodes stacked on the membrane, and the lower mold frame 420 is mounted on the other electrode. The upper mold frame 410 and the lower mold frame 420 are provided with vacuum holes 430 so that the first gasket and the second gasket are fixed while being adsorbed so that a liquid polymer resin is injected between the first gasket and the second gasket Thereby securing a clearance 500 that can be formed. Then, the liquid polymer resin is injected into the gap 500. The liquid polymer resin injected into the gap 500 may be cured or dried by the heat ray 440 or the light source 450 or the like to be formed as the third gasket.

상기 광원은 UV 광원일 수 있으나, 이에 한정되지 않고 UV 외의 파장의 광원도 가능하며, 또는 전자빔(e-beam)의 방출원도 가능하다. The light source may be a UV light source, but the present invention is not limited thereto, and a light source of a wavelength other than UV may be used, or an emission source of an e-beam may be used.

이와 같은 주입 공정은 4개의 측면의 각 에지 부분에 각각 수행될 수 있다.
Such an implantation process can be performed at each edge portion of four sides, respectively.

상기 액상의 고분자 수지를 주입하는 공정의 다른 예를 도 6에 도시하였다.Another example of the step of injecting the liquid polymer resin is shown in Fig.

도 6을 참조하여, 멤브레인에 적층된 두 개의 전극 중 어느 하나에 좌형 프레임(410')을 장착하고, 다른 하나의 전극에 우형 프레임(420')을 장착한다. 좌형 프레임(410') 및 우형 프레임(420')에는 진공 홀(430)이 구비되어 있어서, 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓을 흡착하면서 고정하여, 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이에 액상의 고분자 수지가 주입될 수 있는 틈새(500)를 확보한다. 이후 상기 틈새(500)로 액상의 고분자 수지가 주입된다. 틈새(500)에 주입된 액상의 고분자 수지는 열선(440) 또는 광원(450) 등에 의해 경화되거나 건조되어 제 3 가스켓으로 형성될 수 있다.Referring to FIG. 6, the left frame 410 'is mounted on one of the two electrodes stacked on the membrane, and the right frame 420' is mounted on the other electrode. A vacuum hole 430 is provided in the left mold frame 410 'and the right mold frame 420' so that the first gasket and the second gasket are fixed while being adsorbed so that a liquid polymer resin Thereby securing a clearance 500 through which the gas can be injected. Then, the liquid polymer resin is injected into the gap 500. The liquid polymer resin injected into the gap 500 may be cured or dried by the heat ray 440 or the light source 450 or the like to be formed as the third gasket.

상기 광원은 UV 광원일 수 있으나, 이에 한정되지 않고 UV 외의 파장의 광원도 가능하며, 또는 전자빔(e-beam)의 방출원도 가능하다. The light source may be a UV light source, but the present invention is not limited thereto, and a light source of a wavelength other than UV may be used, or an emission source of an e-beam may be used.

이와 같은 주입 공정은 4개의 측면의 각 에지 부분에 각각 수행될 수 있다.Such an implantation process can be performed at each edge portion of four sides, respectively.

이상의 도 6과 같이 좌형 프레임(410') 및 우형 프레임(420')을 사용하는 주입 공정은, 틈새(500)에 주입하려는 액상의 고분자 수지의 점성이 낮아서 도 5와 같이 수평 상태에서는 액상의 고분자 수지가 주입시 흘러내릴 우려가 있는 경우에 특히 적합하다.
6, the liquid phase polymer resin to be injected into the gap 500 is low in viscosity, and therefore, when the liquid phase polymer is horizontal as shown in FIG. 5, This is particularly suitable when the resin may flow down during injection.

상기 제 3 가스켓의 원료로 사용되는 액상의 고분자 수지는 상온에서 유동성을 가져서 도포가 용이하고, 도포 후에 균일하게 건조 또는 경화되어 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓과 접착될 수 있으며, 탄성 및 유체저항성을 가져서 전극의 측면 에지를 보호해 줄 수 있다. 이에 따라, 막-전극 접합체에서 접합 부위의 유밀, 수밀 및 기밀을 안전하게 해서 누출을 방지하는 동시에 내압의 기능까지 발휘할 수 있다.
The liquid polymeric resin used as a raw material of the third gasket has fluidity at room temperature and is easy to apply, can be uniformly dried or cured after application to be adhered to the first gasket and the second gasket, and has elasticity and fluid resistance To protect the side edge of the electrode. This makes it possible to secure the oil tightness, water tightness and airtightness of the joint portion in the membrane-electrode assembly, thereby preventing leakage and exhibiting the function of internal pressure.

도 4를 참조하여, 본 발명의 다른 예에 따른 막-전극 접합체의 제조방법은Referring to FIG. 4, a method of manufacturing a membrane-electrode assembly according to another example of the present invention

(1') 멤브레인(100)을 제조하는 단계;(1 ') membrane 100;

(2') 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 하면에 제 2 가스켓(320)을 적층하고, 상기 멤브레인의 상기 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 하면에 전극(210)을 적층하는 단계;A second gasket 320 is laminated on the lower surface of the membrane 100 so as to protrude from the side edge of the membrane 100 while covering the edge of the membrane 100 and the second gasket 320 of the membrane is present (210) on the lower surface of the membrane (100) so as to cover the central portion where the electrode (210) is not provided;

(3') 상기 제 2 가스켓(320)의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 표면 상에 상기 멤브레인(100)과 같은 두께로 제 3 가스켓(330)을 형성하여 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 단계; 및A third gasket 330 is formed on the surface of the second gasket 320 on which the membrane 100 is not present so as to have the same thickness as that of the membrane 100, ; And

(4') 상기 멤브레인(100)의 가장자리부 및 상기 제 3 가스켓(330)을 커버하도록 상기 멤브레인(100) 및 상기 제 3 가스켓(330)의 상면에 제 1 가스켓(310)을 적층하고, 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면에 전극(210)을 적층하는 단계를 포함하되, A first gasket 310 is laminated on the upper surface of the membrane 100 and the third gasket 330 to cover the edge of the membrane 100 and the third gasket 330, Depositing an electrode (210) on an upper surface of the membrane (100) so as to cover a central portion of the membrane (100) where the first gasket (310) does not exist,

상기 제 3 가스켓(330)이 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함한다.
The third gasket 330 includes at least one polymer resin selected from a thermosetting polymer resin, a photo-curable polymer resin, and a viscous polymer resin.

이하 각 단계별로 구체적으로 설명한다.
Each step will be described in detail below.

(1') 멤브레인의 제조
(1 ' ) Preparation of Membrane

본 단계는 멤브레인(100)을 제조하는 단계이다.This step is a step of manufacturing the membrane 100.

상기 멤브레인은 연질의 고분자 필름일 수 있으며, 이의 재료로 사용되는 고분자 수지의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.The membrane may be a flexible polymer film, and specific types of the polymer resin used as the material thereof are as exemplified above.

바람직하게는, 상기 멤브레인은 이의 소재로 사용될 고분자 수지를 산수처리(hydroropxide treatement)하여 제조될 수 있다. 상기 산수처리를 통해, 고분자 사슬의 말단이 H+ 형태로 변형될 수 있다.
Preferably, the membrane may be prepared by hydroprocessing a polymer resin to be used as a material of the membrane. Through the acid water treatment, the end of the polymer chain can be transformed into the H + form.

(2') 제 2 가스켓 및 전극의 적층
(2 ' ) stacking the second gasket and the electrode

본 단계는 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 하면에 제 2 가스켓(320)을 적층하고, 상기 멤브레인의 상기 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 하면에 전극(210)을 적층하는 단계이다.In this step, the second gasket 320 is laminated on the lower surface of the membrane 100 so that the side end of the membrane 100 is covered with the edge of the membrane 100, and the second gasket 320 of the membrane is not present And the electrode 210 is laminated on the lower surface of the membrane 100 so as to cover the central portion.

상기 제 2 가스켓(320)은 경질의 고분자 필름일 수 있으며, 이의 재료로 사용되는 고분자 수지의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.The second gasket 320 may be a hard polymer film, and specific types of the polymer resin used as the material of the second gasket 320 are as described above.

상기 제 2 가스켓(320)의 적층은 통상적인 방법에 의해 수행될 수 있다.The stacking of the second gasket 320 can be performed by a conventional method.

또한, 상기 전극은 앞서 설명한 방법에 의해 제조될 수 있다.
In addition, the electrode can be manufactured by the above-described method.

(3') 제 3 가스켓의 형성
(3 ' ) Formation of third gasket

본 단계는 상기 제 2 가스켓(320)의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 표면 상에 상기 멤브레인(100)과 같은 두께로 제 3 가스켓(330)을 형성하여 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 단계이다.In this step, a third gasket 330 having the same thickness as that of the membrane 100 is formed on the surface of the second gasket 320 on which the membrane 100 does not exist to form a side edge of the membrane 100 Sealing step.

상기 제 3 가스켓은 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함할 수 있으며, 이의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.The third gasket may include at least one polymer resin selected from a thermosetting polymer resin, a photo-curable polymer resin, and a viscous polymer resin, and specific examples thereof are as described above.

예를 들어, 상기 제 3 가스켓(330)은, 상기 제 2 가스켓(320)의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 표면 상에 액상의 열경화성 고분자 수지. 광경화성 고분자 수지, 또는 이들의 혼합 수지를 도포한 후, 열경화 또는 광경화시키거나, 또는 열경화와 광경화를 동시에 수행하여 형성될 수 있다.For example, the third gasket 330 is a liquid thermosetting polymer resin on the surface of the second gasket 320 on which the membrane 100 is not present. A photo-curable polymer resin, or a mixed resin thereof, followed by thermosetting or photo-curing, or simultaneously performing thermal curing and photo-curing.

또는, 상기 제 3 가스켓(330)은, 상기 제 2 가스켓(320)의 상기 멤브레인(100)이 존재하지 않는 표면 상에 액상의 점착성 고분자 수지를 도포한 후 건조시켜(즉 고화시켜) 형성될 수 있다.Alternatively, the third gasket 330 may be formed by applying a liquid adherent polymer resin on the surface of the second gasket 320 on which the membrane 100 does not exist, and drying (i.e., solidifying) have.

이때 상기 액상의 고분자 수지는 상기 멤브레인과 동일한 두께로 도포된 뒤 경화 또는 건조될 수 있다.
At this time, the liquid polymer resin may be applied to the same thickness as the membrane, and then cured or dried.

(4') 제 1 가스켓 및 전극의 적층
(4 ' ) stacking the first gasket and the electrode

본 단계는 상기 멤브레인(100)의 가장자리부 및 상기 제 3 가스켓(330)을 커버하도록 상기 멤브레인(100) 및 상기 제 3 가스켓(330)의 상면에 제 1 가스켓(310)을 적층하고, 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면에 전극(210)을 적층하는 단계이다.In this step, a first gasket 310 is laminated on the upper surface of the membrane 100 and the third gasket 330 to cover the edge portion of the membrane 100 and the third gasket 330, (210) on the upper surface of the membrane (100) so as to cover a central portion of the membrane (100) where the first gasket (310) does not exist.

상기 제 1 가스켓(310)은 경질의 고분자 필름일 수 있으며, 이의 재료로 사용되는 고분자 수지의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.The first gasket 310 may be a hard polymer film, and specific types of the polymer resin used as the material of the first gasket 310 are as described above.

상기 제 1 가스켓(310)의 적층은 통상적인 방법에 의해 수행될 수 있다.The lamination of the first gasket 310 may be performed by a conventional method.

또한, 상기 전극은 앞서 설명한 방법에 의해 제조될 수 있다.
In addition, the electrode can be manufactured by the above-described method.

이와 같은 제조방법은 상기 제 3 가스켓의 원료가 되는 액상의 고분자 수지가 경화 또는 고화되면서 제 1 가스켓과 제 2 가스켓 간에 접착성을 부여하여 결합력을 높이는 역할도 하게 된다.
In such a manufacturing method, the liquid polymer resin to be a raw material of the third gasket is hardened or solidified, thereby providing adhesion between the first gasket and the second gasket, thereby enhancing the bonding force.

본 발명은 또한 상기 막-전극 접합체를 포함하는 연료 전지를 제공한다.The present invention also provides a fuel cell comprising the membrane-electrode assembly.

상기 연료 전지는 상기 막-전극 접합체를 2개 이상 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 막-전극 접합체는 2개 이상 적층된 스택(stack) 형태로 상기 연료 전지에 포함될 수 있다.The fuel cell may include two or more membrane-electrode assemblies. Specifically, the membrane-electrode assembly may be included in the fuel cell in the form of a stack of two or more stacked stacks.

상기 연료 전지는 자동차의 동력원, 가정용 발전장치, 이동식 전원, 군사용 전원 등 다양한 분야에 사용될 수 있다.The fuel cell can be used in various fields such as a power source for an automobile, a household power generator, a mobile power source, and a military power source.

100: 멤브레인, 210, 220: 전극,
310: 제 1 가스켓, 320: 제 2 가스켓,
330: 제 3 가스켓, 410: 상형 프레임,
410': 좌형 프레임, 420: 하형 프레임,
420': 우형 프레임 , 430: 진공 홀,
440: 열선, 450: 광원,
500: 틈새.
100: membrane, 210, 220: electrode,
310: first gasket, 320: second gasket,
330: Third gasket, 410: Hollow frame,
410 ': left frame, 420: bottom frame,
420 ': woof frame, 430: vacuum hole,
440: heat line, 450: light source,
500: Clearance.

Claims (15)

(a) 멤브레인;
(b) 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 각각 적층된 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓;
(c) 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 각각 적층된 두 개의 전극; 및
(d) 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 틈새에 형성되어 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 제 3 가스켓을 포함하되, 상기 제 3 가스켓이 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함하는, 막-전극 접합체.
(a) a membrane;
(b) a first gasket and a second gasket laminated on the upper and lower surfaces of the membrane so as to cover the edge of the membrane and protrude from the side edges;
(c) two electrodes stacked on the upper and lower surfaces of the membrane, respectively, so as to cover a central portion of the membrane where the first gasket and the second gasket are not present; And
(d) a third gasket formed in a gap between the first gasket and the second gasket in the absence of the membrane to seal a side edge of the membrane, wherein the third gasket comprises a thermosetting polymeric resin, A resin, and a sticky polymer resin.
제 1 항에 있어서,
상기 제 3 가스켓이 플루오로계 일레스토머 수지, 실리콘계 수지, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 열경화성 고분자 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the third gasket comprises a thermosetting polymer resin selected from the group consisting of a fluororesist resin, a silicone resin, and a mixture thereof.
제 1 항에 있어서,
상기 제 3 가스켓이 아크릴계 수지, 불포화 에스테르 수지, 에폭시계 수지, 옥세탄계 수지, 양이온형 비닐 에테르 수지, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 광경화성 고분자 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the third gasket comprises a photo-curable polymer resin selected from the group consisting of an acrylic resin, an unsaturated ester resin, an epoxy resin, an oxetane resin, a cationic vinyl ether resin, and a mixture thereof. Electrode assembly.
제 1 항에 있어서,
상기 제 3 가스켓이,
상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 틈새에, 액상의 열경화성 고분자 수지 또는 액상의 광경화성 고분자 수지를 주입 또는 도포한 후 경화시키거나, 또는 액상의 점착성 고분자 수지를 주입 또는 도포한 후 건조시켜 형성된 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
The method according to claim 1,
The third gasket
A liquid thermosetting polymer resin or a liquid photo-curable polymer resin is injected or applied to a gap where the membrane is not present between the first gasket and the second gasket, and then cured, or a liquid viscous polymer resin is injected And then dried to form a membrane-electrode assembly.
제 1 항에 있어서,
상기 제 3 가스켓이 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓과 별도의 접착층 없이 직접 접촉되는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the third gasket is in direct contact with the first gasket and the second gasket without a separate adhesive layer.
제 1 항에 있어서,
상기 두 개의 전극이, 이의 가장자리부가 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓과 겹쳐지도록, 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 적층되는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the two electrodes are stacked on the upper and lower surfaces of the membrane so that the edge portions of the two electrodes overlap with the first gasket and the second gasket.
제 1 항에 있어서,
상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 상기 멤브레인의 전체 면적 중 5% 내지 40%에 해당하는 면적의 가장자리부를 커버하고,
상기 두 개의 전극이 상기 멤브레인의 전체 면적 중 70% 내지 95%에 해당하는 면적의 중앙부를 커버하는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the first gasket and the second gasket cover an edge portion having an area corresponding to 5% to 40% of the total area of the membrane,
Wherein the two electrodes cover a central portion of an area corresponding to 70% to 95% of the total area of the membrane.
제 1 항에 있어서,
상기 제 3 가스켓이 상기 멤브레인과 동일한 두께를 가지고,
상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 모든 지점에서 서로 간에 상기 멤브레인의 두께만큼 이격된 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
The method according to claim 1,
Said third gasket having the same thickness as said membrane,
Wherein the first gasket and the second gasket are spaced apart from each other by the thickness of the membrane at every point.
제 1 항에 있어서,
상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이, 이들 사이에 상기 멤브레인 및 상기 제 3 가스켓 외에는 틈을 가지지 않는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the first gasket and the second gasket have no gap therebetween other than the membrane and the third gasket.
(1) 멤브레인을 제조하는 단계;
(2) 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓을 각각 적층하는 단계;
(3) 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 두 개의 전극을 각각 적층하는 단계; 및
(4) 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 틈새에 제 3 가스켓을 형성하여 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 단계를 포함하되, 상기 제 3 가스켓이 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
(1) preparing a membrane;
(2) stacking a first gasket and a second gasket on the upper and lower surfaces of the membrane, respectively, so as to protrude from the side edges while covering the edge of the membrane;
(3) stacking two electrodes on the upper and lower surfaces of the membrane, respectively, so as to cover a central portion of the membrane where the first gasket and the second gasket are not present; And
(4) forming a third gasket in a gap between the first gasket and the second gasket in the absence of the membrane to seal the side edge of the membrane, wherein the third gasket comprises a thermosetting polymer resin, Wherein the polymeric resin comprises at least one polymer resin selected from the group consisting of an acrylic polymer, a methacrylic polymer resin, and a viscous polymer resin.
제 10 항에 있어서,
상기 제 3 가스켓이, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 틈새에, 액상의 열경화성 고분자 수지, 액상의 광경화성 고분자 수지 또는 이들의 혼합 수지를 주입한 후, 열경화 또는 광경화시키거나, 또는 열경화와 광경화를 동시에 수행하여 형성되는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
11. The method of claim 10,
The third gasket may be formed by injecting a liquid thermosetting polymer resin, a liquid photo-curable polymer resin, or a mixed resin thereof into a gap where the membrane is not present between the first gasket and the second gasket, Wherein the photo-curing step is performed by photo-curing or simultaneously performing thermal curing and photo-curing.
제 11 항에 있어서,
상기 고분자 수지의 주입이
상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓을 진공 홀이 구비된 상형 프레임 및 하형 프레임으로 흡착하면서 고정하여, 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓 사이에 액상의 고분자 수지가 주입될 수 있는 틈새를 확보한 뒤 수행되는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
12. The method of claim 11,
The injection of the polymer resin
The first gasket and the second gasket are adsorbed and fixed by the upper frame and the lower frame having the vacuum holes to secure a clearance through which the liquid polymer resin can be injected between the first gasket and the second gasket Wherein the membrane-electrode assembly is a membrane-electrode assembly.
(1') 멤브레인을 제조하는 단계;
(2') 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 하면에 제 2 가스켓을 적층하고, 상기 멤브레인의 상기 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 하면에 전극을 적층하는 단계;
(3') 상기 제 2 가스켓의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 표면 상에 상기 멤브레인과 같은 두께로 제 3 가스켓을 형성하여 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 단계; 및
(4') 상기 멤브레인의 가장자리부 및 상기 제 3 가스켓을 커버하도록 상기 멤브레인 및 상기 제 3 가스켓의 상면에 제 1 가스켓을 적층하고, 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면에 전극을 적층하는 단계를 포함하되,
상기 제 3 가스켓이 열경화성 고분자 수지, 광경화성 고분자 수지, 및 점착성 고분자 수지 중에서 선택되는 적어도 하나의 고분자 수지를 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
(1 ')membrane;
(2 '), a second gasket is laminated on the lower surface of the membrane so as to cover the edge of the membrane, and a side end of the membrane is protruded, and the membrane ; ≪ / RTI >
(3 ') sealing a side edge of the membrane by forming a third gasket having the same thickness as the membrane on a surface of the second gasket on which the membrane is not present; And
A first gasket is laminated on an upper surface of the membrane and the third gasket to cover an edge portion of the membrane and the third gasket, Depositing an electrode on an upper surface of the membrane,
Wherein the third gasket comprises at least one polymer resin selected from a thermosetting polymer resin, a photo-curable polymer resin, and a viscous polymer resin.
제 13 항에 있어서,
상기 제 3 가스켓이, 상기 제 1 가스켓의 상기 멤브레인이 존재하지 않는 표면 상에 액상의 점착성 고분자 수지를 도포한 후 건조하여 형성되는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
14. The method of claim 13,
Wherein the third gasket is formed by applying a liquid viscous polymer resin on a surface of the first gasket on which the membrane is not present, and then drying the liquid.
제 1 항의 막-전극 접합체를 포함하는 연료 전지.A fuel cell comprising the membrane-electrode assembly of claim 1.
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