KR20170027433A - Electrode-Separator Unit Comprising Adhesion Layer Which is Prepared by Different Method for Preparing Insulation Layer and Manufacturing Method thereof - Google Patents

Electrode-Separator Unit Comprising Adhesion Layer Which is Prepared by Different Method for Preparing Insulation Layer and Manufacturing Method thereof Download PDF

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KR20170027433A
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Abstract

The present invention relates to an electrode-separator unit comprising two or more electrodes and a separator layer interposed between the electrodes. The separator layer comprises: an insulation layer which insulates the electrodes and comprises nanoparticles of metal oxide and binder polymers; a first adhesive layer which is formed on one side of the insulation layer and increases adhesive force of the separator layer and a first electrode; and a second adhesive layer which is formed on the other side of the insulation layer and increases adhesive force of the separator layer and a second electrode. The first adhesive layer is formed by the same method of the second adhesive layer. The insulation layer is formed by a method different from methods of the first adhesive layer and the second adhesive layer. The first electrode and the second electrode have polarities opposite to each other.

Description

절연층과 상이한 방법으로 형성된 접착층을 포함하는 전극-분리막 단위체 및 이의 제조방법 {Electrode-Separator Unit Comprising Adhesion Layer Which is Prepared by Different Method for Preparing Insulation Layer and Manufacturing Method thereof}[0001] The present invention relates to an electrode-separation membrane unit comprising an adhesive layer formed by a method different from that of an insulating layer, and an electrode-

본 발명은 전극-분리막 단위체에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 분리막층과 전극의 접착력을 향상시키는 접착층을 포함하고, 분리막층에 포함되어 있는 접착층과 절연층의 형성방법과 상이한 전극-분리막 단위체에 관한 것이다.The present invention relates to an electrode-separation membrane unit, and more particularly, to an electrode-separation membrane unit comprising an adhesive layer for improving adhesion between a separation membrane layer and an electrode, and a method for forming an adhesive layer and an insulation layer, .

화석연료의 고갈에 의한 에너지원의 가격 상승, 환경 오염의 관심이 증폭되면서, 원자력, 태양광, 풍력, 조력 등 다양한 전력 생산기술과 같은 친환경 대체 에너지원에 대한 연구가 지속되고 있으며, 이렇게 생산된 에너지를 더욱 효율적으로 사용하기 위한 전력저장장치 또한 지대한 관심이 이어지고 있다.As the price of energy source increases due to the depletion of fossil fuels and the interest of environmental pollution is amplified, researches on environmentally friendly alternative energy sources such as various power generation technologies such as nuclear power, solar power, wind power, and tidal power have been continued. There is also great interest in power storage for more efficient use of energy.

특히, 리튬 이차전지의 경우, 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 수요가 급격히 증가하고 있고, 최근에는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV)의 동력원으로서의 사용이 실현화되고 있으며, 그리드화를 통한 전력 보조전원 등의 용도로도 사용영역이 확대되고 있다.Particularly, in the case of a lithium secondary battery, the demand for an energy source is rapidly increasing due to an increase in technology development and demand for a mobile device. Recently, the use of a lithium secondary battery as a power source for an electric vehicle (EV) and a hybrid electric vehicle , And the area of use is also expanding for applications such as power assisted power supply through gridization.

이러한 리튬 이차전지는 양극/분리막/음극 구조를 각각 제조하여 적층한 전극조립체를 전지케이스에 장착하고, 전해액을 주입하여 제조되며, 일반적으로 상기 양극 및 음극은 금속 집전체의 일면 또는 양면에 전극 활물질 등을 도포하고 건조 및 압연함으로써 제조된다.Such a lithium secondary battery is manufactured by attaching an electrode assembly made by laminating a positive electrode / separator / negative electrode structure to a battery case, and injecting an electrolyte solution. Generally, the positive electrode and the negative electrode are formed on one or both surfaces of a metal current collector, Etc., followed by drying and rolling.

최근에는, 분리막을 별도로 제조하는 것뿐만 아니라, 전극에 분리막을 대체할 수 있는 코팅층을 형성하여, 공정성이 향상되고, 전극과 분리막 사이의 계면장애를 저감시킨 전극-분리막 복합체가 개발되었다.In recent years, there has been developed an electrode-separator composite in which a coating layer capable of replacing a separator is formed on the electrode as well as separately preparing the separator to improve the processability and reduce the interfacial disturbance between the electrode and the separator.

도 1에는 이와 같은 전극-분리막 복합체의 일 단위체가 도시되어 있다.FIG. 1 shows a single unit of such an electrode-separator composite.

도 1을 참조하면, 종래 전극-분리막 단위체(10)는 서로 다른 극성을 가지고 있는 제 1 전극(11)과 제 2 전극(12), 및 제 1 전극(11)과 제 2 전극(12)을 전기적으로 절연시키고, 전해액의 통과가 원활한 유·무기 복합 코팅층인 분리막층(13)으로 이루어져 있다.1, the conventional electrode-separation membrane unit 10 includes a first electrode 11 and a second electrode 12 having different polarities, and a first electrode 11 and a second electrode 12, And a separation membrane layer 13 which is an organic-inorganic composite coating layer which is electrically insulated and has an electrolytic solution passed smoothly.

즉, 분리막층(13)은 기존의 분리막과 동일한 기능을 가지면서도, 폴리올레핀계 기재 없이 빠르고 손쉽게 유·무기 복합 코팅층이 형성되므로, 공정성이 향상되며, 분리막에 주름이 형성되는 등 기존 분리막이 가지는 문제점을 해결할 수 있었다. 그러나, 상기와 같은 코팅 형태의 분리막을 사용하는 경우, 코팅층의 일부에 결함이 발생한 지점에서, 양극 및 음극의 접촉으로 발화 및 폭발이 위험이 있으며, 충방전 과정에서 전극의 팽창으로 분리막층에 크랙이 발생할 위험이 있었다.That is, since the separation membrane layer 13 has the same function as that of the conventional separation membrane, and the organic-inorganic composite coating layer can be formed quickly and easily without the polyolefin-based substrate, the processability is improved and wrinkles are formed in the separation membrane, . However, in the case of using the above-mentioned coating type separation membrane, there is a risk of ignition and explosion due to the contact between the anode and the cathode at a point where a defect occurs in a part of the coating layer. In the charging / discharging process, There was a risk of this.

또한, 이러한 분리막층은 기존 폴리올레핀계 분리막에 비해 기계적 강성이 낮아, 적은 외부 충격에도 균열이 발생하는 바, 내부 단락 등의 위험이 있으며, 각종 안전성 테스트에 취약한 문제점이 있었다.In addition, such a separator layer has lower mechanical rigidity than conventional polyolefin separator membranes, and cracks are generated even under a small external impact, and there is a risk of internal short-circuiting, and the separator layer is vulnerable to various safety tests.

따라서, 이러한 문제점들을 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.Therefore, a need exists for a technique capable of solving these problems.

본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to solve the above-mentioned problems of the prior art and the technical problems required from the past.

구체적으로, 본 발명의 목적은, 전극-분리막 단위체에서, 절연층과 전극 합제층의 접착력을 강화하시키는 접착층을 포함하고, 상기 절연층을 접착층에 대해 이질적인 방법으로 형성하여, 격리층으로서의 신뢰성이 향상된 전극-분리막 단위체를 제공하는 것이다.Specifically, it is an object of the present invention to provide an electrode-separating membrane unit comprising an electrode-separating membrane unit having an adhesive layer for strengthening the adhesive force between the insulating layer and the electrode mixture layer, and the insulating layer being formed by a different method for the adhesive layer, And to provide an improved electrode-separation membrane unit.

본 발명의 또 다른 목적은, 공정성이 향상된 상기 전극-분리막 단위체의 제조방법을 제공하는 것이다.It is still another object of the present invention to provide a method of manufacturing the electrode-separation membrane unit with improved processability.

이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 전극-분리막 단위체는 둘 이상의 전극들과, 상기 전극들 사이에 개재되어 있는 분리막층을 포함하는 전극-분리막 단위체로서,To achieve these and other advantages and in accordance with the purpose of the present invention, as embodied and broadly described herein, there is provided an electrode-separation membrane unit comprising at least two electrodes and a separation membrane layer interposed between the electrodes,

상기 분리막층은, The separator layer

상기 전극들을 절연시키고 산화 금속 나노 입자와 바인더 고분자를 포함하는 절연층; An insulating layer insulating the electrodes and including metal oxide nanoparticles and a binder polymer;

상기 절연층의 일면에 형성되어 분리막층과 제 1 전극의 접착력을 향상시키는 제 1 접착층; 및 A first adhesive layer formed on one surface of the insulating layer to improve adhesion between the separator layer and the first electrode; And

상기 절연층의 타면에 형성되어 분리막층과 제 2 전극의 접착력을 향상시키는 제 2 접착층;A second adhesive layer formed on the other surface of the insulating layer to improve adhesion between the separator layer and the second electrode;

을 포함하고 있고,Lt; / RTI >

상기 제 1 접착층은 제 2 접착층과 동일한 방법으로 형성되고, The first adhesive layer is formed in the same manner as the second adhesive layer,

상기 절연층은 제 1 접착층 및 제 2 접착층에 대해 이질적인 방법으로 형성되며,The insulating layer is formed in a heterogeneous manner with respect to the first adhesive layer and the second adhesive layer,

제 1 전극과 제 2 전극은 서로 반대 극성의 전극들인 것을 특징으로 한다.And the first electrode and the second electrode are electrodes having opposite polarities.

즉, 본 발명에 따른 전극-분리막 단위체는 절연층과, 상기 절연층의 양면에 형성된 접착층들을 포함하는 분리막층과, 상기 분리막층의 양면에 형성되어 있고, 서로 반대 극성을 가지고 있는 전극들을 포함하며, 상기 절연층과 접착층들의 형성방법을 상이하게 구성하여, 분리막층의 충분한 기계적 강도를 확보하고, 분리막층의 절연 기능에 대한 신뢰성을 향상시킨다.That is, the electrode-separation membrane unit according to the present invention comprises an insulation layer, a separation membrane layer including adhesive layers formed on both sides of the insulation layer, and electrodes formed on both sides of the separation membrane layer and having opposite polarities, , The method of forming the insulating layer and the adhesive layers are different from each other to ensure sufficient mechanical strength of the separator layer and improve the reliability of the separator layer insulating function.

구체적으로, 상기 분리막층의 두께는 3 ㎛ 내지 20 ㎛일 수 있다.Specifically, the thickness of the separation membrane layer may be from 3 탆 to 20 탆.

상기 범위를 벗어나, 분리막층의 두께가 20 ㎛를 초과하는 경우, 같은 부피 당 전극들의 두께가 줄어들게 되어, 용량 측면에서 바람직하지 않고, 3 ㎛ 미만인 경우에는 전극 간 절연성을 확보하기 어려우며, 소망하는 기계적 강도를 확보하기 어려우므로, 바람직하지 않다.If the thickness of the separator layer exceeds 20 탆, the thickness of the electrodes per unit volume is reduced, which is not preferable from the viewpoint of capacity. If the thickness is less than 3 탆, it is difficult to secure the interelectrode insulation. It is difficult to ensure the strength, which is not preferable.

같은 이유로, 분리막층의 두께는 4 ㎛ 내지 17 ㎛, 더욱 상세하게는 5 ㎛ 내지 15 ㎛인 것이 바람직하다.For the same reason, it is preferable that the thickness of the separator layer is 4 탆 to 17 탆, more specifically 5 탆 to 15 탆.

이러한 분리막층은, 앞서 설명한 것과 같이 절연층과, 접착층으로 나누어질 수 있다.Such a separator layer can be divided into an insulating layer and an adhesive layer as described above.

상기 절연층의 형성 방법은 특별히 제한되는 것은 아니나, 하나의 구체적인 예에서 상기 절연층은 슬러리 코팅법에 의해 형성될 수 있다.The method of forming the insulating layer is not particularly limited, but in one specific example, the insulating layer may be formed by a slurry coating method.

슬러리 코팅법은, 미세한 고체 입자가 액체 중에 현탁되어 있는 슬러리를 코팅 기재에 도포하여 수행되며, 본 발명의 따른 전극-분리막 단위체의 절연층은, 산화 금속 나노 입자와 바인더 고분자를 물과 같은 용매에 분산시켜, 전극에 도포함으로써 형성된다.The slurry coating method is carried out by applying a slurry in which fine solid particles are suspended in a liquid to a coating base material. In the insulating layer of the electrode-separation membrane unit according to the present invention, the metal oxide nanoparticles and the binder polymer are dissolved in a solvent such as water Dispersed and applied to electrodes.

산화 금속 나노 입자는, 분리막층의 기계적 강도를 향상시키고, 절연성을 가지는 확보하는 비도전성 물질로서, 상기 산화 금속 나노 입자는 알루미나(Al2O3), 보에마이트(AlOOH), 산화마그네슘(MgO), 수산화마그네슘(MgOH), 실리카(SiO2), 티탄산바륨(BaTiO3), 산화 칼슘(CaO) 및 산화 티탄(TiO2)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물일 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.The metal oxide nanoparticles are non-conductive materials which improve the mechanical strength of the separation membrane layer and have insulating properties. The metal oxide nanoparticles are composed of alumina (Al 2 O 3 ), boehmite (AlOOH), magnesium oxide (MgO ), magnesium hydroxide (MgOH), silica (SiO 2), barium titanate (BaTiO 3), may be a calcium oxide (CaO), and any one or a mixture of two or more selected from the group consisting of titanium oxide (TiO 2) oxidation, whereby But is not limited to.

이때, 상기 산화 금속 나노 입자의 평균 지름은 10 nm 내지 800 nm일 수 있다. 상기 범위를 벗어나, 산화 금속 나노 입자의 평균 지름이 지나치게 작은 경우, 산화 금속 나노 입자끼리 응집하여, 코팅액에 고르게 분산되지 않는 바, 코팅에 어려운 문제점이 있고, 평균 지름이 지나치게 큰 경우, 분리막층의 박막화 구현에 어려움이 있다.At this time, the average diameter of the metal oxide nanoparticles may be 10 nm to 800 nm. When the average diameter of the metal oxide nanoparticles is excessively small outside the above range, the metal oxide nanoparticles aggregate and are not uniformly dispersed in the coating liquid, which makes it difficult to coat the metal oxide nanoparticles. When the average diameter is excessively large, It is difficult to realize thinning.

한편, 절연층은은 산화 금속 나노 입자 외에, 산화 금속 나노 입자 간, 절연층과 인접한 다른 층과의 접착력 향상을 위해 바인더 고분자를 포함하는데, 이러한 바인더 고분자는 (메타)아크릴산계 화합물, 변형 셀룰로오스계 화합물, 고무계 화합물, 폴리아세탈, 폴리비닐부티랄 및 폴리비닐알콜로 또는 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물일 수 있다.On the other hand, the insulating layer includes, in addition to the silver oxide metal nanoparticles, a binder polymer for improving adhesion between the metal oxide nanoparticles and another layer adjacent to the insulating layer. Such a binder polymer includes a (meth) acrylic acid compound, a modified cellulose A rubber compound, a polyacetal, a polyvinyl butyral, and a polyvinyl alcohol, or a copolymer thereof, or a mixture of any two or more thereof.

즉, 절연층은 상기와 같은 산화 금속 나노 입자와 바인더 고분자를 포함하여, 리튬 이온 투과가 가능하면서도, 제 1 전극과 제 2 전극을 절연시키는 격리 기능을 수행한다.That is, the insulating layer includes the metal oxide nanoparticles and the binder polymer as described above, and is capable of lithium ion transmission, but performs the isolation function of insulating the first electrode and the second electrode.

또한, 분리막층은, 절연층의 일면에 형성되어 있는 제 1 접착층과, 절연층의 타면에 형성되어 있는 제 2 접착층을 포함하여, 분리막층과, 분리막층의 양면에 형성되어 있는 전극과의 접착력을 향상시킨다.The separator layer may include a first adhesive layer formed on one surface of the insulating layer and a second adhesive layer formed on the other surface of the insulating layer so that the adhesion between the separator layer and the electrodes formed on both surfaces of the separator layer .

상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층의 두께는 0.5 ㎛ 내지 3.0 ㎛인 것이 바람직하다.The thickness of the first adhesive layer and the second adhesive layer is preferably 0.5 mu m to 3.0 mu m.

상기 범위를 벗어나 접착층들의 두께가 3.0 ㎛를 초과하는 경우에는, 동일 두께 분리막 대비 절연층의 두께가 감소하여, 절연성을 확보하기 어려우며, 0.5 ㎛ 미만인 경우에는 소정의 접착력을 가지기 어렵고, 본 발명이 가지는 격리 신뢰성 향상의 효과를 얻기 어려우므로 바람직하지 않다.If the thickness of the adhesive layers is out of the above range, the thickness of the insulating layer is reduced compared to the thickness of the same thickness separator, and it is difficult to secure the insulating property. When the thickness is less than 0.5 탆, It is not preferable because it is difficult to obtain the effect of improving the isolation reliability.

한편, 상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층의 형성방법은, 절연층의 형성방법과 상이한 것이면 특별히 제한되는 것은 아니나, 하나의 구체적인 예에서, 상기 절연층은 전기방사법(electrospinning) 또는 전기분무법(electrospray)에 의해 형성될 수 있다.The method of forming the first adhesive layer and the second adhesive layer is not particularly limited as long as it is different from the method of forming the insulating layer. In one specific example, the insulating layer is formed by electrospinning or electrospray, As shown in FIG.

전기방사법은 섬유 형성용 고분자를 용매에 혼합하여 방사 용액을 제조하고, 낮은 점도의 방사 용액을 하전된 금속판 상에 섬유 형태로 방사한 후, 건조하거나 고체화 시킴으로써 고분자 섬유를 얻는 방법으로, 다양한 고분자 재료를 사용할 수 있고, 완성된 섬유의 형상 조절이 비교적 간편한 이점이 있다.Electrospinning is a method of preparing a spinning solution by mixing a fiber-forming polymer in a solvent, spinning a low-viscosity spinning solution onto a charged metal plate in the form of fiber, drying or solidifying the spinning solution to obtain polymer fibers, Can be used, and there is an advantage that the shape adjustment of the finished fiber is comparatively simple.

이러한 전기방사법에 의해 형성된 제 1 접착층 및 제 2 접착층은 부직포(non-woven fabric) 구조인 것이 일반적이다.The first adhesive layer and the second adhesive layer formed by such electrospinning are generally of a non-woven fabric structure.

부직포(non-woven fabric) 구조는 직조 공정을 거치지 않아, 종횡의 방향성이 없는 섬유 구조로서, 다양한 방법에 의해 형성되나 본 발명에 따른 접착층은 전기방사법에 의해 제조되어, 부직포 구조를 가지며, 이러한 부직포 구조는, 기공도가 우수하여, 이온 투과가 용이한 이점이 있다.The non-woven fabric structure is formed by various methods such as a fiber structure having no longitudinal and transverse directional properties without going through a weaving process, but the adhesive layer according to the present invention is produced by electrospinning and has a nonwoven structure, The structure has an advantage of being excellent in porosity and facilitating ion permeation.

따라서, 제 1 접착층과 제 2 접착층의 기공도는 특별히 제한되는 것은 아니나, 하나의 구체적인 예에서, 상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층의 기공도는 40% 내지 80%일 수 있다.Therefore, the porosity of the first adhesive layer and the second adhesive layer is not particularly limited, but in one specific example, the porosity of the first adhesive layer and the second adhesive layer may be 40% to 80%.

한편, 전기분무법은 어느 정도의 점도와 전기전도도를 가지는 용액을 모세관에 주입한 후 전압을 인가하여 다양한 미세입자를 제조하는 방법으로, 전기방사법과는 다르게 섬유 형태가 아닌, 미세 입자를 형태로 코팅층을 형성한다.The electrospray method is a method in which a solution having a certain viscosity and electrical conductivity is injected into a capillary and then a voltage is applied to produce various fine particles. Unlike the electrospinning method, .

절연층은 슬러리 코팅법으로 형성하고, 제 1 및 제 2 접착층들과 절연층은 전기방사법 또는 전기분무법으로 형성하는 경우, 인접한 층이 서로 상이한 방법에 의해 형성되므로, 결함이 중첩될 가능성이 적고, 따라서 절연 기능 및 격리 기능의 신뢰성이 향상되는 효과를 가진다.When the first and second adhesive layers and the insulating layer are formed by the electrospinning method or the electrospray method, since the adjacent layers are formed by different methods from each other, the possibility of overlapping the defects is small, Therefore, the reliability of the insulation function and the isolation function is improved.

한편, 접착층의 구성은, 전극과 분리막층의 접착력을 향상시키는 것이면 특별히 제한되는 것은 아니나, 예를 들어, 상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층은, 각각 독립적으로, 비닐리덴플루오라이드(vinylidene fluoride)의 호모폴리머; 또는 헥사플루오로에틸렌(hexafluoroethylene) 및 헥사플루오로프로필렌(hexafluoroprophylene) 중의 적어도 하나와 비닐리덴프루오라이드의 코폴리머를 포함할 수 있다.On the other hand, the structure of the adhesive layer is not particularly limited as long as it improves the adhesion between the electrode and the separator layer. For example, the first adhesive layer and the second adhesive layer may each independently comprise a vinylidene fluoride Homopolymers; Or a copolymer of vinylidene fluoride with at least one of hexafluoroethylene and hexafluoroprophylene.

즉, 상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층은, 각각 독립적으로, 비닐리덴플루오라이드의 호모폴리머인 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)일 수도 있고, 비닐리덴플루오라이드와 헥사플루오로에틸렌, 또는 비닐리덴플루오라이드와 헥사플루오로프로필렌이 공중합된 PVdF-HFP일 수 있으며, 소망하는 접착 강도에 따라 각 접착층에 적절하게 적용할 수 있다.That is, the first adhesive layer and the second adhesive layer may be, independently of each other, polyvinylidene fluoride (PVdF), which is a homopolymer of vinylidene fluoride, or may be a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoroethylene, PVdF-HFP copolymerized with rye and hexafluoropropylene, and can be suitably applied to each adhesive layer in accordance with a desired bonding strength.

상기 호모폴리머 또는 코폴리머의 분자량은 중량 평균 분자량(Mw)을 기준으로300,000 내지 1,500,000일 수 있다.The molecular weight of the homopolymer or copolymer may be 300,000 to 1,500,000 based on the weight average molecular weight (Mw).

이러한 호모폴리머 또는 코폴리머 이외에도, 접착층에는 접착력을 조절하기 위한 화합물이 첨가될 수 있다. 하나의 구체적인 예에서, 상기 제 1 접착층 및/또는 제 2 접착층은 변성 폴리비닐알코올(polyvinyl alcohol) 및 변성폴리비닐부티랄(polyvinyl butyral) 중의 적어도 하나를 포함할 수 있다.In addition to such a homopolymer or copolymer, a compound for controlling the adhesive force may be added to the adhesive layer. In one specific example, the first adhesive layer and / or the second adhesive layer may comprise at least one of a modified polyvinyl alcohol and a modified polyvinyl butyral.

즉, 상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층 모두 상기 화합물을 포함할 수 있고, 제 1 접착층만 포함할 수도 있으며, 제 2 접착층만 포함할 수도 있다.That is, both the first adhesive layer and the second adhesive layer may include the above compound, and may include only the first adhesive layer, or may include only the second adhesive layer.

이때, 상기 변성 폴리비닐알코올 또는 폴리비닐부티랄은 호모폴리머 또는 코폴리머 100 중량부 대비 0.5 중량부 내지 30 중량부로 포함되어 있을 수 있다.The modified polyvinyl alcohol or polyvinyl butyral may be contained in an amount of 0.5 to 30 parts by weight based on 100 parts by weight of the homopolymer or copolymer.

즉, 변성 폴리비닐알코올과 폴리비닐부티랄은 접착층에 포함될 수도 있고, 포함되지 않을 수도 있으나, 포함되는 경우에는 접착층을 구성하는 호모폴리머 또는 코폴리머 100 중량부 대비 0.5 중량부 내지 30 중량부 포함되는 것이 바람직하다.That is, the modified polyvinyl alcohol and the polyvinyl butyral may be included in the adhesive layer or may not be contained, but when they are included, 0.5 to 30 parts by weight of the modified polyvinyl alcohol and the polyvinyl butyral are included in 100 parts by weight of the homopolymer or copolymer constituting the adhesive layer .

상기 범위를 벗어나, 폴리비닐알코올 또는 폴리비닐부티랄의 함량이 지나치게 많은 경우, 접착 강도가 지나치게 증가하거나, 저항이 상승하는 문제점이 있다.If the content of polyvinyl alcohol or polyvinyl butyral is excessively larger than the above range, there is a problem that the adhesive strength is excessively increased or the resistance is increased.

이와 같이, 호모폴리머 또는 코폴리머의 조성이나 분자량, 폴리비닐알코올 또는 폴리비닐부티랄의 함량 등을 조절하여, 접착층의 접착력을 조절할 수 있으며, 상기 제 1 접착층과 제 2 접착층의 접착력은 서로 동일하거나 다를 수 있다.As described above, the adhesive force of the adhesive layer can be controlled by controlling the composition or molecular weight of the homopolymer or the copolymer, the content of polyvinyl alcohol or polyvinyl butyral, and the adhesive strength between the first adhesive layer and the second adhesive layer are the same can be different.

제 1 접착층과 제 2 접착층의 접착력이 동일한 경우, 같은 조성의 접착층을 가지는 바, 접착층을 형성하기 위한 용액의 종류가 감소하므로, 공정상 비용이 절감되는 이점이 있다.When the adhesive strength between the first adhesive layer and the second adhesive layer is the same, since the adhesive layer having the same composition is provided, the kind of the solution for forming the adhesive layer is reduced, which is advantageous in cost reduction in the process.

제 1 접착층과 제 2 접착층의 접착력이 다른 경우, 이형 필름 박리시 간편하게 제거되는 제조상 이점이 있으며, 이에 대해서는 이후에 더욱 상세하게 설명하도록 한다.When the adhesive strength between the first adhesive layer and the second adhesive layer is different, there is a manufacturing advantage in that it is easily removed at the time of releasing the release film, which will be described later in more detail.

본 발명은 또한, 상기 전극-분리막 단위체의 제조방법으로서,The present invention also provides a method for producing the electrode-

(i) 이형 필름 상에 전기방사법 또는 전기분무법으로 제 1 접착층을 형성하는 과정;(i) forming a first adhesive layer on a release film by electrospinning or electrospray;

(ii) 상기 제 1 접착층 상에 산화 금속 나노 입자와 바인더 고분자를 포함하는 슬러리를 코팅하여 절연층을 형성하는 과정;(ii) forming an insulating layer on the first adhesive layer by coating a slurry containing metal oxide nanoparticles and a binder polymer;

(iii) 상기 절연층 상에 전기방사법 또는 전기분무법으로 제 2 접착층을 형성하는 과정;(iii) forming a second adhesive layer on the insulating layer by electrospinning or electrospraying;

(iv) 상기 제 2 접착층과 제 2 전극이 접하도록 적층 및 압연하는 과정;(iv) stacking and rolling the second adhesive layer and the second electrode so that they are in contact with each other;

(v) 상기 이형 필름-제 1 접착층-절연층-제 2 접착층-제 2 전극의 적층체에서, 이형 필름을 제거하고, 필름이 제거된 제 1 접착층과 제 1 전극이 접하도록 적층 및 압연하는 과정;(v) the release film is removed from the laminate of the release film-first adhesive layer-insulation layer-second adhesive layer-second electrode, and the first adhesive layer from which the film is removed is laminated and rolled so as to be in contact with the first electrode process;

을 포함하 전극-분리막 단위체의 제조방법을 제공한다.And a method for manufacturing the electrode-separator membrane unit.

상기 이형 필름은, 그 위에 전기방사 또는 전기분무를 수행할 수 있고, 이후에 박리하기 용이한 것이면 특별히 제한되는 것은 아니나, 예를 들어, PET(polyethylene terephthalate) 수지로 이루어져 있을 수 있다.The release film is not particularly limited as long as it can be subjected to electrospinning or electrospinning thereon and then easily peeled off. For example, the releasing film may be made of PET (polyethylene terephthalate) resin.

또한 상기 과정(ii)의 코팅은, 전기방사법 또는 전기분무법과 이질적인 방법으로 수행되는 것이면 특별히 제한되는 것은 아니나, 슬러리 코팅법에 의해 수행될 수 있다.The coating of step (ii) is not particularly limited as long as it is carried out by a heterogeneous method with the electrospinning or electrospray method, but may be carried out by a slurry coating method.

한편, 상기 제 1 접착층과 제 2 접착층의 접착력은 서로 동일하거나 다를 수 있는데, 상기 접착층들의 접착력이 동일한 경우, 접착층을 형성하기 위한 방사 용액, 또는 분무 용액 등이 동일하므로, 공정상 유리하며, 상기 접착층들의 접착력이 상이한 경우, 상기 과정(v)에서의 이형 필름의 제거가 용이하다.If the adhesive strengths of the adhesive layers are the same, the spinning solution for forming the adhesive layer, the spray solution, and the like are the same. Therefore, the adhesive strength between the first adhesive layer and the second adhesive layer may be the same or different. When the adhesive strengths of the adhesive layers are different, it is easy to remove the release film in the step (v).

상기 접착층들의 접착력이 상이한 경우, 상기 제 1 접착층의 접착력은 제 2 접착층의 접착력 보다 상대적으로 약한 것이 바람직하다.When the adhesive strengths of the adhesive layers are different, the adhesive strength of the first adhesive layer is preferably relatively weaker than the adhesive strength of the second adhesive layer.

즉, 제 2 접착층은 형성 이후, 인접한 이형 필름을 제거하는 과정이 포함되어 있지 않으나, 제 1 접착층은 형성 이후, 과정(v)에서 인접한 이형 필름을 제거하여야 하므로, 분리막층과 제 1 전극과의 접착력은 다소 떨어질 수 있으나, 소정의 접착력은 확보하는 범위 내에서, 이형 필름의 제거를 용이하게 할 수 있다.That is, although the process of removing the adjacent release film after the formation of the second adhesive layer is not included, since the adjacent release film is to be removed in the process (v) after the first adhesive layer is formed, The adhesive force may be somewhat lowered, but the release film can be easily removed within a range of securing a predetermined adhesive force.

한편, 분리막층이 형성된 이후 상기 과정(iv) 및 과정(v)에서는 양극 및 음극, 또는 음극 및 양극을 각각 적층하여 압연한다.On the other hand, in the processes (iv) and (v) after the separation membrane layer is formed, the positive electrode and the negative electrode, or the negative electrode and the positive electrode are laminated and rolled respectively.

이때, 상기 과정(iv) 및 과정(v)의 압연 과정은 70℃ 내지 100℃의 고온에서 수행될 수 있다.At this time, the rolling process of steps (iv) and (v) may be performed at a high temperature of 70 ° C to 100 ° C.

본 발명은 또한, 상기 전극-분리막 단위체를 하나 이상 포함하는 리튬 이차전지를 및 상기 리튬 이차전지를 하나 이상 포함하는 디바이스를 제공한다.The present invention also provides a lithium secondary battery including at least one electrode-separation membrane unit, and a device including at least one lithium secondary battery.

상기 디바이스의 구체적인 예로는 휴대폰, 태블릿 컴퓨터, 노트북 컴퓨터, 웨어러블 기기와 등과 같은 소형 디바이스 뿐만 아니라, 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 전력저장용 시스템 등과 같은 대형 디바이스도 포함된다.Specific examples of the device include not only small devices such as a mobile phone, a tablet computer, a notebook computer, a wearable device and the like, but also a power tool powered by an electric motor; An electric vehicle including an electric vehicle (EV), a hybrid electric vehicle (HEV), a plug-in hybrid electric vehicle (PHEV), and the like; An electric motorcycle including an electric bike (E-bike) and an electric scooter (E-scooter); An electric golf cart; Power storage systems, and the like.

이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극-분리막 단위체는, 분리막층에 전극과 분리막층의 접착력을 향상시키는 접착층과, 절연 기능을 수행하는 코팅 형태의 절연층을 포함하고 있고, 상기 접착층과 절연층을 상이한 방법으로 형성하여, 분리막층의 격리 신뢰성을 향상시키고, 전극과 분리막층을 일체화시켜 크랙의 위험성을 감소시키며, 분리막층의 기계적 강도를 향상시키는 바, 궁극적으로 전극-분리막 단위체의 안전성을 개선시키는 효과가 있다.As described above, the electrode-separation membrane unit according to the present invention includes an insulating layer for improving the adhesion between electrodes and a separator layer and a coating type insulating layer for performing an insulating function, Layer can be formed by different methods to improve the isolation reliability of the separator layer and to reduce the risk of cracks by integrating the electrode and separator layer to improve the mechanical strength of the separator layer and ultimately to improve the safety of the electrode- There is an effect of improving.

도 1은 종래 일반적인 전극-분리막 단위체의 구조를 모식적으로 나타낸 단면도이다;
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극-분리막 단위체의 구조를 모식적으로 나타낸 단면도이다;
도 3은 도 2에 도시되어 있는 전극-분리막 단위체 제조 방법의 일부로서, 과정(i)을 모식적으로 나타낸 단면도이다;
도 4는 도 2에 도시되어 있는 전극-분리막 단위체 제조 방법의 일부로서, 과정(ii)을 모식적으로 나타낸 단면도이다;
도 5는 도 2에 도시되어 있는 전극-분리막 단위체 제조 방법의 일부로서, 과정(iii)을 모식적으로 나타낸 단면도이다;
도 6는 도 2에 도시되어 있는 전극-분리막 단위체 제조 방법의 일부로서, 과정(iv)을 모식적으로 나타낸 단면도이다; 및
도 7은 도 2에 도시되어 있는 전극-분리막 단위체 제조 방법의 일부로서, 과정(v)을 모식적으로 나타낸 단면도이다.1 is a cross-sectional view schematically showing the structure of a conventional electrode-separation membrane unit;
2 is a cross-sectional view schematically showing the structure of an electrode-separation membrane unit according to an embodiment of the present invention;
3 is a cross-sectional view schematically showing a process (i) as a part of the method for manufacturing an electrode-separation membrane unit shown in Fig. 2;
4 is a cross-sectional view schematically showing the process (ii) as a part of the electrode-separation membrane unit production method shown in Fig. 2;
5 is a cross-sectional view schematically showing the step (iii) as a part of the electrode-separation membrane unit production method shown in Fig. 2;
6 is a cross-sectional view schematically showing a step (iv) as a part of the electrode-separation membrane unit production method shown in FIG. 2; And
FIG. 7 is a cross-sectional view schematically showing the process (v) as a part of the electrode-separation membrane unit production method shown in FIG.

이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings, but the present invention is not limited by the scope of the present invention.

또한, 하기 실시예에서는 접착층을 구성하는 물질을 특정 제조사의 상품명으로 표기하였고, 이와 관련한 구체적인 물질 등의 정보는 각 상품으로부터 얻을 수 있다.In the following examples, the materials constituting the adhesive layer are denoted by the trade names of specific manufacturers, and information on the specific materials and the like related thereto can be obtained from each product.

도 2에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극-분리막 단위체가 모식적으로 도시되어 있다.FIG. 2 schematically shows an electrode-separation membrane unit according to an embodiment of the present invention.

도 2를 참조하면, 전극-분리막 단위체(100)는 서로 다른 극성을 가지고 있는 제 1 전극(110)과 제 2 전극(120), 및 제 1 전극(110)과 제 2 전극(120)을 전기적으로 절연시키고, 산화 금속 나노 입자와 바인더 고분자를 포함하는 분리막층(130)으로 이루어져 있다.2, the electrode-separator unit 100 includes a first electrode 110 and a second electrode 120 having different polarities, and a first electrode 110 and a second electrode 120, And a separation membrane layer 130 including metal oxide nanoparticles and a binder polymer.

구체적으로, 제 1 전극(110)은 집전체(112)와, 집전체(112)의 일면에 도포되어 있는 제 1 전극 합제층(111)을 포함하고 있고, 제 2 전극(120)은 집전체(122)와, 집전체(122)의 일면에 도포되어 있는 제 2 전극 합제층(121)을 포함하고 있으며, 분리막층(130)은 절연층(133)과, 절연층(133)의 양면에 형성되어 있는 제 1 접착층(131) 및 제 2 접착층(132)를 포함한다.Specifically, the first electrode 110 includes a current collector 112 and a first electrode material mixture layer 111 coated on one surface of the current collector 112. The second electrode 120 includes a current collector 112, And a second electrode compound layer 121 coated on one surface of the current collector 122. The separator layer 130 includes an insulating layer 133 and an insulating layer 133 on both surfaces of the insulating layer 133. [ And a first adhesive layer 131 and a second adhesive layer 132 formed thereon.

제 1 접착층(131)은 절연층(133)과 제 1 전극(110)에 포함되어 있는 제 1 전극 합제층(111) 사이에 위치하여, 분리막층(130)과 제 1 전극(110)의 접착력을 향상시키며, 제 2 접착층(132)은 절연층(133)과 제 2 전극(120)에 포함되어 있는 제 2 전극 합제층(121) 사이에 위치하여, 분리막층(130)과 제 2 전극(120)의 접착력을 향상시킨다.The first adhesive layer 131 is located between the insulating layer 133 and the first electrode compound layer 111 included in the first electrode 110 and the adhesive strength between the separator layer 130 and the first electrode 110 And the second adhesive layer 132 is disposed between the insulating layer 133 and the second electrode compound layer 121 included in the second electrode 120 so that the separator layer 130 and the second electrode 120).

또한, 제 1 접착층(131)과 제 2 접착층(132)은 모두 전기방사법에 의해 형성되고, 따라서, 부직포 구조를 가진다.Further, both the first adhesive layer 131 and the second adhesive layer 132 are formed by electrospinning, and thus have a nonwoven structure.

이와 달리, 절연층(133)은 슬러리 코팅법에 의해 형성된다. 제 1 전극 합제층(111)과 제 2 전극 합제층(121)은 슬러리 코팅법에 의해 형성되는 것이 일반적이나, 이에 제한되지는 않는다.Alternatively, the insulating layer 133 is formed by a slurry coating method. The first electrode material mixture layer 111 and the second electrode material mixture layer 121 are generally formed by a slurry coating method, but the present invention is not limited thereto.

상기와 같이, 도 2의 전극-분리막 단위체(100)는, 도 1에 도시되어 있는 종래의 전극 분리막-단위체(10)와 달리, 분리막층(130)에 제 1 및 제 2 접착층들(131, 132)을 포함하고 있어, 분리막층과 전극을 일체화시키므로, 크랙 등의 위험성을 저감시킨다.As described above, the electrode-separating membrane unit 100 of FIG. 2 differs from the conventional electrode separating membrane unit 10 shown in FIG. 1 in that the first and second adhesive layers 131 and 132 are formed on the separating membrane layer 130, 132), and the separation membrane layer and the electrode are integrated, thereby reducing the risk of cracks and the like.

또한, 상기 접착층들(131, 132)은 절연층(133)과 이질적인 방법으로 형성되는 바, 이질적인 방법으로 형성된 각 층들이 교번 배열 되어 있는 분리막층의 격리 신뢰성이 향상된다.In addition, since the adhesive layers 131 and 132 are formed in a different manner from the insulating layer 133, the isolation reliability of the separation layer in which the layers formed in a heterogeneous manner are alternately arranged is improved.

도 3 내지 도 7에는, 상기 도 2에 도시되어 있는 전극-분리막 단위체의 제조 과정을 모식적으로 나타낸 단면도들이 도시되어 있는 바, 이하에서는 도 3 내지 도 7을 참조하여, 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극-분리막 단위체의 제조 과정을 구체적으로 설명한다.FIGS. 3 to 7 are cross-sectional views schematically showing a manufacturing process of the electrode-separation membrane unit shown in FIG. 2. Hereinafter, referring to FIGS. 3 to 7, one embodiment The manufacturing process of the electrode-separation membrane unit according to the example will be described in detail.

먼저, 도 3을 참조하면, 상기 과정(i)에서는, 이형 필름(200) 상에 전기방사법으로 제 1 접착층(131)을 형성한다.3, in step (i), a first adhesive layer 131 is formed on a release film 200 by electrospinning.

이때, 전기방사에 의해 형성되는 접착 필라멘트의 굵기는 점성, 탄성, 농도, 표면 장력, 및 전도성 등과 같은 방사 용액의 특성, 온도, 습도, 방사구와 금속판의 거리, 방사 속도, 및 방사 시간 등과 같은 전기 방사 조건 등에 의해 조절할 수 있다.The thickness of the adhesive filaments formed by the electrospinning is determined by the characteristics of the spinning solution such as viscosity, elasticity, concentration, surface tension, and conductivity, electric characteristics such as temperature, humidity, distance between the spinneret and the metal plate, It can be controlled by radiation conditions.

다음으로, 도 4를 참조하면, 상기 과정(ii)에서는, 제 1 접착층(131) 상에 산화 금속 나노 입자와 바인더 고분자를 포함하는 슬러리를 코팅하여 절연층(133)을 형성한다. 즉, 상기 과정은 슬러리 코팅법에 의해 수행되며, 닥터 블레이드 등을 이용하여 수행될 수 있다.4, in step (ii), a slurry including metal oxide nano-particles and a binder polymer is coated on the first adhesive layer 131 to form an insulating layer 133. Next, as shown in FIG. That is, the above process is performed by a slurry coating method, and may be performed using a doctor blade or the like.

다음으로, 도 5를 참조하면, 상기 과정(iii)에서는, 절연층(133) 상에 전기방사법으로 제 2 접착층(132)을 형성한다. 이때, 제 2 접착층(132)은, 제 1 접착층(131)과 높은 접착력을 가질 수 있으며, 이러한 접착력은, 접착층의 조성과, 전기 방사 조건 등에 의해 조절할 수 있다.Next, referring to FIG. 5, in step (iii), a second adhesive layer 132 is formed on the insulating layer 133 by electrospinning. At this time, the second adhesive layer 132 can have a high adhesive force with the first adhesive layer 131, and such adhesive force can be controlled by the composition of the adhesive layer, electrospinning conditions, and the like.

한편, 이렇게 제조된 분리막층(130)은 전기방사법으로 형성된 제 1 접착층(131), 슬러리 코팅법으로 형성된 절연층(133), 다시 전기방사법으로 형성된 제 2 접착층(132)의 순서로 포함되어 있는 바, 분리막층을 구성하고 있는 인접한 두 층은 서로 이질적인 방법으로 형성되며, 따라서 높은 격리 신뢰성을 가진다.The separator layer 130 thus fabricated includes a first adhesive layer 131 formed by electrospinning, an insulating layer 133 formed by a slurry coating method, and a second adhesive layer 132 formed by electrospinning in this order The two adjacent layers constituting the bar and the separator layer are formed in a mutually exclusive manner, and thus have high isolation reliability.

다음으로, 도 6을 참조하면, 상기 과정(iv)에서는, 제 2 접착층(132) 상에 제 2 전극(120)이 접하도록 적층 및 압연한다. 구체적으로, 제 2 전극(120)은 제 2 집전체(122)와 제 2 전극 합제층(121)을 포함하고 있으며, 제 2 전극 합제층(121)과 제 2 접착층(132)이 접하도록 적층한 후 압연을 수행한다.Next, referring to FIG. 6, in the process (iv), the second electrode 120 is laminated and rolled so as to be in contact with the second adhesive layer 132. Specifically, the second electrode 120 includes a second current collector 122 and a second electrode material mixture layer 121, and the second electrode material mixture layer 121 and the second adhesive layer 132 are in contact with each other, Followed by rolling.

마지막으로, 도 7을 참조하면, 상기 과정(v)에서는, 이형 필름(200)을 제거하고, 제 1 접착층(131)에서 필름이 제거된 면이 위를 향하도록 뒤집는다. 즉, 위에서 아래로 제 1 접착층(131) - 절연층(133) - 제 2 접착층(132) - 제 2 전극(120)의 순서가 되도록 배치한다.7, in step (v), the release film 200 is removed and the first adhesive layer 131 is turned upside down so that the film-removed side faces upward. That is, the first adhesive layer 131, the insulating layer 133, the second adhesive layer 132, and the second electrode 120 are arranged in this order from top to bottom.

그 후, 제 1 접착층(131)과 제 1 전극(110)이 접하도록 적층 및 압연하여, 전극-분리막 단위체(100)를 제조한다.Thereafter, the first adhesive layer 131 and the first electrode 110 are laminated and rolled so as to be in contact with each other, thereby manufacturing the electrode-separating membrane unit 100.

이때, 이형 필름(200)이 제 1 접착층(131)으로부터 쉽게 제거될 수 있도록, 제 1 접착층(131)의 접착력은, 제 1 전극(110)과 분리막층(130)의 접착력을 유지하는 범위 내에서 제 2 접착층(132)의 접착력 보다 상대적으로 약할 수 있다.The adhesive force of the first adhesive layer 131 may be set within a range that maintains the adhesive strength between the first electrode 110 and the separator layer 130. In order to easily remove the release film 200 from the first adhesive layer 131, The adhesive strength of the second adhesive layer 132 may be relatively weak.

한편, 제 2 전극(120)과 마찬가지로, 제 1 전극(110)은 제 1 집전체(112)와 제 1 전극 합제층(111)을 포함하고 있으며, 제 1 전극 합제층(111)과 제 2 접착층(112)이 접하도록 적층한 후 압연을 수행한다.Like the second electrode 120, the first electrode 110 includes the first current collector 112 and the first electrode material mixture layer 111, and the first electrode material mixture layer 111 and the second electrode material mixture layer 111 The adhesive layer 112 is laminated so as to be in contact therewith, followed by rolling.

이렇게 제조된 전극-분리막 단위체(100)의 제 1 전극(110) 및 제 2 전극(120)은 각각 양극 및 음극, 또는 음극 및 양극일 수 있으며, 서로 반대 극성을 가진 제 1 및 제 2 전극들(110, 120)은 접착층들(131, 132)과 절연층(133)을 포함하는 분리막층(130)에 의해 전기적으로 절연된다.The first electrode 110 and the second electrode 120 of the electrode-separation membrane unit 100 manufactured as described above may be an anode and a cathode, or a cathode and an anode, respectively. The first and second electrodes 110 and 120, (110, 120) are electrically insulated by a separation layer (130) comprising adhesive layers (131, 132) and an insulation layer (133).

<제조예><Production Example>

절연층용 슬러리 제조Slurry production for insulating layer

50nm 급 알루미나 입자를 CMC (지엘켐社, SG-L01)와 아크릴계 입자 (Toyo ink社, CSB130)를 수분산시킨 절연층용 슬러리(A)를 준비한다.A slurry (A) for an insulating layer in which 50 nm-sized alumina particles are dispersed in CMC (SG-L01, Ze-Chem Co., Ltd.) and acrylic particles (Toyo ink, CSB130) is prepared.

접착층용 방사 용액 또는 슬러리 제조Manufacture of spinning solution or slurry for adhesive layer

PVdF-HFP (Kureha社, 8200)와 PVB (Polyvinyl butyral, Sekisui社, BL-5)를 93:7 비율로 혼합하여 접착층용 방사 용액(B)을 준비한다.PVDF-HFP (Kureha, 8200) and PVB (Polyvinyl butyral, Sekisui, BL-5) were mixed in a ratio of 93: 7 to prepare a spinning solution (B) for the adhesive layer.

PVdF-HFP (Kureha社, 8200)를 단독으로 용해한 접착층용 방사 용액(C)을 준비한다.A spinning solution (C) for an adhesive layer in which PVdF-HFP (Kureha, 8200) is solely dissolved is prepared.

PVdF-HFP latex (Arkema社, RC,10-278)와 TRD202A를 5:5로 수분산시킨 접착층용 슬러리(D)를 준비한다.A slurry (D) for an adhesive layer in which PVdF-HFP latex (Arkema, RC, 10-278) and TRD202A are dispersed in water at 5: 5 is prepared.

양극 제조Anode manufacturing

양극 활물질로 LiCoO2를 사용하였고, LiCoO2 95 중량%, Super-P(도전제) 2.5 중량% 및 PVdF(바인더) 2.5 중량%를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 알루미늄 집전체 상에 코팅, 건조 및 프레싱하여 양극을 제조하였다.LiCoO 2 was used as a positive electrode active material, and N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) as a solvent was added to 95% by weight of LiCoO 2 , 2.5% by weight of Super- The mixture slurry was prepared and then coated on an aluminum current collector, dried and pressed to prepare a positive electrode.

음극 제조Cathode manufacture

음극 활물질로 인조흑연을 사용하였고, 인조흑연 95.5 중량%, Super-P(도전제) 2.5 중량% 및 PVdF(바인더) 2 중량%를 용제인 NMP에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 구리 집전체 상에 코팅, 건조 및 프레싱하여 음극을 제조하였다.Artificial graphite was used as the negative electrode active material, and an anode mixture slurry was prepared by adding 95.5 wt% of artificial graphite, 2.5 wt% of Super-P (conductive agent) and 2 wt% of PVdF (binder) to NMP as a solvent, The whole phase was coated, dried and pressed to prepare a negative electrode.

전극-분리막 단위체 제조Manufacture of electrode-membrane unit

<실시예 1>&Lt; Example 1 >

이형처리된 PET 필름 위에 방사용액(B)을 전기방사법으로 방사하여 제 1 접착층을 형성한 후, 그 위에 슬러리(A)를 슬러리 코팅법으로 코팅하고, 다시 그 위에 방사용액(B)을 전기 방사법으로 방사하여, 제 2 접착층을 형성한다.The spinning liquid (B) was spin-coated on the release-treated PET film by electrospinning to form a first adhesive layer, the slurry (A) was coated thereon by a slurry coating method, and the spinning solution (B) To form a second adhesive layer.

상기 방사용액(B)을 포함하는 제 2 접착층 위에 제조예에서 제조된 음극을 80℃온도에서 lamination하고, 상기 이형 필름-제 1 접착층(B: 전기방사)-절연층(A: 슬러리 코팅)-제 2 접착층(B: 전기방사)-음극 구조에서 이형 필름을 제거하고, 이형 필름이 제거된 면에 양극을 80℃온도에서 lamination하여, 전극-분리막 단위체를 제조하였다.The negative electrode prepared in Preparation Example was laminated at a temperature of 80 ° C on a second adhesive layer containing the spinning solution (B), and the releasing film-first adhesive layer (B: electrospinning) -insulating layer (A: slurry coating) Second adhesive layer (B: Electrospinning) - The release film was removed from the negative electrode structure, and the positive electrode was laminated to the surface from which the release film had been removed at 80 ° C to prepare an electrode-separation membrane unit.

상기 B-A-B 분리막층 구조에서 전기방사법에 의한 미코팅부와 슬러리 코팅법에 의한 미코팅부가 3층 연속으로 나타나는 경우는 없었다.In the B-A-B separator layer structure, uncoated portions by the electrospinning method and uncoated portions by the slurry coating method were not present in three consecutive layers.

<실시예 2>&Lt; Example 2 >

이형처리된 PET 필름 위에 방사용액(C)을 전기방사법으로 방사하여 제 1 접착층을 형성한 후, 그 위에 슬러리(A)를 슬러리 코팅법으로 코팅하고, 다시 그 위에 방사용액(B)을 전기 방사법으로 방사하여, 제 2 접착층을 형성한다.The spinning liquid (C) was spin-coated on the release-treated PET film by electrospinning to form a first adhesive layer, the slurry (A) was coated thereon by slurry coating, and the spinning solution (B) To form a second adhesive layer.

상기 방사용액(B)을 포함하는 제 2 접착층 위에 제조예에서 제조된 음극을 80℃온도에서 lamination하고, 상기 이형 필름-제 1 접착층(C: 전기방사)-절연층(A: 슬러리 코팅)-제 2 접착층(B: 전기방사)-음극 구조에서 이형 필름을 제거하고, 이형 필름이 제거된 면에 양극을 80℃온도에서 lamination하여, 전극-분리막 단위체를 제조하였다.(C: electrospinning) -insulating layer (A: slurry coating) to the second adhesive layer containing the spinning solution (B) at a temperature of 80 ° C, Second adhesive layer (B: Electrospinning) - The release film was removed from the negative electrode structure, and the positive electrode was laminated to the surface from which the release film had been removed at 80 ° C to prepare an electrode-separation membrane unit.

상기 C-A-B 분리막층 구조에서 전기방사법에 의한 미코팅부와 슬러리 코팅법에 의한 미코팅부가 3층 연속으로 나타나는 경우는 없었다.In the C-A-B separator layer structure, uncoated portions by the electrospinning method and uncoated portions by the slurry coating method were not present in three consecutive layers.

또한, 실시예 1과 비교하여, 제 1 접착층(C)과 인접한 양극과의 접착력은 다소 떨어지나, 문제 없는 수준이였으며, 이형 필름 제거가 용이하였다.Further, as compared with Example 1, the adhesive force between the first adhesive layer (C) and the adjacent anode was somewhat lowered, but the level was no problem, and removal of the release film was easy.

<비교예 1>&Lt; Comparative Example 1 &

이형처리된 PET 필름 위에 접착층용 슬러리(D)/절연층용 슬러리(A)/접착층용 슬러리(D)를 순서로 코팅 및 건조한다.The slurry (D) for the adhesive layer / the slurry (A) for the insulating layer / the slurry (D) for the adhesive layer are sequentially coated and dried on the PET film subjected to the release treatment.

상기 분리막층 구조 상에 제조예에서 제조된 음극을 80℃온도에서 lamination하고, 상기 이형 필름-제 1 접착층(D: 슬러리 코팅)-절연층(A: 슬러리 코팅)-제 2 접착층(D: 슬러리 코팅)-음극 구조에서 이형 필름을 제거하고, 이형 필름이 제거된 면에 양극을 80℃온도에서 lamination하여, 전극-분리막 단위체를 제조하였다.The negative electrode prepared in Production Example was laminated at a temperature of 80 ° C on the separator layer structure, and the releasing film-first adhesive layer (D: slurry coating) -insulation layer (A: slurry coating) Coating) - The release film was removed from the negative electrode structure, and the positive electrode was laminated to the surface from which the release film had been removed at a temperature of 80 ° C to prepare an electrode-separation membrane unit.

<비교예 2>&Lt; Comparative Example 2 &

절연층용 슬러리(A)를 제조예에서 제조된 음극에 코팅 및 건조하여 분리막층을 형성하고, 상기 형성된 분리막층(A)에 양극을 80℃온도에서 lamination하여, 전극-분리막 단위체를 제조하였다.A slurry (A) for an insulating layer was coated on a negative electrode prepared in Production Example and dried to form a separator layer, and the positive electrode was laminated to the formed separator layer (A) at 80 ° C to prepare an electrode-separator unit.

<실험예 1><Experimental Example 1>

통기성 테스트Breathability test

실시예 1 및 2, 비교예 1의 제조 과정 중 형성된 분리막층에서 이형처리된 PET를 제거하고, 비교예 2와 함께 통기시간 및 분리막 저항을 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.The PET film was removed from the membrane layer formed in the manufacturing processes of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1, and aeration time and membrane resistance were measured together with Comparative Example 2, and the results are shown in Table 1 below.

분리막 구성Membrane configuration 통기시간 (sec/100cc)Ventilation time (sec / 100cc) 저항 (ohm)Resistance (ohm) 실시예 1Example 1 B-A-B B-A-B 55 0.510.51 실시예 2Example 2 C-A-B C-A-B 77 0.550.55 비교예 1Comparative Example 1 D-A-DD-A-D 190190 1.691.69 비교예 2Comparative Example 2 AA 55 0.490.49

비교예 2의 경우, 접착층이 형성되어 있지 않아, 실시예 1 및 2, 비교예 1과 비교하여 전극과 분리막층의 기계적 강도 및 접착력이 떨어지고, 크랙이 발생한다.In the case of Comparative Example 2, no adhesive layer was formed, and the mechanical strength and adhesive force between the electrode and the separator layer were lowered than in Examples 1 and 2 and Comparative Example 1, and cracks were generated.

한편, 비교예 1은 실시예 1 및 2와 다르게, 제 1 및 제 2 접착층이 코팅방식으로 이루어져 기공도가 낮고 저항이 높은 문제가 있으며, 절연층과 제 1 및 제 2 접착층들이 동일한 코팅 방법에 의해 형성되어, 하층에서 미코팅이 발생한 부분에서는 상층 코팅시에도 미코팅이 지속되어 분리막층의 격리 기능을 기대할 수 없었고, 양극 및 음극의 접촉에 의한 발열 및 폭발 등의 문제점이 있었다.On the other hand, in Comparative Example 1, unlike Examples 1 and 2, the first and second adhesive layers are formed in a coating manner, and the porosity is low and the resistance is high. The insulating layer and the first and second adhesive layers are formed by the same coating method In the portion where the uncoated layer is formed in the lower layer, the uncoated layer continues to be uncoated even in the upper layer coating, so that the isolation function of the separator layer can not be expected and there is a problem such as heat generation and explosion due to contact between the anode and the cathode.

본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.Those skilled in the art will appreciate that various modifications, additions and substitutions are possible, without departing from the scope and spirit of the invention as disclosed in the accompanying claims.

Claims (22)

둘 이상의 전극들과, 상기 전극들 사이에 개재되어 있는 분리막층을 포함하는 전극-분리막 단위체로서,
상기 분리막층은,
상기 전극들을 절연시키고 산화 금속 나노 입자와 바인더 고분자를 포함하는 절연층;
상기 절연층의 일면에 형성되어 분리막층과 제 1 전극의 접착력을 향상시키는 제 1 접착층; 및
상기 절연층의 타면에 형성되어 분리막층과 제 2 전극의 접착력을 향상시키는 제 2 접착층;
을 포함하고 있고,
상기 제 1 접착층은 제 2 접착층과 동일한 방법으로 형성되고,
상기 절연층은 제 1 접착층 및 제 2 접착층에 대해 이질적인 방법으로 형성되며,
제 1 전극과 제 2 전극은 서로 반대 극성의 전극들인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.1. An electrode-separation membrane unit comprising two or more electrodes and a separation membrane layer interposed between the electrodes,
The separator layer
An insulating layer insulating the electrodes and including metal oxide nanoparticles and a binder polymer;
A first adhesive layer formed on one surface of the insulating layer to improve adhesion between the separator layer and the first electrode; And
A second adhesive layer formed on the other surface of the insulating layer to improve adhesion between the separator layer and the second electrode;
Lt; / RTI &gt;
The first adhesive layer is formed in the same manner as the second adhesive layer,
The insulating layer is formed in a heterogeneous manner with respect to the first adhesive layer and the second adhesive layer,
Wherein the first electrode and the second electrode are electrodes having opposite polarities. 제 1 항에 있어서, 상기 분리막층의 두께는 3 ㎛ 내지 20 ㎛인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The electrode-separation membrane unit according to claim 1, wherein the thickness of the separation membrane layer is 3 占 퐉 to 20 占 퐉. 제 1 항에 있어서, 상기 절연층은 슬러리 코팅법에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The electrode-separation membrane unit according to claim 1, wherein the insulating layer is formed by a slurry coating method. 제 1 항에 있어서, 상기 산화 금속 나노 입자는 알루미나(Al2O3), 보에마이트(AlOOH), 산화마그네슘(MgO), 수산화마그네슘(MgOH), 실리카(SiO2), 티탄산바륨(BaTiO3), 산화 칼슘(CaO) 및 산화 티탄(TiO2)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The method of claim 1, wherein the metal oxide nanoparticles are selected from the group consisting of Al 2 O 3 , AlOOH, MgO, MgOH, Silica (SiO 2 ), BaTiO 3 ), Calcium oxide (CaO), and titanium oxide (TiO 2 ). 제 1 항에 있어서, 상기 산화 금속 나노 입자의 평균 지름은 10 nm 내지 800 nm인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The electrode-separation membrane unit according to claim 1, wherein the metal oxide nanoparticles have an average diameter of 10 nm to 800 nm. 제 1 항에 있어서, 상기 바인더 고분자는 (메타)아크릴산계 화합물, 변형 셀룰로오스계 화합물, 고무계 화합물 및 폴리아세탈, 폴리비닐부티랄 및 폴리비닐알콜 또는 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.[3] The method of claim 1, wherein the binder polymer is selected from the group consisting of a (meth) acrylic acid compound, a modified cellulose compound, a rubber compound, and a polyacetal, polyvinyl butyral and polyvinyl alcohol, Wherein the polymer is a mixture of two or more. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층의 두께는 0.5 ㎛ 내지 3.0 ㎛인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.2. The electrode-separation membrane unit according to claim 1, wherein the thickness of the first adhesive layer and the second adhesive layer is 0.5 mu m to 3.0 mu m. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층은 전기방사법(electrospinning) 또는 전기분무법(electrospraying)에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The electrode-separation membrane unit according to claim 1, wherein the first adhesive layer and the second adhesive layer are formed by electrospinning or electrospraying. 제 8 항에 있어서, 상기 전기방사법에 의해 형성된 제 1 접착층 및 제 2 접착층은 부직포 구조인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The electrode-separation membrane unit according to claim 8, wherein the first adhesive layer and the second adhesive layer formed by the electrospinning method are nonwoven fabric structures. 제 8 항에 있어서, 상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층의 기공도는 40% 내지 80%인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The electrode-separation membrane unit according to claim 8, wherein porosity of the first adhesive layer and the second adhesive layer is 40% to 80%. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 접착층 및 제 2 접착층은, 각각 독립적으로, 비닐리덴플루오라이드(vinylidene fluoride)의 호모폴리머; 또는 헥사플루오로에틸렌(hexafluoroethylene) 및 헥사플루오로프로필렌(hexafluoroprophylene) 중의 적어도 하나와 비닐리덴프루오라이드의 코폴리머인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The method of claim 1, wherein the first adhesive layer and the second adhesive layer each independently comprise a homopolymer of vinylidene fluoride; Or a copolymer of vinylidene fluoride with at least one of hexafluoroethylene and hexafluoroprophylene. 2. The electrode-separation membrane unit according to claim 1, wherein the polymer is a copolymer of vinylidene fluoride and at least one of hexafluoroethylene and hexafluoroprophylene. 제 11 항에 있어서, 상기 호모폴리머 또는 코폴리머의 분자량은 중량 평균 분자량(Mw)을 기준으로 300,000 내지 1,500,000인 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.12. The electrode-separation membrane unit of claim 11, wherein the molecular weight of the homopolymer or copolymer is 300,000 to 1,500,000 based on the weight-average molecular weight (Mw). 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 접착층 및/또는 제 2 접착층은 변성 폴리비닐알코올(polyvinyl alcohol) 및 폴리비닐부티랄(polyvinyl butyral) 중의 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The electrode-separation membrane unit according to claim 1, wherein the first adhesive layer and / or the second adhesive layer comprises at least one of modified polyvinyl alcohol and polyvinyl butyral. 제 13 항에 있어서, 상기 변성 폴리비닐알코올 또는 폴리비닐부티랄은 호모폴리머 또는 코폴리머 100 중량부 대비 0.5 중량부 내지 30 중량부로 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.14. The electrode-separation membrane unit according to claim 13, wherein the modified polyvinyl alcohol or polyvinyl butyral is contained in an amount of 0.5 to 30 parts by weight based on 100 parts by weight of the homopolymer or copolymer. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 접착층과 제 2 접착층의 접착력은 서로 동일하거나 다른 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체.The electrode-separation membrane unit according to claim 1, wherein the adhesive force between the first adhesive layer and the second adhesive layer is the same or different. 제 1 내지 제 15 항 중 어느 하나에 따른 전극-분리막 단위체의 제조방법으로서,
(i) 이형 필름 상에 전기방사법 또는 전기분무법으로 제 1 접착층을 형성하는 과정;
(ii) 상기 제 1 접착층 상에 산화 금속 나노 입자와 바인더 고분자를 포함하는 슬러리를 코팅하여 절연층을 형성하는 과정;
(iii) 상기 절연층 상에 전기방사법 또는 전기분무법으로 제 2 접착층을 형성하는 과정;
(iv) 상기 제 2 접착층과 제 2 전극이 접하도록 적층 및 압연하는 과정;
(v) 상기 이형 필름-제 1 접착층-절연층-제 2 접착층-제 2 전극의 적층체에서, 이형 필름을 제거하고, 필름이 제거된 제 1 접착층과 제 1 전극이 접하도록 적층 및 압연하는 과정;
을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체의 제조방법.A process for producing an electrode-separation membrane unit according to any one of claims 1 to 15,
(i) forming a first adhesive layer on a release film by electrospinning or electrospray;
(ii) forming an insulating layer on the first adhesive layer by coating a slurry containing metal oxide nanoparticles and a binder polymer;
(iii) forming a second adhesive layer on the insulating layer by electrospinning or electrospraying;
(iv) stacking and rolling the second adhesive layer and the second electrode so that they are in contact with each other;
(v) the release film is removed from the laminate of the release film-first adhesive layer-insulation layer-second adhesive layer-second electrode, and the first adhesive layer from which the film is removed is laminated and rolled so as to be in contact with the first electrode process;
Wherein the first electrode and the second electrode are separated from each other. 제 16 항에 있어서, 상기 이형 필름은 PET(polyethylene terephthalate) 수지로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체의 제조방법.17. The method according to claim 16, wherein the release film is made of PET (polyethylene terephthalate) resin. 제 16 항에 있어서, 상기 과정(ii)의 코팅은 슬러리 코팅법에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체의 제조방법.17. The method of claim 16, wherein the coating of step (ii) is performed by slurry coating. 제 16 항에 있어서, 상기 제 1 접착층과 제 2 접착층의 접착력은 서로 동일하거나 다른 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체의 제조방법.17. The method according to claim 16, wherein the adhesive force between the first adhesive layer and the second adhesive layer is the same or different from each other. 제 16 항에 있어서, 상기 제 1 접착층의 접착력은 제 2 접착층의 접착력 보다 상대적으로 약한 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체의 제조방법.17. The method according to claim 16, wherein the adhesive force of the first adhesive layer is relatively weaker than the adhesive force of the second adhesive layer. 제 16 항에 있어서, 상기 과정(iv) 및 과정(v)의 압연 과정은 70℃ 내지 100℃의 고온에서 수행되는 것을 특징으로 하는 전극-분리막 단위체의 제조방법.The method according to claim 16, wherein the rolling process of steps (iv) and (v) is performed at a high temperature of 70 ° C to 100 ° C. 제 1 항 내지 제 15 항 중 어느 하나에 따른 전극-분리막 단위체를 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
A lithium secondary battery comprising at least one electrode-separation membrane unit according to any one of claims 1 to 15.
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