KR20150045786A - Electrode of electrochemical device including insulating layer and manufacturing thereof - Google Patents

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김석구
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Abstract

The present invention provides a method for manufacturing an electrode structure. The method includes the steps of: (S1) preparing an electrode active material layer slurry including an electrode active material, a first binder, and a first solvent, and an insulation layer slurry including inorganic material particles, a second binder, and a second solvent; (S3) coating at least one side of the electrode current collector with a double slurry consisting of the electrode active material layer slurry and the insulation layer slurry located on the electrode active material layer slurry; (S3) forming an electrode active material layer and an insulation layer by drying the first solvent and the second solvent in the coated double slurry; and (S4) rolling the electrode active material layer and the insulation layer at the same time. According to the present invention, an electrode formation process can be simplified; a porous structure in which an electrode active material and an insulation layer are integrated is formed; and the electrode active material layer and the insulation layer are attached to each other more tightly. Therefore, the electrode structure can have higher structural stability.

Description

절연층을 포함한 전극, 그 제조방법 및 상기 전극을 포함하는 전기화학소자{ELECTRODE OF ELECTROCHEMICAL DEVICE INCLUDING INSULATING LAYER AND MANUFACTURING THEREOF}TECHNICAL FIELD [0001] The present invention relates to an electrode including an insulating layer, a method of manufacturing the electrode, and an electrochemical device including the electrode.

본 발명은 전기 화학 소자의 성능 및 안전성을 향상시킬 수 있는 전극, 구체적으로는 세퍼레이터를 대체할 수 있는 코팅층이 형성된 전극과 이의 제조방법; 및 상기 전극을 포함하는 전기 화학 소자에 관한 것이다.The present invention relates to an electrode capable of improving the performance and safety of an electrochemical device, specifically, an electrode in which a coating layer capable of replacing a separator is formed, and a method for manufacturing the electrode. And an electrochemical device including the electrode.

최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전기화학소자의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목 받는 분야이고 그 중에서도 충·방전이 가능한 이차전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있다. 최근에는 이러한 전지를 개발함에 있어서 용량 밀도 및 비에너지를 향상시키기 위하여 새로운 전극과 전지의 설계에 대한 연구개발로 진행되고 있다.Recently, interest in energy storage technology is increasing. As the application fields of cell phones, camcorders, notebook PCs and even electric vehicles are expanding, efforts for research and development of electrochemical devices are becoming more and more specified. The electrochemical device is one of the most sought-after fields in this respect, and development of a rechargeable battery capable of charging and discharging is the focus of attention. In recent years, in order to improve the capacity density and specific energy in the development of such a battery, research and development on the design of a new electrode and a battery have been carried out.

현재 적용되고 있는 이차 전지 중에서 1990년대 초에 개발된 리튬 이온 전지는 수용액 전해액을 사용하는 Ni-MH, Ni-Cd, 황산-납 전지 등의 재래식 전지에 비해서 작동 전압이 높고 에너지 밀도가 월등히 크다는 장점으로 각광을 받고 있다. 그러나, 이러한 리튬 이온 전지는 유기 전해액을 사용하는 데 따르는 발화 및 폭발 등의 안전 문제가 존재하고, 제조가 까다로운 단점이 있다. Among the currently applied rechargeable batteries, the lithium-ion battery developed in the early 1990s has a higher operating voltage and a much higher energy density than conventional batteries such as Ni-MH, Ni-Cd and sulfuric acid-lead batteries using an aqueous electrolyte solution . However, such a lithium ion battery has safety problems such as ignition and explosion in using an organic electrolytic solution, and has a disadvantage that it is difficult to manufacture.

상기와 같은 전기화학소자는 많은 회사에서 생산되고 있으나 그들의 안전성 특성은 각각 다른 양상을 보인다. 이러한 전기화학소자의 안전성 평가 및 안전성 확보는 매우 중요하다. 가장 중요한 고려사항은 전기화학소자가 오작동시 사용자에게 상해를 입혀서는 안된다는 것이며, 이러한 목적으로 안전규격은 전기화학소자 내의 발화 및 발연 등을 엄격히 규제하고 있다. 전기화학소자의 안전성 특성에 있어서, 전기화학소자가 과열되어 열폭주가 일어나거나 세퍼레이터가 관통될 경우에는 폭발을 일으키게 될 우려가 크다. Such electrochemical devices are produced in many companies, but their safety characteristics are different. It is very important to evaluate the safety and safety of such an electrochemical device. The most important consideration is that the electrochemical device should not injure the user in case of malfunction. For this purpose, the safety standard strictly regulates the ignition and fuming in the electrochemical device. In the safety characteristics of the electrochemical device, there is a high possibility that the electrochemical device is overheated and thermal explosion occurs or an explosion occurs when the separator is penetrated.

특히, 전기화학소자의 세퍼레이터로서 통상적으로 사용되는 폴리올레핀 계열 세퍼레이터는 세퍼레이터 재료의 특성, 예컨대 통상 200℃ 이하에서 용융되는 폴리올레핀 계열의 특성 및 가공 특성, 예컨대 기공 크기 및 기공도 조절을 위해 연신(stretching) 공정을 거치는 특성 등으로 인하여 고온에서 본래 크기대로 열 수축되는 단점을 가지고 있다. 따라서, 내부/외부 자극에 의하여 전지가 고온으로 상승할 경우 세퍼레이터의 수축 또는 용융 등으로 인하여 양극과 음극이 서로 단락될 가능성이 높아지며, 이로 인한 전기에너지의 방출 등에 의해 전지는 폭발 등의 큰 위험성을 보이게 된다.Particularly, a polyolefin-based separator commonly used as a separator of an electrochemical device has a characteristic of a separator material, for example, a stretch property for controlling the characteristics of the polyolefin series to be melted at a temperature of usually 200 ° C or less and processing characteristics such as pore size and porosity, It has a disadvantage that it shrinks to its original size at a high temperature due to the characteristic of passing through the process. Therefore, when the battery rises to a high temperature due to internal / external stimulation, there is a high possibility that the positive electrode and the negative electrode are short-circuited due to contraction or melting of the separator. .

따라서, 폴리올레핀 계열 세퍼레이터의 문제점을 개선하기 위하여 세퍼레이터의 역할을 하면서도, 전기 화학 소자의 성능 및 안전성을 향상시킬 수 있는 물질에 대한 기술 개발이 요구되고 있다.Therefore, in order to solve the problems of the polyolefin series separator, it is required to develop a technology for a material capable of improving the performance and safety of an electrochemical device while serving as a separator.

따라서 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 양극 및 음극의 적어도 한쪽의 표면에 무기화합물 입자와 바인더로 이루어지는 절연층을 형성하며, 이 때 전극 활물질 슬러리 및 절연층 슬러리를 동시 코팅, 건조, 압연하므로 공정을 단순화함과 동시에 전지의 안정성 문제를 해결할 수 있는 전극의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.SUMMARY OF THE INVENTION Accordingly, the present invention has been made keeping in mind the above problems occurring in the prior art, and it is an object of the present invention to provide a method of manufacturing an electrode active material slurry, The present invention is directed to a method of manufacturing an electrode that simplifies the process and simultaneously solves the problem of stability of the battery, by simultaneously coating, drying, and rolling the layer slurry.

본 발명은 전극 집전체, 상기 집전체 상에 위치하고, 전극활물질, 제1 바인더 및 제 1용매를 포함하는 전극 활물질층용 슬러리로 형성된 전극 활물질층 및 상기 전극 활물질층 상에 위치하고, 무기물입자, 제2바인더 및 제2용매를 포함하는 절연층용 슬러리로 형성된 절연층을 구비하고, 상기 전극 활물질층 및 절연층이 일체로 형송된 전극 구조체를 제공한다.An electrode active material layer is formed on a surface of an electrode active material layer, the electrode active material layer is formed of a slurry for an electrode active material layer containing an electrode active material, a first binder, and a first solvent. And an insulating layer formed of a slurry for an insulating layer containing a binder and a second solvent, wherein the electrode active material layer and the insulating layer are integrally transferred.

상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 (S1) 전극활물질, 제1 바인더 및 제1 용매를 포함하는 전극 활물질층용 슬러리 및 무기물 입자, 제2 바인더 및 제2 용매를 포함하는 절연층용 슬러리를 준비하는 단계; (S2) 전극 집전체의 적어도 일면에, 상기 전극 활물질층용 슬러리 및 상기 전극 활물질용 슬러리 위에 위치한 절연층용 슬러리로 이루어진 이중 슬러리를 코팅하는 단계; (S3) 상기 코팅된 이중 슬러리 중의 제1 용매 및 제2 용매를 동시에 건조 처리하여 전극 활물질층 및 절연층을 형성하는 단계; 및 (S4) 상기 형성된 전극 활물질층 및 절연층을 동시에 압연하는 단계를 포함하는 전극 구조체의 제조방법을 제공한다.In order to solve the above problems, the present invention provides a method of preparing a slurry for an insulating layer comprising (S1) a slurry for an electrode active material layer containing an electrode active material, a first binder and a first solvent, and an inorganic particle, a second binder and a second solvent step; (S2) coating at least one surface of the current collector with a dual slurry comprising the slurry for the electrode active material layer and the slurry for the insulating layer located on the slurry for the electrode active material; (S3) simultaneously treating the first solvent and the second solvent in the coated double slurry to form an electrode active material layer and an insulating layer; And (S4) simultaneously rolling the formed electrode active material layer and the insulating layer.

상기 (S2) 단계의 코팅은 듀얼 슬롯 다이를 사용하여 이중 슬러리를 코팅할 수도 있다.The coating of step (S2) may be coated with a dual slurry using a dual slot die.

본 발명의 일 실시예에 따르면, 제1 용매 및 제2 용매는 서로 독립적으로 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(choloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), 디메틸아세트아마이드(dimethylacetamide), 헥사메틸포스포아마이드(hexamethylphosphoamide), 아세토니트릴(acetonitrile), 시클로헥산온(cyclohexanone), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2 pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane) 및 물로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 용매 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으며, 바람직하게 상기 제1 용매 및 제2 용매는 같은 용매일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the first solvent and the second solvent are independently selected from the group consisting of acetone, tetrahydrofuran, methylene chloride, choloroform, dimethylformamide, Dimethylacetamide, hexamethylphosphoamide, acetonitrile, cyclohexanone, N-methyl-2-pyrrolidone (NMP), and the like. Cyclohexane and water, or a mixture of two or more thereof. Preferably, the first solvent and the second solvent may be the same solvent.

본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 상기 제1 바인더 및 제2 바인더는 서로 독립적으로 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트 (polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose, CMC) 및 스타이렌 부타디엔 고무(styrene-butadiene rubber, SBR) 로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 바인더 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으며, 바람직하게, 상기 제1 바인더 및 제2 바인더는 같은 바인더일 수 있다.According to another embodiment of the present invention, the first binder and the second binder may be made of polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene, polyvinylidene fluoride-trichloro But are not limited to, polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, polymethylmethacrylate, polybutylacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, polyvinylacetate, Polyethylene-co-vinyl acetate, polyethylene oxide, polyarylate, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, Cellulose acetate propionate, cyano Cyanoethylpolyvinylalcohol, cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose (CMC), and the like. And styrene-butadiene rubber (SBR), or a mixture of two or more thereof. Preferably, the first binder and the second binder may be the same binder have.

본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 상기 압연된 절연층의 두께는 1 내지 100㎛일 수 있으며, 상기 무기물 입자들의 평균 입경은 0.001 내지 10㎛일 수 있다. 또한, 절연층 슬러리에 포함되는 상기 무기물 입자들과 제2 바인더 고분자의 중량비가 50:50 내지 99:1일 수 있다.According to another embodiment of the present invention, the thickness of the rolled insulating layer may be 1 to 100 μm, and the average particle diameter of the inorganic particles may be 0.001 to 10 μm. The weight ratio of the inorganic particles contained in the insulating layer slurry to the second binder polymer may be 50:50 to 99: 1.

또한, 본 발명에 또 다른 일 측면에 따르면, 상기 제조방법에 따라 제조된 전극 구조체를 제공한다. 이 때 전극 활물질이 양극 활물질이면, 양극 구조체를, 전극 활물질이 음극 활물질이면 전극 구조체는 음극 구조체이다.According to another aspect of the present invention, there is provided an electrode structure manufactured according to the method. At this time, if the electrode active material is a cathode active material, the anode structure is the anode active material, and if the electrode active material is the anode active material, the electrode structure is the cathode structure.

또한, 본 발명의 또 다른 일 측면에 따르면, 양극, 음극 및 전해액을 포함하는 전기화학 소자에 있어서, 상기 양극 및 음극 중 적어도 하나 이상은 상기 제조방법에 따라 제조된 전극 구조체인 전기화학소자를 제공하며, 상기 전기화학소자는 리튬이차전지일 수 있다.According to another aspect of the present invention, there is provided an electrochemical device including a cathode, a cathode, and an electrolyte, wherein at least one of the anode and the cathode has an electrochemical device, which is an electrode structure manufactured according to the manufacturing method And the electrochemical device may be a lithium secondary battery.

본 발명에 따른 제조방법에 따르면, 전극 활물질층과 절연층 구조를 일체로 연결하고, 전극 활물질층 및 절연층의 코팅 건조 압연을 각각 진행하는 것이 아니라, 전극 활물질층 및 절연층을 동시에 코팅 동시에 건조 동시에 압연하는 단계로 하여 본 발명에 따른 전극 구조체의 형성 공정을 간략화 할 수 있다. 또한, 전극 활물질과 절연층이 일체로 연결된 다공 구조가 형성되며, 전극 활물질층과 절연층의 더욱 잘 결착되어, 보다 더 강한 구조적 안정성을 가질 수 있다.According to the manufacturing method of the present invention, the electrode active material layer and the insulating layer structure are integrally connected, and the electrode active material layer and the insulating layer are not coated and dried, The step of forming the electrode structure according to the present invention can be simplified by performing the step of rolling simultaneously. In addition, a porous structure in which the electrode active material and the insulating layer are integrally connected is formed, and the electrode active material layer and the insulating layer are more firmly bonded to each other to have stronger structural stability.

본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1는 본 발명에 따른 제조방법을 개략적으로 설명한 프로세스도이다.
도 2은 본 발명에 따른 코팅된 절연층용 슬러리 및 전극활물질층용 슬러리의 확대도이다.
도 3은 본 발명에 따른 절연층을 포함한 전극을 전지에 적용한 경우를 개략적으로 나타낸 모식도이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS The accompanying drawings, which are incorporated in and constitute a part of the specification, illustrate exemplary embodiments of the invention and, together with the description of the invention, It should not be construed as limited.
1 is a process diagram schematically illustrating a manufacturing method according to the present invention.
2 is an enlarged view of a slurry for a coated insulating layer and a slurry for an electrode active material layer according to the present invention.
3 is a schematic view schematically showing a case where an electrode including an insulating layer according to the present invention is applied to a battery.

이하, 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 기재된 구성은 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail. The terms and words used in the present specification and claims should not be construed as limited to ordinary or dictionary terms and the inventor may appropriately define the concept of the term in order to best describe its invention It should be construed as meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention. Therefore, the embodiments described in the present specification and the constitutions described in the drawings are merely the most preferred embodiments, and not all of the technical ideas of the present invention are described. Therefore, various equivalents which can be substituted at the time of the present application It should be understood that variations can be made.

본 발명은 절연층 및 전극 활물질층이 포함되며, 두 층의 접착력이 향상된 전극의 제조방법에 관한 것으로, 본 발명에 따른 제조방법은 하기와 같다.The present invention relates to a method of manufacturing an electrode including an insulating layer and an electrode active material layer and having improved adhesion between two layers, and a manufacturing method according to the present invention is as follows.

(S1) 전극활물질, 제1 바인더 및 제1 용매를 포함하는 전극 활물질층용 슬러리 및 무기물 입자, 제2 바인더 및 제2 용매를 포함하는 절연층용 슬러리를 준비하는 단계;(S1) preparing a slurry for an insulating layer comprising an electrode active material layer, a slurry for an electrode active material layer containing a first binder and a first solvent, and inorganic particles, a second binder and a second solvent;

(S2) 전극 집전체의 적어도 일면에, 상기 전극 활물질층용 슬러리 및 상기 전극 활물질용 슬러리 위에 위치한 절연층용 슬러리로 이루어진 이중 슬러리를 코팅하는 단계; (S2) coating at least one surface of the current collector with a dual slurry comprising the slurry for the electrode active material layer and the slurry for the insulating layer located on the slurry for the electrode active material;

(S3) 상기 코팅된 이중 슬러리 중의 제1 용매 및 제2 용매를 동시에 건조 처리하여 전극 활물질층 및 절연층을 형성하는 단계; 및(S3) simultaneously treating the first solvent and the second solvent in the coated double slurry to form an electrode active material layer and an insulating layer; And

(S4) 상기 형성된 전극 활물질층 및 절연층을 동시에 압연하는 단계.(S4) simultaneously rolling the formed electrode active material layer and the insulating layer.

도 1은 본원발명에 따른 제조방법에 대한 개략도로 일 실시예 중 하나이며, 이에 한정되지는 아니한다. 도 1을 참조하면, 듀얼 슬롯 다이(1)의 제1 슬롯(3)을 통하여 전극 집전체(10)상에 전극 활물질층용 슬러리(20)가 코팅되고, 제2 슬롯(5)를 통하여 전극 활물질층용 슬러리(20) 상에 절연층용 슬러리(30)가 코팅되어, 두 슬러리가 동시 코팅되는 단계를 거친다. 그 이후에 두 슬러리를 동시에 건조시키는 과정을 거치게 된다. 이때 제1 용매 및 제2 용매가 건조되게 된다. 건조 이후에 두 슬러리를 동시에 압연시켜 절연층이 포함된 전극 구조체를 제조하게 된다.FIG. 1 is a schematic view of a manufacturing method according to the present invention, which is one embodiment, and is not limited thereto. 1, the electrode active material layer slurry 20 is coated on the electrode current collector 10 through the first slot 3 of the dual slot die 1 and the electrode active material layer 20 is coated through the second slot 5, The slurry for insulating layer 30 is coated on the slurry 20 for the layer so that the two slurries are simultaneously coated. Thereafter, the two slurries are simultaneously dried. At this time, the first solvent and the second solvent are dried. After drying, the two slurries are simultaneously rolled to produce an electrode structure including an insulating layer.

본 발명에 따른 제조방법으로 제조된 절연층을 포함하는 전극 구조체는 전극 활물질층용 슬러리를 집전체에 코팅, 건조한 후 압연과정을 거치고, 그 위에 절연층용 슬러리를 코팅 건조하여 제조된 전극과는 달리 전극 활물질층용 슬러리 및 절연층용 슬러리의 동시에 코팅, 건조, 압연하여, 전극 활물질층과 절연층의 접착력을 증가시키고, 이에 따라 계면 저항이 감소하게 되며, 부서짐 등과 같은 기계적 물성의 문제점이 개선되는 치밀한 절연층을 형성할 수 있다. 또한, 상기 과정을 하나의 과정으로 통합함으로써, 전극 조립 공정을 단순화 할 수 있다.The electrode structure including the insulating layer manufactured by the manufacturing method according to the present invention is characterized in that unlike an electrode manufactured by coating a slurry for an electrode active material layer on a current collector, drying and then rolling the slurry for an insulating layer thereon, The slurry for the active material layer and the slurry for the insulating layer are simultaneously coated, dried and rolled to increase the adhesive force between the electrode active material layer and the insulating layer, thereby reducing the interfacial resistance and improving the mechanical properties such as cracking. Can be formed. Also, by integrating the above process into one process, the electrode assembling process can be simplified.

또한, 본 발명의 전극상에 형성되는 절연층은 양극과 음극의 단락을 방지할 뿐만 아니라, 기공 구조로 인해 전해질 전달능력을 가지므로 종래의 세퍼레이터 역할을 대신할 수 있다.In addition, since the insulating layer formed on the electrode of the present invention not only prevents the short circuit between the positive electrode and the negative electrode, but also has an electrolyte transfer capability due to the pore structure, it can replace the conventional separator.

본 발명에 따른 절연층을 포함하는 전극의 제조방법을 상세히 설명하면 다음과 같다.The method of manufacturing the electrode including the insulating layer according to the present invention will be described in detail as follows.

먼저, 전극활물질, 제1 바인더 및 제1 용매를 포함하는 전극 활물질층용 슬러리 및 무기물 입자, 제2 바인더 및 제2 용매를 포함하는 절연층용 슬러리를 준비하는 단계한다. (S1 단계)First, a slurry for an electrode active material layer containing an electrode active material, a first binder, and a first solvent, and a slurry for an insulating layer containing an inorganic particle, a second binder, and a second solvent are prepared. (Step S1)

이어서, 전극 집전체의 적어도 일면에, 상기 전극 활물질층용 슬러리 및 상기 전극 활물질용 슬러리 위에 위치한 절연층용 슬러리로 이루어진 이중 슬러리를 코팅한다. (S2 단계)Subsequently, a double slurry composed of the slurry for the electrode active material layer and the slurry for the insulating layer located on the slurry for the electrode active material is coated on at least one surface of the electrode current collector. (Step S2)

상기 전극 집전체는 통상의 사용되는 전극 집전체가 모두 사용 가능하며, 상기 전극이 양극으로 사용되는 경우에는 양극 집전체로 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 사용될 수 있으며, 이러한 종류에 한정되지 아니한다. 상기 전극이 음극으로 사용되는 경우에는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 사용될 수 있으며, 이러한 종류에 한정되지 아니한다.When the electrode is used as a positive electrode, aluminum, nickel, or a combination thereof may be used as the positive electrode current collector. It is not limited to kinds. In the case where the electrode is used as a cathode, a foil manufactured by copper, gold, nickel, or a copper alloy or a combination thereof may be used, but the present invention is not limited to this type.

상기 전극 활물질층용 슬러리의 코팅 및 절연층용 슬러리의 코팅은 동시에 수행하는 것이 생산성 등의 측면에서 바람직하며, 가장 바람직한 예가 도 1에 도시되어 있다. 상기 도면은 본원발명을 제조할 수 있는 하나의 실시예에 불과할 뿐이고, 이에 한정되지는 아니한다.The coating of the slurry for the electrode active material layer and the coating of the slurry for the insulating layer are preferably performed at the same time in terms of productivity and the most preferred example is shown in FIG. It is to be understood that the drawings are only illustrative of the invention in which the invention may be made, but are not limited thereto.

도 1을 참조하면, 전극 활물질층용 슬러리의 코팅 및 절연층용 슬러리의 코팅을 수행하기 위하여 2개의 슬롯(3, 5)를 갖는 듀얼 슬롯 다이(1)이 사용된다. 제1 슬롯(3)을 통하여 전극 집전체(10) 상에 전극 활물질 슬러리(20)가 코팅되고, 제2 슬롯(5)를 통하여 전극 활물질 슬러리(20) 상에 절연층 슬러리(30)가 코팅된다.Referring to FIG. 1, a dual slot die 1 having two slots 3, 5 is used for coating the slurry for the electrode active material layer and coating the slurry for the insulating layer. The electrode active material slurry 20 is coated on the electrode current collector 10 through the first slot 3 and the insulating layer slurry 30 is coated on the electrode active material slurry 20 through the second slot 5. [ do.

상기 전극 활물질층용 슬러리는 전극 활물질, 제1 바인더 및 제1 용매를 포함하며, 필요에 따라 도전제 및 기타 첨가제 등이 더 포함될 수 있으며, 상기 절연층용 슬러리는 무기물 입자, 제2 바인더 및 제2 용매를 포함할 수 있으며, 필요에 따라 기타 첨가제 등이 더 포함될 수 있다.The slurry for an electrode active material layer may further include an electrode active material, a first binder, and a first solvent, and may further include a conductive agent and other additives if necessary. The slurry for the insulating layer may contain inorganic particles, a second binder, And other additives may be further included as needed.

도 2는 코팅된 전극 활물질층용 슬러리 및 절연층용 슬러리의 확대도이다. 도 2를 참조하면, 전극 집전체(10)상에 전극 활물질(21) 및 제1 용매(22)가 포함된 전극 활물질층용 슬러리가 코팅되어 있으며, 전극 활물질층용 슬러리 위에 무기물 입자(31) 및 제2 용매(32)가 포함된 절연층용 슬러리가 코팅되어 있다.2 is an enlarged view of a slurry for a coated electrode active material layer and a slurry for an insulating layer. 2, the electrode active material layer slurry containing the electrode active material 21 and the first solvent 22 is coated on the electrode current collector 10, and the inorganic active material layer 21 and the first solvent 22 are coated on the slurry for the electrode active material layer, 2 < / RTI > solvent.

본 발명에 사용되는 용매에 있어서, 상기 전극 활물질층용 슬러리에 포함되는 제1 용매 및 상기 절연층용 슬러리에 포함되는 제2 용매가 동일한 것이 바람직하다. 용매가 동일한 경우 이종 용매에 의한 바인더 겔레이션의 문제나, 비점 차이에 의한 건조시 균열 발생등의 문제를 최소화 할 수 있기 때문이다.In the solvent used in the present invention, it is preferable that the first solvent contained in the slurry for the electrode active material layer and the second solvent contained in the slurry for the insulating layer are the same. This is because problems such as binder gelation by a different solvent and generation of cracks during drying due to a difference in boiling point can be minimized when the solvent is the same.

또한 본 발명에 사용되는 바인더에 있어서, 상기 전극 활물질층용 슬러리에 포함되는 제1 바인더 및 상기 절연층용 슬러리에 포함되는 제2 바인더가 동일한 것이 바람직하다.
In the binder used in the present invention, it is preferable that the first binder contained in the slurry for the electrode active material layer and the second binder contained in the slurry for the insulating layer are the same.

이하, 전극 활물질층용 슬러리에 대하여 보다 상세히 설명한다.Hereinafter, the slurry for the electrode active material layer will be described in more detail.

상기 전극 활물질층용 슬러리에 포함되는 상기 전극 활물질은 통상의 사용되는 전극 활물질이 모두 사용 가능하며, 상기 전극이 양극으로 사용되는 경우에는 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬철산화물 또는 이들을 조합한 리튬복합산화물 등이 사용될 수 있으며 이에 한정되지 아니한다. 또한, 상기 전극이 음극으로 사용되는 경우에는, 리튬 금속 또는 리튬 합금, 탄소, 석유코크(petroleum coke), 활성화 탄소(activated carbon), 그래파이트(graphite) 또는 기타 탄소류 등과 같은 리튬 흡착물질이나 비탄소재로 금속, 금속합금 등이 사용 가능하며, 이에 한정되지는 아니한다. 전극 활물질로 양극 활물질을 사용하면 상기 전극 구조체는 양극 구조체가 되며, 전극 활물질로 음극 활물질을 사용하면 상기 전극 구조체는 음극 구조체가 된다.When the electrode is used as an anode, lithium manganese oxide, lithium cobalt oxide, lithium nickel oxide, lithium iron oxide, or a mixture thereof may be used as the electrode active material contained in the slurry for the electrode active material layer. Lithium complex oxides, and the like may be used, but the present invention is not limited thereto. When the electrode is used as a negative electrode, a lithium-absorbing material such as lithium metal, lithium alloy, carbon, petroleum coke, activated carbon, graphite or other carbon materials, A metal, a metal alloy, or the like can be used, but the present invention is not limited thereto. When the positive electrode active material is used as the electrode active material, the electrode structure becomes the positive electrode structure. When the negative electrode active material is used as the electrode active material, the electrode structure becomes the negative electrode structure.

상기 전극 활물질층용 슬러리에 포함되는 제1 바인더는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트 (polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose, CMC) 및 스타이렌 부타디엔 고무(styrene-butadiene rubber, SBR) 로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 바인더 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다. 또한, 제1 바인더는 제2 바인더와 동일한 경우에 더 바람직하다.The first binder contained in the slurry for the electrode active material layer may include polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene, polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, poly But are not limited to, polymethylmethacrylate, polybutylacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, polyvinylacetate, polyethylene-co- polyvinyl acetate, vinyl acetate, polyethylene oxide, polyarylate, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, Cyanoethylpullulan, cyano But are not limited to, ethyl polyvinyl alcohol, cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose (CMC), and styrene-butadiene rubber rubber, SBR), or a mixture of two or more thereof. Further, the first binder is more preferable when it is the same as the second binder.

또한, 상기 전극 활물질층용 슬러리 층에 포함되는 제1 용매는 제1 바인더 고분자를 용해시킬 수 있는 용매를 의미한다. 제1 용매로는 사용하고자 하는 용매는 제1 바인더 고분자와 용해도 지수가 유사하며, 끓는점(boiling point)이 낮은 것이 바람직하다. 이는 균일한 혼합과 이후 용매 제거를 용이하게 하기 위해서이다. 사용 가능한 제1 용매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(choloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), 디메틸아세트아마이드(dimethylacetamide), 헥사메틸포스포아마이드(hexamethylphosphoamide), 아세토니트릴(acetonitrile), 시클로헥산온(cyclohexanone), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2 pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane) 및 물로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 용매 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다. 또한, 제1 용매는 제2용매와 동일한 경우에 더 바람직하다.The first solvent contained in the electrode active material layer slurry layer means a solvent capable of dissolving the first binder polymer. As the first solvent, it is preferable that the solvent to be used has a solubility index similar to that of the first binder polymer and a low boiling point. This is to facilitate uniform mixing and subsequent solvent removal. Non-limiting examples of the first solvent that can be used include acetone, tetrahydrofuran, methylene chloride, choloroform, dimethylformamide, dimethylacetamide, hexa A group consisting of hexamethylphosphoamide, acetonitrile, cyclohexanone, N-methyl-2 pyrrolidone (NMP), cyclohexane and water Or a mixture of two or more thereof. Further, the first solvent is more preferable when it is the same as the second solvent.

이하, 절연층용 슬러리에 대하여 보다 상세히 설명한다.Hereinafter, the slurry for an insulating layer will be described in more detail.

상기 절연층용 슬러리에 포함되는 상기 무기물 입자들은 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.The inorganic particles contained in the insulating layer slurry are not particularly limited as long as they are electrochemically stable. That is, the inorganic particles usable in the present invention are not particularly limited as long as oxidation and / or reduction reaction does not occur in the operating voltage range of the applied electrochemical device (for example, 0 to 5 V based on Li / Li + ). Particularly, when inorganic particles having a high dielectric constant are used as the inorganic particles, the dissociation of the electrolyte salt, for example, the lithium salt in the liquid electrolyte, can be increased, and the ion conductivity of the electrolyte can be improved.

전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1 -xLaxZr1-yTiyO3 (PLZT, 여기서, 0 < x < 1, 0 < y < 1임), Pb(Mg1 /3Nb2 /3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2 , SiC 또는 이들의 혼합체 등이 있다.For the reasons stated above, it is preferable that the inorganic particles include high-permittivity inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, preferably 10 or more. Non-limiting examples of inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more include BaTiO 3 , Pb (Zr, Ti) O 3 (PZT), Pb 1 -x La x Zr 1 -y Ti y O 3 (PLZT, <1, 0 <y <1 Im), Pb (Mg 1/3 Nb 2/3) O 3 -PbTiO 3 (PMN-PT), hafnia (HfO 2), SrTiO 3, SnO 2, CeO 2, MgO , NiO, CaO, ZnO, ZrO 2, Y 2 O 3, Al 2 O 3, TiO 2, SiC Or a mixture thereof.

또한, 무기물 입자로는 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자, 즉 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 사용할 수 있다. 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 비제한적인 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), Li3.25Ge0.25P0.75S4 등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4-Li2S-SiS2 등과 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5 등과 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 또는 이들의 혼합물 등이 있다. As the inorganic particles, inorganic particles having a lithium ion transferring ability, that is, inorganic particles containing a lithium element but having a function of transferring lithium ions without storing lithium can be used. Non-limiting examples of inorganic particles having lithium ion transferring ability include lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), lithium titanium phosphate (Li x Ti y (PO 4 ) 3 , 0 <x <2, 0 <y < (Li x Al y Ti z (PO 4 ) 3 , 0 <x <2, 0 <y <1, 0 <z <3), 14Li 2 O-9Al 2 O 3 -38TiO 2 -39P 2 O 5 (0 <x <4, 0 <y <13), lithium lanthanum titanate (Li x La y TiO 3 , 0 <x <2, 0 <y <3), Li (LiAlTiP) x O y series glass (Li x Ge y P z S w , 0 <x <4, 0 <y <1, 0 <z <1, 0 <w <5) such as 3.25 Ge 0.25 P 0.75 S 4 , (Li x N y , 0 <x <4, 0 <y <2) such as Li 3 N and Li 3 PO 4 -Li 2 S-SiS 2 SiS 2 family, such as glass (Li x Si y S z , 0 <x <3, 0 <y <2, 0 <z <4), LiI-Li 2 SP 2 S 5 There is P 2 S 5 based glass (Li x P y S z , 0 <x <3, 0 <y <3, 0 <z <7) or a mixture thereof as such.

또한, 무기물 입자의 평균입경은 특별한 제한이 없으나 균일한 두께의 코팅층 형성 및 적절한 공극률을 위하여, 0.001 내지 10 ㎛ 범위인 것이 바람직하다. 상기 범위일 때 분산성이 저하됨을 막을 수 있으며, 코팅층의 두께가 증가하는 것을 막을 수 있다.The average particle diameter of the inorganic particles is not particularly limited, but is preferably in the range of 0.001 to 10 mu m for the formation of the coating layer of uniform thickness and the adequate porosity. In the above range, the dispersibility can be prevented from being lowered and the thickness of the coating layer can be prevented from increasing.

상기 절연층용 슬러리에 포함되는 제2 바인더 고분자는 유리 전이 온도(glass transition temperature, Tg)가 -200 내지 200 ℃인 고분자를 사용하는 것이 바람직한데, 이는 최종적으로 형성되는 절연층의 유연성 및 탄성 등과 같은 기계적 물성을 향상시킬 수 있기 때문이다.The second binder polymer contained in the slurry for the insulating layer preferably has a glass transition temperature (T g ) of -200 to 200 ° C. This is because the flexibility and elasticity of the finally formed insulating layer The same mechanical properties can be improved.

또한, 제2 바인더 고분자는 이온 전도 능력을 반드시 가질 필요는 없으나, 이온 전도 능력을 갖는 고분자를 사용할 경우 전기화학소자의 성능을 더욱 향상시킬 수 있다. 따라서, 제2 바인더 고분자는 가능한 유전율 상수가 높은 것이 바람직하다. 실제로 전해액에서 염의 해리도는 전해액 용매의 유전율 상수에 의존하기 때문에, 바인더 고분자의 유전율 상수가 높을수록 전해질에서의 염 해리도를 향상시킬 수 있다. 이러한 바인더 고분자의 유전율 상수는 1.0 내지 100 (측정 주파수 = 1 kHz) 범위가 사용 가능하며, 특히 10 이상인 것이 바람직하다.Also, the second binder polymer does not necessarily have ion conductivity, but the performance of the electrochemical device can be further improved by using a polymer having ion conductivity. Therefore, it is preferable that the second binder polymer has a high permittivity constant. In fact, since the dissociation degree of the salt in the electrolyte depends on the permittivity constant of the electrolyte solvent, the higher the permittivity constant of the binder polymer, the better the salt dissociation in the electrolyte. The dielectric constant of such a binder polymer may be in the range of 1.0 to 100 (measurement frequency = 1 kHz), preferably 10 or more.

전술한 기능 이외에, 바인더 고분자는 액체 전해액 함침시 겔화됨으로써 높은 전해액 함침율(degree of swelling)을 나타낼 수 있는 특징을 가질 수 있다. 이에 따라, 용해도 지수가 15 내지 45 MPa1 / 2 인 고분자를 사용하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직한 용해도 지수는 15 내지 25 MPa1 /2 및 30 내지 45 MPa1 /2 범위이다. 따라서, 폴리올레핀류와 같은 소수성 고분자들보다는 극성기를 많이 갖는 친수성 고분자들을 사용하는 것이 바람직하다. 용해도 지수가 15 MPa1 /2 미만 및 45 MPa1 /2를 초과할 경우, 통상적인 전지용 액체 전해액에 의해 함침(swelling)되기 어렵기 때문이다. In addition to the functions described above, the binder polymer may be characterized by being capable of exhibiting a high degree of swelling of the electrolyte by being gelled upon impregnation with a liquid electrolyte. Accordingly, it is preferable to use a solubility parameter of 15 to 45 MPa 1/2 of a polymer, and the more preferred solubility parameter of 15 to 25 MPa 1/2, and 30 to 45 MPa 1/2 range. Therefore, it is preferable to use hydrophilic polymers having many polar groups, rather than hydrophobic polymers such as polyolefins. If the solubility is more than 15 MPa 1/2 and less than 45 MPa 1/2, it is difficult to be impregnated with (swelling) by conventional liquid electrolyte batteries.

이러한 바인더 고분자의 비제한적인 예로는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트 (polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose, CMC) 및 스타이렌 부타디엔 고무(styrene-butadiene rubber, SBR) 로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 바인더 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합하여 사용할 수 있다. Non-limiting examples of such a binder polymer include polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene, polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, polymethylmethacrylate, But are not limited to, polymethylmethacrylate, polybutylacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, polyvinylacetate, polyethylene-co-vinyl acetate, Polyethylene oxide, polyarylate, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, cyanoethylpullulan, and the like. ), Cyanoethylpolybio Cyanoethylpolyvinylalcohol, cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose (CMC), and styrene-butadiene rubber, SBR), or a mixture of two or more thereof.

무기물 입자들과 제 2바인더 고분자의 중량비는 예를 들어 50:50 내지 99:1 범위가 일수 있으며, 또한 70:30 내지 95:5일 수 있다. 제 2바인더 고분자에 대한 무기물 입자의 함량비가 50:50 미만일 경우 고분자의 함량이 많아지게 되어 형성되는 절연층의 기공 크기 및 기공도가 감소될 수 있다. 무기물 입자의 함량이 99 중량부를 초과할 경우 바인더 고분자 함량이 적기 때문에 형성되는 코팅층의 내필링성이 약화될 수 있다. The weight ratio of the inorganic particles and the second binder polymer may range, for example, from 50:50 to 99: 1, and may also be from 70:30 to 95: 5. When the content ratio of the inorganic particles to the second binder polymer is less than 50:50, the content of the polymer is increased and the pore size and porosity of the insulating layer formed may be reduced. If the content of the inorganic particles exceeds 99 parts by weight, the fillerability of the formed coating layer may be weakened because the content of the binder polymer is small.

본 발명에 있어서, 제2 용매는 제2바인더 고분자를 용해시킬 수 있는 용매를 의미한다. 제2 용매로는 사용하고자 하는 제2바인더 고분자와 용해도 지수가 유사하며, 끓는점(boiling point)이 낮은 것이 바람직하다. 이는 균일한 혼합과 이후 용매 제거를 용이하게 하기 위해서이다. 사용 가능한 제2 용매의 비제한적인 예로는 아세톤 (acetone), 테트라하이드로퓨란 (tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드 (methylene chloride), 클로로포름 (chloroform), 디메틸포름아미드 (dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈 (N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 시클로헥산 (cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 또한, 제1 용매는 제2용매와 동일한 경우에 더 바람직하다. In the present invention, the second solvent means a solvent capable of dissolving the second binder polymer. The second solvent preferably has a solubility index similar to that of the second binder polymer to be used and a low boiling point. This is to facilitate uniform mixing and subsequent solvent removal. Non-limiting examples of the second solvent that can be used include acetone, tetrahydrofuran, methylene chloride, chloroform, dimethylformamide, N-methyl-2-pyrrolidone, N-methyl-2-pyrrolidone (NMP), cyclohexane, water or a mixture thereof. Further, the first solvent is more preferable when it is the same as the second solvent.

이어서, 상기 코팅된 이중 슬러리 중의 제1 용매 및 제2 용매를 동시에 건조 처리하여 전극활물질층 및 절연층을 형성시킨다. (S3단계) 또한, 그 이후 상기 형성된 전극 활물질층 및 절연층을 동시에 압연처리를 한다. (S4단계)Subsequently, the first solvent and the second solvent in the coated double slurry are simultaneously dried to form an electrode active material layer and an insulating layer. (Step S3) Further, the electrode active material layer and the insulating layer formed thereafter are simultaneously rolled. (Step S4)

상기 동시 건조 및 동시 압연시 절연층을 포함한 전극 구조체의 제조에 있어서 제조공정을 간소화 할 수 있을 뿐만 아니라 두 층을 모두 동시에 건조 압연함으로써 전극 활물질층과 절연층의 접착력을 증가시키고 보다 치밀한 절연층을 형성시켜 셀 성능 및 안정성의 향상을 도모할 수 있다. In the simultaneous drying and simultaneous rolling, it is possible to simplify the manufacturing process in the production of the electrode structure including the insulating layer, and simultaneously dry and roll both layers, thereby increasing the adhesive force between the electrode active material layer and the insulating layer, So that the cell performance and stability can be improved.

상기 건조 단계는 건조기 등에 통과시켜 수행될 수 있고 이러한 방법에 한정되지 아니한다. 건도 단계는 용매가 모두 휘발할 정도의 온도에서 열풍 방식, 직접 가열 방식, 유도 가열방식 등을 상황에 맞춰 적용한다. 온도는 50 내지 200℃이 가능하고, 상기 온도 범위일 때 용매 건조에 장시간이 소요되거나 불완전하게 건조되는 것을 막을 수 있으며, 전극 구성재료와 전극 집전체 상에 손상을 주지 않을 수 있다. 건조기 등에 통과시키면 절연층 슬러리가 먼저 열이나 열풍을 받게된다. 따라서, 외곽부에 코팅된 슬러리 내의 제2 용매가 제1 용매보다 더 먼저 건조된다. 이에 따라 절연층 슬러리 내의 제2 바인더 고분자가 제1 용매로 이루어진 전극 활물질 층으로 완전히 확산되기 전에, 절연층의 무기물 입자들부터 제2 바인더 입자들에 의하여 서로 연결 및 고정되면서 무기물 입자 사이의 빈공간으로 인해 기공들이 형성된다. The drying step may be carried out by passing through a dryer or the like, and is not limited to this method. In the dryness stage, the hot wind method, direct heating method, induction heating method, etc. are applied according to the situation at a temperature at which all of the solvent volatilizes. The temperature can be 50 to 200 DEG C, and it is possible to prevent the solvent from drying for a long period of time or incomplete drying at the temperature range, and may not damage the electrode constituent material and the electrode current collector. When passing through a dryer or the like, the insulating layer slurry is first subjected to heat or hot air. Thus, the second solvent in the slurry coated on the outer part is dried earlier than the first solvent. Accordingly, before the second binder polymer in the insulating layer slurry is completely diffused into the electrode active material layer made of the first solvent, the inorganic particles of the insulating layer are connected and fixed to each other by the second binder particles, The pores are formed.

상기 압연 단계는 롤 프레스 등을 이용하여 압연이 수행될 수 있고, 이러한 방법에 한정되지 아니한다.The rolling step may be performed using a roll press or the like, and is not limited to this method.

또한, 상기 절연층의 두께는 1 내지 100㎛ 일 수 있다. 절연층의 두께가 상기 범위인 경우에 균일하게 절연층이 코팅될 수 있으며, 전극 활물질층 위에 코팅되어 절연층의 역할을 수행할 수 있다.The thickness of the insulating layer may be 1 to 100 mu m. When the thickness of the insulating layer is within the above range, the insulating layer can be coated uniformly and coated on the electrode active material layer to serve as an insulating layer.

또한 본 발명은 상기 제조방법에 의하여 제조된 전극구조체를 제공한다. The present invention also provides an electrode structure manufactured by the above-described method.

또한, 본 발명은 양극, 음극, 및 전해액을 포함하는 전기 화학 소자에 있어서, 상기 양극, 음극 또는 양 전극은 본 발명에 따른 제조방법에 의하여 제조된 전극을 사용하는 전기화학 소자를 제공한다. 상기 전기 화학 소자는 전극 표면에 절연층이 형성되어 기존의 세퍼레이터를 대체 할 수 있다.In addition, the present invention provides an electrochemical device including an anode, a cathode, and an electrolyte, wherein the anode, the cathode, or both electrodes are formed using the electrode manufactured by the manufacturing method according to the present invention. In the electrochemical device, an insulating layer is formed on the surface of the electrode to replace an existing separator.

상기 전기 화학 소자는 전기 화학 반응을 하는 모든 소자를 포함하며, 구체적인 예를 들면, 모든 종류의 1차, 2차 전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 캐퍼시터(capacitor) 등이 있다.The electrochemical device includes all devices that perform an electrochemical reaction, and specific examples thereof include all kinds of primary, secondary, fuel cell, solar cell, and capacitor.

도 3은 본 발명에 따른 절연층을 포함한 전극을 도입한 이차 전지에 대한 개략적으로 표현한 모식도로서, 전기 화학 소자는 이에 한정되지 아니한다. 도 3을 참조하면 상기 두 전극 중 하나는 양극 나머지 하나는 음극의 역할을 하게 되며 양극 및 음극 사이에 리튬의 이동으로 인하여 리튬 이차전지가 작동하게 된다.FIG. 3 is a schematic view schematically illustrating a secondary battery incorporating an electrode including an insulating layer according to the present invention, and the electrochemical device is not limited thereto. Referring to FIG. 3, one of the two electrodes serves as a positive electrode and the other serves as a negative electrode, and the lithium secondary battery operates due to the movement of lithium between the positive electrode and the negative electrode.

상기와 같이 제조된 전극을 사용하여 전기 화학 소자를 제조하는 방법의 일 실시예를 들면, 통상적인 폴리올레핀 계열 미세 기공 세퍼레이터를 사용하지 않고, 상기와 같이 제조된 코팅층이 형성된 전극만을 이용하여 권취(winding) 또는 스택킹In one embodiment of the method of manufacturing an electrochemical device using the electrode thus manufactured, a conventional polyolefin-based micro-pore separator is not used, ) Or stacking

(stacking) 등의 공정을 통해 조립한 후 전해액을 주입함으로써 제조될 수 있다.stacking or the like, and then injecting an electrolytic solution.

본 발명에서 사용될 수 있는 전해액은 A+B-와 같은 구조의 염으로서, A+는 Li+, Na+, K+와 같은 알칼리 금속 양이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고 B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, ASF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2 -, C(CF2SO2)3 -와 같은 음이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염이 프로필렌 카보네이트(PC), 에틸렌 카보네이트(EC), 디에틸카보네이트(DEC), 디메틸카보네이트(DMC), 디프로필카보네이트(DPC), 디메틸설폭사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 테트라하이드로퓨란, N-메틸-2-피롤리돈(NMP), 에틸메틸카보네이트(EMC), 감마 부티로락톤(γ-부티로락톤) 또는 이들의 혼합물로 이루어진 유기 용매에 용해 또는 해리된 것이 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.Electrolyte that may be used in the present invention is A + B - A salt of the structure, such as, A + is Li +, Na +, K + comprises an alkaline metal cation or an ion composed of a combination thereof, such as, and B - is PF 6 -, BF 4 -, Cl - , Br -, I -, ClO 4 -, ASF 6 -, CH 3 CO 2 -, CF 3 SO 3 -, N (CF 3 SO 2) 2 -, C (CF 2 SO 2) 3 - anion, or a salt containing an ion composed of a combination of propylene carbonate (PC like), ethylene carbonate (EC), diethyl carbonate (DEC), dimethyl carbonate (DMC), dipropyl carbonate (DPC) , Dimethyl sulfoxide, acetonitrile, dimethoxyethane, diethoxyethane, tetrahydrofuran, N-methyl-2-pyrrolidone (NMP), ethylmethyl carbonate (EMC), gamma-butyrolactone ) Or a mixture thereof, but the present invention is not limited thereto.

본 발명에 있어서, 전해액 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전기 화학 소자의 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전기 화학 소자의 조립 전 또는 전기 화학 소자의 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 전극은 세퍼레이터와 전극의 일체형이므로, 종래 사용되던 세퍼레이터가 필수적으로 요구되지 않으나, 최종전기 화학 소자의 용도 및 특성에 따라 본 발명의 코팅층이 형성된 전극이 폴리올레핀 계열 미세 기공 세퍼레이터와 함께 조립될 수도 있다 상기와 같은 방법에 의하여 제조되는 전기 화학 소자는 리튬 이차 전지가 바람직하며, 상기 리튬 이차 전지는 리튬 금속 이차 전지, 리튬 이온 이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등을 포함한다.In the present invention, the electrolyte injection can be performed at an appropriate stage of the manufacturing process of the electrochemical device, depending on the manufacturing process and required properties of the final product. That is, it can be applied before assembling the electrochemical device or at the final stage of assembling the electrochemical device. In addition, since the electrode according to the present invention is integrally formed with the separator and the electrode, the conventional separator is not necessarily required. However, depending on the use and characteristics of the final electrochemical device, the electrode having the coating layer of the present invention may be a polyolefin- The lithium secondary battery may be a lithium metal secondary battery, a lithium ion secondary battery, a lithium polymer secondary battery, a lithium ion polymer secondary battery, or the like. .

1 - 듀얼 슬롯 다이
3 - 제1 슬롯
5 - 제2 슬롯
10 - 전극 집전체
20 - 전극 활물질용 슬러리
21 - 전극 활물질
22 - 제1 용매
30 - 절연층용 슬러리
31 - 무기물 입자
32 - 제2 용매1 - Dual slot die
3 - first slot
5 - second slot
10 - Electrode collector
20 - Slurry for electrode active material
21 - Electrode Active Material
22 - first solvent
30 - Slurry for insulating layer
31 - Inorganic particles
32 - second solvent

Claims (14)

(S1) 전극활물질, 제1 바인더 및 제1 용매를 포함하는 전극 활물질층용 슬러리 및 무기물 입자, 제2 바인더 및 제2 용매를 포함하는 절연층용 슬러리를 준비하는 단계;
(S2) 전극 집전체의 적어도 일면에, 상기 전극 활물질층용 슬러리 및 상기 전극 활물질용 슬러리 위에 위치한 절연층용 슬러리로 이루어진 이중 슬러리를 코팅하는 단계;
(S3) 상기 코팅된 이중 슬러리 중의 제1 용매 및 제2 용매를 동시에 건조 처리하여 전극 활물질층 및 절연층을 형성하는 단계; 및
(S4) 상기 형성된 전극 활물질층 및 절연층을 동시에 압연하는 단계를 포함하는 전극 구조체의 제조방법.(S1) preparing a slurry for an insulating layer comprising an electrode active material layer, a slurry for an electrode active material layer containing a first binder and a first solvent, and inorganic particles, a second binder and a second solvent;
(S2) coating at least one surface of the current collector with a dual slurry comprising the slurry for the electrode active material layer and the slurry for the insulating layer located on the slurry for the electrode active material;
(S3) simultaneously treating the first solvent and the second solvent in the coated double slurry to form an electrode active material layer and an insulating layer; And
(S4) simultaneously rolling the formed electrode active material layer and the insulating layer. 제1항에 있어서,
상기 (S2) 단계의 코팅은 듀얼 슬롯 다이를 사용하여 이중 슬러리를 코팅하는 전극 구조체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the coating of step (S2) comprises coating a dual slurry using a dual slot die. 제1항에 있어서,
상기 제1 용매 및 제2 용매는 서로 독립적으로 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(choloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), 디메틸아세트아마이드(dimethylacetamide), 헥사메틸포스포아마이드(hexamethylphosphoamide), 아세토니트릴(acetonitrile), 시클로헥산온(cyclohexanone), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2 pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane) 및 물로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 용매 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 전극 구조체의 제조방법.The method according to claim 1,
The first solvent and the second solvent may be independently selected from the group consisting of acetone, tetrahydrofuran, methylene chloride, choloroform, dimethylformamide, dimethylacetamide, It consists of hexamethylphosphoamide, acetonitrile, cyclohexanone, N-methyl-2 pyrrolidone (NMP), cyclohexane and water. Or a mixture of two or more thereof. 제3항에 있어서,
상기 제1 용매 및 제2 용매는 같은 용매인 전극 구조체의 제조방법.The method of claim 3,
Wherein the first solvent and the second solvent are the same solvent. 제1항에 있어서,
상기 제1 바인더 및 제2 바인더는 서로 독립적으로 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트 (polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose, CMC) 및 스타이렌 부타디엔 고무(styrene-butadiene rubber, SBR) 로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 바인더 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 전극 구조체의 제조방법.The method according to claim 1,
The first and second binders may be independently selected from the group consisting of polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene, polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, poly But are not limited to, polymethylmethacrylate, polybutylacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, polyvinylacetate, polyethylene-co- polyvinyl acetate, vinyl acetate, polyethylene oxide, polyarylate, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, Cyanoethylpullulan, cyanoethyl But are not limited to, cyanoethylpolyvinylalcohol, cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose (CMC), and styrene-butadiene rubber , SBR), or a mixture of two or more thereof. 제5항에 있어서,
상기 제1 바인더 및 제2 바인더는 같은 바인더 고분자인 전극 구조체의 제조방법.6. The method of claim 5,
Wherein the first binder and the second binder are the same binder polymer. 제1항의 있어서,
상기 압연된 절연층의 두께는 1 내지 100㎛인 전극 구조체의 제조방법.The method of claim 1,
Wherein the thickness of the rolled insulating layer is 1 to 100 占 퐉. 제1항에 있어서,
상기 무기물 입자들의 평균 입경은 0.001 내지 10㎛인 전극 구조체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the average particle diameter of the inorganic particles is 0.001 to 10 占 퐉. 제1항에 있어서,
상기 무기물 입자들과 제2 바인더 고분자의 중량비가 50:50 내지 99:1인 전극 구조체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the weight ratio of the inorganic particles to the second binder polymer is 50:50 to 99: 1. 제1항에 있어서,
상기 전극 활물질은 양극 활물질로 상기 전극 구조체는 양극 구조체인 전극 구조체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the electrode active material is a cathode active material and the electrode structural body is a cathode structure. 제1항에 있어서,
상기 전극 활물질은 음극 활물질로 상기 전극 구조체는 음극 구조체인 전극 구조체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the electrode active material is a negative active material and the electrode structural body is a negative active material. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항의 전극 구조체의 제조방법에 따라 제조된 전극 구조체.An electrode structure produced by the method for manufacturing an electrode structure according to any one of claims 1 to 11. 양극, 음극 및 전해액을 포함하는 전기화학 소자에 있어서,
상기 양극 및 음극 중 적어도 하나 이상은 제12항에 따르는 전극 구조체인 전기화학소자.1. An electrochemical device comprising an anode, a cathode, and an electrolyte,
Wherein at least one of the positive electrode and the negative electrode is the electrode structure according to claim 12. 제13항에 있어서,
상기 전기화학소자는 리튬 이차전지인 전기화학소자.
14. The method of claim 13,
Wherein the electrochemical device is a lithium secondary battery.
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