KR20160136365A - 용융 염 원자로 내의 화학적 최적화 - Google Patents
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Abstract
악티늄족 트리할라이드를 악티늄족 금속으로 환원시키지 않으면서 악티늄족 테트라할라이드에 대한 악티늄족 트리할라이드의 미리 결정된 비율을 유지하기 위한, 핵분열 원자로에서의 악티늄족 할라이드를 함유하는 용융 염 연료 내의 희생 금속의 용도.
악티늄족 할라이드를 함유하는 용융 염의 산화수를 유지하는 방법. 상기 방법은 상기 용융 염을 희생 금속과 지속적으로 접촉시키는 단계를 포함하고, 상기 희생 금속이 악티늄족 트리할라이드를 악티늄족 금속으로 환원시키지 않으면서 악티늄족 테트라할라이드에 대한 악티늄족 트리할라이드의 미리 결정된 비율을 유지하기 위하여 선택된다.
또한, 희생 금속을 포함하는 연료관이 기재된다.
악티늄족 할라이드를 함유하는 용융 염의 산화수를 유지하는 방법. 상기 방법은 상기 용융 염을 희생 금속과 지속적으로 접촉시키는 단계를 포함하고, 상기 희생 금속이 악티늄족 트리할라이드를 악티늄족 금속으로 환원시키지 않으면서 악티늄족 테트라할라이드에 대한 악티늄족 트리할라이드의 미리 결정된 비율을 유지하기 위하여 선택된다.
또한, 희생 금속을 포함하는 연료관이 기재된다.
Description
본 발명은 핵분열 원자로를 위한 용융 염 연료의 화학적 최적화에 관한 것이다.
용융 할라이드 염 형태의 핵분열 연료를 이용하는 핵분열 원자로는 고체 연료(solid fuelled) 원자로에 비하여 많은 장점을 가지지만, 일반적으로 핵분열 생성물이 축적되고 악티늄족 트리 또는 테트라할라이드 연료로부터의 할로겐의 순 방출(net release)이 발생하기 때문에 작동을 하는 동안 용융 연료 염의 화학적 조성이 연속적으로 변화함으로 인한 문제점이 있다. 대부분의 용융 염 원자로 설계는 이러한 문제를 다루기 위하여 연료 순환 내에 연속적인 화학적 처리 과정을 포함하지만, 이는 고방사성 환경에 복잡한 화학적 공학 시스템을 추가하는 것을 수반한다.
용융 염 원자로의 더욱 간단한 설계가 GB 2508537에 기술되어 있으며, 그에 따르면, 대류(convection) 또는 다른 혼합 과정에 의해 열이 연료 염으로부터 관의 벽으로 원자로가 실용적인 에너지 생성을 갖기에 충분한 속도로 통과하는 정압관(static tubes)에 연료 염이 수용된다. 그러한 정압 연료관은 연료 염의 화학 반응의 연속적인 능동 조절(active adjustment)을 허용하지 않는다. GB 2508537에서, 니오븀, 티타늄 또는 니켈과 같은 금속을 연료 염 또는 연료관 상에 포함시키는 것이 핵분열 동안 방출되는 과량의 할로겐을 치환 제거(scavenging)하는 데에 유용할 수 있다는 것이 제안되었으나, 핵분열 생성물의 유해한 효과를 제어하기 위한 구체적인 제안들은 만들어지지 않았다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 악티늄족 트리할라이드를 악티늄족 금속으로 환원시키지 않으면서 악티늄족 테트라할라이드에 비한 악티늄족 트리할라이드의 미리 결정된 비율을 유지하기 위한, 핵분열 원자로에서의 악티늄족 할라이드를 함유하는 용융 염 연료 내의 희생 금속의 용도가 제공된다.
본 발명의 추가적인 일 측면에 따르면, 악티늄족 할라이드를 함유하는 용융 염의 산화수(oxidation state)를 유지하는 방법이 제공된다. 상기 방법은 상기 용융 염을 희생 금속에 지속적으로 접촉시키는 단계를 포함하고, 상기 희생 금속이 악티늄족 트리할라이드를 악티늄족 금속으로 환원시키지 않으면서 악티늄족 테트라할라이드에 비한 악티늄족 트리할라이드의 미리 결정된 비율을 유지하기 위하여 선택되는 단계를 포함한다.
본 발명의 추가적인 일 측면에 따르면, 핵분열 원자로에 사용하기 위한 연료관이 제공된다. 상기 연료관은 악티늄족 할라이드를 포함하는 용융 염을 함유하도록 구성된다. 상기 연료관은 희생 금속을 포함하여 상기 희생 금속이 용융 염 또는 용융 염으로부터 발생한 증기로부터 농축된 액체와 접촉하도록 한다. 상기 희생 금속은 악티늄족 트리할라이드를 악티늄족 금속으로 환원시키지 않으면서 악티늄족 테트라할라이드에 대한 악티늄족 트리할라이드의 미리 결정된 비율을 유지하기 위하여 선택된다.
본 발명의 추가적인 일 측면에 따르면, 용융 염 핵분열 연료를 함유하는 연료관을 포함하는 핵분열 원자로 내에서 기체 생성을 관리하는 방법이 제공된다. 상기 방법은 상기 용융 염 핵분열 연료를 희생 금속과 접촉시키는 단계를 포함한다. 상기 희생 금속은 상기 용융 염으로부터 방출된 휘발성 요오드 화합물의 수준(level)을 제어하기 위하여 선택된다. 상기 방법은 상기 용융 염 핵분열 연료의 핵분열 동안에 생성되는 기체를 상기 연료관으로부터 상기 연료관을 둘러싸는 냉각제 또는 상기 냉각제와 접촉하고 있는 기체 공간 내로 통과하는 것을 허용하는 단계를 더 포함한다.
다른 측면은 제2항 이하를 참조한다.
몇몇 바람직한 구현예가 첨부된 도면을 참조하여, 오직 예시의 방법으로서 기재되며, 상기 도면에서:
도 1은 용융 연료 염을 함유하는 연료관의 예시를 나타낸다;
도 2는 연료관으로부터 핵분열 가스 방출을 허용하는 세 가지 방법의 예시를 나타낸다.
도 1은 용융 연료 염을 함유하는 연료관의 예시를 나타낸다;
도 2는 연료관으로부터 핵분열 가스 방출을 허용하는 세 가지 방법의 예시를 나타낸다.
연료 염 또는 연료관 내로 희생 금속을 포함시키는 효과에 대한 체계적인 분석이 수행되었으며, 그 결과, 이러한 목적에 특히 효과적인 금속이 식별되었다. 세 가지 인자(factors)가 모든 특정한 희생 금속의 적합성(suitability)을 결정한다.
●
염 혼합물의 끓는점에 근접한 온도에서 악티늄족(일반적으로 우라늄) 할라이드를 금속 형태로 환원시키지 않으면서, 낮은 산화환원 상태(redox state), 즉 용융 염 내의 4가의 악티늄족에 대한 높은 3가의 악티늄족의 비율로 표시되는 낮은 금속 부식력 및 낮은 농도의 악티늄족 테트라할라이드를 유지하는 것.
●
용융 염 내에 잠재적으로 휘발성인 핵분열 생성물을 화학적으로 바인딩(binding)하고, 이들이 염 대신 기체상에 진입하는 것을 방지하는 것. 휘발성 요오드 화합물, 특히 TeI2를 최소화하는 것이 특히 중요하다.
●
반응성 텔루륨을 안정한 텔루라이드로 전환하고, 용융 염과 접촉하는 금속, 특히 니켈 합금의 텔루륨 유도된(Tellurium induced) 메짐성(embrittlement)을 방지하는 것
이러한 세 가지 인자의 열역학적 계산이 HSC Chemistry 7이라는 소프트웨어 프로그램을 이용하여 수행되었다. 그 결과가 표 1에 나타나 있다.
상기 열역학적 계산의 파라미터는 아래와 같았다. 희생 금속은 다른 반응물에 대하여 과량의, 분리된 순수한 금속상으로서 제공되었다.
몰 단위의 염 조성:
NaCl
428
UCl3
225
UCl4
10
Cd
0.38
I
0.84
In
0.04
Sb
0.14
Se
0.24
Te
1.47
이는 고속 분광(fast spectrum) 핵 원자로 내에서 사용 수명(useful life)의 끝 무렵의 전형적인 연료 염을 나타낸다. 1족 및 2족 금속, 란탄족, 비활성 금속 및 비활성 기체는 수반된 화학 반응에 영향이 없기 때문에 제외되었다. 기체 조성은 600℃에서, 우라늄의 금속으로의 환원은 1500℃에서 결정되었다.
표 1을 검토해보면, 휘발성 종의 제어가 중요하지 않은 상황에서, 우라늄 금속을 생성시키지 않으면서 산화환원 상태(redox state)를 제어하기 위한 희생 금속으로서 지르코늄, 티타늄, 니오븀, 바나듐, 아연, 크롬, 은 및 망간이 적합한 것이 나타나있다.
또한, 요오드와 같은 위험한 휘발성 종의 제어가 중요한 경우에는 오직 지르코늄, 티타늄, 바나듐, 크롬 및 은이 유용하다. 바나듐을 제외한 이들 금속은 또한 텔루륨 수준을 제어하는 데에도 효과적이다.
희생 금속으로서의 은은 독특한 특성을 나타낸다. 높은 폴링 전기 음성도(Pauling electronegativity)에도 불구하고, 은은 UCl4 농도를 낮추고, 휘발성 요오드 종을 환원시키고, 텔루륨을 치환 제거하는(scavenging) 데에 매우 효과적이다. 요오드에 대한 높은 친화도(affinity)는 은의 알려진 성질이지만, UCl4의 UCl3로의 환원에서의 효율은 예상하지 못한 것이다.
특정한 희생 금속이 상기 제시된 세 가지 인자에 대하여 효율적인 경우, 다수의 희생 금속의 조합은 더욱 더 바람직한 결과를 발생시킨다.
본 명세서에는 클로라이드 염에 대한 데이터가 제시되어 있으나, 유용한 희생 금속이 같은 원리에 의하여 플루오라이드 염 시스템에도 적용될 수 있다.
희생 금속을 이용한 용융 염 화학 반응의 수동 제어(passive control)는 용융 염 원자로에서는 일반적인 가치를 갖는 반면, GB 2508537에 기재된 것과 같이 화학 반응의 능동적 관리(active management)를 위한 용융 염에 대한 접근, 예를 들어, 소량의 반응성 금속을 더하는 것이 어려운 원자로에서는 이는 특히 중요하다. 그러한 원자로에서 희생 금속은 용융 연료 염을 포함하는 용기에 염의 수준의 위 및 아래 모두에 적용되는 것이 유용하다. 이는 희생 금속이 퇴적된 비활성 금속 핵분열 생성물에 의하여 흡장(occlusion)되는 것을 방지한다. 또한, 특히 희생 금속이 상당한 중성자 흡수를 가지는 경우에, 중성자 흡수를 최소화하도록 희생 금속이 원자로 코어의 중심에 가깝게 위치하지 않게 하는 것이 유리할 수 있다.
희생 금속은 다양한 방법으로 제공될 수 있다. 도 1a 내지 도 1e는 희생 금속을 포함하는 연료관의 예시를 나타낸다. 도 1a는 용융 염(103a) 및 연료관의 내벽에 도포된 희생 금속의 내부(internal) 코팅(102a)을 포함하는 연료관(101a)을 나타낸다. 희생 금속은 전기 도금(electroplating), 플라즈마 스프레잉(plasma spraying), 용융 금속에의 침지(dipping), 경납땜(brazing), 용접(welding), 화학 기상 증착(chemical vapour deposition), 스퍼터링(sputtering), 진공 증착(vacuum deposition), 컨버젼 코팅(conversion coating), 스프레잉(spraying), 물리적 코팅 및 스핀 코팅을 포함하나 이에 국한되지 않는 다양한 방법에 의하여 연료관의 내벽에 적용될 수 있다. 대안적으로, 도 1b에 나타난 바와 같이, 내부 코팅(105b)은 연료 염(103b)과 접촉하고 있는, 연료관(101b)의 일부 부분에만 적용될 수 있다. 도 1c는 희생 금속으로 만들어지거나, 또는 희생 금속으로 코팅된 금속 인서트(insert)(104c)가 연료관(101c) 내부의 용융 염(103c) 내에 위치된, 추가적인 구현예를 나타낸다. 상기 인서트는 연료 염의 대류 혼합을 보조할 수 있는 형태, 예를 들어 나선형으로 형성될 수 있다. 도 1d는 연료관(101d) 내의 용융 염(103d) 내에 현탁된 입자(107d), 또는 그러한 입자 상의 코팅 형태로 희생 금속이 제공된 다른 추가적인 구현예를 나타낸다. 도 1e는 희생 금속이 입자(106e)로서 연료관(101e)의 바닥의 연료 염(103e) 내에 가라앉도록 허용되어 있는, 일 구현예를 나타낸다.
티타늄, 바나듐, 크롬 또는 은과 같은 희생 금속의 사용은 연료 염에 의하여 발생되는 많은 방사성 종의 증기 압력을 매우 낮은 수준으로 감소시킨다. 이는 연료로부터 방출되는 기체를 관리하는 더욱 간단한 방법을 가능하게 하며, 이때 기체는 주로 비활성 기체, 제논 및 크립톤, 카드뮴 및 지르코늄 할라이드이고, 다만 지르코늄이 희생 금속으로서 이용되는 경우라면 후자의 농도는 실질적으로 감소한다. 연료 요소 내의 이러한 기체들의 축적은 이들 연료 요소의 수명의 주요한 제한점인데, 이는 이들 기체가 축적되도록 허용되면 연료 요소의 피복(cladding)을 파열시킬 수 있는 고압을 발생시키기 때문이다.
특히 나트륨 냉각된 고속 원자로에서, 분열 가스는 연료 요소로부터 나트륨 냉각제로의 배출이 허용될 수 있는 것으로 알려져 있다. 이러한 실무는 이들 원자로 개발의 초기에 사용되었으나, 배출된 가스 내에 높은 방사성, 상대적으로 긴 반감기의, 세슘의 존재 때문에 금지되었다. 세슘은 나트륨 냉각제를 오염시키고, 나트륨 화재의 발생시 중대한 위험을 발생시킬 뿐만 아니라, 나트륨의 처리를 지극히 어렵게 만들었다. 따라서 이러한 이용이 중단되었다. 유사한 배기 과정은 나트륨 냉각된 원자로 외의 원자로에는 제안되지 않아 왔다.
용융 염 원자로는 세슘이 금속 핵 연료 요소로부터 기체 형태로 방출되어, 세라믹 핵 연료 요소 내의 부분적으로 누설되는 고압 기체 미세 기포에 축적되는, 휘발성 금속의 형태로서 축적되지 않는다는 점에서 독특하다. 용융 염 원자로에서 세슘은 관련된 온도에서 무시해도 될 정도의 증기 압력을 갖는 비휘발성 세슘 할라이드를 형성한다. 따라서, 심각한 수준의 오염을 초래하지 않고 분열 가스를 용융 염 원자로로부터 냉각제로 배기하는 것이 가능하다. 이는 GB 2508537에 기재된 용융 염 원자로 설계와 특히 관련이 있으며, 상기 문헌에서 대안은 기체를 모으기 위한 상대적으로 복잡한 배관 배열이다.
이러한 방식으로 배출된 기체는 여전히 방사성 요오드를 상당량 포함하나, 이들은 반감기가 짧다. 방사성 요오드는 냉각제를 오염시키지만, 비교적 짧은 시간 후에 무해한 수준으로 붕괴한다. 그러나, 마그네슘, 지르코늄, 스칸듐, 티타늄, 망간, 알루미늄, 바나듐, 크롬 및/또는 은과 같은 희생 금속을 포함함으로써 휘발성 요오드의 양을 더 낮은 수준으로 감소시킨다. 따라서, 전술한 것과 같은 희생 금속의 사용을 연료관을 위한 가스 배기 시스템과 조합하는 것에 중대한 장점이 있다. 적합한 가스 배기 시스템은 문헌(ORNL-NSIC-37, 핵분열 생성물 방출 및 액체 금속 고속 증식로 원자로로의 수송)에 기재되어 있으며, "다이빙 벨(diving bell)" 장비, 연료 염의 수준 위에 위치된 가느다란 관 또는 모세관, 및 가스 투과형 소결을 포함한다. 상기 기체는 냉각제 염 상부의 기체 공간 내로 배기되거나 또는 냉각제 염 내로 직접 배기되어 표면에 기포를 형성할 수 있다.
도 2a 내지 도 2c는 연료관으로부터 핵분열 가스의 방출을 허용하는 세 가지 방법의 예시가 나타낸다. 도 2a에 나타난 방법은 연료관(203a) 상부의 개구부를, 소결 기공 크기가 가스는 통과를 허용하되 액체, 연료 염(202a) 또는 연료관 밖의 냉각제는 통과하지 않도록 하는, 소결된 금속 플러그로 닫는 것을 이용한다. 도 2b는 연료관이 다이빙 벨 조립체(205b)에 의하여 캡핑된, 연료 염(202b)을 함유하는 연료관(203b)을 나타낸다. 다이빙 벨 조립체(205b)는 연료관 내벽의 배기(206b)를 통하여 연료관(203b)에서 냉각제(207b)로 기체가 통과하도록 하지만, 다이빙 벨 조립체(205b) 내로 흡입된 냉각제(207b)는 연료 염 (202b)과 섞이지 않는다. 도 2c는 가느다란 관 또는 모세관(208c)을 통하여 냉각제(207c) 상부의 기체 공간으로 직접 배기되는 연료관(203c)을 나타낸다.
Claims (25)
- 악티늄족 트리할라이드를 악티늄족 금속으로 환원시키지 않으면서 악티늄족 테트라할라이드에 대한 악티늄족 트리할라이드의 미리 결정된 비율을 유지하기 위한, 핵분열 원자로에서의 악티늄족 할라이드를 함유하는 용융 염 연료 내의 희생 금속의 용도.
- 제1항에 있어서, 상기 희생 금속이 지르코늄, 티타늄, 니오븀, 바나듐, 아연, 크롬, 은 및 망간 중 어느 하나이거나 이들의 임의의 조합인, 용도.
- 제1항에 있어서, 상기 희생 금속이 또한 상기 용융 염으로부터 방출되는 휘발성 요오드 화합물의 수준(level)을 제어하기 위하여 사용되는, 용도.
- 제3항에 있어서, 상기 희생 금속이 지르코늄, 티타늄, 바나듐, 크롬 및 은 중 어느 하나이거나 이들의 임의의 조합인, 용도.
- 악티늄족 할라이드를 포함하는 용융 염의 산화수(oxidation state)를 유지하는 방법으로서,
상기 방법은 상기 용융 염을 희생 금속과 지속적으로 접촉시키는 단계를 포함하고,
상기 희생 금속이 악티늄족 트리할라이드를 악티늄족 금속으로 환원시키지 않으면서 악티늄족 테트라할라이드에 대한 악티늄족 트리할라이드의 미리 결정된 비율을 유지하기 위하여 선택되는, 방법. - 제5항에 있어서, 상기 희생 금속이 지르코늄, 티타늄, 니오븀, 바나듐, 아연, 크롬, 은 및 망간 중 어느 하나이거나 이들의 임의의 조합인, 방법.
- 제5항에 있어서, 상기 희생 금속이 또한 상기 용융 염으로부터 방출되는 휘발성 요오드 화합물의 수준을 제어하기 위하여 선택되는, 방법.
- 제7항에 있어서, 상기 희생 금속이 지르코늄, 티타늄, 바나듐, 크롬 및 은 중 어느 하나이거나 이들의 임의의 조합인, 방법.
- 제5항 내지 제8항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 희생 금속이 상기 용융 염을 수용하기 위하여 구성된 용기에 도금(plating) 형태로 제공되는, 방법.
- 제5항 내지 제9항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 희생 금속이 상기 용융 염 내에 입자 또는 입자 상의 코팅 형태로 제공되는, 방법.
- 제5항 내지 제10항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 희생 금속이 상기 용융 염에 침지된 인서트(insert) 또는 상기 용융 염에 침지된 인서트 상의 코팅 형태로 제공되는, 방법.
- 제5항 내지 제11항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 용융 염이 핵분열 원자로 내의 용융 염 연료인, 방법.
- 핵분열 원자로에 사용하기 위한 연료관으로서, 상기 연료관이 악티늄족 할라이드를 포함하는 용융 염을 함유하도록 구성되고, 상기 연료관이 희생 금속을 포함하여 사용 중 상기 희생 금속이 상기 용융 염과 접촉하거나 또는 상기 용융 염으로부터 발생한 증기로부터 농축된 액체와 접촉하도록 하고, 상기 희생 금속이 악티늄족 트리할라이드를 악티늄족 금속으로 환원시키지 않으면서 악티늄족 테트라할라이드에 대한 악티늄족 트리할라이드의 미리 결정된 비율을 유지하기 위하여 선택된 것인, 연료관.
- 제13항에 있어서, 상기 희생 금속이 지르코늄, 티타늄, 니오븀, 바나듐, 아연, 크롬, 은 및 망간 중 어느 하나이거나 이들의 임의의 조합인 것인, 연료관.
- 제13항에 있어서, 상기 희생 금속이 또한 상기 용융 염으로부터 방출되는 휘발성 요오드 화합물의 수준을 제어하기 위하여 선택된 것인, 연료관.
- 제15항에 있어서, 상기 희생 금속이 지르코늄, 티타늄, 바나듐, 크롬 및 은 중 어느 하나이거나 이들의 임의의 조합인 것인, 연료관.
- 제15항 또는 제16항에 있어서, 상기 연료관은, 사용시에 연료관으로부터 상기 연료관을 포함하는 핵분열 원자로의 냉각제 또는 기체 공간 내로 기체가 통과하는 것을 허용하도록 구성된 것인, 연료관.
- 제17항에 있어서, 상기 연료관의 개구부가 소결된 플러그로 닫히고, 상기 소결된 플러그가 기체의 통과를 허용하고 액체의 통과를 허용하지 않도록 구성된 것인, 연료관.
- 제17항에 있어서, 상기 연료관은, 사용시에 기체 공간 내로 수직으로 연장되고, 상기 기체 공간 내에 개구부를 포함한 것인, 연료관.
- 제19항에 있어서, 상기 연료관은, 사용시에 기체 공간 내로 수직으로 연장되는 모세관을 포함하고, 상기 개구부가 상기 모세관의 상부 말단에 있는 것인, 연료관.
- 제17항에 있어서, 상기 연료관은, 사용시에 상기 냉각제에 침지되는 외부 개구부를 구비한 다이빙 벨 조립체를 포함한 것인, 연료관.
- 제13항 내지 제21항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 희생 금속이 상기 연료관의 표면에 도금 형태로 제공된 것인, 연료관.
- 제13항 내지 제22항 중 어느 하나의 항에 있어서,
상기 희생 금속이 상기 연료관 내에 입자 또는 입자 상의 코팅 형태로 제공된 것인, 연료관. - 용융 염 핵분열 연료를 함유하는 연료관을 포함하는 핵분열 원자로 내의 가스 생성을 관리하는 방법으로서,
상기 용융 염 핵분열 연료를 희생 금속과 접촉시키는 단계로서, 상기 희생 금속이 상기 용융 염으로부터 방출되는 휘발성 요오드 화합물 수준을 제어하기 위하여 선택되는 단계, 및
상기 용융 염 핵분열 연료의 핵분열 동안 발생된 기체가 상기 연료관으로부터 상기 연료관을 둘러싸고 있는 냉각제 또는 상기 냉각제가 접촉하고 있는 기체 공간 내로 통과하는 것을 허용하는 단계를 포함하는 방법. - 제24항에 있어서, 상기 희생 금속이 지르코늄, 티타늄, 바나듐, 크롬 및 은 중 어느 하나 또는 이들의 임의의 조합인, 방법.
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