RU2755054C1 - Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора - Google Patents

Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора Download PDF

Info

Publication number
RU2755054C1
RU2755054C1 RU2021107624A RU2021107624A RU2755054C1 RU 2755054 C1 RU2755054 C1 RU 2755054C1 RU 2021107624 A RU2021107624 A RU 2021107624A RU 2021107624 A RU2021107624 A RU 2021107624A RU 2755054 C1 RU2755054 C1 RU 2755054C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
nuclear reactor
iodine
catalytic
silver
fuel
Prior art date
Application number
RU2021107624A
Other languages
English (en)
Inventor
Алексей Александрович Пикулев
Валерий Юрьевич Волгутов
Николай Александрович Шлячков
Елена Николаевна Беспалова
Валентина Николаевна Голубева
Наталия Сергеевна Круглых
Денис Анатольевич Юнин
Original Assignee
Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом")
Федеральное государственное унитарное предприятие "Российский Федеральный ядерный центр - Всероссийский научно-исследовательский институт экспериментальной физики" (ФГУП "РФЯЦ-ВНИИЭФ")
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом"), Федеральное государственное унитарное предприятие "Российский Федеральный ядерный центр - Всероссийский научно-исследовательский институт экспериментальной физики" (ФГУП "РФЯЦ-ВНИИЭФ") filed Critical Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом")
Priority to RU2021107624A priority Critical patent/RU2755054C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2755054C1 publication Critical patent/RU2755054C1/ru

Links

Images

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C1/00Reactor types
    • G21C1/04Thermal reactors ; Epithermal reactors
    • G21C1/24Homogeneous reactors, i.e. in which the fuel and moderator present an effectively homogeneous medium to the neutrons
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

Изобретение относится к области атомных технологий удаления (нейтрализации) радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора (ЯР), оснащенного системой каталитической утилизации радиолитического газа (СКР). В топливный раствор помещают 0,50-1,00 г сульфата серебра в качестве реагента для взаимодействия с растворенным йодом с образованием твердых труднорастворимых продуктов в топливном растворе и сборе их в донной части ЯР. В каталитический блок системы каталитической утилизации радиолитического газа (СКР) ЯР помещают серебросодержащий реагент для взаимодействия с йодом из газообразного потока, подаваемого в каталитический блок, на входе в который установлен сегмент с размещенными внутри керамическими гранулами, на поверхности которых нанесен слой восстановленного серебра. Для поддержания безопасного уровня соотношения компонентов водород-кислородной газовой смеси осуществляют ее принудительную циркуляцию из надтопливного пространства ЯР до каталитического блока СКР ЯР с последующим возвратом в надтопливное пространство ЯР по замкнутому контуру при давлении 0,7-1,2 атм и при совместном охлаждении газового потока в межстеночном пространстве теплообменника в системе охлаждения до температуры не более 30°С. Изобретение обеспечивает более стабильную и безопасную работу растворного ЯР, оснащенного СКР. 1 ил., 1 табл.

Description

Предлагаемое изобретение относится к области атомных технологий удаления (нейтрализации) радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора (ЯР), оснащенного системой каталитической утилизации радиолитического газа (СКР), и может быть использовано для создания способов обеспечения безопасной работы ЯР и очищения от изотопов йода.
Актуальность решаемой проблемы основана на необходимости удаления (нейтрализации) йода, - каталитического яда, образующегося при проведении облучательных экспериментов в топливном растворе растворных ЯР, оснащенных СКР. Изотопы йода могут существенно снизить технические характеристики СКР и, как следствие, способствовать нерегулируемому накоплению радиолитического газа (водород-кислородной смеси) в надтопливном пространстве ЯР с последующей его детонацией, способной привести к разгерметизации активной зоны ЯР и выходу опасных радиоактивных продуктов в окружающую среду.
Известен из уровня техники способ очистки отходящих газов от радиоактивного йода из газовых потоков (патент РФ №2414280 МПК B01D 53/02, публикация 20.03.2011), согласно которому очистку осуществляют путем взаимодействия йодосодержащих соединений с серебросодержащим реагентом с получением экологически-безопасных продуктов, в известном способе очистку осуществляют металлами, выбранных из ряда: Cu, Ag, Pd, Bi, Pt, Sn, или их сплавов с цинком, при 125-250°С.
Известный способ очистки отходящих газов от радиоактивного йода из газовых потоков обеспечивает фиксацию йода в форме труднорастворимых солей металлов, пригодных для формирования матрицы малого объема и длительного хранения.
К недостаткам известного способа относится невозможность его применения для обеспечения стабильной и безопасной работы растворных ЯР, оснащенных СКР, при проведении облучательных экспериментов.
Задачей авторов изобретения является разработка более эффективного способа удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора, оснащенного СКР и обеспечивающего стабильную и безопасную работу ЯР за счет очищения топливного раствора и поступающего из него радиолитического газа от йода.
Новый технический результат - обеспечение более стабильной и безопасной работы растворного ЯР, оснащенного СКР за счет очищения топливного раствора и поступающего из него радиолитического газа от йода.
В отличие от из известного способа, указанные задача и новый технический результат обеспечиваются тем, что, в топливный раствор ЯР помещают 0,50-1,00 г сульфата серебра в качестве реагента для взаимодействия с растворенным йодом с образованием твердых труднорастворимых продуктов в топливном растворе и сборе их в донной части ЯР, а в каталитический блок системы каталитической утилизации радиолитического газа ЯР помещают серебро-содержащий реагент для взаимодействия с йодом из газообразного потока, подаваемого в каталитический блок, на входе в который установлен сегмент с размещенными внутри керамическими гранулами, на поверхности которых, нанесен слой восстановленного серебра, при этом в процессе работы ЯР и СКР, снабженной системой охлаждения, для поддержания безопасного уровня соотношения компонентов водород-кислородной газовой смеси осуществляют ее принудительную циркуляцию из надтопливного пространства ЯР до каталитического блока СКР ЯР с последующим возвратом в надтопливное пространство ЯР по замкнутому контуру при давлении 0,7-1,2 атм. и при совместном охлаждении газового потока в межстеночном пространстве теплообменника в системе охлаждения до температуры не более 30°С.
Предлагаемый способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора, поясняется следующим образом.
При работе ЯР, оснащенного СКР, (при проведении облучательных экспериментов) в топливном растворе протекают ядерные реакции с образованием разнообразных изотопов, в том числе, изотопов йода: 127I, 129I, 131I, 132I, 131I и 135I, которые являются каталитическими ядами палладиевых и платиновых катализаторов, расположенных в каталитическом блоке СКР. Содержание изотопов йода зависит от типа топлива в ЯР, степени его выгорания и может варьироваться в широких пределах. Например, суммарная масса изотопов йода в топливном растворе ИЯР ВИР-2М при энерговыделении в активной зоне ~ 30 ГДж может составлять от 10-8 до 10-6 кг.
Выход изотопов йода в надтопливное пространство корпуса ЯР, оснащенного СКР, происходит, в основном, с радиолитическими пузырьками, содержащими радиолитический газ и пары воды. Вышедший из топливного раствора йод за счет принудительной конвекции парогазовой смеси, обеспечиваемый воздушным компрессором СКР, попадает в каталитический блок и приводит к снижению каталитических характеристик палладиевого катализатора - каталитическое «отравление». Отравление катализатора может существенно снизить эксплуатационные характеристики СКР и, как следствие, привести к самопроизвольному накоплению радиолитического газа в надтопливном пространстве ЯР и последующей детонацией, способной привести к разгерметизации активной зоны и выходу опасных радиоактивных продуктов в окружающую среду.
1 Удаление (нейтрализация) радиоактивного йода и его изотопов из топливного раствора системы ядерного реактора, оснащенного СКР, осуществляют за счет химического взаимодействия изотопов йода с ионами серебра, образовавшимися при диссоциации сульфата серебра.
Для химического взаимодействия изотопов йода в топливном растворе используют химический реагент - сульфат серебра, который при нормальных условиях, является малорастворимым порошком желтого цвета (1):
Figure 00000001
В топливный раствор ЯР добавляют 0,50-1,00 г сульфата серебра, при диссоциации которого, концентрация ионов серебра становится сопоставимой с суммарной концентрацией изотопов йода, образующихся в результате ядерных превращений в ЯР ВИР-2М за 30 лет его работы.
В топливном растворе ЯР изотопы йода взаимодействуют с ионами серебра с образованием йодида серебра, - малодиссоциирующего труднорастворимого осадка и осаждаются на дно корпуса ЯР (2) и не оказывают влияние на его облучательные эксперименты:
Figure 00000002
Восполнение концентрации ионов серебра в топливном растворе ЯР происходит за счет растворения оставшегося сульфата серебра.
2 Удаление (нейтрализация) радиоактивного йода и его изотопов из надтопливного пространства системы ядерного реактора, оснащенного СКР, осуществляется за счет химического взаимодействия изотопов йода с восстановленным металлическим серебром, размещенным на поверхности керамического субстрата, - гранул из оксидов алюминия, циркония, титана и др. (3):
Figure 00000003
Парогазовая смесь, содержащая изотопы йода, с помощью системы каталитической утилизации радиолитического газа (СКР) перемещается из топливного раствора в надтопливное пространство корпуса ЯР и далее в каталитический блок СКР, в котором, первый сегмент содержит восстановленное серебро на поверхности керамических гранул. При этом происходит захват (химическая адсорбция) изотопов йода из парогазовой фазы радиолиического газа с образованием труднорастворимого йодида серебра. После чего очищенный от изотопов йода радиолитический газ поступает в сегменты каталитического блока с платиновыми и/или палладиевыми катализаторами и не оказывает их каталитического отравления.
Представленный способ удаления (нейтрализации) радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора позволяет обеспечить стабильную и безопасную работу растворных ЯР, оснащенных СКР.
Возможность промышленной реализации предлагаемого способа удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора, может быть подтверждена следующими примерами конкретного исполнения.
В лабораторных условиях заявляемый способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора, реализован на опытной модели:
Пример 1.
Проведена оценка степени каталитической конверсии водорода на гранулированном промышленном катализаторе К-ПГ (массой 20 г) в процессе окисления водородно-кислородной смеси, поступающей в газовый контур макета СКР со скоростью 0,5 дм3/мин через подкисленные модельные топливные растворы сульфата железа: рН = 1,0 и CFe = 68 г/дм3 в присутствии йода С1 = 32,5 мг/дм3 и сульфата серебра, массой 0,5 г в топливном растворе. Скорость циркуляции парогазовой смеси в газовом контуре макета СКР составляла 9 дм3/мин. Степень каталитической конверсии водорода составляла (97±1)% без тенденции к снижению при каталитическом окислении 1200 дм3 водорода - 60 ч непрерывной работы (Фиг. 1а).
Пример 2.
Проведена оценка степени каталитической конверсии водорода на гранулированном промышленном катализаторе К-ПГ (массой 20 г) в процессе окисления водородно-кислородной смеси, поступающей в газовый контур макета СКР со скоростью 0,5 дм3/мин через подкисленные модельные топливные растворы сульфата железа: рН = 1,0; CFe = 68 г/дм3 в присутствии йода С1 = 32,5 мг/дм3 и восстановленного серебра на поверхности керамических гранул оксида алюминия (диаметр гранул d = 0,5-0,8 мм, длина гранул l = 10 мм) в надтопливном пространстве макета СКР. Керамические гранулы оксида алюминия с восстановленным на их поверхности серебром устанавливали в первый сегмент каталитического блока. Скорость циркуляции парогазовой смеси в газовом контуре макета СКР составляла 9 дм3/мин. Степень каталитической конверсии водорода составляла от (97±1)% до (94±1)% при каталитическом окислении 1200 дм3 водорода - 60 ч непрерывной работы (Фиг. 1б).
Пример 3.
Проведена оценка степени каталитической конверсии водорода на гранулированном промышленном катализаторе К-ПГ (массой 20 г) в процессе окисления водородно-кислородной смеси, поступающей в газовый контур макета СКР со скоростью 0,5 дм3/мин через подкисленные модельные топливные растворы сульфата железа: рН = 1,0, CFe =68 г/дм3 в присутствии йода C1 = 32,5 мг/дм3, сульфата серебра в модельном топливном растворе и восстановленного серебра на поверхности керамических гранул оксида алюминия в надтопливном пространстве макета СКР. Керамические гранулы оксида алюминия с восстановленным на их поверхности серебром устанавливали в первый сегмент каталитического блока. Скорость циркуляции парогазовой смеси в газовом контуре макета СКР составляла 9 дм3/мин. Степень каталитической конверсии водорода составляла (97±1)% без тенденции к снижению при каталитическом окислении 1200 дм3 водорода - 60 ч непрерывной работы (Фиг. 1в).
В ходе проведения лабораторных экспериментов, в режиме онлайн, осуществлялся мониторинг измеряемых параметров водородсодержащей газовой среды для своевременной корректировки и поддержания их на безопасном уровне. Концентрация водорода в газовом контуре СКР до и после каталитического блока не превышала 4% объемных долей.
Результаты измерений в условиях данных примеров сведены в таблицу 1, из которой следует, что в течение времени проведения экспериментальных исследований (более двух месяцев непрерывной работы) все параметры преобразуемой водородсодержащей газовой среды были выдержаны на безопасном уровне.
Figure 00000004

Claims (1)

  1. Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора (ЯР) путем взаимодействия серебросодержащих реагентов с йодом с получением безопасных продуктов, отличающийся тем, что в топливный раствор помещают 0,50-1,00 г сульфата серебра в качестве реагента для взаимодействия с растворенным йодом с образованием твердых труднорастворимых продуктов в топливном растворе и сборе их в донной части ЯР, а в каталитический блок системы каталитической утилизации радиологического газа (СКР) ЯР помещают серебросодержащий реагент для взаимодействия с йодом из газообразного потока, подаваемого в каталитический блок, на входе в который установлен сегмент с размещенными внутри керамическими гранулами, на поверхности которых нанесен слой восстановленного серебра, при этом в процессе работы ЯР и СКР, снабженной системой охлаждения, для поддержания безопасного уровня соотношения компонентов водород-кислородной газовой смеси осуществляют ее принудительную циркуляцию из надтопливного пространства ЯР до каталитического блока СКР ЯР с последующим возвратом в надтопливное пространство ЯР по замкнутому контуру при давлении 0,7-1,2 атм и при совместном охлаждении газового потока в межстеночном пространстве теплообменника в системе охлаждения до температуры не более 30°С.
RU2021107624A 2021-03-22 2021-03-22 Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора RU2755054C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2021107624A RU2755054C1 (ru) 2021-03-22 2021-03-22 Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2021107624A RU2755054C1 (ru) 2021-03-22 2021-03-22 Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2755054C1 true RU2755054C1 (ru) 2021-09-14

Family

ID=77745641

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2021107624A RU2755054C1 (ru) 2021-03-22 2021-03-22 Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2755054C1 (ru)

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2414280C1 (ru) * 2009-06-22 2011-03-20 Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-производственное объединение "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" Способ очистки газовых потоков от йода
US9659673B2 (en) * 2009-04-16 2017-05-23 Terrapower, Llc Nuclear fission reactor fuel assembly and system configured for controlled removal of a volatile fission product and heat released by a burn wave in a traveling wave nuclear fission reactor and method for same
RU2666787C2 (ru) * 2014-03-20 2018-09-12 Айан Ричард СКОТТ Химическая оптимизация в ядерном реакторе на расплавленных солях
RU2687842C1 (ru) * 2018-08-23 2019-05-16 Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова" Способ комплексного контроля радионуклидов в выбросах ядерных энергетических установок

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US9659673B2 (en) * 2009-04-16 2017-05-23 Terrapower, Llc Nuclear fission reactor fuel assembly and system configured for controlled removal of a volatile fission product and heat released by a burn wave in a traveling wave nuclear fission reactor and method for same
RU2414280C1 (ru) * 2009-06-22 2011-03-20 Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-производственное объединение "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" Способ очистки газовых потоков от йода
RU2666787C2 (ru) * 2014-03-20 2018-09-12 Айан Ричард СКОТТ Химическая оптимизация в ядерном реакторе на расплавленных солях
RU2687842C1 (ru) * 2018-08-23 2019-05-16 Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова" Способ комплексного контроля радионуклидов в выбросах ядерных энергетических установок

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1215020A (en) Process and apparatus for treating solutions containing tritiated water
RU2006136034A (ru) Способ обработки системы каталитических реакторов перед проведением технического обслуживания реакторов
KR102122164B1 (ko) 원자력 발전소의 금속면을 제염하는 방법
EP3189894B1 (en) Catalyst for water-hydrogen exchange reaction, method for producing same and apparatus for water-hydrogen exchange reaction
CN102039125A (zh) 一种去除水中硝酸盐的双金属负载型催化剂的制备和使用方法
CN103977744A (zh) 一种催化降解六氯苯的方法
JPH0257878B2 (ru)
KR20130066549A (ko) 원자력 산업으로부터 발생되는 삼중수소화 폐기물의 탈기를 제한하는 방법 및 장치
RU2755054C1 (ru) Способ удаления радиоактивного йода и его изотопов из системы ядерного реактора
JP4414214B2 (ja) 廃イオン交換樹脂の処理方法
CN1125888A (zh) 核能系统催化消氢工艺方法
CN102382988A (zh) 一种从废氧化硅催化剂中回收金属钯的方法
JP6366532B2 (ja) フィルタベント方法、フィルタベント装置及び原子力プラント
CN102921431A (zh) 一种氢气中一氧化碳的氧化脱除催化剂及其制备方法
RU2099137C1 (ru) Катализатор для окисления водорода в атмосфере, содержащей водород, кислород и водяной пар
JPH0833490B2 (ja) 核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除去する方法および装置
SK56999A3 (en) Process for preparing hydroxylammonium salts
CN101773777A (zh) 湿式催化氧化法脱除磷化氢的方法
RU2748214C1 (ru) Способ преобразования водородосодержащей среды и устройство для реализации способа
Choi et al. Stability of nickel catalyst supported by mesoporous alumina for hydrogen iodide decomposition and hybrid decomposer development in sulfur–iodine hydrogen production cycle
JP2012050952A (ja) 脱硝廃触媒の再生方法
Lyakhov et al. Catalytic activity of the palladium-hydrogen system in copper sulfate solutions
Hariharan et al. Studies on ruthenium/alumina catalyst-Its preparation and evaluation for removal of NOX from reprocessing off gas streams
RU2576530C1 (ru) Способ очистки технологических урановых продуктов переработки отработавшего ядерного топлива от рутения
Parajuli et al. Thermal Decomposition Behavior of Prussian Blue in Various Conditions. Materials 2021, 14, 1151