KR20160049344A - 요오드산 환원반응을 이용한 캐소드전극 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지 - Google Patents

요오드산 환원반응을 이용한 캐소드전극 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지 Download PDF

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Abstract

연료의 산화반응을 이용하는 애노드 전극과 산화제의 환원반응을 이용하는 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하는 전해질 또는 이온 교환막을 포함하는 연료전지에 있어서, 상기 캐소드 전극은 산화제로서 차아요오드산, 하이포아요오드산, 요오드산, 및 과요오드산으로 이루어지는 요오드 화합물 중 어느 하나 이상을 포함하는 연료전지 제조방법을 제공한다.
따라서 캐소드 전극에 산화제로서 기존 사용되는 산소 또는 공기 대신 산화제로서 요오드 화합물인 차아요오드산, 하이포아요오드산, 요오드산, 과요오드산 등의 요오드 산소산을 이용함으로써, 통상의 연료전지의 캐소드 전극에 사용되는 백금 촉매의 유무에 상관없이 높은 에너지 변환효율을 얻을 수 있는 효과가 있다. 특히 본 발명에서 사용되는 산화제들은 반응속도가 매우 빠르고 활성손실이 적기 때문에 기존 연료전지의 제조비용을 줄일 수 있고, 에너지변환 효율을 향상시킬 수 있다. 따라서 연료전지를 구성할 때 캐소드 전극에 귀금속 촉매인 백금촉매를 사용하지 않거나, 백금촉매를 저가의 다른 촉매로 대체할 수 있다.

Description

요오드산 환원반응을 이용한 캐소드전극 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지{Preparing method of cathode electrode and Feul cell using the same}
본 발명은 연료전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 연료전지의 캐소드의 높은 에너지 변환 효율을 얻을 수 있는 캐소드의 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것이다.
일반적으로 연료전지는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다. 이러한 연료전지는 통상적으로 연료가 공급되는 애노드 전극과 산화제가 공급되는 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하는 양이온 교환막을 포함하여 이루어진다. 상기 연료전지에서 산화제는 통상적으로 산소 또는 공기를 이용한다.
상기 연료전지는 높은 효율과 오염물질의 배출이 적어 청정에너지 전환 장치로서 주목받고 있다. 그러나 높은 비용과 기술적인 신뢰성의 한계로 인하여 상용화에 어려움을 주고 있다. 특히 캐소드 전극(일명, '공기극' 또는 '환원극'이라고도 한다)에서의 산소 환원반응은 애노드 전극(일명 '연료극' 또는 '산화극'이라고도 한다)에서의 수소 산화 반응보다 106배 정도 느리게 일어나게 되므로, 캐소드 전극의 산소 환원반응은 전체 반응 속도를 결정하는 주요 요소일 뿐만 아니라, 연료전지 성능을 결정하는 주요 원인이 된다.산소 환원반응의 속도를 높이기 위하여 현재 대부분의 연료전지의 캐소드 전극에는 백금 촉매를 사용하고 있다.
대한민국공개특허공보 제2004-0025987호에서는 연료전지의 전극용 백금촉매 제조방법에 관해 개시하면서, 상기 백금촉매는 기판 상에 백금(Pt)막을 증착하는 제1단계와, 백금막을 에칭성 기체로 식각하여 백금막의 표면을 거칠게 하는 제2단계와, 백금막에 반응성 기체와 에칭성 기체를 공급하여 수십 nm 이하의 크기를 가지는 백금 촉매를 석출시켜 탄소나노튜브에 균일하게 흡착되도록 탄소나노튜브를 성장시키는 제3단계를 포함하여 제조될 수 있으나, 백금 촉매는 높은 전기전도도와 우수한 촉매특성을 지니고 있으나 가격이 고가이고, 촉매 작용이 일어나는 표면적을 높이는 데 한계가 있다. 이에 비용절감을 위해 백금 함량을 줄이거나 대체 촉매인 비귀금속 촉매의 개발이 요구되고 있다.
본 발명은 캐소드 전극에 귀금속 촉매를 사용하지 않고도 높은 에너지 변환효율의 연료전지 또는 일체형 재생연료전지를 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명은 연료의 산화반응을 이용하는 애노드 전극과 산화제의 환원반응을 이용하는 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하는 전해질 또는 이온 교환막을 포함하는 연료전지에 있어서, 상기 캐소드 전극은 산화제로서 차아요오드산, 하이포아요오드산, 요오드산, 및 과요오드산으로 이루어지는 요오드 화합물 중 어느 하나 이상을 포함하는 연료전지 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 연료전지 제조방법에 따르면 캐소드 전극에 산화제로서 기존 사용되는 산소 또는 공기 대신 산화제로서 요오드 화합물인 차아요오드산, 하이포아요오드산, 요오드산, 과요오드산 등의 요오드 산소산을 이용함으로써, 통상의 연료전지의 캐소드 전극에 사용되는 백금 촉매의 유무에 상관없이 높은 에너지 변환효율을 얻을 수 있는 효과가 있다. 특히 본 발명에서 사용되는 산화제들은 반응속도가 매우 빠르고 활성손실이 적기 때문에 기존 연료전지의 제조비용을 줄일 수 있고, 에너지변환 효율을 향상시킬 수 있다. 따라서 연료전지를 구성할 때 캐소드 전극에 귀금속 촉매인 백금촉매를 사용하지 않거나, 백금촉매를 저가의 다른 촉매로 대체할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지의 구성을 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 캐소드 전극의 산소환원특성을 나타낸 그래프이다.
본 발명은 연료의 산화반응을 이용하는 애노드 전극과 산화제의 환원반응을 이용하는 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하는 전해질 또는 이온 교환막을 포함하는 연료전지에 있어서, 상기 캐소드 전극은 산화제로서 차아요오드산, 하이포아요오드산, 요오드산, 및 과요오드산으로 이루어지는 요오드 화합물 중 어느 하나 이상을 포함하는 연료전지 제조방법을 제공한다.
이하 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지의 구성을 나타낸 모식도이다.
도면을 참조하면, 연료의 산화반응을 이용하는 애노드 전극(10)과 산화제의 환원반응을 이용하는 캐소드 전극(20) 및 상기 애노드 전극(10)과 상기 캐소드 전극(20) 사이에 위치하는 전해질 또는 이온 교환막(30)을 포함하여 이루어진다.
상기 애노드 전극(10)은 기재와 촉매층을 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 기재는 전극을 지지하는 역할을 하면서 촉매층으로 연료를 확산시켜 촉매층으로 연료가 쉽게 접근할 수 있도록 도와주는 역할을 한다.
상기 기재로는 도전성 기재를 사용하며 그 대표적인 예로 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 및 금속천으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나가 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.　
여기서 상기 금속천은 섬유 상태의 금속천으로 구성된 다공성의 필름 또는 고분자 섬유로 형성된 천의 표면에 금속 필름이 형성된 것을 말한다.
상기 촉매층은 연료의 산화반응이 효율적으로 진행될 수 있도록 도와주며, 촉매를 포함한다. 상기 기재와 촉매층을 포함하는 애노드 전극(10)은 다양한 공지의 방법에 의해 형성할 수 있다. 예를 들어 촉매를 포함하는 슬러리를 기재에 도포하여 제조할 수 있다. 필요에 따라서는 전해질 또는 이온 교환막(30)에 촉매를 포함하는 슬러리를 도포하여 제조할 수도 있다. 그러나, 본 발명이 이들의 형성방법을 제한하는 것은 아니다.
상기 캐소드 전극(20)은 기재를 포함하여 이루어진다. 상기 기재는 전술한 애노드 전극(10)에서 설명한 바와 동일한 것이 적용될 수 있으므로, 이에 대한 상세한 설명은 생략하기로 한다.
본 발명에 따르면 상기 캐소드 전극(20)은 촉매층을 더 포함하여 이루어질 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 캐소드 전극(20)에는 촉매층을 포함하여도 되고, 촉매층을 포함하지 않아도 높은 에너지변환 효율을 나타낸다. 이것은 본 발명에 따른 연료전지가 산화제로 산소나 공기를 사용하는 기존에 방식과 다른 산화제를 사용하기 때문이며, 이에 대해서는 후술한다.
따라서 본 발명의 캐소드 전극(20)을 제조할 때 촉매층, 특히 백금계 귀금속 촉매를 이용하여 형성된 촉매층을 형성하거나 형성하지 않아도 되고, 특히 촉매층을 형성하는 경우에도 기존 고가인 백금촉매의 함량을 줄이거나 저가의 다른 촉매로 대체가 가능하게 된다.
촉매층을 더 포함하는 경우 촉매로는 전술한 애노드 전극(10)에서 설명한 바와 같은 촉매를 사용할 수 있다. 아울러 촉매층을 포함하는 경우 전술한 애노드 전극(10)과 동일한 방법으로 형성이 가능하므로, 이에 대한 상세한 설명은 생략하기로 한다.
상기 애노드 전극(10)과 상기 캐소드 전극(20) 사이에는 전해질 또는 이온 교환막이 구비된다.
상기 전해질은 다양한 종류의 연료전지에 사용되는 수산화이온, 인산염, 용융탄산염, 고체산화물, 고분자 전해질 등의 이온전도성을 갖는 물질을 의미하며, 이온전도도가 좋은 전해질을 사용하는 것이 적합하며 당해 분야에서 일반적으로 사용되는 것을 적용할 수 있다.
상기 전해질 또는 이온 교환막(30)은 애노드 전극(10)과 캐소드 전극(20)을 전기적으로 분리하는 절연체 역할을 함과 아울러, 연료전지의 작동 중에 애노드 전극(10)으로부터 캐소드 전극(20)으로 수소 이온 또는 수산화이온을 전달하는 매개체로 작용하며, 산화제 또는 연료를 분리하는 역할을 동시에 수행한다.
따라서 상기 전해질 또는 이온 교환막(30)은 수소 이온 전도성이 우수한 고분자를 사용하여 제조되는 것이 바람직하며, 당해 분야에서 일반적으로 사용되는 것을 적용할 수 있다.
상기 애노드 전극(10)에서는 연료의 산화반응이 일어난다. 상기 연료는 당해분야에서 일반적으로 사용되는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료를 포함한다. 상기 탄화수소 연료의 대표적인 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연 가스를 들 수 있다.
상기 연료전지는 애노드 전극(10)으로 연료를 공급하기 위하여 연료공급구(11)를 더 포함할 수 있다. 상기 연료의 공급은 펌프 등 공지의 이송수단을 사용하면 용이하게 실시할 수 있다.
상기 캐소드 전극(20)에서는 산화제의 환원반응이 일어난다.
본 발명에 따른 산화제는 기존과는 다른 종류의 산화제가 사용된다. 종래 대부분의 연료전지는 캐소드 전극(20)과 애노드 전극(10)에 백금 촉매를 사용한다. 특히, 애노드 전극(10)의 수소 산화반응 속도는 캐소드 전극(20)의 산소 환원반응 속도보다 상대적으로 빠르기 때문에 통상적으로 캐소드 전극(20)에는 많은 양의 백금 촉매가 사용된다.
그러나 본 발명에서는 백금촉매를 사용하지 않고도 기존의 연료전지에 비하여 효율성이 높은 연료전지를 제공할 수 있다. 이를 위하여 본 발명에서는 반응속도가 느린 산소 대신에 산화제로 반응 속도가 빠른 산화제를 공급한다.
본 발명에 따르면 캐소드의 환원반응에 사용되는 산화제로서는 요오드 화합물인 차아요오드산, 하이포아요오드산, 요오드산, 과요오드산 등의 요오드 산소산중 한 개 이상을 사용하는 것을 특징으로 한다. 이들은 각각 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
상기한 바와 같이 요오드 화합물인 차아요오드산, 하이포아요오드산, 요오드산, 과요오드산 등의 요오드 산소산중 군으로부터 선택되는 산화제는 수소 환원 전극보다 높은 전위를 가지고 있으며, 환원 반응 속도가 산소보다 매우 빠르다. 이로 인해 본 발명에 따른 연료전지는 전기화학반응에서 전압손실이 작기 때문에 산화제로 산소를 사용하는 기존의 연료전지에 비하여 유리한 면이 많다. 또 상기한 본 발명에 따른 산화제들의 대부분은 활성화 에너지가 낮기 때문에 기존에 사용하던 고가의 귀금속 촉매를 사용할 필요가 없다. 또한 본 발명에 따른 산화제들은 활성손실이 낮기 때문에 기존의 산소 환원 반응보다 활성손실이 더 작다는 이점이 있다.
본 발명에 따른 연료전지는 캐소드 전극(20)으로 산화제를 공급하기 위하여 산화제공급구를 포함할 수 있다. 상기 산화제의 공급은 펌프등 공지의 이송수단을 적용하면 용이하게 실시할 수 있다.
상기 캐소드 전극(20)에서 환원반응을 통해 생성되는 반응물은 산소와 접촉시 쉽게 산화될 수 있으며, 따라서 이를 다시 상기 캐소드 전극(20)으로 공급되도록 할 수 있다. 이를 위하여 상기 캐소드 전극(20)에서 배출되는 반응물을 산소와 접촉시켜 산화시킨 후 상기 산화제공급구로 이송시키기 위한 이송라인(미도시)이 구비되는 것이 바람직하다. 이때, 산소와의 접촉은 이송라인 중에 별도의 산소공급라인을 연결하여 실시할 수 있다.
본 발명은 산화제는 요오드 화합물인 차아요오드산, 하이포아요오드산, 요오드산, 및 과요오드산의 요오드 산소산으로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 혼합한 화합물이다.
본 발명의 한 구체 예에서 상기 산화제로 요오드산을 사용하는 경우, 요오드산(HIO3)은 요오드이온(I-)로 환원될 때 1.085 V의 전위를 얻을 수 있으며, 이 반응은 귀금속 촉매를 사용하지 않아도 빠르게 일어난다. 이러한 반응을 이용하여 연료전지를 작동할 수 있다. 요오드이온(I-)은 다시 산소와 반응시키거나, 전기화학적으로 산화시켜 요오드산으로 재생될 수 있다.
한편 본 발명의 실시예에 따른 연료전지를 자동차등의 고밀도의 출력이 요구되는 곳에 적용되기 위해서 환원된 비금속화합물을 다시 산화시켜 산화제로 사용할 수 있는 재생산 시스템을 사용하는 것이 바람직하다.
예로써 요오드산(HIO3)은 연료전지 캐소드에서 요오드이온(I-) 이온으로 환원될 수 있다. 환원된 요오드이온(I-)은 산소가 존재할 때 HIO 또는 HIO3 등으로 산화될 수 있기 때문에 재사용이 가능한 산화제를 제공할 수 있다.
상기한 본 발명에 따른 연료전지는 필요에 따라서 다수개 연결하여 사용할 수 있다.
이하, 본 발명은 하기의 실시예를 통하여 설명하기로 하나, 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위해 예시된 것일 뿐 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
< 실시예 1>
백금이 담지되지 않은 카본블랙(Basf사-Vulcan XC72R)에 5% 나피온 용액(NafionTM, 듀폰사제)을 카본블랙과 나피온 용액의 중량비가 80:20이 되도록 첨가하고, 촉매 100 중량부 대비 30중량부의 초순수와 이소프로필알콜을 첨가하여 카본블랙 슬러리를 제조하였다. 이 촉매 슬러리를 전기화학측정용 글래스 카본(Glassy carbon) 위에 Pt/탄소 촉매가 0.11 mg/cm2가 되도록 도포하여 전극을 제조하였다. 이어, 상기 캐소드 전극을 이용하여 요오드산(HIO3) 환원 특성을 평가하였다.
< 실시예 2>
백금이 20%로 담지된 카본블랙(Basf사-Pt/Vulcan XC72R) 촉매에 5% 나피온 용액(NafionTM, 듀폰사제)을 촉매와 나피온 용액의 중량비가 80:20이 되도록 첨가하고, 촉매 100 중량부 대비 30중량부의 초순수와 이소프로필알콜을 첨가하여 촉매 슬러리를 제조하였다. 이 촉매 슬러리를 전기화학측정용 그라스 카봄(Glassy carbon) 위에 Pt/탄소 촉매가 0.11 mg/cm2가 되도록 도포하여 전극을 제조하였다. 이어, 전기화학 평가장치를 이용하여 상기 캐소드 전극의 산소환원반응 특성을 평가하였다.
< 실험예 1>
상기 실시예에서 제조된 캐소드 전극의 산소 환원 특성을 평가하였다.
연료전지의 애노드 전극에서는 수소를 20 mL/min으로 공급하였으며, 캐소드 전극에는 5M 농도의 질산을 1 mL/min으로 공급하였다. 이 때 단위전지 활성면적은 2 ㎠이며, 상압 80 ℃에서 전류밀도를 측정하였다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 캐소드 전극의 산소환원특성을 나타낸 그래프이다.
도면을 참조하면, 기존 산소를 이용한 연료전지의 캐소드 전극에서 백금 촉매에 의한 산소환원특성보다 카본블랙을 이용한 캐소드전극에서의 요오드산환원특성이 우수한 것을 확인하였다.
본 발명은 한정된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다
10 : 애노드 전극 20 : 캐소트 전극
30 : 이온교환막

Claims (1)

  1. 연료의 산화반응을 이용하는 애노드 전극과 산화제의 환원반응을 이용하는 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하는 전해질 또는 이온 교환막을 포함하는 연료전지에 있어서,
    상기 캐소드 전극은 산화제로서 차아요오드산, 하이포아요오드산, 요오드산, 및 과요오드산으로 이루어지는 요오드 화합물 중 어느 하나 이상을 포함하는 연료전지 제조방법.
KR1020140146344A 2014-10-27 2014-10-27 요오드산 환원반응을 이용한 캐소드전극 제조방법 및 이를 포함하는 연료전지 KR20160049344A (ko)

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