KR20150078105A - 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치 및 이를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치와 이 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법을 제공한다.
개시된 방법에 따르면, 저온 플라즈마 반응기에 촉매를 도입하여 이산화탄소와 메탄의 반응활성을 증대시켜 환경오염물질인 이산화탄소와 메탄가스를 제거하여 환경보전에 이바지하고, 이산화탄소와 메탄의 분해반응 중 발생하는 합성가스인 H2 및 CO를 고부가 가치의 탄화수소 화합물 등의 제조에 이용할 수 있는 이점이 있다.

Description

유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치 및 이를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법{Dielectric barrier discharge plasma system with catalyst and method for removing carbon dioxide and methane using the same}
본 발명은, 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치 및 이를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법에 관한 것으로, 더 상세하게는 유전체 장벽 방전 장치에 촉매를 더하고, 이를 메탄과 이산화탄소 제거에 이용하여 H2 및 CO 합성가스를 생성하는 방법에 관한 것이다.
이산화탄소(CO2)와 메탄(CH4)는 태양복사열의 방출을 차단하는 온실기체로 작용하여, 복사를 통해 우주공간으로 나가는 에너지 중 일부를 다시 지구로 되돌리며 이러한 성질은 지구의 에너지 평형을 깨트려서 지구온난화의 원인으로 작용한다. 지구 온난화에 영향을 미치는 기체들로는 이산화탄소, 염화불화탄소(CFC), 이산화질소(N2O), 메탄(CH4) 등이 있으며, 이 가운데 이산화탄소가 약 55% 이상을 차지하는 것으로 알려져 있다.
따라서 최근 이산화탄소의 배출량을 규제하기 위한 노력이 국제적으로 확대되고 있으며, 에너지 효율을 높이는 관련 공정기술이나 대체에너지의 개발 및 이산화탄소의 재활용이 중요하게 부각되고 있다.
더욱이, 메탄은 이산화탄소와 반응하여 화학원료로 부가가치가 높은 합성가스를 얻을 수 있다는 점에서 활발한 연구의 대상이 되고 있으며, 이산화탄소를 메탄과 반응시켜 수소 및 일산화탄소 혼합물로 제조하는 방법이 활발히 연구되고 있다.
이러한, 메탄과 이산화탄소를 반응시켜 수소 및 일산화탄소 혼합물을 제조하는 반응은 국내외를 망라하여 촉매 및 담체의 선정과 반응 조건의 영향에 대한 연구에 초점을 맞추어 진행되어 오고 있다.
또한, 메탄과 이산화탄소를 반응시켜 수소 및 일산화탄소 혼합물을 제조하는 반응을 위한 촉매는 크게 니켈 촉매와 백금, 팔라듐, 로듐 등으로 구성된 귀금속 촉매의 두 가지 계열로 크게 나누어질 수 있는데, 귀금속 촉매는 좋은 활성과 안정성을 보이지만 경제적인 면에서 공업화 가능성이 적어서 기존의 수증기 개질 촉매로 널리 사용되고 있는 니켈 촉매계를 개선하여 사용하는 것이 바람직하다.
하지만, 니켈 촉매의 경우, 코크 형성에 대한 저항성과 함께 고온에서 반응 시 상변화에 따라 비활성화되고, 금속 성분의 소결 등의 문제가 있다.
더욱이, 메탄과 이산화탄소를 반응시켜 수소 및 일산화탄소 혼합물을 제조하는 반응에서 가장 큰 문제점은 시간이 지남에 따라 탄소의 침적으로 인해 발생하는 촉매의 비활성화이다.
또한, 귀금속 촉매를 사용하면 비활성화가 거의 나타나지 않거나 적게 나타나지만 높은 촉매 가격으로 인한 실용상의 문제점이 있다.
한편, 메탄과 이산화탄소를 반응시켜 수소 및 일산화탄소 혼합물을 제조하는 반응은 강한 흡열반응으로 탄소를 생성하는 역반응을 일으킬 수 있는데, 이를 방지하기 위하여 고온에서 반응을 유도해야하기 때문에 경제적으로 바람직한 방법을 찾고 있는 실정이다.
[선행기술문헌]
1. 한국등록특허 공개번호:10-2009-0086761 (공개일:2009.08.14)
2. 한국등록특허 공개번호:10-2010-0011687 (공개일:2010.02.03)
3. 한국등록특허 공개번호:10-2009-0087298 (공개일:2009.08.19)
4. 한국등록특허 공개번호:10-2013-0026869 (공개일:2013.03.14)
본 발명은 상기한 바와 같은 문제를 해결하기 위해 안출된 것으로, 유전체 장벽 방전-촉매복합 공정으로 대기오염물질인 메탄(CH4)과 이산화탄소(CO2)를 효율적인 제거를 통해 H2 및 CO를 생성하는 과정과, 촉매와 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치의 제공을 목적으로 한다.
그러나 본 발명의 목적은 상기에 언급된 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 목적들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따르면, 플라즈마 반응기 내부에 촉매입자를 패킹하는 단계, 상기 촉매입자가 패킹된 상기 플라즈마 반응기에 유도 결합 플라즈마를 발생시키는 단계, 유도 결합 플라즈마가 발생 된 상기 플라즈마 반응기에 이산화탄소와 메탄을 공급하는 단계, 상기 이산화탄소와 상기 메탄을 반응시키는 단계, 상기 반응시키는 단계 후 반응생성물을 분리하는 단계를 포함하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법이 제공된다.
또한,상기 촉매입자를 패킹하는 단계에서, 상기 플라즈마 반응기에 투입되는 상기 촉매입자는 제올라이트 또는 다공성 실리카-알루미나인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 유도 결합 플라즈마를 발생시키는 단계에서, 상기 유도결합 플라즈마는 RF-발생기(radio frequency generator)로부터 인가된 전기장에 의해 발생 되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 플라즈마 반응기에 상기 이산화탄소와 상기 메탄을 공급하는 단계에서, 이산화탄소와 메탄은 가스유량제어장치에 의해 분무되고, 분무된 상기 이산화탄소는 물과 일차적으로 반응한 후 가열된 상태로 상기 플라즈마 반응기에 공급되는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 따른 상기 반응시키는 단계 후 상기 반응생성물을 분리하는 단계에서, 상기 반응생성물은 H2 및 CO 합성가스를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따른 촉매입자가 내부에 패킹되고, 방전 전극이 내부에 설치된 유전체 장벽 방전 반응기, 상기 유전체 장벽 방전 반응기의 일측에 형성되어 상기 유전체 장벽 방전 반응기 내부로 가스를 유입하는 가스유입구, 상기 유전체 장벽 방전 반응기의 타측에 형성되어, 상기 가스유입구로부터 유입되는 가스를 배출하는 가스배출구, 상기 방전전극과 연결되고, 상기 방전전극에 전압을 인가하여 상기 유전체 장벽 방전 반응기 내부에 플라즈마를 발생시키는 전압공급장치, 상기 전압공급장치의 일측에 부착되어 전압변화를 표시하는 오실로스코프장치를 포함하여 구성되고, 상기 플라즈마는 상기 가스유입구로부터 유입된 가스로부터 라디칼을 생성하고, 상기 라디칼은 상기 메탄과 이산화탄소를 반응시키는 것을 특징으로 하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 공정용 대기오염물질 제거장치를 제공한다.
또한, 상기 방전전극은 구리(Cu) 봉인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 가스유입구로 유입되는 가스는 이산화탄소와 메탄을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 가스유입구로 유입되는 이산화탄소는 가스유입구로 유입되기 전에 먼저 물과 반응한 상태로 가열된 후 가스유입구를 통해 반응기로 유입되는 것을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치와 이 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법에 따르면, 촉매입자가 패킹된 플라즈마 반응기를 이용한 유전체 장벽 방전-촉매 복합공정을 통해 대기오염물질인 메탄과 이산화탄소를 효율적으로 제거할 수 있는 이점이 있다.
또한, 본 발명의 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치와 이 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법에 따르면, 촉매에 의해 메탄과 이산화탄소의 반응이 진행될 때, 발생하는 반응결과물인 H2, CO가스는 고부가가치의 함산소화합물(oxygenated chemicals)이나 장쇄 탄화수소(Long-chain hydrocarbon)를 합성하는데 제공될 수 있다는 이점이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법을 나타내는 흐름도이다.
도 2는 본 발명에 따른 메탄과 이산화탄소 제거방법을 구현하기 위한 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치의 구성도이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치에 의한 이산화탄소와 메탄의 반응결과와 촉매가 패킹되지 않은 유전체 장벽 방전 장치에 의한 비교예의 반응결과를 비교하여 표시한 그래프이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치에 의한 반응결과물인 일산화탄소와 수소분자의 생성정도와 촉매가 패킹되지 않은 유전체 장벽 방전 장치에 의한 비교예의 반응결과를 비교하여 표시한 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치에서 메탄분자와 이산화탄소분자의 투입비율에 따른 분자 간 반응비율과 촉매가 패킹되지 않은 유전체 장벽 방전 장치에 의한 비교예의 반응결과를 비교하여 표시한 그래프이다.
도 6은 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치에서 각각의 메탄분자와 이산화탄소분자가 다른 비율로 투입되었을 때, 반응기를 통과하여 가스배출구로 배출된 일산화탄소와 수소분자의 농도차이를 이산화탄소와 메탄의 비율별로 표시한 그래프이다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치를 이용한 반응 후 반응결과물인 일산화탄소와 수소분자의 농도와 촉매가 패킹되지 않은 유전체 장벽 방전 장치에 의해 비교예의 반응결과물을 이산화탄소와 메탄의 비율별로 비교하여 표시한 그래프이다.
도 8은 또 다른 비교예로서 코로나방전장치를 이용한 이산화탄소와 메탄의 반응전환율을 표시한 그래프이다.
도 9는 또 다른 비교예로서 코로나방전장치를 이용한 반응에서 반응결과물인 일산화탄소와 수소의 생성농도 이산화탄소와 메탄의 비율별로 표시한 그래프이다.
도 10은 또 다른 비교예로서 코로나방전장치를 이용한 반응에서 반응결과물인 일산화탄소와 수소의 생성률을 이산화탄소와 메탄의 비율별로 표시한 그래프이다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시 예의 상세한 설명은 첨부된 도면들을 참조하여 설명할 것이다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다.
본 발명의 개념에 따른 실시 예는 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있으므로 특정 실시 예들을 도면에 예시하고 본 명세서 또는 출원에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나 이는 본 발명의 개념에 따른 실시 예를 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결되어" 있다거나 "접속되어" 있다고 언급된 때에는, 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되어 있거나 또는 접속되어 있을 수도 있지만, 중간에 다른 구성요소가 존재할 수도 있다고 이해되어야 할 것이다. 반면에, 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "직접 연결되어" 있다거나 "직접 접속되어" 있다고 언급된 때에는, 중간에 다른 구성요소가 존재하지 않는 것으로 이해되어야 할 것이다. 구성요소들 간의 관계를 설명하는 다른 표현들, 즉 "~사이에"와 "바로 ~사이에" 또는 "~에 이웃하는"과 "~에 직접 이웃하는" 등도 마찬가지로 해석되어야 한다.
본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시 예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법을 나타내는 흐름도이다.
본 발명에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법은 도 1에서 도시한 바와 같이, 먼저 촉매입자를 반응기 내부에 패킹한다.(S100)
이때, 플라즈마 반응기에 패킹되는 촉매입자는 고체산 촉매로서, 다공성 구조를 가져서 흡착능력이 뛰어나고, 산화환원력이 강한 제올라이트, 실리카-알루미나화합물로 이루어지는 것이 바람직하다.
다음으로, 반응기(1000)내부에 유도 결합 플라즈마를 발생시킨다(S200). 이때, 유도 결합 플라즈마는 도 2에서 도시된 바와 같이, 전압공급장치(2000)로부터 생성되는 전기장에 의해 발생 될 수 있다. 이때, 발생되는 유도 결합 플라즈마의 상태는 오실로스코프(2100)를 이용해서 공급되는 전압을 파형으로 분석할 수 있다.
그리고, 플라즈마 반응기(1000)에 메탄과 이산화탄소를 유입구(3000)를 통해서 공급한다(S300).
이때, 기체상태인 메탄과 이산화탄소는 가스유량제어장치(Mass flow control, MFC, 6000)에 의해 유량이 조절되어 플라즈마 반응기(1000)의 내부로 공급된다.
또한, 가스유량제어장치(6000)에 의해 유량이 조절된 이산화탄소는 물을 먼저 통과한 후 가열된 상태로 이산화탄소유입구(3100)를 통과하여 플라즈마 반응기(1000)에 공급되며, 온도제어부(3200)가 이산화탄소 기체의 온도를 제어할 수 있다.
다음, 플라즈마가 발생 되는 반응기(1000)에서 이산화탄소와 메탄의 반응이 발생한다(S400). 이때, 반응기 내에 존재하는 반응생성물은 H2, CO가 포함되는 합성 가스이다.
다음, 반응 생성물을 분리구(4000)를 통해서 분리한다(S500). 이때, 분리되는 입자들은 분리구 일측면에 형성된 가스크로마토그래피장치(5000)를 통해서 반응생성물의 종류와 농도를 측정할 수 있다. 또한, 분리구(4000)를 통해 분리되는 기체 입자는 1과 가까운 낮은 몰랄비율의 H2/CO가스로서 에너지원으로 사용되는 함산소화합물 및 장쇄 탄화수소를 합성하는데 사용할 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법에 따르면, 촉매입자 자체의 촉매 작용으로 대기오염물질인 이산화탄소와 메탄을 제거하는 효과, 촉매입자가 유전체로 사용된 저온 플라즈마를 이용한 유전체 장벽 방전으로 대기오염물질을 제거하는 효과를 모두 적용할 수 있다.
더욱이, 반응결과물을 이용하여 에너지원의 합성에 이용가능하다는 부수적인 효과도 기대할 수 있기 때문에 유용한 방법이다.
다음으로, 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치에 대해 설명한다.
도 2는 본 발명에 따른 메탄과 이산화탄소 제거방법을 구현하기 위한 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치의 구성도이다.
본 발명에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치는 도 2에서 도시한 바와 같이, 유전체 장벽 방전 반응기(1000), 전원공급장치(2000), 가스공급장치(3000)를 포함할 수 있다.
유전체 장벽 방전 반응기(1000)는 일측에서 타측으로 유전체 장벽 방전 반응기(1000) 내부 중심을 관통하는 구리(Cu) 봉의 방전전극(1100)이 설치될 수 있으며, 촉매입자가 반응기의 내부에 패킹될 수 있다.
또한, 유전체 장벽 방전 반응기(1000)는 일측에 유전체 장벽 방전 반응기(1000) 내부로 대기유해물질이 포함된 가스를 유입하는 가스유입구(3000)를 포함할 수 있다.
또한, 유전체 장벽 방전 반응기(1000)는 타측에 가스유입구(3000)로부터 유입되어 유전체 장벽 방전 반응기(1000)를 통과한 가스를 배출하는 가스배출구(4000)를 포함할 수 있다.
여기서 가스배출구(4000)는 유전체 장벽 방전 반응기(1000)를 통과한 가스가 외부로 배출되기 위하여 배출관이 연결될 수 있고, 배출관에는 배출되는 가스의 유량을 조절할 수 있도록 배출관에 밸브(4100)가 설치될 수 있다.
전압공급장치(3000)는 유전체 장벽 방전 반응기(1000)의 내부에 설치된 방전전극(1100)과 전기적으로 연결되어 전압을 공급할 수 있다.
CO2는 구체적으로 이산화탄소공급장치(3100)로부터 가스공급관을 통해 가스유입구(3000)로 이송될 수 있으며, CO2의 유량이 사용자에 의해 조절될 수 있도록 가스유량조절장치(6000)가 산소공급장치(3100)의 상부에 연결될 수 있다.
가스공급장치(3000)로부터 공급되는 가스는 기체상태의 H2O(g)를 더 포함할 수 있는데, 본 발명에서는 CO2가 이송되는 이산화탄소공급장치(3200)와 가스공급관의 사이에 H2O(g) 공급장치(3400)가 설치되어 CO2의 이송에 따라 H2O(g)가 유전체 장벽 방전 반응기(1000)의 내부로 공급될 수 있다.
또한, CH4는 메탄공급장치(3200)로부터 가스공급관을 통해 가스유입구(3000)로 이송될 수 있으며, 가스의 유량이 사용자에 의해 조절될 수 있도록 메탄 가스유량조절장치(6100)가 메탄공급장치(3200)의 상부에 연결될 수 있다.
가스가 공급되는 상태에서 전압공급장치(2000)가 유전체 장벽 방전 반응기(1000)의 내부에 설치된 방전전극(1100)으로 전압을 인가하고, 방전전극(1100)의 주변에 형성되는 전기장에 의해 유전체의 전자가 높은 에너지를 갖게 되어 저온 플라즈마를 형성하게 된다.
이러한 저온 플라즈마는 유전체 장벽 방전 반응기(1000)의 내부에 공급되는 가스로부터 반응성이 강한 라디칼(radical)을 생성하고, 생성된 라디칼이 이산화탄소와 메탄과 강한 산화환원반응을 하여 수소, 일산화탄소를 생성하고 반응결과물은 수소와 일산화탄소의 합성가스는 에너지원으로 합성가능하다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 오염물질제거방법에 따르면, 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치의 반응기 내부에 촉매입자를 패킹하여 대기오염물질인 CO2 및 CH4를 제거함에 있어서, 저온 플라즈마, 촉매입자의 작용으로 대기오염물질을 제거함으로써, 효율적으로 대기오염물질을 제거할 수 있는 이점이 있다.
아래에서 본 발명에 대해 실험예를 기초로 하여 상세하게 설명한다. 제시된 실험예는 예시적인 것으로 본 발명의 범위를 제한하기 위한 것은 아니다.
<실시예 1>
본 발명에 실시예에 따른 유전체 장벽 방전 장치는 반응기 내 저온 플라즈마를 발생시키는 방전전극으로 5mm의 구리봉을 이용한 장치를 이용하였다. 또한, 촉매입자를 패킹하지 않는 반응기는 스테인리스스틸망으로 둘러 싸여진 유리관으로 구성되어있으며, 본 발명의 실시예에는 촉매입자로 제올라이트(Zeolite)입자를 사용하였다.
먼저, 도 3을 참조하면, 도 3은 도 3은 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치에 의한 이산화탄소와 메탄의 반응결과와 촉매가 패킹되지 않은 유전체 장벽 방전 장치에 의한 대조군의 반응결과를 비교하여 표시한 그래프이다.
본 발명에 실시예에 따라 제올라이트(Zeolite)촉매입자가 패킹된 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치를 이용한 방법과 촉매입자가 패킹되지 않은 유전체 장벽 방전 장치를 이용한 방법을 각각 이용하여 이산화탄소와 메탄을 제거한 결과를 비교 측정하였다.
먼저, 도 3을 참조한 결과 전압이 증가함에 따라 이산화탄소와 메탄의 반응 전환율이 증가함을 알 수 있다. 하지만, 촉매입자가 패킹된 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치의 전환율이 더 높은 것을 나타낸다.
더욱이, 도 4는 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치에 의한 반응결과물인 일산화탄소와 수소분자의 생성률과 촉매가 패킹되지 않은 유전체 장벽 방전 장치에 의한 대조군의 반응결과를 비교하여 표시한 그래프이다.
도 4를 참조하면, 촉매입자가 패킹된 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치의 일산화탄소와 수소분자 생성률이 더 높은 것을 나타낸다.
그리고, 도 5는 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치에서 메탄분자와 이산화탄소분자의 투입된 분자비율에 따른 분자 간 반응비율과 촉매가 패킹되지 않은 유전체 장벽 방전 장치에 의한 대조군의 반응결과를 비교하여 표시한 그래프이다.
도 5를 참조하면, 촉매입자가 패킹된 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치의 메탄과 이산화탄소의 투입된 분자비율에 따른 전환율이 더 높은 것을 확인할 수 있다.
또한, 도 6은 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치에서 각각의 메탄분자와 이산화탄소분자가 다른 비율로 투입되었을 때 각 비율별로 일산화탄소와 수소분자의 발생농도의 변화를 표시한 그래프이다. 도 6을 참조하면, 이산화탄소 한 분자당 네 분자의 메탄이 반응할 때 일산화탄소와 수소분자의 생성농도가 가장 높은 것을 나타낸다.
또한, 도 7은 본 발명의 실시예에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치를 이용한 반응 후 반응결과물인 일산화탄소와 수소분자의 농도와 촉매가 패킹되지 않은 유전체 장벽 방전 장치에 의한 대조군의 반응결과를 비교하여 표시한 그래프이다. 도 7을 참조하면, 촉매입자가 패킹된 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치가 반응생성물인 일산화탄소와 수소분자의 생성률이 더 높은 것을 나타낸다.
상기한 바와 같이, 본 발명에 따른 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치가 촉매가 패킹되지 않은 반응장치보다 이산화탄소와 메탄을 보다 효율적으로 제거할 수 있음을 입증하였다.
다음으로, 본 발명의 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치와의 또 다른 비교예로서 촉매를 구비하지 않은 코로나방전장치(Corona discharge system)를 이용해 반응을 유도하여 본 발명의 실시예와 비교하였다.
본 발명의 또 다른 비교예에 따른 이산화탄소와 메탄 제거반응에 있어서, 도 8을 참조하면, 도 8은 코로나방전장치를 이용한 반응에 있어서 이산화탄소와 메탄의 비율별 전환비율을 표시한 그래프이다.
또한, 도 9는 본 발명의 또 다른 비교예에 따른 이산화탄소와 메탄 제거반응에 있어서 코로나 방전장치를 이용한 반응결과물인 일산화탄소와 수소의 농도를 이산화탄소와 메탄의 비율별로 표시한 그래프이다.
더욱이, 도 10은 본 발명의 또 다른 비교예에 따른 이산화탄소와 메탄 제거반응에 있어서 일산화탄소와 수소의 농도를 이산화탄소와 메탄의 비율별로 표시한 그래프이다.
상기한 바와 같이 본 발명의 실시예에 따른 반응결과를 그래프를 이용해서 볼때 유전체 장벽 방전 장치를 촉매와 함께 이용할 때 반응효율의 차이가 큰것을 확인할 수 있으며 본 발명의 유전체 장벽 방전-촉매 복합장치가 이산화탄소와 메탄을 보다 효율적으로 제거할 수 있음을 알 수 있다.
또한, 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치와 이 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법의 반응과정 중 발생하는 합성가스인 수소 및 일산화탄소 는 수집하여 고부가가치의 함산소화합물이나 장쇄탄화수소의 제조에 제공될 수 있다.
상기 본 발명의 내용은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다.
따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.
1000: 유전체장벽 방전반응기(플라즈마반응기) 1100: 구리봉(방전전극)
2000: 전압공급장치 2100: 오실로스코프
3000: 가스유입구 3100: 이산화탄소유입구
3200: 메탄유입구 3300: 온도조절장치
3400: H2O(g) 공급장치 4000: 가스배출구
4100: 가스배출조절밸브 5000: 가스크로마토그래피
6000: 가스유량조절장치

Claims (9)

  1. 플라즈마 반응기 내부에 촉매 입자를 패킹하는 단계;
    상기 촉매입자가 패킹된 상기 플라즈마 반응기에 유도 결합 플라즈마를 발생시키는 단계;
    상기 유도 결합 플라즈마가 발생 된 상기 플라즈마 반응기에 이산화탄소와 메탄을 공급하는 단계;
    상기 이산화탄소와 상기 메탄을 반응시키는 단계; 및
    상기 반응시키는 단계 후 반응 생성물을 분리하는 단계를 포함하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 촉매입자를 패킹하는 단계에서 상기 플라즈마 반응기에 패킹되는 상기 촉매입자는 제올라이트 또는 다공성 실리카-알루미나인 것을 특징으로 하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 유도 결합 플라즈마를 발생시키는 단계에서,
    상기 유도결합 플라즈마는 RF-발생기(radio frequency generator)로부터 인가된 전기장에 의해 발생되는 것을 특징으로 하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 플라즈마 반응기에 이산화탄소와 메탄을 공급하는 단계에서,
    상기 이산화탄소와 상기 메탄은 가스유량제어장치에 의해 분무되고, 분무된 상기 이산화탄소는 물과 일차적으로 반응한 후 가열된 상태로 상기 플라즈마 반응기에 공급되는 것을 특징으로 하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 반응시키는 단계 후 상기 반응생성물을 분리하는 단계에서,
    상기 반응생성물은 H2 및 CO를 포함하는 것을 특징으로 하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 장치를 이용한 메탄과 이산화탄소 제거방법.
  6. 촉매입자가 내부에 패킹되고, 방전 전극이 내부에 설치된 유전체 장벽 방전 반응기;
    상기 유전체 장벽 방전 반응기의 일측에 형성되어 상기 유전체 장벽 방전 반응기 내부로 가스를 유입하는 가스유입구;
    상기 유전체 장벽 방전 반응기의 타측에 형성되어, 상기 가스유입구로부터 유입되는 가스를 배출하는 가스배출구;
    상기 방전전극과 연결되고, 상기 방전전극에 전압을 인가하여 상기 유전체 장벽 방전 반응기 내부에 플라즈마를 발생시키는 전압공급장치;
    상기 전압공급장치의 일측에 부착되어 전압변화를 표시하는 오실로스코프장치를 포함하여 구성되고, 상기 플라즈마는 상기 가스유입구로부터 유입된 가스로부터 라디칼을 생성하고, 상기 라디칼은 상기 메탄과 이산화탄소를 반응시키는 것을 특징으로 하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 공정용 대기오염물질 제거장치.
  7. 제 6항에 있어서,
    상기 방전전극은 구리(Cu) 봉인 것을 특징으로 하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 공정용 대기오염물질 제거장치.
  8. 제 6항에 있어서,
    상기 가스유입구로 유입되는 가스는 이산화탄소와 메탄을 포함하는 것을 특징으로 하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 공정용 대기오염물질 제거장치.
  9. 제 6항에 있어서,
    상기 가스유입구로 유입되는 상기 이산화탄소는 가스유입구로 유입되기 전에 먼저 물과 반응한 상태로 가열된 후 가스유입구를 통해 반응기로 유입되는 것을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유전체 장벽 방전-촉매 복합 공정용 대기오염물질 제거장치.
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