KR20150050075A - 이차전지용 전극, 이의 제조방법, 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

이차전지용 전극, 이의 제조방법, 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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KR20150050075A
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Abstract

본 발명은 전극 집전체; 상기 전극 집전체의 일면의 일부분에 형성되며, 제1 바인더를 포함하는 바인더층; 및 상기 바인더층의 상면에 형성되며, 상기 바인더층을 통하여 상기 전극 집전체와의 결착력이 향상된 전극 활물질층;을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극을 제공하여, 기계적으로 안정하면서도, 전지의 에너지 밀도를 극대화할 수 있다.

Description

이차전지용 전극, 이의 제조방법, 이를 포함하는 이차전지{Electrode for a secondary battery, preparation method thereof and secondary battery including the same}
본 발명은 이차전지용 전극, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 더욱 자세하게는 전극 집전체와 전극 활물질층과의 결착력을 향상시킨 이차전지용 전극, 그 제조방법 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
최근 이차전지는 외부의 전기 에너지를 화학 에너지의 형태로 바꾸어 저장해 두었다가 필요할 때에 전기를 만들어 내는 장치를 말한다. 여러 번 충전할 수 있다는 뜻으로 "충전식 전지"(rechargeable battery)라는 명칭도 쓰인다. 흔히 쓰이는 이차전지로는 납 축전지, 니켈 카드뮴 전지(NiCd), 니켈 수소 축전지(NiMH), 리튬 이온 전지(Li-ion), 리튬 이온 폴리머 전지(Li-ion polymer)가 있다. 이차전지는 한 번 쓰고 버리는 일차 전지에 비해 경제적인 이점과 환경적인 이점을 모두 제공한다.
이차전지는 현재 낮은 전력을 사용하는 곳에 쓰인다. 이를테면 자동차의 시동을 돕는 기기, 휴대용 장치, 도구, 무정전 전원 장치를 들 수 있다. 최근 무선통신 기술의 발전은 휴대용 장치의 대중화를 주도하고 있으며, 종래의 많은 종류의 장치들을 무선화하는 경향도 있어, 이차전지에 대한 수요가 폭발하고 있다. 또한, 환경오염 등의 방지 측면에서 하이브리드 자동차, 전기 자동차가 실용화되고 있는데, 이들 차세대 자동차들은 이차전지를 사용하여 값과 무게를 줄이고 수명을 늘리는 기술을 채용하고 있다.
이러한 이차전지는 양극 집전체 및 상기 양극 집전체에 양극 활물질이 코팅된 양극 전극, 음극 집전체 및 상기 음극 집전체에 음극 활물질이 코팅된 음극 전극 및 세퍼레이터를 적층한 후, 이를 권취하여 전극 조립체를 제조한다. 그런 다음, 상기 전극 조립체를 상기 리튬 이온 이차전지용 케이스에 수용하여 상기 전극 조립체가 이탈하지 않도록 한 후, 상기 이차전지용 케이스에 전해액을 주입한 후, 밀봉하여 리튬 이온 이차전지를 완성한다.
한편, 상기한 바와 같은 리튬 이온 이차전지의 양극 전극 및 음극 전극은 바인더 및 유기 용매와 혼합하여 전극 활물질 슬러리를 제조한 후, 전극 집전체 상에 도포하여, 전극 활물질층을 형성하는 공정을 통하여 형성된다.
다만, 상기 전극 활물질 슬러리 내에 활물질 이외의 구성성분은 전지의 에너지 밀도를 극대화 하기 위하여 최소한으로 포함하는 것이 바람직하나, 바인더의 함량을 줄일수록 전극 집전체 및 전극 활물질층 사이의 결착력이 보다 저하된다는 문제점이 있다.
따라서 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 전술한 종래에 요청되어 오던 기술적 과제를 해결하는 것으로서, 전극 집전체와 전극 활물질층을 더욱 긴밀하게 결착시킬 수 있는 전극을 제공하고자 한다.
또한, 본 발명이 해결하고자 하는 또 다른 과제는 전극 집전체와 전극 활물질층의 결착력을 향상시키면서도, 바인더에 의한 전기 저항의 상승을 최소화시키고자 한다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 전극 집전체; 상기 전극 집전체의 일면의 일부분에 형성되며, 제1 바인더를 포함하는 바인더층; 및 상기 바인더층의 상면에 형성되며, 상기 바인더층을 통하여 상기 전극 집전체와의 결착력이 향상된 전극 활물질층;을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극을 제공한다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 바인더층은 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 상기 집전체의 일면에 코팅하여 형성되며, 상기 제1 바인더가 용매로부터 상분리되는 것을 이용하여, 상기 바인더층이 상기 전극 집전체의 일부분에 형성되거나, 또는 상기 바인더층은 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 상기 집전체의 일면에 패턴(pattern)형태로 코팅하여, 상기 바인더층이 상기 전극 집전체의 일부분에 형성될 수 있다.
본 발명의 바람직한 또 다른 일 실시예에 따르면, 상기 바인더층은 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 전극 집전체의 코팅하여 형성되며, 상기 바인더층용 용액 내 제1 바인더의 함량은 바인더층용 용액 전체 함량 대비 0.5 내지 60 중량%를 포함할 수 있다.
이 때, 상기 제1 바인더는 폴리비닐리덴 풀루오라이드 (polyvinylidene fluoride, PVDF), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoro propylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리부틸 아크릴레이트 (polybutyl acrylate), 폴리메틸 메타크릴레이트 (polymethyl methacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트 (polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose), 스티렌부타디엔 고무 (styrene-butadiene rubber), 변성 스티렌부타디엔 고무, 아크릴로니트릴스티렌부타디엔 공중합체 (acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer), 아크릴레이트계 공중합체 및 폴리이미드 (polyimide)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 바람직한 또 다른 일 실시예에 따르면, 상기 바인더층은 상기 전극 집전체의 일면의 10 내지 60% 면적 범위로 형성될 수 있으며, 또한, 상기 바인더층의 두께는 0.01내지 5㎛일 수 있다.
본 발명의 바람직한 또 다른 일 실시예에 따르면, 상기 전극 활물질층은 전극 활물질 및 제2 바인더를 포함하며, 상기 제2 바인더의 함량은 전극 활물질 100 중량부 기준으로 1 내지 15 중량부를 포함할 수 있다.
이 때, 상기 이차전지용 전극이 음극인 경우, 상기 전극 활물질층은, 천연흑연, 인조흑연, 탄소질재료; 리튬 함유 티타늄 복합 산화물(LTO), Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni 또는 Fe인 금속류(Me); 상기 금속류(Me)로 구성된 합금류; 상기 금속류(Me)의 산화물(MeOx); 및 상기 금속류(Me)와 탄소와의 복합체로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 음극 활물질 입자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 포함하거나,
상기 이차전지용 전극이 양극인 경우, 상기 전극 활물질층은, LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4, LiCoPO4, LiFePO4, LiNiMnCoO2 및 LiNi 1-x-y-zCoxM1yM2zO2(M1 및 M2는 서로 독립적으로 Al, Ni, Co, Fe, Mn, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg 및 Mo로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나이고, x, y 및 z는 서로 독립적으로 산화물 조성 원소들의 원자 분율로서 0 ≤ x < 0.5, 0 ≤ y < 0.5, 0 ≤ z < 0.5, x+y+z ≤ 1임)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 양극 활물질 입자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
또한, 상기 전극 집전체는, 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소, 구리; 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면처리된 스테인리스스틸; 알루미늄-카드뮴합금; Ni, Al, Au, Ag, Pd/Ag, Cr, Ta, Cu, Ba 또는 ITO인 금속분말을 포함하는 금속 페이스트; 또는 흑연, 카본블랙 또는 탄소나노튜브인 탄소분말을 포함하는 탄소 페이스트;로 제조될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 또 다른 일 측면에 의하면, 본 발명은 양극, 음극, 상기 양극과 상기 음극의 사이에 개재되는 세퍼레이터, 및 전해질을 포함하는 이차전지에 있어서, 상기 양극 및 상기 음극 중 적어도 어느 하나는 본원발명에 따른 이차전지용 전극인 이차전지를 제공한다.
또한, 본 발명에 따른 또 다른 일 측면에 의하면, 본 발명은 (S1) 전극 집전체 일면에 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 도포하는 단계; (S2) 상기 바인더층용 용액 위에 전극 활물질 슬러리를 도포하는 단계; 및 (S3) 상기 (S2)단계의 결과물을 건조 및 압착하는 단계를 포함하여, a) 전극 집전체, b) 전극 활물질층 및 c) 상기 전극 집전체 및 전극 활물질 층 사이에 개재되어 상기 전극 집전체와 전극 활물질층의 결착력을 향상시키는 바인더층을 포함하는 이차전지용 전극을 제조하는 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 (S1) 단계의 바인더층용 용액은 제1 바인더가 용매로부터 상분리되어, 상기 바인더층은 상기 전극 집전체의 일면의 일부분에 형성되거나, 상기 (S1) 단계는 바인더층용 용액을 전극 집전체 일면에 패턴(pattern)형태로 코팅하여, 상기 바인더층은 상기 전극 집전체의 일부분에 형성될 수 있다.
본 발명에 의하면 본 발명에 따르는 이차전지용 전극은 전극 집전체 및 전극 활물질층 사이의 결착력이 향상되어, 기계적으로 안정한 이차전지용 전극을 제조할 수 있다.
또한, 바인더의 과량으로 사용하지 않음으로 인하여 전지의 에너지 밀도를 극대화하고자 할 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 실시예에 따른 이차전지용 전극의 개략적인 단면도이다.
도 2는 비교예에 따른 이차전지용 전극의 개략적인 단면도이다.
도 3은 본 발명의 제조 과정에 있어서, 전극 집전체에 바인더층을 도트 패턴으로 도포한 이후의 개략적인 형태이다.
도 4는 본 발명의 제조 과정에 있어서, 전극 집전체에 바인더층을 스트라이프 패턴으로 도포한 이후의 개략적인 형태이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 기재된 구성은 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명에 따른 이차전지용 전극은 전극 집전체; 상기 전극 집전체의 일면의 일부분에 형성되며, 제1 바인더를 포함하는 바인더층; 및 상기 바인더층의 상면에 형성되며, 상기 바인더층을 통하여 상기 전극 집전체와의 결착력이 향상된 전극 활물질층;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
이차전지에 사용되는 전극의 제조과정에 있어서 안정적인 전극층을 구현하기 위하여, 전극 집전체 및 전극 활물질층이 안정하게 결착된 전극층이 필요하다. 구체적으로 전극의 기계적 특성은 이차전지의 장기 수명에 있어서 중요한 요소이며, 그 이유 중 하나로서, 이차전지의 충방전 중 전극 활물질 부피 팽창 및 수축에 의한 응력 발생으로 전극 활물질층 및 전극 집전체간 연결이 불량해질 경우 성능이 저하될 우려가 있기 때문이다. 또한, 전극 활물질 슬러리 내에 포함되는 바인더는 전극 활물질 슬러리의 코팅 및 건조 과정에서 전극 집전체 방향이 아닌 반대방향으로 점차 이동하여 전극 활물질층 깊이 방향으로 바인더 분포에 불균형, 즉, 전극 집전체 방향으로 바인더의 함량이 줄어드는 현상이 발생하게 된다. 결과적으로 전극 활물질층 내에 바인더는 전극 집전체의 반대방향에 더 많이 분포하므로, 전극 집전체와 전극 활물질층과의 결착력을 일정수준으로 높이기 위하여는 전극 활물질 슬러리 조성에서 바인더량이 과량으로 사용되어야 하는 문제점이 있었다.
본 발명자들은 전지의 에너지 밀도를 극대화 하기 위하여 전극 활물질 슬러리 내 전극 활물질 외 구성 성분의 최소화가 요구되고 있다는 점을 착안하였으며, 종래에 전극 활물질 층의 코팅 및 건조과정에서 생기는 바인더 분포의 불균형 문제로 바인더가 과량으로 사용되는 점을 해소하기 위하여, 전극 활물질층의 바인더를 과량으로 사용하지 아니하여도 전극 집전체와 전극 활물질층과의 결착력이 높일 수 있도록, 전극 집전체와 전극 활물질층 사이에 바인더층을 더 포함하는 전극을 고안해 내었다. 본 발명자들은 본 발명에 따른 바인더층이 전극 활물질층과 전극 집전체 사이에 포함되어 전극 활물질층과 전극 집전체의 결착력을 향상시킬 수 있으며, 전극 활물질층의 바인더의 함량을 최소화하여 전지의 에너지 밀도를 극대화 하도록 하였다. 또한, 바인더층의 추가로 인하여 우려될 수 있는 전기저항의 상승도 최소화 할 수 있도록 하였다.
보다 구체적으로, 본 발명에 따른 바인더층에 대하여 설명하면, 상기 바인더층은 전극 집전체와 전극 활물질층 사이에 개재되어, 전극 집전체와 전극 활물질층의 결착력을 향상시키고, 전극 집전체의 일부분에 형성되어 바인더층에 의한 전기 저항의 상승을 최소화 하도록 하였다.
이와 같이 집전체 일부에 도포하기 위한, 본 발명에 따른 제일 실시예에 따르면, 상기 바인더층은 제1 바인더 및 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 상기 전극 집전체 위에 도포하고 제1 바인더가 용매로부터 상분리되는 것을 이용하여, 전극 집전체에 일부분에 바인더층을 형성시킨다.
종래의 전극은 도 2에 나타난 바와 같이 전극 집전체(10)의 일면에 전극 활물질층(20)이 형성되어 있으나, 본 발명에 따른 전극은 도 1과 같이 전극 집전체(10)의 일면에 바인더층(30)이 형성되어 있고, 상기 바인더층(30)의 상면에 전극 활물질층(20)이 형성되어 있다. 상기 바인더층이 전극 집전체 일면에 일부분 존재하나, 이는 미도시 한 것이다. 도 1은 본 발명을 설명하기 위하여 일 구현예를 나타낸 것이며, 이에 한정되지 아니한다.
보다 구체적으로 상기 바인더층용 용액은 제1 바인더 및 용매를 포함하는데, 바인더층용 용액이 전극 집전체에 도포 전에 상분리가 되어 있는 경우에는, 수계 바인더의 에멀젼 형태의 용액을 형성한 후 도포 및 건조하여 전극 집전체 일부에 바인더층을 형성한다. 보다 구체적으로 상기 상분리된 에멀젼을 도포시, 에멀젼끼리 연결되지 않을 수준의 희석액을 도포하여 전극 집전체 위에 바인더가 도포되지 아니한 면을 남기게 된다. 이때 상기 수계 바인더는 스티렌부타디엔 고무(styrene-butadiene rubber), 변성 스티렌부타디엔 고무(스티렌부타디엔의 일부가 아크릴레이트로 치환됨), 아크릴레이트공중합체 및 폴리비닐리덴 플루오라이드로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상일 수 있다.
혹은 바인더층용 용액이 전극 집전체에 도포 전에 상분리가 되어 있지 아니하는 경우에는, 바인더층용 용액 도포 후 비용매 분위기 하에 건조하여 용매는 건조되어 제1 바인더만 남는 상분리 현상을 통하여 전극 집전체 일부분에 바인더층을 형성할 수 있다. 이 때 제1 바인더의 비제한적 예로는 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-cotrichloroethylene 로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상일 수 있다.
이와 같이 집전체 일부에 도포하기 위한, 본 발명에 따른 제이 실시예에 따르면, 상기 바인더층은 제1 바인더 및 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 상기 집전체의 일면에 패턴(pattern)형태로 코팅하여, 상극 집전체에 일부분에 바인더층을 형성시킨다. 상기와 같은 경우는 상기 바인더층용 용액에 도포 중에 상분리 여부는 제한되지 않는다. 패턴 도포하는 방법의 일례는 잉크젯 프린팅 방식 또는 그라비어 인쇄가 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 바인더층은 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 전극 집전체의 일면에 코팅하여 형성되며, 상기 바인더층용 용액 내 제1 바인더의 함량은 바인더층용 용액 전체 함량 대비 0.5 내지 60 중량%, 바람직하게 1 내지 50 중량%일 수 있으며, 이에 한정되지 아니한다. 이 때 기재 단위 면적당 도포액의 양을 조절하여, 상분리되는 바인더가 필름화되지 않고 기재의 일부에만 도포할 수 있다. 상기 범위에 따를 때 전극 집전체와 전극 활물질간의 결착력을 향상시키면서도, 바인더층에 의한 전기 저항상승을 최소화 할 수 있다. 즉, 상기 범위보다 바인더의 함량이 높으면 바인더층에 의한 전기 저항 상승이 우려되며, 상기 범위보다 바인더의 함량이 낮으면 전극 활물질층 및 전극 집전체의 결착력이 낮아지는 점이 우려된다.
상기 제1 바인더는 폴리비닐리덴 풀루오라이드 (polyvinylidene fluoride, PVDF), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoro propylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리부틸 아크릴레이트 (polybutyl acrylate), 폴리메틸 메타크릴레이트 (polymethyl methacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트 (polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose), 스티렌부타디엔 고무 (styrene-butadiene rubber), 변성 스티렌부타디엔 고무(스티렌부타디엔의 일부가 아크릴레이트로 치환), 아크릴로니트릴스티렌부타디엔 공중합체 (acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer), 부틸아크릴레이트과 같은 아크릴레이트계 공중합체 및 폴리이미드 (polyimide)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으며, 바람직하게 폴리비닐리덴 풀루오라이드 (polyvinylidene fluoride, PVDF), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 스티렌부타디엔 고무 (styrene-butadiene rubber), 아크릴레이트계 공중합체로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 바인더층은 상기 전극 집전체의 일면의 3 내지 40%, 바람직하게 5 내지 30%의 면적범위로 형성될 수 있다. 바인더층이 전극 집전체의 전체 면을 덮게 된다면 바인더층에 의한 전기 저항 상승 등이 문제되나, 본 발명에 따른 바인더층은 상기 면적 범위 내로 형성되어 전기 저항 상승의 최소화 및 결착력의 최대화를 시킬 수 있는 적정 조건을 만족하고자 하였다.
상기 바인더층은 전극 활물질층의 일면에 연속형, 또는 비연속형으로, 보다 구체적으로 예를 들어 도트형과 같은 유정형 혹은 일정한 모양이 없는 무정형으로, 또는 규칙적으로 또는 불규칙적인 형상과 분포로 형성될 수 있으며, 그 형성되는 형태에 대하여는 한정되지 아니한다.
도 3 및 도 4를 참고하면, 전극집전체(10)의 일면에 도트 패턴(도 3) 또는 스트라이프 패턴(도 4)와 같이 전극집전체 일면의 일부분에 형성될 수 있으며, 도 3 및 도 4의 패턴에 한정되지 아니한다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 따르면, 상기 바인더층의 두께는 0.01 내지 5 ㎛, 바람직하게 0.02 내지 2 ㎛일 수 있으며, 본 발명에 따른 바인더층은 상기 면적 범위내로 형성되어 전기 저항 상승의 최소화 및 결착력의 최대화를 시킬 수 있는 적정 조건을 만족하고자 하였다.
이하, 본 발명에 따른 전극 활물질층을 구체적으로 기재한다. 본 발명에 따른 전극 활물질층은 전극 활물질을 포함하며, 선택적으로 제 2바인더, 도전재 및 충진제 등이 포함될 수 있으며, 상기 성분들을 분산매에 분산시킨 전극 활물질 슬러리를 도포 및 건조하여 전극 활물질층이 형성된다. 상기 전극 활물질층 내에 포함되는 제2 바인더의 함량은 전극 활물질 100 중량부를 기준으로 1 내지 15 중량부, 바람직하게 1 내지 10 중량부일 수 있다. 종래에는 바인더층이 불균형하게 분포하는 것을 감안하여 전극 활물질층과 전극 집전체간의 결착력의 확보를 위하여 전극 활물질 100 중량부를 기준으로 2 내지 20 중량부의 양으로 첨가하였으나, 본 발명에 따른 상기 범위는 그 범위보다 낮은 범위로서 종래의 바인더 함량보다 적게 포함하여도 충분한 결착력을 유지할 수 있다.
상기 제2 바인더는, 폴리비닐리덴 풀루오라이드 (polyvinylidene fluoride, PVDF), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoro propylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리부틸 아크릴레이트 (polybutyl acrylate), 폴리메틸 메타크릴레이트 (polymethyl methacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트 (polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose), 스티렌부타디엔 고무 (styrene-butadiene rubber), 아크릴로니트릴스티렌부타디엔 공중합체 (acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer) 및 폴리이미드 (polyimide)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으며, 제1 바인더와 그 종류가 같을 수도 다를 수도 있다.
상기 도전재는 전극 활물질 100 중량부 기준으로 1 내지 50 중량부의 양으로 첨가될 수 있으나, 그 함량이 본 발명에서 특별히 제한되는 것은 아니다. 이러한 도전재의 구체적인 예는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 흑연이나 아세틸렌 블랙과 같은 카본 블랙계 도전재를 사용할 수 있다.
상기 분산매로는 N-메틸-2-피롤리돈, 디아세톤 알코올, 디메틸포름알데히드, 프로필렌글리콜 모노메틸에테르, 메틸 셀로솔브, 에틸 셀로솔브, 부틸 셀로솔브, 이소프로필 셀로솔브, 아세틸아세톤, 메틸이소부틸케톤, n-부틸 아세테이트, 셀로솔브 아세테이트, 톨루엔, 자일렌 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 분산매를 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
여기서, 상기 이차전지용 전극이 음극인 경우, 상기 전극 활물질층은, 천연흑연, 인조흑연, 탄소질재료; 리튬 함유 티타늄 복합 산화물(LTO), Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni 또는 Fe인 금속류(Me); 상기 금속류(Me)로 구성된 합금류; 상기 금속류(Me)의 산화물(MeOx); 및 상기 금속류(Me)와 탄소와의 복합체로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 음극 활물질 입자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 포함하고, 상기 이차전지용 전극이 양극인 경우, 상기 전극 활물질층은, LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4, LiCoPO4, LiFePO4, LiNiMnCoO2 및 LiNi 1-x-y-zCoxM1yM2zO2(M1 및 M2는 서로 독립적으로 Al, Ni, Co, Fe, Mn, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg 및 Mo로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나이고, x, y 및 z는 서로 독립적으로 산화물 조성 원소들의 원자 분율로서 0 ≤ x < 0.5, 0 ≤ y < 0.5, 0 ≤ z < 0.5, x+y+z ≤ 1임)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 양극 활물질 입자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
또한, 상기 전극 집전체는, 통상의 사용되는 전극 집전체가 모두 사용 가능하며, 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소, 구리; 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면처리된 스테인리스스틸; 알루미늄-카드뮴합금; Ni, Al, Au, Ag, Pd/Ag, Cr, Ta, Cu, Ba 또는 ITO인 금속분말을 포함하는 금속 페이스트; 또는 흑연, 카본블랙 또는 탄소나노튜브인 탄소분말을 포함하는 탄소 페이스트;로 제조될 수 있다. 보다 구체적으로 양극 집전체로 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 사용될 수 있으며, 이러한 종류에 한정되지 아니하며, 음극집전체로 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 사용될 수 있으며, 이러한 종류에 한정되지 아니한다.
본원발명의 또 다른 측면에 따르는 이차전지용 전극의 제조방법은 하기와 같다.
(S1) 전극 집전체 일면에 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 도포하는 단계;
(S2) 상기 바인더층용 용액 위에 전극 활물질 슬러리를 도포하는 단계; 및
(S3) 상기 (S2)단계의 결과물을 건조 및 압착하는 단계를 포함하여,
a) 전극 집전체, b) 전극 활물질층 및 c) 상기 전극 집전체 및 전극 활물질 층 사이에 개재되어 상기 전극 집전체와 전극 활물질층의 결착력을 향상시키는 바인더층을 포함하는 이차전지용 전극을 제조한다.
이와 같이 집전체 일부에 도포하기 위하여, 본 발명에 따른 제일 실시예에 따르면, 바인더층은 제1 바인더 및 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 상기 전극 집전체 위에 도포하고 제1 바인더가 용매로부터 상분리되는 것을 이용하여, 전극 집전체에 일부분에 바인더층을 형성시킨다.
또는, 본 발명에 따른 제이 실시예에 따르면, 상기 제1 바인더 및 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 전극 집전체 일면에 패턴(pattern)형태로 코팅하여, 전극 집전체에 일부분에 바인더층을 형성시킨다.
이와 같이 제조된 이차전지용 전극은 양극 및 음극 중 적어도 하나 이상을 구성할 수 있다.
또한, 본 발명의 또 다른 일 측면에 의하면, 양극, 음극, 상기 양극과 음극 사이에 개재된 분리막(separator) 및 전해액을 포함하는 리튬 이차전지에 있어서, 상기 양극 및 상기 음극 중 적어도 하나 이상이, 본 발명에 따른 전극이 사용된 리튬 이차전지가 제공된다.
상기 리튬 이차전지는, 당 기술 분야에 알려진 통상적인 방법에 따라 분리막, 전해액을 제조, 조립하여서 본 발명에 따는 전극과 함께 리튬 이차전지를 제작할 수 있다.
분리막으로는 다공질 폴리에틸렌, 다공질 폴리프로필렌의 폴리올레핀계 필름, 다공성 코팅층이 다공성 기재 상에 형성되어 있는 유기/무기 복합 분리막, 부직포 필름, 엔지니어링 플라스틱(engineering plastic) 등을 사용할 수 있으나, 이들에 제한되는 것은 아니다. 분리막을 전지에 적용하는 공정으로는 일반적인 공정인 권취(winding) 이외에도 분리막과 전극의 적층(lamination, stack) 및 접음(folding) 공정이 가능하다.
본 발명의 일 실시예에서 사용될 수 있는 전해액은 A+B-와 같은 구조의 염으로서, A+는 Li+, Na+, K+와 같은 알칼리 금속 양이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고 B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, AsF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2 -, C(CF2SO2)3 -와 같은 음이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염이 프로필렌 카보네이트(PC), 에틸렌 카보네이트(EC), 디에틸카보네이트(DEC), 디메틸카보네이트(DMC), 디프로필카보네이트(DPC), 디메틸설폭사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 테트라하이드로퓨란, N-메틸-2-피롤리돈(NMP), 에틸메틸카보네이트(EMC), 감마-부티로락톤 또는 이들의 혼합물로 이루어진 유기 용매에 용해 또는 해리된 것이 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
또한, 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene carbonate), PRS(Propene sultone), FPC(Fluoro-Propylene carbonate) 등을 더 포함시킬 수 있다.
상기 전해액 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전지 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전지 조립 전 또는 전지 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지는 소형 디바이스의 전원으로 사용되는 전지셀에 사용될 수 있을 뿐만 아니라, 다수의 전지셀들을 포함하는 중대형 전지모듈에 단위전지로도 바람직하게 사용될 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 전지모듈을 중대형 디바이스의 전원으로 포함하는 전지팩을 제공하고, 상기 중대형 디바이스는 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차 및 전력 저장장치 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
10 - 전극 집전체
20 - 전극 활물질층
30 - 바인더층

Claims (14)

  1. 전극 집전체;
    상기 전극 집전체의 일면의 일부분에 형성되며, 제1 바인더를 포함하는 바인더층; 및
    상기 바인더층의 상면에 형성되며, 상기 바인더층을 통하여 상기 전극 집전체와의 결착력이 향상된 전극 활물질층;을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 바인더층은 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 상기 집전체의 일면에 코팅하여 형성되며, 상기 제1 바인더가 용매로부터 상분리되는 것을 이용하여, 상기 바인더층이 상기 전극 집전체의 일부분에 형성되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 바인더층은 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 상기 집전체의 일면에 패턴(pattern)형태로 코팅하여, 상기 바인더층이 상기 전극 집전체의 일부분에 형성되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 바인더층은 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 전극 집전체의 코팅하여 형성되며,
    상기 바인더층용 용액 내 제1 바인더의 함량은 바인더층용 용액 전체 함량 대비 0.5 내지 60 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1 바인더는 폴리비닐리덴 풀루오라이드 (polyvinylidene fluoride, PVDF), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoro propylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리부틸 아크릴레이트 (polybutyl acrylate), 폴리메틸 메타크릴레이트 (polymethyl methacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트 (polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose), 스티렌부타디엔 고무 (styrene-butadiene rubber), 변성 스티렌부타디엔 고무, 아크릴로니트릴스티렌부타디엔 공중합체 (acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer), 아크릴레이트계 공중합체 및 폴리이미드 (polyimide)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 바인더층은 상기 전극 집전체의 일면의 3 내지 40 % 면적 범위로 형성된 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 바인더층의 두께는 0.01 내지 5 ㎛인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 전극 활물질층은 전극 활물질 및 제2 바인더를 포함하며, 상기 제2 바인더의 함량은 전극 활물질 100 중량부 기준으로 1 내지 15 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 이차전지용 전극이 음극인 경우, 상기 전극 활물질층은, 천연흑연, 인조흑연, 탄소질재료; 리튬 함유 티타늄 복합 산화물(LTO), Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni 또는 Fe인 금속류(Me); 상기 금속류(Me)로 구성된 합금류; 상기 금속류(Me)의 산화물(MeOx); 및 상기 금속류(Me)와 탄소와의 복합체로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 음극 활물질 입자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 포함하거나,
    상기 이차전지용 전극이 양극인 경우, 상기 전극 활물질층은, LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4, LiCoPO4, LiFePO4, LiNiMnCoO2 및 LiNi 1-x-y-zCoxM1yM2zO2(M1 및 M2는 서로 독립적으로 Al, Ni, Co, Fe, Mn, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg 및 Mo로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나이고, x, y 및 z는 서로 독립적으로 산화물 조성 원소들의 원자 분율로서 0 ≤ x < 0.5, 0 ≤ y < 0.5, 0 ≤ z < 0.5, x+y+z ≤ 1임)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 양극 활물질 입자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 전극 집전체는, 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소, 구리; 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면처리된 스테인리스스틸; 알루미늄-카드뮴합금; Ni, Al, Au, Ag, Pd/Ag, Cr, Ta, Cu, Ba 또는 ITO인 금속분말을 포함하는 금속 페이스트; 또는 흑연, 카본블랙 또는 탄소나노튜브인 탄소분말을 포함하는 탄소 페이스트;로 제조된 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  11. 양극, 음극, 상기 양극과 상기 음극의 사이에 개재되는 세퍼레이터 및 전해질을 포함하는 이차전지에 있어서,
    상기 양극 및 상기 음극 중 적어도 어느 하나는, 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항의 이차전지용 전극인 이차전지.
  12. (S1) 전극 집전체 일면에 제1 바인더와 용매를 포함하는 바인더층용 용액을 도포하는 단계;
    (S2) 상기 바인더층용 용액 위에 전극 활물질 슬러리를 도포하는 단계; 및
    (S3) 상기 (S2)단계의 결과물을 건조 및 압착하는 단계를 포함하여,
    a) 전극 집전체, b) 전극 활물질층 및 c) 상기 전극 집전체 및 전극 활물질 층 사이에 개재되어 상기 전극 집전체와 전극 활물질층의 결착력을 향상시키는 바인더층을 포함하는 이차전지용 전극을 제조하는 방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 (S1) 단계의 바인더층용 용액은 제1 바인더가 용매로부터 상분리되어, 상기 바인더층은 상기 전극 집전체의 일면의 일부분에 형성되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극을 제조하는 방법.
  14. 제12항에 있어서,
    상기 (S1) 단계는 바인더층용 용액을 전극 집전체 일면에 패턴(pattern)형태로 코팅하여, 상기 바인더층은 상기 전극 집전체의 일부분에 형성되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극을 제조하는 방법.
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