KR20150004680A - 연료 전지용 막-전극 집합체 및 이를 포함하는 연료 전지 스택 - Google Patents

연료 전지용 막-전극 집합체 및 이를 포함하는 연료 전지 스택 Download PDF

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Abstract

고분자 전해질 막, 상기 고분자 전해질 막의 일면에 위치하고 애노드 가스 확산층을 포함하는 애노드 전극, 그리고 상기 고분자 전해질 막의 다른 일면에 위치하는 캐소드 가스 확산층을 포함하는 캐소드 전극을 포함하고, 상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나는 저수지(water reservoir)를 포함하고, 상기 저수지는 기공 및 상기 기공 내에 위치하는 친수성 고분자를 포함하는 연료 전지용 막-전극 집합체, 그리고 이를 포함하는 연료 전지 스택이 제공된다.

Description

연료 전지용 막-전극 집합체 및 이를 포함하는 연료 전지 스택{MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL AND FUEL CELL STACK INCLUDING SAME}
연료 전지용 막-전극 집합체 및 이를 포함하는 연료 전지 스택에 관한 것이다.
연료 전지(fuel cell)는 탄화수소 계열의 연료에 함유되어 있는 수소와, 별도로 공급되는 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템으로서 구성된다.
이러한 연료 전지는 크게, 고분자 전해질형 연료 전지(polymer electrolyte membrane fuel cell)와, 직접 산화형 연료 전지(direct oxidation fuel cell)로 구분될 수 있다.
고분자 전해질형 연료 전지는 스택(stack)이라 불리는 연료 전지 본체(이하에서는, 편의상 "스택"이라 한다)로서 구성되며, 개질기로부터 공급되는 수소와, 공기펌프 또는 팬의 가동에 의해 공급되는 산소의 전기 화학적인 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 구조로 이루어진다.
직접 산화형 연료 전지는 고분자 전해질형 연료 전지와 달리, 수소를 사용하지 않고 연료를 직접적으로 공급받아 상기 연료 중에 함유된 수소와, 별도로 공급되는 산소의 전기 화학적인 반응에 의해 전기 에너지를 발생시키는 구조로 이루어진다.
이와 같은 연료 전지에 있어, 스택은 막-전극 집합체(membrane electrode assembly, MEA)와, 세퍼레이터(separator)(당업계에서는 "바이폴라 플레이트"라고도 한다.)로 이루어진 단위의 셀이 수 개 내지 수십 개로 적층되어 구성된다.
막-전극 집합체는 고분자 전해질 막과 고분자 전해질 막의 양면에 설치된 한 쌍의 전극 촉매층과, 전극 촉매층의 외측에 설치된 한 쌍의 가스 확산층을 포함한다.
연료 전지의 작동시 MEA의 캐소드 전극에 의한 산소의 환원 반응을 통해 물이 생성되는 바, 물을 원활하게 배출시키지 못하면 산화제 가스의 확산이 저해되는 플러딩(flooding) 현상이 발생하는 문제가 있다. 또한, 전해질 막과 캐소드 가스 확산층은 일정한 보수성을 유지하여야만 연료 전지의 발전 효율을 향상시킬 수 있다.
이에 따라, 플러딩 현상을 방지하면서도 전해질 막과 캐소드 가스 확산층의 보수성을 유지하기 위한 연구가 진행되고 있다.
일 구현예는 연료 전지 작동시 발생되는 물을 용이하게 배출하면서도 일정한 보수성을 유지할 수 있는 연료 전지용 막-전극 집합체를 제공하기 위한 것이다.
다른 일 구현예는 상기 연료 전지용 막-전극 집합체를 포함하는 연료 전지 스택을 제공하기 위한 것이다.
일 구현예는 고분자 전해질 막; 상기 고분자 전해질 막의 일면에 위치하고 애노드 가스 확산층을 포함하는 애노드 전극; 및 상기 고분자 전해질 막의 다른 일면에 위치하는 캐소드 가스 확산층을 포함하는 캐소드 전극을 포함하고, 상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나는 저수지(water reservoir)를 포함하고, 상기 저수지는 기공 및 상기 기공 내에 위치하는 친수성 고분자를 포함하는 연료 전지용 막-전극 집합체를 제공한다.
상기 기공은 1 ㎛ 내지 2 mm의 직경을 가질 수 있다.
상기 기공은 상기 고분자 전해질 막과 인접한 상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나의 표면으로부터 1 ㎛ 내지 500 ㎛의 깊이를 가질 수 있다.
상기 친수성 고분자는 비닐알코올 및 비닐아세테이트의 공중합체, 폴리에스테르(polyester), 폴리이소프로필 아크릴아미드(polyisopropyl acrylamide), 폴리에틸렌글리콜(polyethylene glycol, PEG), 폴리프로필렌글리콜(polypropylene glycol), 폴리아크릴산(polyacrylic acid), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리비닐아세테이트(polyvinyl acetate), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 폴리아세트산(poly acetic acid), 폴리비닐알코올(polyvinyl alcohol) 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 친수성 고분자는 가교되어 있을 수 있다.
상기 친수성 고분자는 가교제에 의해 가교되어 있을 수 있고, 상기 가교제는 아크릴레이트(acrylate), 부틸 아크릴레이트(butyl acrylate), 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(trimethylolpropane triacrylate), 부탄디올 디메타크릴레이트(butanediol dimethacrylate), 디알릴 수베레이트(diallyl suberate), 에틸렌글리콜 디메타크릴레이트(ethyleneglycol dimethacrylate), 폴리(에틸렌글리콜) 디메틸 아크릴레이트(poly(ethyleneglycol) dimethyl acrylate), 디글리시딜 에테르(diglycidyl ether), 아크릴아미드(acryl amide), 디비닐벤젠(divinyl benzene) 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 저수지는 상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나의 가스 확산층 내의 공기 유입부를 포함하는 영역에 위치할 수 있다.
상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나는 상기 고분자 전해질 막과 인접한 측면에 위치한 미세 다공층(micro porous layer, MPL), 그리고 상기 미세 다공층의 외측에 위치한 백킹층(backing layer, BL)을 포함할 수 있다.
상기 저수지는 상기 미세 다공층, 상기 백킹층, 또는 이들의 조합의 부위에 형성될 수 있다.
상기 애노드 전극은 애노드 촉매층을 더 포함할 수 있고, 상기 애노드 촉매층은 상기 고분자 전해질 막과 인접하고 상기 애노드 가스 확산층은 상기 애노드 촉매층의 외측에 위치할 수 있다. 상기 캐소드 전극은 캐소드 촉매층을 더 포함할 수 있고, 상기 캐소드 촉매층은 상기 고분자 전해질 막과 인접하고 상기 캐소드 가스 확산층은 상기 캐소드 촉매층의 외측에 위치할 수 있다.
다른 일 구현예는 상기 막-전극 집합체(membrane-electrode assembly, MEA)를 중심에 두고 이의 양측에 세퍼레이터를 밀착되게 배치하여 구성되는 전기 생성 유닛들, 그리고 상기 전기 생성 유닛들을 가압 지지하는 가압 플레이트를 포함하는 연료 전지 스택을 제공한다.
가습 조건이나 높은 전류밀도에서 연료 전지의 운전시에는 수분을 흡수하여 플러딩(flooding) 현상의 발생을 억제하고, 무가습 조건이나 낮은 전류밀도에서 연료 전지의 운전시에는 보관하고 있던 수분을 배출하여 적당한 보수성을 유지함에 따라, 연료 전지의 발전 효율을 향상시킬 수 있다.
도 1은 일 구현예에 따른 연료 전지 스택을 도시한 분해 사시도이다.
도 2는 일 구현예에 따른 연료 전지 스택을 구성하는 전기 생성 유닛을 도시한 분해 사시도이다.
도 3은 일 구현예에 따른 연료 전지용 막-전극 집합체(MEA)를 도시한 측면도이다.
도 4는 도 3에서 Ⅲ-Ⅲ선을 따라 잘라 본 연료 전지용 막-전극 집합체의 횡단면도이다.
도 5는 다른 일 구현예에 따른 연료 전지용 막-전극 집합체를 도시한 측면도이다.
도 6은 도 5에서 Ⅹ-Ⅹ선을 따라 잘라 본 연료 전지용 막-전극 집합체의 횡단면도이다.
도 7은 일 구현예에 따른 연료 전지용 막-전극 집합체를 도시한 정면도이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 구현예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 구현예에 한정되지 않는다.
본 명세서에서 특별한 언급이 없는 한, "조합"이란 혼합 또는 공중합을 의미한다. 또한 "공중합"이란 블록 공중합, 랜덤 공중합 또는 그래프트 공중합을 의미하고, "공중합체"란 블록 공중합체, 랜덤 공중합체 또는 그래프트 공중합체를 의미한다.
일 구현예에 따른 막-전극 집합체(membrane-electrode assembly, MEA)는 고분자 전해질 막, 상기 고분자 전해질 막의 일면에 위치하고 애노드 가스 확산층을 포함하는 애노드 전극, 그리고 상기 고분자 전해질 막의 다른 일면에 위치하는 캐소드 가스 확산층을 포함하는 캐소드 전극을 포함하고, 상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나는 저수지(water reservoir)를 포함하고, 상기 저수지는 기공 및 상기 기공 내에 위치하는 친수성 고분자를 포함한다.
다른 일 구현예에 따른 연료 전지 스택은 상기 막-전극 집합체(MEA)를 중심에 두고 이의 양측에 세퍼레이터를 밀착되게 배치하여 구성되는 전기 생성 유닛들, 그리고 상기 전기 생성 유닛들을 가압 지지하는 가압 플레이트를 포함한다.
먼저 도 1을 참고하여 일 구현예에 따른 연료 전지 스택을 설명하고, 도 2를 참고하여 일 구현예에 따른 전기 생성 유닛을 설명한다.
도 1은 일 구현예에 따른 연료 전지 스택을 도시한 분해 사시도이고, 도 2는 일 구현예에 따른 전기 생성 유닛을 도시한 분해 사시도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 일 구현예에 따른 연료 전지 스택(100)은 연료와 산소를 전기 화학적으로 반응시켜 전기 에너지를 발생시키는 셀(cell) 단위의 전기 생성 유닛(10)을 포함하여 구성된다.
일 구현예에서는 이와 같은 전기 생성 유닛(10)을 복수로 구비하고, 이들 전기 생성 유닛(10)을 연속적으로 배치함으로써 전기 생성 유닛(10)의 집합체 구조에 의한 연료 전지 스택(100)을 형성할 수 있다.
이러한 연료 전지 스택(100)에 사용되는 연료는 메탄올, 에탄올, LPG, LNG, 가솔린, 부탄 가스 등과 같이 수소를 함유한 액체 또는 기체 연료를 포함할 수 있다. 이 경우 일 구현예에 따른 연료 전지 스택(100)은 전기 생성 유닛(10)에 의한 액체 또는 기체 연료와 산소의 직접적인 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 직접 산화형 연료 전지(direct oxidation fuel cell) 방식으로서 구성될 수 있다.
대안으로서, 일 구현예에 따른 연료 전지 스택(100)은 통상적인 개질기를 통해 액체 또는 기체 연료로부터 크랙킹(cracking) 된 수소를 연료로서 사용할 수도 있다. 이 경우 상기 연료 전지 스택(100)은 전기 생성 유닛(10)에 의한 수소와 산소의 반응에 의해 전기 에너지를 발생시키는 고분자 전해질형 연료 전지(polymer electrolyte membrane fuel cell) 방식으로서 구성될 수 있다.
그리고 일 구현예에 따른 연료 전지 스택(100)은 연료와 반응하는 산소로서 별도의 저장수단에 저장된 순수한 산소를 사용할 수 있으며, 산소를 함유하고 있는 공기를 그대로 사용할 수도 있다.
이와 같은 연료 전지 스택(100)에 있어, 전기 생성 유닛(10)은 막-전극 집합체(MEA)(20)를 중심에 두고 이의 양면에 세퍼레이터(separator)(당업계에서는 '바이폴라 플레이트(bipolar plate)'라 한다.)(13, 15)를 밀착되게 배치하여 단일 스택을 형성하며, 전기 생성 유닛(10)이 복수로 구비되어 일 구현예와 같은 적층 구조의 연료 전지 스택(100)을 형성한다.
그리고 연료 전지 스택(100)의 최 외곽에는 상기한 복수의 전기 생성 유닛(10)을 밀착시키는 가압 플레이트(30)가 위치할 수도 있다. 그러나 이에 한정되는 것은 아니며, 연료 전지 스택(100)은 상기 가압 플레이트(30)를 배제하고, 복수의 전기 생성 유닛(10)의 최 외곽에 위치하는 세퍼레이터(13, 15)가 상기 가압 플레이트의 역할을 대신하도록 구성할 수 있다. 또한 가압 플레이트(30)가 복수의 전기 생성 유닛(10)를 밀착시키는 기능 외에, 세퍼레이터(13, 15)의 고유한 기능을 갖도록 구성할 수도 있다.
세퍼레이터(13, 15)는 MEA(20)를 사이에 두고 밀착 배치되어, 막-전극 집합체(20)의 양측에 각각 수소통로(13a)와 공기통로(15a)를 형성한다. 수소통로(13a)는 후술하는 막-전극 집합체(20)의 애노드 전극(26) 측에 위치하고, 공기통로(15a)는 막-전극 집합체(20)의 캐소드 전극(27) 측에 위치한다.
여기서 상기 수소통로(13a) 및 공기통로(15a)는 각기 세퍼레이터(13, 15)에서 임의의 간격을 두고 직선 상태로 배치되고, 그 양단을 교호적으로 연결하여 대략 지그재그 형태로 형성된다. 물론, 상기 수소통로(13a) 및 공기통로(15a)의 배치 구조가 이에 한정되는 것은 아니다.
이와 같은 양측 세퍼레이터(13, 15) 사이에 개재되는 막-전극 집합체(20)는 소정의 면적을 가지고 산화/환원 반응이 일어나는 활성 영역(201)을 구비하며, 그리고 상기 막-전극 집합체(20)는 활성 영역(201)의 가장자리 부분과 연결되는 비활성 영역(202)을 구비한다. 여기서 상기 비활성 영역(202)에는 활성 영역(201)에 상응하는 세퍼레이터(13, 15)의 밀착면 가장자리 부분을 실링하는 가스켓(미도시)이 설치될 수 있다.
도 3은 일 구현예에 따른 막-전극 집합체를 도시한 측면도이고, 도 4는 도 3에서 Ⅲ-Ⅲ선을 따라 잘라 본 막-전극 집합체의 횡단면도이다.
도 3 및 도 4를 참조하면, 막-전극 집합체(20)는 상기한 활성 영역(201)의 양면에 애노드 전극(26)과 캐소드 전극(27)을 구비하고, 두 전극(26, 27) 사이에 고분자 전해질 막(21)을 구비하는 구조로 이루어져 있다.
상기 고분자 전해질 막(21)은 두께가 약 5 ㎛ 내지 약 200 ㎛인 고체 폴리머 전해질로 형성되어, 애노드 촉매층(24)에서 생성된 수소 이온을 캐소드 촉매층(23)으로 이동시키는 이온 교환을 가능하게 한다. 이러한 이온 교환을 효율적으로 하기 위해서는 고분자 전해질 막(21)이 일정한 보수성을 확보하는 것이 좋다.
상기 막-전극 집합체(20)의 일면을 형성하는 상기 애노드 전극(26)은 상기 세퍼레이터(13)와 상기 막-전극 집합체(20) 사이에 형성되는 수소통로(13a)를 통하여 수소 가스를 공급받는 부분으로써, 애노드 가스 확산층(GDL)(28)과 애노드 촉매층(24)을 포함한다.
애노드 가스 확산층(28)은 카본 페이퍼(carbon paper), 카본 클로스(carbon cloth) 또는 이들의 조합으로 이루어지며, 애노드 가스 확산층(28)에는 복수개의 홀(도시하지 않음)이 형성된다. 또한, 애노드 가스 확산층(28)은 수소통로(13a)를 통해서 전달 받은 수소 가스를 홀을 통해서 애노드 촉매층(24)으로 공급한다.
상기 애노드 촉매층(24)에서는 수소 가스를 산화 반응시켜, 변환된 전자를 이웃하는 세퍼레이터(15)를 통해 캐소드 전극(27)으로 이동시키고, 발생된 수소 이온을 고분자 전해질 막(21)을 통하여 캐소드 전극(27)으로 이동시킨다. 이때 전기 생성 유닛(10)에서는 상기 전자의 흐름으로 전기 에너지를 발생시킨다.
상기 애노드 가스 확산층(28)은 두께가 약 100 ㎛ 내지 약 500 ㎛ 일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한 상기 애노드 전극(26)에서 발생된 수소 이온이 고분자 전해질 막(21)을 통하여 이동되어 오는 캐소드 전극(27)은 세퍼레이터(15)와 MEA(20) 사이에 형성되는 공기통로(15a)를 통해 산소가 함유된 공기를 공급받는 부분으로써, 캐소드 가스 확산층(25)과 캐소드 촉매층(23)을 포함한다.
캐소드 가스 확산층(25)은 카본 페이퍼, 카본 클로스 또는 이들의 조합으로 이루어지며, 캐소드 가스 확산층(25)에는 복수개의 홀(도시하지 않음)이 형성된다. 상기 캐소드 가스 확산층(25)은 공기통로(15a)를 통하여 전달 받은 공기를 홀을 통해서 캐소드 촉매층(23)으로 공급한다.
캐소드 촉매층(23)에서는 공기 중의 산소와 상기 애노드 전극(26)으로부터 이동된 수소 이온 및 전자를 환원 반응시켜, 소정 온도의 열과 물을 생성하게 된다.
상기 캐소드 가스 확산층(25)은 두께가 약 100 ㎛ 내지 약 500 ㎛ 일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
도 4를 참조하면, 캐소드 가스 확산층(25)는 기공(25a) 및 상기 기공(25a)에 위치하는 친수성 고분자(25b)를 포함하는 저수지를 포함한다. 도 4는 저수지가 캐소드 가스 확산층(25)에 포함되는 일 예를 제시한 것일 뿐, 이에 한정되지 않는다. 다시 말하면, 상기 저수지는 상기 애노드 가스 확산층에 포함될 수도 있고, 또는 상기 캐소드 가스 확산층 및 상기 애노드 가스 확산층에 모두 포함될 수도 있다.
상기 저수지는 가습 조건이나 높은 전류밀도에서 연료 전지의 운전시에는 수분을 흡수하여 보관함으로써 플러딩(flooding) 현상의 발생을 억제할 수 있고, 무가습 조건이나 낮은 전류밀도에서 연료 전지의 운전시에는 보관하고 있던 수분을 배출하여 적당한 보수성을 유지할 수 있도록 함으로써, 연료 전지의 발전 효율을 향상시킬 수 있다.
일반적으로 연료 전지의 운전시에 전류밀도가 높을수록 수분 발생량이 많아진다.
상기 기공(25a)은 약 1 ㎛ 내지 약 2 mm의 직경을 가질 수 있다. 상기 직경 범위 내의 기공(25a)을 가짐으로써 가스 확산을 방해하지 않는다. 구체적으로는 상기 기공(25a)은 약 1㎛ 내지 약 2mm 의 직경을 가질 수 있고, 더욱 구체적으로는 약 1㎛ 내지 약 50㎛의 직경을 가질 수 있다.
상기 기공(25a)은 상기 캐소드 가스 확산층(25)의 표면으로부터 약 1㎛ 내지 약 500㎛의 깊이로 형성될 수 있다. 상기 기공(25a)의 깊이가 상기 범위 내인 경우, 상기 저수지에서 상기 캐소드 촉매층으로 물의 이동이 원활해지며, 물의 이동 통로를 분리하여 상기 캐소드 가스 확산층 내에서 연료의 공급을 더 효과적으로 전달할 수 있다. 구체적으로는 상기 기공(25a)은 상기 캐소드 가스 확산층(25)의 표면으로부터 약 1㎛ 내지 약 500㎛의 깊이로 형성될 수 있고, 더욱 구체적으로는 약 1㎛ 내지 약 20㎛의 깊이로 형성될 수 있다.
예컨대, 상기 기공(25a)은 캐소드 가스 확산층(25)의 표면에 이온 빔(ion beam), 전자 빔(electron beam), 중성자 빔(neutron beam), γ-선(γ-ray) 또는 이들의 조합을 조사함으로써 형성할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한, 예컨대, 상기 저수지는 상기 기공(25a)을 포함하는 캐소드 가스 확산층(25)의 표면에 친수성 고분자(25b), 또는 친수성 고분자(25b)와 가교제의 혼합물을 스크린 프린팅(screen printing), 침지, 함침, 침투 또는 이들의 조합에 따른 방법으로 도포하여 상기 친수성 고분자(25b)를 상기 기공(25a)에 채움으로써 형성할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
추가적으로 상기 친수성 고분자(25b)를 포함하는 상기 저수지에 열, γ-선, 자외선(UV) 등을 조사함으로써, 상기 친수성 고분자(25b)를 가교(crosslinking)시킬 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 친수성 고분자(25b)가 자체 내에 가교성 작용기를 포함하는 경우에는 별도의 가교제를 사용하지 않더라도 서로 가교될 수 있다. 그러나, 이에 한정되는 것은 아니며 상기 가교 공정을 생략할 수도 있다.
만일 상기 친수성 고분자가 물에 녹아 없어지거나 물에 씻겨 내려가는 특징을 가지는 경우, 상기 가교 공정을 통해 상기 친수성 고분자가 상기 기공에 고정되도록 할 수 있다.
구체적으로는 상기 친수성 고분자는 비닐알코올 및 비닐아세테이트의 공중합체, 폴리에스테르(polyester), 폴리이소프로필 아크릴아미드(polyisopropyl acrylamide), 폴리에틸렌글리콜(polyethylene glycol, PEG), 폴리프로필렌글리콜(polypropylene glycol), 폴리아크릴산(polyacrylic acid), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리비닐아세테이트(polyvinyl acetate), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 폴리아세트산(poly acetic acid), 폴리비닐알코올(polyvinyl alcohol) 또는 이들의 조합을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
구체적으로는 상기 가교제는 상기 가교제는 아크릴레이트(acrylate), 부틸 아크릴레이트(butyl acrylate), 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(trimethylolpropane triacrylate), 부탄디올 디메타크릴레이트(butanediol dimethacrylate), 디알릴 수베레이트(diallyl suberate), 에틸렌글리콜 디메타크릴레이트(ethyleneglycol dimethacrylate), 폴리(에틸렌글리콜) 디메틸 아크릴레이트(poly(ethyleneglycol) dimethyl acrylate), 디글리시딜 에테르(diglycidyl ether), 아크릴아미드(acryl amide), 디비닐벤젠(divinyl benzene) 또는 이들의 조합을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 저수지는 상기 캐소드 가스 확산층에 서로 이격되어 있는 복수 개로 형성될 수 있으며, 연료 및 공기 유입부를 포함하는 영역에도 형성될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 저수지가 상기 연료 및 공기 유입부를 포함하는 영역에 형성되는 경우, 입구부분에 건조한 가스가 유입되는 경우 건조에 의한 막-전극 집합체의 성능저하나 열화를 막을 수 있고, 과포화된 가스가 유입되는 경우 물의 제거로 효과적인 막-전극 집합체의 운전이 가능한 장점을 가질 수 있다.
또한, 상기 저수지는 연료 전지의 작동시 보다 건조해지는 부분에 집중되도록 형성할 수도 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
도 5는 다른 일 구현예에 따른 막-전극 집합체를 도시한 측면도이고, 도 6은 도 5에서 Ⅹ-Ⅹ선을 따라 잘라 본 막-전극 집합체의 횡단면도이다.
도 5 및 도 6을 참조하면, 다른 일 구현예에 따른 막-전극 집합체(50)는 애노드 전극(63)과 캐소드 전극(62)을 구비하고, 두 전극(62, 63) 사이에 고분자 전해질 막(51)을 구비하는 구조로 이루어져 있다.
다른 일 구현예에 따른 막-전극 집합체(50)는 가스 확산층 내에 미세 다공층(micro porous layer, MPL)(54, 55)과 백킹층(backing layer, BL)(56, 57)이 형성된 것을 제외하고는 도 3 및 도 4에 도시한 일 구현예에 따른 막-전극 집합체와 동일한 형상으로 이루어지므로 동일한 구조에 대한 중복된 설명은 생략한다.
막-전극 집합체(50)의 일면을 형성하는 애노드 전극(63)은 고분자 전해질 막(51)의 일면과 접하는 애노드 촉매층(52), 그리고 상기 애노드 촉매층(52)의 외측에 형성된 애노드 미세 다공층(MPL)(54)과 애노드 백킹층(56)을 포함한다.
애노드 미세 다공층(54)은 애노드 촉매층(52)과 애노드 백킹층(56) 사이에 위치하며 애노드 미세 다공층(54)과 애노드 백킹층(56)이 애노드 가스 확산층을 이룬다.
캐소드 전극(62)은 고분자 전해질 막(51)의 일면과 접하는 캐소드 촉매층(53), 그리고 상기 캐소드 촉매층(53)의 외측에 형성된 캐소드 미세 다공층(MPL)(55)과 캐소드 백킹층(57)을 포함한다.
캐소드 미세 다공층(55)은 캐소드 촉매층(53)과 캐소드 백킹층(57) 사이에 위치하며 캐소드 미세 다공층(55)과 캐소드 백킹층(57)이 캐소드 가스 확산층을 이룬다.
애노드 백킹층(56) 및 캐소드 백킹층(57)은 카본 페이퍼, 카본 클로스 또는 이들의 조합으로 이루어질 수 있으며 내부에 홀(도시하지 않음)들이 형성된다.
애노드 미세 다공층(54) 및 캐소드 미세 다공층(55)은 흑연, 탄소나노튜브(CNT), 풀러렌(fullerene, C60), 활성탄소 또는 탄소나노혼(carbon nano horn) 등으로 이루어질 수 있으며, 상기한 백킹층들(56, 57)에 형성된 홀들보다 더 작은 복수 개의 홀(도시하지 않음)들을 갖는다. 이러한 미세 다공층들(54, 55)은 가스를 더욱 분산하여 촉매층(52, 53)으로 전달하는 역할을 한다.
캐소드 백킹층(57)은 공기통로를 통하여 전달 받은 공기를 홀을 통해서 캐소드 미세 다공층(55)으로 전달하며, 캐소드 미세 다공층(55)은 전달된 공기를 더욱 분산시켜서 캐소드 촉매층(53)으로 공급한다. 캐소드 촉매층(53)에서 공기 중의 산소와 상기 애노드 전극(63)으로부터 이동된 수소 이온 및 전자를 환원 반응시켜, 소정 온도의 열과 물을 생성하게 된다.
상기 애노드 미세 다공층(54)은 두께가 약 100㎛ 이하 일 수 있고, 상기 애노드 백킹층(56)은 두께가 약 50㎛ 내지 약 500㎛일 수 있으며, 상기 캐소드 미세 다공층(55)은 두께가 약 100㎛ 이하일 수 있고, 상기 캐소드 백킹층(57)은 두께가 약 50㎛ 내지 약 500㎛일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
도 6을 참조하면, 캐소드 미세 다공층(55)은 기공(55a) 및 상기 기공(55a)에 위치하는 친수성 고분자(55b)를 포함하는 저수지를 포함한다. 그러나, 이에 한정되는 것은 아니며, 저수지는 캐소드 백킹층(57), 또는 캐소드 미세 다공층(55)과 캐소드 백킹층(57)에 형성될 수도 있다. 기공을 형성하는 공정 및 친수성 고분자를 도포하는 공정을 적절히 조절함으로써, 지수지의 형성 위치, 직경 및 깊이를 제어할 수 있다.
이하에서 달리 설명하지 않는 한, 저수지, 저수지의 역할, 기공, 친수성 고분자 및 저수지의 형성 방법에 대한 설명은 상술한 바와 같다.
상기 기공(55a)은 상기 캐소드 미세 다공층(55)의 표면으로부터 약 1㎛ 500㎛의 깊이로 형성될 수 있다. 상기 기공(55a)의 깊이가 상기 범위 내인 경우, 빠른 물의 이동 및 흡수와 물과 가스의 이동 통로의 분리로 인한 확산저항이 감소될 수 있다. 구체적으로는 상기 기공(55a)은 상기 캐소드 미세 다공층(55)의 표면으로부터 약 1㎛ 내지 약 500㎛의 깊이로 형성될 수 있고, 더욱 구체적으로는 약 1㎛ 내지 약 20㎛의 깊이로 형성될 수 있다.
도 7은 일 구현예에 따른 막-전극 집합체를 도시한 정면도이다.
도 7을 참조하면, 일 구현예에 따른 막-전극 집합체(70)는 캐소드 가스 확산층(71)에 서로 이격되어 위치하는 복수 개의 저수지(73)를 포함한다.
그러나, 저수지가 도 7에 도시한 형상으로만 형성되는 것은 아니며, 상기 저수지는 다양한 형상으로 형성될 수 있다.
이하에서 달리 설명하지 않는 한, 막-전극 집합체, 캐소드 가스 확산층 및 저수지에 대한 설명은 상술한 바와 같다.
일 구현예에 따른 막-전극 집합체 및 연료 전지 스택은 캐소드 가스 확산층에 친수성 고분자를 포함하는 저수지를 포함함으로써, 가습 조건이나 높은 전류밀도에서 연료 전지의 운전시에는 수분을 흡수하여 플러딩(flooding) 현상의 발생을 억제하고, 무가습 조건이나 낮은 전류밀도에서 연료 전지의 운전시에는 보관하고 있던 수분을 배출하여 적당한 보수성을 유지함으로써, 연료 전지의 발전 효율을 향상시킬 수 있다.
이하에서 본 발명을 실시예　및 비교예를 통하여 보다 상세하게 설명하고자 하나, 하기의 실시예　및 비교예는 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1
카본 페이퍼(carbon paper)에 Nd-YAG 레이저를 이용하여 직경 50㎛ 및 깊이 50㎛의 홀을 5mm 간격으로 만든다. 홀이 만들어진 가스 확산층에 비닐알코올 및 비닐아세테이트의 공중합체(비닐알코올 및 비닐아세테이트의 단량체 중량비 3:1)를 물에 2 중량%의 농도로 녹인 용액을 상온에서 함침시킨다. 가스 확산층의 표면은 일반적으로 발수처리가 되어 있어 물에 친화력을 가지고 있지 않으나 레이저로 천공(perforation) 처리를 한 부분은 친수성으로 바뀌어 물에 친화성을 가진다. 따라서 만들어진 홀 부분에만 선택적으로 위 용액이 침투된다. 위와 같은 처리를 한 가스 확산층을 용액에서 꺼내 건조시킨다. 위와 같이 함침된 물질은 막-전극 집합체의 운전 중에 녹아나올 수 있으므로 γ-선을 조사하여 가교시켜 저수지를 포함하는 가스 확산층을 제조하였다.
실시예 2
카본 페이퍼(carbon paper)에 Nd-YAG 레이저를 이용하여 직경 50㎛ 및 깊이 50㎛의 홀을 5mm 간격으로 만든다. 홀이 만들어진 가스 확산층을 폴리비닐알코올을 95℃의 물에 녹인 2 중량%의 혼합 용액에 넣어 함침시킨다. 가스 확산층의 표면은 일반적으로 발수처리가 되어 있어 물에 친화력을 가지고 있지 않으나 레이저로 천공(perforation) 처리를 한 부분은 친수성으로 바뀌어 물에 친화성을 가진다. 따라서 만들어진 홀 부분에만 선택적으로 위 용액이 침투된다. 위와 같은 처리를 한 가스 확산층을 용액에서 꺼내 건조시켜, 저수지를 포함하는 가스 확산층을 제조하였다.
비교예 1
카본 페이퍼(carbon paper) 위에 5 중량%의 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)을 코팅하고 카본 슬러리를 도포하여 미세 다공층이 도입된 가스 확산층을 사용하였다.
평가 1: 수분 흡수량( water uptake ) 측정
실시예 1 및 2와 비교예 1에서 제조된 캐소드 가스 확산층의 초기 무게를 측정한 다음, 수분을 가습조건에서 흡수시킨 후의 무게를 측정하였다. 그 결과, 저수지를 형성하지 않은 가스 확산층에 대한 비교예 1의 경우 수분의 흡수가 일어나지 않아 무게 변화가 2% 내로 증가한 반면, 저수지가 형성된 가스 확산층에 대한 실시예 1 및 2의 경우 수분의 흡수가 일어나며 초기 대비 가스 확산층의 무게가 10% 정도 증가하였다.
이상을 통해 본 발명의 구체적인 실시예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고 특허청구범위와 발명의 상세한 설명 및 첨부한 도면의 범위 안에서 여러 가지로 변형하여 실시하는 것이 가능하고 이 또한 본 발명의 범위에 속하는 것은 당연하다.
100: 연료 전지 스택 10: 전기 생성 유닛
13, 15: 세퍼레이터 20, 50, 70: 막-전극 집합체(MEA)
30: 가압 플레이트 201: 활성 영역
202: 비활성 영역 13a: 수소통로
15a: 공기통로 21, 51: 고분자 전해질 막
26, 63: 애노드 전극 27, 62: 캐소드 전극
24, 52: 애노드 촉매층 23, 53: 캐소드 촉매층
25, 71: 캐소드 가스 확산층 28: 애노드 가스 확산층
25a, 55a: 기공 25b, 55b: 친수성 고분자
54: 애노드 미세 다공층 55: 캐소드 미세 다공층
56: 애노드 백킹층 57: 캐소드 백킹층
73: 저수지

Claims (11)

  1. 고분자 전해질 막;
    상기 고분자 전해질 막의 일면에 위치하고 애노드 가스 확산층을 포함하는 애노드 전극; 및
    상기 고분자 전해질 막의 다른 일면에 위치하는 캐소드 가스 확산층을 포함하는 캐소드 전극
    을 포함하고,
    상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나는 저수지(water reservoir)를 포함하고,
    상기 저수지는 기공 및 상기 기공 내에 위치하는 친수성 고분자를 포함하는
    연료 전지용 막-전극 집합체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 기공은 1 ㎛ 내지 2 mm의 직경을 가지는 연료 전지용 막-전극 집합체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 기공은 상기 고분자 전해질 막과 인접한 상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나의 표면으로부터 1㎛ 내지 500㎛의 깊이를 가지는 연료 전지용 막-전극 집합체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 친수성 고분자는 비닐알코올 및 비닐아세테이트의 공중합체, 폴리에스테르(polyester), 폴리이소프로필 아크릴아미드(polyisopropyl acrylamide), 폴리에틸렌글리콜(polyethylene glycol, PEG), 폴리프로필렌글리콜(polypropylene glycol), 폴리아크릴산(polyacrylic acid), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리비닐아세테이트(polyvinyl acetate), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 폴리아세트산(poly acetic acid), 폴리비닐알코올(polyvinyl alcohol) 또는 이들의 조합을 포함하는 연료 전지용 막-전극 집합체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 친수성 고분자는 가교되어 있는 연료 전지용 막-전극 집합체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 친수성 고분자는 가교제에 의해 가교되어 있으며,
    상기 가교제는 아크릴레이트(acrylate), 부틸 아크릴레이트(butyl acrylate), 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(trimethylolpropane triacrylate), 부탄디올 디메타크릴레이트(butanediol dimethacrylate), 디알릴 수베레이트(diallyl suberate), 에틸렌글리콜 디메타크릴레이트(ethyleneglycol dimethacrylate), 폴리(에틸렌글리콜) 디메틸 아크릴레이트(poly(ethyleneglycol) dimethyl acrylate), 디글리시딜 에테르(diglycidyl ether), 아크릴아미드(acryl amide), 디비닐벤젠(divinyl benzene) 또는 이들의 조합을 포함하는 연료 전지용 막-전극 집합체.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 저수지는 상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나의 가스 확산층 내의 공기 유입부를 포함하는 영역에 위치하는 연료 전지용 막-전극 집합체.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 가스 확산층 중 적어도 하나는
    상기 고분자 전해질 막과 인접한 측면에 위치한 미세 다공층(micro porous layer, MPL), 그리고
    상기 미세 다공층의 외측에 위치한 백킹층(backing layer, BL)을 포함하는 연료 전지용 막-전극 집합체.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 저수지는 상기 미세 다공층, 상기 백킹층, 또는 이들의 조합의 부위에 형성되는 연료 전지용 막-전극 집합체.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 전극은 애노드 촉매층을 더 포함하고, 상기 애노드 촉매층은 상기 고분자 전해질 막과 인접하고, 상기 애노드 가스 확산층은 상기 애노드 촉매층의 외측에 위치하고,
    상기 캐소드 전극은 캐소드 촉매층을 더 포함하고, 상기 캐소드 촉매층은 상기 고분자 전해질 막과 인접하고, 상기 캐소드 가스 확산층은 상기 캐소드 촉매층의 외측에 위치하는
    연료 전지용 막-전극 집합체.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항의 막-전극 집합체(membrane-electrode assembly, MEA)를 중심에 두고 이의 양측에 세퍼레이터를 밀착되게 배치하여 구성되는 전기 생성 유닛들, 그리고
    상기 전기 생성 유닛들을 가압 지지하는 가압 플레이트
    를 포함하는 연료 전지 스택.
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