KR20140000911A - 이종 세퍼레이터를 사용하는 전극 조립체 및 이를 구비한 리튬 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 폴리프로필렌(PP) 층, 폴리에틸렌(PE) 층 및 폴리프로필렌(PP) 층이 순서대로 적층된 3층 구조의 제 1 세퍼레이터가 양극과 음극 사이에 개재되어 있는 다수의 단위 셀; 및 적층된 형태로 서로 마주하도록 인접된 상기 단위 셀들 사이에 개재되어 각각의 단위 셀들을 감싸도록 배치된, 연속된 폴리프로필렌(PP) 단층 구조의 제 2 세퍼레이터를 포함하는 전극 조립체를 제공한다. 본 발명에 따르면, 전지의 안정성을 유지하면서 전지의 제조 비용도 크게 감소시킬 수 있다.

Description

이종 세퍼레이터를 사용하는 전극 조립체 및 이를 구비한 리튬 이차전지{Electrode assembly using different type of separators and lithium secondary battery having the same}
본 발명은 이종(異種) 세퍼레이터를 사용하는 전극 조립체 및 이를 구비한 리튬 이차전지에 관한 것이다.
이차전지는 전기화학 반응을 이용해 충전과 방전을 연속적으로 반복하여 반영구적으로 사용할 수 있는 화학 전지로서 납축 전지, 니켈-카드뮴 전지, 니켈-수소 전지 및 리튬 이차전지로 구분될 수 있다. 이 중에서, 리튬 이차전지는 다른 전지들에 비하여 높은 전압 및 에너지 밀도 특성이 우수하여 이차전지 시장을 주도하고 있으며, 전해질의 종류에 따라 액체 전해질을 사용하는 리튬 이온 이차전지, 및 고체형 전해질을 사용하는 리튬 이온 고분자 이차전지로 구분되고 있다.
이러한 리튬 이차전지는 양극, 음극, 전해질 및 세퍼레이터를 구비하는 데, 이들 중 세퍼레이터에서 요구되는 특성은 양극과 음극을 분리하여 전기적으로 절연시키면서도 높은 기공도를 바탕으로 리튬 이온의 투과성을 높여서 이온 전도도를 높이는 것이다.
일반적으로 사용되고 있는 세퍼레이터의 고분자 기재로는 기공 형성에 유리하고, 내화학성 및 기계적 물성, 열적 특성이 우수하면서도 비용이 저렴한 폴리에틸렌(PE)이 주로 사용되고 있다. 그러나, 통상의 충전 조건 이상으로 과충전되거나 또는 전극 조립체의 양극과 음극이 쇼트되는 경우, 양극에서 리튬염과 용매가 혼합된 전해액이 분해되고, 음극에서는 리튬 금속이 석출되어 전지 특성이 열화되고, 내부 단락이 발생할 수 있다.
이러한 이차전지에서, 세퍼레이터로서 3층(tri-layer) 형태, 예컨대 폴리프로필렌(PP)-폴리에틸렌(PE)-폴리프로필렌(PP)의 층 구조가 현재 사용되고 있으며, 상대적으로 융점이 낮은 폴리에틸렌(PE)에 의해 셧다운(shut-down)이 작동하고, 상대적으로 높은 융점을 갖는 폴리프로필렌(PP)에 의해 열 안정성을 도모할 수 있었다. 그러나, 3층 구조의 세퍼레이터의 제조 비용이 높아서 이러한 세퍼레이터의 사용에 따른 비용 부담이 매우 크므로, 셧다운과 열 안정성이 동시에 충족할 수 있으면서 제조 비용이 낮은 해결방법에 대한 요구가 여전히 존재한다.
본 발명은, 다수의 단위 셀을 포함하는 전극 조립체에서 단위 셀 내에서 및 단위 셀들 사이에서 서로 다른 종류의 세퍼레이터를 사용함으로써 효과적인 셧다운과 우수한 열 안정성을 유지하면서 제조 비용을 낮추고자 하는 것이다.
상기 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따라, 폴리프로필렌(PP) 층, 폴리에틸렌(PE) 층 및 폴리프로필렌(PP) 층이 순서대로 적층된 3층 구조의 제 1 세퍼레이터가 양극과 음극 사이에 개재되어 있는 다수의 단위 셀; 및 적층된 형태로 서로 마주하도록 인접된 상기 단위 셀들 사이에 개재되어 각각의 단위 셀들을 감싸도록 배치된, 연속된 폴리프로필렌(PP) 필름 단층 구조의 제 2 세퍼레이터를 포함하는 전극 조립체가 제공된다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 3층 구조의 세퍼레이터의 사용에 의해 전지의 안정성을 유지하면서 제조가 간편한 단층 세퍼레이터의 사용에 의해 제조 비용도 크게 감소시킬 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 잘 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명에 사용될 수 있는 단층 세퍼레이터, 3층 세퍼레이터, 단위 셀 및 전극 조립체의 일례를 개략적으로 나타내는 도면이다.
도 2는 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 풀셀(full-cell)에 대한 단면도이다.
도 3은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 풀셀에 대한 단면도이다.
도 4는 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 바이셀(bi-cell)에 대한 단면도이다.
도 5는 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 바이셀에 대한 단면도이다.
도 6은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 스택-폴딩형의 전극 조립체에 대한 단면도이다.
도 7은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 스택-폴딩형의 전극 조립체에 대한 단면도이다.
도 8은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 양면 스택-폴딩형의 전극 조립체에 대한 단면도이다.
도 9는 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 폴딩필름이 절곡되는 전극 조립체에 대한 단면도이다.
도 10은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 폴딩필름이 절곡되는 양면 전극 조립체에 대한 단면도이다.
도 11은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 폴딩필름이 권취되는 전극 조립체에 대한 단면도이다.
도 12는 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 폴딩필름이 권취되는 양면 전극 조립체에 대한 단면도이다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서의 실시예에 기재된 구성은 본 발명의 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 측면에 따른 전극 조립체는 다수의 단위 셀 및 그 사이에 개재되어 있는 연속적 세퍼레이터(즉, 제 2 세퍼레이터)를 구비한 소위 스택-폴딩형일 수 있다. 본 발명의 일 측면에 따른 스택-폴딩형 전극 조립체는 상기 단위 셀을 그 사이에 개재된 제 2 세퍼레이터가 이후 본원에서 언급하고 있는 여러 양태들의 방식으로 단위 셀들을 감쌀 수 있다. 상기 제 2 세퍼레이터는 단층 구조로서 폴리프로필렌(PP)을 사용할 수 있다. 이러한 단층 구조의 폴리프로필렌(PP)은 그의 융점이 대략 165 내지 170 ℃이므로 전지의 내부 또는 외부 요인에 의한 열 상승에 대해 세퍼레이터로서의 구조적 안정성, 즉 열 안정성이 우수하게 유지될 수 있다.
본 발명에 사용될 수 있는 단위 셀은, 3층 구조의 제 1 세퍼레이터가 양극과 음극 사이에 개재되어 있는 구조를 갖는다. 상기 제 1 세퍼레이터는 순서대로 적층된 폴리프로필렌(PP) 층, 폴리에틸렌(PE) 층 및 폴리프로필렌(PP) 층의 3층 구조일 수 있다. 전술된 바와 같이, 외곽의 폴리프로필렌(PP) 층은 그의 융점으로 인해 열 안정성을 유지할 수 있으며, 이들 폴리프로필렌(PP) 층들 사이에 개재되어 있는 폴리에틸렌(PE) 층은 상대적으로 낮은 융점, 예컨대 그의 융점이 대략 105 내지 140 ℃이므로 전지에 셧다운 기능을 부여할 수 있다.
이와 같이, 단위 셀 내의 3층 구조의 제 1 세퍼레이터는 그의 PP/PE/PP 3층 구조에 의해 효과적인 셧다운과 열 안정성을 부여할 수 있고, 단위 셀들 사이에 개재되어 감싸고 있는 PP 단층의 제 2 세퍼레이터에 의해 열 안정성이 유지될 수 있다.
연속된 폴리프로필렌(PP) 단층 구조의 제 2 세퍼레이터는 스택-폴딩형 이차전지의 여러 실시양태로서 적층된 형태로 서로 마주하도록 인접된 상기 단위 셀들 사이에 개재되어 각각의 단위 셀들을 감싸도록 배치될 수 있다. 본 발명의 제 2 세퍼레이터는 이후 본원에서 특히 첨부된 도면을 통해 언급하고 있는 여러 양태들의 방식으로 단위 셀들을 감쌀 수 있다(예컨대, 도 6 내지 도 10 참고).
따라서, 전극 조립체에서, PP/PE/PP 3층 구조의 세퍼레이터를 제 1 세퍼레이터로서 단위 셀 내에 사용하면서 융점이 상대적으로 높은 PP의 단층 세퍼레이터를 제 2 세퍼레이터로서 단위 셀들 사이에 사용함으로써, 셧다운 및 열 안정성 장점과 상기 PP의 단층 세퍼레이터의 사용에 의한 제조 비용 감소 등의 장점을 동시에 제공할 수 있다.
한편, 제 1 세퍼레이터 및 제 2 세퍼레이터에 사용될 수 있는 폴리에틸렌(PE)은 열가소성 화합물로서 에틸렌 단량체로부터 유리 라디칼 중합, 지글러-나타 중합(Zieglar-Natta polymerization), 메탈로센 촉매 중합 등에 의해 제조될 수 있다. 그의 예로는 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌 등이 있다. 또한, 폴리프로필렌(PP)은 PE와 유사하게 열가소성 물질로서 지글러-나타 중합, 용액(슬러리) 중합, 기상 중합, Montedison-Mitsui, Himont' Sperilpol법 등을 통해 제조될 수 있다.
본 발명의 제 1 세퍼레이터 및 제 2 세퍼레이터를 전지에 적용하는 공정으로는 일반적인 공정인 권취(winding) 이외에도 세퍼레이터와 전극의 적층(lamination, stack) 및 접음(folding) 공정이 가능하다. 전술한 바와 같이, 본 발명의 제 1 세퍼레이터는 이차전지의 양극과 음극 사이에 개재될 수 있고, 본 발명의 제 2 세퍼레이터는 다수의 셀 또는 전극을 집합시켜 전극 조립체를 구성할 때 인접하는 셀 또는 전극 사이에 개재될 수 있다.
도 1을 참고하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 3층 구조의 제 1 세퍼레이터(110) 및 상기 제 1 세퍼레이터(110)가 전극들 사이에 개재된 단위 셀(111,112,113)을 단층 구조의 제 2 세퍼레이터(101) 상에 소정의 간격으로 배치하여 다양한 형태의 전극 조립체를 형성할 수 있다(도 1a). 상기 제 1 세퍼레이터(110)는 폴리프로필렌 층(104), 폴리에틸렌 층(103) 및 폴리프로필렌 층(104)이 순서대로 적층된 3층 구조를 가지며(도 1b), 이 3층 구조의 제 1 세퍼레이터(110)는 전극(102,105) 사이에 개재되어 단위 셀(111), 예컨대 비제한적으로 예시된 풀셀(112) 또는 바이셀(113)의 형태를 취할 수 있다(도 1c, 도 1d 및 도 1e). 이러한 비제한적인 풀셀(112) 또는 바이셀(113)들 사이에 단층 구조의 제 2 세퍼레이터(101)가 개재되어서 첨부된 도면 및 그의 상기 설명에서 기재된 바와 같은 다양한 형태의 전극 조립체를 형성할 수 있다(도 6 내지 도 10).
특히, 도 7은 권취된 폴딩필름(80)의 사이에 단위 셀들이 삽입된 구조를 갖는 스택-폴딩형 전극 조립체의 일례를 예시하고 있다. 전극 조립체에서의 세퍼레이터의 사용량에 대해 도 7을 참고하면, 단위 셀(10/70/20)을 다수 권취하고 있는 폴딩필름(80)은 단위 셀 내에 개재되어 있는 세퍼레이터(70)에 비해 그 사용량이 많음을 알 수 있다. 연속된 폴딩필름을 사용하는 이러한 스택-폴딩형 전극 조립체에서, 사용량이 상대적으로 많은 폴딩필름에 대해서 본 발명의 단층 구조의 제 2 세퍼레이터, 즉 구조가 간단하여 제조가 간편하고 그 제조 비용이 저렴한 층으로 대체하여 사용함으로써 본 발명의 효과를 극대화할 수 있다.
일 실시예에 따르면, 풀셀(full-cell) 또는 바이셀(bi-cell)의 구조를 갖는 다수의 단위 셀을 폴딩필름으로 집합시켜 제조할 수 있다. 여기서, 상기 그리고 이후 언급되는 폴딩필름은 일반적인 절연필름 또는 본 발명의 제 2 세퍼레이터일 수 있다.
상기 풀셀 구조는 극성이 다른 전극 사이에 세퍼레이터가 개재된 셀 구조를 적어도 하나 이상 포함하되 최외측에 위치한 전극의 극성이 다른 셀 구조를 의미한다. 도 2 및 도 3을 참조한 풀셀 구조의 일례(200,300)로는 양극(10)/세퍼레이터(70)/음극(20) 또는 양극(10)/세퍼레이터(70)/음극(20)/세퍼레이터(70)/양극(10)/세퍼레이터(70)/음극(20) 등을 들 수 있다.
또한, 상기 바이셀 구조는 극성이 다른 전극 사이에 세퍼레이터가 개재된 셀 구조를 적어도 하나 이상 포함하되 최외측에 위치한 전극의 극성이 같은 셀 구조를 의미한다. 도 4 및 도 5를 참조한 바이셀 구조의 일례(400,500)로는 양극(10)/세퍼레이터(70)/음극(20)/세퍼레이터(70)/양극(10) 또는 음극(20)/세퍼레이터(70)/양극(10)/세퍼레이터(70)/음극(20) 등을 들 수 있다.
폴딩필름을 사용하여 단위 셀들을 집합시키는 방식은 여러 가지가 가능하다. 도 6을 참조한 일례로, 길이 방향으로 연장된 폴딩필름(80)의 한쪽 면에 다수의 단위 셀들(10/70/20)을 소정의 간격으로 배열한 후 배열된 단위 셀들과 함께 폴딩필름을 한쪽 방향으로 권취하여 전극 조립체(600)를 제조할 수 있다. 이렇게 제조된 전극 조립체(700)는 권취된 폴딩필름(80)의 사이에 단위 셀들(10/70/20)이 삽입된 구조를 갖는다(도 7). 도 8을 참조한 다른 예로, 길이 방향으로 연장된 폴딩필름의 양면에 다수의 단위 셀들(10/70/20)을 소정의 간격으로 배열한 후 배열된 단위 셀들과 함께 폴딩필름(80)을 한쪽 방향으로 권취하여 전극 조립체를 제조할 수 있다. 이렇게 제조된 전극 조립체는 권취된 폴딩필름의 사이에 단위 셀들이 삽입된 구조를 갖는다. 상기 단위 셀들의 배치 간격과 각 단위 셀의 최외각에 위치하는 전극의 극성은 폴딩필름에 접한 상부 셀의 전극과 하부 셀의 전극의 극성이 반대가 되도록 선택된다. 일례로, 양극/세퍼레이터/음극/폴딩필름/양극/세퍼레이터/음극/폴딩필름/양극...과 같은 전극 조립체의 구조가 형성되도록 단위 셀의 배치간격과 각 단위 셀의 최외각에 위치하는 전극의 극성이 선택될 수 있다.
도 9를 참조한 또 다른 예는, 길이 방향으로 연장된 폴딩필름(80)의 한쪽 면에 다수의 단위 셀들(10/70/20)을 소정의 간격으로 배열하고, 배열된 단위 셀들(10/70/20)과 함께 폴딩필름(80)을 지그재그형으로 절곡하여, 절곡된 폴딩필름 사이에 단위 셀이 배치된 구조로 전극 조립체(900)를 제조할 수 있다. 이렇게 제조된 전극 조립체는 절곡하여 적층된 폴딩필름의 사이에 단위 셀들이 삽입된 구조를 갖는다. 도 10을 참조한 다른 예로, 길이 방향으로 연장된 폴딩필름(80)의 양면에 다수의 단위 셀들(10/70/20)을 소정의 간격으로 배열한 후 배열된 단위 셀들(10/70/20)과 함께 폴딩필름을 지그재그형으로 절곡하여, 절곡된 폴딩필름 사이에 단위 셀(10/70/20)이 배치된 구조로 전극 조립체(1000)를 제조할 수 있다. 이렇게 제조된 전극 조립체는 절곡하여 적층된 폴딩필름의 사이에 단위 셀들이 삽입된 구조를 갖는다. 상기 단위 셀들의 배치 간격과 각 단위 셀의 최외각에 위치하는 전극의 극성은 폴딩필름에 접한 상부 셀의 전극과 하부 셀의 전극의 극성이 반대가 되도록 선택된다. 일례로, 양극/세퍼레이터/음극/폴딩필름/양극/세퍼레이터/음극/폴딩필름/양극...과 같은 전극 조립체의 구조가 형성되도록 단위 셀의 배치간격과 각 단위 셀의 최외각에 위치하는 전극의 극성이 선택될 수 있다.
그리고, 폴딩필름을 사용하여 전극들을 집합시키는 방식은 여러 가지가 가능하다. 도 11을 참조한 일례로, 폴딩필름(80)의 한쪽 면에 음극(20), 양극(10), 음극, 양극...을 교대로 배치하고, 한쪽 방향으로 폴딩필름(80)과 함께 배치된 전극(10,20)을 권취하여 전극 조립체(1100)를 제조할 수 있다. 이렇게 제조된 전극 조립체는 권취된 폴딩필름의 사이에 전극들이 삽입된 구조를 갖는다. 도 12를 참조한 다른 예로, 길이 방향으로 연장된 폴딩필름(80)의 양면에 다수의 전극들(10,20)을 소정의 간격으로 배열한 후 배열된 전극들(10,20)과 함께 폴딩필름(80)을 한쪽 방향으로 권취하여 전극 조립체(1200)를 제조할 수 있다. 이렇게 제조된 전극 조립체는 권취된 폴딩필름의 사이에 전극들이 삽입된 구조를 갖는다. 상기 전극들의 배치 간격과 상기 전극의 극성은 폴딩필름에 접한 상부 전극과 하부 전극의 극성이 반대가 되도록 선택된다. 일례로, 양극/폴딩필름/음극/폴딩필름/양극...과 같은 전극 조립체의 구조가 형성되도록 전극의 배치간격과 각 전극의 극성이 선택될 수 있다.
또 다른 예는, 폴딩필름의 한쪽 면에 음극, 양극, 음극, 양극...을 교대로 배치하고, 한쪽 방향으로 폴딩필름과 함께 배치된 전극을 절곡하여, 절곡된 폴딩필름 사이에 전극이 배치된 구조로 전극 조립체를 제조할 수 있다. 이렇게 제조된 전극 조립체는 절곡하여 적층된 폴딩필름의 사이에 전극들이 삽입된 구조를 갖는다. 다른 예로, 길이 방향으로 연장된 폴딩필름의 양면에 다수의 전극들을 소정의 간격으로 배열한 후 배열된 전극들과 함께 폴딩필름을 절곡하여, 절곡된 폴딩필름 사이에 단위 셀이 배치된 구조로 전극 조립체를 제조할 수 있다. 이렇게 제조된 전극 조립체는 절곡하여 적층된 폴딩필름의 사이에 전극들이 삽입된 구조를 갖는다. 상기 전극들의 배치 간격과 상기 전극의 극성은 폴딩필름에 접한 상부 전극과 하부 전극의 극성이 반대가 되도록 선택된다. 일례로, 양극/폴딩필름/음극/폴딩필름/양극...과 같은 전극 조립체의 구조가 형성되도록 전극의 배치간격과 각 전극의 극성이 선택될 수 있다.
한편, 전극 조립체의 제조에 사용되는 폴딩필름의 길이는 마지막 단위 셀 또는 전극을 상기에서 설명한 방식으로 집합시킨 후, 전극 조립체를 적어도 한번 이상 감쌀 수 있도록 선택될 수 있다. 다만, 상기의 전극 조립체들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 또한 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
전술된 여러 전극 조립체를 포함할 수 있는 본 발명의 이차전지는 리튬 금속 이차전지, 리튬 이온 이차전지, 리튬 폴리머 이차전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차전지 등을 포함하는 리튬 이차전지가 바람직하다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 제 1 세퍼레이터 및 제 2 세퍼레이터는 그 일면 또는 양면에 무기물 입자와 바인더로 이루어진 다공성 코팅층이 형성될 수 있다.
본 발명의 제 1 세퍼레이터 및 제 2 세퍼레이터에 있어서, 다공성 코팅층 형성에 사용되는 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전기화학 소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0 내지 5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 전기화학 소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다.
또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 또는 이들의 혼합물을 포함하는 것이 바람직하다. 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3(PLZT), PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2 , SiC 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
또한, 바인더로는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스(carboxyl methyl cellulose), 아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔공중합체 (acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer), 폴리이미드(polyimide) 및 부틸 아크릴레이트-에틸 아크릴레이트-시아노 아크릴 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들의 2종 이상의 혼합물일 수 있다. 바인더로서 고분자만을 사용할 경우 적절한 용매에 용해시켜 코팅액을 준비한다. 바인더로서 저분자가 포함되는 경우, 고분자는 저분자에 용해될 수 있으므로, 용매를 사용하지 않을 수 있다.
용매로는 사용하고자 하는 바인더와 용해도 지수가 유사하며, 끓는점이 낮은 것이 바람직하다. 이는 혼합이 균일하게 이루어질 수 있으며, 이후 용매를 용이하게 제거할 수 있기 때문이다. 용매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 사이클로헥산(cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
본 발명의 제 1 세퍼레이터 및 제 2 세퍼레이터와 함께 적용될 전극으로는 특별히 제한되지 않으며, 당업계에 알려진 통상적인 방법에 따라 전극 활물질을 전극 집전체에 결착된 형태로 제조할 수 있다. 상기 전극 활물질 중 양극 활물질의 비제한적인 예로는 종래 전기화학 소자의 양극에 사용될 수 있는 통상적인 양극 활물질이 사용 가능하며, 특히 리튬망간 산화물, 리튬코발트 산화물, 리튬니켈 산화물, 리튬철 산화물 또는 이들을 조합한 리튬복합 산화물을 사용하는 것이 바람직하다. 음극 활물질의 비제한적인 예로는 종래 전기화학 소자의 음극에 사용될 수 있는 통상적인 음극 활물질이 사용 가능하며, 특히 리튬 금속 또는 리튬 합금, 탄소, 석유코크(petroleum coke), 활성화 탄소(activated carbon), 그래파이트(graphite) 또는 기타 탄소류 등과 같은 리튬 흡착물질 등이 바람직하다. 양극 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있으며, 음극 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.
본 발명에서 사용될 수 있는 전해액은 A+B-와 같은 구조의 염으로서, A+는 Li+, Na+, K+와 같은 알칼리 금속 양이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고 B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, AsF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2 -, C(CF2SO2)3 -와 같은 음이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염이 프로필렌 카보네이트(PC), 에틸렌 카보네이트(EC), 디에틸카보네이트(DEC), 디메틸카보네이트(DMC), 디프로필카보네이트(DPC), 디메틸설폭사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 테트라하이드로퓨란, N-메틸-2-피롤리돈(NMP), 에틸메틸카보네이트(EMC), 감마 부티로락톤 (g-부티로락톤) 또는 이들의 혼합물로 이루어진 유기 용매에 용해 또는 해리된 것이 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
상기 전해액 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전지 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전지 조립 전 또는 전지 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.

Claims (13)

  1. 폴리프로필렌(PP) 층, 폴리에틸렌(PE) 층 및 폴리프로필렌(PP) 층이 순서대로 적층된 3층 구조의 제 1 세퍼레이터가 양극과 음극 사이에 개재되어 있는 다수의 단위 셀; 및 적층된 형태로 서로 마주하도록 인접된 상기 단위 셀들 사이에 개재되어 각각의 단위 셀들을 감싸도록 배치된, 연속된 폴리프로필렌(PP) 단층 구조의 제 2 세퍼레이터를 포함하는 전극 조립체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 단위 셀이, 극성이 다른 전극 사이에 세퍼레이터가 개재된 셀 구조를 적어도 하나 이상 포함하되 최외측에 위치한 전극의 극성이 다른 셀 구조를 갖는 풀셀(full-cell), 또는 극성이 다른 전극 사이에 세퍼레이터가 개재된 셀 구조를 적어도 하나 이상 포함하되 최외측에 위치한 전극의 극성이 같은 셀 구조를 갖는 바이셀(bi-cell)인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 풀셀이 양극/제 1 세퍼레이터/음극 또는 음극/제 1 세퍼레이터/양극 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 바이셀이 양극/제 1 세퍼레이터/음극/제 1 세퍼레이터/양극 또는 음극/제 1 세퍼레이터/양극/제 1 세퍼레이터/음극 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 세퍼레이터 및 제 2 세퍼레이터의 적어도 일면에 무기물 입자와 바인더의 혼합된 코팅층이 도포되어 있는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 무기물 입자가 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1 - xLaxZr1 -yTiyO3(PLZT, 0<x<1, 0<y<1), Pb(Mg1 /3Nb2 /3)O3-PbTiO3(PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2 및 SiC로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들의 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 바인더가 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스(carboxyl methyl cellulose), 아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔공중합체(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer), 폴리이미드(polyimide) 및 부틸 아크릴레이트-에틸 아크릴레이트-시아노 아크릴 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들의 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  8. 제 1 항에 있어서,
    길이 방향으로 연장된 제 2 세퍼레이터의 한쪽 면에 다수의 단위 셀들이 소정의 간격으로 배열되어 있고, 배열된 단위 셀들과 함께 제 2 세퍼레이터가 한쪽 방향으로 권취되어 있는 전극 조립체.
  9. 제 1 항에 있어서,
    길이 방향으로 연장된 제 2 세퍼레이터의 양면에 다수의 단위 셀들이 소정의 간격으로 배열되어 있고, 배열된 단위 셀들과 함께 제 2 세퍼레이터가 한쪽 방향으로 권취되어 있는 전극 조립체.
  10. 제 1 항에 있어서,
    길이 방향으로 연장된 제 2 세퍼레이터의 한쪽 면에 다수의 단위 셀들이 소정의 간격으로 배열되어 있고, 배열된 단위 셀들과 함께 제 2 세퍼레이터가 지그재그형으로 절곡되고, 절곡된 제 2 세퍼레이터 사이에 단위 셀이 배치되어 있는 전극 조립체.
  11. 제 1 항에 있어서,
    길이 방향으로 연장된 제 2 세퍼레이터의 양면에 다수의 단위 셀들이 소정의 간격으로 배열되어 있고, 배열된 단위 셀들과 함께 제 2 세퍼레이터가 지그재그형으로 절곡되고, 절곡된 제 2 세퍼레이터 사이에 단위 셀이 배치되어 있는 전극 조립체.
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 2 세퍼레이터의 길이가 마지막 단위 셀 또는 전극을 집합시킨 후, 전극 조립체를 적어도 한번 이상 감쌀 수 있도록 선택되는 전극 조립체.
  13. 제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항의 전극 조립체를 케이스 내에 수납하여 제조된 리튬 이차전지.
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