KR20120090839A - Ｍｔｊ막 및 그 제조 방법 - Google Patents

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가쯔미 스에미쯔
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르네사스 일렉트로닉스 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명의 과제는, 높은 결정 배향성을 갖는 강자성층 상에 터널 배리어층을 형성함으로써 MTJ막을 작성하는 경우에, 읽어내기 특성의 열화를 억제하는 것이다.
MTJ막의 제조 방법은, 제1 강자성층을 형성하는 공정과, 제1 강자성층 상에 터널 배리어층을 형성하는 공정과, 터널 배리어층 상에 제2 강자성층을 형성하는 공정을 포함한다. 제1 강자성층은, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막이다. 터널 배리어층을 형성하는 공정은, 단위 성막 처리를 n회(n은 2 이상의 정수) 반복하는 것을 포함한다. 단위 성막 처리는, Mg막을 스퍼터법에 의해 퇴적하는 공정과, 퇴적된 Mg막을 산화하는 공정을 포함한다. 1회째의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 Mg막의 막 두께는, 0.3㎚ 이상 0.5㎚ 이하이다. 2회째 이후의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 Mg막의 막 두께는, 0.1㎚ 이상 0.45㎚ 이하이다.

Description

ＭＴＪ막 및 그 제조 방법{MTJ FILM AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은, MTJ(Magnetic Tunnel Junction ; 자기 터널 접합)막의 제조 방법에 관한 것이다. 특히, 본 발명은, 다단계 산화법에 의해 터널 배리어층을 형성하는 MTJ막의 제조 방법에 관한 것이다.
자기 랜덤 액세스 메모리(MRAM : Magnetic Random Access Memory)는, 고집적·고속 동작의 관점에서 유망한 불휘발성 메모리이다. MRAM에서는, 자기 저항 효과를 나타내는 자기 저항 소자가 메모리 셀로서 이용된다. 전형적인 자기 저항 소자로서, 터널 배리어층이 2층의 강자성층 사이에 끼워진 MTJ(Magnetic Tunnel Junction ; 자기 터널 접합)가 알려져 있다.
도 1은, 전형적인 MTJ막의 구조를 개략적으로 나타내고 있다. 전형적인 MTJ막은, 제1 강자성층(110), 터널 배리어층(120) 및 제2 강자성층(130)이 순서대로 적층된 적층 구조를 포함하고 있다. 터널 배리어층(120)은, 막 두께 1∼2㎚ 정도의 얇은 절연층이며, 그 재료는 Al이나 Mg의 산화물이다. 제1 강자성층(110) 및 제2 강자성층(130)은 각각 자화(도 1의 예에서는, 모두 면내 방향 자화)를 갖고 있다. 여기서, 제1 강자성층(110)과 제2 강자성층(130) 중 한쪽은, 자화 방향이 고정된 자화 고정층(핀층)이고, 다른 쪽은, 자화 방향이 반전 가능한 자화 자유층(프리층)이다. 자화 고정층과 자화 자유층의 자화 방향이 "반(反)평행"인 경우의 MTJ의 저항값은, 자기 저항 효과에 의해, 그들이 "평행"인 경우의 저항값보다도 커진다. MTJ막은, 이러한 저항값의 변화를 이용함으로써 데이터를 불휘발적으로 기억한다. MTJ막에 대한 데이터의 기입은, 자화 자유층의 자화 방향을 반전시킴으로써 행해진다.
MRAM의 기입 특성 및 읽어내기 특성은, MTJ의 막 특성에 의해 결정된다. 예를 들면, 읽어내기 특성에는, 터널 배리어층의 피복성이나 막질이 크게 기여한다. 주된 읽어내기 특성으로서는, 저항 면적 곱, 즉 규격화 접합 저항(R×A ; R＝소자 저항, A＝접합 면적)이나 자기 저항비(MR비)를 들 수 있다. 이들 R×A나 MR비는, CIPT(Current In-Plane Tunneling)법에 의해 얻을 수 있다. 터널 배리어층의 피복성이나 막질의 열화는, 그들 R×A의 저하(쇼트)나 MR비의 저하를 초래한다. 따라서, 양호한 터널 배리어층을 형성하는 것이 요망된다.
터널 배리어층의 형성 방법의 하나로서, 산화물(예:MgO) 타깃을 이용한 RF 스퍼터링을 들 수 있다. 그러나 RF 스퍼터링에 의해 터널 배리어층을 형성한 경우, 접합 저항의 웨이퍼 면내 균일성이 좋지 않은 것이 알려져 있다. 또한, 파티클의 발생이나 타깃 콘타미네이션의 관점에서, RF 스퍼터링은 MRAM의 양산에는 부적합하다.
터널 배리어층의 다른 형성 방법으로서, 「후 산화법」이 알려져 있다. 후 산화법에 따르면, (1) 금속막(Al막이나 Mg막)을 스퍼터법에 의해 퇴적하는 금속 퇴적 공정이 우선 실시되고, 그 후에 이어서, (2) 산소 래디컬 등을 도입함으로써 퇴적 금속막을 산화하는 산화 공정이 실시된다. 이에 의해, Al2O3 혹은 MgO로 이루어지는 터널 배리어층이 형성된다. 후 산화법은, 우수한 접합 저항의 웨이퍼 면내 균일성이 얻어진다고 하는 특징을 갖고 있어, MRAM의 양산에는 불가결한 기술이라고 여겨지고 있다.
「다단계 산화법」은, 후 산화법의 일종이며, 전술한 금속 퇴적 공정과 산화 공정을 2회 이상 반복한다. 바꿔 말하면, 1세트의 금속 퇴적 공정과 산화 공정을 「단위 성막 처리」로 하였을 때, 그 단위 성막 처리가 복수회 반복 실행된다.
특허 문헌 1(일본 특허 공개 제2000-357829호 공보)에는, 다단계 산화법에 관련되는 기술이 개시되어 있다. 해당 관련 기술에 따르면, 1회째의 단위 성막 처리에 있어서, 퇴적되는 금속막의 막 두께는, 0.3㎚ 이상이며 1㎚ 미만으로 설정된다. 또한, 2회째 이후의 단위 성막 처리에 있어서, 퇴적되는 금속막의 막 두께는, 0.1㎚∼1.5㎚로 설정된다. 이에 의해 과부족이 없는 산화 상태의 터널 배리어층이 형성되는 것이 설명되어 있다.
특허 문헌 1 : 일본 특허 공개 제2000-357829호 공보
최근, 전류 구동 자계벽 이동형(Current-Driven Domain Wall Motion)의 MRAM에 있어서, 기입 전류 저감의 관점에서, 수직 자기 이방성을 갖는 수직 자화막이 주목받고 있다. 현재 가장 유망한 수직 자화막 중 하나가, Co 박막과 Ni 박막이 교대로 적층된 Co/Ni 적층막이다. Co/Ni 적층막에 있어서 수직 자기 이방성을 발현시키기 위해서는, 적절한 기초층을 이용한 결정 배향의 제어가 중요하다. 적절한 기초층 상에 Co/Ni 적층막을 형성함으로써, 그 Co/Ni 적층막은 강한 fcc(111) 배향을 갖는 미세 결정막으로 되고, 그 경우에, 강한 수직 자기 이방성을 실현할 수 있다.
여기서, 본원 발명자는, 실험을 통해, 다음과 같은 문제점을 처음으로 발견하였다. 그 문제점이라 함은, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막 상에, 전술한 후 산화법이나 다단계 산화법에 의해 MgO막을 터널 배리어층으로서 형성한 경우, 읽어내기 특성(R×A, MR비)이 열화될 가능성이 있다고 하는 것이다. 예를 들면, 전술한 특허 문헌 1에 기재된 막 두께 조건을 충족시키도록, 1회째, 2회째의 단위 성막 처리에 있어서 각각 0.7㎚의 Mg막을 퇴적한 샘플이 작성되었다(이후에 설명되는 도 8b도 참조). 그리고 그 샘플에 관하여, R×A 및 MR비의 열화가 확인되었다(이후에 설명되는 도 11, 도 12 등도 참조).
또한, 본원 발명자는, 이러한 문제점은 후 산화법이나 다단계 산화법에 특유하며, RF 스퍼터링의 경우에는 발생하지 않는다고 하는 것도, 실험적으로 확인하였다. 즉, MgO 타깃을 이용한 RF 스퍼터링에 의해, Co/Ni 수직 자화막 상에 MgO막이 터널 배리어층으로서 형성되는 경우에는, 상기 문제는 발생하지 않았다.
이들의 것으로부터, 본원 발명자는, 상기 문제가 「결정립의 성장」에 기인한다고 생각하였다. 도 2를 참조하여, 본원 발명자가 생각한 문제 발생 메커니즘을 설명한다.
도 2에는, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막 상에, 1∼2㎚ 정도의 Mg막이 퇴적된 모습이 도시되어 있다. 전술한 바와 같이, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막은, 강한 fcc(111) 배향을 갖는 미세 결정막이다. 그러한 고결정 배향의 Co/Ni 적층막은, Mg 결정 성장에 대한 바탕으로서 작용하여, 에피택셜적으로 Mg 결정 성장을 촉진한다고 생각된다. 그 때문에, 막 두께가 1∼2㎚ 정도라도, Mg 결정립의 성장이 시작되어 버린다. Mg 결정립이 성장하면, 도 2에 도시되는 바와 같이, 국소적으로 막 두께가 얇은 부분이 생겨 버린다. 즉, 터널 배리어층의 피복성이 열화된다.
이와 같이 Mg 퇴적 공정에 있어서 국소적으로 얇은 부분이 생기면, 이어지는 산화 공정에 있어서, 그 국소적으로 얇은 부분을 통해, 하층의 Co/Ni 적층막도 산화되어 버릴 가능성이 있다. 이것은, MR비 저하의 원인이 된다. 또한, 열처리에 의해 계면 원소 확산이 진행된 경우에는, 국소적으로 얇은 부분이 리크 스폿으로 되어, 그것이 접합 쇼트(R×A의 저하) 및 MR비 저하를 야기한다. 열처리에 의해 R×A나 MR비가 저하되므로, MTJ막의 내열성이 열화되었다고 할 수 있다(이후에 설명되는 도 9, 도 10도 참조).
또한, 전술한 바와 같이, 특허 문헌 1에 기재된 막 두께 조건을 충족시키는 샘플(1회째, 2회째의 단위 성막 처리에 있어서 각각 0.7㎚의 Mg막을 퇴적)에 관해서도 마찬가지로, R×A나 MR비의 저하가 보였다. 이 결과로부터, 0.7㎚ 정도의 막 두께의 경우라도, 마찬가지의 현상이 발생하였다고 생각된다. 즉, 특허 문헌 1에 있어서 규정된 막 두께 범위에서는, 읽어내기 특성의 열화가 발생할 가능성이 있다. 이것은, 특허 문헌 1에서는 「결정립의 성장」에 대해서 인식되어 있지 않았기 때문이다.
이상에서 설명된 바와 같이, 후 산화법이나 다단계 산화법에 의해 터널 배리어층을 형성하는 경우, 읽어내기 특성(R×A, MR비)이 열화될 가능성이 있다. 여기서, 하층의 강자성층은, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막에 한정되지 않는다. 결정립의 성장이라고 하는 관점에서 보면, 높은 결정 배향성을 갖는 강자성층 상에, 후 산화법이나 다단계 산화법에 의해 터널 배리어층을 형성하는 경우에, 마찬가지의 문제가 발생할 것이라고 생각된다. 높은 결정 배향성을 갖는 강자성층 상에 터널 배리어층을 형성함으로써 MTJ막을 작성하는 경우에, 읽어내기 특성의 열화를 억제하는 것이 요망된다.
본 발명의 하나의 관점에 있어서, MTJ막의 제조 방법이 제공된다. 그 제조 방법은, 제1 강자성층을 형성하는 공정과, 제1 강자성층 상에 터널 배리어층을 형성하는 공정과, 터널 배리어층 상에 제2 강자성층을 형성하는 공정을 포함한다. 제1 강자성층은, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막이다. 터널 배리어층을 형성하는 공정은, 단위 성막 처리를 n회(n은 2 이상의 정수) 반복하는 것을 포함한다. 단위 성막 처리는, Mg막을 스퍼터법에 의해 퇴적하는 공정과, 퇴적된 Mg막을 산화하는 공정을 포함한다. 1회째의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 Mg막의 막 두께는, 0.3㎚ 이상 0.5㎚ 이하이다. 2회째 이후의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 Mg막의 막 두께는, 0.1㎚ 이상 0.45㎚ 이하이다.
본 발명의 다른 관점에 있어서, MTJ막의 제조 방법이 제공된다. 그 제조 방법은, 제1 강자성층을 형성하는 공정과, 제1 강자성층 상에 터널 배리어층을 형성하는 공정과, 터널 배리어층 상에 제2 강자성층을 형성하는 공정을 포함한다. 제1 강자성층은, fcc(111) 배향의 결정 구조를 갖는다. 터널 배리어층을 형성하는 공정은, 단위 성막 처리를 n회(n은 2 이상의 정수) 반복하는 것을 포함한다. 단위 성막 처리는, Mg막을 스퍼터법에 의해 퇴적하는 공정과, 퇴적된 Mg막을 산화하는 공정을 포함한다. 1회째의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 Mg막의 막 두께는, 0.3㎚ 이상 0.5㎚ 이하이다. 2회째 이후의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 Mg막의 막 두께는, 0.1㎚ 이상 0.45㎚ 이하이다.
본 발명의 또 다른 관점에 있어서, MTJ막이 제공된다. 그 MTJ막은, 제1 강자성층과, 제1 강자성층의 상에 형성된 터널 배리어층과, 터널 배리어층 상에 형성된 제2 강자성층을 구비한다. 제1 강자성층은, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막이다. 터널 배리어층은, n층(n은 2 이상의 정수)의 MgO막을 구비한다. n층의 MgO막 중 제1 강자성층에 가장 가까운 제1 MgO막의 막 두께는, 0.2415㎚ 이상 0.4025㎚ 이하이다. n층의 MgO막 중 제1 MgO막 이외의 각각의 막 두께는, 0.0805㎚ 이상 0.36225㎚ 이하이다.
본 발명에 따르면, 높은 결정 배향성을 갖는 강자성층 상에 터널 배리어층을 형성함으로써 MTJ막을 작성하는 경우에, 읽어내기 특성의 열화를 억제하는 것이 가능해진다.
도 1은 전형적인 MTJ막의 구조를 개략적으로 나타내는 도면이다.
도 2는 본 발명이 해결하고자 하는 과제를 설명하기 위한 도면이다.
도 3은 본 발명의 실시 형태에 따른 MTJ막의 구조의 일례를 나타내는 단면도이다.
도 4는 본 발명의 실시 형태에 따른 MTJ막의 구조의 다른 예를 나타내는 단면도이다.
도 5는 본 발명의 실시 형태에 따른 MTJ막의 제조 방법을 나타내는 개념도이다.
도 6은 본 발명의 실시 형태에 따른 MTJ막의 제조 방법의 변형예를 나타내는 개념도이다.
도 7은 실험에 있어서 이용된 샘플의 막 구성을 나타내는 도면이다.
도 8a는 샘플 A의 Mg막 두께 조건을 나타내는 개념도이다.
도 8b는 샘플 B의 Mg막 두께 조건을 나타내는 개념도이다.
도 8c는 샘플 C의 Mg막 두께 조건을 나타내는 개념도이다.
도 8d는 샘플 D의 Mg막 두께 조건을 나타내는 개념도이다.
도 9는 샘플 A에 관한, R×A의 어닐링 온도 의존성을 나타내는 그래프이다.
도 10은 샘플 A에 관한, MR비의 어닐링 온도 의존성을 나타내는 그래프이다.
도 11은 각 샘플에 관한, R×A의 산화 시간 의존성을 나타내는 그래프이다.
도 12는 각 샘플에 관한, MR비의 산화 시간 의존성을 나타내는 그래프이다.
도 13은 각 샘플에 관한, R×A의 Mg막 두께 의존성을 나타내는 그래프이다.
도 14는 각 샘플에 관한, MR비의 Mg막 두께 의존성을 나타내는 그래프이다.
첨부 도면을 참조하여, 본 발명의 실시 형태를 설명한다.
1. 구조
도 3은, 본 실시 형태에 따른 MTJ막(1)의 구조의 일례를 도시하는 단면도이다. 기판(10) 상에 기초층(20)이 형성되어 있다. 기초층(20) 상에 제1 강자성층(30)이 형성되어 있다. 제1 강자성층(30) 상에 터널 배리어층(40)이 형성되어 있다. 터널 배리어층(40) 상에 제2 강자성층(50)이 형성되어 있다. 제2 강자성층(50) 상에 캡층(60)이 형성되어 있다.
터널 배리어층(40)은 제1 강자성층(30)과 제2 강자성층(50)과의 사이에 끼워져 있고, 그들 제1 강자성층(30), 터널 배리어층(40) 및 제2 강자성층(50)에 의해 자기 터널 접합(MTJ)이 형성되어 있다. 이러한 MTJ막(1)에 있어서, 예를 들면 제1 강자성층(30)이 자화 자유층 혹은 자계벽 이동층으로서 기능하고, 제2 강자성층(50)이 자화 고정층으로서 기능한다.
본 실시 형태에 있어서, 제1 강자성층(30)은, 높은 결정 배향성을 갖는다. 보다 상세하게는, 제1 강자성층(30)은, 강한 fcc(111) 배향의 결정 구조를 갖는다. 전형적으로는, 제1 강자성층(30)은, Co 박막과 Ni 박막이 교대로 적층된 Co/Ni 적층막이다. 기초층(20)을 적절하게 선택함으로써, 강한 fcc(111) 배향의 결정 구조를 갖는 Co/Ni 적층막을 형성할 수 있다. 그 경우, Co/Ni 적층막은, 수직 자기 이방성(자화 용이축이 막면에 대하여 수직 방향)을 갖게 된다. 즉, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막은, 높은 결정 배향성을 갖는 Co/Ni 적층막과 등가이다. 또한, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막을 자계벽 이동형 MRAM의 자계벽 이동층으로서 이용함으로써, 기입 전류를 저감할 수 있어 적합하다.
기초층(20)은, 상술한 높은 결정 배향성을 갖는 제1 강자성층(30)이 실현되는 재료로 형성된다. 기초층(20)은, 복수의 층이 적층된 적층 구조를 갖고 있어도 된다. 적절한 기초층(20)으로서는, Ta/Pt, Co/Pt, NiFeB/Pt, NiFeZr/Pt, NiFeZr/Pt/CoPt 등을 들 수 있다.
터널 배리어층(40)은, 막 두께 1∼2㎚ 정도의 MgO막이다. 이후에 상세하게 설명되는 바와 같이, 터널 배리어층(40)은, 다단계 산화법에 의해, 제1 강자성층(30) 상에 형성된다.
제2 강자성층(50)은, Co, Ni, Fe 중 어느 하나 또는 그들의 합금을 포함한다. 제2 강자성층(50)은, 복수의 층이 적층된 적층 구조를 갖고 있어도 된다. 예를 들면, 제2 강자성층(50)은 Co 박막과 Pt 박막이 교대로 적층된 Co/Pt 적층막이다. 또한, 제2 강자성층(50)은, 적층 페리 구조를 갖고 있어도 된다.
캡층(60)은, 열처리나 소자 형상 가공시의 프로세스 데미지에 의한 MTJ막의 변질을 방지하기 위한 층이다. 캡층(60)의 재료로서는, Ta나 Ru 등을 들 수 있다. 또한, 캡층(60)은 설치되지 않아도 된다.
도 4는, 본 실시 형태에 따른 MTJ막(1)의 구조의 다른 예를 나타내고 있다. 도 4에 도시된 바와 같이, 제1 강자성층(30)과 터널 배리어층(40)과의 사이에, 얇은 계면층(35)이 개재되어 있어도 된다. 즉, 터널 배리어층(40)은, 반드시 제1 강자성층(30)의 "바로 위"에 형성되어 있지 않아도 되고, 얇은 계면층(35)을 개재하여 제1 강자성층(30) 상에 형성되어 있어도 된다. 계면층(35)은, 예를 들면 아몰퍼스 CoFeB층이다. 이 경우, MTJ막(1)의 MR비가 향상되는 것이 알려져 있다.
2. 제조 방법
이하, 본 실시 형태에 따른 MTJ막(1)의 제조 방법을 상세하게 설명한다. 도 5는, 본 실시 형태에 따른 MTJ막(1)의 제조 방법을 나타내고 있다.
우선, 기판(10) 상에, 스퍼터법에 의해, 기초층(20)이 형성된다. 기초층(20)은, 높은 결정 배향성을 갖는 제1 강자성층(30)이 성장 가능한 재료로 형성된다. 적절한 기초층(20)으로서는, Ta/Pt, Co/Pt, NiFeB/Pt, NiFeZr/Pt, NiFeZr/Pt/CoPt 등을 들 수 있다. 계속해서, 그 기초층(20) 상에, 스퍼터법에 의해, 높은 결정 배향성을 갖는 제1 강자성층(30)이 형성된다. 적합하게는, Co막과 Ni막이 교대로 반복하여 스퍼터 퇴적되어, Co/Ni 적층막이 제1 강자성층(30)으로서 형성된다. 그러한 Co/Ni 적층막은, 강한 fcc(111) 배향의 결정 구조를 갖는 미세 결정막이며, 또한 수직 자기 이방성을 갖는 수직 자화막이다.
다음으로, 제1 강자성층(30) 상에, 터널 배리어층(40)이 형성된다. 또한, 도 4에서 도시된 바와 같이, 터널 배리어층(40)은, 얇은 계면층(35)(예를 들면, 아몰퍼스 CoFeB층)을 개재하여 제1 강자성층(30) 상에 형성되어 있어도 된다. 이 경우에도, 제1 강자성층(30)의 결정 배향은, 계면층(35)을 통해, 터널 배리어층(40)의 형성에 영향을 미칠 수 있다.
본 실시 형태에 따르면, 터널 배리어층(40)은 「다단계 산화법」에 의해 형성된다. 즉, 터널 배리어층(40)은, 단위 성막 처리를 n회(n은 2 이상의 정수) 반복함으로써 형성된다. 각 단위 성막 처리는, Mg 퇴적 공정과 산화 공정을 포함한다. 산화 공정은, Mg 퇴적 공정 후에 이어서 실시된다.
Mg 퇴적 공정에서는, Mg막(41)이 스퍼터법에 의해 퇴적된다. 도 5에서는, i회째(i＝1∼n)의 Mg 퇴적 공정에 있어서 퇴적되는 Mg막은, Mg막(41-i)으로 나타내어져 있다.
산화 공정에서는, Mg 퇴적 공정에 의해 퇴적된 Mg막(41)의 산화가 행해진다. 그 결과, MgO막(42)이 형성된다. 도 5에서는, i회째(i＝1∼n)의 산화 공정에 의해 얻어지는 MgO막은, MgO막(42-i)으로 나타내어져 있다. 여기서, 가장 적절한 산화 방법은, 진공 중에 순(純)산소를 도입함으로써 행해지는「자연 산화법」이다. 혹은, 래디컬 상태로 활성화된 산소를 진공 중에 도입하는「래디컬 산화법」이 이용되어도 된다.
본 실시 형태에 따르면, 결정립의 성장이 억제되도록, 각 단위 성막 처리가 실시된다. 구체적으로는, 각 Mg 퇴적 공정에 있어서 퇴적되는 Mg막(41)의 막 두께가, 결정립이 성장하지 않을 정도로 설정된다. 결정립의 성장이 억제되는 적절한 Mg막 두께 범위는, 실험을 통해 본원 발명자에 의해 발견되었다. 그 실험 및 적절한 Mg막 두께 범위에 대해서는, 후술한다. 결정립의 성장이 억제되므로, 도 2에서 나타내어진 국소적으로 얇은 부분의 발생이 방지된다. 그 결과, R×A나 MR비 등의 읽어내기 특성의 열화가 방지된다.
터널 배리어층(40)의 형성이 완료된 후, 그 터널 배리어층(40) 상에 제2 강자성층(50)이 형성된다. 제2 강자성층(50)은, Co, Ni, Fe 중 어느 하나 또는 그들의 합금을 포함한다. 예를 들면, Co막과 Pt막이 교대로 반복하여 스퍼터 퇴적되어, Co/Pt 적층막이 제2 강자성층(50)으로서 형성된다. 또한, 제2 강자성층(50)은, 적층 페리 구조를 갖고 있어도 된다.
도 6은, 변형예를 나타내고 있다. 변형예에서는, 최종회(n회째)의 단위 성막 처리에 있어서의 산화 공정이 생략된다. 즉, n회째의 Mg 퇴적 공정에 의해 Mg막(41-n)이 형성되면, 터널 배리어층(40)의 형성이 완료된다. 이 경우, 제2 강자성층(50)은, Mg막(41-n) 상에 형성된다. 제2 강자성층(50)과 산소와의 접촉을 방지할 수 있어, 적합하다.
또한, 도 5 및 도 6에서 나타내어진 공정은, 도중에 대기 개방시키지 않고, 진공조 중에서 연속적으로 실시된다.
3.실험 및 적절한 Mg막 두께 범위
본원 발명자는, 결정립의 성장이 억제되는 적절한 Mg막 두께 범위를, 실험을 통해 발견하였다. 이하, 그 실험 및 적절한 Mg막 두께 범위에 대해서 설명한다.
도 7은, 실험에 있어서 이용된 샘플의 막 구성을 나타내고 있다. 기초층(20)은, NiFeZr(1.5㎚), Pt(2㎚), Co(0.4㎚), Pt(0.8㎚), Co(0.4㎚), Pt(0.8㎚)의 적층막이다. 제1 강자성층(30)은, Co(0.3㎚), Ni(0.6㎚), Co(0.3㎚), Ni(0.6㎚), Co(0.3㎚), Ni(0.6㎚), Co(0.3㎚), Ni(0.6㎚), Co(0.3㎚)의 적층막이다. 터널 배리어층(40)에 대해서는 별도로 설명한다.
제2 강자성층(50)은, Co(0.4㎚), Pt(0.4㎚), Co(0.4㎚), Pt(0.4㎚), Co(0.4㎚), Pt(0.4㎚), Co(0.4㎚), Ru(0.95㎚), Co(0.4㎚), Pt(0.4㎚), Co(0.4㎚), Pt(0.4㎚), Co(0.4㎚), Pt(0.4㎚), Co(0.4㎚), Pt(0.8㎚)의 적층 페리막이다. 캡층(60)은, Ru층(7㎚)이다.
터널 배리어층(40)은, 다단계 산화법에 의해 형성되는 MgO막이다. 여기서, 서로 다른 Mg막 두께 조건에서, 4종류의 샘플(샘플 A, 샘플 B, 샘플 C, 샘플 D)이 작성되었다. 도 8a, 도 8b, 도 8c 및 도 8d는, 각각 샘플 A, 샘플 B, 샘플 C 및 샘플 D의 Mg막 두께 조건을 나타내고 있다. 각 도면에는, 각 Mg 퇴적 공정에 있어서 퇴적되는 Mg막(41)의 막 두께가 나타내어져 있다. 또한, 삼각 마크는, 산화 공정의 실시를 나타낸다. 여기서는, 도 6에서 나타내어진 변형예가 채용되어, 최종회(n회째)의 단위 성막 처리에 있어서의 산화 공정이 생략되어 있다.
도 8a를 참조하여, 샘플 A의 터널 배리어층(40)의 형성 방법을 설명한다. 1회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-1)(1.3㎚)이 퇴적되었다. 이어서, 래디컬 산화법에 의해 1회째의 산화 공정이 행해졌다. 마지막으로, 2회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-2)(0.35㎚)이 퇴적되었다.
도 8b를 참조하여, 샘플 B의 터널 배리어층(40)의 형성 방법을 설명한다. 1회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-1)(0.7㎚)이 퇴적되었다. 이어서, 래디컬 산화법에 의해 1회째의 산화 공정이 행해졌다. 다음으로, 2회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-2)(0.7㎚)이 퇴적되었다. 계속해서, 래디컬 산화법에 의해 2회째의 산화 공정이 행해졌다. 마지막으로, 3회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-3)(0.35㎚)이 퇴적되었다. 또한, 이 샘플 B의 Mg막 두께 조건은, 특허 문헌 1에 기재된 막 두께 조건을 충족시키고 있는 것에 유의 바란다.
도 8c를 참조하여, 샘플 C의 터널 배리어층(40)의 형성 방법을 설명한다. 1회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-1)(0.5㎚)이 퇴적되었다. 이어서, 래디컬 산화법에 의해 1회째의 산화 공정이 행해졌다. 다음으로, 2회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-2)(0.45㎚)이 퇴적되었다. 이어서, 래디컬 산화법에 의해 2회째의 산화 공정이 행해졌다. 다음으로, 3회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-3)(0.45㎚)이 퇴적되었다. 이어서, 래디컬 산화법에 의해 3회째의 산화 공정이 행해졌다. 마지막으로, 4회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-4)(0.35㎚)이 퇴적되었다.
도 8d를 참조하여, 샘플 D의 터널 배리어층(40)의 형성 방법을 설명한다. 1회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-1)(0.5㎚)이 퇴적되었다. 이어서, 래디컬 산화법에 의해 1회째의 산화 공정이 행해졌다. 다음으로, 2회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-2)(0.3㎚)이 퇴적되었다. 계속해서, 래디컬 산화법에 의해 2회째의 산화 공정이 행해졌다. 다음으로, 3회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-3)(0.3㎚)이 퇴적되었다. 이어서, 래디컬 산화법에 의해 3회째의 산화 공정이 행해졌다. 다음으로, 4회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-4)(0.3㎚)이 퇴적되었다. 이어서, 래디컬 산화법에 의해 4회째의 산화 공정이 행해졌다. 마지막으로, 5회째의 Mg 퇴적 공정이 실시되어, Mg막(41-5)(0.35㎚)이 퇴적되었다.
또한, 최적의 산화 시간 조건에서의 특성 비교를 가능하게 하기 위해서, 각 종류의 샘플마다, 산화 시간을 변화시킨 복수의 샘플을 작성하였다. 그리고 작성한 각각의 샘플에 대해, 열처리(어닐링)가 실시되고, R×A 및 MR비가 측정되었다. 또한, R×A 및 MR비는, CIPT법에 의해 얻어졌다.
도 9는, 샘플 A에 관한, R×A의 어닐링 온도 의존성을 나타내고 있다. 또한, 도 10은, 샘플 A에 관한, MR비의 어닐링 온도 의존성을 나타내고 있다. 300℃ 이상의 고온에서 열처리가 행해지면, R×A의 극단적인 저하 및 MR비의 저하가 발생하는 것을 알 수 있다. 산화 시간을 변화시켜도, 이 문제는 해결되지 않았다. 도 2에서 설명된 바와 같이, 결정립의 성장에 의해 생긴 국소적으로 얇은 부분이 리크 스폿으로 되어, 그것이 접합 쇼트(R×A의 저하) 및 MR비 저하를 야기시켰다고 생각된다. 열처리에 의해 R×A나 MR비가 저하되므로, MTJ막의 내열성이 열화되었다고 할 수 있다.
도 11은, 각 샘플에 관한, R×A의 산화 시간 의존성을 나타내는 그래프이다. 도 12는, 각 샘플에 관한, MR비의 산화 시간 의존성을 나타내는 그래프이다. 횡축은, 각각의 산화 공정에 있어서의 산화 시간의 합계를 나타내고 있다. 또한, 삼각 마크가 샘플 A, 동그라미 마크가 샘플 B, 마름모 마크가 샘플 C, 사각 마크가 샘플 D의 특성을 각각 나타내고 있다. 또한, 샘플 A에 대해서는, 300℃의 열처리가 행해진 후의 특성이 나타내어져 있고, 그 밖의 샘플 B, C, D에 대해서는, 350℃의 열처리가 행해진 후의 특성이 나타내어져 있다.
도 12로부터, 샘플 B, C, D에 관해서, MR비가 산화 시간에 의존하여 변화하는 것을 알 수 있다. 특히, 산화 시간이 50초 정도인 경우에, 어느 쪽의 MR비도 가장 높게 되어 있다. 산화 시간이 50초인 경우, 샘플 B, C, D의 MR비는, 각각 7.5％, 11％, 12％ 정도이다. 그 한편, MgO(산화물) 타깃을 이용한 RF 스퍼터링법으로 터널 배리어층을 형성한 실험에서는, 원래 얻어지는 MR비가 11％∼12％인 것이 확인되어 있다. 따라서, 샘플 C 및 샘플 D에서는, MR비가 저하된다고 하는 문제를 해소할 수 있는 것을 알 수 있다. 그러나 샘플 B의 MR비는, 샘플 C, D의 경우와 비교하여 명확하게 낮아져 있어, 문제가 충분히 해소되어 있지 않다. 또한, 도 10에서도 도시된 바와 같이, 샘플 A에 관해서는 MR비가 극단적으로 낮아져 있어, 문제가 현저하다.
도 11로부터, 샘플 B, C, D에 관해서, R×A가 산화 시간에 의존하여 변화하는 것을 알 수 있다. 한편, 샘플 A에 관해서는, 산화 시간에 의존하지 않고 R×A가 극단적으로 낮아져 있어, 이것은 접합 쇼트의 발생을 의미하고 있다. 샘플 C 및 샘플 D에 관해서는, 산화 시간의 증가에 수반하여 R×A가 단조 증가하는 것을 알 수 있다. MR비가 가장 높아지는 최적 산화 시간(50초)에서의 R×A는, 샘플 C의 경우는 약 200Ωum2, 샘플 D의 경우는 약 300Ωum2로, 충분히 높다. 즉, 샘플 C 및 샘플 D에서는, 접합 쇼트는 발생되어 있지 않아, R×A가 저하된다고 하는 문제를 해소할 수 있는 것을 알 수 있다. 또한, 산화 시간의 증가에 수반되는 R×A의 단조 증가는, 다음과 같이 해석 가능하다. 즉, 산화 시간이 최적 산화 시간보다도 짧은 경우, 미산화 Mg가 잔류하고, 그것에 의해 R×A가 저하된다. 또한, 산화 시간이 최적 산화 시간보다도 긴 경우, 자성층의 산화에 의해 R×A가 증가한다. 이러한 산화 시간의 증가에 수반되는 R×A의 단조 증가는, 후 산화법의 경우에 일반적으로 보여지는 현상이다.
샘플 B에 있어서는, 접합 쇼트의 상태는 회피할 수 있다고 생각되지만, 그 R×A의 산화 시간 의존성은 극히 특이하다. 구체적으로는, 산화 시간이 최적 산화 시간을 초과한 경우, 산화 시간의 증가에 수반하여 R×A가 감소하고 있다. 이 현상은 해석이 곤란하지만, 샘플 B에서는 R×A에 관한 내열성 열화 문제가 완전하게는 해소되지 않을 가능성이 높다.
도 13은, 각 샘플에 관한, R×A의 Mg막 두께 의존성을 나타내는 그래프이다. 도 14는, 각 샘플에 관한, MR비의 Mg막 두께 의존성을 나타내는 그래프이다. 횡축은, Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께를 나타내고 있다. 보다 상세하게는, 샘플 A에 관해서는, 1회째의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께＝1.3㎚가 채용되어 있다. 샘플 B에 관해서는, 1회째, 2회째의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께＝0.7㎚가 채용되어 있다. 샘플 C에 관해서는, 2회째, 3회째의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께＝0.45㎚가 채용되어 있다. 샘플 D에 관해서는, 2∼4회째의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께＝0.3㎚가 채용되어 있다. 또한, 종축은, MR비가 가장 높아지는 최적 산화 시간에서의 특성(R×A, MR비)을 나타내고 있다.
도 13 및 도 14로부터, 퇴적 Mg막 두께가 보다 작은 쪽이, 좋은 특성이 얻어지는 것을 알 수 있었다. 이것은, 퇴적 Mg막 두께가 작으면, 결정립의 성장이 억제되기 때문이다. 또한, 샘플 C와 샘플 D를 비교하면, 1회째의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께는 모두 0.5㎚로 동일하지만, 특성은 샘플 D의 쪽이 좋게 되어 있다. 이것은, 2회째 이후의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께의 차(샘플 C의 경우 0.45㎚, 샘플 D의 경우 0.3㎚)에 기인하고 있다고 생각할 수밖에 없다. 즉, 2회째 이후의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께도, 보다 작은 쪽이 바람직하다. 2회째 이후의 Mg 퇴적 공정에 있어서도, 하방의 Co/Ni 적층막의 결정 배향성의 영향이 있다고 생각된다.
이상에서 설명된 실험 결과로부터, 샘플 A, B에서는 특성 열화의 문제는 해소되지 않지만, 샘플 C, D에서는 특성 열화의 문제가 해소되는 것이 판명되었다. 샘플 C, D의 Mg막 두께 조건으로부터, 1회째의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께는 적어도 0.5㎚ 이하이면 되고, 2회째 이후의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께는 적어도 0.45㎚ 이하이면 된다고 할 수 있다. 특허 문헌 1에서는,「결정립의 성장에 의한 특성 열화」라고 하는 과제 인식이 없었기 때문에, 막 두께 범위의 상한값이 크게 되어 있었다. 본 발명은,「결정립의 성장을 억제한다」고 하는 관점에서, 막 두께 범위의 상한값을 보다 적절하게 규정하였다고 할 수 있다. 또한, Mg막 두께 범위의 하한값은, 특허 문헌 1에 기재된 것과 마찬가지여도 된다. 따라서, 적절한 Mg막 두께 범위는, 다음과 같이 된다.
1회째의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께:0.3㎚ 이상 0.5㎚ 이하
2회째 이후의 Mg 퇴적 공정에 있어서의 Mg막 두께:0.1㎚ 이상 0.45㎚ 이하
또한, Mg막(41)을 산화하여 얻어지는 MgO막(42)의 막 두께는, 원래의 Mg막(41)의 막 두께보다도 작아진다. 이론적으로는, MgO막(42)의 막 두께는, Mg막(41)의 막 두께의 80.5％가 된다. 따라서, 제1 층의 MgO막(42-1)(제1 강자성층(30)에 가장 가까운 MgO막)의 적절한 막 두께 범위는, 이론상, 0.2415㎚ 이상 0.4025㎚ 이하이다. 또한, 제2층째 이후의 MgO막(42-j)(j＝2∼n)의 적절한 막 두께 범위는, 이론상, 0.0805㎚ 이상 0.36225㎚ 이하이다.
이상, 본 발명의 실시 형태가 첨부 도면을 참조함으로써 설명되었다. 단, 본 발명은, 전술한 실시 형태에 한정되지 않고, 요지를 일탈하지 않는 범위에서 당업자에 의해 적절히 변경될 수 있다.
1 : MTJ막
10 : 기판
20 : 기초층
30 : 제1 강자성층
35 : 계면층
40 : 터널 배리어층
41 : Mg막
42 : MgO막
50 : 제2 강자성층
60 : 캡층

Claims (7)

  1. 제1 강자성층을 형성하는 공정과,
    상기 제1 강자성층 상에 터널 배리어층을 형성하는 공정과,
    상기 터널 배리어층 상에 제2 강자성층을 형성하는 공정을 포함하고,
    상기 제1 강자성층은, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막이며,
    상기 터널 배리어층을 형성하는 공정은, 단위 성막 처리를 n회(n은 2 이상의 정수) 반복하는 것을 포함하고,
    상기 단위 성막 처리는,
    Mg막을 스퍼터법에 의해 퇴적하는 공정과,
    상기 퇴적된 Mg막을 산화하는 공정을 포함하고,
    1회째의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 상기 Mg막의 막 두께는, 0.3㎚ 이상 0.5㎚ 이하이고,
    2회째 이후의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 상기 Mg막의 막 두께는, 0.1㎚ 이상 0.45㎚ 이하인 MTJ막의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    n회째의 단위 성막 처리에 있어서, 상기 퇴적된 Mg막을 산화하는 공정은 생략되는 MTJ막의 제조 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 퇴적된 Mg막을 산화하는 공정은, 자연 산화에 의해 실시되는 MTJ막의 제조 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 터널 배리어층은, 아몰퍼스 CoFeB층을 개재하여, 상기 제1 강자성층 상에 형성되는 MTJ막의 제조 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제1 강자성층은, 기초층 상에 형성되고,
    상기 기초층은, Ta/Pt, Co/Pt, NiFeB/Pt, NiFeZr/Pt, NiFeZr/Pt/CoPt 중 어느 것인 MTJ막의 제조 방법.
  6. 제1 강자성층을 형성하는 공정과,
    상기 제1 강자성층 상에 터널 배리어층을 형성하는 공정과,
    상기 터널 배리어층 상에 제2 강자성층을 형성하는 공정을 포함하고,
    상기 제1 강자성층은, fcc(111) 배향의 결정 구조를 갖고,
    상기 터널 배리어층을 형성하는 공정은, 단위 성막 처리를 n회(n은 2 이상의 정수) 반복하는 것을 포함하고,
    상기 단위 성막 처리는,
    Mg막을 스퍼터법에 의해 퇴적하는 공정과,
    상기 퇴적된 Mg막을 산화하는 공정을 포함하고,
    1회째의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 상기 Mg막의 막 두께는, 0.3㎚ 이상 0.5㎚ 이하이고,
    2회째 이후의 단위 성막 처리에 있어서 퇴적되는 상기 Mg막의 막 두께는, 0.1㎚ 이상 0.45㎚ 이하인 MTJ막의 제조 방법.
  7. 제1 강자성층과,
    상기 제1 강자성층 상에 형성된 터널 배리어층과,
    상기 터널 배리어층 상에 형성된 제2 강자성층을 구비하고,
    상기 제1 강자성층은, 수직 자기 이방성을 갖는 Co/Ni 적층막이며,
    상기 터널 배리어층은, n층(n은 2 이상의 정수)의 MgO막을 구비하고,
    상기 n층의 MgO막 중 상기 제1 강자성층에 가장 가까운 제1 MgO막의 막 두께는, 0.2415㎚ 이상 0.4025㎚ 이하이고,
    상기 n층의 MgO막 중 상기 제1 MgO막 이외의 각각의 막 두께는, 0.0805㎚ 이상 0.36225㎚ 이하인 MTJ막.
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