KR20110112114A - 프로폴리스 추출물을 이용한 친환경 제제 제조 방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 프로폴리스 추출물을 이용한 친환경 제제 제조 방법에 관한 것으로, 벌집 등 원괴(Grad Raw Propolis)에 함유되어 있는 불순물을 제거하고, 80~95% 에탄올에 -10℃이하 제습 냉동실에서 20-50일간 침지(Dlssolving Raw Propolis In Ethanol)하고, 0.01~1㎛입자의 필터에 여과하여 프로폴리스 액을 준비하고, 여과된 프로폴리스 액을 초기중량의 20-50% 중량 감소까지 농축하되, 회수되는 프로폴리스는 냉각콘덴서로 포집하고, 농축 및 포집된 프로폴리스 액을 혼합하여 동결건조하여, 입자 200~300메쉬로 분쇄하고, 말토 덱스트린-10(Malto Dextrin-10) 50-70중량%와 분쇄된 프로폴리스30-50중량%를 넣고 혼합 후 과립 압출성형기에 넣어서 과립형태로 제조하여, -5℃~-10℃에서 32~48시간 건조하여 포장함으로서, 프로폴리스 추출물을 이용한 친환경 제제를 제조한다.

Description

프로폴리스 추출물을 이용한 친환경 제제 제조 방법{Manufacturing method of propolis pharmaceutical}

본 발명은 프로폴리스 추출물을 이용한 친환경 제제 제조 방법에 관한 것이다.

현재 우리가 이룬 농업의 발전은 새로운 품종의 육종과 더불어 인간이 인위적으로 합성하여 만든 화학비료 및 화학농약의 투입에 기인한 것임은 주지의 사실이다.

그러나 농업생산성을 높이기 위한 이들 화학제품, 특히 화학농약의 과다사용은 식물병원균의 저항성 획득, 농산물에 대한 농약 독성의 잔류, 토양의 산성화, 사람과 가축 또는 동물에 대한 독성, 천적의 감소, 대기 또는 수자원의 오염, 자연생태계의 파괴 등 피해 대상이 확산되고 있으며 피해 정도 또한 날로 심각해지고 있다.

이러한 화학농약의 사용에 의한 생체 및 환경에 대한 피해를 줄이기 위한 대안으로서 미생물, 동/식물을 포함한 생물에서 유래한 천연성분을 이용하여 잔류 독성, 환경오염 등 생태계에 부담을 주지 않고 병해충을 구제할 수 있는 생물농약의 개발 필요성이 대두되었다.

한편, 프로폴리스(Propolis)는 꿀벌들이 자신들의 생존과 번식을 위하여 여러 가지 식물들에서 채취한 수지(樹脂)와 같은 물질에 꿀벌의 타액과 효소 등을 혼합하여 만든 물질로서, 수지 50%, 밀랍 30%, 정유 8~10%, 꽃가루(화분) 5%, 기타 각종 유기물질 로 구성된다.

이러한 프로폴리스는 예로부터 상처나 궤양을 치료하는데 사용되는 등 의약적으로 연구되어 왔으며, 최근에는 에탄올 추출액을 주종으로 하여 캅셀, 정제 제품 등의 형태로 전세계적으로 활발하게 이용되고 있으며, 음료, 화장품, 비누, 치약, 식품 등 프로폴리스를 기반으로 한 다양한 응용상품이 개발, 판매되고 있다.

이와 같이 생물농약의 필요성이 대두되면서 프로폴리스를 이용한 친환경 살균제에 대한 연구가 진행되고 있으며, 그 예로서 대한민국 등록특허 10-0862807호에는 에탄올로 프로폴리스 원액을 추출하여, 성게, 굴껍질, 불가사리, 게껍질 중에서 적어도 하나를 에탄올과 희석하여 형성한 칼슘수용액과 희석하고, 여기에 목초액과 미량요소수용액을 첨가하여 살균제를 제조하는 기술이 공개되었다.

그러나, 이와 같은 액상 프로폴리스를 사용하는 경우에는 용기에 흐르지 않도록 밀봉하여 보관 및 운반하여야 하므로 운반 및 보관이 용이하지 않고, 에탄올을 이용하여 추출하므로 성분에 알콜이 함유되어 있어서 장기간 보관시 휘발문제가 발생되었다.

또한 액상이므로 직접 살포가 불가능하고, 반드시 분무장치를 사용하여야 하므로 사용이 불편한 문제점이 있었다.

상기한 바와 같이 액상 프로폴리스를 사용하는 경우의 문제점을 해소하고, 물에 쉽게 희석되고 온도 및 광에서 분해되지 않는 프로폴리스 제형(입제)을 제공하여, 농업적으로 적용하도록 하는데 본 발명의 목적이 있으며, 특히 시설채소에 가장문제가 심한 흰가루병 방제제를 개발하고 대량생산이 가능하도록 하는 데 목적이 있다.

상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징은, 벌집 등 원괴(Grad Raw Propolis)에 함유되어 있는 불순물을 제거하고, 80~95% 에탄올에 -10℃이하 제습 냉동실에서 20-50일간 침지(Dlssolving Raw Propolis In Ethanol)하고, 0.01~1㎛입자의 필터에 여과하여 프로폴리스 액을 준비하고, 여과된 프로폴리스 액을 초기중량의 20-50% 중량 감소까지 농축하되, 회수되는 프로폴리스는 냉각콘덴서로 포집하고, 농축 및 포집된 프로폴리스 액을 혼합하여 동결건조하여, 입자 200~300메쉬로 분쇄한다.

그리고, 말토 덱스트린-10(Malto Dextrin-10) 50-70중량%와 분쇄된 프로폴리스30-50중량%를 넣고 혼합 후 과립 압출성형기에 넣어서 과립형태로 제조하여, -5℃~-10℃에서 32~48시간 건조하여 포장함으로서, 프로폴리스 추출물을 이용한 친환경 제제를 제조한다.

그리고, 상기한 바와 같이 제조된 프로폴리스 추출물을 이용한 친환경 제제 제조 과정에서 프로폴리스 분말에 총중량을 기준으로 홍삼농축액 분말 5중량%와 오미자, 구기자, 복분자 추출물 중에서 하나 이상 선택된 추출물 8중량%를 더 첨가하여 과립으로 제조한다.

상기에서 프로폴리스 원괴로부터 에탄올추출로 추출되는 물질은 후라보노이드(후라본, 후라보놀, 프라바논), 페놀류, 방향류 등이다.

상기한 본 발명에 의하면 안전성이 입증된 천연물질인 프로폴리스로 작물 및 인체에 무해하며 식물 및 토양에 잔류가 없는 새로운 제형(입제)을 제공함으로서, 사용이 편리하고 안전성이 확보되어 농작물에 사용시 농작물의 안전성 및 2차적 환경오염 방지와 인체 안전성이 확보되는 효과가 있다.

특히, 친환경 시설재배에서 흰가루병에 대한 방제효과가 우수하며, 이로 인하여 종래 국내에서 전량 수입에 의존하고 있던 화학농약 흰가루병 약제를 대체할 수 있게되어 비용절감과 안전성 확보 효과가 있다.

더욱이, 종래의 화학농약 사용시에는 벌을 이용한 수정에도 문제가 발생하지만 본 발명에 의하면 프로폴리스를 포함한 조성성분들이 꿀벌에도 무해하여 시설하우스 내에서도 수정이 잘 이루어져 상품성을 증대하는 효과가 있다.

직접살포 가능하며 수작업을 할 필요가 없어 인건비 절약, 농약과 혼용살포 가능,

도 1은 식물곰팡이병에 대한 천연물질 프로폴리스의 방제효과를 확인하기 위한 균사체 성장 결과를 나타내는 도면
도 2는 본 발명 프로폴리스 제제의 오이 흰가룻병 방제 효과를 나타내는 도면
도 3은 본 발명 프로폴리스 제제의 오이 젯빛 곰팡이병 방제 효과를 나타내는 도면
도 4는 본 발명 프로폴리스 제제의 벼 수도 잎도열병 방제 효과를 나타내는 도면
도 5는 본 발명 프로폴리스 제제의 참외 진딧물 방제 효과를 나타내는 도면

이하 본 발명의 실시예를 첨부한 도면을 참조하여 보다 상세하게 살펴본다.

1. Propolis 제형 제조방법

벌집 등 원괴(Grad Raw Propolis)에 함유되어 있는 벌, 벌날개, 지푸라기, 기타 협잡물 등의 불순물을 제거하고, -18℃이하 제습냉동실에서 식용알코올인 80~95% 에탄올에 30일간 침지한다.

이와 같이 에탄올에 침지된 프로폴리스를 0.1㎛입자의 필터에 여과시켜 상등액 만을 회수하여 사용하는데, 이는 원료중량의 약 60~70중량%가 된다.

그리고, 여과된 프로폴리스 액을 원료중량 즉 여과된 프로폴리스 액 중량대비 40%의 중량 감소가 되도록 40℃이하의 저온발포농축기를 사용하여 농축하고, 이 과정에서 회수되는 프로폴리스는 냉각콘덴서(온도-10℃)로 회수하여 포집하는데 이는 플라브노이드의 증발을 방지하기 위함이다.

농축된 원료와 포집된 원액을 혼합하여 -45℃에서 급속 동결건조를 하고, -70℃로 급속하게 냉동을 한 뒤, 200~300메쉬로 분쇄한다. 상기한 분쇄과정에서 프로폴리스의 증발을 방지하기위하여 냉각장치(온도 -5℃)가 부착된 분쇄기를 사용하며, 분쇄원리는 맷돌방식으로 입자크기에 따라서 조절이 가능한 슈퍼밀 기계를 사용한다.

총 중량을 기준으로 말토 덱스트린-10(Malto Dextrin-10) 60 중량%와 분쇄된 프로폴리스40 중량%를 하이드로 믹서기에 넣고 회전 수 2,500~3,000rpm에서 30분간 고속회전으로 혼합을 한다.

이 후, 8mm 입자의 과립 압출성형기에 넣어서 과립형태로 제조를 한다. 이때. 70% 에탄올을 사용하여 성형 틀에서 입자가 형성되도록 분사 성형을 한다. 그리고, 과립제조기는 위에서 배합한 원료를 넣고 상/하 압력을 주면 옆으로 성형된 과립이 나온다.

성형된 과립은 -5℃~-10℃에서 32~48시간동안 냉풍/제습건조기를 사용하여 건조를 한 후, 규격포장을 한다.

이와 같이 포장된 프로폴리스 과립은 -5℃이하에서 저장되어 검사 후 출고를 한다.

한편, 상기한 과립제조과정에서 말토 덱스트린-20과 프로폴리스 총 중량에 대하여 홍삼농축액 분말 5중량%와 식물혼합추출물(오미자/구기자/복분자 중에서 하나 이상 선택) 8중량%를 더 첨가하여 과립을 제조한다.

2. 중요식물병원성 진균에 대한 효능 확인

(1)실험실 실험

프로폴리스는 노균병, 흰가루병, 잿빛 곰팡이병, brown patch, large patch병을 포함한 주요 곰팡이병균에 대한 방제효과가 화학농약과 동일하거나 비슷함이 표 1 및 도 1과 같이 확인되었다.

표 1은 실험실내(In vitro test)에서 몇 가지 식물곰팡이병에 대한 천연물질 프로폴리스의 방제효과를 확인하기 위하여 실험실내에서 곰팡이 균사체의 성장을 측정하여 효과를 관찰하였으며, 표 1에서 Mg는 Magnaporthe.grecia(수도 도열병), RS는 Rhizoctonia solani(수도 입짚무늬마름병), GC는 Glomerella cingulata(사과 탄저병), BD는 Botryoshaeria dothidea(사과 겹무늬썩음병균), PC는 Phytophthora capsici(고추 역병균), AM은 Alternaria mali (사과 점무늬낙엽병), FM은 Fusarium moniliforme(벼 키다리병균), BC는 Botrytis cinerea(잿빛곰팡이병균), RH는 Rhizopus spp(모 마름병), FO는 Fusarium oxysporum (토마토 시들음병), +는 effective, ±는 modrate effective, -는 non effective, A + E는 Acetone 50% + Ethanol 50% (1ml/100ml)을 나타낸다.

표 1에서 Sample 1은 시판중인 화학농약 살포군을 나타내고, PP와 PP1은 본 발명의 프로폴리스 살포군을 나타낸다.

그리고 도 1에서 1번은 샘플 1을 나타내고 2번은 프로폴리스500ppm이고, 3번은 프로폴리스 700ppm을 나타낸다.

실험결과 천연물질 프로폴리스 500ppm 이상의 농도에서 모든 실험균에 대해 100% 저지율을 보였다. 이것으로 프로폴리스의 항진균성 작용이 화학농약과 동등하다는 것을 확인하게 되었다.

(2) 온실 실험

i. 오이 흰가룻병

오이 흰가룻병을 유발하는 Sphaerotheca fuligenea 균을 이용하여 온실에서 생육 중인 오이에 대해 방제효과를 시험한 결과 시판 중인 화학농약인 Nuarimol에 비해서는 효과가 떨어지지만 생물농약으로서는 상당한 효능이 있음을 표 2 및 도 2에서 나타내는 바와 같이 확인되었다.

상기에서 오이에 대한 방제효과는 1000평의 생육중인 오이에 대하여 20일 간격으로 3회 처리로 검정한다.

표 2에서 sample1,3는 화학농약 살포군이고, PP는 본 발명의 프로폴리스 살포군이며, Control은 무처리구이며, 질병발생율(Disease Development)에서 I,II,III은 3회 측정의 측정횟수를 나타낸다.

도 2에서 보듯이 무처리구와 대조구(Control) 비교 시 천연물질 프로폴리스 처리구의 방제 효과가 있음을 확인할 수 있으며, 그 효과가 시판 화학농약인 Nuarimol과 비교시 큰 차이가 없는 것으로 나타났다.

ii. 오이 잿빛곰팡이병

오이 잿빛곰팡이병(Botrytiscinerea)에 대한 방제효과는 표 3 및 도 3에 나타낸다.

상기에서 오이에 대한 방제효과는 1000평의 생육중인 오이에 대하여 20일 간격으로 3회 처리로 검정한다.

표 3 및 도 3에서 보듯이 천연물질 프로폴리스는 시판 중인 화학 농약 Kresoxym-methyl과 그 효과가 거의 비슷함을 나타내었다. 이러한 효과는 생물농약의 기준으로 볼 때 매우 만족스러운 수치이다.

iii. 수도 잎도열병

수도 잎도열병(Magnaporthegrecia)에 대한 프로폴리스의 방제효과는 표 4 및 도 4에 나타내는 바와 같이 시판 중인 화학 농약 논브라와 그 효과가 대등함을 알수 있으며, 이러한 효과는 수도용 생물농약개발도 가능하다고 판단할 수 있다.

상기에서 수도 잎도열병에 대한 방제효과는 1000평의 생육중인 벼에 대하여 20일 간격으로 3회 처리로 검정한다.

표 4에서 PP는 본 발명의 프로폴리스 살포군을 나타낸다.

iv. 참외 진딧물에 대한 방제효과

생육중인 참외에 시비 후 3,5,7일 간격으로 조사한 결과, 표 5 및 도 5에서 참외 진딧물에 대해서도 우수한 방제효과가 있음을 알 수 있다.

상기한 다수의 실험에서 sample 1은 이미다클로프리드를 살포한 것이고, sample 2는 클로티아니딘을 살포한 것이며, sample 3은 벤푸라카브입상을 살포한 것이며, sample4는 프로폴리스와 통상의 농약을 혼합하여 시비 후 3,5,7일 간격으로 조사하였다.

v. 약해시험

생육중인 참외에 시비 후 3,5,7일 간격으로 조사한 결과, 표 6에서 꿀벌에 피해가 없음을 알 수 있다.

Claims (2)

1. 벌집 등 원괴(Grad Raw Propolis)에 함유되어 있는 불순물을 제거하고, 80~95% 에탄올에 -10℃이하 제습 냉동실에서 20-50일간 침지(Dlssolving Raw Propolis In Ethanol)하고, 0.01~1㎛입자의 필터에 여과하여 프로폴리스 액을 준비하고, 여과된 프로폴리스 액을 초기중량의 20-50% 중량 감소까지 농축하되, 회수되는 프로폴리스는 냉각콘덴서로 포집하고, 농축 및 포집된 프로폴리스 액을 혼합하여 동결건조하여, 입자 200~300메쉬로 분쇄하는 프로폴리스 분말 제조 과정;
   총중량에 대하여 말토 덱스트린-10(Malto Dextrin-10) 50-70중량%와 상기 분말 제조 과정에서 분쇄된 프로폴리스 분말 30-50중량%를 넣고 혼합 후 과립 압출성형기에 넣어서 과립형태로 제조하는 과립 제조 과정;
   상기한 과립 제조 과정에서 제조된 과립을 -5℃~-10℃에서 32~48시간 건조하여 포장하는 것을 특징으로 하는 프로폴리스 추출물을 이용한 친환경 제제 제조 방법.
2. 제 1항에 있어서, 상기한 과립 제조 과정에서 프로폴리스 분말에 총중량을 기준으로 홍삼농축액 분말 5중량%와 오미자, 구기자, 복분자 추출물 중에서 하나 이상 선택된 추출물 8중량%를 더 첨가하여 과립으로 제하는 것을 특징으로 하는 프로폴리스 추출물을 이용한 친환경 제제 제조 방법.

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