KR20110098578A - 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 균일코팅을 위한 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법 및 슬롯 코팅 다이 장치 - Google Patents

고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 균일코팅을 위한 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법 및 슬롯 코팅 다이 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고분자 전해질막 연료전지(PEMFC, Polymer Electoryte Membrane Fuel Cells)용 전극-막 접합체(MEA, Membrane Electrode Assembly)에 사용되는 전극 코팅 촉매 슬러리의 연속적인 균일코팅을 위한 슬롯 코팅 다이의 내부 설계 방법과 그 장치에 관한 것이다.
이에 본 발명에서는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체에 사용되는 전극 코팅 촉매 슬러리의 연속적인 균일코팅을 위한 슬롯 코팅 다이의 내부 설계방법으로서 촉매 슬러리 유체의 유변물성 정보로부터 유체의 다이 내부에서 유동 특성을 분석하기 위한 유체 모델을 선정하는 단계와 촉매 슬러리 유체의 유변특성을 고려하여 전극-막 접합체의 촉매 슬러리 슬롯코팅 다이 내부의 챔버 형태를 결정하는 단계, 그리고 전단담화(shear thinning)가 최소화되고 균일한 두께로 코팅이 형성되는 공정 조건을 도출하는 단계가 제공된다.
또한, 전극 코팅 촉매 슬러리의 연속적인 균일코팅을 위한 설계방법에 의해서 촉매 슬러리가 유입되는 피드 파이프와 피드 파이프로부터 촉매 슬러리를 공급받아 촉매 슬러리를 슬릿으로 유출시키는 휘어진 반원통 모양의 챔버와 챔버의 일측면에 상, 하부의 편평한 판으로 이루어진 슬릿 및 촉매 슬러리 유출구인 다이립을 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 장치가 제공된다.

Description

고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 균일코팅을 위한 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법 및 슬롯 코팅 다이 장치{Design method of Internal Die Structure and Slit Coating Die Apparatus for Uniform Coating of MEA in PEMFC}
본 발명으로부터 고분자 전해질막 연료전지(PEMFC) 성능의 핵심이 되는 전극-막 접합체(MEA)를 슬롯 다이 코팅을 통하여 연속적으로 균일한 두께로 코팅 제조하여 생산성을 극대화할 수 있는 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법 및 그 장치에 관한 것이다.
전지는 전기화학 전지로서 연료(수소 또는 메탄올)와 산화제(산소 또는 공기)를 전기화학적으로 반응시켜 생긴 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 발전시스템이다. 상기 연료 전지는 연소 과정 없이 수소와 산소의 전기 화학적인 반응에 의해 생성되는 전기와 그 부산물인 열을 동시에 사용할 수 있다는 특징을 가진다.
상기 연료 전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라, 150~200℃ 부근에서 작동되는 인산형 연료전지, 600~700℃의 고온에서 작동되는 용융탄산염형 연료전지, 1000℃ 이상의 고온에서 작동되는 고체 산화물형 연료전지 및 상온 내지 100℃ 이하에서 작동되는 고분자 전해질형 및 알칼리형 연료전지 등으로 분류된다. 이들 각각의 연료전지는 근본적으로 같은 원리에 의해 작동되지만 사용되는 연료의 종류, 운전 온도, 촉매 및 전해질 등이 서로 다르다. 이들 중 근래에 개발되고 있는 고분자 전해질막 연료 전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell, PEMFC)는 다른 연료 전지에 비하여 출력 특성이 탁월하며 작동 온도가 낮고 아울러 빠른 시동 및 응답 특성을 가지며, 메탄올, 에탄올, 천연가스 등을 개질하여 만들어진 수소를 연료로 사용하여 자동차와 같은 이동용 전원은 물론, 주택, 공공건물과 같은 분산용 전원 및 전자기기용과 같은 소형 전원 등 그 응용 범위가 넓은 장점을 가진다.
연료전극(anode), 공기극(Cathode), 기체확산층(GDL,Gas Diffusion Layer), 전극-막 접합체(MEA)로 구성된 고분자 전해질막 연료전지(PEMFC)의 단전지 구조가 도 1에 나타나 있다. 고분자 전해질막 연료전지(PEMFC)는 저온에서 작동하는 연료 전지로 상대적으로 적은 부피를 차지하기 때문에 자동차용 연료전지 등 산업적으로 많은 주목을 받고 있다. 고분자 전해질막 연료전지(PEMFC)의 원리는 연료극(anode)에서 수소가 산화되면서 생성된 수소이온(proton)이 고분자막을 통해 산소의 환원이 일어나는 공기극(cathode) 쪽으로 전달되는 반응을 통해 전기를 생산하는 것이다. 수소이온을 통과시키는 고분자막이 전극-막 접합체(MEA)이고 이 전극-막 접합체(MEA)에 양, 음극 슬러리 물질을 어떻게 코팅시키는지가 고분자 전해질막 연료전지(PEMFC)의 성능 및 생산성을 좌우한다.
막-전극 접합체(MEA)를 제조하는 방법의 일예는 기체 확산층에 촉매물질을 코팅하며 촉매층(전극층)을 형성하고, 이를 적당한 압력과 온도에서 전해질막과 고온프레스 과정을 통하여 접합하는 방법이다. 기체 확산층으로는 세공 및 기공을 가지며, 촉매층에 대한 연료와 반응기체의 원활한 접근이 가능한 물질이 적합한데, 기체 확산층은 전기화학 반응에 의해 생성된 전류를 바이폴라 플레이트 또는 모노폴라 플레이트를 통해서 외부의 전기회로와 연결하는 역할을 한다. 일반적으로 탄소종이(carbon paper), 탄소섬유직물(carbon fiber fabric)이 기체 확산층의 기재로서 사용되는데, 이들은 피치, PAN과 같은 고분자 재료를 2000℃ 이상의 고온에서 탄화시켜서 만든 탄소를 섬유형태로 사출하고 다시 압축해서 종이 형태의 박판으로 제조하거나 섬유를 복잡한 직조 공정을 통해서 다시 직물형태로 만든다.
또한, 촉매층은 각각 연료의 분해반응과 산소의 환원반응을 일으킬 수 있는 동종 혹은 이종의 백금족 촉매들을 전도성 탄소의 표면에 고르게 분포시킨 형태를 많이 사용하는데, 촉매의 비표면적을 증가시켜 반응효율을 향상시키기 위해서 활성탄소 분말(active carbon), 탄소나노튜브(carbon nanotube) 또는 탄소나노혼(carbon nanohorn) 등 매우 미분된 형태의 탄소표면에 촉매를 담지하는 방법에 대한 연구가 활발하게 이루어지고 있다.
상기 막-전극 접합체 코팅방법 중 가장 일반적인 방법은 기체 확산층 또는 고분자 전해질막 위에 아주 낮은 점도를 가지는 고분산 촉매 슬러리를 스프레이 방법으로 장시간에 걸쳐서 미량씩 도포하는 방법이다. 이 방법은 고분산된 촉매가 기체 확산층이나 고분자 전해질막 위에 골고루 도포되는 장점이 있으나 도포 시간이 매우 길기 때문에 전극을 대량으로 생산하는 것이 불가능하다.
또한, 롤(Roll) 코팅방법에 의한 전극제조는 촉매 슬러리를 더욱 변형시켜 껌처럼(gum-like) 만든 후 롤을 이용하여 얇은 판상(sheet type)의 촉매층을 형성해서 건조시킨 다음 압착기를 이용하여 촉매층과 미리 제작된 기체 확산층을 접착시킴에 의해서 전극의 제조가 완료되는 형태를 취하고 있다.
상기 롤 코팅방법의 경우에는 껌처럼 된 촉매층을 미리 판상으로 형성하여야 하기 때문에 넓고 두께가 균일한 촉매층을 제조하는 데 어려움이 따르고 있으며, 또한 넓은 면적의 촉매층과 기체 확산층을 접착시키기 위해서는 넓은 면적을 갖는 압착기를 필요로 하게 되는 문제점을 지니고 있다. 특히, 촉매층과 기체 확산층을 압착할 때에는 촉매층의 전체면에 걸쳐 균일한 응력이 가해져야 하는데, 만일 이와 달리 균일한 응력이 가해지지 않을 때에는 부분적으로 촉매층의 박리현상이 발생하게 된다. 그러나 실제에 있어서는 넓고 균일한 응력을 가할 수 있는 형태의 압착기를 제작하는 데는 많은 경제적, 기술적인 어려움이 따르고 있는 실정이다. 또한, 롤 코팅방법 및 D/B(doctor blade) 코팅방법은 상당량의 촉매가 다공성 기체 확산층 내부로 침투해 들어가며, 이로 인해서 촉매의 효율이 낮아지고 도포되는 촉매량을 증가시켜야 할 뿐만 아니라 촉매층이 두껍게 형성되고 기판의 변형도 가져올 수 있는 문제점이 있다.
한편, 고효율 고분자 연료 전지의 막-전극 접합체 코팅을 위한 또 다른 방법으로, 촉매와 전해질막, 전극간의 계면에 촉매의 편재화를 이루기 위하여 전극의 표면에 백금을 500Å의 두께로 기체 확산층 위에 스퍼터링(sputtering)하는 방법이 알려져 있으나, 상기 방법으로 균일한 두께로 코팅된 전극을 제조하는 것은 불가능하다.
또한, 막-전극 접합체(MEA)를 코팅 제작 방법으로 상기의 스프레이나 바(bar) 코팅 방식이 연구용으로는 많이 활용되고 있지만 이러한 방식들은 연속생산이 아닌 batch 또는 간헐 코팅 방식으로 실제 대량 생산이 불가능하여 산업화하기 위한 코팅 공정이 될 가능성은 매우 낮다.
그리고 최근에는 전극 코팅방법으로서 디스플레이 공정 등에 활용되고 있는 슬롯 다이 코팅 방식에 대해서 활발히 연구되고 있다. 전형적인 슬롯 코팅 공정의 개략도는 도 2에 나타나 있다. 다이 내부구조는 (a)와 같고 다이 외부구조(coating bead 영역이라고 함.)는 (b)와 같다. 먼저 유체가 공급관(feed)을 통해 챔버 (chamber)로 유입되어 챔버를 채운 후 슬릿(slit)을 통하여 빠져나오게 된다. 슬릿을 통하여 나온 코팅액은 움직이는 웹 또는 기재 위에 코팅된다. 다이 내부에서는 슬릿을 통하여 다이 출구로 나오는 코팅액의 속도가 폭 방향으로 균일하게 나오는지 확인하는 것이 매우 중요하다. 다이 외부에서는 기재의 속도나 코팅 간격 등의 운전조건에 따라 코팅 두께가 불안정해질 수도 있다. 특히, 도 3은 일반적인 슬롯 코팅 장비를 이용하여 막-전극 접합체용 촉매슬러리의 유동성을 고찰한 결과로 속도를 저속에서 증가시켜감에 따라 (a)는 용액이 leaking되는 현상, (b)는 균일하고 안정한 유동, (c)는 불안정한 ribbing 현상, (d)는 불안정한 rivulet 현상이 발생한다. 즉, 주어진 슬러리 유변 물성에 적합한 다이 설계를 할 수 있는 원리 및 방법론을 구축하는 것이 연료전기 산업화를 위해서 매우 중요하다.
본 발명은 상기한 바와 같은 종래기술의 문제점들을 감안하여 창안된 것으로써, 그 목적은 전해질막이나 기체 확산층에 연속적으로 균일한 두께로 코팅함으로써 생산성을 높이고 균일성을 유지하면서 연속적인 막-전극 접합체의 전극 코팅방법으로서 디스플레이 공정 등에 활용되고 있는 슬롯 다이 코팅 방식을 제공하는 것이다. 특히, 본 발명에서는 연속적인 코팅이 가능한 슬롯 코팅 방식을 제안하고 사용되는 촉매슬러리의 유변학적 물성에 근거하여 균일한 두께로 코팅이 가능하도록 최적의 슬롯 코팅 다이의 내부 디자인 설계방법을 전산모사를 통하여 제시하고 그 코팅 다이 장치를 제공한다.
막-전극 접합체에 사용되는 촉매슬러리는 대부분 전단변형률 속도(shear rate)에 따라 점도가 변하는 비뉴튼성(Non-Newtonian)유체로서 이러한 유변 특성을 반영하지 못한 다이 내부 디자인의 슬롯 코팅 다이를 사용하면 균일한 두께로 코팅시키는 것은 거의 불가능하다. 대부분의 촉매슬러리는 비뉴튼(Non-Newtonian) 유변특성을 지니고 있기 때문에, 대상 코팅액의 물성이 반영되지 않은 즉, 최적 설계가 되어 있지 않은 다이를 사용하는 경우, 다이 폭방향으로 가운데 지점은 유속이 빠르고 양단의 끝 부분에서는 유속이 느린 경우가 일반적이다. 다시 말하면, 폭방향으로 코팅 두께의 차이가 생기게 된다. 이를 극복하기 위하여 물성에 기인된 유속 관계를 살펴 다이 내부 챔버 구조를 coat-hanger(옷걸이 모양)형태로 설계함으로써 폭방향으로 코팅액의 균일한 속도 분포를 얻을 수 있다. 이러한 최적 설계를 실험 기반으로 수행하기에는 한계가 존재하여 전산모사 기법에 의해서 수행한다. 이러한 균일 코팅을 확보하기 위하여는 반드시 코팅액의 유변물성 정보를 확보하고 물성변화에 따른 최적 다이의 구조 변화의 상관관계에 대해서 규명하는 것을 본 발명에서 제공한다.
본 발명은 고분자 전해질막 연료전지에 사용되는 막-전극 접합체의 전극의 생산을 위하여 촉매 슬러리를 균일한 두께로 연속 코팅하는 슬롯 다이 코팅을 제작하는데 필요한 다이 내부 설계방법을 제공한다. 본 발명에서 제안된 다이 내부 설계 방법과 그 다이 장치를 활용하면 촉매 슬러리가 다이 출구에서 코팅액이 균일한 두께와 속도로 유출되는 것을 보장한다. 즉, 본 발명의 막-전극 접합체 슬롯 코팅 다이 장치에 의해서 막-전극 접합체의 산업적 대량 생산이 가능하여 고분자 전해질막 연료전지뿐만 아니라 적용 가능한 연료전지 분야의 생산성을 극대화시킬 수 있다.
도 1은 고분자 전해질막 연료전지(PEMFC)의 단전지(single cell) 개략도이다.
도 2는 슬롯 코팅 다이 내부 구조의 개략도이다.
도 3은 슬롯 코팅 실험시 현상별 사진이다.(a)는 불안정한 leaking 현상, (b)는 안정한 현상, (c)는 불안정한 ribbing 현상, (d)는 불안정한 rivulet 현상
도 4는 전극-막 접합체에 사용되는 촉매 슬러리의 전단변형률 속도에 대한 점도를 유변물성측정기를 통해 측정한 결과와 이를 파워-법칙(Power-law) 유체모델에 맞춰 물질변수들을 도출한 결과를 비교한 그래프이다.
도 5는 최적의 다이 최적 설계를 위한 일반적인 슬롯 코팅 다이의 초기 기본 구조이다. (a) 다이 내부 측면도, (b) 다이 내부 디자인의 평면도
도 6은 도 5의 기본 다이와 균일코팅을 위한 최적으로 설계된 다이에서의 촉매 슬러리의 유속을 다이출구 폭방향으로 비교한 그래프이다.
도 7은 중앙부가 측면으로 볼록하게 휘어진 옷걸이 모양의 반원통 형상인 챔버에서 촉매 슬러리의 균일코팅을 위한 볼록한 정도(coat-hanger 모양의 너비)를 나타낸 그래프이다.
도 8은 상이한 멱급수 지수를 가지는 다양한 범위의 촉매 슬러리 유체별 최적의 옷걸이 모양의 반원통 형상인 챔버(coat-hanger 모양)의 너비를 산출한 그래프이다.
도 9는 다이 내부 디자인 평면도에서 coat-hanger(옷걸이 모양)형태의 너비를 표현한 최적의 슬롯 코팅 다이 내부의 디자인 평면도이다.
본 발명은 촉매 슬러리 유체의 유변물성 정보로부터 유체의 다이 내부 유동에 대한 특성을 분석하기 위한 유체 모델 선정, 촉매 슬러리 유체의 유변특성을 고려하여 막-전극 접합체 촉매 슬러리 슬롯 코팅 다이의 챔버의 형태를 결정하는 단계, 전단담화(shear thinning)가 최소화되고 균일한 두께로 코팅되는 최적의 공정 조건을 도출하는 단계가 포함된 고분자 전해질막 연료전지용 막-전극 접합체의 균일코팅을 위한 슬롯 코팅 다이 내부의 최적의 설계방법과 이러한 설계에 의한 코팅 다이 장치로 구성된다.
촉매 슬러리 유체모델의 선정 단계,
촉매 슬러리의 유변물성 정보로부터 촉매 슬러리가 다이 내부 유동을 분석하기 위하여 점도측정기를 이용하여 촉매 슬러리의 전단변형률속도에 따른 점도를 측정하여 슬롯 코팅 다이 내부의 최적의 설계를 위한 유체모델을 선정한다. 도 4는 TA Instrument사의 AR2000 점도측정기를 이용하여 측정된 막-전극 접합체용 촉매 슬러리의 한 종류에 대한 점도 결과를 나타낸다. 일반적으로 대부분의 촉매 슬러리는 도 4에서와 같이 전단변형률속도에 따라 점도가 감소하는 전단담화(shear thinning) 거동을 보인다. 다이 내부 유동에 대한 수치모사를 위해 점도 거동에 따른 유체 모델로 여기서는 파워-법칙(power-law)모델을 선정하였다.
power law model :
Figure pat00001
여기서, K : 상수, n : 멱급수 지수,
Figure pat00002
: 점도,
Figure pat00003
: 전단변형률속도
도 4의 촉매 슬러리는 슬롯 코터 내부에서의 전단변형률속도 범위에서 K=2.58, n=0.58의 값을 갖는다.
슬롯 코팅 다이 내부 챔버 형태의 결정 단계,
고분자 전해질막 연료전지용 막-전극 접합체의 균일코팅을 위한 슬롯 코팅 다이 내부의 최적의 설계를 위한 다이 내부 챔버의 형태 결정은 다이 출구에서 코팅액의 속도가 폭방향으로 균일하게 나오는 형태로 이루어지는 것으로 결정된다. 본 발명에서 사용하는 막-전극 접합체용 촉매 슬러리는 비뉴튼성 유체이기 때문에 유변물성이 고려되지 않은 종전의 다이 내부 디자인을 사용하면 균일한 코팅을 보장받기 어렵다. 슬롯 코팅 다이 장치의 내부 설계는 Ansys사의 Gambit을 이용하였고 일반적인 기본 형태의 다이 구조는 도 5에서 보는 바와 같다. 기본 형태 다이 각 부분의 치수는 다음과 같다.
명 칭 치 수(㎜)
챔버 지름 13
슬릿 길이 150
슬릿 폭 180
슬릿 간격 0.5
공급관 지름 5
공급관 길이 30
위와 같은 다이 내부 구조내 유동 해석을 위해 동일한 프로그램을 이용하여 계산 영역을 약 30만개의 육면체 격자로 세부 구성하였고 Ansys사의 Fluent로 삼차원 해석수치모사를 수행하였다. 유동 계산을 위한 경계조건은 실제 산업적인 응용을 위한 조건을 고려하여 슬러리가 공급관에 들어가는 속도를 0.08m/s로 고정하였고, 온도는 실온(300K)으로 일정하게 하였다. 도 5에서와 같이 초기 치수 정보로부터 얻어진 촉매 슬러리는 다이 출구에서 포물선 개형의 속도 분포를 나타낸다. 이는 중앙 부분에서 코팅 두께가 크고 양단으로 갈수록 코팅 두께가 작아짐을 의미한다. 따라서, 다이 양단에서 유체 속도를 증진시키기 위해서는 chamber 양단을 중앙부보다 더 앞쪽으로 설계하여 반원통 형상의 챔버에서 반원통의 좌우측면의 중앙부가 양끝단부보다 슬릿유출 반대방향으로 볼록하게 휘어진 모양의 챔버(coat-hanger 모양, 옷걸이 모양의 챔버)가 되어 유체의 체류시간을 줄여주는 것이 효과적이다.
균일한 두께의 촉매층을 형성하기 위한 챔버의 크기 결정 단계,
초기 설정된 기본 치수로부터 챔버의 coat-hanger(옷걸이) 모양의 너비를 1.02mm로 변경 설계하면 촉매 슬러리의 두께 편차가 최소가 되어 최적의 슬롯 코팅 다이 장치가 구현이 가능하다. 따라서, 다양한 멱급수지수를 가지는 촉매 슬러리에 맞게 coat-hanger(옷걸이 모양)의 너비를 0.3㎜에서 2.1㎜로 조절하면 각각의 촉매슬러리에 최적인 슬롯 코팅 다이 장치를 구현할 수 있다. 도 8에서 상이한 멱급수 지수를 가지는 다양한 범위의 촉매 슬러리 유체별 최적의 coat-hanger(옷걸이) 모양 너비를 산출한 값을 나타내고 있다.
고분자 전해질막 연료전지용 막-전극 접합체의 균일코팅을 위한 슬롯 코팅 다이 장치는 촉매 슬러리가 유입되는 feed 파이프가 챔버의 하측부에 결합되어 진공 유입 방식으로 촉매 슬러리가 feed 파이프를 통하여 챔버에 유입되고 챔버에 유입된 촉매 슬러리는 반원통 모양 형태의 챔버 상단에서 상부와 하부 평형판으로 구성된 슬릿으로 유출되어 다이립 유출구로 유출되어 웹과 기재면에 코팅될 수 있도록 한다.
나아가서, 촉매 슬러리의 전담담화 거동의 변화에 따른 최적 다이 설계의 상관관계를 규명하기 위해 동일한 상수(K) 조건에 멱급수 지수만을 달리하여 두께 편차를 최소화하는 coat-hanger(옷걸이 모양)너비를 조사하였다. 도 7에서와 같이 멱급수 지수가 커질수록 coat-hanger(옷걸이 모양)너비가 짧아지는 결과를 얻었다. 이는 멱급수 지수가 1에 가까워질수록 뉴튼 유체 특성을 지니게 되므로 흐름내 전단변형률속도에 큰 영향을 받지 않기 때문이다. 최적의 coat-hanger(옷걸이) 모양 너비와 멱급수 지수간의 상관관계는 다음과 같다.
Figure pat00004
여기서,
Figure pat00005
: coat-hanger(옷걸이 모양)의 너비, n : 멱급수 지수
도 9는 고분자 전해질막 연료전지용 막-전극 접합체의 균일코팅을 위한 슬롯 코팅 다이 장치의 개략도로서 임의의 멱급수 지수를 갖는 촉 매슬러리에 대해서 최적의 coat-hanger(옷걸이 모양)의 너비와 챔버의 지름비를 결정하여 다이 장치를 구현할 수 있다.
이러한 전단담화 거동에 따른 비뉴튼성 유체의 물성과 다이 구조간의 상관관계를 이용하면 고분자 전해질막 연료전지에 사용되는 막-전극 접합체의 안정되고 균일한 연속 코팅이 가능하다.

Claims (10)

  1. 촉매 슬러리가 유입되는 피드 파이프와, 피드 파이프로부터 촉매 슬러리를 공급받아 촉매 슬러리를 슬릿으로 유출시키는 챔버와, 챔버 상부의 일측면에 상, 하부의 편평한 판으로 이루어진 슬릿과, 촉매 슬러리 유출구인 다이립을 포함하여 구성되는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 촉매 슬러리 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법으로서
    (a) 촉매 슬러리 유체의 특성을 분석하여 유체 모델을 선정하는 단계;
    (b) 촉매 슬러리 슬롯 코팅 다이 내부의 챔버 형태를 결정하는 단계;및
    (c) 균일한 두께의 촉매층을 형성하기 위한 공정 조건을 결정하는 단계;를 포함하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 촉매 슬러리 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 (a)단계는 유체의 점도와 전단변형률속도가 아래의 관계식(1)에서 촉매 슬러리의 유체특성을 분석하여 임의의 멱급수지수를 갖는 촉매 슬러리를 선정하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법.
    <관계식 (1)>
    power law model :
    Figure pat00006

    K : 상수, n : 멱급수 지수,
    Figure pat00007
    : 점도,
    Figure pat00008
    : 전단변형률속도
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 (b)단계는 (b1)코팅 다이립 출구에서 폭방향으로 촉매슬러리의 유출속도를 계산하는 단계;와 (b2)다이립 출구 중앙부와 양 끝단부의 유출속도 편차가 최소가 되는 슬롯 코팅 다이 내부의 챔버 형태를 결정하는 단계;를 포함하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법.
  4. 청구항 3에 있어서, 상기 (b1)단계는 촉매 슬러리의 일정한 유입속도와 온도에서 방법에 의해서 다이립 출구에서 폭방향으로 유출속도분포 개형을 계산하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법.
  5. 청구항 3에 있어서, 상기 (b2)단계는 (b1)단계에서 계산한 유출속도 편차가 최소가 되게 하는 챔버의 형태는 반원통 형상의 챔버에서 반원통의 좌우측면의 중앙부가 양끝단부보다 슬릿유출 반대방향으로 볼록하게 휘어진 옷걸이 모양인 것으로 결정되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 (c)단계는 균일한 두께의 촉매층을 형성하기 위하여 아래와 같은 관계식(2)에서 임의의 촉매 슬러리에 대한 중앙부가 측면으로 볼록하게 휘어진 옷걸이 모양의 반원통 형상인 챔버에서 슬롯에서 볼록하게 휘어진 중앙부분의 측면까지 너비를 결정하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 내부 설계방법.
    <관계식 (2)>
    Figure pat00009

    Figure pat00010
    : 슬릿에서 볼록하게 휘어진 중앙부분의 측면까지 너비, n : 멱급수 지수
  7. 촉매 슬러리가 유입되는 피드 파이프와, 상기 피드 파이프로부터 촉매 슬러리를 공급받아 촉매 슬러리를 슬릿으로 유출시키는 반원통 모양의 챔버와, 챔버 상부의 일측면에 상, 하부의 편평한 판으로 이루어진 슬릿과, 촉매 슬러리 유출구인 다이립을 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 장치.
  8. 청구항 7에 있어서, 상기 챔버의 형태는 반원통 형태에서 좌우측면의 중앙부가 양 끝단부보다 슬릿 유출 반대 방향으로 볼록하게 휘어진 옷걸이 모양인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 장치.
  9. 청구항 8에 있어서, 중앙부가 볼록하게 휘어진 옷걸이 모양의 반원통 형상인 챔버의 볼록한 중앙부의 너비와 챔버 지름의 비가 임의의 멱급수지수를 가지는 촉매 슬러리에 대해서 0.3~2.1 : 13인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 장치.
  10. 청구항 8에 있어서, 상기 임의의 멱급수지수가 0.58의 값을 가지는 촉매 슬러리에 대해서는 중앙부가 볼록하게 휘어진 옷걸이 모양의 반원통 형상인 챔버의 볼록한 중앙부의 너비와 챔버 지름의 비가 1.03 : 13인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질막 연료전지용 전극-막 접합체의 슬롯 코팅 다이 장치.
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Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2014088376A1 (ko) 2012-12-07 2014-06-12 주식회사 엘지화학 챔버의 구조가 개선된 슬롯 다이 및 이를 구비한 코팅장치
WO2014133364A1 (ko) 2013-02-28 2014-09-04 주식회사 엘지화학 슬롯다이 코팅장치
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KR101952598B1 (ko) 2018-07-24 2019-02-27 차정우 블록 조합형 슬롯다이 장치
KR20190019503A (ko) 2017-08-18 2019-02-27 조용균 미세다공 기재의 연속 코팅 방법 및 장치와 그로부터 제조된 코팅 미세다공 기재
US10232399B2 (en) 2014-10-22 2019-03-19 Lg Chem, Ltd. Slot coater having fluid control unit
KR20200011095A (ko) 2018-07-24 2020-02-03 차정우 코팅액의 코팅 특성 맞춤형 블록 조합 방식의 슬롯다이 장치

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101838224B1 (ko) * 2016-11-14 2018-03-13 창원대학교 산학협력단 롤투롤 슬롯-다이 코팅의 내부 유동 최적화를 위한 설계 방법

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004148228A (ja) 2002-10-31 2004-05-27 Toppan Printing Co Ltd 塗布装置のダイ設計方法及び塗布装置
JP2005052820A (ja) * 2003-07-02 2005-03-03 Mitsubishi Materials Corp 塗布工具および塗布装置
JP5085046B2 (ja) * 2006-03-24 2012-11-28 日東電工株式会社 塗布液の塗布方法、それに用いる塗布装置及びその設計方法
KR100867893B1 (ko) * 2007-08-10 2008-11-10 주식회사 디엠에스 슬릿 노즐 및 이 노즐을 구비한 코팅 장치

Cited By (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2014088376A1 (ko) 2012-12-07 2014-06-12 주식회사 엘지화학 챔버의 구조가 개선된 슬롯 다이 및 이를 구비한 코팅장치
US9962727B2 (en) 2012-12-07 2018-05-08 Lg Chem, Ltd. Slot die with improved chamber structure and coating apparatus having the same
WO2014133364A1 (ko) 2013-02-28 2014-09-04 주식회사 엘지화학 슬롯다이 코팅장치
US9682395B2 (en) 2013-02-28 2017-06-20 Lg Chem, Ltd. Slot die coating apparatus
KR20160047388A (ko) 2014-10-22 2016-05-02 주식회사 엘지화학 유속 제어 수단을 구비한 슬롯 코터
US10232399B2 (en) 2014-10-22 2019-03-19 Lg Chem, Ltd. Slot coater having fluid control unit
KR20190019503A (ko) 2017-08-18 2019-02-27 조용균 미세다공 기재의 연속 코팅 방법 및 장치와 그로부터 제조된 코팅 미세다공 기재
KR101952598B1 (ko) 2018-07-24 2019-02-27 차정우 블록 조합형 슬롯다이 장치
KR20200011095A (ko) 2018-07-24 2020-02-03 차정우 코팅액의 코팅 특성 맞춤형 블록 조합 방식의 슬롯다이 장치

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